WO2014080573A1 - 原料充填方法、単結晶の製造方法及び単結晶製造装置 - Google Patents

原料充填方法、単結晶の製造方法及び単結晶製造装置 Download PDF

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quartz crucible
single crystal
recharge
melt
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勝之 北川
雅彦 浦野
勝浩 吉田
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Shin Etsu Handotai Co Ltd
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Shin Etsu Handotai Co Ltd
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    • C30—CRYSTAL GROWTH
    • C30B—SINGLE-CRYSTAL GROWTH; UNIDIRECTIONAL SOLIDIFICATION OF EUTECTIC MATERIAL OR UNIDIRECTIONAL DEMIXING OF EUTECTOID MATERIAL; REFINING BY ZONE-MELTING OF MATERIAL; PRODUCTION OF A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; SINGLE CRYSTALS OR HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; AFTER-TREATMENT OF SINGLE CRYSTALS OR A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; APPARATUS THEREFOR
    • C30B15/00—Single-crystal growth by pulling from a melt, e.g. Czochralski method
    • C30B15/02—Single-crystal growth by pulling from a melt, e.g. Czochralski method adding crystallising materials or reactants forming it in situ to the melt
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C30—CRYSTAL GROWTH
    • C30B—SINGLE-CRYSTAL GROWTH; UNIDIRECTIONAL SOLIDIFICATION OF EUTECTIC MATERIAL OR UNIDIRECTIONAL DEMIXING OF EUTECTOID MATERIAL; REFINING BY ZONE-MELTING OF MATERIAL; PRODUCTION OF A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; SINGLE CRYSTALS OR HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; AFTER-TREATMENT OF SINGLE CRYSTALS OR A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; APPARATUS THEREFOR
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    • Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10T—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T117/00—Single-crystal, oriented-crystal, and epitaxy growth processes; non-coating apparatus therefor
    • Y10T117/10—Apparatus
    • Y10T117/1024—Apparatus for crystallization from liquid or supercritical state
    • Y10T117/1032—Seed pulling
    • Y10T117/1056—Seed pulling including details of precursor replenishment

Definitions

  • the present invention relates to a method of filling a raw material into a quartz crucible using a recharge tube in the production of a single crystal.
  • a CZ (Czochralski) method and a MCZ (magnetic field applied Czochralski) method for applying a magnetic field are generally used.
  • CZ / MCZ methods a silicon raw material is filled in a quartz crucible and melted, a seed crystal is deposited in the melt, and then pulled up to grow a silicon single crystal.
  • a CZ / MCZ single crystal manufacturing apparatus pulseling machine
  • a heater for heating a melt is installed in a main chamber, and a quartz crucible for storing the melt is installed inside the heater.
  • raw materials are first packed in this quartz crucible, and the raw materials are melted by heating with a heater.
  • the raw materials are filled in a recharge tube having a conical cone (conical valve) at the lower end, and the raw material is charged into the quartz crucible through the recharge tube. Then, after all these raw materials are melted, the growth of the silicon single crystal is started.
  • the quartz crucible is filled with a melt in which raw materials are dissolved, from which a silicon single crystal is grown.
  • the grown single crystal is accommodated in a pulling chamber connected to the upper part of the main chamber via a gate valve and cooled. Thereafter, the single crystal is taken out from the pulling chamber.
  • Patent Document 1 As a recharging method, a rod recharging method and a method of supplying from a raw material tank as disclosed in Patent Document 1 have been proposed for a long time.
  • the technique taken up in many patent documents is a method in which a raw material is stored in a recharge tube having a conical valve at the lower end, and the raw material stored in the recharge tube is put into a quartz crucible.
  • Patent Documents 2 and 3 disclose the basics of this technology.
  • the recharge pipe containing the raw material is hung with a wire and attached, and the internal pressure of the pulling chamber in the pulling chamber is reduced by evacuation.
  • the gate valve is opened and the recharge pipe is lowered, and then the conical valve is lowered to open the opening of the recharge pipe and feed the raw material.
  • the raw material to be filled as described above is usually a polycrystal or rarely a single crystal, and those which are crushed are used, and there are voids when packed in a recharge tube. Therefore, in order to add a raw material corresponding to the amount of grown single crystals, there is a case where it is insufficient to make a single charge through a recharge tube. In such a case, a plurality of inputs are continuously performed.
  • Patent Document 3 a recharge pipe whose main body is expanded outward toward the lower end is used to bring the surface of the remaining melt solidified into contact with the conical valve of the recharge pipe. After raising the quartz crucible and bringing the solidified surface into contact with the conical valve, the load on the suspended recharge pipe wire is loosened, the quartz crucible is lowered to lower the conical valve, and the raw material is filled.
  • the raw materials are charged by this method, the raw materials may not come out uniformly and gather in the center, and the variation in the unmelted raw material height may increase. Therefore, after waiting until the raw material previously charged has melted to some extent, the next raw material is charged, or even if all the raw materials are successfully charged, it takes time to melt the raw material. There is a problem that it takes time.
  • the present invention has been made in view of the above-described problems, and provides a raw material filling method capable of smoothly feeding a raw material into a crucible, shortening a melting time, and suppressing damage to a quartz crucible and a recharge tube.
  • the purpose is to do.
  • a step of filling a raw material into a quartz crucible a step of melting the raw material in the quartz crucible to form a melt, and a single crystal from the melt
  • a conical valve for opening and closing a quartz cylindrical member containing the raw material and a lower end opening of the cylindrical member in the step of filling the raw material into the quartz crucible in the production of a single crystal having a pulling step
  • the raw material is stored in a recharge pipe having the above structure, the recharge pipe containing the raw material is set in a chamber, the conical valve is lowered, and an opening at the lower end of the cylindrical member is opened into the quartz crucible.
  • a raw material filling method for charging a raw material accommodated in the recharge tube wherein a distance between a lower end of the recharge tube and a raw material or a melt in the quartz crucible at the start of charging of the raw material is 20
  • the recharge pipe and the quartz crucible are arranged so as to be not less than 250 mm and not more than 250 mm, and then the ratio (CL / (SL) is 1.3 or more and 1.45 or less, and the raw material charging method is provided, wherein the raw material is charged while simultaneously lowering the quartz crucible and the conical valve of the recharge pipe. .
