WO2013137431A1 - 燃料電池システム - Google Patents

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WO2013137431A1
WO2013137431A1 PCT/JP2013/057390 JP2013057390W WO2013137431A1 WO 2013137431 A1 WO2013137431 A1 WO 2013137431A1 JP 2013057390 W JP2013057390 W JP 2013057390W WO 2013137431 A1 WO2013137431 A1 WO 2013137431A1
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pressure
cell system
fuel
cell stack
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晋 前嶋
池添　圭吾
市川　靖
隆宏 藤井
孝志 仲
大剛 岩▲崎▼
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日産自動車株式会社
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Definitions

  • This invention relates to a fuel cell system.
  • JP 2007-517369A discloses a fuel cell system in which supply / stop of high-pressure anode gas is repeated and the pressure of the anode gas pulsates.
  • a high-pressure anode gas is supplied.
  • impurities staying in the reaction channel are pushed into the buffer tank, the anode gas concentration in the reaction channel is increased, and power generation is performed.
  • the anode gas is consumed and the pressure in the reaction channel is lowered.
  • the anode gas once discharged to the buffer tank flows backward and is consumed in the power generation reaction.
  • high-pressure anode gas is supplied again.
  • JP2008-97966A and JP2007-149630A are also described in JP2008-97966A and JP2007-149630A.
  • reaction variation is likely to occur between power generation cells depending on the operation state. That was discovered by the inventors. That is, for example, if the pressure increase rate of the pulsation operation is too large in the low load operation state, the flow rate of the anode gas flowing through the manifold is too high, resulting in a turbulent state. In such a state, it becomes easy or difficult to flow from the manifold to the reaction gas flow path of a predetermined power generation cell, and the amount of anode gas supplied to each cell varies.
  • An object of the present invention is to provide a fuel cell system in which reaction variations are unlikely to occur between power generation cells even when the operating state changes.
  • One aspect of the fuel cell system includes a fuel cell stack that generates power according to a load, a fuel tank that stores fuel gas, and a pressure adjustment that adjusts the pressure of the fuel gas supplied from the fuel tank to the fuel cell stack.
  • a pulsation unit that pulsates the fuel gas pressure of the fuel cell stack, and a pressure increase rate setting unit that sets a pressure increase rate of the pulsation of the fuel gas pressure according to an operating state.
  • FIG. 1 is a diagram showing an outline of a first embodiment of a fuel cell system according to the present invention.
  • FIG. 2A is an external perspective view illustrating a fuel cell stack.
  • FIG. 2B is an exploded view showing the structure of the power generation cell of the fuel cell stack.
  • FIG. 3A is a schematic diagram for explaining the reaction of the electrolyte membrane in the fuel cell stack.
  • FIG. 3B is a schematic diagram for explaining the reaction of the electrolyte membrane in the fuel cell stack.
  • FIG. 4 is a control flowchart executed by the controller of the first embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 5 is a diagram showing an example of a map for setting the target upper limit pressure and the target lower limit pressure for the pulsation operation of the reaction gas.
  • FIG. 5 is a diagram showing an example of a map for setting the target upper limit pressure and the target lower limit pressure for the pulsation operation of the reaction gas.
  • FIG. 6 is a diagram showing a boosting speed setting routine of the first embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 7A is a diagram illustrating a map for setting the boosting speed of the first embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 7B is a diagram illustrating a map for setting the boosting speed of the first embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 7C is a diagram illustrating a map for setting the boosting speed of the first embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 8 is a timing chart for explaining the operation when the control flowchart of the first embodiment is executed.
  • FIG. 9A is a diagram illustrating the operational effects of the first embodiment.
  • FIG. 9B is a diagram illustrating the operational effects of the first embodiment.
  • FIG. 9A is a diagram illustrating the operational effects of the first embodiment.
  • FIG. 10 is a diagram showing a boosting speed setting routine of the second embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 11A is a diagram illustrating a map for setting the boosting speed of the second embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 11B is a diagram illustrating a map for setting the boosting speed of the second embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 11C is a diagram illustrating a map for setting the boosting speed in the second embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 12 is a diagram for explaining the operational effects of the second embodiment.
  • FIG. 13 is a control flowchart executed by the controller of the third embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 14 is a diagram showing a boosting speed setting routine of the third embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 11A is a diagram illustrating a map for setting the boosting speed of the second embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 11B is a diagram illustrating a map for setting the boosting speed of the second embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 15A is a diagram illustrating a map for setting the boosting speed of the third embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 15B is a diagram illustrating a map for setting the boosting speed of the third embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 15C is a diagram illustrating a map for setting the boosting speed in the third embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 16 is a timing chart for explaining the operation when the control flowchart of the third embodiment is executed.
  • FIG. 17 is a diagram showing a boosting speed setting routine of the fourth embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 18A is a diagram exemplifying a map for setting the boosting speed of the fourth embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 18B is a diagram illustrating a map for setting the boosting speed of the fourth embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 18C is a diagram illustrating a map for setting the boosting speed of the fourth embodiment of the fuel cell system.
  • FIG. 19 is a timing chart for explaining the operation when the control flowchart of the fourth embodiment is executed.
  • FIG. 20 is a control flowchart of the fifth embodiment executed by the controller.
  • FIG. 21 is a time chart when the fifth embodiment is executed.
  • FIG. 1 is a diagram showing an outline of a first embodiment of a fuel cell system according to the present invention.
  • the fuel cell system includes a fuel cell stack 100, a hydrogen tank 200, a pressure adjustment valve 300, a buffer tank 400, a purge valve 500, and a controller 600.
  • the fuel cell stack 100 is supplied with reaction gas (anode gas H 2 , cathode gas O 2 ) to generate power. Details will be described later.
  • the hydrogen tank 200 is a high-pressure gas tank that stores the anode gas H 2 in a high-pressure state.
  • the hydrogen tank 200 is provided in the uppermost stream of the anode line.
  • the pressure adjustment valve 300 is provided downstream of the hydrogen tank 200.
  • the pressure adjustment valve 300 adjusts the pressure of the anode gas H 2 that is newly supplied from the hydrogen tank 200 to the anode line.
  • the pressure of the anode gas H 2 is adjusted by the opening degree of the pressure adjustment valve 300.
  • the buffer tank 400 is provided downstream of the fuel cell stack 100.
  • the buffer tank 400 stores the anode gas H 2 discharged from the fuel cell stack 100.
  • the purge valve 500 is provided downstream of the buffer tank 400. When the purge valve 500 is opened, the anode gas H 2 is purged from the buffer tank 400.
  • the controller 600 controls the operation of the pressure regulating valve 300 based on signals from the pressure sensor 71 provided in the anode line, the current voltage sensor 72 provided in the fuel cell stack 100, and the like. Specific control contents will be described later.
  • FIG. 2A is an external perspective view illustrating a fuel cell stack.
  • FIG. 2B is an exploded view showing the structure of the power generation cell of the fuel cell stack.
  • the fuel cell stack 100 includes a plurality of stacked power generation cells 10, a current collecting plate 20, an insulating plate 30, an end plate 40, and four tension rods 50.
  • the power generation cell 10 is a unit power generation cell of a fuel cell. Each power generation cell 10 generates an electromotive voltage of about 1 volt (V). Details of the configuration of each power generation cell 10 will be described later.
  • the current collecting plate 20 is disposed outside each of the stacked power generation cells 10.
  • the current collecting plate 20 is formed of a gas impermeable conductive member, for example, dense carbon.
  • the current collecting plate 20 includes a positive electrode terminal 211 and a negative electrode terminal 212.
  • the fuel cell stack 100 takes out and outputs electrons e ⁇ generated in each power generation cell 10 by the positive electrode terminal 211 and the negative electrode terminal 212.
  • the insulating plates 30 are respectively arranged outside the current collecting plate 20.
  • the insulating plate 30 is formed of an insulating member such as rubber.
  • the end plate 40 is disposed outside the insulating plate 30.
  • the end plate 40 is made of a rigid metal material such as steel.
  • One end plate 40 (the left front end plate 40 in FIG. 2A) has an anode supply port 41a, an anode discharge port 41b, a cathode supply port 42a, a cathode discharge port 42b, and a cooling water supply port 43a.
  • a cooling water discharge port 43b is provided.
  • the anode supply port 41a, the cooling water supply port 43a, and the cathode discharge port 42b are provided on the right side in the drawing. Further, the cathode supply port 42a, the cooling water discharge port 43b and the anode discharge port 41b are provided on the left side in the drawing.
  • the tension rods 50 are arranged near the four corners of the end plate 40, respectively.
  • the fuel cell stack 100 has a hole (not shown) penetrating therethrough.
  • the tension rod 50 is inserted through the through hole.
  • the tension rod 50 is formed of a rigid metal material such as steel.
  • the tension rod 50 is insulated on the surface in order to prevent an electrical short circuit between the power generation cells 10.
  • a nut (not shown because it is in the back) is screwed into the tension rod 50. The tension rod 50 and the nut tighten the fuel cell stack 100 in the stacking direction.
  • a method of supplying hydrogen as the anode gas to the anode supply port 41a for example, a method of directly supplying hydrogen gas from a hydrogen storage device or a hydrogen-containing gas reformed by reforming a fuel containing hydrogen is supplied.
