WO2013136663A1 - オゾン発生装置 - Google Patents

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ozone generator
gap length
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隆昭 村田
裕二 沖田
清行 雨森
貴恵 久保
竜太郎 牧瀬
納田　和彦
高橋　良一
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株式会社 東芝
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Definitions

  • Embodiment of this invention is related with an ozone generator.
  • a general ozone generator includes a dielectric electrode and a metal electrode arranged in an airtight container, and a ring-shaped spacer for forming a discharge gap is inserted between the dielectric electrode and the metal electrode. ing.
  • a conductive film is provided on the inner peripheral surface of the dielectric electrode.
  • the raw material gas introduced into the hermetic container from the gas inlet flows through the discharge gap between the dielectric electrode and the metal electrode, and flows out from the gas outlet.
  • dielectric barrier discharge When an AC high voltage is applied between the dielectric electrode and the metal electrode in parallel with the introduction of the raw material gas, a dielectric barrier discharge is formed in the discharge gap and ozone is generated.
  • the dielectric barrier discharge is sometimes simply referred to as barrier discharge or silent discharge.
  • the heat generated by the dielectric barrier discharge is cooled by the cooling water supplied into the cooling water flow path formed by the metal electrode and the airtight container. Thereby, the temperature rise of the gas in a discharge gap is suppressed and ozone is obtained efficiently.
  • the discharge gap length d is set to 0.6 mm to 1.3 mm, and the gas pressure p of air as the raw material gas is set to 0.17 to 0.28 MPa (absolute pressure). It was.
  • the product of the gas pressure p of the source gas and the discharge gap length d is generally called a pd product.
  • pd product The product of the gas pressure p of the source gas and the discharge gap length d.
  • the multiplication of electrons traveling in the discharge gap is represented by the product of the gas ionization coefficient ⁇ and the discharge gap length d.
  • ⁇ d ( ⁇ / p) (pd)
  • ⁇ / p ionization due to a single collision
  • pd product represents the number of molecules contained in the discharge gap. This is why Paschen's law giving the famous discharge start voltage is a function of the pd product.
  • the discharge gap length d conventionally used is in the region of 0.6 mm or more.
  • the optimum value of the pd product for the ozone generation efficiency is a constant value close to 20 kPa ⁇ cm, and further improvement of the ozone generation efficiency is difficult.
  • An object of the present invention is to provide an ozone generator capable of achieving higher ozone generation efficiency.
  • the ozone generator includes a cylindrical first electrode, a cylindrical second electrode disposed coaxially with the first electrode, and disposed within the first electrode, a first electrode, and a second electrode. And a power source for applying a voltage between the first electrode and the second electrode. Dry air is supplied as a source gas between the first electrode and the second electrode, and a voltage is applied from the power source between the first electrode and the second electrode to generate a discharge, and ozone is generated by the discharge. To do. A discharge gap length d formed by the first electrode, the second electrode, and the dielectric is set to 0.3 mm to 0.5 mm.
  • the pd product which is the product of the discharge gap length d and the gas pressure p of the source gas, is 6 to 16 kPa ⁇ cm.
  • the discharge gap length d and the gas pressure p of the source gas are set so as to satisfy the following formula.
  • Drawing 1 is a figure explaining the outline composition of the ozone generator of an embodiment.
  • FIG. 2 is a diagram illustrating the relationship between the pd product and the ozone generation efficiency in the ozone generator according to the embodiment.
  • FIG. 3 is a diagram for explaining in more detail the relationship between the pd product and the ozone generation efficiency in the ozone generator of the embodiment.
  • FIG. 1 shows a schematic configuration of an ozone generator according to an embodiment.
  • the ozone generator 10 of the embodiment is a dielectric barrier discharge type ozone generator.
  • the ozone generator 10 includes an ozone generator main body 11 and a high-voltage power supply 13.
  • the high voltage power supply 13 is a high voltage AC power supply, and supplies power to the ozone generator main body 11 through the fuse 12.
  • the ozone generator main body 11 includes an airtight container 15.
  • a gas inlet 16 for introducing a raw material gas is provided at one end of the hermetic container 15, and a gas outlet 17 for discharging unreacted raw material gas and ozone (O 3 ) is provided at the other end of the hermetic container 15. It has been.
  • a cylindrical stainless steel metal electrode (first electrode) 23 and a cylindrical dielectric electrode 21 are arranged in the airtight container 15, a cylindrical stainless steel metal electrode (first electrode) 23 and a cylindrical dielectric electrode 21 are arranged. Both ends of the metal electrode 23 are airtightly joined to the inside of the airtight container 15, and the metal electrode 23 and the airtight container 15 constitute an airtight region.
  • the dielectric electrode 21 is disposed inside the metal electrode 23, and a predetermined discharge gap 22 is formed between the outer peripheral surface of the dielectric electrode 21 and the metal electrode 23.
  • a plurality of protrusions 23 ⁇ / b> A are formed on the inner peripheral surface of the metal electrode 23 in order to form and maintain the discharge gap 22.
