CN110720060A - 波长转换体和其制造方法以及使用了波长转换体的发光装置 - Google Patents

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Abstract

本发明的波长转换体100包含第一荧光体(1)和第二荧光体(2)，上述第一荧光体由被Ce3+激活后的无机荧光体制成，上述第二荧光体由被Ce3+激活后的无机荧光体制成，并且与第一荧光体不同。第一荧光体和第二荧光体中的至少一者为颗粒状。第一荧光体与第二荧光体通过构成第一荧光体的化合物与构成第二荧光体的化合物在接触部处的化学反应和构成第一荧光体的化合物与构成第二荧光体的化合物的附着中的至少一者而结合。

Description

波长转换体和其制造方法以及使用了波长转换体的发光装置
技术领域
本发明涉及波长转换体和其制造方法以及使用了波长转换体的发光装置。详细来说，本发明涉及能够用于具备固体发光器件、特别是激光二极管的发光装置的波长转换体和波长转换体的制造方法以及使用了该波长转换体的发光装置。
背景技术
以往已知有将固体发光器件与包含荧光体的波长转换体组合而成的发光装置。作为这样的发光装置，例如已知有白色发光二极管光源、激光照明装置和激光投影机。
近年来，这样的发光装置的高输出功率化正在发展，其结果是对荧光体的负荷有逐年增高的趋势。而且，为了提高荧光体的耐久性，近年来包含荧光体的波长转换体的全无机化正在不断发展。作为这样的波长转换体，例如提出了荧光体单晶、透光性荧光陶瓷、荧光体的烧结体。
作为利用了透光性荧光陶瓷、荧光体的烧结体的现有技术，已知有专利文献1的波长转换体。专利文献1公开了一种波长转换体，其通过使Ce3+等发光中心扩散到作为基底的多晶陶瓷体，使多晶陶瓷的一部分或全部成为多晶荧光陶瓷。
专利文献2公开了一种照明装置，其具备射出激光的激光源和接受由激光源射出的激光而发出荧光的发光部，该发光部包含使氧氮化物荧光体烧结而成的荧光体烧结体。而且，其还公开了该荧光体烧结体包含发出颜色相互不同的荧光的多种烧结体并且沿激光的光轴层叠。
另外，专利文献3公开了一种波长转换体，其为了抑制发光装置的输出光的颜色不均是使荧光体A与荧光体B混在一起来形成一个颗粒而成的。而且，荧光体A是放出在600nm以上且小于660nm的波长区域具有发光峰的荧光并且被Eu2+激活后的含有氮的无机化合物。另外，荧光体B是放出在400nm以上且小于600nm的波长区域具有发光峰的荧光并且被Eu2+激活后的无机化合物。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利第4621421号公报
专利文献2：日本特开2012-123940号公报
专利文献3：日本特开2007-231105号公报
发明内容
如专利文献1和专利文献2所示，在使用了荧光体单晶、透光性荧光陶瓷的情况下，能够得到实质上仅由荧光体制成的波长转换体。然而，在使用荧光体单晶、透光性荧光陶瓷的情况下，会产生通过使多种波长转换体组合来控制色调的必要性。另外，这样的波长转换体的直线透射率大，LED光、激光以保持了强指向性的状态透射。因此，在将荧光体所发出的荧光与其他光进行了加法混色的情况下，会产生色调偏差，难以控制色调。
另外，如专利文献3所示，在波长转换体以包含被Eu2+激活后的荧光体的方式进行设计的情况下可以选择氮化物系的红色荧光体，因此能够得到红色光成分的强度大的波长转换体。但是，由于被Eu2+激活后的荧光体的余辉略长，因此在由激光等高密度光进行了激励的情况下难以得到高输出功率的荧光。
本发明是鉴于这样的现有技术所存在的问题而完成的。而且，本发明的目的在于：提供易于控制色调并且能够得到高输出功率的荧光的波长转换体和波长转换体的制造方法以及使用了该波长转换体的发光装置。
为了解决上述问题，本发明的第一方案涉及一种波长转换体，其包含第一荧光体和第二荧光体，上述第一荧光体由被Ce3+激活后的无机荧光体制成，上述第二荧光体由被Ce3+激活后的无机荧光体制成，并且与第一荧光体不同。第一荧光体和第二荧光体中的至少一者为颗粒状。第一荧光体与第二荧光体通过构成第一荧光体的化合物与构成第二荧光体的化合物在接触部处的化学反应和构成第一荧光体的化合物与构成第二荧光体的化合物的附着(adhesion)中的至少一者而结合。
本发明的第二方案涉及一种波长转换体的制造方法，其包括下述工序：成型工序，在该工序中，制作第一荧光体的颗粒群与第二荧光体的颗粒群混合而成的成型体，上述第一荧光体由被Ce3+激活后的无机荧光体制成，上述第二荧光体由被Ce3+激活后的无机荧光体制成，并且与第一荧光体不同；以及结合工序，在该工序中，使成型体所含的第一荧光体与第二荧光体结合。
本发明的第三方案涉及一种发光装置，其具备波长转换体。
附图说明
图1是表示本发明的实施方式的波长转换体的一个例子的剖视示意图。
图2是表示本发明的实施方式的波长转换体的另一个例子的剖视示意图。
图3是表示本发明的实施方式的波长转换体的又一个例子的剖视示意图。
图4是表示本发明的实施方式的波长转换体的又一个例子的剖视示意图。
图5是表示在本发明的实施方式的波长转换体中具备基材的例子的剖视示意图。
图6是表示在本发明的实施方式的波长转换体中具备基材的另一个例子的剖视示意图。
图7是用于对本发明的实施方式的波长转换体的制造工序进行说明的示意图。
图8是用于对本发明的实施方式的发光装置进行说明的示意图。
图9(a)是表示Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体的电子显微镜照片。图9(b)是表示Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+荧光体的电子显微镜照片。
图10(a)是表示实施例1的波长转换体的表面的电子显微镜照片，图10(b)是图10(a)所示的表面的放大照片。图10(c)是表示实施例1的波长转换体的截面的电子显微镜照片，图10(d)是图10(c)所示的截面的放大照片。
图11(a)至图11(d)是表示实施例1的波长转换体的表面的电子显微镜照片。
图12是表示对本发明的实施方式的波长转换体的荧光光谱进行了测定的结果的曲线图。
图13是表示对本发明的实施方式的波长转换体的荧光光谱进行了测定的结果的曲线图。
图14是表示实施例1的波长转换体的荧光光谱和Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+与Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+的混合荧光体所放出的荧光光谱的模拟结果的曲线图。
图15是表示对实施例2的波长转换体中的一个面进行了研磨的状态的电子显微镜照片。图15(a)是表示对波长转换体中的由符号y表示的面进行了粗研磨后的状态的截面照片。图15(b)是将波长转换体中的进行了粗研磨的部位放大来表示的截面照片。图15(c)是表示波长转换体中的进行了粗研磨的面的照片。图15(d)是表示对波长转换体中的进行了粗研磨后实施了机械研磨的面的照片。
具体实施方式
以下，参照附图对本实施方式进行说明。以下所说明的实施方式均表示本实施方式的优选的一个例子。因此，以下的实施方式所示的数值、形状、材料、构成要素、构成要素的配置位置和连接方式以及步骤(工序)和步骤的顺序等为一个例子，并不是旨在限定本实施方式。
作为现有的波长转换体，已知有具有以无机材料密封荧光体粉末而成的结构的波长转换体。将荧光体粉末无机密封而成的波长转换体能够利用多种带有光散射作用的高效率的荧光体粉末，因此易于控制色调，能够提高波长转换效率。但是，由于以无机材料填埋荧光体颗粒之间的间隙的方法有限，因此荧光体的高密度填充是困难的，热传导性差。
另外，在使用了荧光体单晶、荧光陶瓷作为波长转换体的情况下，能够得到实质上仅由荧光体制成的波长转换体。但是，在该情况下，会产生通过使多种波长转换体组合来控制色调的必要性。此外，这样的波长转换体的直线透射率大，LED光、激光以保持强指向性的状态透射，因此会产生色调偏差，从而控制色调是困难的。