  • the hydrogen storage device include a high-pressure gas tank, a liquefied hydrogen tank, and a hydrogen storage alloy tank.
  • the fuel containing hydrogen include natural gas, methanol, and gasoline. In FIG. 1, a high pressure gas tank is used. Air is generally used as the cathode gas supplied to the cathode supply port 42a.
  • an anode separator (anode bipolar plate) 12a and a cathode separator (cathode bipolar plate) 12b are disposed on both surfaces of a membrane electrode assembly (MEA) 11. Is the structure.
  • MEA 11 has electrode catalyst layers 112 formed on both surfaces of an electrolyte membrane 111 made of an ion exchange membrane.
  • a gas diffusion layer (gas diffusion layer: GDL) 113 is formed on the electrode catalyst layer 112.
  • the electrode catalyst layer 112 is formed of carbon black particles carrying platinum, for example.
  • the GDL 113 is formed of a member having sufficient gas diffusibility and conductivity, for example, carbon fiber.
  • the anode gas supplied from the anode supply port 41a flows through this GDL 113a, reacts with the anode electrode catalyst layer 112 (112a), and is discharged from the anode discharge port 41b.
  • the cathode gas supplied from the cathode supply port 42a flows through this GDL 113b, reacts with the cathode electrode catalyst layer 112 (112b), and is discharged from the cathode discharge port 42b.
  • the anode separator 12a is stacked on one side of the MEA 11 (back side in FIG. 2B) via the GDL 113a and the seal 14a.
  • the cathode separator 12b is overlaid on one side (the surface in FIG. 2B) of the MEA 11 via the GDL 113b and the seal 14b.
  • the seal 14 (14a, 14b) is a rubber-like elastic material such as silicone rubber, ethylene-propylene rubber (EPDM), or fluorine rubber.
  • the anode separator 12a and the cathode separator 12b are formed by press-molding a metal separator base such as stainless steel so that a reaction gas channel is formed on one surface and alternately arranged with the reaction gas channel on the opposite surface. A cooling water flow path is formed. As shown in FIG. 2B, the anode separator 12a and the cathode separator 12b are overlapped to form a cooling water flow path.
  • the MEA 11, the anode separator 12a, and the cathode separator 12b are formed with holes 41a, 41b, 42a, 42b, 43a, 43b, respectively, which are stacked to form an anode supply port (anode supply manifold) 41a, an anode discharge port.
  • Anode discharge manifold 41b, cathode supply port (cathode supply manifold) 42a, cathode discharge port (cathode discharge manifold) 42b, cooling water supply port (cooling water supply manifold) 43a and cooling water discharge port (cooling water discharge manifold) 43b Is formed.
  • 3A and 3B are schematic diagrams for explaining the reaction of the electrolyte membrane in the fuel cell stack.
  • the fuel cell stack 100 is supplied with the reaction gas (cathode gas O 2 , anode gas H 2 ) to generate power.
  • the fuel cell stack 100 is configured by stacking hundreds of membrane electrode assemblies (MEA) in which a cathode electrode catalyst layer and an anode electrode catalyst layer are formed on both surfaces of an electrolyte membrane. One of them is shown in FIG. 3A.
  • the cathode gas is supplied to the MEA (cathode in) and discharged from the diagonal side (cathode out), while the anode gas is supplied (anode in) and discharged from the diagonal side (anode out).
  • MEA membrane electrode assemblies
  • each membrane electrode assembly (MEA) the following reaction proceeds in the cathode electrode catalyst layer and the anode electrode catalyst layer according to the load to generate power.
  • the electrolyte membrane In order to generate power efficiently by the above reaction, the electrolyte membrane needs to be in an appropriate wet state. If there is little water in the electrolyte membrane and the wetness of the electrolyte membrane is too small, the above reaction will not be promoted. On the other hand, if there is too much water in the electrolyte membrane, excess water overflows into the reaction gas flow path and the gas flow is hindered. In such a case, the reaction is not promoted. Therefore, power is efficiently generated when the electrolyte membrane is in a moderately wet state.
  • the target wetness target wetness
  • HFR High Frequency Resistance
  • the impedance (HFR) is calculated by dividing the voltage amplitude by the current amplitude of the superimposed alternating current. The larger the impedance (HFR), the dry the electrolyte membrane.
  • the method for calculating impedance (HFR) is not limited to the above method, and for example, the method described in JP2012-054153A filed by the present applicant may be used.
  • FIG. 4 is a control flowchart executed by the controller of the first embodiment of the fuel cell system.
  • the controller repeatedly executes this flowchart every minute time (for example, 10 milliseconds).
  • step S1 the controller acquires the target required load. Specifically, for example, the calculation may be performed based on an accelerator pedal depression amount by a driver.
  • step S2 the controller determines whether or not the target required load has changed. If the determination result is positive, the controller proceeds to step S3, and if the determination result is negative, the controller proceeds to step S5.
  • step S3 the controller sets a target upper limit pressure and a target lower limit pressure for the pulsation operation of the reaction gas.
  • a map as shown in FIG. 5 is prepared in advance through experiments or the like. Then, the target required load is applied to the map to set the target upper limit pressure and the target lower limit pressure of the reactive gas pulsation operation.
  • step S4 the controller sets the pressure increase rate when increasing the pressure of the reaction gas.
  • the pressure increase rate is set based on the pressure (step S41).
  • the pressure referred to here is, for example, an average pressure of the target upper limit pressure and the target lower limit pressure.
  • a map as shown in FIG. 7A is prepared in advance through experiments or the like, and pressure is applied to the map to set the pressure increase rate.
  • the map may be simple as shown in FIGS. 7B and 7C. In any case, the pressure increase rate tends to increase as the pressure increases.
  • step S5 the controller determines whether or not the pressure is currently increasing. If the determination result is affirmative, the controller proceeds to step S6, and if the determination result is negative, the controller proceeds to step S8.
  • step S6 the controller determines whether or not the current pressure is smaller than the target upper limit pressure. If the determination result is negative, the controller temporarily exits the process, and if the determination result is positive, the controller proceeds to step S7.
  • step S7 the controller stops supplying the reaction gas.
  • step S8 the controller determines whether or not the current pressure is greater than the target lower limit pressure. If the determination result is negative, the controller temporarily exits the process, and if the determination result is positive, the controller proceeds to step S9.
  • step S9 the controller starts supplying the reaction gas.
  • FIG. 8 is a timing chart for explaining the operation when the control flowchart of the first embodiment is executed.
  • steps S1 ⁇ S2 ⁇ S3 ⁇ S4 are processed before time t11, and the target lower limit pressure P11 and the target upper limit pressure P12 of the pulsation operation are set based on the target required load.
  • a pressure increase speed for increasing the pressure of the reaction gas is set.
  • steps S1 ⁇ S2 ⁇ S5 ⁇ S6 are repeated. As a result, the anode pressure rises as shown in FIG.
  • steps S6 ⁇ S7 are processed. As a result, as shown in FIG. 8, the anode pressure starts to decrease.
  • steps S1 ⁇ S2 ⁇ S5 ⁇ S8 are repeated. Even while the supply of the anode gas is stopped, the anode gas is consumed by the power generation reaction, so that the anode pressure continues to decrease as shown in FIG.
  • steps S8 ⁇ S9 are processed. As a result, as shown in FIG. 8, the anode pressure starts to increase.
  • steps S1, S2, S3, and S4 are processed, and the target lower limit pressure P21 and the target upper limit pressure P22 are reset based on the target required load.
  • the boosting speed is reset.
  • the slope when the anode pressure rises after time t15 is higher than the slope when the anode pressure rises before time t15. That is, the anode pressure increasing speed after time t15 is faster than the anode pressure increasing speed before time t15.
  • steps S1 ⁇ S2 ⁇ S5 ⁇ S6 are repeated. As a result, the anode pressure increases.
  • steps S6 ⁇ S7 are processed. As a result, the anode pressure starts to decrease.
  • steps S1 ⁇ S2 ⁇ S5 ⁇ S8 are repeated. Even while the supply of the anode gas is stopped, the anode gas is consumed by the power generation reaction, so the anode pressure continues to decrease.
  • steps S8 ⁇ S9 are processed. As a result, as shown in FIG. 8, the anode pressure starts to decrease.
  • FIG. 9A and FIG. 9B are diagrams for explaining the operational effects of the first embodiment.
  • the horizontal axis of the graph indicates the position of the stacked power generation cells 10.
  • the left side is the front side shown in FIG. 2, and the right side is the back side shown in FIG.
  • the vertical axis of the graph indicates the amount of power generation in each power generation cell in a minute time. If the difference in power generation is small, it can be seen that there is little variation and power generation is stable. If the difference in power generation is large, it can be seen that there are many variations and power generation is not stable.
  • the higher the load required for the fuel cell stack the larger the target upper limit pressure and target lower limit pressure for pulsation operation are set.
  • the boosting speed is also set large.
  • the power generation reaction shown in equation (1-1) will occur accordingly.
  • the power generation variation at each power generation cell is smaller as shown by the black square in FIG. That is, a stable power generation reaction occurs.
