WO2015170773A1 - 発光素子搭載用基板および発光装置 - Google Patents

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阿部　裕一
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京セラ株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a light emitting element mounting substrate and a light emitting device in which the light emitting element is mounted on the light emitting element mounting substrate.
  • LEDs light emitting diodes
  • an insulating substrate is used for mounting such light emitting elements, and a metal layer serving as a circuit (wiring) is formed on the substrate. Is provided.
  • the heat at the time of light output of the LED affects the performance and reliability of the light-emitting element. Therefore, although a resin can be used as a substrate for a low-power LED, in recent years, Further, since it is required to have higher luminance, an alumina sintered body is used as a substrate for medium output LEDs, and ceramics such as aluminum nitride are used as a substrate for high output LEDs.
  • the ceramics with higher thermal conductivity and higher heat dissipation than the resin are used as the substrate to increase the brightness of the LED. By using it, a lot of heat is transmitted to the metal layer.
  • gold or silver with high heat dissipation is used as the metal layer, the adhesiveness between the metal layer and the resin is lowered due to a lot of heat transmitted to the metal layer, and the light emission efficiency is improved by peeling the resin from the metal layer. May decrease.
  • a light emitting element mounting substrate having a structure in which a metal layer whose main component is gold or silver and a resin layer provided so as to cover at least part of the metal layer are provided on a ceramic substrate.
  • a metal layer whose main component is gold or silver and a resin layer provided so as to cover at least part of the metal layer are provided on a ceramic substrate.
  • the present invention has been devised to satisfy the above requirements, and is a light emitting element mounting substrate capable of exhibiting high luminance and high light emission efficiency over a long period of time, and a light emitting element mounted on the light emitting element mounting substrate.
  • An object is to provide a light emitting device.
  • the light-emitting element mounting substrate of the present invention includes a substrate made of ceramics, a metal layer provided on the substrate, the main component of which is gold or silver, and a resin layer provided to cover at least a part of the metal layer
  • the resin layer contains platinum, and at least one oxide of magnesium, calcium and copper is present on the surface of the metal layer.
  • the light-emitting device of the present invention is characterized in that the light-emitting element is mounted on the light-emitting element mounting substrate of the present invention having the above-described configuration.
  • the substrate for mounting a light emitting element of the present invention has excellent heat dissipation and high adhesion strength between the resin layer and the metal layer, so that high luminance and high luminous efficiency can be exhibited over a long period of time.
  • the light emitting element is mounted on the light emitting element mounting substrate of the present invention having the above-described configuration, thereby providing high reliability.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view illustrating an example of a light emitting device including the light emitting element mounting substrate of the present embodiment.
  • the same numbers are assigned to the same members.
  • a light emitting element mounting substrate 10 of this embodiment includes a substrate 1 made of ceramics, a metal layer 2 provided on the substrate 1, the main component of which is gold or silver, and a metal layer 2. And a resin layer 3 provided so as to cover at least a part thereof.
  • the main component in the metal layer 2 is a component exceeding 50 mass% out of a total of 100 mass% of the components constituting the metal layer 2.
  • the light emitting device 20 of the present embodiment is obtained by mounting the light emitting element 4 on the light emitting element mounting substrate 10 having the above-described configuration.
  • FIG. 1 shows an example in which the light emitting element 4 is electrically connected to the metal layer 2b arranged in parallel to the metal layer 2a by the bonding wire 5.
  • the surface of the light emitting element mounting substrate 10 on which the light emitting element 4 including the light emitting element 4 is mounted may be covered with a sealing material. Further, the sealing material may contain a fluorescent material for wavelength conversion.
  • the light emitting element mounting substrate 10 of the present embodiment has excellent mechanical characteristics in addition to high insulation properties, because the substrate 1 is made of ceramics.
  • the metal layer 2 is mainly composed of gold or silver, the metal layer 2 has a low electrical resistivity, a high thermal conductivity, and a high heat dissipation property. Can be installed.
  • the resin layer 3 preferably has a higher reflectance than the substrate 1 and the metal layer 2.
  • the resin layer 3 having a higher reflectance than the substrate 1 and the metal layer 2 is provided, the light emission efficiency of the light emitting element mounting substrate 10 is improved.
  • the color tone of the substrate 1 is a dark color system, it is preferable that the surface of the substrate 1 is covered with the resin layer 3.
  • the resin layer 3 contains platinum, and at least one oxide of magnesium, calcium, and copper is present on the surface 2c of the metal layer 2.
  • the resin layer 3 contains platinum and the surface 2c of the metal layer 2 contains at least one oxide of magnesium, calcium, and copper
  • the light emitting element mounting substrate 10 of the present embodiment has the following structure.
  • the metal layer 2 and the resin layer 3 have high adhesion strength.
  • magnesium, calcium, and copper contained in the metal layer 2 may exist as a metal or a compound in a region other than the surface 2c of the metal layer 2; From the viewpoint, it is preferable to exist as a metal.
  • substrate 1 which comprises the light emitting element mounting substrate 10 of this embodiment is an aluminum oxide sintered body, a zirconium oxide sintered body, a composite sintered body of aluminum oxide and zirconium oxide, and a silicon nitride sintered body.
  • An aluminum nitride sintered body, a silicon carbide sintered body, or a mullite sintered body can be used.
  • the substrate 1 is preferably made of an aluminum oxide sintered body.
  • the substrate 1 is preferably made of an aluminum nitride sintered body.
  • a through hole may be formed in the substrate 1. If a through hole is formed in the substrate 1 and a through electrode made of a conductive material is formed in the through hole, it can be connected to an external power source. In addition, if a thermal via made of a highly thermally conductive material is formed in the through hole, the heat dissipation characteristics of the substrate 1 can be improved.
  • the resin layer 3 constituting the light emitting element mounting substrate 10 of the present embodiment contains platinum, but as described above, it is preferable that the reflectance is higher than that of the substrate 1. Specifically, it is preferable to exhibit white.
  • a white resin layer 3 include those containing white inorganic fillers such as titanium oxide, alumina oxide, zirconium oxide, barium oxide, and barium sulfate as main components such as silicone resin and epoxy resin.
  • the main component is silver
  • the copper content is 20% by mass or more and 40% by mass or less
  • the metal layer 2 and the resin layer 3 have high adhesion strength while having excellent heat dissipation by having a copper content of 20 mass% or more and 40 mass% or less.
  • what has high adhesion strength is a region in which the oxidation catalyst action by platinum contained in the resin layer 3 can be obtained on the surface of the metal layer 2 by containing 20% by mass to 40% by mass of copper. Is considered to be wide.
  • it contains at least one of titanium, zirconium, hafnium, and niobium, a compound is formed by reacting with components constituting the substrate 1 during heat treatment, so that the substrate 1 and the metal layer 2 are firmly bonded.
  • the Rukoto since it contains at least one of titanium, zirconium, hafnium, and niobium, a compound is formed by reacting with components constituting the substrate 1 during heat treatment, so that the substrate 1 and the metal layer 2 are firmly bonded. The Rukoto.
  • the contents of titanium, zirconium, hafnium and niobium are preferably 1% by mass or more and 8% by mass or less in total.
  • content is an occupation amount in the total 100 mass% of the component which comprises the metal layer 2. As shown in FIG.
  • the main component is silver
  • the copper content is 20% by mass or more and 40% by mass or less
  • the structure containing at least one of molybdenum, osmium, rhenium and tungsten is mentioned.
  • molybdenum, osmium, rhenium and tungsten are metals having a high melting point. Therefore, in the formation of the metal layer 2, the protrusion from the predetermined position is small, and the metal layer paste is printed. Since the shape retainability is high, fine wiring is possible.
  • the contents of molybdenum, osmium, rhenium and tungsten are preferably 3% by mass or more and 20% by mass or less in total.
  • the main component is silver
  • the copper content is 20% by mass or more and 40% by mass or less
  • the copper content is 20% by mass or more and 40% by mass or less
  • the structure containing at least one of indium, zinc, and tin is mentioned.
  • the main component is silver
  • the copper content is 20% by mass or more and 40% by mass or less, and includes at least one of titanium, zirconium, hafnium, and niobium. And at least one of molybdenum, osmium, rhenium and tungsten, and further includes at least one of indium, zinc and tin.
  • the metal layer 2 contains at least one of indium, zinc and tin
  • the voids in the metal layer 2 can be reduced by melting during the heat treatment.
  • content of indium, zinc, and tin is 0.5 to 5 mass% in total suitably.
  • the main component is gold or silver
  • the content of the glass component is 0.5% by mass or more and 5% by mass or less
  • the total content of magnesium, calcium and copper The structure whose quantity is 0.1 mass% or more and 5.0 mass% or less in conversion of an oxide is mentioned.
