WO2011001599A1 - 有機el素子、有機el素子の製造方法、および有機el照明装置 - Google Patents

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WO2011001599A1
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organic
substrate
manufacturing
transfer
spacer
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PCT/JP2010/003714
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English (en)
French (fr)
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内田秀樹
梅田時由
園田通
Original Assignee
シャープ株式会社
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    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K59/00Integrated devices, or assemblies of multiple devices, comprising at least one organic light-emitting element covered by group H10K50/00
    • H10K59/10OLED displays
    • H10K59/12Active-matrix OLED [AMOLED] displays
    • H10K59/122Pixel-defining structures or layers, e.g. banks
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K71/00Manufacture or treatment specially adapted for the organic devices covered by this subclass
    • H10K71/10Deposition of organic active material
    • H10K71/18Deposition of organic active material using non-liquid printing techniques, e.g. thermal transfer printing from a donor sheet
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K59/00Integrated devices, or assemblies of multiple devices, comprising at least one organic light-emitting element covered by group H10K50/00
    • H10K59/30Devices specially adapted for multicolour light emission
    • H10K59/35Devices specially adapted for multicolour light emission comprising red-green-blue [RGB] subpixels

Definitions

  • the present invention relates to an organic EL element, a manufacturing method thereof, and an organic EL lighting device using the organic EL element.
  • a display using an organic EL element is expected as a player of the next generation display because it does not require a backlight or a polarizing plate, has an excellent dynamic range and viewing angle, and is advantageous for reduction in thickness and cost. Since it consumes less power, it is also expected as a lighting device.
  • an organic EL element includes an organic EL layer that emits light by applying a voltage between a thin-film anode and a cathode.
  • the organic EL layer includes a hole injection layer, a transport layer, and light emission.
  • a layer, a hole blocking layer, an electron transport layer, and the like are laminated.
  • Each of these organic EL layers is often formed by vacuum vapor deposition (vacuum vapor deposition method), but a part of the organic EL layer may be formed by application using spin coating or the like (coating method).
  • Patent Document 1 a method has been proposed in which a mixed film is formed on a first substrate by a vacuum deposition method, and the formed mixed film is formed on a second substrate by transfer.
  • the coating method is widely used in the display industry. For example, a technique for accurately and uniformly forming a film on a G8 or G10 size glass substrate has been established.
  • a technique for accurately and uniformly forming a film on a G8 or G10 size glass substrate has been established.
  • the layer is first stacked with a solvent contained in the newly stacked film. The film formed is dissolved, and an appropriate laminated structure cannot be formed.
  • an object of the present invention is to provide an organic EL element having high characteristics, high tact and low cost, and suitable for a large panel.
  • the present invention provides an element substrate, a pair of electrodes including an anode and a cathode on the element substrate, and a light emitting layer that emits light by applying a voltage between the electrodes.
  • An organic EL device comprising: a lower electrode forming step of forming a lower electrode of the pair of electrodes on the element substrate; and a laminate material constituting the organic layer.
  • a transfer substrate preparation step of forming a transfer substrate by forming a transfer layer by a film formation process for forming a film on a donor substrate with at least one kind of film forming solution including the electrode in the lower layer is formed
  • the organic EL element manufactured using the manufacturing method having such a structure is, for example, an equal thickness layer in which the spacer is provided on the element substrate, and the element substrate side and the spacer side have substantially the same thickness. Can be included in the organic layer.
  • Such an organic EL element is suitable for an organic EL lighting device.
  • the present invention it is possible to provide a manufacturing method suitable for increasing the screen size of an organic EL element with high tact and low cost. Improvement in material utilization efficiency and simplification of the manufacturing apparatus can be realized, and an organic EL element having excellent reliability can be provided.
  • (A), (b) is explanatory drawing of the process which adhere
  • (A), (b) is explanatory drawing of a division transfer.
  • (A) to (d) are explanatory views of divided transfer.
  • (A) is a schematic plan view showing the form of the spacer.
  • (B) is sectional drawing showing the both ends of (a). It is a schematic plan view showing the form of the spacer. It is a schematic plan view showing the form of the spacer. It is a schematic plan view showing the form of the spacer. It is a schematic plan view showing the form of the spacer.
  • (A), (b) is a schematic plan view showing the form of the spacer. It is a schematic sectional drawing of the conventional organic EL element.