在使用了荧光体的烧结体的情况下，也能够得到实质上仅由荧光体制成的波长转换体。此外，在由荧光体的烧结体制成的情况下，也能够使波长转换体具有光散射作用。但是，迄今为止，目光实质上并没有关注过由多种荧光体制成的单一烧结体、特别是由包含放出橙色或红色荧光的荧光体(暖色荧光体)的多种荧光体制成的单一烧结体。其理由有下述原因：没有高技术需求；成为技术种子的暖色荧光体的种类受限；以及成为技术种子的候补的暖色荧光体为不受欢迎的材料等。因此，可以认识到对本领域技术人员来说得到含有包含暖色荧光体的多种荧光体并且波长转换效率高的波长转换体是困难的。
本实施方式的波长转换体由于具有超短余辉性的荧光特性、光散射特性和高热传导性，因此通过使之与激光二极管等固体发光器件组合，能够实现发光装置的高输出功率化和输出光的高品质化。
[波长转换体]
如图1所示，本实施方式的波长转换体100为包含第一荧光体1和第二荧光体2的波长转换体。第一荧光体1由被Ce3+激活后的无机荧光体制成。第二荧光体2也由被Ce3+激活后的无机荧光体制成，但为与第一荧光体1不同的荧光体。而且，第一荧光体1和第二荧光体2中的至少一者成为颗粒状。图1示出了第一荧光体1和第二荧光体2这两者为颗粒状的情况。
就波长转换体100来说，多个第一荧光体1的颗粒与多个第二荧光体2的颗粒混在一起，第一荧光体1与第二荧光体2隔着结合部3结合。而且，结合部3通过构成第一荧光体1的化合物与构成第二荧光体2的化合物在接触部处的化学反应而形成。具体来说，结合部3通过构成第一荧光体1的化合物与构成第二荧光体2的化合物固溶而形成。
另外，结合部3通过构成第一荧光体1的化合物与构成第二荧光体2的化合物的附着而形成。具体来说，结合部3通过构成第一荧光体1的化合物与构成第二荧光体2的化合物之间的分子间力或该化合物彼此接合而形成。这样，通过使第一荧光体1与第二荧光体2隔着结合部3结合，能够提高波长转换体100的热传导性。也就是说，第一荧光体1与第二荧光体2通过由它们的固溶体或附着部制成的结合部3而结合，荧光体彼此通过无机材料连结。因此，由于通过结合部3形成第一荧光体1与第二荧光体2之间的热传导通路，因而能够提高波长转换体整体的热传导性。另外，波长转换体的热传导性提高，高效地耗散伴随高密度光下的激励而在波长转换体中产生的热，因此能够抑制荧光体的温度淬灭。
此外，第一荧光体1的颗粒彼此、第二荧光体2的颗粒彼此也优选通过接触部处的固溶和附着中的至少一者而结合。
如上所述，波长转换体100是多个第一荧光体1的颗粒与多个第二荧光体2的颗粒混在一起而成的。因此，在第一荧光体1与第二荧光体2的界面和结合部3，产生入射光的折射、反射。也就是说，就波长转换体100来说，第一荧光体1和第二荧光体2作为光散射体起作用。因此，在使用了激光等指向性强的相干光作为入射光的情况下，通过光散射来缓解相干光而接近朗伯体(Lambertian distribution)，能够波长转换成刺眼感得到了抑制的光。
第一荧光体1和第二荧光体2包含Ce3+作为发光中心。Ce3+的荧光寿命为10-8～10-7秒，余辉性就算是与Eu2+等其他发光中心相比也极短。因此，就算是在大功率激光等高密度的光激励条件下，荧光输出功率的饱和现象也少，能够得到几乎与激励光的密度成比例的高荧光输出功率。另外，就Ce3+来说，发光色根据母体而改变，因此易于改变输出光的色调。
本实施方式的波长转换体100的形状没有特别限定。波长转换体100优选为薄板状，也优选为圆盘状或角板状。这样的形状的波长转换体100易于制造和操作。
波长转换体100的大小也没有特别限定。波长转换体100优选在截面上的横向的最长长度为0.1mm以上且小于100mm，更优选为1mm以上且小于30mm。另外，波长转换体100在截面的横向的最短长度优选为0.1mm以上且小于100mm，更优选为1mm以上且小于30mm。波长转换体100的厚度优选为30μm以上且小于1cm，更优选为50μm以上且小于3mm。
波长转换体100优选为具有比激光的光斑直径(通常为数10μm以上且小于5mm)大的投影面积的大小。在该情况下，由于能够将全部激光照射到波长转换体100，因此能够有效地进行波长转换。
波长转换体100所含的第一荧光体1与第二荧光体2的组合可以采取各种变形例。图1的波长转换体100为第一荧光体1的平均粒径与第二荧光体2的平均粒径几乎相等的组合的例子。在第一荧光体1与第二荧光体2的平均粒径几乎相等的情况下，成为荧光体颗粒的尺寸偏差在三维任意一个方向均少的波长转换体。因此，能够得到可放出具有均匀取向特性的输出光的波长转换体。另外，在如图1那样的构成的情况下，成为第一荧光体1与第二荧光体2的结合部3相对少的波长转换体，因此能够得到明显带有第一荧光体1与第二荧光体2这两者的特性的波长转换体。
图2的波长转换体100A为第一荧光体1的平均粒径比第二荧光体2的平均粒径大的例子。在第一荧光体1的平均粒径比第二荧光体2的平均粒径大的情况下，成为以粒径小的荧光体填充粒径大的荧光体的间隙。因此，能够得到荧光体的填充密度高、波长转换效率良好的波长转换体100A。此外，就本实施方式的波长转换体来说，也优选第一荧光体1的平均粒径比第二荧光体2的平均粒径小。
图3的波长转换体100B为第一荧光体1和第二荧光体2这两者都是粒径大的颗粒与粒径小的颗粒混在一起的例子。通过为这样的构成，与图2的波长转换体100A同样地以粒径小的荧光体填充粒径大的荧光体的间隙。因此，能够得到荧光体的填充密度高、波长转换效率良好的波长转换体100B。
图4的波长转换体100C为以第二荧光体2为基底、在第二荧光体2的内部分散有第一荧光体1的颗粒的例子。通过为这样的构成，成为第二荧光体2填充第一荧光体1的间隙。因此，能够得到荧光体的填充密度高、波长转换效率良好的波长转换体100C。此外，本实施方式的波长转换体也可以为以第一荧光体1基底、在第一荧光体1的内部分散有第二荧光体2的颗粒的方式。
就本实施方式的波长转换体100来说，第一荧光体1优选放出颜色与第二荧光体2不同的荧光。在第一荧光体1的发光色与第二荧光体2的发光色不同的情况下，通过适当改变第一荧光体1和第二荧光体2的种类、含有比例，能够得到放出被控制后的色调的输出光的波长转换体。
就本实施方式的波长转换体100来说，优选第一荧光体1与第二荧光体2相互熔点不同。此时，第一荧光体1与第二荧光体2的熔点差优选为100℃以上。另外，第一荧光体1和第二荧光体2之中优选熔点低的一方的荧光体的熔点小于1600℃。在第一荧光体1的熔点与第二荧光体2的熔点不同的情况下，能够利用熔点差来制成颗粒状和除此以外的性状混在一起的波长转换体。
就本实施方式的波长转换体100来说，第一荧光体1和第二荧光体2优选成为荧光体的母体的化合物相互不同。例如，优选第一荧光体1和第二荧光体2中的一者为硅酸盐系的荧光体，第一荧光体1和第二荧光体2中的另一者为铝酸盐系的荧光体。此外，硅酸盐系的荧光体是指仅由硅酸盐制成的荧光体或者由成为端成分的硅酸盐的固溶比例为70摩尔％以上的固溶体制成的荧光体。铝酸盐系的荧光体是指仅由铝酸盐制成的荧光体或者由成为端成分的铝酸盐的固溶比例为70摩尔％以上的固溶体制成的荧光体。
通常硅酸盐系的荧光体与铝酸盐系的荧光体相比熔点低，熔点差大。因此，通过使用硅酸盐系的荧光体和铝酸盐系的荧光体，能够得到颗粒状的荧光体和除了颗粒状以外的性状的荧光体混在一起的波长转换体。另外，在低熔点性的硅酸盐系的荧光体与铝酸盐系的荧光体混合之后，以硅酸盐系的荧光体的熔点附近的温度加热，由此易于在硅酸盐系的荧光体与铝酸盐系的荧光体的接触部形成固溶体。因此，能够得到荧光体颗粒彼此的结合力大的波长转换体。
如上所述，就波长转换体100来说，第一荧光体1与第二荧光体2隔着结合部3结合，结合部3优选通过构成第一荧光体1的化合物与构成第二荧光体2的化合物在接触部处的化学反应而形成。因此，第一荧光体1与第二荧光体2优选相互固溶。由此，第一荧光体1与第二荧光体2成为隔着两者的固溶体一边缓慢改变组成一边结合的结构。因此，荧光体颗粒之间的结合力强、荧光体颗粒彼此不易分离，因此能够得到机械强度优异的波长转换体。