  • the content of the main component is Since it is high, the metal layer 2 has a practically sufficient adhesion strength between the metal layer 2 and the resin layer 3 while having high heat dissipation.
  • the platinum content in the resin layer 3 is preferably 0.05% by mass or more and 0.15% by mass or less. When the platinum content is within this range, the metal layer 2 and the resin layer 3 can have high adhesion strength while suppressing an increase in cost.
  • an SEM scanning
  • a cross-section polisher CP
  • EDS energy dispersive X-ray analyzer
  • it can be confirmed by scraping the metal layer 2 and the resin layer 3 and using an ICP emission spectroscopic analyzer (ICP) or a fluorescent X-ray analyzer (XRF).
  • ICP ICP emission spectroscopic analyzer
  • XRF fluorescent X-ray analyzer
  • magnesium, calcium and copper oxides are present on the surface 2c of the metal layer 2 is determined by applying a strong alkaline solution such as an aqueous sodium hydroxide solution to cause swelling.
  • a strong alkaline solution such as an aqueous sodium hydroxide solution to cause swelling.
  • the surface of the metal layer 2 is exposed by removing the resin layer 3 or scraping the resin layer 3.
  • the metal layer 2 and the resin layer 3 may be scraped off and measured using ICP or XRF.
  • the metal layer 2 and the resin layer 3 may be scraped off and measured using ICP or XRF.
  • it was a structure like the 5th example of the metal layer 2 it calculated
  • the element constituting the glass component excluding oxygen is silicon, SiO 2
  • magnesium is MgO
  • calcium CaO
  • copper CuO.
  • the resin layer 3 preferably has a plurality of protrusions 3b having a height of 1.5 ⁇ m or more on the surface 3a, and the protrusions 3b are arranged with regularity.
  • the reflectance increases and the surface area of the protrusion 3b increases, so that heat generated in the resin layer 3 can be efficiently dissipated.
  • the height of the protrusion 3b is 5.0 ⁇ m or less. Is preferred.
  • FIG. 2A and 2B show an example of the surface 3a of the resin layer 3.
  • FIG. 2A is a plan view
  • FIG. 2B is a cross-sectional view taken along the line AA in FIG.
  • the protrusion 3b has a conical shape, a triangular pyramid shape, or a quadrangular pyramid shape.
  • FIG. 2 shows the protrusion 3b having a conical shape.
  • the surface 3a has a plurality of protrusions 3b by visual observation, and then a plurality of protrusions 3b.
  • the light-emitting element mounting substrate 10 is cut along a straight line connecting the vertices, and the cross section polished with CP is used as an observation surface, and is observed with an optical microscope or SEM at a magnification of 1000 to 10,000 times. Measure the distance between.
  • each vertex is connected, and the light emitting element mounting substrate 10 is cut along a straight line that intersects the previous straight line at a substantially right angle, and a cross section polished with CP is used as an observation surface, and is 1000 times or more using an optical microscope or SEM. Observe at a magnification of 10,000 times or less, and measure the distance between vertices. If the measurement value error is within ⁇ 10 ⁇ m, the protrusions 3 b may be arranged on the surface 3 a of the resin layer 3 with regularity.
  • the height of the protrusion 3b is obtained by using the line connecting the left and right unprojected portions of the protrusion 3b as a reference line on the observation surface described above, and the average of the heights of the ten protrusions 3b is obtained. Find it. Further, the interval between the protrusions 3b can be confirmed by using a known contact type or non-contact type roughness measuring instrument or a shape measuring instrument if measurement is performed so that each vertex is connected.
  • the arithmetic average roughness Ra is not less than 0.3 ⁇ m and not more than 0.8 ⁇ m.
  • the metal layer 2 and the resin layer 3 have high adhesion strength.
  • the surface 2 c of the metal layer 2 is a surface that is covered with the resin layer 3 and is not exposed.
  • the resin layer 3 is coated with a strong alkaline solution such as an aqueous sodium hydroxide solution to swell, thereby causing the resin layer on the metal layer 2 to swell.
  • the surface 2c of the metal layer 2 is exposed by removing 3 or scraping off the resin layer 3.
  • measurement is performed based on JIS B 0601-2001, and this operation is performed at five arbitrary locations.
  • the average of the obtained measured value be the value of arithmetic mean roughness Ra of the surface 2c of the metal layer 2 in this embodiment.
  • an aluminum nitride sintered body or an aluminum oxide sintered body is prepared by a known molding method and firing method.
  • the formation of sintered aluminum oxide in order to improve the reflectivity of the substrate 1, may be included barium oxide (BaO) and zirconium oxide (ZrO 2).
  • a hole is formed with an outer shape at the time of forming a molded object, or a hole is formed by punching, blasting, or a laser with respect to the molded object in which only the outer shape was processed.
  • a hole may be formed in the bonded body by blasting or laser.
  • substrate 1 is 0.15 mm or more and 1.5 mm or less, for example.
  • the above-described first, second, fourth, and fifth examples will be described as a method for manufacturing the metal layer 2.
  • an aluminum nitride sintered body is used as the substrate 1 and the metal layer to be the metal layer 2 of the fifth example.
  • an aluminum oxide sintered body is used for the paste for use.
  • a silver powder having an average particle size of 1.0 ⁇ m to 5.0 ⁇ m, a copper powder having an average particle size of 1.0 ⁇ m to 5.0 ⁇ m, and an average particle size of 0 A metal powder paste (first) is prepared by preparing a titanium powder and an organic vehicle of 5 ⁇ m or more and 5.0 ⁇ m or less, and weighing and mixing a desired amount.
  • the mass ratio in the silver powder, copper powder and titanium powder is, for example, 63: 34: 3 of silver: copper: titanium.
  • the organic vehicle is obtained by dissolving an organic binder in an organic solvent.
  • the mass ratio of the organic binder to the organic solvent is 2 to 6 with respect to the organic binder 1.
  • the organic binder include acrylics such as polybutyl methacrylate and polymethyl methacrylate, celluloses such as nitrocellulose, ethyl cellulose, cellulose acetate, and butyl cellulose, polyethers such as polyoxymethylene, polybutadiene, polyisoprene, and the like. 1 type or 2 types or more selected from these polyvinyls can be used.
  • the organic solvent is selected from, for example, carbitol, carbitol acetate, terpineol, metacresol, dimethylimidazole, dimethylimidazolidinone, dimethylformamide, diacetone alcohol, triethylene glycol, paraxylene, ethyl lactate, and isophorone. 1 type or 2 types or more can be mixed and used.
  • a metal layer paste (second paste) is prepared by preparing a titanium powder having an average particle diameter of 1.0 ⁇ m or more and 5.0 ⁇ m or less, an organic vehicle, and weighing and mixing a desired amount. ).
  • the mass ratio in the silver powder, the copper powder, the titanium powder, and the molybdenum powder is, for example, 56: 27: 2: 15 of silver: copper: titanium: molybdenum.
  • silver powder having an average particle diameter of 1.0 ⁇ m or more and 5.0 ⁇ m or less, copper powder having an average particle diameter of 1.0 ⁇ m or more and 5.0 ⁇ m or less, and an average particle diameter of 0 A titanium powder having an average particle size of 1.0 ⁇ m to 5.0 ⁇ m, a tin powder having an average particle size of 2.0 ⁇ m to 10.0 ⁇ m, and an organic vehicle are prepared and desired.
  • a metal layer paste (fourth) is prepared by weighing and mixing. The mass ratio in silver powder, copper powder, titanium powder, molybdenum powder, and tin powder is, for example, 55: 25: 3: 15: 2 for silver: copper: titanium: molybdenum: tin.
  • the glass powder preferably has a softening point of 500 ° C. or higher and 700 ° C. or lower, and particularly preferably 600 ° C. or higher and 700 ° C. or lower.
  • the average particle size of the glass powder is preferably 8% or more and 60% or less with respect to the average particle size of the gold powder or silver powder.
  • the softening point is 600 ° C. or more and 700 ° C. or less
  • the average particle size of the glass powder is 8% or more and 60% or less with respect to the average particle size of the metal powder, it is contained in the metal layer paste.
  • the glass powder is easily softened during firing and is easily moved to the substrate 1 side, so that the bonding strength between the substrate 1 and the metal layer 2 can be improved.
  • glass powder examples include R 2 O—B 2 O 3 —SiO 2 (R: alkali metal element), SiO 2 —Bi 2 O 3 —B 2 O 3 , R 2 Examples thereof include an O—SiO 2 —B 2 O 3 —Bi 2 O 3 system, an SiO 2 —ZnO—B 2 O 3 system, and an R 2 O—SiO 2 —B 2 O 3 —ZnO system.