  • the recharge tube and the quartz crucible can be placed at an appropriate position and then the raw material can be charged at an appropriate charging speed, so that the quartz crucible is damaged by the falling raw material or the recharge tube and It is possible to suppress damage to the recharge tube due to interference with the charged raw material. Moreover, the upper surface of the charged raw material becomes flat, and subsequent melting can be performed efficiently.
  • the descending speed (SL) of the conical valve of the recharge pipe is 250 mm / min or more and 375 mm / min or less.
  • the descending speed (SL) is 250 mm / min or more, it is possible to prevent the raw material from being charged intermittently and prevent the charging time from increasing, and the raw material can be reliably and uniformly charged into the quartz crucible. Thereby, it is possible to reduce the melting time of the raw material and the waiting time until the next charging when continuously charging.
  • the descending speed (SL) is 375 mm / min or less, it is possible to more reliably suppress the raw material from being vigorously charged and damaging the quartz crucible.
  • the step of filling the quartz crucible with the raw material the step of melting the raw material in the quartz crucible to form a melt, and the step of pulling up the single crystal from the melt are repeated.
  • a quartz crucible for containing a raw material, a chamber for storing a heater for melting the raw material into a melt, and a quartz cylindrical member set in the chamber for containing the raw material And a recharge pipe having a conical valve for opening and closing the opening at the lower end of the cylindrical member, wherein the quartz crucible in the raw material filling method of the present invention is filled with the raw material And a controller for automatically controlling the arrangement of the recharge pipe and the quartz crucible at the start of charging of the raw material, and the lowering of the conical valve of the quartz crucible and the recharge pipe during the charging of the raw material.
  • An apparatus for producing a single crystal is provided.
  • the recharge tube and the quartz crucible can be controlled in a short period of time, and the above-described raw material filling method can be reliably performed. It becomes that. Thereby, the productivity of single crystal production can be improved.
  • the distance between the lower end of the recharge tube and the raw material or melt in the quartz crucible is set to 200 mm or more and 250 mm or less at the start of charging of the raw material. Since the ratio (CL / SL) of the descending speed (CL) of the quartz crucible and the descending speed (SL) of the conical valve of the recharge tube is 1.3 or more and 1.45 or less, the recharge tube and the quartz crucible The raw material can be charged at an appropriate charging speed after being placed in an appropriate position, and the quartz crucible is damaged by the falling raw material, or the recharge tube and the charged raw material interfere with each other so that the recharge tube is damaged.
  • the operation time variation by the operator is reduced, and stable operation is possible.
  • the descending speed (SL) of the conical valve is set to 250 mm / min or more and 375 mm / min or less, the raw material can be reliably and uniformly charged into the quartz crucible. Thereby, it is possible to reduce the melting time of the raw material and the waiting time until the next charging when continuously charging.
  • FIG. 3 is a diagram showing an outline of a quartz crucible used in Example 1-2 and Comparative Example 1-2. It is a figure which shows the result of Example 1 and Comparative Example 1.
  • the single crystal manufacturing apparatus 20 is arranged around a main chamber 1, a quartz crucible 9 and a graphite crucible 10 that contain a melt 8 in the main chamber 1, and a quartz crucible 9 and a graphite crucible 10.
  • a recharge tube 4 a recharge tube 4.
  • the pull chamber 2 is provided with a gas inlet 14 for introducing a gas circulated in the furnace, and a gas outlet 15 for discharging the gas circulated in the furnace is provided at the bottom of the main chamber 1.
  • the quartz crucible 9 and the graphite crucible 10 are installed via a support shaft 13 and can be moved up and down in the direction of the crystal growth axis, and the quartz crucible is made up to compensate for the liquid level drop of the melt 8 that has been crystallized and reduced during crystal growth. 9 and the graphite crucible 10 are raised. Thereby, the height of the liquid surface of the melt 8 is kept substantially constant.
  • the recharge pipe 4 includes a quartz cylindrical member 5 that accommodates a raw material (polycrystalline or single crystal) 7, and a conical valve 6 for opening and closing an opening at the lower end of the cylindrical member 5.
  • the recharge tube lid 17 is attached to the upper end of the cylindrical member 5.
  • the raw material 7 accommodated in the recharge pipe 4 lowers the power of the heater 12 and solidifies the surface of the melt 8 in the quartz crucible 9, and then lowers the conical valve 6 to open the opening as shown in FIG. By opening, the raw material 7 can be put into the quartz crucible 9.
  • the recharge tube 4 is set by suspending the wire 3 in the pull chamber 2 when the raw material is charged, and is removed when the single crystal is manufactured after the raw material is charged.
  • the tip of the wire 3 is fixed to the conical valve 6 of the recharge pipe 4, and the conical valve 6 can be lowered by sending the wire 3 downward.
  • the single crystal manufacturing apparatus 20 of the present invention further includes the recharge tube 4 and the quartz crucible 9 at the start of charging the raw material 7 in the step of filling the raw material into the quartz crucible in the raw material filling method of the present invention described in detail below.
  • a control device 18 is provided for automatically controlling the arrangement position and the descending speed of the quartz crucible 9 and the conical valve 6 of the recharge pipe 4 while the raw material 7 is being charged.
  • the control device 18 can reliably control the recharge tube 4 and the quartz crucible 9 in a short time, thereby improving productivity and saving labor.
  • a laser measuring sensor or a camera for detecting the melt surface in the quartz crucible 9 and the position of the charged raw material can be provided.
  • the method for producing a single crystal of the present invention includes a step of filling a raw material 7 in a quartz crucible 9, a step of melting the raw material 7 in the quartz crucible 9 to form a melt 8, and a single crystal from the melt 8. This is a method for producing a plurality of single crystals using the same quartz crucible 9 by repeating the pulling process.
  • the raw material filling method of the present invention is a method in which the raw material 7 accommodated in the recharge tube 4 is put into the quartz crucible 9 in the step of filling the raw material 7 into the quartz crucible 9 in the production of the single crystal of the present invention. is there.
  • the raw material 7 is filled into the quartz crucible 9 by the raw material filling method of the present invention.
  • the raw material 7 is accommodated in the recharge pipe 4.
  • the recharge tube 4 containing the raw material 7 is suspended and set in the pull chamber 2 by the wire 3.
  • the distance between the lower end of the recharge tube 4 and the raw material or melt 8 in the quartz crucible 9 at the start of charging the raw material 7 is The recharge tube 4 and the quartz crucible 9 are arranged so as to be 200 mm or more and 250 mm or less. At this time, the distance can be adjusted by moving the quartz crucible 9 in the vertical direction.