  • the inventors consider this as follows. That is, when the pressure increase rate is increased, the flow rate of the anode gas flowing through the anode supply manifold is rapidly increased. Then, the flow rate of the gas flowing from the anode supply manifold to the gas flow path of each power generation cell varies. When the flow rate of the anode gas flowing through the anode supply manifold suddenly increases, the anode gas flowing through the anode supply manifold becomes turbulent, and the uniform flow to the gas flow path of each power generation cell is hindered, resulting in distribution variation. This is because it becomes larger.
  • the inventors consider this as follows. That is, if the load required for the fuel cell stack is large, the power generation reaction shown in Formula (1-1) becomes active and a large amount of water is generated. When this water remains in the gas flow path of each power generation cell, the gas flow is hindered and the power generation reaction becomes unstable. On the other hand, if the pressure increase rate is increased and the flow rate of the anode gas flowing through the anode supply manifold is rapidly increased, the generated water remaining in the gas flow path of each power generation cell is removed, and the power generation reaction is stabilized. However, the inventors know that if the pressure is increased at the reference speed, the ability to remove the generated water remaining in the gas flow path of each power generation cell is insufficient, and the power generation reaction becomes unstable.
  • FIG. 10 is a diagram showing a boosting speed setting routine of the second embodiment of the fuel cell system.
  • the pressure increase speed is set based on the pressure (for example, the average pressure of the target upper limit pressure and the target lower limit pressure) (step S41).
  • the pressure increase speed is set based on the target lower limit pressure without considering the target upper limit pressure (step S42).
  • a map as shown in FIG. 11A is prepared in advance through experiments or the like, and the target lower limit pressure is applied to the map to set the pressure increase rate.
  • the map may be simple as shown in FIGS. 11B and 11C. In any case, the pressure increase rate tends to increase as the target lower limit pressure increases.
  • FIG. 12 is a diagram for explaining the effects of the second embodiment.
  • the average pressure of the target upper limit pressure and the target lower limit pressure of the pulsation operation pattern B is the same as that of the pulsation operation pattern A.
  • the pulsation operation pattern B pulsates with a larger amplitude than the pulsation operation pattern A.
  • the gas flow rate tends to be higher even if the pressure increase rate is the same. Therefore, the distribution variation to the gas flow path of each power generation cell tends to increase.
  • the pressure increase speed is set based on the target lower limit pressure, and therefore, the pulsation operation pattern B is set to a smaller pressure increase speed than the pulsation operation pattern A. Accordingly, in the pulsation operation pattern B, the flow rate of the anode gas flowing through the anode supply manifold is slower than in the pulsation operation pattern A, and the pulsation operation pattern B easily flows uniformly from the anode supply manifold to the gas flow paths of the respective power generation cells. That is, the distribution variation is reduced. Therefore, a stable power generation reaction is possible.
  • FIG. 13 is a control flowchart executed by the controller of the third embodiment of the fuel cell system.
  • step-up speed is set in step S40 prior to the branch in step S2.
  • the other steps S1 to S3 and S5 to S9 are the same as those in FIG. 4 and will not be described in detail. Details of step S40 will be described with reference to FIG.
  • FIG. 14 is a view showing a boosting speed setting routine of the third embodiment of the fuel cell system.
  • step S401 the controller obtains the wetness of the electrolyte membrane.
  • the wetness of the electrolyte membrane varies depending on the impedance. That is, the lower the wetness of the electrolyte membrane (the less dry the electrolyte membrane is, the more dry it is), the greater the impedance. The greater the wetness of the electrolyte membrane (the more moisture in the electrolyte membrane, the more wet it is), the lower the impedance.
  • step S401 using this characteristic, for example, the generated current of the fuel cell stack is changed with a sine wave of 1 kHz, for example, and the change in voltage is observed. Then, the impedance is obtained by dividing the AC voltage amplitude of 1 kHz by the AC current amplitude. Based on this impedance, the wetness of the electrolyte membrane can be obtained.
  • step S402 the controller determines whether or not the wetness of the electrolyte membrane has changed. Specifically, affirmative determination is made when the change in wetness changes more than a certain range. This is to prevent errors. If the determination result is negative, the controller temporarily exits the process, and if the determination result is positive, the controller proceeds to step S403.
  • step S403 the controller sets the pressure increase rate based on the wetness of the electrolyte membrane.
  • a map as shown in FIG. 15A is prepared in advance through experiments or the like, and the pressure increase rate is set by applying the wetness of the electrolyte membrane to the map.
  • the map may be simple as shown in FIGS. 15B and 15C. In any case, the pressurization speed tends to increase as the wetness of the electrolyte membrane increases.
  • FIG. 16 is a timing chart for explaining the operation when the control flowchart of the third embodiment is executed.
  • steps S40 (S401 ⁇ S402 ⁇ S403) ⁇ S1 ⁇ S2 ⁇ S3 are processed, and the pressure increase rate according to the wetness of the electrolyte membrane is set and the target required load is set. Is set to the target lower limit pressure P31 and the target upper limit pressure P32 of the pulsation operation.
  • steps S401 ⁇ S402 are processed in step S40. Then, the anode pressure is pulsated by the same processing as in the first embodiment.
  • step S40 steps S401 ⁇ S402 ⁇ S403 are processed, and the boosting speed is reset.
  • the pressure increase speed is set larger than the pressure increase speed before time t32. .
  • the anode pressure is pulsated by the same processing as described above.
  • step S40 steps S401 ⁇ S402 ⁇ S403 are processed, and the boosting speed is reset.
  • the pressure increase speed is set smaller than the pressure increase speed before time t33. Is done. Then, the anode pressure is pulsated by the same processing as described above.
  • the pressure increase rate is set according to the wetness of the electrolyte membrane. The higher the degree of wetness (ie, the more wet the electrolyte membrane), the higher the pressure increase rate, so that the flow rate of the anode gas flowing through the anode supply manifold was rapidly increased. By doing in this way, the generated water remaining in the gas flow path of each power generation cell can be removed, and the power generation reaction can be stabilized.
  • the lower the wetness ie, the dryr the electrolyte membrane
  • the lower the pressure increase rate so that the flow rate of the anode gas flowing through the anode supply manifold does not become too high.
  • FIG. 17 is a diagram showing a boosting speed setting routine of the fourth embodiment of the fuel cell system.
  • the pressure increase rate was set according to the wetness of the electrolyte membrane.
  • the boosting speed is set according to the temperature of the fuel cell stack. Specifically:
  • step S404 the controller obtains the temperature of the fuel cell stack.
  • a temperature sensor may be attached to the fuel cell stack and detected by this temperature sensor. Further, the temperature of the fuel cell stack may be estimated from the temperature of the cooling water.
  • step S405 the controller determines whether or not the temperature of the fuel cell stack has changed. More specifically, affirmative determination is made when the change in temperature changes more than a certain range. This is to prevent errors. If the determination result is negative, the controller temporarily exits the process, and if the determination result is positive, the controller proceeds to step S406.
  • step S406 the controller sets the pressure increase rate based on the temperature of the fuel cell stack.
  • a map as shown in FIG. 18A is prepared in advance through experiments or the like, and the pressure increase speed is set by applying the temperature of the fuel cell stack to the map.
  • the map may be simple as shown in FIG. 18B or 18C. In any case, the pressure increase rate tends to decrease as the temperature of the fuel cell stack increases.
  • the pressure increase speed is set according to the temperature of the fuel cell stack.
  • the pressure increase rate was increased as the temperature of the fuel cell stack was lower, and the flow rate of the anode gas flowing through the anode supply manifold was rapidly increased. Also, the higher the fuel cell stack temperature, the lower the pressure increase rate so that the flow rate of the anode gas flowing through the anode supply manifold does not become too high.
  • the wetness of the electrolyte membrane of the fuel cell stack correlates with the temperature of the fuel cell stack. The higher the temperature of the fuel cell stack, the lower the wetness. That is, the electrolyte membrane feels dry. The lower the temperature of the fuel cell stack, the higher the wetness. That is, the electrolyte membrane becomes wet.
  • setting the boosting speed according to the temperature of the fuel cell stack can provide the same effects as those of the third embodiment as shown in FIG. It is easier to determine the temperature of the fuel cell stack than to determine the wetness of the electrolyte membrane. Therefore, according to the fourth embodiment, the same effects as those of the third embodiment can be obtained more easily than in the third embodiment.
  • FIG. 20 is a control flowchart of the fifth embodiment executed by the controller.
  • Water is generated by the power generation reaction shown in Formula (1-1). This water passes through the electrolyte membrane and reaches the anode channel, and excess liquid water is discharged to the buffer tank 400.
  • the inventor tried to suppress the return of water from the buffer tank side by slowing down the decrease rate of the anode pressure in such a case.
  • step S501 the controller determines whether or not the load is greater than a threshold value. If the determination result is affirmative, the controller proceeds to step S502. If the determination result is negative, the controller proceeds to step S505.
  • step S502 the controller detects HFR.
  • step S503 the controller determines whether or not the HFR is smaller than the threshold value. That is, it is determined whether the wet state is wet. If the determination result is positive, the controller proceeds to step S504, and if the determination result is negative, the controller proceeds to step S505.