  • a desired amount of silver powder, glass powder, inorganic powder, and organic vehicle are weighed and mixed to prepare a metal layer paste (fifth).
  • a metal layer paste for example, among silver paste 100 mass%, silver powder is 77.0 mass% or more and 77.0 mass% or less, glass powder is 0.5 mass% or more and 5 mass% or less, inorganic powder May be in the range of 0.1 mass% to 5.0 mass%, and the organic vehicle may be in the range of 10 mass% to 20 mass%.
  • the substrate 1 is heat-treated at a temperature of 800 ° C. or higher and 900 ° C. or lower in an air atmosphere.
  • any metal layer paste is printed and dried by a known screen printing method or the like.
  • the metal layer 2 is formed by holding at a maximum temperature of 790 ° C. or more and 860 ° C. or less for 3 minutes or more and 15 minutes or less.
  • a paste to be the resin layer 3 (hereinafter referred to as a resin layer paste) is prepared.
  • the resin layer paste is obtained by, for example, dispersing a silicone resin raw material containing platinum and a white inorganic filler powder in an organic solvent.
  • examples of the main component of the silicone resin raw material containing platinum include organopolysiloxane, organohydrogenpolysiloxane, and platinum-containing polysiloxane.
  • examples of the white inorganic filler include titanium oxide, alumina oxide, zirconium oxide, barium oxide, and barium sulfate.
  • the platinum content in the resin layer 3 is preferably adjusted to be 0.05% by mass or more and 0.15% by mass or less.
  • the content of the low molecular siloxane in the resin layer 3 is 200 ppm or less. This is because the low molecular siloxane has a property of easily repelling the molten metal, and therefore, the possibility that the low molecular siloxane is present in the region where the bonding wire 5 is in close contact with the surface 2c of the metal layer 2 is reduced. By adjusting as described above, the bonding process of the bonding wire 5 can be easily performed on the surface 2c of the metal layer 2.
  • the mass ratio in the resin layer paste is, for example, adjusted so that the silicone resin raw material containing platinum is 1, the white inorganic filler is 0.5 to 4, and the organic solvent is 20 to 100.
  • the obtained resin layer paste is printed so as to cover desired regions in the substrate 1 and the metal layer 2.
  • a mold capable of forming the shape of the protrusion 3b is prepared, the mold is pressed after the resin paste is printed, and then separated.
  • the printed resin paste is heat-treated at a maximum temperature of 140 to 200 ° C. for 0.5 to 3 hours.
  • the thickness of the resin layer 3 is 10 micrometers or more and 70 micrometers or less, for example.
  • the fifth metal layer paste is printed by a known screen printing method or the like and dried at 80 ° C. or higher and 150 ° C. or lower.
  • the metal layer 2 is formed by holding at a maximum temperature of 820 ° C. or more and 900 ° C. or less for 5 minutes or more and 3 hours or less in an air atmosphere.
  • Subsequent formation of the resin layer 3 may be performed by the same method as described above.
  • a method for manufacturing the metal layer 2 containing gold as a main component will be described.
  • a gold resinate paste containing a gold resinate containing a gold-containing organic compound and an inorganic powder may be used in an organic solvent.
  • the metal layer 2 is formed by holding at a maximum temperature of 400 ° C. or more and 900 ° C. or less for 5 minutes or more and 3 hours or less in an air atmosphere. Subsequent formation of the resin layer 3 may be performed by the same method as described above.
  • the thickness of the metal layer 2 is, for example, 5 ⁇ m or more and 70 ⁇ m or less in the case of the metal layer 2 mainly containing silver, and 0.5 ⁇ m or more and 10 ⁇ m or less in the case of the metal layer 2 mainly containing gold. It is.
  • the surface of the metal layer 2 may be partially subjected to plating treatment.
  • the type of plating may be any known plating, and examples thereof include gold plating, silver plating, nickel-gold plating, and the like.
  • the resin layer 3 contains platinum, the metal layer 2 contains gold or silver as a main component, and the metal layer 2 Since at least one oxide of magnesium, calcium, and copper is present on the surface 2c, the metal layer 2 has high heat dissipation characteristics due to low electrical resistivity and high thermal conductivity, and metal Since the adhesion strength between the layer 2 and the resin layer 3 is high, high luminance and high luminous efficiency can be exhibited over a long period of time.
  • the metal layer 2 and the resin layer 3 are formed by the above-described method using the substrate 1 on which the dividing grooves are formed, and then divided into a large number.
  • the light emitting element mounting substrate 10 can be efficiently manufactured.
  • the manufacturing method of the light emitting element mounting substrate 10 of this embodiment is not restricted to the manufacturing method mentioned above.
  • the light emitting element 4 is mounted on the metal layer 2 of the light emitting element mounting substrate 10 of the present embodiment and connected by the bonding wire 5. Can be obtained.
  • the light emitting device 20 of the present embodiment manufactured in this way has high reliability.
  • Samples with different magnesium, calcium and copper contents in terms of oxide in the metal layer were prepared and subjected to a reliability test.
  • a substrate having a thickness of 0.32 mm made of an aluminum oxide sintered body having a content of aluminum oxide of 96% by mass using silicon oxide and magnesium oxide as a sintering aid was prepared.
  • a metal layer paste to be a metal layer silver powder having an average particle diameter of 2.0 ⁇ m, R 2 O—B 2 O having an average particle diameter of 1.3 ⁇ m and a softening point of 630 ° C. 3 and glass powder -SiO 2 system, the inorganic powder (magnesium powder, calcium powder, copper powder) and was prepared and an organic vehicle.
  • each metal layer paste was printed on each substrate by a screen printing method. Then, it dried at 100 degreeC and heat-processed by hold
  • a resin layer paste prepared by dispersing a white inorganic filler powder composed of platinum-containing polysiloxane and titanium oxide in an organic solvent was prepared.
  • platinum made the resin layer paste contain the quantity used as a 0.1 mass% content among the total 100 mass% of the component which comprises a resin layer.
  • the obtained resin layer paste was printed at a desired position so as to cover at least a part of the surface of the metal layer. And the heat processing hold
  • the sample was placed in an accelerated life test apparatus set at a temperature of 85 ° C. and a humidity of 85%. And each sample was taken out every 50 hours, a polyester film was stuck on the surface of the resin layer, a peel test was conducted by pulling it upward, and peeling of the resin layer from the metal layer was confirmed. The time is shown in Table 1.
  • the light-emitting element mounting substrate of the present embodiment is excellent in heat dissipation, while the resin layer and the metal layer. It has been found that high adhesion and high luminous efficiency can be exhibited over a long period of time because of the high adhesion strength.
  • samples having different metal layer configurations were prepared, and the bonding strength of the metal layer, the shape retention of the metal layer, and the void amount in the metal layer were confirmed.
  • silver powder having an average particle diameter of 2.5 ⁇ m, copper powder having an average particle diameter of 2.5 ⁇ m, titanium powder having an average particle diameter of 1.0 ⁇ m, molybdenum powder having an average particle diameter of 2.0 ⁇ m, A 5.0 ⁇ m tin powder and an organic vehicle were prepared, and weighed and mixed so as to have the contents shown in Table 2, to prepare a metal layer paste.
  • an aluminum nitride sintered body was used as the substrate, and the substrate was heat-treated at a temperature of 850 ° C. in an air atmosphere.
  • each metal layer paste was printed on each substrate by a screen printing method and dried. Then, the metal layer was formed by hold
  • the thickness of the metal layer after the heat treatment was 15 ⁇ m.
  • the bonding strength was evaluated by measuring the peeling strength of the metal layer in accordance with JIS C 6481-1996. In the measurement, first, etching is performed so that the size of the metal layer becomes 2 ⁇ 2 mm 2, and flux and solder are used. On the surface of the metal layer, a plating conductor having a thickness of 0.6 mm (Sn is added to the copper wire). Plating) was performed by joining (soldering). Regarding the bonding strength, in Table 2, sample No. 23, the sample No. 23, the sample with the smaller peel strength value than B, Sample No. Samples with a peel strength equal to or greater than 23 are indicated by A.
  • the shape retention was evaluated.
  • the shape of the metal layer when viewed in plan is Sample No. A sample larger than 27 is designated B, and the shape of the metal layer when viewed in plan is Sample No. A sample equivalent to 27 was designated as A.
  • the gap was measured in plan view the area S v of between the substrate and the metal layer by ultrasonic flaw detection method, calculated area occupancy with respect to the observation area S o of (S v / S o ⁇ 100 ), the void volume and did.