  • the distance can be determined in detail within the range of 200 mm or more and 250 mm or less using the following formula (2).
  • V (D1 ⁇ 10 ⁇ 3 ) 2 ⁇ ⁇ / 4 ⁇ (L1 ⁇ 10 ⁇ 3 ) (1)
  • H k ⁇ L2 (2)
  • L2 V / ((D2 ⁇ 10 ⁇ 3 ) 2 ⁇ ⁇ / 4)
  • D1 Recharge tube inner diameter (mm)
  • L1 Recharge tube length (mm)
  • V Raw material volume [m 3 ]
  • H Distance [mm]
  • L2 Estimated height of raw material after charging [mm]
  • D2 Quartz crucible inner diameter [mm]
  • k is a constant determined in advance by experiments or the like. For example, k when a quartz crucible having a diameter of 800 mm is used can be set to 1.42.
  • the conical valve 6 is lowered to open the opening of the cylindrical member 5, whereby the raw material 7 accommodated in the recharge pipe 4 is put into the quartz crucible 9.
  • the quartz crucible is adjusted so that the ratio (CL / SL) of the descending speed (CL) of the quartz crucible 9 and the descending speed (SL) of the conical valve 6 of the recharge pipe 4 is 1.3 or more and 1.45 or less.
  • 9 and the recharge pipe 4 are lowered simultaneously, and the raw material 7 is charged.
  • the input can be divided into a plurality of times and the above-described raw material filling method can be repeated.
  • the raw material filling method of the present invention since charging is started after the recharge tube and the quartz crucible are arranged at appropriate positions, the raw material is dispersed in the air when the position of the quartz crucible is too low, that is, the raw material
  • the descending speed (CL) of the quartz crucible is made faster than the descending speed (SL) of the conical valve and the ratio (CL / SL) is set to 1.3 or more and 1.45 or less, the input amount of raw material can be reduced. Since the position of the quartz crucible can be lowered early by a corresponding amount, damage to the quartz crucible and the recharge tube can be reliably suppressed.
  • the raw material filling method of the present invention can eliminate the variation in operation by the operator as in the conventional case, reduce the variation in working time, and expect stable raw material filling.
  • the recharge pipe is set in the pull chamber, the gate valve is opened, the raw material is filled, the recharge pipe is pulled into the pull chamber, the gate valve is closed, and the pull chamber is closed. -A series of steps until the inside is returned to normal pressure can be automatically performed, and these controls can be performed by the control device 18 described above.
  • the descending speed (SL) of the conical valve of the recharge pipe when the raw material is charged be 250 mm / min or more and 375 mm / min or less.
  • the descending speed (SL) is 250 mm / min or more, it is possible to prevent the raw material from being charged intermittently and prevent the charging time from increasing, and the raw material can be reliably and uniformly charged into the quartz crucible. Thereby, it is possible to reduce the melting time of the raw material and the waiting time until the next charging when continuously charging.
  • the descending speed (SL) is 375 mm / min or less, it is possible to more reliably suppress the raw material that has been vigorously charged from damaging the quartz crucible.
  • the raw material 7 is melted in the quartz crucible 9 by the heater 12 to obtain a melt 8.
  • a seed crystal (not shown) is brought into contact with the melt 8 to grow a single crystal while being pulled up.
  • a plurality of single crystals are manufactured by repeating the steps of filling with the raw material filling method of the present invention and pulling up the single crystal using the same quartz crucible.
  • the quartz crucible in the step of filling the raw material, the quartz crucible is prevented from being damaged by the falling raw material, and the recharge tube and the charged raw material are prevented from interfering with each other to prevent the recharge tube from being damaged.
  • the raw material can be uniformly introduced into the quartz crucible. Therefore, the melting time of the raw material and the waiting time until the next charging when continuously charging can be reduced, and the manufacturing time of the single crystal can be reduced.
  • Example 1 Using the single crystal manufacturing apparatus of the present invention as shown in FIG. 1, 75 kg of the raw material was charged into the quartz crucible according to the raw material filling method of the present invention, and the state of the dropping of the charged raw material and the uniformity of the charging were evaluated.
  • the quartz crucible used had a diameter of 800 mm (32 inches).
  • plate were arrange
  • the collision frequency between the charged raw material and the quartz crucible and the presence / absence of interference between the charged raw material and the recharge tube were evaluated by a video by a camera. Further, as shown in FIG. 4, the uniformity of the raw material input was evaluated by measuring the difference ⁇ h between the maximum h max and the minimum h min of the height of the raw material from the virtual solidified surface with a depth gauge.
  • the conditions at the time of starting raw materials were as follows. Distance H between the lower end of the recharge tube and the virtual solidified surface in the quartz crucible at the start of charging: 200 mm, 250 mm Quartz crucible descending speed (CL): 362.5 mm / min Conical valve descending speed (SL): 250 mm / min CL / SL: 1.45 In addition, the position of the virtual solidified surface was divided into three stages so that the melt amount was small (A), intermediate (B), and large (C).
  • Table 1 shows the result of the dropping of the raw material.
  • ⁇ in the falling state in the table indicates that there was little collision between the raw material and the quartz crucible and there was no interference between the raw material and the recharge tube, and ⁇ represents whether there was a collision between the raw material and the quartz crucible, or X indicates that there was little interference with the recharge tube, and X indicates that there were many collisions between the raw material and the quartz crucible, or there was also much interference between the raw material and the recharge tube.
  • Table 1 shows that in all cases, the falling state of the raw material was good in Example 1, the collision with the quartz crucible was suppressed, and there was no interference between the raw material and the recharge tube.
  • the maximum and minimum difference ⁇ h in the height of the raw material from the virtual solidified surface was also kept small, and the raw material was uniformly charged.
  • FIG. 5B shows the results of measuring the average value and the difference between the maximum value and the minimum value of the height position (CP) of the quartz crucible before the start of charging.
  • the variation in the height position (CP) of the quartz crucible is small in Example 1, while this variation is large in Comparative Example 1 described later.
  • Example 2 The raw material was charged under the same conditions as in Example 1 except that the raw material was charged as follows, and evaluation was performed in the same manner as in Example 1.
  • Table 2 shows the result of the dropping of the raw material.