这样，就波长转换体100来说，第一荧光体1和第二荧光体2优选为带有相互固溶的性质的荧光体。由此，第一荧光体1与第二荧光体2固溶而成的结合部3的形成变得容易。
本实施方式的波长转换体100优选仅包含构成第一荧光体1的元素和构成第二荧光体2的元素。也就是说，波长转换体100优选不包含除了构成第一荧光体1和第二荧光体2的元素以外的元素。由此，成为不包含会导致第一荧光体1和第二荧光体2的荧光输出功率、可靠性降低的不必要元素的波长转换体。因此，能够得到可期待高转换效率和高可靠性的波长转换体。
波长转换体100优选实质上由第一荧光体1、第二荧光体2和第一荧光体1与第二荧光体2的结合部3制成。也就是说，波长转换体100具有第一荧光体1、第二荧光体2和结合部3，此外也可以具有不影响波长转换体100的作用效果的构成。但是，优选不具有会影响波长转换体100的作用效果的其他构成。由此，由于波长转换体100不包含会导致荧光输出功率、可靠性降低的不必要物质，因此能够得到可期待高转换效率和高可靠性的波长转换体。
波长转换体100优选为第一荧光体1与第二荧光体2烧结而成、在内部具有多个空隙的烧结体。或者，波长转换体100优选为第一荧光体1与第二荧光体2烧结而成、在内部不具有多个空隙的陶瓷体。通过使波长转换体100为这样的烧结体或陶瓷体，波长转换体的制造、操作变得容易，因此成为适于工业生产的波长转换体。
波长转换体100优选仅由无机氧化物制成。也就是说，优选第一荧光体、第二荧光体和结合部3全部由无机氧化物制成。在该情况下，不仅常压的大气中的操作变得容易，而且上述的烧结体、陶瓷体的制造也变得容易。因此，成为适于工业生产的波长转换体。
波长转换体100优选仅由石榴石化合物制成。也就是说，波长转换体100优选仅由具有石榴石(柘榴石)的晶体结构的化合物制成。另外，第一荧光体1、第二荧光体2和结合部3优选为具有石榴石的晶体结构的化合物。石榴石化合物在化学上是稳定的，并且常压的大气中的操作容易。而且，在波长转换体100仅由石榴石化合物制成的情况下，由于是仅由化学性质类似的化合物构成，因此成为更适于工业生产的波长转换体。
石榴石化合物已知天然地以多种端成分的固溶体的形式存在，带有石榴石化合物彼此易于形成固溶体的性质。因此，在第一荧光体1和第二荧光体2为具有石榴石的晶体结构的化合物的情况下，第一荧光体1与第二荧光体2易于形成固溶体，因此易于使它们隔着结合部3结合。
此外，石榴石化合物的荧光体颗粒易于制成具有多面体形状的单分散颗粒或具有接近多面体的形状的单分散颗粒。因此，能够得到荧光体的填充率大并且透光性优异的波长转换体。
就波长转换体100来说，颗粒状的荧光体的平均粒径优选为1μm以上且小于100μm。也就是说，就波长转换体100来说，由于第一荧光体1和第二荧光体2中的至少一者为颗粒状，因此优选该荧光体的平均粒径为上述范围内。另外，就波长转换体100来说，颗粒状的荧光体的平均粒径更优选为3μm以上且小于50μm，特别优选为5μm以上且小于40μm。就具有这样的粒径的荧光体来说，近紫外区域到可见光区域的光的吸收和散射是容易的，作为发光装置用有高实用实绩。因此，在使用了具有这样的粒径的荧光体的情况下，能够得到作为发光装置用实用性高的波长转换体。此外，波长转换体100中的荧光体的粒径是指以显微镜观察了波长转换体的截面时的荧光体颗粒的最长轴长度。
波长转换体100所含的发光中心优选仅为Ce3+。就包含三价铈离子(Ce3+)的荧光体来说，就算是在大功率密度的光激励条件下，荧光输出功率的饱和现象也少，能够得到几乎与激励光的密度成比例的高的荧光输出功率。另外，在制造波长转换体时等，就算是发光中心在不同种类荧光体的颗粒之间发生了扩散的情况下，也能够得到波长转换特性的变动少的波长转换体。
此外，Ce3+为根据母体而发光色会改变的超短余辉性的发光中心。因此，在波长转换体100所含的发光中心仅为Ce3+的情况下，易于改变输出光的色调，进而就算是在高密度的光照射下也能够保持高输出功率。此外，“高密度的光照射”是指照射到波长转换体的激励光的强度为1W/mm2以上、特别为3W/mm2以上的光照射，其是1W/mm2以上且小于100W/mm2的光照射。此外，作为波长转换体的用途，有时激励光的强度小于10W/mm2或小于50W/mm2的光照射就足够。但是，作为波长转换体的用途，也有时要求10W/mm2以上、进而要求50W/mm2以上的光照射，根据本实施方式的波长转换体能够容易应对这些用途。
就波长转换体100来说，第一荧光体1和第二荧光体2中的任意一者优选为放出在580nm以上且小于630nm的波长范围内具有荧光峰的光的荧光体。另外，第一荧光体1和第二荧光体2中的任意一者更优选为放出在590nm以上且小于620nm的波长范围内具有荧光峰的光的荧光体。第一荧光体1和第二荧光体2中的任意一者特别优选为放出在600nm以上且小于615nm的波长范围内具有荧光峰的光的荧光体。在该情况下，由于能够放出视感度(luminosity factor)较高的红色光成分的比例多的荧光，因此能够得到适于照明用途的波长转换体。
如上所述，就波长转换体100来说，第一荧光体1和第二荧光体2中的任意一者优选为放出在580nm以上且小于630nm的波长范围内具有荧光峰的光的荧光体。而且，第一荧光体1和第二荧光体2中的另一者优选为放出在480nm以上且小于550nm的波长范围内具有荧光峰的光的荧光体。另外，第一荧光体1和第二荧光体2中的另一者更优选为放出在490nm以上且小于530nm的波长范围内具有荧光峰的光的荧光体。此外，第一荧光体1和第二荧光体2中的另一者特别优选为放出在500nm以上且小于515nm的波长范围内具有荧光峰的光的荧光体。这样的波长转换体100由于还包含放出蓝绿色光成分、绿色光成分多的荧光的荧光体，因此能够得到特别适于照明用途的波长转换体。
就波长转换体100来说，第一荧光体1和第二荧光体2优选通过在380nm以上且小于500nm的波长范围内具有峰的光激励。另外，第一荧光体1和第二荧光体2更优选通过在400nm以上且小于470nm的波长范围内具有峰的光激励。此外，第一荧光体1和第二荧光体2进一步优选通过在400nm以上且小于415nm或者440nm以上且小于470nm的任意一个波长范围内具有峰的光激励。第一荧光体1和第二荧光体2特别优选通过在450nm以上且小于460nm的波长范围内具有峰的光激励。在该情况下，能够通过紫到蓝色的短波长可见光、特别是在色纯度和视感度的方面取得了平衡的蓝色光激励第一荧光体1和第二荧光体2。因此，通过使波长转换体100与发光二极管、激光二极管等固体发光器件组合，能够得到利用了短波长可见光和荧光体所放出的荧光的发光装置。
就波长转换体100来说，第一荧光体1所放出的第一荧光与第二荧光体2所放出的第二荧光的混色光优选通过与蓝色光的加法混色而成为白色光。通过与蓝色光的加法混色能够形成白色光的波长转换体由于作为照明光的需求多，因此能够适用于发光装置。
就波长转换体100来说，第一荧光体1和第二荧光体2中的一者所放出的荧光优选激励第一荧光体1和第二荧光体2中的另一者。也就是说，优选第一荧光体1和第二荧光体2中的另一者吸收第一荧光体1和第二荧光体2中的一者所放出的荧光而激励该另一者的荧光体。在该情况下，由于能够通过一者的荧光体激励另一者的荧光体，因此能够拓宽可利用的荧光体的选项。另外，利用荧光体彼此的光干涉效果，能够得到具有利用荧光体的单纯组合所无法实现的光谱分布的波长转换体。
就本实施方式的波长转换体100来说，能够作为第一荧光体1和第二荧光体2利用的荧光体优选为选自氧化物系荧光体、硫化物系荧光体、氮化物系荧光体和卤化物系荧光体中的至少一种。另外，优选作为第一荧光体1和第二荧光体2的荧光体为易于在大气中和常压下操作的氧化物系荧光体。作为第一荧光体1和第二荧光体2，优选为选自氧化物、硅酸盐、铝酸盐、磷酸盐、硼酸盐、卤化硅酸盐(halo-silicate)、卤化铝酸盐(halo-aluminate)和卤化磷酸盐(halo-phosphate)中的至少一种。这样的荧光体由于工业生产容易，因此能够特别合适地使用。