  • step S504 the controller sets the target value of the step-down speed (the target speed at which the gas returns to such an extent that the return of water from the buffer tank side can be suppressed but does not deteriorate the power generation operation) so that the step-down speed of the pulsation becomes slower than normal.
  • Determine and execute feedback control As described above, the controller sets a boosting speed at the time of boosting, and executes feedback control so that the boosting speed is reached. As a result, the opening degree of the pressure regulating valve 300 is appropriately adjusted.
  • step S504 the target value of the step-down speed is similarly determined and feedback control is executed. As a result, the opening degree of the pressure regulating valve 300 is adjusted as appropriate, and the pressure regulating valve 300 opens at a certain opening degree even when the pressure is lowered, and the opening degree of the pressure regulating valve 300 becomes larger than that in step S505.
  • step S505 the controller determines the target value of the step-down speed so that the step-down speed of the pulsation becomes normal, and executes feedback control.
  • the normal step-down speed is a speed set based on a load or the like when it is not necessary to suppress the return of water from the buffer tank side.
  • FIG. 21 is a time chart when the fifth embodiment is executed.
  • the anode pressure is low while the load is small.
  • the anode pressure also increases. Moreover, since the power generation reaction is activated and the generated water increases, the HFR also decreases. However, until time t52, the HFR is larger than the threshold value and is not in an excessive wet state. In this state, the pressure reduction speed of the pulsation is set to the normal speed, and the pressure adjustment valve 300 is fully closed when the pulsation is reduced.
  • the target value of the step-down speed is set so that the step-down speed of the pulsation is slower than usual, and feedback control is executed.
  • the pressure regulating valve 300 is not fully closed even at the time of pulsation pressure reduction, but is set to a constant opening and the pulsation pressure reduction speed is slowed down. In this way, a constant anode gas is supplied from the hydrogen tank 200 even during pulsation pressure reduction, and the return of water from the buffer tank side is suppressed.
  • detection in the above description includes not only direct detection but also indirect detection, that is, estimation from others.
  • the correlation between the pulsation pressure reduction speed and the opening degree of the pressure regulating valve may be obtained, and the pressure regulating valve may be set to a desired opening degree in step S504 or step S505.

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Abstract

　負荷に応じて発電する燃料電池スタックと、燃料ガスを貯蔵する燃料タンクと、燃料タンクから燃料電池スタックに供給する燃料ガスの圧力を調整する圧力調整弁と、燃料電池スタックから排出された燃料ガスをパージするパージ弁と、システムを制御するコントローラーと、を備えた燃料電池システムにおいて、コントローラーは、燃料電池スタックの燃料ガス圧力を脈動させる脈動部と、燃料ガス圧力の脈動の昇圧速度を運転状態に応じて設定する昇圧速度設定部と、を含む。

Description

燃料電池システム
　この発明は、燃料電池システムに関する。
　ＪＰ２００７－５１７３６９Ａは、高圧のアノードガスの供給／停止が繰り返されてアノードガスの圧力が脈動する燃料電池システムを開示する。このような燃料電池システムでは、高圧のアノードガスを供給する。これによって反応流路に滞留する不純物がバッファータンクへ押し込まれ、反応流路のアノードガス濃度が高くされて、発電が行われる。続いて、アノードガスの供給を停止して発電を継続することで、アノードガスが消費されて反応流路の圧力が低下する。これにともない、一旦バッファータンクに排出されたアノードガスが逆流してきて発電反応に消費される。アノードガスとともに逆流する不純物や、カソード側からクロスリークする不純物が増えてくると、再び、高圧のアノードガスを供給する。
　このようなことが繰り返されることで、反応流路のアノードガス濃度が維持されて発電が継続されるのである。
　また関連する文献公知発明が、ＪＰ２００８－９７９６６Ａ及びＪＰ２００７－１４９６３０Ａにも記載されている。
　しかしながら、燃料電池システムは、一般的に数百枚ものセルを積層する構成のため、ＪＰ２００７－５１７３６９Ａのように単に脈動を行う制御では、運転状態によっては、発電セル間に反応バラツキが生じやすい、ということが本件発明者らによって知見された。すなわち、たとえば低負荷運転状態であるときに脈動運転の昇圧速度が大きすぎると、マニホールドを流れるアノードガスの流速が速すぎて乱流状態になる。このような状態では、マニホールドから所定の発電セルの反応ガス流路へ流れやすくなったり流れにくくなったりし、各セル毎に供給されるアノードガス量にばらつきが生じてしまう。この結果、不純物が排出できず、アノードガス濃度が低下するセルが生じる可能性がある。すると、発電セル間に反応バラツキが生じやすい。またたとえば高負荷運転状態であるときには、発電反応も活発になり、多くの水が生成される。この水によっていくつかの発電セルのガス流路が閉塞された状態では、その発電セルのガス流路のガスの流れが阻害される。このような状況で昇圧速度が遅すぎると、生成水によって阻害されたガス流路へはガスがより供給されにくく、発電反応が不安定になって発電セル間に反応バラツキが生じやすい。
　本発明は、このような従来の問題点に着目してなされた。本発明の目的は、運転状態が変化しても発電セル間に反応バラツキが生じにくい燃料電池システムを提供することである。