  • Example 2 the raw material was in a good fall state, the collision with the quartz crucible was reduced, and there was no interference between the raw material and the recharge tube. Furthermore, when the descending speed of the conical valve was 250 mm / min and 375 mm / min, ⁇ h was also kept small, and the raw material was uniformly charged. On the other hand, in Comparative Example 2 to be described later, the falling state of the raw material deteriorated compared to Example 2, and the collision between the raw material and the quartz crucible and the interference between the raw material and the recharge tube increased.
  • Example 1 The raw material was charged under the same conditions as in Example 1 except that the raw material was charged as follows, and evaluation was performed in the same manner as in Example 1.
  • Table 1 shows the results of raw material dropping. As shown in Table 1, when the distance H is 150 mm, the conical valve gets on the raw material at the end of the raw material charging, and the recharge pipe is not damaged, but the raw material does not come out completely. The raw material input was not completed. Further, when the distance H was 300 mm and 350 mm, the raw material flew away as if it was sprayed in the air, and collided with the quartz crucible vigorously. Thus, when the damage given to a quartz crucible is large, since there is a case where the worst case leaks, it is not preferable.
  • Example 1 Except that the distance was set to 300 mm, 225 kg of the raw material was divided into three times (75 kg once), and the time from the start to the end of each divided raw material was measured in the same manner as in Example 1. This was repeated (data number 93), and the average value and the difference between the maximum value and the minimum value were evaluated. As a result, as shown in FIGS. 5A and 5B, both the process time variation and the quartz crucible height position (CP) variation were worse than those of Example 1.
  • the present invention is not limited to the above embodiment.
  • the above-described embodiment is an exemplification, and the present invention has any configuration that has substantially the same configuration as the technical idea described in the claims of the present invention and that exhibits the same effects. Are included in the technical scope.

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Abstract

　本発明は、原料を収容する石英製の円筒部材と、該円筒部材の下端の開口部を開閉するための円錐バルブとを有するリチャージ管に原料を収容し、該原料を収容したリチャージ管をチャンバー内にセットし、円錐バルブを下降させて円筒部材の下端の開口部を開けることで石英ルツボ内にリチャージ管内に収容した原料を投入する原料充填方法であって、原料の投入開始時に前記リチャージ管の下端と石英ルツボ内の原料又は融液との距離が２００ｍｍ以上、２５０ｍｍ以下となるように、リチャージ管及び石英ルツボを配置し、その後、石英ルツボの下降速度（ＣＬ）とリチャージ管の円錐バルブの下降速度（ＳＬ）の比（ＣＬ／ＳＬ）が１．３以上、１．４５以下となるように、石英ルツボとリチャージ管の円錐バルブとを同時に下降させながら原料を投入することを特徴とする原料充填方法である。これにより、石英ルツボやリチャージ管が破損するのを抑制できる。

Description

原料充填方法、単結晶の製造方法及び単結晶製造装置
　本発明は、単結晶の製造において、リチャージ管を用いて原料を石英ルツボに充填する方法に関する。