作为氧化物系荧光体，例如可以列举出：Y3Al2(AlO4)3：Ce3+、Ca3Sc2(SiO4)3：Ce3+、Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+等被Ce3+激活后的石榴石荧光体；MSc2O4：Ce3+、MLu2O4：Ce3+等钙铁氧体型的荧光体；M3AlO4F：Ce3+等氧氟化物荧光体。其中，M为选自Ca、Sr和Ba中的至少一种元素。
作为硫化物系荧光体，例如可以列举出：MS：Ce3+、MGa2S4：Ce3+等被Ce3+激活后的碱土金属硫化物、硫化镓酸盐(thiogallate)的荧光体。其中，M为选自Ca、Sr和Ba中的至少一种元素。
作为氮化物系荧光体，例如可以列举出：选自LaAl(Si,Al)6(N,O)10：Ce3+、LaSi3N5：Ce3+、Ca-α-塞隆(sialon)：Ce3+、CaAlSiN3：Ce3+、La3Si6N11：Ce3+等被Ce3+激活后的氧氮化铝氮化硅酸盐(oxynitride alumino nitride silicate)、氮化硅酸盐、氧氮化硅酸盐和氮化铝硅酸盐中的荧光体。
能够作为第一荧光体1和第二荧光体2来利用的荧光体的晶体结构优选为石榴石型、钙钛矿型、磷灰石型、K2NiF4型、橄榄石型、A稀土型、B稀土型、C稀土型、尖晶石型、白钨矿型或钙铁氧体型。此外，该晶体结构优选为作为高效率荧光体的母体起作用的化合物多的结构。因此，能够作为第一荧光体1和第二荧光体2来利用的荧光体的晶体结构更优选为钙钛矿型、磷灰石型、K2NiF4型、石榴石型、橄榄石型、尖晶石型或钙铁氧体型。
作为具有石榴石型的晶体结构的氧化物的具体例子，可以列举出：作为成为端成分的硅酸盐的Ca3Sc2(SiO4)3、Lu2CaMg2(SiO4)3；作为成为端成分的铝硅酸盐的Y3Mg2(SiO4)2(AlO4)、Y3MgAl(AlO4)2(SiO4)、Lu3Mg2(SiO4)2(AlO4)、Y2BaAl2(AlO4)2(SiO4)、Y2MgAl2(AlO4)2(SiO4)、Y2CaAl2(AlO4)2(SiO4)、Lu2CaAl2(AlO4)2(SiO4)、Ca3Zr2(AlO4)2(SiO4)；作为成为端成分的铝酸盐的Lu3Al2(AlO4)3、Y3Al2(AlO4)3、Gd3Al2(AlO4)3、Tb3Al2(AlO4)3、Y3Ga2(AlO4)3、Y3Sc2(AlO4)3、Ca2YZr2(AlO4)3、Ca2EuZr2(AlO4)3、Ca2GdZr2(AlO4)3、Ca2TbZr2(AlO4)3、Ca2LuZr2(AlO4)3、Ca2YHf2(AlO4)3等。就本实施方式来说，可以利用在成为母体的这些化合物中添加了发光中心(例如Ce3+)的荧光体。
就本实施方式的波长转换体来说，第一荧光体1优选为以Lu2CaMg2(SiO4)3为母体的Ce3+激活荧光体。Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+为放出橙色光的石榴石硅酸盐，并且具有温度淬灭较小的特性。因此，通过使用该荧光体，能够放出大量照明用途所需的红色光成分，能够得到适于高输出功率的用途的波长转换体。
就本实施方式的波长转换体来说，第二荧光体2优选为以石榴石化合物Ca3Sc2(SiO4)3或Lu3Al2(AlO4)3为母体的Ce3+激活荧光体。Ca3Sc2(SiO4)3：Ce3+、Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+为放出蓝绿～绿色光的荧光体。因此，通过上述第一荧光体1所放出的橙色光与第二荧光体2所放出的蓝绿～绿色的光的加法混色，能够得到放出带白或带黄的光成分的波长转换体。另外，Ca3Sc2(SiO4)3：Ce3+、Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+带有与Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+形成固溶体的性质。因此，在第一荧光体与第二荧光体的接触部，能够易于形成由固溶体制成的结合部3。
这样，优选的荧光体的组合是第一荧光体1为以Lu2CaMg2(SiO4)3为母体的Ce3+激活荧光体、第二荧光体2为以Ca3Sc2(SiO4)3或Lu3Al2(AlO4)3为母体的Ce3+激活荧光体。本实施方式的波长转换体优选至少具有上述的荧光体的组合。
此外，以Lu2CaMg2(SiO4)3为母体的Ce3+激活荧光体是指仅由Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+制成的荧光体或者由Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+的固溶比例为70摩尔％以上的固溶体制成的荧光体。
同样地，以Ca3Sc2(SiO4)3为母体的Ce3+激活荧光体是指仅由Ca3Sc2(SiO4)3：Ce3+制成的荧光体或者由Ca3Sc2(SiO4)3：Ce3+的固溶比例为70摩尔％以上的固溶体制成的荧光体。另外，以Lu3Al2(AlO4)3为母体的Ce3+激活荧光体是指仅由Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+制成的荧光体或者由Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+的固溶比例为70摩尔％以上的固溶体制成的荧光体。
特别优选的第二荧光体2为以Lu3Al2(AlO4)3为母体的Ce3+激活荧光体。Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+为铝酸盐，其具有比硅酸盐Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+高100℃以上的熔点。当第一荧光体1为Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+、第二荧光体2为Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+时，就算是使烧结温度接近第一荧光体1的熔点，第一荧光体1与第二荧光体2的固溶也不会被极端地促进。因此，能够得到第一荧光体1和第二荧光体2的荧光特性明显的波长转换体。
此外，本实施方式的波长转换体还可以进一步包含与第一荧光体1和第二荧光体2不同的荧光体。由此，能够得到荧光的色调被调整后的波长转换体。
本实施方式的波长转换体100优选具有透光性。由此，能够得到除了激励光以外第一荧光体1所放出的第一荧光和第二荧光体2所放出的第二荧光也能够透射的波长转换体。此外，波长转换体100在波长为380nm～780nm的波长范围优选扩散透射率为60％以上，更优选为80％以上。由此，能够得到光透射性优异的波长转换体。
另外，波长转换体100在波长380nm～780nm的波长范围扩散透射率可以小于60％，特别可以小于40％。由此，能够得到兼具有光透射性和光反射性的波长转换体。
另一方面，波长转换体也优选不具有透光性。通过这样设定，成为不透光的波长转换体。因此，通过波长转换体反射后的激励光、第一荧光体1所放出的第一荧光和第二荧光体2所放出的第二荧光仅由激励光的照射面放射。因此，能够在波长转换体中的激励光的照射面将这些光进行加法混色。
波长转换体100也能够制成由与激励光的照射面不同的面放出第一荧光体1所放出的第一荧光和第二荧光体2所放出的第二荧光中的至少一者的结构。通过这样设定，成为第一荧光体1所放出的第一荧光和第二荧光体2所放出的第二荧光中的至少一者透射的波长转换体。因此，能够得到可输出第一荧光和第二荧光中的至少一者的波长转换体。