  • a cooling water inlet 24 for introducing cooling water and a cooling water outlet 25 for discharging cooling water are provided in a portion of the hermetic container 15 facing the outer peripheral surface (back surface) of the metal electrode 23.
  • the metal electrode 23 and the portion of the hermetic container 15 facing the outer peripheral surface of the metal electrode 23 form a cooling water flow path 26 between the cooling water inlet 24 and the cooling water outlet 25.
  • the dielectric electrode 21 includes a cylindrical dielectric 21A, a conductive electrode (second electrode) 21B, and a high-voltage power supply terminal 21C.
  • the cylindrical dielectric 21A is made of quartz glass having a small thermal expansion coefficient.
  • the conductive electrode 21B is formed on the inner peripheral surface of the cylindrical dielectric 21A.
  • the conductive electrode 21B is cylindrical.
  • the high voltage power supply terminal 21 ⁇ / b> C is inserted into the cylindrical dielectric 21 ⁇ / b> A and connected to the conductive electrode 21 ⁇ / b> B, and the high voltage power supply terminal 21 ⁇ / b> C is connected to the high voltage power supply 13 through the fuse 12.
  • the cylindrical dielectric 21A is formed of quartz glass, borosilicate glass, high silicate glass, aluminosilicate glass, ceramics, or the like.
  • the conductive electrode 21B is a conductive film formed on the inner peripheral surface of the cylindrical dielectric 21A by a film forming method such as sputtering, thermal spraying, vapor deposition, electroless plating, electrolytic plating, and coating of paint.
  • a film forming method such as sputtering, thermal spraying, vapor deposition, electroless plating, electrolytic plating, and coating of paint.
  • gold, silver, copper, stainless steel, chromium, tin, zinc, nickel carbon, or aluminum is used as the conductive material.
  • the discharge gap length d corresponding to the distance of the discharge gap 22 is set to 0.3 mm to 0.5 mm, which is shorter than 0.6 mm to 1 mm which is the discharge gap length of the conventional general ozone generator. ing.
  • the raw material gas is a gas containing oxygen, for example, dry air.
  • the source gas pressure p which is the pressure of the source gas (air) is set so that the pd product, which is the product of the discharge gap length d and the source gas pressure p, is 6 to 16 kPa ⁇ cm.
  • the raw material gas pressure p (kpa) and the gap length d (cm) are set so as to satisfy the following expression. (Pd ⁇ 250d ⁇ 3.16) 2 + 150d ⁇ 12.5 (1)
  • FIG. 2 illustrates the relationship between the pd product and the ozone generation efficiency in the ozone generator of the embodiment.
  • the horizontal axis represents the pd product (kPa ⁇ cm), and the vertical axis represents the ozone generation efficiency (g / kWh).
  • ozone was generated using the discharge gap length d as a parameter under the conditions that the ozone concentration was 40 g / Nm 3 and the power density was constant 3 kW / m 2 .
  • the discharge gap length d is 0.5 mm ⁇ 0.4 mm ⁇ 0.3 mm.
  • the pd product shifts to a smaller one while the ozone generation efficiency increases.
  • the discharge gap length d is 0.3 mm to 0.5 mm
  • the pd product is the product of the discharge gap length d and the gas pressure p of the source gas.
  • the ozone generation efficiency which is 10% lower than the maximum ozone generation efficiency of 75 g / kWh is 67 g / kWh.
  • equation (2) in order to obtain an ozone generation efficiency of at least 67 g / kWh, 67 ⁇ ⁇ (pd ⁇ 250d ⁇ 3.16) 2 ⁇ 150d + 79.5 It is necessary to satisfy. That is, the gas pressure p (kPa) and the discharge gap length d (cm) of the source gas must satisfy the expression (3). (Pd ⁇ 250d ⁇ 3.16) 2 + 150d ⁇ 12.5 (3)
  • the ozone generator of the present embodiment can generate ozone with high efficiency with an ozone generation efficiency of 67 g / kWh or more.
  • FIG. 3 explains the relationship between the pd product and the ozone generation efficiency ⁇ in the ozone generator of the embodiment in more detail.
  • FIG. 3 shows the ozone generation efficiency ⁇ when the discharge gap length d is constant at 0.4 mm.
  • black circles ( ⁇ ) indicate experimental values, and solid lines indicate simulation results of an ozone generation simulator developed by the inventors.
  • ozone O 3 is generated by collision of oxygen atom O, oxygen molecule O 2 and neutral molecule M, and the three-body collision reaction represented by the formula (4) Is the main factor in the production reaction.
  • the higher the gas pressure the higher the ozone generation efficiency.
  • the ozone generation efficiency is almost constant when the pd product is around 10 kPa ⁇ cm.
  • the gas pressure further increases, that is, the pd product increases, the gas temperature rises due to discharge contraction called filament discharge during discharge. For this reason, ozone generation efficiency falls from saturation.
  • This reaction is represented by the formula (5). O + O 3 ⁇ 2O 2 (5) Then, the reaction represented by the formula (5) proceeds due to the temperature rise, and ozone is decomposed.