  • the measurement conditions of the ultrasonic flaw detection method are as follows: flaw detection frequency is 50 MHz, gain is 30 dB, scan pitch is 100 ⁇ m. 25, the sample No. A sample having a larger void amount than 25 is designated as B, Sample No. A sample having a value equal to 25 or a small void amount was designated as A.
  • the metal layer was sampled by scraping, and the content was determined using ICP. Furthermore, when each sample was cut and the EPMA mapping was confirmed using the cross section polished with CP as a measurement surface, the sample No. For 23 to 33, on the surface side of the substrate, there was a portion where titanium and nitrogen (components constituting the aluminum nitride substrate as the substrate) overlapped. The results are shown in Table 2.
  • sample No. of Example 1 except the thing regarding the surface property of a resin layer. 4 was produced by the same method.
  • Sample No. for No. 35 the surface after the resin layer was formed was blasted to form protrusions.
  • Sample No. Nos. 36 to 39 were pressed by using a mold having a conical shape and a regular arrangement as shown in FIG. 2 after printing the resin layer paste.
  • sample no After cutting along the straight lines connecting the vertices of the projections of 35 to 39, the section polished with CP was used as an observation surface, and observed using a SEM at a magnification of 2000 times.
  • the apex of adjacent protrusions was taken as a reference line, the depth of the recess between the protrusions was measured, and the average value of the depths at 10 locations was taken as the protrusion height.
  • Sample No. For 36 to 39 the height was measured using the line connecting the left and right unprojected portions of the protrusion as a reference line, and the average value of the heights at 10 locations was defined as the protrusion height.
  • Sample No. The distance between the front, rear, left and right protrusions in 36 to 39 was 50 ⁇ m.
  • Each sample is the sample No. of Example 1 except that it relates to the surface properties of the metal layer. 4 was produced by the same method.
  • the light emitting element mounting substrate of the present embodiment has excellent heat dissipation and high adhesion strength between the resin layer and the metal layer. It has been found that the light-emitting device becomes highly reliable.
  • Substrate 2 Metal layer 3: Resin layer 4: Light emitting element 5: Bonding wire 10: Light emitting element mounting substrate 20: Light emitting device

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Abstract

　【課題】　高輝度かつ高い発光効率を長期間にわたって発揮可能な発光素子搭載用基板およびこの発光素子搭載用基板に発光素子を搭載してなる発光装置を提供する。　【解決手段】　セラミックスからなる基板と、該基板上に設けられ、主成分が金または銀である金属層と、該金属層の少なくとも一部を覆うように設けられた樹脂層とを備える発光素子搭載用基板であって、前記樹脂層が、白金を含み、前記金属層の表面に、マグネシウム、カルシウムおよび銅の少なくとも一種の酸化物が存在している発光素子搭載用基板である。

Description

発光素子搭載用基板および発光装置
　本発明は、発光素子搭載用基板およびこの発光素子搭載用基板に発光素子を搭載してなる発光装置に関する。
　消費電力の少ない発光素子としてＬＥＤ（発光ダイオード）が注目されており、このような発光素子の搭載には、絶縁性の基板が用いられ、この基板上には、回路（配線）となる金属層が設けられている。
　このような構成において、ＬＥＤの光出力時の熱は、発光素子の性能や信頼性に影響を及ぼすものであるため、低出力ＬＥＤであれば基板として樹脂を用いることができるものの、近年においては、さらに高輝度であることが求められていることから、中出力ＬＥＤの基板としてアルミナ質焼結体、高出力ＬＥＤの基板として窒化アルミニウム等のセラミックスが用いられている。
　また、上記構成の基板に発光素子を搭載してなる発光装置には、発光効率の向上が求められていることから、基板上に設けられる金属層を白色系の色調の樹脂で覆うことが行なわれている（特許文献１参照）。
特開２００９－１２９８０１号公報
　発光効率を高めるために、基板上に設けられる金属層を白色系の色調の樹脂で覆った場合、ＬＥＤの高輝度化にあたり、樹脂よりも熱伝導率が高く、放熱性の高いセラミックスを基板として用いていることにより、金属層には多くの熱が伝わることとなる。そして、金属層として、放熱性の高い金や銀を用いた場合、金属層に伝わる多くの熱によって、金属層と樹脂との密着性が低くなり、金属層からの樹脂の剥離によって発光効率が低下するおそれがある。そのため、今般においては、セラミックスからなる基板上に、主成分が金または銀である金属層、さらに金属層の少なくとも一部を覆うように設けられた樹脂層を備える構成の発光素子搭載用基板において、金属層と樹脂との剥離が生じるおそれが少ないことが要求されている。
　本発明は、上記要求を満たすべく案出されたものであり、高輝度かつ高い発光効率を長期間にわたって発揮可能な発光素子搭載用基板およびこの発光素子搭載用基板に発光素子を搭載してなる発光装置を提供することを目的とする。
　本発明の発光素子搭載基板は、セラミックスからなる基板と、該基板上に設けられ、主成分が金または銀である金属層と、該金属層の少なくとも一部を覆うように設けられた樹脂層とを備え、前記樹脂層が白金を含み、前記金属層の表面に、マグネシウム、カルシウムおよび銅の少なくとも一種の酸化物が存在していることを特徴とするものである。
　また、本発明の発光装置は、上記構成の本発明の発光素子搭載用基板に、発光素子が搭載されてなることを特徴とするものである。
　本発明の発光素子搭載用基板によれば、放熱性に優れているとともに、樹脂層と金属層の密着強度が高いことから、高輝度かつ高い発光効率を長期間にわたって発揮することができる。