本实施方式的波长转换体优选进一步具有基材10。图5所示的波长转换体100D具备基材10，成为通过基材10支撑第一荧光体1和第二荧光体2的烧结体整体的构成。另外，图6所示的波长转换体100E具备基材10A，成为通过基材10A局部支撑第一荧光体1和第二荧光体2的烧结体的构成。通过这样的构成，就算是在波长转换体100薄并且机械强度不够的情况下也能够易于操作。
就本实施方式来说，基材也可以为与波长转换体100的特定面面接触的构成。例如，如图5所示也可以为如下构成：基材10为平板状，与波长转换体100的下表面接触而支撑该下表面整体。另外，就本实施方式来说，基材还可以为环绕波长转换体100的侧面的构成。例如，如图6所示还可以为基材10A环绕波长转换体100的侧面整体并且支撑波长转换体100的下表面的外周部的构成。
基材10、10A的材质没有特别限定，优选为选自金属、半导体和电绝缘体以及它们的复合体或层叠体中的至少一种。作为基材10、10A的材质的具体例子，可以列举出：不锈钢、铝、铜、硅、氧化铝、石英、玻璃。
基材10、10A可以制成将表面的至少一部分或全部以电绝缘材料或金属包覆而成的结构。由此，能够提高波长转换体100与基材10、10A的接合强度，提高由波长转换体100产生的热的放热效果。另外，也可以使波长转换体100所放出的荧光向一个方向反射。
基材10、10A可以具有透光性。在该情况下，基材10、10A能够兼顾保护波长转换体100的光输出面。另外，基材10、10A可以具有光反射特性。在该情况下，基材10、10A可以作为能够将波长转换体100所放出的荧光向一个方向输出的反射体起作用。
如上所述，本实施方式的波长转换体100的形状没有特别限定，例如波长转换体100可以制成板状。在此，在波长转换体100为板状的情况下，波长转换体100优选具有平滑面。波长转换体100为板状，而且一个面是平滑的，由此例如蓝色激光等激励光的透射量、反射量会适当变化。因此，能够对由第一荧光体1所放出的荧光与第二荧光体2所放出的荧光的混色光和激励光的加法混色得到的输出光易于地控制色调。
另外，波长转换体100的平滑面优选为激励光的入射面。通过使波长转换体100的平滑面为激光等激励光的入射面，能够提高激励光对波长转换体100的入射效率。特别是，通过以使激励光由与波长转换体100的平滑面大致垂直的方向入射的方式来构成，能够得到激励光相对于波长转换体100的入射效率高的发光装置。此外，“与平滑面大致垂直的方向”是指相对于平滑面为90°±30°的方向，更优选为相对于平滑面为90°±10°的方向。
波长转换体100优选除了平滑面以外还具有凹凸面。也就是说，就板状的波长转换体100来说，优选一个主面为平滑面、与一个主面相反侧的主面为凹凸面。通过使波长转换体100的相反侧的主面为凹凸，能够提高来自凹凸面的输出光的取出效率。因此，能够得到来自凹凸面的输出光的取出量局部多的波长转换体。
这样，波长转换体100为板状，优选一个面为平滑面。另外，一个面的相反侧优选为具有多个凹凸的凹凸面。在此，凹凸面的表面粗糙度Ra更优选为2μm～50μm。通过使凹凸面的表面粗糙度Ra为该范围内，能够进一步提高输出光的取出效率。此外，本说明书中，表面粗糙度Ra是指规定在日本工业标准JIS B0601：2013中的算术平均粗糙度Ra。
平滑面的表面粗糙度Ra没有特别限定，优选为尽可能接近零的数值。平滑面的表面粗糙度Ra例如可以设定为小于1μm。此外，平滑面的表面粗糙度Ra的下限没有特别限定，例如可以设定为0.1μm。
这样，本实施方式的波长转换体100包含第一荧光体1和第二荧光体2，第一荧光体1由被Ce3+激活后的无机荧光体制成，第二荧光体2由被Ce3+激活后的无机荧光体制成，并且与第一荧光体1不同。第一荧光体1和第二荧光体2中的至少一者为颗粒状。第一荧光体1与第二荧光体2通过构成第一荧光体1的化合物与构成第二荧光体2的化合物在接触部处的化学反应和构成第一荧光体1的化合物与构成第二荧光体2的化合物的附着中的至少一者而结合。本实施方式的波长转换体100包含多种作为光散射体起作用的颗粒状的荧光体。此外，波长转换体100由热传导性优异的无机化合物制成，并且具有超短余辉性的发光中心。因此，通过光散射来缓解激光等指向性强的相干光而接近朗伯体，能够波长转换成刺眼感得到了抑制的光。此外，能够抑制与以高密度光进行了激励时相伴的光输出功率饱和温度上升。因此，波长转换体100能够使得易于控制色调并且能够得到高输出功率的荧光。
[波长转换体的制造方法]
然后，使用图7对本实施方式的波长转换体100的制造方法进行说明。此外，位于图7右侧的示意图示意地示出了各工序中的荧光体颗粒群的状态。
如图7所示，本实施方式的波长转换体的制造方法包括下述工序：秤量工序20，在该工序中，对第一荧光体的颗粒群和第二荧光体的颗粒群进行秤量；以及混合工序21，在该工序中，将秤得的第一荧光体的颗粒群与第二荧光体的颗粒群混合。此外，该制造方法包括下述工序：成型工序22，在该工序中，制作将第一荧光体与第二荧光体混合而成的成型体；以及结合工序23，在该工序中，使成型体所含的第一荧光体与第二荧光体结合。就本实施方式的波长转换体的制造方法来说，不使用制备荧光体的原料而使用了反应性比荧光体原料差的荧光体的颗粒群。因此，能够易于得到第一荧光体和第二荧光体所具有的固有荧光特性得到了维持的波长转换体。
秤量工序20为对第一荧光体1和第二荧光体2进行称量的工序，对预先制得或获得的多种荧光体颗粒群进行称量。由此，准备各自秤得的多种荧光体颗粒群。此外，秤量工序20可以通过利用自动天平等用于陶瓷技术的传统秤量方法来进行。
混合工序21为对由秤量工序20秤得的多种荧光体的颗粒群进行混合的工序。也就是说，就混合工序21来说，对事先秤得的多种荧光体颗粒群进行混合。由此，准备多种荧光体颗粒群混合而成的混合荧光体。此外，混合工序21可以采用用于陶瓷技术的传统干式混合或湿式混合。
成型工序22为将由混合工序21得到的混合荧光体的颗粒群制成成型体的工序。也就是说，就成型工序22来说，将混合荧光体的颗粒群投入模具等来进行成型。由此，混合荧光体成为成型体。此外，成型工序22可以采用用于陶瓷技术的传统成型技术，例如利用模具和压制机对混合荧光体的颗粒群进行加压成型。
结合工序23为使在成型体中接触的第一荧光体的颗粒与第二荧光体的颗粒结合的工序。具体来说，对由第一荧光体的颗粒群和第二荧光体的颗粒群制成的上述成型体进行加热等，由此促进颗粒彼此反应来结合。由此，第一荧光体的颗粒与第二荧光体的颗粒结合，能够得到本实施方式的波长转换体。
此外，结合工序23能够使用用于陶瓷技术的传统烧成技术。例如，通过利用电炉来对成型体进行加热，能够得到波长转换体。作为此时的加热温度，例如以比该成型体所含的具有最高熔点的荧光体的熔点低的温度进行加热。由此，构成成型体的荧光体的颗粒群能够结合而形成结合部3。
结合工序23优选为在第一荧光体1与第二荧光体2的接触部形成第一荧光体1与第二荧光体2的固溶体的工序。如上所述，就波长转换体100来说，第一荧光体1与第二荧光体2优选通过由它们的固溶体制成的结合部3而结合。因此，在结合工序23为形成固溶体的工序的情况下，成为第一荧光体1与第二荧光体2隔着两者的固溶体一边缓慢改变组成一边结合的结构。因此，第一荧光体1与第二荧光体2的颗粒之间的结合力强，能够得到不同种类的荧光体颗粒彼此不易分离的波长转换体。
另外，如上所述，就本实施方式的波长转换体的制造方法来说，不是利用制备荧光体本身的原料，而是利用反应性比荧光体原料差的荧光体的颗粒群。因此，就结合工序23来说，第一荧光体1的颗粒与第二荧光体2的颗粒并不是完全固溶，而是固溶反应仅在第一荧光体1与第二荧光体2的接触部处进行。因此，就所得到的波长转换体来说，由于残存第一荧光体和第二荧光体，因此能够维持这些荧光体所固有的荧光特性。