  • (A) is a schematic plan view of the transfer substrate
  • (b) is a diagram showing the arrangement of the transfer substrate and the element substrate
  • (c) is a schematic sectional view of the element substrate. It is an element substrate in a 7th example.
  • (A) is a schematic plan view
  • (b) is a schematic sectional view. This is the transfer substrate in the seventh embodiment.
  • (A) is a schematic plan view
  • (b) is a schematic sectional view. It is the element board
  • (A) is a schematic plan view
  • (b) is a schematic sectional view. It is explanatory drawing of 8th Example.
  • (A) is a figure which shows the board
  • (b) is a schematic sectional drawing of the element substrate after transcription
  • (A) is a schematic plan view of a heat source
  • (b) is a schematic plan view of an element substrate. It is a figure for demonstrating the heat source of the modification in 10th Example.
  • (A) is a schematic plan view of a heat source
  • (b) is a schematic plan view of an element substrate. It is a plane schematic diagram of the light emitting element in 13th Example. It is a cross-sectional schematic diagram showing the laminated structure of the light emitting element in 13th Example. It is a figure showing the chemical formula of main materials.
  • FIG. 1 the schematic diagram showing the structure of the organic EL element in this embodiment is shown.
  • an organic layer 4 including a pair of electrodes composed of an anode 2 and a cathode 3 on an element substrate 1 and a light emitting layer 43 that emits light by applying a voltage between the electrodes 2 and 3. And are provided.
  • 42 is a hole transport layer and 45 is an electron injection layer.
  • FIG. 2 shows an outline of a method for manufacturing an organic EL element in the present embodiment.
  • 10 is a donor substrate
  • 11 is a transfer layer
  • 12 is a transfer substrate
  • 13 is a spacer
  • 14 is a vacuum chamber
  • 15 is a heat source.
  • the transfer substrate 12 produced using the donor substrate 10 is used supplementarily during production.
  • the vacuum chamber 14 is a device that can create a high vacuum in the room.
  • the heat source 15 is formed in a flat plate shape, and is installed on the inner wall surface of the vacuum chamber 14 with the heat energy emission surface facing inward.
  • This manufacturing method includes the following steps.
  • a lower-layer electrode (anode 2) is formed on the element substrate 1.
  • a transfer substrate 12 is fabricated by forming a transfer layer 11 by a film deposition process for forming a film on the donor substrate 10 with a film deposition solution containing the laminated material constituting the organic layer 4.
  • the transfer layer 11 is usually formed on substantially the entire surface of the donor substrate 10.
  • ⁇ Decompression step> The transfer substrate 12 and the element substrate 1 facing each other are held under a vacuum condition.
  • the transfer substrate 12 is heated by a heat source 15 under a vacuum condition to transfer the transfer layer 11 to the element substrate 1.
  • a transfer substrate 12 having a transfer layer 11 formed by forming a laminated material on the entire surface of the donor substrate 10 is manufactured.
  • a spacer 13 is provided on the element substrate 1 in advance. The spacer 13 may be provided on the transfer substrate 12.
  • the element substrate 1 and the transfer substrate 12 are arranged facing each other. At this time, positioning is performed as necessary.
  • the two substrates 1 and 12 arranged opposite to each other are held under a vacuum condition using a vacuum chamber 14.
  • the transfer layer 11 When the heat source 15 is heated, the transfer layer 11 is sublimated and transferred to the element substrate 1, so that the organic material made of the laminated material is used as shown in FIG.
  • the film 5 can be formed on the entire surface of the element substrate 1 within a predetermined range. In order to form the high-quality organic film 5, it is important to uniformly maintain a slight gap (TS distance) between the transfer substrate 12 and the element substrate 1 with the spacer 13.
  • the present manufacturing method is such that the gap between the element substrate 1 and the transfer substrate 12 is used for heat evaporation at an extremely small TS distance. Therefore, according to this manufacturing method, the conventional problem that the utilization efficiency of the material is low can be improved while taking advantage of the vacuum deposition method.
  • the laminated material may be formed in advance on the donor substrate 10 by using a coating method or the like, it is possible to realize high tact and low cost of manufacturing. Furthermore, since impurities such as oxygen and moisture mixed during the film formation are removed in the decompression process and the transfer process, the performance can be improved.