  • the discharge gap length d is 0.3 mm to 0.5 mm.
  • a ring-shaped spacer inserted into a discharge gap (space) that has been conventionally used cannot be used.
  • the thickness of the spacer itself is 0.1 to 0.3 mm. If the spacer is provided on the outer peripheral surface of the dielectric electrode 21, the spacer fills the gas passage space, so that the source gas does not flow and ozone cannot be generated.
  • three or more protrusions 23A are formed integrally with the metal electrode 23 on the circumference of the inner peripheral surface of the metal electrode 23, or three or more protrusions are formed on the dielectric electrode.
  • 21 is formed integrally with the cylindrical dielectric 21 ⁇ / b> A on the circumference of the outer peripheral surface of the cylindrical dielectric 21 ⁇ / b> A constituting the 21. Thereby, the dielectric electrode 21 can be coaxially held in the metal electrode 23 with high accuracy.
  • These protrusions have a height equal to the discharge gap length.
  • the above-mentioned protrusion 23A is formed by pressing a metal edge against a stainless steel pipe, which is the metal electrode 23, and crushing the pipe. Moreover, when manufacturing a metal electrode by extrusion molding of a pipe, it is also possible to form the protrusion 23A by using a die having a cut in part. In these cases, the protrusion 23 ⁇ / b> A is formed of the same material as the metal electrode 23. The protrusion 23A is in contact with the outer peripheral surface of the cylindrical dielectric 21A.
  • a molten glass made of the same material as the cylindrical dielectric 21A may be attached to the surface of the cylindrical dielectric 21A.
  • the protrusion comes into contact with the inner peripheral surface of the metal electrode 23.
  • the gas pressure p is more than 0.3 MPa even when the discharge gap length d of 0.3 mm to 0.5 mm smaller than the conventional one is used. Can be small. As a result, since the thickness of the airtight container 15 (housing) of the ozone generator 10 can be reduced, ozone can be generated with high efficiency that is lightweight and inexpensive.
  • the conductive electrode 21B of the dielectric electrode 21 is formed by a sputtering method using stainless steel as a target.
  • the dielectric electrode 21 which is a high-voltage electrode can also be formed by a cylindrical glass as the cylindrical dielectric 21A and a conductive electrode 21B formed by nickel plating on the inner peripheral surface of the cylindrical glass.
  • discharge electric power density W / S can be represented by (6) Formula.
  • W / S C g ⁇ f ⁇ 2V * ⁇ 2V op ⁇ (1 + C 0 / C g ) ⁇ 2V * ⁇ (6)
  • W power
  • f power supply frequency
  • V * discharge sustaining voltage
  • V OP applied voltage
  • C 0 capacitance of discharge gap per unit area
  • Cg capacitance of glass per unit area. is there.
  • the sustaining voltage V * is expressed by the equation (7).
  • V * 203 pd + 900 ⁇ 400 exp ( ⁇ pd / 6.66) (7) Accordingly, the sustaining voltage V * is a function of the pd product. That is, the sustaining voltage V * is proportional to the pd product.
  • the optimum value of the pd product with respect to the ozone generation efficiency is almost constant at 20 kPa ⁇ cm.
  • the discharge gap length d is reduced to 0.3 mm to 0.5 mm
  • the product of the discharge gap length d and the gas pressure p of the source gas is set to 6 It is reduced to ⁇ 16kPa ⁇ cm.
  • This pd product value is 0.3 to 0.8 times the conventional pd product value (20 kPa ⁇ cm). Therefore, the discharge sustaining voltage represented by the equation (7) is at least 0.3 times the conventional sustaining voltage.
  • the discharge power density W / S that can be obtained by the above-described equation (6). Since the volume of the apparatus is proportional to the discharge power density W / S, when the same cooling capacity as that of the conventional apparatus is used, the discharge power density W / S must be equal to or higher than that of the conventional apparatus.
  • the frequency of the power source needs to be higher than the conventional 1 kHz. Specifically, the frequency range needs to be 1 kHz to 3.5 kHz.
  • the frequency of the power source when the frequency of the power source is set to 10 kHz or more, the power source generates radio waves.
  • the frequency of the power source when the frequency of the power source is set to 10 kHz or more, the power source generates radio waves.
  • the frequency of the power source is set to 10 kHz or more, the power source generates radio waves.
  • radio noise generated by the power source can be suppressed, and the ozone generator can generate ozone with high efficiency.
  • ozone water can be formed by bubbling ozone gas O 3 generated in water.
  • Ozone formed using the ozone generator 10 according to the embodiment or ozone water using the ozone is applied to, for example, water treatment technology and used for deodorization, decolorization, sterilization, and the like of water to be treated. can do.
  • the ozone generator since the gas pressure p (kPa) of the raw material gas and the discharge gap length d (cm) satisfy the following equations, the ozone generator can generate ozone with high efficiency. (Pd ⁇ 250d ⁇ 3.16) 2 + 150d ⁇ 12.5
  • the conductive electrode 21B of the dielectric electrode 21 which is a high-voltage electrode on the inner peripheral surface of the cylindrical glass by a sputtering method using a conductor as a target, ozone can be generated with high efficiency at a stable ozone concentration.