结合工序23优选为熔化第一荧光体1和第二荧光体2中的一者的工序。具体来说，就由第一荧光体的颗粒群和第二荧光体的颗粒群构成的上述成型体来说，优选以比成型体所含的具有最高熔点的荧光体的熔点低并且比成型体所含的具有最低熔点的荧光体的熔点高的温度进行加热。由此，第一荧光体1和第二荧光体2中的一者熔化。而且，熔化了的一者的荧光体以包裹保持颗粒状的另一者的荧光体的方式发挥了作用，然后通过冷却而凝固。由此，熔化了的一者的荧光体接合并且附着于另一者的荧光体的表面，形成结合部3。因此，能够得到第一荧光体1和第二荧光体2牢固地结合而成的波长转换体100。
在波长转换体100形成平滑面的方法没有特别限定，可以使用现有公知的研磨方法。例如，通过使用砂纸、磨床、喷丸等对波长转换体100的表面进行研磨，由此能够形成平滑面。
这样，波长转换体的制造方法包括成型工序，在该工序中，制作第一荧光体1的颗粒群与第二荧光体2的颗粒群混合而成的成型体，第一荧光体1由被Ce3+激活后的无机荧光体制成，第二荧光体2由被Ce3+激活后的无机荧光体制成，并且与第一荧光体1不同。该制造方法进一步包括结合工序，在该工序中，使该成型体所含的第一荧光体1与第二荧光体2结合。这样，本实施方式的波长转换体的制造方法极为简单，因此能够合适用于波长转换体的工业生产。
[发光装置]
接下来，对本实施方式的发光装置进行说明。本实施方式的发光装置具备有上述的波长转换体。
本实施方式的发光装置广泛包括具备发光功能的电子装置，只要是发出某种光的电子装置就没有特别限定。另外，发光装置还包括照明光源和照明装置以及显示装置等。因此，具备激光二极管的照明装置、投影机等也被视为发光装置。
本实施方式的发光装置至少利用上述的波长转换体，并且为利用该波长转换体所放出的荧光作为输出光的装置。若详细进行说明，则本实施方式的发光装置组合了上述的波长转换体和激励该波长转换体的激励源。波长转换体是其所含的荧光体吸收激励源所放出的能量、将吸收后的能量转换成色调被控制的荧光。
以下，以附图为参考对本实施方式的发光装置进行说明。图8表示本实施方式的发光装置的概要。就图8(a)和图8(b)来说，激励源101是生成用于激励本实施方式的波长转换体100所具备的荧光体的激励光102的光源。激励源101可以使用放出粒子射线(α射线、β射线、电子射线等)、电磁波(γ射线、X射线、真空紫外线、紫外线、可见光等)的放射装置。此外，激励源101优选使用放出作为紫色光的短波长可见光的放射装置。
作为激励源101，可以使用各种放射线发生装置、电子束放射装置、放电光发生装置、固体发光器件、固体发光装置等。作为激励源101中的代表性的激励源，可以列举出：电子枪、X射线管球、稀有气体放电装置、水银放电装置、发光二极管、包括半导体激光的激光发生装置、无机或有机的电致发光器件等。
就图8(a)和图8(b)来说，输出光103为激励源101所放出的激励射线或被激励光102激励后的波长转换体100中的荧光体所放出的荧光。而且，输出光103在发光装置中被用作照明光、显示光。
图8(a)示出在向波长转换体100照射激励射线或激励光102的方向放出来自荧光体的输出光103的结构的发光装置。此外，作为图8(a)所示的发光装置，除了白色LED光源、透射型的激光照明装置以外，还可以列举出荧光灯、电子管等。另一方面，在图8(b)示出在与向波长转换体100照射激励射线或激励光102的方向相反的方向放出来自波长转换体100的输出光103的结构的发光装置。作为图8(b)所示的发光装置，可以列举出反射型的激光照明装置，例如可以列举出利用带反射板的荧光体轮的光源装置、投影机等。
作为本实施方式的发光装置的具体例子优选的是利用荧光体来构成的半导体发光装置、照明光源、照明装置、显示装置等，特别是激光照明、激光投影机。
而且，本实施方式的发光装置进一步具备固体发光器件，波长转换体所含的第一荧光体和第二荧光体优选将固体发光器件所放出的激励光转换成比该激励光更长波长的光。另外，固体发光器件优选放出作为紫色光的短波长可见光。通过使用固体发光器件作为激励源，能够实现对于抗碰撞强的全固体的发光装置，例如能够实现固体照明。此外，这样的发光装置能够适用于室外照明、店铺照明、调光系统、设施照明、海洋照明、投影机、内窥镜中的任意一种用途。
这样，本实施方式的发光装置具备波长转换体100。另外，发光装置具备为超短余辉性并且包含作为光散射体起作用的颗粒状的荧光体的波长转换体。因此，该发光装置能够抑制激光固有的由于相干效果造成的刺眼感，并且能够放出带有接近朗伯体的取向特性的输出光。另外，该发光装置由于抑制光输出功率饱和，因此就算是在以高密度光激励的条件下也能够得到高输出功率的发光。
本实施方式的发光装置具备由热传导性优异的无机化合物制成的波长转换体。因此，高效地耗散伴随高密度光下的激励而产生的波长转换体的热，抑制荧光体的温度淬灭。因此，通过该发光装置能够得到高输出光。
就本实施方式的发光装置来说，其进一步具备放出激光的固体发光器件，波长转换体所含的第一荧光体和第二荧光体优选将固体发光器件所放出的激光转换成比该激光更长波长的光。在该情况下，可以使用激光二极管作为激励源，因此能够得到可作为高输出功率的点光源来利用的发光装置。
此外，发光装置所放出的输出光优选作为照明光或显示像素来利用。由此，能够得到可作为照明装置或显示装置来利用的发光装置。
实施例
以下，通过实施例对本实施方式进行更详细说明，但本实施方式不限于这些实施例。
[实施例1]
就实施例1来说，制作了使用了Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体作为第一荧光体、使用了Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+荧光体作为第二荧光体的波长转换体。
具体来说，首先，准备了Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体和Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+荧光体。Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+使用了以1300～1400℃的温度使氧化物陶瓷原料与作为反应促进剂起作用的化合物的混合粉末加热反应而制得的荧光体。另外，Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+荧光体使用了市售品。
为了参考，图9(a)示出Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体的电子显微镜照片。图9(b)示出Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+荧光体的电子显微镜照片。另外，表1汇总示出这些荧光体的特性。此外，表1所示的平均粒径设定为下述值：由图9所示的电子显微镜观察像(倍率：1000倍)任意抽取50个能够识别为一次颗粒的颗粒，设定为这些颗粒的最长轴长度的平均值。
表1
第一荧光体第二荧光体
通式 Lu<sub>2</sub>CaMg<sub>2</sub>(SiO<sub>4</sub>)<sub>3</sub>：Ce<sup>3+</sup>Lu<sub>3</sub>Al<sub>2</sub>(AlO<sub>4</sub>)<sub>3</sub>：Ce<sup>3+</sup>
组成 (Lu<sub>0.97</sub>Ce<sub>0.03</sub>)<sub>2</sub>CaMg<sub>2</sub>(SiO<sub>4</sub>)<sub>3</sub>(Lu<sub>0.98</sub>Ce<sub>0.02</sub>)<sub>3</sub>Al<sub>2</sub>(AlO<sub>4</sub>)<sub>3</sub><sup>※</sup>
种类 硅酸盐铝酸盐
晶体结构 石榴石型石榴石型
平均粒径 11.5μm13.2μm
荧光峰波长 600nm 518nm
内量子效率(450nm) 72％96％
光吸收率(450nm) 71％78％
※为推定组成。