　本発明による燃料電池システムのひとつの態様は、負荷に応じて発電する燃料電池スタックと、燃料ガスを貯蔵する燃料タンクと、燃料タンクから燃料電池スタックに供給する燃料ガスの圧力を調整する圧力調整弁と、燃料電池スタックから排出された燃料ガスをパージするパージ弁と、システムを制御するコントローラーと、を備える。そして、前記燃料電池スタックの燃料ガス圧力を脈動させる脈動部と、前記燃料ガス圧力の脈動の昇圧速度を運転状態に応じて設定する昇圧速度設定部と、を含む。
　本発明の実施形態、本発明の利点は、添付された図面とともに以下に詳細に説明される。
図１は、本発明による燃料電池システムの第１実施形態の概要を示す図である。 図２Ａは、燃料電池スタックを説明する外観斜視図である。 図２Ｂは、燃料電池スタックの発電セルの構造を示す分解図である。 図３Ａは、燃料電池スタックにおける電解質膜の反応を説明する模式図である。 図３Ｂは、燃料電池スタックにおける電解質膜の反応を説明する模式図である。 図４は、燃料電池システムの第１実施形態のコントローラーが実行する制御フローチャートである。 図５は、反応ガスの脈動運転の目標上限圧力及び目標下限圧力を設定するマップの一例を示す図である。 図６は、燃料電池システムの第１実施形態の昇圧速度設定ルーチンを示す図である。 図７Ａは、燃料電池システムの第１実施形態の昇圧速度を設定するためのマップを例示する図である。 図７Ｂは、燃料電池システムの第１実施形態の昇圧速度を設定するためのマップを例示する図である。 図７Ｃは、燃料電池システムの第１実施形態の昇圧速度を設定するためのマップを例示する図である。 図８は、第１実施形態の制御フローチャートが実行されたときの作動を説明するタイミングチャートである。 図９Ａは、第１実施形態の作用効果を説明する図である。 図９Ｂは、第１実施形態の作用効果を説明する図である。 図１０は、燃料電池システムの第２実施形態の昇圧速度設定ルーチンを示す図である。 図１１Ａは、燃料電池システムの第２実施形態の昇圧速度を設定するためのマップを例示する図である。 図１１Ｂは、燃料電池システムの第２実施形態の昇圧速度を設定するためのマップを例示する図である。 図１１Ｃは、燃料電池システムの第２実施形態の昇圧速度を設定するためのマップを例示する図である。 図１２は、第２実施形態の作用効果を説明する図である。 図１３は、燃料電池システムの第３実施形態のコントローラーが実行する制御フローチャートである。 図１４は、燃料電池システムの第３実施形態の昇圧速度設定ルーチンを示す図である。 図１５Ａは、燃料電池システムの第３実施形態の昇圧速度を設定するためのマップを例示する図である。 図１５Ｂは、燃料電池システムの第３実施形態の昇圧速度を設定するためのマップを例示する図である。 図１５Ｃは、燃料電池システムの第３実施形態の昇圧速度を設定するためのマップを例示する図である。 図１６は、第３実施形態の制御フローチャートが実行されたときの作動を説明するタイミングチャートである。 図１７は、燃料電池システムの第４実施形態の昇圧速度設定ルーチンを示す図である。 図１８Ａは、燃料電池システムの第４実施形態の昇圧速度を設定するためのマップを例示する図である。 図１８Ｂは、燃料電池システムの第４実施形態の昇圧速度を設定するためのマップを例示する図である。 図１８Ｃは、燃料電池システムの第４実施形態の昇圧速度を設定するためのマップを例示する図である。 図１９は、第４実施形態の制御フローチャートが実行されたときの作動を説明するタイミングチャートである。 図２０は、コントローラーが実行する第５実施形態の制御フローチャートである。 図２１は、第５実施形態が実行されたときのタイムチャートである。
（第１実施形態）
　図１は、本発明による燃料電池システムの第１実施形態の概要を示す図である。
　燃料電池システムは、燃料電池スタック１００と、水素タンク２００と、圧力調整弁３００と、バッファータンク４００と、パージ弁５００と、コントローラー６００と、を含む。
　燃料電池スタック１００は、反応ガス(アノードガスＨ2、カソードガスＯ2)が供給されて発電する。詳細は後述する。
　水素タンク２００は、アノードガスＨ2を高圧状態で貯蔵する高圧ガスタンクである。水素タンク２００は、アノードラインの最上流に設けられる。
　圧力調整弁３００は、水素タンク２００の下流に設けられる。圧力調整弁３００は、水素タンク２００から新たにアノードラインに供給するアノードガスＨ2の圧力を調整する。アノードガスＨ2の圧力は、圧力調整弁３００の開度によって調整される。
　バッファータンク４００は、燃料電池スタック１００の下流に設けられる。バッファータンク４００は、燃料電池スタック１００から排出されたアノードガスＨ2を蓄える。
　パージ弁５００は、バッファータンク４００の下流に設けられる。パージ弁５００が開くと、アノードガスＨ2がバッファータンク４００からパージされる。
　コントローラー６００は、アノードラインに設けられた圧力センサー７１や燃料電池スタック１００に設けられた電流電圧センサー７２などの信号に基づいて圧力調整弁３００の作動を制御する。具体的な制御内容は後述される。
　図２Ａは、燃料電池スタックを説明する外観斜視図である。図２Ｂは、燃料電池スタックの発電セルの構造を示す分解図である。
　図２Ａに示されるように、燃料電池スタック１００は、積層された複数の発電セル１０と、集電プレート２０と、絶縁プレート３０と、エンドプレート４０と、４本のテンションロッド５０とを備える。
　発電セル１０は、燃料電池の単位発電セルである。各発電セル１０は、１ボルト(Ｖ)程度の起電圧を生じる。各発電セル１０の構成の詳細については後述される。
　集電プレート２０は、積層された複数の発電セル１０の外側にそれぞれ配置される。集電プレート２０は、ガス不透過性の導電性部材、たとえば緻密質カーボンで形成される。集電プレート２０は、正極端子２１１及び負極端子２１２を備える。燃料電池スタック１００は、正極端子２１１及び負極端子２１２によって、各発電セル１０で生じた電子ｅ-が取り出されて出力する。
　絶縁プレート３０は、集電プレート２０の外側にそれぞれ配置される。絶縁プレート３０は、絶縁性の部材、たとえばゴムなどで形成される。
　エンドプレート４０は、絶縁プレート３０の外側にそれぞれ配置される。エンドプレート４０は、剛性のある金属材料、たとえば鋼などで形成される。
　一方のエンドプレート４０(図２Ａでは、左手前のエンドプレート４０)には、アノード供給口４１ａと、アノード排出口４１ｂと、カソード供給口４２ａと、カソード排出口４２ｂと、冷却水供給口４３ａと、冷却水排出口４３ｂとが設けられている。本実施形態では、アノード供給口４１ａ、冷却水供給口４３ａ及びカソード排出口４２ｂは図中右側に設けられている。またカソード供給口４２ａ、冷却水排出口４３ｂ及びアノード排出口４１ｂは図中左側に設けられている。
　テンションロッド５０は、エンドプレート４０の四隅付近にそれぞれ配置される。燃料電池スタック１００は内部に貫通した孔(不図示)が形成されている。この貫通孔にテンションロッド５０が挿通される。テンションロッド５０は、剛性のある金属材料、たとえば鋼などで形成される。テンションロッド５０は、発電セル１０同士の電気短絡を防止するため、表面には絶縁処理されている。このテンションロッド５０にナット(奥にあるため図示されない)が螺合する。テンションロッド５０とナットとが燃料電池スタック１００を積層方向に締め付ける。
　アノード供給口４１ａにアノードガスとしての水素を供給する方法としては、例えば水素ガスを水素貯蔵装置から直接供給する方法、又は水素を含有する燃料を改質して改質した水素含有ガスを供給する方法などがある。なお、水素貯蔵装置としては、高圧ガスタンク、液化水素タンク、水素吸蔵合金タンクなどがある。水素を含有する燃料としては、天然ガス、メタノール、ガソリンなどがある。図１では、高圧ガスタンクが使用される。また、カソード供給口４２ａに供給するカソードガスとしては、一般的に空気が利用される。
　図２Ｂに示されるように、発電セル１０は、膜電極接合体(Membrane Electrode Assembly；ＭＥＡ)１１の両面に、アノードセパレーター(アノードバイポーラープレート)１２ａ及びカソードセパレーター(カソードバイポーラープレート)１２ｂが配置される構造である。
　ＭＥＡ１１は、イオン交換膜からなる電解質膜１１１の両面に電極触媒層１１２が形成される。この電極触媒層１１２の上にガス拡散層(Gas Diffusion Layer；ＧＤＬ)１１３が形成される。
　電極触媒層１１２は、たとえば白金が担持されたカーボンブラック粒子で形成される。
　ＧＤＬ１１３は、十分なガス拡散性及び導電性を有する部材、たとえばカーボン繊維で形成される。
　アノード供給口４１ａから供給されたアノードガスは、このＧＤＬ１１３ａを流れてアノード電極触媒層１１２(１１２ａ)と反応し、アノード排出口４１ｂから排出される。
　カソード供給口４２ａから供給されたカソードガスは、このＧＤＬ１１３ｂを流れてカソード電極触媒層１１２(１１２ｂ)と反応し、カソード排出口４２ｂから排出される。
　アノードセパレーター１２ａは、ＧＤＬ１１３ａ及びシール１４ａを介してＭＥＡ１１の片面(図２Ｂの裏面)に重ねられる。カソードセパレーター１２ｂは、ＧＤＬ１１３ｂ及びシール１４ｂを介してＭＥＡ１１の片面(図２Ｂの表面)に重ねられる。シール１４(１４ａ，１４ｂ)は、たとえばシリコーンゴム、エチレンプロピレンゴム(ethylene propylene diene monomer；ＥＰＤＭ)、フッ素ゴムなどのゴム状弾性材である。アノードセパレーター１２ａ及びカソードセパレーター１２ｂは、たとえばステンレスなどの金属製のセパレーター基体がプレス成型されて、一方の面に反応ガス流路が形成され、その反対面に反応ガス流路と交互に並ぶように冷却水流路が形成される。図２Ｂに示すようにアノードセパレーター１２ａ及びカソードセパレーター１２ｂが重ねられて、冷却水流路が形成される。