  • the high-voltage electrode is formed on the inner surface of the cylindrical dielectric 21A of the dielectric electrode 21 by a sputtering method using stainless steel as a target, so that it is excellent in corrosion resistance and can generate ozone with a stable ozone concentration and high efficiency. It becomes possible.
  • the conductive electrode 21B may be a conductor formed by plating on the inner peripheral surface of a cylindrical glass that is a dielectric.
  • the conductive electrode 21B is nickel formed by plating on the inner peripheral surface of a cylindrical glass that is a dielectric, it is excellent in corrosion resistance and can generate ozone with high efficiency at a stable ozone concentration.
  • the ozone generator can generate ozone with high efficiency in a state where radio noise generated by the high voltage power supply 13 is essentially suppressed.

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Abstract

　オゾン発生装置は、円筒状の第１電極と、第１電極に同軸に配置され、かつ第１電極内に配置された円筒状の第２電極と、第１電極と第２電極との間に配置された誘電体とを有する。オゾン発生装置は、第１電極と第２電極との間に原料ガスとして乾燥空気が供給されるとともに、第１電極と第２電極との間に高電圧が印加されて放電を発生し、放電によりオゾンを発生する。第１電極と第２電極及び誘電体によって形成される放電ギャップ長ｄが０．３ｍｍ～０.５ｍｍとされる。放電ギャップ長ｄと、原料ガスのガス圧ｐと、の積であるｐｄ積が６～１６ｋＰａ・ｃｍである。そして、放電ギャップ長ｄと、原料ガスのガス圧ｐとが、次式を満たすように設定されている。　（ｐｄ－２５０ｄ－３．１６）２＋１５０ｄ≦１２．５

Description

オゾン発生装置 関連出願の引用
　本出願は、２０１２年３月１６日に出願した先行する日本国特許出願第２０１２－０５９６９６号による優先権の利益に基礎をおき、かつ、その利益を求めており、その内容全体が引用によりここに包含される。
　本発明の実施形態は、オゾン発生装置に関する。
　一般的なオゾン発生装置は、気密容器内に配置された誘電体電極と金属電極とを備え、誘電体電極と金属電極との間には放電ギャップを形成するためのリング状のスペーサが挿入されている。ここで、誘電体電極の内周面には導電膜が設けられている。
　このようなオゾン発生装置において、ガス入口から気密容器内に導入された原料ガスは、誘電体電極と金属電極との間の放電ギャップを流れ、ガス出口から流出する。
　原料ガスの導入と並行して誘電体電極と金属電極との間に交流高電圧を印加すると、放電ギャップに誘電体バリア放電が形成され、オゾンが発生する。なお、誘電体バリア放電は単にバリア放電、あるいは無声放電と呼ばれることもある。
　この誘電体バリア放電で発生する熱は、金属電極と気密容器とで形成された冷却水流路内に供給される冷却水により冷却される。これにより、放電ギャップ内のガスの温度上昇が抑制され、オゾンが効率的に得られる。
日本国公開特許公報・特開平１０－１８２１０９号
　従来の一般的なオゾン発生装置では、放電ギャップ長ｄは０．６ｍｍ～１．３ｍｍとされ、また原料ガスである空気のガス圧ｐは０．１７～０．２８ＭＰａ（絶対圧）とされていた。
　原料ガスのガス圧ｐと放電ギャップ長ｄとの積は、一般にｐｄ積と呼ばれている。このｐｄ積を一定にすることで、放電の相似則が成立する。これは、ｐｄ積が放電ギャップ中のガス分子数を表すためである。