  • the transfer substrate manufacturing step is performed under atmospheric pressure conditions”. Since materials such as the light-emitting layer 43 and the hole transport layer 42 constituting the organic EL element are easily deteriorated by oxygen and moisture, they are originally formed by a method such as a wet coating method under atmospheric pressure. It is not preferred to perform the membrane. However, according to the manufacturing method of the present embodiment, oxygen and the like are removed in the subsequent decompression process and transfer process, so that the transfer substrate 12 can be produced under atmospheric pressure, and there is an advantage that it is easy to work. .
  • the above-mentioned transfer substrate manufacturing step is performed under a condition where the dew point temperature is ⁇ 20 ° C. or lower”. This is because moisture can be removed more effectively by carrying out under a dry atmosphere (dry air). If the dew point temperature exceeds -20 ° C, the drying atmosphere may become unstable, and if it is dry air with a dew point temperature of about -20 ° C, it can be created using existing pneumatic equipment. Can be suppressed.
  • the laminated material is transferred under vacuum conditions, a film equivalent to the conventional vacuum deposition method can be formed. Since the spacer 13 holds an extremely small TS distance, the deposition conditions are stable and uniform deposition is possible, and most of the laminated material can be transferred to the element substrate 1. Therefore, the material utilization efficiency of this production method is even better than the coating method that is excellent in material utilization efficiency.
  • the transfer step is performed under a condition where the degree of vacuum is 1 ⁇ 10 ⁇ 3 Pa or less”.
  • the degree of vacuum is 1 ⁇ 10 ⁇ 3 Pa or less.
  • the transfer layer 11 is formed of a low molecular organic material (also referred to as a low molecular material)”. That is, a low molecular material is used for the laminated material. Low molecular weight materials are widely used in organic EL elements, but in general, vacuum deposition is used for stacking. Originally, considering the simplicity of the manufacturing process and the equipment cost, the coating method is preferable, but since many low-molecular materials lack sufficient self-supporting properties, high-quality film formation is difficult with the coating method. Because it is difficult.
  • the uniform organic film 5 can be formed on the element substrate 1 by sublimation during vapor deposition, it is not necessary to form a high-quality film on the donor substrate 10, and as a vapor deposition source It suffices if the film can be formed in a predetermined range. That is, even a low molecular weight material that could be formed only by a vacuum deposition method can be formed with high material utilization efficiency.
  • the deposition rate varies depending on the kind of the low molecular material.
  • the present manufacturing method high-speed transfer is possible by devising the heating method using the heat source 15, and as a whole, a high-tact manufacturing method that is hardly affected by the difference in vapor deposition rate can be realized.
  • the donor substrate 10 is made of a material that transmits thermal energy emitted from the heat source 15”. By doing so, it is possible to prevent thermal energy from being lost in the donor substrate.
  • a heating layer 16 that absorbs the thermal energy is provided on the surface of the donor substrate 10 on which the transfer layer 11 is provided” (for example, FIG. 22B). reference).
  • the transfer layer 11 can be directly heated.
  • visible light is often more advantageous.
  • the absorption wavelength differs depending on the type of the laminated material, it is necessary to change the wavelength of the heat source for efficient heating. Therefore, if the heat generating layer 16 that absorbs heat energy is provided and the transfer layer is heated by the heat, the heating can be efficiently performed regardless of the type of the laminated material.
  • the donor substrate 10 may be formed of a material that absorbs thermal energy released from the heat source 15 (also referred to as a heat absorbing material)”. In this case, since the donor substrate 10 also functions as the heat generation layer 16, the configuration can be simplified. Although depending on the type of the heat source 15, examples of the form of the donor substrate 10 include a metal flat plate and a band-shaped metal sheet that can be wound into a roll. However, it is not limited to these.
  • the spacer 13 is provided on the element substrate 1”.
  • the spacer 13 is provided on the donor substrate 10 if the transfer layer 11 is transferred a plurality of times for stacking, the spacer 13 is likely to be displaced with respect to the element substrate 1 each time the transfer is performed.
  • the spacer 13 is misaligned, the transferred range varies. Then, for example, with a high-definition pixel size, there is a possibility that the image is excessively transferred to a portion other than a predetermined range to be transferred.