　ＭＥＡ１１、アノードセパレーター１２ａ及びカソードセパレーター１２ｂには、それぞれ孔４１ａ，４１ｂ，４２ａ，４２ｂ，４３ａ，４３ｂが形成されており、これらが重ねられて、アノード供給口(アノード供給マニホールド)４１ａ、アノード排出口(アノード排出マニホールド)４１ｂ、カソード供給口(カソード供給マニホールド)４２ａ、カソード排出口(カソード排出マニホールド)４２ｂ、冷却水供給口(冷却水供給マニホールド)４３ａ及び冷却水排出口(冷却水排出マニホールド)４３ｂが形成される。
　図３Ａ及び図３Ｂは、燃料電池スタックにおける電解質膜の反応を説明する模式図である。
　上述のように、燃料電池スタック１００は、反応ガス(カソードガスＯ2、アノードガスＨ2)が供給されて発電する。燃料電池スタック１００は、電解質膜の両面にカソード電極触媒層及びアノード電極触媒層が形成された膜電極接合体(Membrane Electrode Assembly；ＭＥＡ)が数百枚積層されて構成される。そのうちの１枚のＭＥＡが図３Ａに示される。ここではＭＥＡにカソードガスが供給されて(カソードイン)、対角側から排出されながら(カソードアウト)、アノードガスが供給されて(アノードイン)、対角側から排出される(アノードアウト)、という例が示されている。
　各膜電極接合体(ＭＥＡ)は、カソード電極触媒層及びアノード電極触媒層において以下の反応が、負荷に応じて進行して発電する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　図３Ｂに示すように、反応ガス(カソードガスＯ2)がカソード流路を流れるにつれて上式(1-1)の反応が進行し、水蒸気が生成される。するとカソード流路の下流側では相対湿度が高くなる。この結果、カソード側とアノード側との相対湿度差が大きくなる。この相対湿度差をドライビングフォースとして、水が逆拡散しアノード上流側が加湿される。この水分がさらにＭＥＡからアノード流路に蒸発してアノード流路を流れる反応ガス(アノードガスＨ2)を加湿する。そしてアノード下流側に運ばれてアノード下流のＭＥＡを加湿する。
　上記反応によって効率よく発電するには、電解質膜が適度な湿潤状態であることが必要である。電解質膜中の水分が少なく電解質膜の湿潤度が小さすぎれば上記反応が促進されない。反対に、電解質膜中の水分が多すぎれば、余剰の水分が反応ガス流路に溢れてしまって、ガスの流れが阻害される。このような場合も上記反応が促進されない。したがって電解質膜が適度な湿潤状態であることで、効率よく発電される。目標となる湿潤度(目標湿潤度)は、負荷によらず固定された値である。湿潤度に応じた発電効率と、電解質膜の含水に伴う起動時の凍結度合が考慮されて、最適な湿潤度が実験的に付与されている。運転中は、ＨＦＲ(High Frequency Resistance)に基づいて検出される湿潤度が、上記のようにして与えられる目標湿潤度となるように、冷却水温、カソードガス圧力、カソード流量の調整による湿潤度フィードバック制御が実行される。目標湿潤度よりも湿潤側であるときほど、アノード流路無いに凝縮水が多く存在することを想定して、アノードガスを脈動供給するときの昇圧速度を高くするのである。なおＨＦＲ(High Frequency Resistance)は、たとえば公知の交流インピーダンス法によって求められる。すなわち、燃料電池スタック１００の出力電流に高周波の交流電流を重畳したときの燃料電池スタック１００の電圧値を電圧センサーによって検出し、その電圧値に基づいて重畳した交流電流の電圧振幅を演算し、その電圧振幅を重畳した交流電流の電流振幅で割ることでインピーダンス(ＨＦＲ)が算出される。インピーダンス(ＨＦＲ)が大きいほど、電解質膜が乾燥している。なお、インピーダンス(ＨＦＲ)の算出方法は上記方法に限られず、例えば本出願人が出願したＪＰ２０１２－０５４１５３Ａに記載された方法を用いてもよい。
　具体的には、発明者らは、以下のように制御するようにした。
　図４は、燃料電池システムの第１実施形態のコントローラーが実行する制御フローチャートである。なおコントローラーは、微小時間(たとえば１０ミリ秒)ごとにこのフローチャートを繰り返し実行する。
　ステップＳ１においてコントローラーは、目標要求負荷を取得する。具体的には、たとえばドライバーによるアクセルペダル踏み込み量などに基づいて演算すればよい。
　ステップＳ２においてコントローラーは、目標要求負荷が変化したか否かを判定する。コントローラーは、判定結果が肯であればステップＳ３へ処理を移行し、判定結果が否であればステップＳ５へ処理を移行する。
　ステップＳ３においてコントローラーは、反応ガスの脈動運転の目標上限圧力及び目標下限圧力を設定する。具体的にはたとえば図５に示されるようなマップを予め実験等を通じて用意しておく。そしてそのマップに目標要求負荷を適用して、反応ガスの脈動運転の目標上限圧力及び目標下限圧力を設定する。
　ステップＳ４においてコントローラーは、反応ガスの圧力を上げるときの昇圧速度を設定する。具体的には図６に示されているように、圧力に基づいて昇圧速度を設定する(ステップＳ４１)。なおここにいう圧力は、たとえば目標上限圧力及び目標下限圧力の平均圧力である。そして図７Ａに示されるようなマップを予め実験等を通じて用意しておき、そのマップに圧力を適用して、昇圧速度を設定する。なおマップは図７Ｂや図７Ｃのように簡易的なものでもよい。いずれにしても、圧力が大きくなるほど昇圧速度が大きくなる傾向にある。
　ステップＳ５においてコントローラーは、現在圧力が上昇中であるか否かを判定する。コントローラーは、判定結果が肯であればステップＳ６へ処理を移行し、判定結果が否であればステップＳ８へ処理を移行する。
　ステップＳ６においてコントローラーは、現在の圧力が目標上限圧力よりも小であるか否かを判定する。コントローラーは、判定結果が否であれば一旦処理を抜け、判定結果が肯であればステップＳ７へ処理を移行する。
　ステップＳ７においてコントローラーは、反応ガスの供給を停止する。
　ステップＳ８においてコントローラーは、現在の圧力が目標下限圧力よりも大であるか否かを判定する。コントローラーは、判定結果が否であれば一旦処理を抜け、判定結果が肯であればステップＳ９へ処理を移行する。
　ステップＳ９においてコントローラーは、反応ガスの供給を開始する。
　図８は、第１実施形態の制御フローチャートが実行されたときの作動を説明するタイミングチャートである。
　なお上述のフローチャートとの対応が分かりやすくするために、フローチャートのステップ番号にＳを付して併記する。
　以上の制御フローチャートが実行されて以下のように作動する。
　図８では、時刻ｔ１１の以前に、ステップＳ１→Ｓ２→Ｓ３→Ｓ４が処理されて、目標要求負荷に基づいて脈動運転の目標下限圧力Ｐ１１及び目標上限圧力Ｐ１２が設定されている。また反応ガスの圧力を上げるときの昇圧速度が設定されている。
　時刻ｔ１１以後は、ステップＳ１→Ｓ２→Ｓ５→Ｓ６の処理が繰り返される。この結果、図８に示されるように、アノード圧が上昇する。
　時刻ｔ１２でアノード圧が目標上限圧力Ｐ１２に達したら、ステップＳ６→Ｓ７が処理される。この結果、図８に示されるように、アノード圧が下降に転じる。
　時刻ｔ１２以後は、ステップＳ１→Ｓ２→Ｓ５→Ｓ８の処理が繰り返される。アノードガスの供給が停止されている間も、発電反応でアノードガスが消費されるので、図８に示されるように、アノード圧が下降し続ける。
　時刻ｔ１３でアノード圧が目標下限圧力Ｐ１１に達したら、ステップＳ８→Ｓ９が処理される。この結果、図８に示されるように、アノード圧が上昇に転じる。
　同様の制御が時刻ｔ１５まで繰り返される。
　時刻ｔ１５でアクセルペダルが踏み込まれるなどして目標要求負荷が上昇したら、ステップＳ１→Ｓ２→Ｓ３→Ｓ４が処理されて、目標要求負荷に基づいて目標下限圧力Ｐ２１及び目標上限圧力Ｐ２２が再設定される。また昇圧速度が再設定される。なお図８から明らかなように時刻ｔ１５以後にアノード圧が上昇するときの傾きは、時刻ｔ１５以前にアノード圧が上昇するときの傾きよりも立っている。すなわち、時刻ｔ１５以後のアノード圧の昇圧速度は、時刻ｔ１５以前のアノード圧の昇圧速度よりも速くなっている。
　時刻ｔ１５以後は、ステップＳ１→Ｓ２→Ｓ５→Ｓ６の処理が繰り返される。この結果、アノード圧が上昇する。
　時刻ｔ１６でアノード圧が目標上限圧力Ｐ２２に達したら、ステップＳ６→Ｓ７が処理される。この結果、アノード圧が下降に転じる。
　時刻ｔ１６以後は、ステップＳ１→Ｓ２→Ｓ５→Ｓ８の処理が繰り返される。アノードガスの供給が停止されている間も、発電反応でアノードガスが消費されるので、アノード圧が下降し続ける。
　時刻ｔ１７でアノード圧が目標下限圧力Ｐ２１に達したら、ステップＳ８→Ｓ９が処理される。この結果、図８に示されるように、アノード圧が下降に転じる。
　以後、同様の制御が繰り返される。
　図９Ａ及び図９Ｂは、第１実施形態の作用効果を説明する図である。なおグラフの横軸は、積層された複数の発電セル１０の位置を示す。左側が図２に示された手前側であり、右側が図２に示された奥側である。グラフの縦軸は各発電セルの微小時間における発電量を示す。この発電量の相違が小さければバラツキが少なく発電が安定していることが判る。発電量の相違が大きければバラツキが多く発電が安定していないことが判る。
　上述のように、本実施形態では、燃料電池スタックに要求される負荷が高いほど、脈動運転の目標上限圧力及び目標下限圧力が大きく設定される。また昇圧速度も大きく設定される。