　放電ギャップ中を走行する電子の増倍は、ガスの電離係数αと放電ギャップ長ｄの積で表され、αｄ積は、
　　　αｄ＝（α／ｐ）（ｐｄ）
で表される。ここで、α／ｐは単一衝突による電離を表し、またｐｄ積は放電ギャップ中に含まれる分子数を表す。これが、有名な放電開始電圧を与えるPaschenの法則がｐｄ積の関数であることの理由です。
　従来用いられてきた放電ギャップ長ｄは０．６ｍｍ以上の領域にある。この領域では、オゾン発生効率に対するｐｄ積の最適値は２０ｋＰａ・ｃｍ近くの一定値であり、またオゾン発生効率のより一層の向上は困難であった。
　本発明の目的は、より高いオゾン発生効率を達成することが可能なオゾン発生装置を提供することにある。
　実施形態のオゾン発生装置は、円筒状の第１電極と、第１電極に同軸に配置され、かつ第１電極内に配置された円筒状の第２電極と、第１電極と第２電極との間に配置された誘電体と、そして第１電極と前記第２電極との間に電圧を印加するための電源とを有する。第１電極と第２電極との間に原料ガスとして乾燥空気が供給されるとともに、第１電極と第２電極との間に電源から電圧が印加されて放電を発生し、放電によりオゾンを発生する。第１電極と第２電極及び誘電体によって形成される放電ギャップ長ｄが０．３ｍｍ～０.５ｍｍとされている。さらに放電ギャップ長ｄと、原料ガスのガス圧ｐと、の積であるｐｄ積が６～１６ｋＰａ・ｃｍである。そして、放電ギャップ長ｄと、原料ガスのガス圧ｐとが、次式を満たすように設定されている。
　　（ｐｄ－２５０ｄ－３．１６）２＋１５０ｄ≦１２．５
　実施形態のオゾン発生装置によれば、より高いオゾン発生効率を達成することができる。
図１は、実施形態のオゾン発生装置の概要構成を説明する図である。 図２は、実施形態のオゾン発生装置におけるｐｄ積とオゾン発生効率の関係を説明する図である。 図３は、実施形態のオゾン発生装置におけるｐｄ積とオゾン発生効率の関係をより詳細に説明する図である。
　実施形態を説明する。
　図１は、実施形態のオゾン発生装置の概要構成を示す。
　実施形態のオゾン発生装置１０は、誘電体バリア放電式のオゾン発生装置である。大別すると、オゾン発生装置１０は、オゾン発生装置本体１１と高圧電源１３とを備えている。高圧電源１３は高圧交流電源であり、ヒューズ１２を介してオゾン発生装置本体１１に電力を供給する。
　オゾン発生装置本体１１は、気密容器１５を備えている。気密容器１５の一端部には、原料ガスを導入するガス入口１６が設けられ、また気密容器１５の他端部には未反応の原料ガス及びオゾン（Ｏ３）を排出するガス出口１７が設けられている。
　気密容器１５内には、円筒状のステンレス鋼製の金属電極（第１電極）２３と円筒状の誘電体電極２１が配置されている。金属電極２３の両端は気密容器１５の内側に気密に接合され、金属電極２３と気密容器１５は気密領域を構成する。誘電体電極２１は金属電極２３の内側に配置され、誘電体電極２１の外周面と金属電極２３との間に所定の放電ギャップ２２が形成されている。なお、放電ギャップ２２を形成し、維持するために複数の突起２３Ａが金属電極２３の内周面に形成されている。
　金属電極２３の外周面（背面）に対向する気密容器１５の部分には、冷却水を導入する冷却水入口２４と冷却水を排出する冷却水出口２５とが設けられている。金属電極２３と金属電極２３の外周面に対向する気密容器１５の部分は、冷却水入口２４と冷却水出口２５との間で冷却水流路２６を形成する。
　誘電体電極２１は、円筒状誘電体２１Ａと導電電極（第２電極）２１Ｂと高圧給電端子２１Ｃとを備えている。円筒状誘電体２１Ａは、熱膨張係数の小さい石英ガラス等で形成されている。導電電極２１Ｂは、円筒状誘電体２１Ａの内周面に形成されている。導電電極２１Ｂは円筒状である。高圧給電端子２１Ｃは円筒状誘電体２１Ａ内に挿入されて導電電極２１Ｂに接続され、また高圧給電端子２１Ｃはヒューズ１２を介して高圧電源１３に接続されている。
　円筒状誘電体２１Ａは、石英ガラス、ホウケイ酸ガラス、高ケイ酸ガラス、アルミノケイ酸ガラス、セラミックスなどにより形成される。
　導電電極２１Ｂは、スパッタリング、溶射、蒸着、無電解メッキ、電解メッキ、塗料塗布などの製膜方法により円筒状誘電体２１Ａの内周面に形成された導電膜である。導電材料としては、金、銀、銅、ステンレス、クロム、錫、亜鉛、ニッケルカーボンあるいはアルミニウムが用いられる。
　上記構成において、放電ギャップ２２の距離に相当する放電ギャップ長ｄは、従来の一般的なオゾン発生装置の放電ギャップ長である０．６ｍｍ～１ｍｍよりも短い０．３ｍｍ～０．５ｍｍに設定されている。