  • the transfer range is constant even if the transfer is performed a plurality of times, so that the stacking accuracy of the organic EL element can be improved.
  • the spacer 13 may be provided on the donor substrate 10". Depending on the pixel size and specifications, there may be no problem even if the image is transferred to a portion outside the predetermined range. For example, when the pixel size is relatively large as in a large TV, a slight misalignment does not affect the quality.
  • the spacer 13 may be formed on the donor substrate 10.
  • the element substrate 1 it is necessary to form the spacers 13 on all the substrates, whereas in the case of the donor substrate 10, since it can be used repeatedly, the number of the spacers 13 can be greatly reduced. If the number of spacers 13 is reduced, material costs and manufacturing costs can be suppressed.
  • the spacer 13 can be formed in a column shape”.
  • FIG. 3 shows a specific example thereof.
  • reference numeral 20 denotes a pixel electrode (anode 2).
  • the lower layer electrode forming step includes a process of patterning in a lattice pattern to form a plurality of pixel electrodes 20 as the lower layer electrodes. There is.
  • the spacers 13 are formed in a cylindrical shape, and are respectively disposed in portions between adjacent corners of the pixel electrodes 20 in the element substrate 1.
  • the spacer 13 is formed outside the range where the pixel electrode 20 is formed.
  • the spacers 13 By forming the spacers 13 in a columnar shape, the area of the spacers 13 in plan view can be reduced, so that the influence of the positional deviation between the element substrate 1 and the transfer substrate 12 can be reduced.
  • the arrangement of the spacers 13 can be appropriately set as necessary. However, if the spacers 13 are arranged as shown in the figure, the spacers 13 can be arranged in a well-balanced manner, and the TS distance can be easily kept constant.
  • the shape of the spacer 13 is not limited to a cylindrical shape, and may be a quadrangular prism shape, a polygonal prism shape, or the like.
  • the spacers 13 are arranged in stripes” can be used.
  • the figure illustrates an element substrate 1 in which a plurality of pixel electrodes 20 are arranged corresponding to sub-pixels of R (red), G (green), and B (blue) for a color display.
  • the subpixels of each color may be arranged in stripes.
  • the uniformity of the film thickness over the entire surface of the element substrate 1 is also important, but the uniformity of the film thickness in the stripe range partitioned by the spacer 13 is particularly important. This is because the optimum film thickness may be different for each RGB sub-pixel, and in this case, it is necessary to form a film with an optimum film thickness for each sub-pixel.
  • the spacer 13 is disposed so as to surround each of the plurality of pixel electrodes 20, and has an opening on the surrounding surface 13 a of the spacer 13 surrounding each pixel electrode 20.
  • the part 21 is formed ".
  • the surrounding surface 13 a of the spacer 13 refers to a side surface of the spacer 13 that is substantially orthogonal to the element substrate 1 and surrounds each pixel electrode 20.
  • the RGB sub-pixels may be arranged in a delta shape.
  • a layer having a uniform film thickness can be formed for each subpixel.
  • the pressure may be reduced while the transfer substrate 12 and the element substrate 1 are joined.
  • the pixel electrode 20 cannot be decompressed because it is sealed. Therefore, an opening 21 communicating with the inside and the outside is formed on the surrounding surface 13a of the spacer 13 surrounding each pixel electrode 20 so that the pressure can be reduced.
  • the transfer layer 11 is formed on substantially the entire surface of the donor substrate 10 so as to correspond to the formation range of the organic layer 4”.
  • FIG. 6 shows a specific example.
  • the transfer layer 11 is formed by applying a film forming solution to the donor substrate 10 over the entire surface in a range substantially the same as the range in which the organic layer 4 is formed on the element substrate 1.
  • the coating method include general-purpose methods such as a spin coating method, a spray method, a dipping method, and a slit coating method.
  • the transfer layer 11 is hatched.
  • the transfer layer 11 may be formed in a stripe shape”.
  • the laminated material is sublimated and transferred to the element substrate 1 separated from the transfer substrate 12 by a TS distance.
  • the laminated material usually diffuses between the transfer substrate 12 and the element substrate 1 without directivity.
  • the directivity is generated in the adhesion of the laminated material, and the transfer layer 11 on the element substrate 1 is opposed to the element substrate 1.
  • a film is easily formed in the range.