　燃料電池スタックに要求される負荷が小さければ、式(1-1)に示される発電反応も相応に生じる。このようなときには、昇圧速度をあまり大きくせずに、基準速度で昇圧させたほうが、各発電セルでの発電バラツキは図９Ａの黒四角で示されるように小さい。すなわち安定した発電反応が生じる。
　これに対して、昇圧速度を大きくすると、各発電セルでの発電バラツキは図９Ａの白丸で示されるように大きい。すなわち発電反応が不安定になる。
　これについて、発明者らは以下のように考察する。すなわち、昇圧速度を大きくすると、アノード供給マニホールドを流れるアノードガスの流速が急激に速くなる。すると、アノード供給マニホールドから各発電セルのガス流路へ流れるガスの流量がバラつく。アノード供給マニホールドを流れるアノードガスの流速が急激に速くなると、アノード供給マニホールドを流れるアノードガスが乱流状態になってしまって、各発電セルのガス流路への均一な流れが阻害されて分配バラツキが大きくなるからである。アノード供給マニホールドを流れるアノードガスの流速が速くなければ、アノードガスは、アノード供給マニホールドから各発電セルのガス流路へほぼ均一に流れて分配バラツキが小さいと考えられる。以上が発明者らの考察である。
　一方、燃料電池スタックに要求される負荷が大きければ、式(1-1)に示される発電反応も活発になる。このようなときには、昇圧速度を大きくしたほうが、各発電セルでの発電バラツキは図９Ｂの白丸で示されるように小さい。すなわち安定した発電反応が生じる。
　これに対して、基準速度で昇圧させると、各発電セルでの発電バラツキは図９Ｂの黒四角で示されるように大きい。すなわち発電反応が不安定になる。
　これについて、発明者らは以下のように考察する。すなわち、燃料電池スタックに要求される負荷が大きければ、式(1-1)に示される発電反応も活発になり、多くの水が生成される。この水が各発電セルのガス流路に残留した状態では、ガスの流れが阻害され、発電反応が不安定になる。これに対して、昇圧速度を大きくして、アノード供給マニホールドを流れるアノードガスの流速を迅急に高めれば、各発電セルのガス流路に残留した生成水が除去され、発電反応が安定する。しかしながら、基準速度で昇圧させては、各発電セルのガス流路に残留した生成水の除去能力が不足し、発電反応が不安定になる、というのが発明者らの知見である。
　また燃料電池スタックに要求される負荷が大きいときには、燃料電池スタックに供給するガスの圧力も高くなる。
　ガスの圧力が高い状態と、ガスの圧力が低い状態とで、ガスの昇圧速度を同じだけ上昇させても、流れる速度は異なる。すなわちガスの昇圧速度を同じだけ上昇させても、ガスの圧力が高い状態のときのほうが、ガスの圧力が低い状態のときよりも、ガスの流速が遅くなる。すなわちガスが供給されにくくなる。
　これに対して本実施形態では、燃料電池スタックに要求される負荷が高いほど、脈動運転の目標圧力を大きく設定するのに合わせて、昇圧速度も大きく設定するので、適正なガスを供給しやすいのである。
　以上説明したように、本実施形態によれば、燃料電池スタックに要求される負荷(運転状態)が変化しても、各発電セルでの発電バラツキが生じにくく、発電が安定しやすいのである。また分配バラツキがあって各発電セルで反応ガスが不足した場合には、セルが劣化する可能性がある。しかしながら本実施形態では、分配バラツキを抑制できるので、セルを劣化させてしまうことを防止できる。
　（第２実施形態）
　図１０は、燃料電池システムの第２実施形態の昇圧速度設定ルーチンを示す図である。
　なお以下では前述と同様の機能を果たす部分には同一の符号を付して重複する説明を適宜省略する。
　第１実施形態では、圧力(たとえば目標上限圧力及び目標下限圧力の平均圧力)に基づいて昇圧速度を設定した(ステップＳ４１)。これに対して、この第２実施形態では、目標上限圧力は考慮せず目標下限圧力に基づいて昇圧速度を設定する(ステップＳ４２)。具体的には、図１１Ａに示されるようなマップを予め実験等を通じて用意しておき、そのマップに目標下限圧力を適用して、昇圧速度を設定する。なおマップは図１１Ｂや図１１Ｃのように簡易的なものでもよい。いずれにしても、目標下限圧力が大きくなるほど昇圧速度が大きくなる傾向にある。
　図１２は、第２実施形態の作用効果を説明する図である。
　脈動運転パターンＡ及び脈動運転パターンＢを考える。
　脈動運転パターンＢの目標上限圧力及び目標下限圧力の平均圧力は、脈動運転パターンＡと同じである。しかしながら、脈動運転パターンＢは、脈動運転パターンＡに比べて大きな振幅で脈動する。このような場合には、脈動運転パターンＢのほうが、下限圧力が低いので、昇圧速度が同じであってもガスの流速が速くなりやすい。したがって、各発電セルのガス流路への分配バラツキが大きくなりやすい。
　これに対して第２実施形態では、目標下限圧力に基づいて昇圧速度を設定するので、脈動運転パターンＢは、脈動運転パターンＡに比べて小さな昇圧速度が設定される。したがって脈動運転パターンＢは、脈動運転パターンＡに比べて、アノード供給マニホールドを流れるアノードガスの流速が遅くなり、アノード供給マニホールドから各発電セルのガス流路へ均一に流れやすくなる。すなわち分配バラツキが小さくなる。ゆえに安定した発電反応が可能になる。
　（第３実施形態）
　図１３は、燃料電池システムの第３実施形態のコントローラーが実行する制御フローチャートである。
　この第３実施形態では、図１３に示されるように、ステップＳ２の分岐よりも先にステップＳ４０で昇圧速度を設定する。それ以外のステップＳ１～Ｓ３，Ｓ５～Ｓ９は、図４と同じであるので、詳細な説明は省略する。なおステップＳ４０の詳細は、図１４を参照して説明される。
　図１４は、燃料電池システムの第３実施形態の昇圧速度設定ルーチンを示す図である。
　ステップＳ４０１においてコントローラーは、電解質膜の湿潤度を求める。電解質膜の湿潤度は、インピーダンスによって変化する。すなわち電解質膜の湿潤度が小さいほど(電解質膜中の水分が少なく乾き気味であるほど)、インピーダンスは大きくなる。電解質膜の湿潤度が大きいほど(電解質膜中の水分が多く濡れ気味であるほど)、インピーダンスは小さくなる。ステップＳ４０１では、この特性を利用して、たとえば燃料電池スタックの発電電流を例えば１ｋＨｚの正弦波で変動させて電圧の変動を見る。そして１ｋＨｚの交流電圧振幅を交流電流振幅で除算することでインピーダンスを求める。そしてこのインピーダンスに基づいて電解質膜の湿潤度を得ることができる。
　ステップＳ４０２においてコントローラーは、電解質膜の湿潤度が変化したか否かを判定する。なお具体的には、湿潤度の変化がある程度の範囲よりも大きく変化した場合に肯を判定する。誤差を防止するためである。コントローラーは、判定結果が否であれば一旦処理を抜け、判定結果が肯であればステップＳ４０３へ処理を移行する。
　ステップＳ４０３においてコントローラーは、電解質膜の湿潤度に基づいて昇圧速度を設定する。具体的には、図１５Ａに示されるようなマップを予め実験等を通じて用意しておき、そのマップに電解質膜の湿潤度を適用して、昇圧速度を設定する。なおマップは図１５Ｂや図１５Ｃのように簡易的なものでもよい。いずれにしても、電解質膜の湿潤度が大きくなるほど昇圧速度が大きくなる傾向にある。
　図１６は、第３実施形態の制御フローチャートが実行されたときの作動を説明するタイミングチャートである。
　図１６では、時刻ｔ３１の以前に、ステップＳ４０(Ｓ４０１→Ｓ４０２→Ｓ４０３)→Ｓ１→Ｓ２→Ｓ３が処理されて、電解質膜の湿潤度に応じた昇圧速度が設定されているとともに、目標要求負荷に基づいて脈動運転の目標下限圧力Ｐ３１及び目標上限圧力Ｐ３２が設定されている。
　時刻ｔ３２までは電解質膜の湿潤度が変化しない。または変化があっても大きくは変化しない。この状態では、ステップＳ４０において、ステップＳ４０１→Ｓ４０２が処理される。そして第１実施形態と同様に処理されてアノード圧が脈動する。
　時刻ｔ３２で、電解質膜の湿潤度が大きく濡れ気味であることが判定される。この状態では、ステップＳ４０において、ステップＳ４０１→Ｓ４０２→Ｓ４０３が処理されて昇圧速度が再設定される。アノード圧が上昇するときの傾きは、時刻ｔ３２以前にアノード圧が上昇するときの傾きよりも立っていることからも判るように、昇圧速度は、時刻ｔ３２以前の昇圧速度よりも大きく設定される。そして上記と同様に処理されてアノード圧が脈動する。
　時刻ｔ３３で、電解質膜の湿潤度が小さく乾き気味であることが判定される。この状態では、ステップＳ４０において、ステップＳ４０１→Ｓ４０２→Ｓ４０３が処理されて昇圧速度が再設定される。アノード圧が上昇するときの傾きは、時刻ｔ３３以前にアノード圧が上昇するときの傾きよりも緩やかになっていることからも判るように、昇圧速度は、時刻ｔ３３以前の昇圧速度よりも小さく設定される。そして上記と同様に処理されてアノード圧が脈動する。
　この第３実施形態では、電解質膜の湿潤度に応じて昇圧速度を設定するようにした。湿潤度が高いほど(すなわち電解質膜が濡れ気味であるほど)、昇圧速度を大きくして、アノード供給マニホールドを流れるアノードガスの流速を迅急に高めるようにした。このようにすることで、各発電セルのガス流路に残留する生成水を除去することができ、発電反応を安定させることができる。
　また湿潤度が低いほど(すなわち電解質膜が乾き気味であるほど)、昇圧速度を小さくして、アノード供給マニホールドを流れるアノードガスの流速が速くなりすぎないようにする。このようにすることで、アノードガスは、アノード供給マニホールドから各発電セルのガス流路へほぼ均一に分配されるようになり、発電反応を安定させることができるのである。
　（第４実施形態）
　図１７は、燃料電池システムの第４実施形態の昇圧速度設定ルーチンを示す図である。