　半導体集積回路の基板として用いられるシリコン単結晶の製法としては、ＣＺ（チョクラルスキー）法や、磁場を印加するＭＣＺ（磁場印加チョクラルスキー）法が一般的である。これらＣＺ／ＭＣＺ法では、石英ルツボ内にシリコン原料を充填して溶融し、その融液に種結晶を着液した後、引き上げることでシリコン単結晶を育成することができる。ＣＺ／ＭＣＺ法の単結晶製造装置（引き上げ機）では、メインチャンバー内に融液を加熱するヒーターが設置され、その内側に融液を収容する石英ルツボが設置される。
　通常、まずこの石英ルツボに原料を詰め、ヒーター加熱によって原料が溶融される。近年のシリコン単結晶の大口径化や結晶長尺化に伴い、石英ルツボ内に初期に詰めた原料分だけでは足らず、さらに原料を追加する場合がある。これを追いチャージと呼び、後に説明するリチャージと同様に、円錐状のコーン（円錐バルブ）を下端に有するリチャージ管に原料を詰め、そのリチャージ管で石英ルツボ内に原料を投入する。そして、これらの原料を全て溶融した後、シリコン単結晶の育成を開始する。
　石英ルツボ内には原料が溶解された融液が満たされており、ここからシリコン単結晶が育成される。育成された単結晶は、メインチャンバー上部にゲートバルブを介して連接されている引き上げチャンバー内に収容され、冷却される。その後、この引き上げチャンバーから単結晶を取り出す。
　このような単結晶の製造において、１つの石英ルツボから１本の単結晶を育成するのみであれば、この時点で単結晶の育成は終了となるが、石英ルツボは割れて再使用ができないことから製造コストが高くなってしまう。そこで１つの石英ルツボから複数の単結晶を育成するマルチ操業が行われる場合がある。その場合、単結晶育成後には石英ルツボ中の融液は育成された結晶分だけ減少しているため、そのままでは次の単結晶を育成できない。従って、この減少分を補うために原料を再度投入するリチャージが行われる。
　リチャージの方法としては、ロッドリチャージ法や、特許文献１に開示されたような原料タンクから供給する方法などが古くから提案されてきた。しかし、多くの特許文献に取り上げられている技術は、下端に円錐バルブを有するリチャージ管に原料を収容し、そのリチャージ管に収容された原料を石英ルツボ内に投入する方法である。この技術の基本が開示されているのが、特許文献２、３である。
　このような方法において、ゲートバルブで仕切られた引き上げチャンバーからシリコン単結晶を取り出した後、原料を収容したリチャージ管をワイヤーで吊り下げて装着し、真空引きにより引き上げチャンバー内の炉内圧をメインチャンバー内の炉内圧にあわせた後ゲートバルブを開き、リチャージ管を下降させた後、円錐バルブを下降させることでリチャージ管の開口部を開けて原料を投入する。
　上記のように充填される原料は、通常、多結晶もしくは稀に単結晶の場合もあり、それらの結晶を砕いたものが用いられ、リチャージ管に詰められた状態では空隙がある。従って、単結晶を育成した分に相当するような原料を追加するためには、リチャージ管による１回の投入では不足となる場合がある。このような場合は、複数回の投入を連続して行うことになる。
特開昭６２－２６０７９１号公報 特開平２－１５７１８０号公報 ＷＯ２００２／０６８７３２
　特許文献３には、リチャージ管本体が下方端部に向かって外方に拡開しているリチャージ管を用いて、残余融液を固化させた表面とリチャージ管の円錐バルブとを接触させるために石英ルツボを上昇させ、その固化表面と円錐バルブとを接触させた後、吊り下げているリチャージ管ワイヤーの負荷を緩め、石英ルツボを降下させることで円錐バルブを降下させ、原料を充填する方法が記載されている。
　しかし、この方法で原料を投入すると原料が均一に出ず中央部に集まり、未溶融原料高さのばらつきが大きくなることがある。そのため、前に投入した原料がある程度溶けるまで待ってから次の原料投入を行ったり、うまく全原料を投入できたとしても原料の溶融に時間がかかったりし、何れにしても追加原料の溶融に時間がかかるという問題がある。
　また、原料投入時のワイヤーや石英ルツボの操作は、オペレーターが炉内を確認しながら行っていた。このとき、ワイヤーと石英ルツボを同時に操作することが理想であるが、オペレーターによりこれら両方を確認しながら同時に操作するのは難しく、このことが最適な投入ができない要因となっている。
　そのため、予め円錐バルブの下降分を見込んで、石英ルツボとの距離を多めにとって、すなわち石英ルツボ位置を十分に下方に下げて投入を開始することが多かったが、このようにすると投入された原料が石英ルツボに勢いよくぶつかり、大きくダメージを与えてしまうという問題がある。反対に、投入開始時の石英ルツボの位置を高くすると、リチャージ管と石英ルツボ間の距離が狭くなり、投入終盤で円錐バルブが投入された原料の上に乗り、それによって円錐バルブが大きく振られ、石英製のリチャージ管のヒビや割れが発生したり、投入された原料の上面が平坦にならず溶け方にムラができる等の問題がある。
　本発明は前述のような問題に鑑みてなされたもので、ルツボ内に原料をスムースに投入し、溶融時間を短縮するとともに、石英ルツボやリチャージ管が破損するのを抑制できる原料充填方法を提供することを目的とする。
　上記目的を達成するために、本発明によれば、石英ルツボ内に原料を充填する工程と、前記石英ルツボ内で前記原料を溶融して融液とする工程と、該融液から単結晶を引き上げる工程とを有する単結晶の製造における、前記石英ルツボ内に原料を充填する工程において、前記原料を収容する石英製の円筒部材と、該円筒部材の下端の開口部を開閉するための円錐バルブとを有するリチャージ管に前記原料を収容し、該原料を収容したリチャージ管をチャンバー内にセットし、前記円錐バルブを下降させて前記円筒部材の下端の開口部を開けることで前記石英ルツボ内に前記リチャージ管内に収容した原料を投入する原料充填方法であって、前記原料の投入開始時に前記リチャージ管の下端と前記石英ルツボ内の原料又は融液との距離が２００ｍｍ以上、２５０ｍｍ以下となるように、前記リチャージ管及び前記石英ルツボを配置し、その後、前記石英ルツボの下降速度（ＣＬ）と前記リチャージ管の円錐バルブの下降速度（ＳＬ）の比（ＣＬ／ＳＬ）が１．３以上、１．４５以下となるように、前記石英ルツボと前記リチャージ管の円錐バルブとを同時に下降させながら前記原料を投入することを特徴とする原料充填方法が提供される。
　このような原料充填方法であれば、リチャージ管と石英ルツボとを適切な位置に配置してから適切な投入速度で原料を投入できるので、落下する原料によって石英ルツボが破損したり、リチャージ管と投入した原料とが干渉してリチャージ管が破損することを抑制できる。しかも、投入された原料の上面は平坦となり、その後の溶融も効率的に行うことができる。