　原料ガスは酸素を含むガスであり、例えば乾燥空気である。原料ガス（空気）の圧力である原料ガス圧ｐは、放電ギャップ長ｄと原料ガス圧ｐとの積であるｐｄ積が６～１６ｋＰａ・ｃｍとなるように設定されている。
　さらに、本実施形態においては、原料ガス圧ｐ（ｋｐａ）とギャップ長ｄ（ｃｍ）は、次式を満たすように設定されている。　
　　　（ｐｄ－２５０ｄ－３．１６）２＋１５０ｄ≦１２．５　　　…（１）
　以下、原料ガス圧ｐ（ｋｐａ）とギャップ長ｄ（ｃｍ）をより詳細に説明する。
　図２は、実施形態のオゾン発生装置におけるｐｄ積とオゾン発生効率との関係を説明する。図２において、横軸はｐｄ積（ｋＰａ・ｃｍ）であり、縦軸はオゾン発生効率（ｇ／ｋＷｈ）である。図２に示す例においては、オゾン濃度が４０ｇ／Ｎｍ３であり、電力密度が３ｋＷ／ｍ２一定である条件で、放電ギャップ長ｄをパラメータとして使用してオゾン発生が行なわれた。
　図２中、放電ギャップ長ｄ＝０．６ｍｍ、１．３ｍｍのグラフは、従来のオゾン発生装置による値を参考として表示している。図２から以下のことが分かる。放電ギャップ長ｄ＝０．６ｍｍ、１．３ｍｍの従来のオゾン発生装置においては、オゾン発生効率に対するｐｄ積の最適値は約２０ｋＰａ・ｃｍであり、この値は放電ギャップ長ｄに依存しない。
　これに対し、従来のオゾン発生装置の放電ギャップ長よりも短い放電ギャップ長ｄを有する本実施形態のオゾン発生装置１０においては、放電ギャップ長ｄが０．５ｍｍ→０．４ｍｍ→０．３ｍｍと短くなると、オゾン発生効率が上昇しながら、ｐｄ積が小さい方にシフトする。
　放電ギャップ長ｄ＝０．２ｍｍでは、ｐｄ積の最適値は７．６ｋＰａ・ｃｍまで下がるが、放電ギャップ長ｄ＝０．２ｍｍのオゾン発生効率は放電ギャップ長ｄ＝０．３ｍｍのオゾン発生効率よりも小さい。
　したがって、図２によれば、以下のことが分かる。高いオゾン発生効率（６０ｇ／ｋＷｈ以上）を得るには、放電ギャップ長ｄが０．３ｍｍ～０．５ｍｍであること、及び放電ギャップ長ｄと原料ガスのガス圧ｐとの積であるｐｄ積が６～１６ｋＰａ・ｃｍであることが必要である。
　また、放電ギャップ長ｄ及びｐｄ積が上記範囲にある場合、オゾン発生効率η（ｇ／ｋＷｈ）が（２）式を満たす必要があることが、分かった。　
　　　η＝－（ｐｄ－２５０ｄ－３．１６）２－１５０ｄ＋７９．５　　　　…（２）
　最高オゾン発生効率である７５ｇ／ｋＷｈよりも１０％低いオゾン発生効率は６７ｇ／ｋＷｈである。（２）式によれば、少なくとも６７ｇ／ｋＷｈのオゾン発生効率を得るためには、
　　　６７≦－（ｐｄ－２５０ｄ－３．１６）２－１５０ｄ＋７９．５
を満たす必要がある。すなわち、原料ガスのガス圧ｐ（ｋＰａ）と放電ギャップ長ｄ（ｃｍ）は、（３）式を満たす必要がある。　
　　　（ｐｄ－２５０ｄ－３．１６）２＋１５０ｄ≦１２．５　　　　　　　…（３）
　以上の説明のように、本実施形態のオゾン発生装置は、オゾン発生効率が６７ｇ／ｋＷｈ以上の高効率でオゾンを生成できる。
　図３は、実施形態のオゾン発生装置におけるｐｄ積とオゾン発生効率ηの関係をより詳細に説明する。図３は、放電ギャップ長ｄ＝０．４ｍｍ一定としたときのオゾン発生効率ηを示している。図３中、黒丸印（●）は実験値、実線は発明者らが開発したオゾン発生シミュレータのシミュレーション結果である。
　ｐｄ積が１０ｋＰａ・ｃｍより小さい領域では、酸素原子Ｏと酸素分子Ｏ２と中性分子Ｍの衝突によってオゾンＯ３が生成される、（４）式で表される３体衝突反応が、オゾンの生成反応の主要因となっている。　
　　　Ｏ＋Ｏ２＋Ｍ→Ｏ３＋Ｍ　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　…（４）
　この領域では、ガス圧が高いほど、高いオゾン発生効率が得られる。
　そして、ｐｄ積が１０ｋＰａ・ｃｍ近辺でオゾン発生効率がほぼ一定となる。さらにガス圧が高くなる、つまりｐｄ積が高くなると、放電中のフィラメント放電と呼ばれる放電収縮によってガス温度が上昇する。このためオゾン発生効率は飽和から低下する。この反応は（５）式で示される。　
　　　Ｏ＋Ｏ３→２Ｏ２　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　…（５）
　そして、温度上昇によって（５）式で表される反応が進み、オゾンが分解されていくこととなる。
　本実施例のオゾン発生装置１０においては、放電ギャップ長ｄが０．３ｍｍ～０．５ｍｍである。この放電ギャップ長ｄを精度よく実現させるためには、従来用いていた放電ギャップ（空間）に挿入されるリング状のスペーサを用いることができない。その理由は、スペーサ自身の厚さが０．１～０．３ｍｍあるからである。スペーサが誘電体電極２１の外周面に設けられるとスペーサがガス通過空間を埋めてしまうため、原料ガスが流れず、オゾン発生ができない。