　また、本発明の発光装置によれば、上記構成の本発明の発光素子搭載用基板に、発光素子が搭載されてなることにより、高い信頼性を有する。
本実施形態の発光素子搭載用基板を備える発光装置の一例を示す断面図である。 本実施形態の発光素子搭載用基板の樹脂層の表面の一例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は（ａ）におけるＡ－Ａ線での断面図である。
　以下、本実施形態の一例について図面を参照しながら説明する。図１は、本実施形態の発光素子搭載用基板を備える発光装置の一例を示す断面図である。なお、以降の図において同一の部材については、同一の番号を付するものとする。
　図１に示すように、本実施形態の発光素子搭載用基板１０は、セラミックスからなる基板１と、基板１上に設けられ、主成分が金または銀である金属層２と、金属層２の少なくとも一部を覆うように設けられた樹脂層３とを備えている。なお、金属層２における主成分とは、金属層２を構成する成分の合計１００質量％のうち、５０質量％を超える成分のことである。
　また、本実施形態の発光装置２０は、上述した構成の発光素子搭載用基板１０に発光素子４が搭載されてなるものである。なお、図１においては、発光素子４がボンディングワイヤ５により、金属層２ａに並設された金属層２ｂに電気的に接続されている例を示している。また、図示していないが、発光素子４を保護するために、発光素子搭載用基板１０における発光素子４を含む発光素子４の搭載された側の面を封止材で覆っても構わない。また、封止材は、波長変換のための蛍光物質などを含有したものであってもよい。
　そして、本実施形態の発光素子搭載用基板１０は、基板１がセラミックスからなることにより、高い絶縁性に加えて、優れた機械的特性を有する。また、金属層２は、主成分が金または銀であることにより、金属層２の電気抵抗率が低く熱伝導率が高く、高い放熱性を有するため、高輝度で発熱量の大きい発光素子４の搭載が可能となる。そして、樹脂層３は、基板１および金属層２よりも反射率が高いことが好適である。このように、基板１および金属層２よりも反射率が高い樹脂層３を設けたときには、発光素子搭載用基板１０の発光効率が向上する。特に、基板１の色調が暗色系である場合には、基板１の表面が、樹脂層３で覆われていることが好適である。
　そして、本実施形態の発光素子搭載用基板１０は、樹脂層３が白金を含み、金属層２の表面２ｃに、マグネシウム、カルシウムおよび銅の少なくとも一種の酸化物が存在している。このように、樹脂層３が白金を含み、金属層２の表面２ｃに、マグネシウム、カルシウムおよび銅の少なくとも一種の酸化物が存在していることにより、本実施形態の発光素子搭載用基板１０における金属層２と樹脂層３とは、高い密着強度を有する。
　ここで、高い密着強度を有することができる詳細なメカニズムは明らかではないが、金属層２の表面２ｃにおいて、マグネシウム、カルシウムおよび銅の少なくとも一種の酸化物の存在が確認されていることから、樹脂層３に含まれる白金が酸化触媒として作用し、樹脂層３に含まれる酸素と、金属層２となるペーストに含まれるマグネシウム、カルシウムおよび銅の少なくとも一種とが酸化反応を起こすことによると考えられる。
　このように、金属層２と樹脂層３との密着強度が高いことにより、金属層２の表面２ｃから樹脂層３が剥離するおそれが少なくなるため、本実施形態の発光素子搭載用基板１０は、高輝度かつ高い発光効率を長期間にわたって発揮することができるものとなる。なお、金属層２に含まれる、マグネシウム、カルシウムおよび銅は、金属層２の表面２ｃ以外の領域において、金属として存在しても、化合物として存在してもよいが、銅に関しては、放熱性の観点から、金属で存在することが好適である。
　そして、本実施形態の発光素子搭載用基板１０を構成する基板１は、酸化アルミニウム質焼結体、酸化ジルコニウム質焼結体、酸化アルミニウムおよび酸化ジルコニウムの複合焼結体、窒化珪素質焼結体、窒化アルミニウム質焼結体、炭化珪素質焼結体またはムライト質焼結体を用いることができる。なお、加工性が比較的容易でありながら機械的強度に優れている観点からは、基板１は酸化アルミニウム質焼結体からなることが好適である。また、放熱性に優れているという観点からは、基板１は窒化アルミニウム質焼結体からなることが好適である。
　また、基板１には、貫通孔を形成してもよい。基板１に貫通孔を形成し、その貫通孔に導電性物質からなる貫通電極を形成すれば、外部電源と接続することができる。また、その貫通孔に高熱伝導性物質からなるサーマルビアを形成すれば、基板１の放熱特性を向上させることができる。
　次に、本実施形態の発光素子搭載用基板10を構成する樹脂層３は白金を含んでいるものであるが、上述したように、基板１よりも反射率が高いことが好適であり、具体的には、白色を呈するものであることが好適である。このような白色を呈する樹脂層３としては、シリコーン樹脂やエポキシ樹脂などの主成分に、酸化チタン、酸化アルミナ、酸化ジルコニウム、酸化バリウム、硫酸バリウムなどの白色無機フィラーを含有したものが挙げられる。
　次に、金属層２の第１の例としては、主成分が銀であり、銅の含有量が２０質量％以上４０質量％以下であり、チタン、ジルコニウム、ハフニウムおよびニオブの少なくとも一つを含んでいる構成が挙げられる。
　このような構成を満たしているときには、銅の含有量が２０質量％以上４０質量％以下であることにより、優れた放熱性備えつつ、金属層２と樹脂層３とは、高い密着強度を有する。ここで、高い密着強度を有するものとなるのは、銅を２０質量％以上４０質量％以下含むことにより、金属層２の表面において、樹脂層３に含まれる白金による酸化触媒作用を得られる領域が広くなるためであると考えられる。また、チタン、ジルコニウム、ハフニウムおよびニオブの少なくとも一つを含んでいることにより、基板１を構成する成分と熱処理時に反応して化合物を形成するため、基板１と金属層２とは強固に接合されることとなる。
　そして、チタン、ジルコニウム、ハフニウムおよびニオブの含有量は、好適には、合計で１質量％以上８質量％以下である。なお、含有量とは、金属層２を構成する成分の合計１００質量％のうちの占有量のことである。
　また、金属層２の第２の例としては、主成分が銀であり、銅の含有量が２０質量％以上４０質量％以下であり、チタン、ジルコニウム、ハフニウムおよびニオブの少なくとも一つを含み、さらに、モリブデン、オスミウム、レニウムおよびタングステンの少なくとも一つを含んでいる構成が挙げられる。このような構成を満たしているときには、モリブデン、オスミウム、レニウムおよびタングステンは、融点が高い金属であることから、金属層２の形成において、所定位置からのはみ出しが少なく、金属層用ペースト印刷時からの形状保持性が高いため、微細な配線が可能となる。なお、モリブデン、オスミウム、レニウムおよびタングステンの含有量は、好適には、合計で３質量％以上２０質量％以下である。
　さらに、金属層２の第３の例としては、主成分が銀であり、銅の含有量が２０質量％以上４０質量％以下であり、チタン、ジルコニウム、ハフニウムおよびニオブの少なくとも一つを含み、さらに、インジウム、亜鉛および錫の少なくとも一つを含んでいる構成が挙げられる。
　さらにまた、金属層２の第４の例としては、主成分が銀であり、銅の含有量が２０質量％以上４０質量％以下であり、チタン、ジルコニウム、ハフニウムおよびニオブの少なくとも一つを含み、モリブデン、オスミウム、レニウムおよびタングステンの少なくとも一つを含み、さらに、インジウム、亜鉛および錫の少なくとも一つを含んでいる構成が挙げられる。
　このように、金属層２において、インジウム、亜鉛および錫の少なくとも一つを含んでいるときには、熱処理時の溶融により、金属層２における空隙を少なくすることができる。なお、インジウム、亜鉛および錫の含有量は、好適には、合計で０．５質量％以上５質量％以下である。
　また、金属層２の第５の例としては、主成分が金または銀であり、ガラス成分の含有量が０．５質量％以上５質量％以下であり、マグネシウム、カルシウムおよび銅の合計の含有量が酸化物換算で０．１質量％以上５．０質量％以下である構成が挙げられる。
　上述した第５の例のように、金属層２におけるマグネシウム、カルシウムおよび銅の合計含有量が酸化物換算で０．１質量％以上５．０質量％以下であるときには、主成分の含有量が高いため、金属層２は高い放熱性を有しつつ、金属層２と樹脂層３との実用上十分な密着強度を有するものとなる。
　また、樹脂層３における白金の含有量は、０．０５質量％以上０．１５質量％以下であることが好適である。この範囲の白金の含有量であれば、コスト増加を抑えつつ、金属層２と樹脂層３とにおいて高い密着強度を有することができる。
　なお、金属層２および樹脂層３に含まれる成分の確認方法としては、例えば、発光素子搭載用基板１０を切断し、クロスセクションポリッシャー（ＣＰ）にて研磨した断面を観察面として、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）を用いて１０００倍以上１００００倍以下の倍率で観察し、付設のＥＤＳ（エネルギー分散型Ｘ線分析装置）を用いることにより確認することができる。もしくは、金属層２および樹脂層３をそれぞれ削り取り、ＩＣＰ発光分光分析装置（ＩＣＰ）または蛍光Ｘ線分析装置（ＸＲＦ）を用いることによっても確認することができる。