　このとき、前記リチャージ管の円錐バルブの下降速度（ＳＬ）を２５０ｍｍ／ｍｉｎ以上、３７５ｍｍ／ｍｉｎ以下とすることが好ましい。
　このように下降速度（ＳＬ）が２５０ｍｍ／ｍｉｎ以上であれば、原料の投入が断続的となって投入時間が増加するのを抑制でき、原料を石英ルツボ内に確実に均一に投入できる。これにより、原料の溶融時間や連続投入する際の次の投入までの待ち時間を低減できる。また、下降速度（ＳＬ）が３７５ｍｍ／ｍｉｎ以下であれば、原料が勢いよく投入されて石英ルツボを破損してしまうのをより確実に抑制できる。
　また、本発明によれば、前記石英ルツボ内に原料を充填する工程と、前記石英ルツボ内で前記原料を溶融して融液とする工程と、該融液から単結晶を引き上げる工程とを繰り返し、同一の石英ルツボを用いて複数の単結晶を製造する方法であって、前記原料を充填する工程において、上記本発明の原料充填方法により前記原料を充填することを特徴とする単結晶の製造方法が提供される。
　このような単結晶の製造方法であれば、原料を充填する工程において、落下する原料によって石英ルツボが破損したり、リチャージ管と投入した原料とが干渉してリチャージ管が破損することを抑制できる。また、原料を石英ルツボ内に均一に投入できるので、原料の溶融時間や連続投入する際の次の投入までの待ち時間を低減でき、単結晶の製造時間を低減できる。
　また、本発明によれば、原料を収容する石英ルツボと、該原料を溶融して融液にするヒータを格納するチャンバーと、該チャンバー内にセットされ、前記原料を収容する石英製の円筒部材と、該円筒部材の下端の開口部を開閉するための円錐バルブとを有するリチャージ管とを具備する単結晶製造装置であって、上記本発明の原料充填方法における前記石英ルツボ内に原料を充填する工程において、前記原料の投入開始時の前記リチャージ管及び前記石英ルツボの配置と、前記原料の投入中の前記石英ルツボと前記リチャージ管の円錐バルブの下降を自動で制御する制御装置を更に具備するものであることを特徴とする単結晶製造装置が提供される。
　このような単結晶製造装置であれば、単結晶製造の原料を充填する工程において、リチャージ管及び石英ルツボの制御を確実に短時間で実施して、上記した原料充填方法の実施を確実に可能とするものとなる。これにより、単結晶製造の生産性を向上できる。
　本発明では、単結晶製造の石英ルツボ内に原料を充填する工程において、原料の投入開始時にリチャージ管の下端と石英ルツボ内の原料又は融液との距離が２００ｍｍ以上、２５０ｍｍ以下となるようにし、石英ルツボの下降速度（ＣＬ）とリチャージ管の円錐バルブの下降速度（ＳＬ）の比（ＣＬ／ＳＬ）を１．３以上、１．４５以下となるようにするので、リチャージ管と石英ルツボとを適切な位置に配置してから適切な投入速度で原料を投入でき、これにより落下する原料によって石英ルツボが破損したり、リチャージ管と投入した原料とが干渉してリチャージ管が破損することを抑制できる。また、オペレーターによる作業の時間ばらつきを低減し、安定した運転が可能となる。
　また、円錐バルブの下降速度（ＳＬ）を２５０ｍｍ／ｍｉｎ以上、３７５ｍｍ／ｍｉｎ以下とすれば、原料を石英ルツボ内に確実に均一に投入できる。これにより、原料の溶融時間や連続投入する際の次の投入までの待ち時間を低減できる。
本発明の単結晶製造装置の一例を示す概略図である。 本発明に用いることができるリチャージ管の一例を示す概略図である。 リチャージ管の下端と石英ルツボ内の原料又は融液との距離を決定する方法の一例を説明する説明図である。 実施例１－２、比較例１－２で用いた石英ルツボの概略を示す図である。 実施例１、比較例１の結果を示す図である。
　以下、本発明について、実施態様の一例として、図を参照しながら詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
　まず、本発明の単結晶製造装置について説明する。
　図１に示すように、単結晶製造装置２０は、メインチャンバー１と、メインチャンバー１内で融液８を収容する石英ルツボ９及び黒鉛ルツボ１０と、石英ルツボ９及び黒鉛ルツボ１０の周囲に配置されたヒーター１２と、ヒーター１２の外側周囲の断熱部材１１と、メインチャンバー１の上部にゲートバルブ１６を介して連設され、育成した単結晶（単結晶インゴット）を収納するプルチャンバー２と、リチャージ管４とを備えている。
　プルチャンバー２には炉内を循環させるガスを導入するガス導入口１４が設けられ、メインチャンバー１の底部には炉内を循環したガスを排出するガス流出口１５が設けられている。石英ルツボ９及び黒鉛ルツボ１０は支持軸１３を介して設置され、結晶成長軸方向に昇降可能であり、結晶成長中に結晶化して減少した融液８の液面下降分を補うように石英ルツボ９及び黒鉛ルツボ１０を上昇させる。これにより、融液８の液面の高さはほぼ一定に保たれる。
　図２に示すように、リチャージ管４は、原料（多結晶又は単結晶）７を収容する石英製の円筒部材５と、該円筒部材５の下端の開口部を開閉するための円錐バルブ６と、円筒部材５の上端に取付けるリチャージ管蓋１７を有している。リチャージ管４に収容した原料７はヒーター１２のパワーを低下させ、石英ルツボ９内の融液８の表面を固化させてから、図１に示すように、円錐バルブ６を下降させて開口部を開けることで原料７を石英ルツボ９内に投入することができる。リチャージ管４は原料を投入する際にプルチャンバー２内にワイヤー３で吊してセットされ、原料投入後に単結晶を製造する際には取り外される。ここで、ワイヤー３の先端はリチャージ管４の円錐バルブ６に固定され、ワイヤー３を下方に送ることで円錐バルブ６を下降させることができる。
　本発明の単結晶製造装置２０は、更に、下記で詳述する本発明の原料充填方法における石英ルツボ内に原料を充填する工程において、原料７の投入開始時のリチャージ管４及び石英ルツボ９の配置位置と、原料７の投入中の石英ルツボ９とリチャージ管４の円錐バルブ６の下降速度を自動で制御する制御装置１８を有している。この制御装置１８によって、リチャージ管４及び石英ルツボ９の制御を確実に短時間で実施することができ、生産性を向上し、省力化を図ることができる。この場合、例えば石英ルツボ９内の融液面や投入された原料の位置を検出するレーザー測長センサ又はカメラを設けることができる。
　次に、本発明の原料充填方法及び単結晶の製造方法について説明する。ここでは、図１に示す上記した本発明の単結晶製造装置２０を用いた場合を例として説明する。