　そこで、図１に示したように、３点以上の突起２３Ａを金属電極２３の内周面の円周上に金属電極２３と一体に形成したり、あるいは、３点以上の突起を誘電体電極２１を構成する円筒状誘電体２１Ａの外周面の円周上に円筒状誘電体２１Ａと一体に形成したりする。これにより、誘電体電極２１を金属電極２３内に精度良く同軸に保持できる。これらの突起は、放電ギャップ長に等しい高さを有する。
　金属電極２３であるステンレス鋼製のパイプに金属エッジを押し付けて、パイプをつぶすことによって、上述の突起２３Ａは形成される。また、金属電極をパイプの押し出し整形で製造する際、一部に切れ込みを有するダイスを用いることで突起２３Ａを形成することも可能である。これらの場合、突起２３Ａは金属電極２３と同じ材料で形成される。突起２３Ａは、円筒状誘電体２１Ａの外周面に当接する。
　誘電体電極２１を構成する円筒状誘電体２１Ａの表面に突起を設けるには、円筒状誘電体２１Ａの表面に、円筒状誘電体２１Ａと同じ材料の溶融したガラスを付ければよい。突起は、金属電極２３の内周面に当接する。
　本実施形態によれば、ｐｄ積が従来よりも小さい領域を用いることによって、従来よりも小さい０．３ｍｍ～０．５ｍｍの放電ギャップ長ｄが用いられてもガス圧ｐを０．３ＭＰａよりも小さくできる。この結果、オゾン発生装置１０の気密容器１５（筐体）の厚さを薄くできるため、軽量で安価な高い効率でオゾンを生成することが可能になる。
　本実施形態の一例によれば、誘電体電極２１の導電電極２１Ｂは、ステンレス鋼をターゲットとして使用するスパッタリング法によって形成される。これによって、オゾン及び放電の副生成物である硝酸が発生しても長期にわたって高圧側電極である誘電体電極２１の腐食をおさえ、安定したオゾン濃度で高い効率でオゾンを生成できる。また、高圧電極である誘電体電極２１は、円筒状誘電体２１Ａとしての円筒ガラスと、円筒ガラスの内周面にニッケルめっきによって形成した導電電極２１Ｂとによって形成することも可能である。
　ところで、上述したオゾン発生装置１０では、放電電力密度Ｗ／Ｓは、（６）式により表すことができる。　
　　　Ｗ／Ｓ＝Ｃｇ・ｆ・２Ｖ＊｛２Ｖｏｐ－（１＋Ｃ０／Ｃｇ）・２Ｖ＊｝　…（６）
　ここでＷは電力、ｆは電源周波数、Ｖ＊は放電維持電圧、ＶＯＰは印加電圧、Ｃ０は単位面積あたりの放電ギャップの静電容量、Ｃｇは単位面積当たりのガラスの静電容量である。放電維持電圧Ｖ＊は、（７）式により表される。　
　　Ｖ＊＝２０３ｐｄ＋９００－４００ｅｘｐ（－ｐｄ／６．６６）　　　　　…（７）
　したがって、放電維持電圧Ｖ＊は、ｐｄ積の関数となる。すなわち、放電維持電圧Ｖ＊はｐｄ積に比例する。
　上述したように、従来のオゾン発生装置の放電ギャップ長ｄ＝１．３ｍｍ、０．６ｍｍでは、オゾン発生効率に対するｐｄ積の最適値は２０ｋＰａ・ｃｍとほぼ一定であった。しかしながら、実施形態のオゾン発生装置１０によれば、放電ギャップ長ｄを０．３ｍｍ～０．５ｍｍに小さくし、また放電ギャップ長ｄと原料ガスのガス圧ｐとの積であるｐｄ積を６～１６ｋＰａ・ｃｍに小さくしている。このｐｄ積値は従来のｐｄ積値（２０ｋＰａ・ｃｍ）の０．３～０．８倍である。したがって（７）式で示される放電維持電圧は最小で従来の放電維持電圧の０．３倍となる。
　本実施形態においても、上述した（６）式で求めることができる放電電力密度Ｗ／Ｓを用いる必要がある。装置容積が放電電力密度Ｗ／Ｓに比例するため、従来装置と同じ冷却容量を用いた場合、従来装置と同一の放電電力密度Ｗ／Ｓ以上とする必要がある。
　そして、放電電力密度Ｗ／Ｓを同量以上、投入するには電源の周波数を従来の１ｋＨｚより高くする必要がある。具体的には、その周波数の範囲を１ｋＨｚ～３．５ｋＨｚにすることが必要となる。ここで、一般に電源の周波数を１０ｋＨｚ以上にすると、電源は電波を発生する。しかし、電源の周波数を１ｋＨｚ～３．５ｋＨｚの範囲内とすることで電源が発生する電波ノイズを抑制でき、またオゾン発生装置は高い効率でオゾンを生成できる。
　そして、例えば、水中で生成されたオゾンガスＯ３のバブリングを行うことにより、オゾン水を形成することが可能である。実施形態にかかるオゾン発生装置１０を用いて形成されたオゾン、あるいはそのオゾンを利用したオゾン水は、例えば水処理技術などに適用され、処理されるべき水の脱臭、脱色、及び殺菌等に使用することができる。
　本実施形態のオゾン発生装置によれば、原料ガスのガス圧ｐ（ｋＰａ）と放電ギャップ長ｄ（ｃｍ）が次式を満たすため、オゾン発生装置は高効率でオゾンを生成できる。　
　　　（ｐｄ－２５０ｄ－３．１６）２＋１５０ｄ≦１２．５