　また、金属層２の表面２ｃに、マグネシウム、カルシウム、銅の酸化物が存在しているか否かについては、水酸化ナトリウム水溶液のような強アルカリ性溶液を塗布し膨潤させることによって金属層２上の樹脂層３を取り除くか、樹脂層３を削り取ることによって、金属層２の表面を露出させる。その後、ＳＥＭに付設のＥＤＳや電子線マイクロアナライザ（ＥＰＭＡ）によるマッピングにより、例えば、マグネシウムの酸化物を確認したいときには、マグネシウムおよび酸素のマッピングを確認し、マグネシウムと酸素との存在位置が重なり合う部分の有無によって確認すればよい。
　また、金属層２および樹脂層３の成分の含有量を確認する方法としては、金属層２や樹脂層３をそれぞれ削り取り、ＩＣＰやＸＲＦを用いて測定すればよい。なお、金属層２の第５の例のような構成である場合には、酸素を除くガラス成分を構成する元素、マグネシウム、カルシウムおよび銅の含有量をＩＣＰやＸＲＦを用いて測定して求めた後、それぞれ酸化物に換算して求めればよい。具体的には、酸素を除くガラス成分を構成する元素が珪素であるときはＳｉＯ２、マグネシウムはＭｇＯ、カルシウムはＣａＯ、銅はＣｕＯである。
　また、樹脂層３は、表面３ａに高さ１．５μｍ以上の突起３ｂを複数有し、突起３ｂが規則性をもって配列していることが好適である。このような構成を満たしているときには、反射率が高まるとともに、突起３ｂの表面積が増えることによって樹脂層３に籠る熱を効率よく放散することができる。なお、発光素子４を保護するために封止部材を設けることや、接触等による突起３ｂが脱落することによる不具合が生じること等に鑑みれば、突起３ｂの高さは５．０μｍ以下であることが好適である。
　樹脂層３の表面３ａにおける突起３ｂに関し、図２を用いて説明する。図２は、樹脂層３の表面３ａの一例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は（ａ）におけるＡ－Ａ線での断面図である。突起３ｂは、円錐状、三角錐状または四角錐状であり、図２には、円錐状である突起３ｂを示している。そして、突起３ｂの規則性をもった配列とは、図２（ａ）に示すように、樹脂層３の表面３ａ上に、突起３ｂが一定の間隔で存在している状態のことであり、隣り合う突起３ｂの頂点間の距離の誤差が±１０μｍ以内であることを指す。このような形態を本実施形態において規則性をもった配列という。
　そして、樹脂層３の表面３ａにおける突起３ｂが規則性をもって配列しているか否かの確認方法としては、まず、表面３ａを目視により突起３ｂが複数存在することを確認した後、複数の突起３ｂのうち、各頂点を結ぶ直線で発光素子搭載用基板１０を切断し、ＣＰにて研磨した断面を観察面として、光学顕微鏡またはＳＥＭを用いて１０００倍以上１００００倍以下の倍率で観察し、頂点間の距離を測定する。また、各頂点が結ばれるとともに、先の直線と略直角で交わる直線で発光素子搭載用基板１０を切断し、ＣＰにて研磨した断面を観察面として、光学顕微鏡またはＳＥＭを用いて１０００倍以上１００００倍以下の倍率で観察し、頂点間の距離を測定する。そして、この測定値の誤差が±１０μｍ以内であれば樹脂層３の表面３ａに突起３ｂが規則性をもって配列しているとすればよい。
　また、突起３ｂの高さについては、上述した観察面において、突起３ｂの左右の隆起していない部分を結ぶ線を基準線として、高さを求め、１０個の突起３ｂの高さの平均を求めればよい。また、突起３ｂ間の間隔については、各頂点が結ばれるように測定すれば、公知の接触型もしくは非接触型粗さ測定器や形状測定器を使用することによって確認することができる。
　また、金属層２の表面２ｃにおいては、算術平均粗さＲａが、０．３μｍ以上０．８μｍ以下であることが好適である。このような構成を満たしているときには、金属層２と樹脂層３とにおいて高い密着強度を有するものとなる。なお、発光素子搭載用基板１０において、金属層２の表面２ｃとは、樹脂層３に覆われて露出していない面のことである。
　そして、金属層２の表面２ｃの算術平均粗さＲａの確認方法としては、例えば、樹脂層３を水酸化ナトリウム水溶液のような強アルカリ性溶液を塗布し膨潤させることによって金属層２上の樹脂層３を取り除くか、樹脂層３を削り取ることによって、金属層２の表面２ｃを露出させる。その後、接触型もしくは非接触型粗さ測定器を用いて、ＪＩＳ　Ｂ　０６０１－２００１に基づいて測定し、この作業を任意の５箇所で行なう。そして、得られた測定値の平均を本実施形態における金属層２の表面２ｃの算術平均粗さＲａの値とする。
　以下、本実施形態の発光素子搭載用基板１０の製造方法の一例について説明する。まず、基板１として、公知の成形方法および焼成方法により、例えば、窒化アルミニウム質焼結体や酸化アルミニウム質焼結体を準備する。なお、酸化アルミニウム質焼結体の形成にあたっては、基板１の反射率を向上させるべく、酸化バリウム（ＢａＯ）や酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）を含ませてもよい。
　そして、基板１に貫通孔を形成する場合は、成形体形成時に外形状とともに孔を形成するか、外形状のみが加工された成形体に対しパンチング、ブラストまたはレーザーによって孔を形成するか、焼結体にブラストまたはレーザーによって孔を形成すればよい。なお、基板１の厚みは、例えば、０．１５ｍｍ以上１．５ｍｍ以下である。
　次に、金属層２の製造方法として、上述した第１、第２、第４、第５の例について説明する。なお、第１、第２、第４の例の金属層２となる金属層用ペーストに関しては、基板１として、窒化アルミニウム質焼結体を用い、第５の例の金属層２となる金属層用ペーストに関しては、酸化アルミニウム質焼結体を用いる。
　まず、金属層２の第１の例としては、平均粒径が１．０μｍ以上５．０μｍ以下の銀粉末、平均粒径が１．０μｍ以上５．０μｍ以下の銅粉末、平均粒径が０．５μｍ以上５．０μｍ以下のチタン粉末、有機ビヒクルを準備し、所望量秤量して混合することにより、金属層用ペースト（第１）を作製する。銀粉末、銅粉末およびチタン粉末における質量比率は、例えば、銀：銅：チタンを６３：３４：３とする。
　なお、有機ビヒクルとは、有機バインダを有機溶剤に溶解したものであり、例えば、有機バインダと有機溶剤との質量比率は、有機バインダ１に対し、有機溶剤が２～６である。そして、有機バインダとしては、例えば、ポリブチルメタクリレート、ポリメチルメタクリレート等のアクリル類、ニトロセルロース、エチルセルロース、酢酸セルロース、ブチルセルロース等のセルロース類、ポリオキシメチレン等のポリエーテル類、ポリブタジエン、ポリイソプレン等のポリビニル類から選択される１種もしくは２種以上を混合して用いることができる。
　また、有機溶剤としては、例えば、カルビトール、カルビトールアセテート、テルピネオール、メタクレゾール、ジメチルイミダゾール、ジメチルイミダゾリジノン、ジメチルホルムアミド、ジアセトンアルコール、トリエチレングリコール、パラキシレン、乳酸エチル、イソホロンから選択される１種もしくは２種以上を混合して用いることができる。
　また、金属層２の第２の例としては、平均粒径が１．０μｍ以上５．０μｍ以下の銀粉末、平均粒径が１．０μｍ以上５．０μｍ以下の銅粉末、平均粒径が０．５μｍ以上５．０μｍ以下のチタン粉末、平均粒径が１．０μｍ以上５．０μｍ以下のモリブデン粉末、有機ビヒクルを準備し、所望量秤量して混合することにより、金属層用ペースト（第２）を作製する。銀粉末、銅粉末、チタン粉末およびモリブデン粉末における質量比率は、例えば、銀：銅：チタン：モリブデンを５６：２７：２：１５とする。
　また、金属層２の第４の例としては、平均粒径が１．０μｍ以上５．０μｍ以下の銀粉末、平均粒径が１．０μｍ以上５．０μｍ以下の銅粉末、平均粒径が０．５μｍ以上５．０μｍ以下のチタン粉末、平均粒径が１．０μｍ以上５．０μｍ以下のモリブデン粉末、平均粒径が２．０μｍ以上１０．０μｍ以下の錫粉末、有機ビヒクルを準備し、所望量秤量して混合することにより、金属層用ペースト（第４）を作製する。銀粉末、銅粉末、チタン粉末、モリブデン粉末、錫粉末における質量比率は、例えば、銀：銅：チタン：モリブデン：錫を５５：２５：３：１５：２とする。
　次に、金属層２の第５の例としては、平均粒径が０．５μｍ以上３．５μｍ以下である銀粉末と、ガラス粉末と、平均粒径が０．３μｍ以上１．５μｍ以下である、マグネシウム粉末、カルシウム粉末および銅粉末の少なくとも一つ（以下、無機粉末と記載する。）と、有機ビヒクルとを準備する。
　なお、ガラス粉末は、軟化点が５００℃以上７００℃以下のものを用いることが好適であり、特に、６００℃以上７００℃以下のものを用いることが好適である。また、ガラス粉末の平均粒径は、金粉末または銀粉末の平均粒径に対して８％以上６０％以下であることが好適である。軟化点が６００℃以上７００℃以下であるとき、また、ガラス粉末の平均粒径が、金属粉末の平均粒径に対して８％以上６０％以下であるときには、金属層用ペースト中に含まれるガラス粉末が、焼成の際に軟化しやすく、基板１側へ動きやすくなり、基板１と金属層２の接合強度を向上させることができる。