　本発明の単結晶の製造方法は、石英ルツボ９内に原料７を充填する工程と、石英ルツボ９内で原料７を溶融して融液８とする工程と、該融液８から単結晶を引き上げる工程とを繰り返し、同一の石英ルツボ９を用いて複数の単結晶を製造する方法である。また、本発明の原料充填方法は、本発明の単結晶の製造における石英ルツボ９内に原料７を充填する工程において、石英ルツボ９内にリチャージ管４内に収容した原料７を投入する方法である。
　本発明の単結晶の製造方法では、本発明の原料充填方法により石英ルツボ９内に原料７を充填する。まず、図２に示すように、リチャージ管４に原料７を収容する。次に、図１に示すように、原料７を収容したリチャージ管４をプルチャンバー２内にワイヤー３で吊してセットする。ヒーター１２のパワーを低下させ、石英ルツボ９内の融液８の表面を固化させてから、原料７の投入開始時にリチャージ管４の下端と石英ルツボ９内の原料又は融液８との距離が２００ｍｍ以上、２５０ｍｍ以下となるように、リチャージ管４及び石英ルツボ９を配置する。この際、上記距離は石英ルツボ９を上下方向に動かすことで調整できる。
　更に、上記距離は下記の式（２）を用いて、２００ｍｍ以上、２５０ｍｍ以下の範囲内で詳細に決定できる。ここで、各記号の説明を図３に示す。
　Ｖ＝（Ｄ１×１０－３）２×π／４×（Ｌ１×１０－３）　　　　　（１）
　Ｈ＝ｋ×Ｌ２　　　　　（２）
　Ｌ２＝Ｖ／（（Ｄ２×１０－３）２×π／４）　　　　　（３）
　　Ｄ１：リチャージ管内径（ｍｍ）
　　Ｌ１：リチャージ管長さ（ｍｍ）
　　Ｖ：原料容積[ｍ３]
　　Ｈ：距離［ｍｍ］
　　Ｌ２：投入後の原料の推定高さ[ｍｍ]
　　Ｄ２：石英ルツボ内径[ｍｍ]
　ここで、ｋは予め実験等で定められた定数である。例えば、直径８００ｍｍの石英ルツボを用いた場合のｋを１．４２とすることができる。
　次に、円錐バルブ６を下降させて円筒部材５の開口部を開けることでリチャージ管４内に収容した原料７を石英ルツボ９内に投入する。この際、石英ルツボ９の下降速度（ＣＬ）とリチャージ管４の円錐バルブ６の下降速度（ＳＬ）の比（ＣＬ／ＳＬ）が１．３以上、１．４５以下となるように、石英ルツボ９とリチャージ管４とを同時に下降させながら原料７を投入する。
　全ての原料を１度に投入できない場合には、投入を複数に分け、上記の原料充填方法を繰り返し行うようにすることができる。
　このように本発明の原料充填方法では、リチャージ管と石英ルツボを適切な位置に配置してから投入を開始するので、石英ルツボの位置が低すぎることによって原料が空中散布される状態、すなわち原料が勢いよく石英ルツボに落下して石英ルツボを破損させたり、石英ルツボの位置が高すぎることによって円錐バルブと投入した原料とが干渉してリチャージ管を破損させてしまうことを抑制できる。また、石英ルツボの下降速度（ＣＬ）を円錐バルブの下降速度（ＳＬ）より早くして、その比（ＣＬ／ＳＬ）を１．３以上、１．４５以下とすれば、原料の投入量に応じた分だけ石英ルツボの位置を早めに下降させることができるので、上記した石英ルツボやリチャージ管の破損を確実に抑制できる。
　また、本発明の原料充填方法では従来のようなオペレータによる操作のばらつきをなくすことができ、作業時間のばらつきを低減し、安定した原料充填が期待できる。また、安定した原料充填が可能となることで、リチャージ管をプルチャンバ－内にセットしてから、ゲートバルブを開き、原料充填し、リチャージ管のプルチャンバ－内への引き上げ、ゲートバルブを閉じ、プルチャンバ－内を常圧に戻すまでの一連の工程を自動で行うようにすることができ、これらの制御を上記した制御装置１８で行うことができる。
　また、原料投入時におけるリチャージ管の円錐バルブの下降速度（ＳＬ）を２５０ｍｍ／ｍｉｎ以上、３７５ｍｍ／ｍｉｎ以下とすることが好ましい。
　このように下降速度（ＳＬ）が２５０ｍｍ／ｍｉｎ以上であれば、原料の投入が断続的となって投入時間が増加するのを抑制でき、原料を石英ルツボ内に確実に均一に投入できる。これにより、原料の溶融時間や連続投入する際の次の投入までの待ち時間を低減できる。また、下降速度（ＳＬ）が３７５ｍｍ／ｍｉｎ以下であれば、勢いよく投入された原料が石英ルツボを破損してしまうのをより確実に抑制できる。
　原料充填後、ヒーター１２により石英ルツボ９内で原料７を溶融して融液８とする。その後、融液８に種結晶（不図示）を接触させ、引上げながら単結晶を成長させる。そして、本発明の原料充填方法により充填し、同一の石英ルツボを用いて単結晶を引き上げる工程を繰り返し、複数の単結晶を製造する。
　このような本発明の単結晶の製造方法では、原料を充填する工程において、落下する原料によって石英ルツボが破損したり、リチャージ管と投入した原料とが干渉してリチャージ管が破損することを抑制しつつ、原料を石英ルツボ内に均一に投入できる。そのため、原料の溶融時間や連続投入する際の次の投入までの待ち時間を低減でき、単結晶の製造時間を低減できる。
　以下、本発明の実施例及び比較例を示して本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
（実施例１）
　図１に示すような本発明の単結晶製造装置を用い、本発明の原料充填方法に従って原料７５ｋｇを石英ルツボ内に投入し、投入された原料の落下の様子及び投入の均一さについて評価した。使用した石英ルツボは直径８００ｍｍ（３２インチ）のものとした。また、図４に示すように、石英ルツボの内部に嵩上げ用原料、クッション材、板をこの順に配置して仮想固化面を作り、ルツボ冷間時の条件で原料を投入した。ここで、原料の落下の様子は、投入された原料と石英ルツボとの衝突頻度と、投入された原料とリチャージ管との干渉の有無をカメラによる動画によって評価した。また、図４に示すように、原料の投入の均一さは、仮想固化面からの原料の高さの最大ｈｍａｘと最小ｈｍｉｎの差Δｈをデプスゲージにて測定することにより評価した。
　原料の投入時の条件は以下のようにした。
　投入開始時のリチャージ管の下端と石英ルツボ内の仮想固化面との距離Ｈ：２００ｍｍ、２５０ｍｍ
　石英ルツボの下降速度（ＣＬ）：３６２．５ｍｍ／ｍｉｎ
　円錐バルブの下降速度（ＳＬ）：２５０ｍｍ／ｍｉｎ
　ＣＬ／ＳＬ：１．４５
　また、仮想固化面の位置を、融液の量が少ない（Ａ）、中間（Ｂ）、多い（Ｃ）状態となるように３段階に分けて実施した。
　原料の落下の様子の結果を表１に示す。尚、表中の落下状態の○は原料と石英ルツボとの衝突が少なく、原料とリチャージ管との干渉が無かったことを示し、△は原料と石英ルツボとの衝突があったか、又は、原料とリチャージ管との干渉が少なかったことを示し、×は原料と石英ルツボとの衝突が多かったか、又は、原料とリチャージ管との干渉も多かったことを示す。
　表１に示すように、実施例１ではいずれの場合も原料の落下状態は良好で、石英ルツボとの衝突は少なく抑えられ、原料とリチャージ管との干渉は無かった。また、仮想固化面からの原料の高さの最大と最小の差Δｈも小さく抑えられ、原料が均一に投入されていた。