作为实施例1的波长转换体的原料，只要准备这样的荧光体粉末就够。
接着，制备了Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体与Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+荧光体的混合粉末。具体来说，以质量比成为1：1的方式对Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体与Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+荧光体进行了秤量，然后利用研钵和研棒以手混合约10分钟，由此制备了混合粉末。
然后，制作了由上述的混合粉末制成的成型体。具体来说，将约0.1g的混合粉末投入φ10mm的由不锈钢制成的热压机用模具(AS ONE株式会社制)，以约10MPa进行了加压。由此，得到直径约为φ10mm、高度约为0.8mm的圆盘状的成型体。
最后利用气氛炉，在氮为96体积％、氢为4体积％的气氛中以1350℃的温度对上述成型体进行了一小时预烧成。进而，利用大气炉在大气中以1500℃的温度对预烧成后的成型体进行了两小时主烧成。由此，得到了多种荧光体颗粒彼此结合而成的烧结体。此外，预烧成和主烧成的升温速度和降温速度均设定为400℃/小时。
这样，得到了直径约为φ7.5mm、高度约为0.6mm的圆盘状的烧结体。此外，对所得到的烧结体进行了目测观察，结果为淡黄橙色，具有透光性。
另外，向烧结体照射了波长为450nm的蓝色光，结果由照射面确认到带红的荧光。此外，向烧结体照射了波长为365nm的紫外线，结果由照射面确认到带黄的荧光。进而，在向烧结体照射了波长为450nm的蓝色光或紫外线时，由照射面的背面也确认到带红的荧光。此外，于照射面的背面确认到的荧光与于照射面确认到的荧光为同等强度。因此，所得到的烧结体遍及整体地放出了强度和色调几乎均匀的荧光。由此，可以说实施例1的波长转换体为在光的透射率和扩散性的两方面良好的烧结体。
图10(a)为表示实施例1的波长转换体的表面的电子显微镜照片，图10(b)为图10(a)所示的表面的放大照片。图10(c)为表示实施例1的波长转换体的截面的电子显微镜照片，图10(d)为图10(c)所示的截面的放大照片。
对比图10(a)至图10(d)与图9(a)和图9(b)可知：实施例1的波长转换体明显可确认到图9(a)和图9(b)所示的荧光体颗粒的形状和尺寸。而且，实施例1的波长转换体为具有在烧结体的平面方向和厚度方向上尺寸不同的颗粒彼此在点接触部带有宽幅地连接的结构的烧结体。因此，荧光体的颗粒彼此强结合，成为机械强度优异的波长转换体。
此外，可知波长转换体成为带有若干空隙的结构，其成为通过空隙而带有光散射作用的结构体。
图11(a)至图11(d)均为实施例1的波长转换体中的表面的电子显微镜照片。而且，图11中所示的箭头示出了由能量色散型X射线分析(EDX)进行了组成分析的部位(合计四处)。
虽然省略详细说明，由EDX进行了组成分析的结果是：图11(a)和图11(b)中由箭头表示的一次粒径较小的颗粒为以Lu2CaMg2(SiO4)3为主体而成的化合物。另外，图11(c)和图11(d)中由箭头表示的一次粒径较大的颗粒为以Lu3Al2(AlO4)3为主体而成的化合物。
由该结果可知：实施例1的波长转换体为作为原料的Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体与Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+荧光体的混合物的烧结体。而且，就实施例1的波长转换体来说，可知作为原料的Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体与Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+荧光体实质上没有改变最初的一次粒径而是三维地分散。此外，还可知这些荧光体的颗粒彼此成为具有点接触部带有宽幅地连接的结构的烧结体。
这样，实施例1的波长转换体为由多种Ce3+激活荧光体制成的烧结体。而且，通过至少使以Lu2CaMg2(SiO4)3为基底的Ce3+激活荧光体与以Lu3Al2(SiO4)3为基底的Ce3+激活荧光体组合，实现了这样的结构。
接着，对向实施例1的波长转换体照射了蓝色单色光时的荧光光谱进行了测定。图12中的(a)为向实施例1的波长转换体照射了波长为455nm的蓝色单色光时的荧光光谱。另外，图12中的(b)为向(Lu0.97Ce0.03)2CaMg2(SiO4)3与(Lu0.98Ce0.02)3Al2(SiO4)3的固溶体照射了波长为450nm的蓝色单色光时的荧光光谱。此外，该固溶体是以摩尔比为1：1使第一荧光体((Lu0.97Ce0.03)2CaMg2(SiO4)3)与第二荧光体((Lu0.98Ce0.02)3Al2(SiO4)3)固溶而成的。而且，该固溶体的组成为Lu2.5Ca0.5MgAl(SiO4)1.5(AlO4)1.5：Ce3+。
为了参考，图13示出了波长转换体的荧光光谱(图13中(a))以及向第一荧光体((Lu0.97Ce0.03)2CaMg2(SiO4)3)照射了波长为450nm的蓝色单色光时的荧光光谱(图13中(c))。另外，图13还示出了向第二荧光体((Lu0.98Ce0.02)3Al2(SiO4)3)照射了波长为450nm的蓝色单色光时的荧光光谱(图13中(d))。
比较图12中的(a)和(b)可知：图12中的(a)所示的实施例1的波长转换体的荧光光谱与图12中的(b)所示的固溶体的荧光光谱是不同的形状。具体来说，实施例1的波长转换体的荧光光谱是荧光峰波长在566nm附近(超过555nm且小于575nm的波长范围内)。而且，在将相对于荧光光谱的峰强度为x％的强度水平的荧光光谱宽度定义为荧光光谱x％宽度时，实施例1的波长转换体的荧光光谱10％宽度约为270nm(超过250nm且小于290nm)。另外，荧光光谱50％宽度约为121nm(超过115nm且小于124nm)。此外，就图12来说，荧光光谱10％宽度由W10表示，荧光光谱50％宽度由W50表示。另外，荧光光谱50％宽度为所谓的半峰宽。
与此相对，图12中的(b)所示的固溶体的荧光光谱是荧光峰波长在550nm附近。而且，固溶体的荧光光谱10％宽度约为220nm，荧光光谱50％宽度为124nm。
这样，实施例1的波长转换体与固溶体相比荧光光谱的峰波长更长，并且荧光光谱10％宽度更宽，荧光光谱50％宽度更窄。也就是说，实施例1的波长转换体放出具有峰底宽、越靠近顶点越急剧变窄这样的特殊的光谱形状的荧光。由于为这样的形状，由图12也可知：实施例1的波长转换体具有与固溶体相比放出红色光成分比例更多的光这样的作为照明用途的有利效果。
将实施例1的波长转换体所放出的荧光的荧光光谱形状与图12中的(b)以及图13中的(c)和(d)、图12中的(a)相比可知：其为与常规的Ce3+激活荧光体不同的特异形状。也就是说，就Ce3+激活荧光体的荧光光谱形状来说，由于发光机理而成为在荧光峰的长波长侧具有肩的左右非对称的形状，而实施例1的波长转换体为接近左右对称形的形状。
图14汇总示出了实施例1的波长转换体的荧光光谱以及Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+与Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+的混合荧光体所放出的荧光光谱的模拟结果。图14中的(a)为实施例1的波长转换体的荧光光谱，图14中的(e)为其模拟结果。此外，模拟是以Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+的荧光光谱的各波长成分受到Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+在400nm～650nm的波长区域中的光吸收特性的100％影响为前提的。