　そして、このようなガラス粉末の種類としては、例えば、Ｒ２Ｏ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２系（Ｒ：アルカリ金属元素）、ＳｉＯ２－Ｂｉ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３系、Ｒ２Ｏ－ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－Ｂｉ２Ｏ３系、ＳｉＯ２－ＺｎＯ－Ｂ２Ｏ３系、Ｒ２Ｏ－ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－ＺｎＯ系などが挙げられる。
　そして、銀粉末、ガラス粉末、無機粉末、有機ビヒクルを所望量秤量して混合することにより、金属層用ペースト（第５）を作製する。このときの配合量としては、例えば、銀ペースト１００質量％のうち、銀粉末を７７．０質量％以上８７．０質量％以下、ガラス粉末を０．５質量％以上５質量％以下、無機粉末を０．１質量％以上５．０質量％以下、有機ビヒクルを１０質量％以上２０質量％以下の範囲とすればよい。
　そして、第１、第２、第４の金属層用ペーストを用いた際のその後の工程としては、まず、大気雰囲気において、８００℃以上９００℃以下の温度で基板１を熱処理する。次に、公知のスクリーン印刷法等により、いずれかの金属層用ペーストを印刷して乾燥させる。その後、真空雰囲気において、７９０℃以上８６０℃以下の最高温度で、３分以上１５分以下保持することにより金属層２を形成する。
　次に、樹脂層３となるペースト（以下樹脂層用ペーストと記載する。）を準備する。樹脂層用ペーストは、例えば、白金を含むシリコーン樹脂原料と白色無機フィラー粉末を有機溶剤中に分散させたものである。
　このとき、白金を含むシリコーン樹脂原料の主成分としては、オルガノポリシロキサン、オルガノハイドロジェンポリシロキサン、白金含有ポリシロキサンなどが挙げられる。また、白色無機フィラーとしては、酸化チタン、酸化アルミナ、酸化ジルコニウム、酸化バリウム、硫酸バリウムなどが挙げられる。なお、樹脂層３における白金の含有量は、０．０５質量％以上０．１５質量％以下となるように調整することが好適である。
　また、樹脂層用ペーストの作製においては、樹脂層３における低分子シロキサンの含有量が２００ｐｐｍ以下になるように調整することが好適である。低分子シロキサンは、溶融された金属をはじきやすい性質をもつため、金属層２の表面２ｃにおけるボンディングワイヤ５を密着する領域に、低分子シロキサンが存在するおそれを少なくするためである。上述したように調整すれば、金属層２の表面２ｃにおいて、ボンディングワイヤ５の密着処理を容易に行なうことができる。
　なお、樹脂層用ペーストにおける質量比率としては、例えば、白金を含むシリコーン樹脂原料が１に対し、白色無機フィラーが０．５～４、有機溶剤が２０～１００となるように調合する。なお、架橋剤、希釈剤、反応抑制剤なども適宜加えて構わない。
　そして、得られた樹脂層用ペーストを、基板１や金属層２における所望領域を覆うように印刷する。ここで、突起３ｂを樹脂層３の表面３ａに設けるためには、突起３ｂの形状を形成可能な型を準備し、樹脂ペーストを印刷した後にこの型を押し当て、その後引き離せばよい。
　次に、印刷した樹脂ペーストを１４０℃以上２００℃以下の最高温度で０．５時間以上３時間以下保持して熱処理する。なお、樹脂層３の厚みは、例えば、１０μｍ以上７０μｍ以下である。以上の工程までを経ることにより、本実施形態の発光素子搭載用基板１０を得ることができる。
　次に、第５の金属層用ペーストを用いた際のその後の工程としては、公知のスクリーン印刷法等により、第５の金属層用ペーストを印刷して、８０℃以上１５０℃以下で乾燥する。そして、例えば、大気雰囲気において、８２０℃以上９００℃以下の最高温度で５分以上３時間以下保持することにより金属層２を形成する。この後の樹脂層３の形成については、上述した方法と同様の方法により行なえばよい。
　次に、金を主成分とする金属層２の製造方法について説明する。金を主成分とする金属層２としては、有機溶媒に、金含有有機化合物を含む金レジネートおよび無機粉末を含む金レジネートペーストを用いればよい。
　そして、準備した金レジネートペーストを用いて、公知のスクリーン印刷法等により基板１に印刷し、その後、８０℃以上１５０℃以下で乾燥する。そして、例えば、大気雰囲気において、４００℃以上９００℃以下の最高温度で５分以上３時間以下保持することにより金属層２を形成する。この後の樹脂層３の形成については、上述した方法と同様の方法により行なえばよい。
　なお、金属層２の厚みを所望の厚みとするには、印刷、乾燥および熱処理を繰り返したり、印刷および乾燥までの工程を複数回行なった後に一括して熱処理したりすればよい。
　そして、金属層２の厚みは、例えば、銀を主成分とする金属層２の場合は、５μｍ以上７０μｍ以下であり、金を主成分とする金属層２の場合は、０．５μｍ以上１０μｍ以下である。
　また、金属層２の表面には、部分的にめっき処理を行なってもよい。このようにめっき処理を行なうことによって、発光素子４やボンディングワイヤ５などの密着処理がしやすくなり、酸化による金属層２の腐蝕を抑制することができる。めっきの種類としては公知のめっきであればよく、例えば、金めっき、銀めっきまたはニッケル－金めっきなどが挙げられる。
　そして、上述した製造方法により得られた本実施形態の発光素子搭載用基板１０は、樹脂層３が、白金を含み、金属層２が、金または銀を主成分とするとともに、金属層２の表面２ｃに、マグネシウム、カルシウムおよび銅の少なくとも一種の酸化物が存在していることから、金属層２の電気抵抗率が低く熱伝導率が高いことによって高い放熱特性を有しているとともに、金属層２と樹脂層３との密着強度が高いため、高輝度かつ高い発光効率を長期間にわたって発揮することができる。
　さらに、本実施形態の発光素子搭載用基板１０の作製において、分割溝が形成された基板１を用いて、上述した方法により金属層２および樹脂層３を形成し、その後分割すれば、多数個の発光素子搭載用基板１０を効率よく作製可能である。なお、本実施形態の発光素子搭載用基板１０の製造方法は上述した製造方法に限るものではない。
　次に、図２に示す本実施形態の発光装置２０であれば、例えば、本実施形態の発光素子搭載用基板１０の金属層２上に、発光素子４を搭載し、ボンディングワイヤ５で接続することによって得ることができる。このようにして作製された本実施形態の発光装置２０は、高い信頼性を有する。
　以下、本発明の実施例を具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
　金属層における酸化物換算したマグネシウム、カルシウムおよび銅の含有量を異ならせた試料を作製し、信頼性試験を行なった。まず、酸化珪素および酸化マグネシウムを焼結助剤とし、酸化アルミニウムの含有量が９６質量％の酸化アルミニウム質焼結体からなる厚さ０．３２ｍｍの基板を準備した。
　次に、金属層となる金属層用ペーストとして、平均粒径が２．０μｍである銀粉末と、平均粒径が１．３μｍであり、軟化点が６３０℃であるＲ２Ｏ－Ｂ２Ｏ３－ＳｉＯ２系のガラス粉末と、無機粉末（マグネシウム粉末、カルシウム粉末、銅粉末）と、有機ビヒクルとを準備した。
　そして、配合量としては、ガラス粉末を２．５質量％、有機ビヒクルを１５質量％とし、無機粉末を、金属層を構成する成分１００質量％のうち、酸化物換算した含有量が表１に示す量となるように秤量し、残部を銀粉末とした。そして、これらを混ぜ合わせることにより、金属層用ペーストを得た。
　そして、スクリーン印刷法により、それぞれの基板に対し、それぞれの金属層用ペーストを印刷した。その後、100℃で乾燥し、大気雰囲気において900℃の最高温度で１５分保持して熱処理した。なお、熱処理後の金属層の厚みは１０μｍとした。
　次に、樹脂層用ペーストとして、有機溶剤中に白金含有ポリシロキサンと酸化チタンからなる白色無機フィラー粉末を分散させたものを準備した。なお、白金は、樹脂層を構成する成分の合計１００質量％のうち、０．１質量％の含有量となる量を樹脂層用ペーストに含むものとした。
　そして、得られた樹脂層用ペーストを、金属層の少なくとも一部の表面を覆うように所望位置に印刷した。そして、１５０℃の最高温度で１時間保持する熱処理を行なった。なお、樹脂層の厚みは２０μｍとした。このようにして、試料Ｎｏ．１～２１を得た。なお、各試料は２０個ずつ準備した。
　次に、信頼性試験について説明する。温度８５℃、湿度８５％に設定した加速寿命試験装置の中に試料を載置した。そして、各試料を１個ずつ５０時間ごとに取出し、樹脂層の表面上にポリエステルフィルムを貼り付け、それを上方へ引くことによってピール試験を行ない、金属層からの樹脂層の剥離が確認されたときの時間を表１に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１に示すように、マグネシウム、カルシウムおよび銅の少なくとも一種の酸化物を金属層に含んでいることにより、耐久時間が長くなることがわかった。また、金属層におけるマグネシウム、カルシウムおよび銅の合計の含有量が、酸化物換算で０．１質量％以上５．０質量％以下であることにより、さらに耐久時間が長くなることがわかった。なお、試料Ｎｏ．４，９，１４，１９は、１０００時間後においても、金属層からの樹脂層の剥離は確認されなかった。