　これに対し、後述する比較例１では原料の落下状態が実施例１と比べ悪化し、原料と石英ルツボとの衝突や原料とリチャージ管との干渉が増加していた。
　また、距離Ｈが２００ｍｍの条件で、原料２２５ｋｇを３回に分割して（１回７５ｋｇ）原料充填し、分割した各原料の投入開始から終了までの時間を測定した。これを繰り返し行い（データ数４６回）平均値及び最大値と最小値の差を評価した。この結果を図５（Ａ）に示す。図５（Ａ）に示すように、実施例１では工程時間のばらつきが抑制できた。これは原料が安定して均一に投入できたことを示しており、しかも原料の均一投入の再現性も高いと言える。これに対し、後述する比較例１では工程時間のばらつきが次第に大きくなってしまった。また、図５（Ｂ）に投入開始前の石英ルツボの高さ位置（ＣＰ）の平均値及び最大値と最小値の差を測定した結果を示す。図５（Ｂ）に示すように、実施例１では石英ルツボの高さ位置（ＣＰ）のばらつきが少ない一方、後述する比較例１ではこのばらつきが大きくなっていた。
（実施例２）
　原料の投入時の条件は以下のようにした以外、実施例１と同じ条件で原料を投入し、実施例１と同様に評価した。
　投入開始時のリチャージ管の下端と石英ルツボ内の仮想固化面との距離Ｈ：２００ｍｍ
　円錐バルブの下降速度（ＳＬ）：１２５ｍｍ／ｍｉｎ、２５０ｍｍ／ｍｉｎ、３７５ｍｍ／ｍｉｎ
　ＣＬ／ＳＬ：１．３、１．４５
　尚、距離Ｈの２００ｍｍは、実施例１での結果が一番良かった条件である。
　原料の落下の様子の結果を表２に示す。表２に示すように、実施例２ではいずれの場合も原料の落下状態は良好で、石英ルツボとの衝突は少なく抑えられ、原料とリチャージ管との干渉は無かった。さらに、円錐バルブの下降速度が２５０ｍｍ／ｍｉｎ及び３７５ｍｍ／ｍｉｎの場合では、Δｈも小さく抑えられ、原料が均一に投入されていた。
　これに対し、後述する比較例２では原料の落下状態が実施例２と比べ悪化し、原料と石英ルツボとの衝突や原料とリチャージ管との干渉が増加していた。
（比較例１）
　原料の投入時の条件は以下のようにした以外、実施例１と同じ条件で原料を投入し、実施例１と同様に評価した。
　投入開始時のリチャージ管の下端と石英ルツボ内の仮想固化面との距離Ｈ：１５０ｍｍ、３００ｍｍ、３５０ｍｍ
　原料の落下の様子の結果を表１に示す。表１に示すように、距離Ｈが１５０ｍｍの場合は、原料投入終盤で円錐バルブが投入された原料の上に乗ってしまい、リチャージ管は破損しなかったものの、原料が最後まで完全に出ずに原料投入が完了しなかった。また、距離Ｈが３００ｍｍ及び３５０ｍｍの場合は、原料が空中散布をした時のように遠くへ飛んでしまい、石英ルツボに勢いよく衝突してしまった。このように石英ルツボに与えるダメージが大きい場合には最悪湯漏れに至るケースも有るため好ましくない。
　また、距離を３００ｍｍとした以外、実施例１と同様に、原料２２５ｋｇを３回に分割して（１回７５ｋｇ）原料充填し、分割した各原料の投入開始から終了までの時間を測定した。これを繰り返し行い（データ数９３回）平均値及び最大値と最小値の差を評価した。その結果、図５（Ａ）（Ｂ）に示すように、工程時間のばらつき及び石英ルツボの高さ位置（ＣＰ）のばらつきが共に実施例１と比べて悪化していた。
（比較例２）
　原料の投入時の条件は以下のようにした以外、実施例２と同じ条件で原料を投入し、実施例２と同様に評価した。
　ＣＬ／ＳＬ：１．０、１．１５、１．６０、１．７５、１．９０
　ＣＬ／ＳＬが１．０の場合、原料投入終盤で原料と円錐バルブの干渉が見られ、また、原料を均一に投入できなかった。ＣＬ／ＳＬが１．６以上の場合、原料は均一に投入できたが、原料と石英ルツボの衝突が増加してしまった。これは、投入開始時にリチャージ管と石英ルツボを適切な距離に配置したとしても、次第に石英ルツボと円錐バルブ間の距離が増加し、結局空中散布のような投入になってしまったためである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。

Claims (4)

  1. 　石英ルツボ内に原料を充填する工程と、前記石英ルツボ内で前記原料を溶融して融液とする工程と、該融液から単結晶を引き上げる工程とを有する単結晶の製造における、前記石英ルツボ内に原料を充填する工程において、前記原料を収容する石英製の円筒部材と、該円筒部材の下端の開口部を開閉するための円錐バルブとを有するリチャージ管に前記原料を収容し、該原料を収容したリチャージ管をチャンバー内にセットし、前記円錐バルブを下降させて前記円筒部材の下端の開口部を開けることで前記石英ルツボ内に前記リチャージ管内に収容した原料を投入する原料充填方法であって、
    　前記原料の投入開始時に前記リチャージ管の下端と前記石英ルツボ内の原料又は融液との距離が２００ｍｍ以上、２５０ｍｍ以下となるように、前記リチャージ管及び前記石英ルツボを配置し、その後、前記石英ルツボの下降速度（ＣＬ）と前記リチャージ管の円錐バルブの下降速度（ＳＬ）の比（ＣＬ／ＳＬ）が１．３以上、１．４５以下となるように、前記石英ルツボと前記リチャージ管の円錐バルブとを同時に下降させながら前記原料を投入することを特徴とする原料充填方法。
  2. 　前記リチャージ管の円錐バルブの下降速度（ＳＬ）を２５０ｍｍ／ｍｉｎ以上、３７５ｍｍ／ｍｉｎ以下とすることを特徴とする請求項１に記載の原料充填方法。
  3. 　前記石英ルツボ内に原料を充填する工程と、前記石英ルツボ内で前記原料を溶融して融液とする工程と、該融液から単結晶を引き上げる工程とを繰り返し、同一の石英ルツボを用いて複数の単結晶を製造する方法であって、
    　前記原料を充填する工程において、請求項１又は請求項２に記載の原料充填方法により前記原料を充填することを特徴とする単結晶の製造方法。
  4. 　原料を収容する石英ルツボと、該原料を溶融して融液にするヒータを格納するチャンバーと、該チャンバー内にセットされ、前記原料を収容する石英製の円筒部材と、該円筒部材の下端の開口部を開閉するための円錐バルブとを有するリチャージ管とを具備する単結晶製造装置であって、
    　請求項１又は請求項２に記載の原料充填方法における前記石英ルツボ内に原料を充填する工程において、前記原料の投入開始時の前記リチャージ管及び前記石英ルツボの配置と、前記原料の投入中の前記石英ルツボと前記リチャージ管の円錐バルブの下降を自動で制御する制御装置を更に具備するものであることを特徴とする単結晶製造装置。
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