  • a film can be formed intensively in a predetermined range of the element substrate 1, a thick film can be formed on the element substrate 1 with a small amount of laminated material. That is, the use efficiency of the material can be improved by the amount of the laminated material adhering to the spacer 13 or the like.
  • the linear or belt-like transfer layer 11 is formed so as to extend along the center in the width direction of the plurality of pixel electrodes 20 arranged in a stripe shape in plan view. can do.
  • the transfer layer 11 can be formed so as to be positioned inside a range corresponding to the pixel electrodes 20 in a plan view”. Can be formed in a spot shape in at least one place in the range corresponding to each of the pixel electrodes 20 ”.
  • each pixel electrode 20 When a film is formed on each pixel electrode 20, if the transfer layer 11 is formed inside the range corresponding to each pixel electrode 20, the TS distance is adjusted, so that each pixel electrode 20 can be efficiently formed. A film can be formed. In particular, more efficient film formation can be expected by forming in a spot shape. Examples of a method for forming such a stripe-shaped or spot-shaped transfer layer 11 include a known ink jet method (also referred to as IJ method).
  • the transfer layer 11 is preferably formed into a film-like structure formed by continuous bonding of fine particles”. As described above, since a sublimation is performed in the transfer process, a low molecular material can be used for a laminated material to be formed. However, since the TS distance is very small, when the transfer layer 11 is extremely non-uniform, the form of the film after transfer may be affected.
  • the transfer layer 11 in a film-like structure in which fine particles are continuously bonded (also referred to as a fine particle bonded film), it is possible to avoid the transfer layer 11 from becoming extremely uneven. That is, it is possible to suppress the film from becoming extremely nonuniform due to the continuous bonding of the fine particles. Even when the transfer layer 11 is sublimated, the variation is reduced and the transfer layer 11 can be uniformly transferred.
  • a fine droplet spraying method in which the above-mentioned film forming solution is subdivided into droplets and sprayed can be used.
  • the average particle size of the dispersed droplets it is preferable to set to be 10 ⁇ m or less, and it is more preferable to set it to be 1 ⁇ m or less.
  • the smaller the droplet the greater the surface area. Then, since it dries immediately when it lands on the donor substrate 10, it is possible to form a good fine particle bonding film.
  • spraying may be used.
  • the sprayed droplets may be charged (electrospray method). By doing so, droplets are further miniaturized by electrostatic force, and uniform and extremely small droplets can be stably formed.
  • a low-boiling point material is used as a solvent for the film-forming solution in the transfer substrate manufacturing step.
  • the laminated material is formed into a film on the donor substrate 10 by coating or the like.
  • heat treatment is usually performed.
  • the quality of the laminated material may be deteriorated by this heat treatment. For example, if heat treatment is performed using a glove box or the like that can highly exclude oxygen and the like, deterioration of the quality of the laminated material can be prevented, but the equipment cost is high.
  • the solvent can be removed naturally during the coating process, so that a drying process is not required or a relatively weak drying process is required.
  • the “low boiling point” here means a boiling point of 120 ° C. or lower, for example. If the solvent has a boiling point of 120 ° C. or lower, it can be dried almost simultaneously with the completion of coating, and the drying process can be eliminated.
  • the donor substrate 10 may be heated while the transfer layer 11 is being formed”.
  • the transfer substrate 12 is maintained under vacuum conditions, it is preferable to remove the solvent as much as possible. Therefore, if the donor substrate 10 is heat-treated while coating, the solvent can be efficiently removed. By performing the heat treatment at the same time as the application, it is not necessary to perform the heat treatment separately, and the production equipment and the number of production steps can be reduced.
  • the film-forming solution can be formed by dispersing the laminated material in a solvent”.
  • the laminated material a low molecular material mainly having light emitting characteristics and charge transporting properties is used.
  • a film-forming solution is used for the production of the transfer substrate 12, but some of the laminated materials have extremely low solubility in a solvent, and if the solubility is imparted, the properties are lowered. There is something. Therefore, in the case of such a laminated material, it may be dispersed in a film forming solution. This is because it is sufficient to function as a vapor deposition source, and it is not necessary to form the transfer layer 11 with high accuracy.
  • a method for producing such a dispersion for example, there are a homogenizer using ultrasonic vibration, a paint shaker, a bead mill, a shear dispersion method, and the like, which may be properly used depending on the laminated material.