由图14可知：实施例1的波长转换体的荧光光谱和Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+与Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+的混合荧光体所放出的荧光的模拟结果几乎一致。
由图12至图14所示的结果可知：实施例1的波长转换体成为作为原料的Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体与Lu3Al2(AlO4)3：Ce3+荧光体的混合物的烧结体。
[实施例2]
就实施例2来说，对由实施例1得到的由直径约为φ7.5mm、高度约为0.6mm的圆盘状的烧结体制成的波长转换体形成了平滑面。
具体来说，首先，使用金刚石锉刀(#180)对实施例1的波长转换体中的一个主面进行了粗研磨。然后，使用0.25μm的金刚石粉，对粗研磨后的面进行了机械研磨。这样，得到了具有平滑面的实施例2的波长转换体。
图15示出了表示对实施例2的波长转换体进行了研磨后的状态的电子显微镜照片。图15(a)示出了对实施例1的波长转换体进行了粗研磨后的截面，(b)放大示出了粗研磨后的部位。图15(c)示出了波长转换体中的粗研磨后的面，(d)示出了波长转换体中的机械研磨后的面。
由图15(a)和(b)可知：实施例2中的未研磨的面x具有凹凸，而研磨后的面y是平坦的。另外，由图15(c)和(d)可知：在实施例2的研磨面观察到研磨痕。即，在图15(c)所示的粗研磨面确认到向一方向流动那样的研磨痕。与此相对，在图15(d)所示的机械研磨面确认到单晶的荧光体颗粒其本身被研磨着的状态。
这样，通过对实施例1的波长转换体进行研磨而形成平滑面，能够制作至少确认到研磨的痕迹的波长转换体。而且，这样的平滑面以提高激励光向波长转换体的入射效率的方式起作用。因此，通过使用该波长转换体，能够得到高输出功率的发光装置。
以上，通过实施例对本实施方式进行了说明，但本实施方式不限于这些，能够在本实施方式的主旨的范围内进行各种变形。
日本特愿2017-111512号(申请日：2017年6月6日)和日本特愿2017-238640号(申请日：2017年12月13日)的全部内容援引至此。
产业上的可利用性
根据本发明，可得到易于控制色调并且能够得到高输出功率的荧光的波长转换体和波长转换体的制造方法以及使用了该波长转换体的发光装置。
符号说明
1 第一荧光体
2 第二荧光体
3 结合部
22 成型工序
23 结合工序
100、100A、100B、100C 波长转换体

Claims (27)

1.一种波长转换体，其包含第一荧光体和第二荧光体，所述第一荧光体由被Ce3+激活后的无机荧光体制成，所述第二荧光体由被Ce3+激活后的无机荧光体制成，并且与所述第一荧光体不同，
其中，所述第一荧光体和所述第二荧光体中的至少一者为颗粒状。
所述第一荧光体与所述第二荧光体通过构成所述第一荧光体的化合物与构成所述第二荧光体的化合物在接触部处的化学反应和构成所述第一荧光体的化合物与构成所述第二荧光体的化合物的附着中的至少一者而结合。
2.根据权利要求1所述的波长转换体，其中，所述第一荧光体放出颜色与所述第二荧光体不同的荧光。
3.根据权利要求1或2所述的波长转换体，其中，所述第一荧光体与所述第二荧光体相互熔点不同。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的波长转换体，其中，所述第一荧光体和所述第二荧光体中的一者为硅酸盐系的荧光体，所述第一荧光体和所述第二荧光体中的另一者为铝酸盐系的荧光体。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的波长转换体，其中，所述第一荧光体与所述第二荧光体相互固溶。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的波长转换体，其中，所述波长转换体仅包含构成所述第一荧光体的元素和构成所述第二荧光体的元素。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的波长转换体，其中，所述波长转换体实质上由所述第一荧光体、所述第二荧光体和所述第一荧光体与所述第二荧光体的结合部制成。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的波长转换体，其中，所述波长转换体为所述第一荧光体与所述第二荧光体烧结而成、在内部具有多个空隙的烧结体。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的波长转换体，其中，所述波长转换体仅由无机氧化物制成。
10.根据权利要求9所述的波长转换体，其中，所述波长转换体仅由石榴石化合物制成。
11.根据权利要求1～10中任一项所述的波长转换体，其中，所述颗粒状的荧光体的平均粒径为1μm以上且小于100μm。
12.根据权利要求1～11中任一项所述的波长转换体，其中，所述波长转换体所含的发光中心仅为Ce3+。
13.根据权利要求1～12中任一项所述的波长转换体，其中，所述第一荧光体和所述第二荧光体中的任意一者为放出在580nm以上且小于630nm的波长范围内具有荧光峰的光的荧光体。
14.根据权利要求13所述的波长转换体，其中，所述第一荧光体和所述第二荧光体中的另一者为放出在480nm以上且小于550nm的波长范围内具有荧光峰的光的荧光体。
15.根据权利要求1～14中任一项所述的波长转换体，其中，所述第一荧光体和第二荧光体通过在400nm以上且小于470nm的波长范围内具有峰的光激励。
16.根据权利要求1～15中任一项所述的波长转换体，其中，所述第一荧光体所放出的第一荧光与所述第二荧光体所放出的第二荧光的混色光通过与蓝色光的加法混色而成为白色光。
17.根据权利要求1～12中任一项所述的波长转换体，其中，所述第一荧光体和所述第二荧光体中的一者所放出的荧光激励所述第一荧光体和所述第二荧光体中的另一者。
18.根据权利要求1～17中任一项所述的波长转换体，其中，所述波长转换体具有透光性。
19.根据权利要求1～17中任一项所述的波长转换体，其中，所述波长转换体不具有透光性。
20.根据权利要求1～19中任一项所述的波长转换体，其中，所述第一荧光体所放出的第一荧光和所述第二荧光体所放出的第二荧光中的至少一者由与激励光的照射面不同的面放出。
21.根据权利要求1～20中任一项所述的波长转换体，其为板状，一个面为平滑面。
22.根据权利要求21所述的波长转换体，其中，所述一个面的相反侧为具有多个凹凸的凹凸面，所述凹凸面的表面粗糙度Ra为2μm～50μm。
23.权利要求1～22中任一项所述的波长转换体的制造方法，其包括下述工序：
成型工序，在该工序中，制作第一荧光体的颗粒群与第二荧光体的颗粒群混合而成的成型体，所述第一荧光体由被Ce3+激活后的无机荧光体制成，所述第二荧光体由被Ce3+激活后的无机荧光体制成，并且与所述第一荧光体不同；以及
结合工序，在该工序中，使所述成型体所含的所述第一荧光体与所述第二荧光体结合。
24.根据权利要求23所述的波长转换体的制造方法，其中，所述结合工序为在所述第一荧光体与所述第二荧光体的接触部形成所述第一荧光体与所述第二荧光体的固溶体的工序。
25.根据权利要求23所述的波长转换体的制造方法，其中，所述结合工序为熔化所述第一荧光体和所述第二荧光体中的一者的工序。
26.一种发光装置，其具备权利要求1～22中任一项所述的波长转换体。
27.根据权利要求26所述的发光装置，其进一步具备固体发光器件，
其中，所述波长转换体所含的所述第一荧光体和所述第二荧光体将所述固体发光器件所放出的激励光转换成比该激励光更长波长的光。
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