　また、原料ガスの圧力ｐを０．３ＭＰａより小さくすることによって軽量で安価な高効率オゾンを生成することが可能になる。
　さらに、高圧電極である誘電体電極２１の導電電極２１Ｂを、導体をターゲットとして使用するスパッタリング法によって円筒ガラスの内周面に形成することによって、安定したオゾン濃度で高い効率でオゾンを生成できる。特に、高圧電極が誘電体電極２１の円筒状誘電体２１Ａの内面にステンレス鋼をターゲットとして使用するスパッタリング法によって形成することによって耐食性に優れ、安定したオゾン濃度で高い効率でオゾンを生成することが可能になる。
　また、導電電極２１Ｂは、誘電体である円筒ガラスの内周面にめっきで形成された導体であってもよい。特に、導電電極２１Ｂが、誘電体である円筒ガラスの内周面にめっきで形成されたニッケルである場合、耐食性に優れ、安定したオゾン濃度で高い効率でオゾンを生成できる。
　また、高圧電源１３の周波数を１ｋＨｚ～３．５ｋＨｚの範囲内とすることで、高圧電源１３が発生する電波ノイズが本質的に抑制された状態で、オゾン発生装置は高い効率でオゾンを生成できる。
　以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
　１０　　オゾン発生装置
　１１　　オゾン発生装置本体
　１２　　ヒューズ
　１３　　高圧電源
　１５　　気密容器
　１６　　ガス入口
　１７　　ガス出口
　２１　　誘電体電極
　２１Ａ　円筒状誘電体
　２１Ｂ　導電電極
　２１Ｃ　高圧給電端子
　２２　　放電ギャップ
　２３　　金属電極
　２３Ａ　突起
　２４　　冷却水入口
　２５　　冷却水出口
　２６　　冷却水流路
　ｄ　　　放電ギャップ長
　ｐ　　　ガス圧（原料ガス圧）

Claims (10)

  1. 　円筒状の第１電極と、
    　前記第１電極に同軸に配置され、かつ前記第１電極内に配置された円筒状の第２電極と、
    　前記第１電極と前記第２電極との間に配置された誘電体と、そして
    　前記第１電極と前記第２電極との間に電圧を印加するための電源と、
    を有し、
    　前記第１電極と前記第２電極との間に原料ガスとして乾燥空気が供給されるとともに前記第１電極と前記第２電極との間に前記電源から電圧が印加されて放電を発生し、前記放電によりオゾンを発生するオゾン発生装置において、
    　前記第１電極と前記第２電極及び前記誘電体によって形成される放電ギャップ長ｄが０．３ｍｍ～０.５ｍｍとされ、
    　前記放電ギャップ長ｄと、前記原料ガスのガス圧ｐと、の積であるｐｄ積が６～１６ｋＰａ・ｃｍであり、
    　前記放電ギャップ長ｄと、前記原料ガスのガス圧ｐとが、次式を満たすように設定されている。　
    　　　　（ｐｄ－２５０ｄ－３．１６）２＋１５０ｄ≦１２．５
  2. 　前記誘電体は円筒状であることを特徴とする請求項１記載のオゾン発生装置。
  3. 　前記第２電極は、前記誘電体の内周面に設けられており、
    　前記第１電極の内周面に設けられ、前記誘電体の外周面に当接し、前記第１電極と前記誘電体との間で前記放電ギャップ長ｄを維持し、前記第１電極と同一材料で形成された、前記放電ギャップ長ｄに等しい高さの複数の突起を、さらに有する、
    　ことを特徴とする請求項２記載のオゾン発生装置。
  4. 　前記第２電極は、前記誘電体の内周面に設けられており、
    　前記誘電体の外周面に設けられ、前記第１電極の内周面に当接し、前記誘電体と前記第１電極との間で前記放電ギャップ長ｄを維持し、前記誘電体と同一材料で形成された、前記放電ギャップ長ｄに等しい高さの複数の突起を、さらに有する、
    　ことを特徴とする請求項２記載のオゾン発生装置。
  5. 　前記第２電極は、導体をターゲットとして使用するスパッタリング法によって前記誘電体の内周面に形成された導体である、
    　ことを特徴とする請求項２に記載のオゾン発生装置。
  6. 　前記導体は、ステンレス鋼であることを特徴とする請求項５に記載のオゾン発生装置。
  7. 　前記第２電極は、前記誘電体の内周面にめっきで形成された導体であることを特徴とする請求項２に記載のオゾン発生装置。
  8. 　前記導体は、ニッケルであることを特徴とする請求項７に記載のオゾン発生装置。
  9. 　前記原料ガスのガス圧ｐが０．３ＭＰａより小さく設定されていることを特徴とする請求項１に記載のオゾン発生装置。
  10. 　前記電源の周波数は１ｋＨｚ～３．５ｋＨｚの範囲内にあることを特徴とする請求項１に記載のオゾン発生装置。
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