　なお、金属層の表面に関し、ＥＰＭＡを用いて、Ｍｇ、Ｃａ、Ｃｕ、Ｏについてマッピングを確認したところ、試料Ｎｏ．２～２１については、Ｍｇ、Ｃａ、Ｃｕのいずれかと、Ｏとが重なり合う部分があることが確認された。
　以上の結果を含め、金属層の主成分が金または銀であることによって放熱性が高いことを鑑みれば、本実施形態の発光素子搭載用基板は、放熱性に優れつつ、樹脂層と金属層の密着強度が高いため、高輝度かつ高い発光効率を長期間にわたって発揮することができることがわかった。
　次に、金属層の構成の異なる試料を作製し、金属層の接合強度、金属層の形状保持性、金属層における空隙量の確認を行なった。
　まず、平均粒径が２．５μｍの銀粉末、平均粒径が２．５μｍの銅粉末、平均粒径が１．０μｍのチタン粉末、平均粒径が２．０μｍのモリブデン粉末、平均粒径が５．０μｍの錫粉末、有機ビヒクルを準備し、表２に示す含有量となるように秤量して混合することにより、金属層用ペーストを作製した。
　そして、基板としては窒化アルミニウム質焼結体を用い、大気雰囲気において、８５０℃の温度で基板を熱処理した。次に、スクリーン印刷法により、それぞれの基板に対し、それぞれの金属層用ペーストを印刷して乾燥させた。その後、真空雰囲気において、８２０℃の最高温度で、５分保持することにより金属層を形成した。なお、熱処理後の金属層の厚みは１５μｍとした。
　そして、金属層の引きはがし強さをＪＩＳ　Ｃ　６４８１－１９９６に準拠して測定することにより、接合強度を評価した。測定にあたっては、まず、金属層の大きさが２×２ｍｍ２となるようにエッチングを施し、フラックスと半田とを用い、金属層の表面に、厚みが０．６ｍｍのめっき導線（銅線にＳｎめっき）を接合（半田付け）して行なった。なお、接合強度に関して表２においては、試料Ｎｏ．２３を基準とし、試料Ｎｏ．２３より引きはがし強さの値が小さい試料にＢ、試料Ｎｏ．２３に比べて引きはがし強さの値が同等若しくは超える試料にＡで示した。
　また、同じスクリーンを用いて金属層を形成したものであることから、試料Ｎｏ．２７を基準に、形状保持性について評価した。なお、評価方法は、平面視した際の金属層形状が試料Ｎｏ．２７よりも大きい試料をＢとし、平面視した際の金属層形状が試料Ｎｏ．２７と同等の試料をＡとした。
　また、超音波探傷法により基板と金属層との間の空隙を平面視した面積Ｓｖを測定し、観察面積Ｓｏに対する面積占有率（Ｓｖ／Ｓｏ×１００）を求め、空隙量とした。ここで、超音波探傷法の測定条件は、探傷周波数を５０ＭＨｚ，ゲインを３０ｄＢ、スキャンピッチを１００μｍとし、試料Ｎｏ．２５を基準に、試料Ｎｏ．２５よりも空隙量の値が大きい試料をＢ、試料Ｎｏ．２５と同等若しくは空隙量の値が小さ試料をＡとした。
　また、金属層を削り取ることによりサンプリングし、ＩＣＰを用いて含有量を求めた。さらに、各試料を切断し、ＣＰにて研磨した断面を測定面としてＥＰＭＡのマッピングを確認したところ、試料Ｎｏ．２３～３３については、基板の表面側において、チタンと窒素（基板である窒化アルミニウム質基板を構成する成分）とが重なり合う部分が存在した。結果を表２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表２に示すように、金属層が、チタンを含んでいることにより、基板との接合強度が高まることがわかった。また、モリブデンを含んでいることにより、金属層の形状保持性が高まることがわかった。さらに、錫を含んでいることにより、空隙を少なくできることがわかった。そして、銅の含有量が２０質量％以上４０質量％以下であれば、金属層と樹脂層とは高い密着強度を有しているものであることから、基板との密着強度が高かったり、形状保持性が高かったり、空隙の少なければ、さらに信頼性の高い発光素子搭載用基板となることがわかった。
　また、チタン粉末に替えて、ジルコニウム粉末、ハフニウム粉末、ニオブ粉末を用いた場合にも、基板との接合強度は高まった。さらに、モリブデン粉末に替えて、オスミウム粉末、レニウム粉末、タングステン粉末を用いた場合にも、金属層は、高い形状保持性を有していた。また、錫粉末に替えて、インジウム粉末、亜鉛粉末を用いた場合にも、空隙は少なかった。
　次に、樹脂層の表面性状を異ならせた試料を作製し、反射率の測定を行なった。なお、樹脂層の表面性状に関すること以外は、実施例１の試料Ｎｏ．４と同じ方法により作製した。
　なお、試料Ｎｏ．３５については、樹脂層形成後の表面にブラスト処理を施し、突起を形成した。また、試料Ｎｏ．３６～３９については、樹脂層用ペーストを印刷した後に、円錐状であり、図２に示すような規則的な配列となるような型を用いて押圧して突起を形成した。
　そして、試料Ｎｏ．３５～３９について突起の各頂点を結ぶ直線で切断した後、ＣＰにて研磨した断面を観察面として、ＳＥＭを用いて２０００倍の倍率で観察し、試料Ｎｏ．３５については、隣り合う突起の頂点を基準線とし、突起間の窪みの深さを測定し、１０カ所における深さの平均値を突起高さとした。また、試料Ｎｏ．３６～３９については、突起の左右の隆起していない部分を結ぶ線を基準線として、高さを測定し、１０カ所における高さの平均値を突起高さとした。なお、試料Ｎｏ．３６～３９における前後左右の突起の間隔は５０μｍであった。
　次に、分光側色計を用いて波長４５０ｎｍにおける各試料の樹脂層の反射率を測定した。結果を表３に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表３に示すように、樹脂層の表面に高さ１．５μｍ以上の突起３ｂを複数有し、突起が規則性をもって配列していることにより、反射率が向上することがわかった。
　次に、金属層の表面性状を異ならせた試料を作製し、信頼性試験を行なった。
　各試料は、金属層の表面性状に関すること以外は、実施例１の試料Ｎｏ．４と同じ方法により作製した。
　なお、金属層の表面性状の加工は、金属層形成後に、金属層の表面の算術平均粗さＲａが表４に示した値になるように、ブラスト処理により行なった。そして、実施例１と同じ方法で信頼性試験を行なった。結果を表４に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　表４に示すように、金属層の表面における算術平均粗さＲａが、０．３μｍ以上０．８μｍ以下であることにより、耐久時間が長くなることがわかった。そして、これらの実施例の結果より、本実施形態の発光素子搭載用基板は、放熱性に優れているとともに、樹脂層と金属層の密着強度が高いことから、これに発光素子を搭載してなる発光装置は、高い信頼性を有するものとなることがわかった。
　１：基板
　２：金属層
　３：樹脂層 
　４：発光素子
　５：ボンディングワイヤ
　１０：発光素子搭載用基板
　２０：発光装置
 

Claims (9)

  1. 　セラミックスからなる基板と、
    　該基板上に設けられ、主成分が金または銀である金属層と、
    　該金属層の少なくとも一部を覆うように設けられた樹脂層とを備える発光素子搭載用基板であって、
    　前記樹脂層が、白金を含み、前記金属層の表面に、マグネシウム、カルシウムおよび銅の少なくとも一種の酸化物が存在していることを特徴とする発光素子搭載用基板。
  2. 　前記金属層は、主成分が銀であり、銅の含有量が２０質量％以上４０質量％以下であり、チタン、ジルコニウム、ハフニウムおよびニオブの少なくとも一つを含んでいることを特徴とする請求項１に記載の発光素子搭載用基板。
  3. 　前記金属層は、モリブデン、オスミウム、レニウムおよびタングステンの少なくとも一つを含んでいることを特徴とする請求項２に記載の発光素子搭載用基板。
  4. 　前記金属層は、インジウム、亜鉛および錫の少なくとも一つを含んでいることを特徴とする請求項２または請求項３に記載の発光素子搭載用基板。
  5. 　前記金属層におけるマグネシウム、カルシウムおよび銅の合計の含有量が、酸化物換算で０．１質量％以上５．０質量％以下であることを特徴とする請求項１に記載の発光素子搭載用基板。
  6. 　前記樹脂層は、表面に高さ１．５μｍ以上の突起を複数有し、該突起が規則性をもって配列していることを特徴とする請求項１乃至請求項５のいずれかに記載の発光素子搭載用基板。
  7. 　前記金属層の表面における算術平均粗さＲａが、０．３μｍ以上０．８μｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至請求項６のいずれかに記載の発光素子搭載用基板。
  8. 　前記樹脂層はシリコーン樹脂を主成分とし、前記シリコーン樹脂中の低分子シロキサンの含有量が２００ｐｐｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至請求項７のいずれかに記載の発光素子搭載用基板。
  9. 　請求項１乃至請求項８のいずれかに記載の発光素子搭載用基板に、発光素子が搭載されてなることを特徴とする発光装置。
     
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