　第３実施形態では、電解質膜の湿潤度に応じて昇圧速度を設定した。これに対して、この第４実施形態では燃料電池スタックの温度に応じて昇圧速度を設定する。具体的には以下である。
　ステップＳ４０４においてコントローラーは、燃料電池スタックの温度を求める。具体的には、たとえば燃料電池スタックに温度センサーを取り付けて、この温度センサーによって検出すればよい。また冷却水の温度から燃料電池スタックの温度を推定してもよい。
　ステップＳ４０５においてコントローラーは、燃料電池スタックの温度が変化したか否かを判定する。なお具体的には、温度の変化がある程度の範囲よりも大きく変化した場合に肯を判定する。誤差を防止するためである。コントローラーは、判定結果が否であれば一旦処理を抜け、判定結果が肯であればステップＳ４０６へ処理を移行する。
　ステップＳ４０６においてコントローラーは、燃料電池スタックの温度に基づいて昇圧速度を設定する。具体的には、図１８Ａに示されるようなマップを予め実験等を通じて用意しておき、そのマップに燃料電池スタックの温度を適用して、昇圧速度を設定する。なおマップは図１８Ｂや図１８Ｃのように簡易的なものでもよい。いずれにしても、燃料電池スタックの温度が大きくなるほど昇圧速度が小さくなる傾向にある。
　この第４実施形態では、燃料電池スタックの温度に応じて昇圧速度を設定する。そして燃料電池スタックの温度が低いほど昇圧速度を大きくして、アノード供給マニホールドを流れるアノードガスの流速を迅急に高めるようにした。また燃料電池スタックの温度が高いほど昇圧速度を小さくして、アノード供給マニホールドを流れるアノードガスの流速が速くなりすぎないようにした。
　燃料電池スタックの電解質膜の湿潤度は、燃料電池スタックの温度と相関する。燃料電池スタックの温度が高いほど、湿潤度が低くなる。すなわち電解質膜が乾き気味になる。燃料電池スタックの温度が低いほど、湿潤度が高くなる。すなわち電解質膜が濡れ気味になる。
　そのため、この第４実施形態のように、燃料電池スタックの温度に応じて昇圧速度を設定することでも、図１９に示されるように、第３実施形態と同様の作用効果が得られる。電解質膜の湿潤度を求めるよりも、燃料電池スタックの温度を求めるほうが簡易である。したがって、この第４実施形態によれば、第３実施形態よりも簡易に、第３実施形態と同様な作用効果が得られるのである。
　（第５実施形態）
　図２０は、コントローラーが実行する第５実施形態の制御フローチャートである。
　式(1-1)に示された発電反応によって水が生成される。この水が電解質膜を透過してアノード流路に到達し、余剰の液水がバッファータンク４００に排出される。
　ところで、一旦、バッファータンク側に流れた水が、アノード圧の低下にともなって、燃料電池スタックに戻る可能性がある。燃料電池の発電反応は、燃料電池スタックに要求される負荷が大きいほど活発になって水の生成量も多くなるので、要求負荷が大きい場合にバッファータンク側から水が戻るおそれがある。水が戻ると、その水がアノード流路を塞いで発電反応が阻害される可能性がある。
　そこで、発明者は、このような場合に、アノード圧の低下速度を遅くすることで、バッファータンク側からの水の戻りを抑制するようにした。
　以下では具体的な制御内容について説明する。
　ステップＳ５０１においてコントローラーは、負荷が閾値よりも大であるか否かを判定する。コントローラーは、判定結果が肯であればステップＳ５０２へ処理を移行し、判定結果が否であればステップＳ５０５へ処理を移行する。
　ステップＳ５０２においてコントローラーは、ＨＦＲを検出する。
　ステップＳ５０３においてコントローラーは、ＨＦＲが閾値よりも小であるか否かを判定する。すなわち湿潤状態がウェットであるか否かを判定する。コントローラーは、判定結果が肯であればステップＳ５０４へ処理を移行し、判定結果が否であればステップＳ５０５へ処理を移行する。
　ステップＳ５０４においてコントローラーは、脈動の降圧速度が通常よりも遅くなるように降圧速度の目標値(バッファータンク側からの水の戻りを抑制できるが発電運転を悪化させない程度にガスが戻る目標速度)を定めてフィードバック制御を実行する。上述したように、コントローラーは、昇圧時には昇圧速度を設定し、その昇圧速度になるようにフィードバック制御を実行している。この結果として圧力調整弁３００の開度が適宜調整されることとなる。このステップＳ５０４では、同様に降圧速度の目標値を定めてフィードバック制御を実行するのである。この結果として圧力調整弁３００の開度が適宜調整され、降圧時にも圧力調整弁３００が一定の開度で開くこととなり、ステップＳ５０５のときに比べて圧力調整弁３００の開度が大きくなる。
　ステップＳ５０５においてコントローラーは、脈動の降圧速度が通常になるように降圧速度の目標値を定めてフィードバック制御を実行する。ここで通常の降圧速度とは、バッファータンク側からの水の戻りを抑制する必要がない場合に負荷などに基づいて設定される速度である。
　図２１は、第５実施形態が実行されたときのタイムチャートである。
　負荷が小さい間は、アノード圧も低い。
　負荷が高くなると、アノード圧も高くなる。また発電反応が活性されて生成水も増えることからＨＦＲも下がる。ただし時刻ｔ５２までは、ＨＦＲが閾値よりも大きく、過剰なウェット状態ではない。この状態では、脈動の降圧速度が通常速度に設定されており、脈動降圧時に圧力調整弁３００が全閉される。
　時刻ｔ５２を過ぎると、ＨＦＲが閾値よりも小さくなり、燃料電池スタックから排出された液水が、脈動降圧時に戻る可能性がある。そこでこのときは、脈動の降圧速度が通常よりも遅くなるように降圧速度の目標値が定められてフィードバック制御が実行される。この結果として、脈動降圧時にも圧力調整弁３００が全閉されるのではなく、一定開度にされて、脈動の降圧速度が遅くされる。このようにすれば、脈動降圧時にも一定のアノードガスが水素タンク２００から供給されることとなって、バッファータンク側からの水の戻りが抑制されるのである。
　以上、本発明の実施形態について説明したが、上記実施形態は本発明の適用例の一部を示したに過ぎず、本発明の技術的範囲を上記実施形態の具体的構成に限定する趣旨ではない。
　たとえば、上記実施形態は、適宜組み合わせ可能である。
　また上記説明中の「検出」には、直接検出するのみならず、間接的に検出すなわち他から推定することも含む。
　また第５実施形態において、脈動の降圧速度と圧力調整弁の開度との相関を求めておいて、ステップＳ５０４やステップＳ５０５で、圧力調整弁を所望の開度にしてもよい。
　本願は、２０１２年３月１５日に日本国特許庁に出願された特願２０１２－５９２７６に基づく優先権を主張し、これらの出願の全ての内容は参照によって本明細書に組み込まれる。

Claims (8)

  1. 　負荷に応じて発電する燃料電池スタックと、燃料ガスを貯蔵する燃料タンクと、燃料タンクから燃料電池スタックに供給する燃料ガスの圧力を調整する圧力調整弁と、燃料電池スタックから排出された燃料ガスをパージするパージ弁と、システムを制御するコントローラーと、を備えた燃料電池システムにおいて、
    　前記コントローラーは、
    　　前記燃料電池スタックの燃料ガス圧力を脈動させる脈動部と、
    　　前記燃料ガス圧力の脈動の昇圧速度を運転状態に応じて設定する昇圧速度設定部と、
    を含む燃料電池システム。
  2. 　請求項１に記載の燃料電池システムにおいて、
    　前記昇圧速度設定部は、前記燃料電池スタックに供給される燃料ガス圧力が高いほど、昇圧速度を高く設定する、
    燃料電池システム。
  3. 　請求項１又は請求項２に記載の燃料電池システムにおいて、
    　前記昇圧速度設定部は、前記燃料電池スタックの電解質膜の湿潤度が高いほど、昇圧速度を高く設定する、
    燃料電池システム。
  4. 　請求項１から請求項３までのいずれか１項に記載の燃料電池システムにおいて、
    　前記昇圧速度設定部は、前記燃料電池スタックに供給される燃料ガス圧力の下限値が高いほど、昇圧速度を高く設定する、
    燃料電池システム。
  5. 　請求項１から請求項４までのいずれか１項に記載の燃料電池システムにおいて、
    　前記昇圧速度設定部は、前記燃料電池スタックの温度が低いほど、昇圧速度を高く設定する、
    燃料電池システム。
  6. 　請求項１から請求項５までのいずれか１項に記載の燃料電池システムにおいて、
    　前記脈動部は、要求負荷に応じて前記燃料電池スタック内の燃料ガス圧力を上昇させるとともに、燃料ガス圧力を脈動させる、
    燃料電池システム。
  7. 　請求項１から請求項６までのいずれか１項に記載の燃料電池システムにおいて、
    　前記コントローラーは、要求負荷に応じて目標上限圧及び目標下限圧を設定する目標圧設定部をさらに備え、
    　前記脈動部は、燃料ガスの実圧が目標上限圧になるようにフィードバック制御し、燃料ガスの実圧が目標上限圧になったら目標値を切り替えて燃料ガスの実圧が目標下限圧になるようにフィードバック制御し、燃料ガスの実圧が目標下限圧になったら目標値を切り替えて燃料ガスの実圧が目標上限圧になるようにフィードバック制御することを繰り返し、
    　さらに、前記脈動部は、要求負荷が所定負荷よりも大きいときには、そうでないときに比べて脈動の降圧速度を遅くする、
    燃料電池システム。
  8. 　請求項７に記載の燃料電池システムにおいて、
    　前記脈動部は、前記圧力調整弁の開度を大きくすることで、脈動の降圧速度を遅くする、
    燃料電池システム。
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