  • the dispersibility is preferably 10 ⁇ m or less as primary particles. In view of uniform diffusibility and film formability during transfer, it is more preferably 1 ⁇ m or less.
  • the film-forming solution may contain an additive that promotes dispersibility of the laminated material”. If the laminated material is aggregated, the film formability is significantly reduced. Therefore, if an additive that promotes dispersibility of the laminated material is added, aggregation of the laminated material can be prevented.
  • the transfer substrate manufacturing step a process of heating and decomposing the additive is performed”. If the additive remains in the transfer layer 11, it may adversely affect the light emission characteristics and electrical characteristics of the organic layer 4 formed thereafter. Therefore, if the additive is decomposed by heating performed in the drying process, adverse effects of the additive can be prevented. In this case, it is preferable to use an additive that decomposes at a temperature set for the purpose of drying the solvent.
  • “In the depressurization step a process of forming a sealed space between the transfer substrate 12 and the element substrate 1 is performed, so that the pressure in the sealed space is lower than the pressure outside the sealed space.
  • “Adjust” is preferable. In other words, when the pressure outside the sealed space is Pa and the pressure inside the sealed space is Pb, adjustment is made so that Pa> Pb.
  • the transfer process is performed under a vacuum condition in a state where the transfer substrate 12 and the element substrate 1 are arranged to face each other with a spacer 13 interposed therebetween. At this time, the two substrates are separated from each other by a certain TS distance. Need to hold in. For this purpose, it is preferable to apply pressure so that the entire surfaces of the substrates are in close contact with each other. Therefore, the pressure in the sealed space formed between the two substrates is adjusted so as to be lower than the pressure outside thereof, and the substrates are pressed in the direction in which the two substrates are in contact with each other.
  • FIG. 9 shows a specific example.
  • 24 is a sealed space and 25 is a chuck.
  • the transfer substrate 12 and the element substrate 1 are bonded and arranged to face each other. Under this condition, the inside of the vacuum chamber 14 is depressurized and maintained at a vacuum degree of 1 ⁇ 10 ⁇ 3 Pa. Since it is not sealed at this time, the space between the substrates 1 and 12 is 1 ⁇ 10 ⁇ 3 Pa which is the same as the degree of vacuum in the vacuum chamber 14.
  • the chuck 25 sandwiches the ends of both substrates and seals them to form a sealed space 24 between the substrates 1 and 12. Thereafter, the degree of vacuum in the vacuum chamber 14 is lowered. Then, since the degree of vacuum of the sealed space 24 is maintained, the pressure in the sealed space 24 is relatively lowered by the amount that the degree of vacuum in the vacuum chamber 14 is lowered, and the substrates 1 and 12 are in contact with each other. Pressed to. Since force is uniformly applied to both substrates 1 and 12, the TS distance between both substrates 1 and 12 can be made uniform over the entire surface.
  • FIG. 10 shows a specific example.
  • numeral 26 is an elastically deformable telescopic frame
  • numeral 27 is a pressure bonding apparatus.
  • the crimping device 27 includes a base 27a attached to the bottom surface of the inside of the vacuum chamber 14, and a plate-like installation base 27c attached to the base 27a via a telescopic leg portion 27b so as to face the base 27a. Yes.
  • the installation table 27c can be moved up and down.
  • the TS distance between the two substrates can be kept constant.
  • the transfer substrate 12 includes a heat generating layer 16, and a light emitting device is used as the heat source 15.
  • the heat generating layer 16 absorbs light emitted from the light emitting device and generates heat”. Good. That is, light is emitted from the light emitting device of the heat source 15 toward the transfer substrate 12. Then, since the heat generating layer 16 absorbs light and generates heat, the transfer layer 11 can be efficiently heated even if the type of the laminated material is changed.
  • the light emitted from the light emitting device is preferably visible light. This is because when the organic EL element is enlarged, the area is easily increased.
  • a light emitting device that emits infrared light may be used as the heat source 15”. If it is infrared light, since the laminated material can be directly heated, it can be transferred efficiently. If a material that transmits infrared light is used for the donor substrate 10, the heat generating layer 16 can be dispensed with. Examples of this type of light emitting device include, but are not limited to, a halogen lamp and a xenon lamp. You may install the filter which permeate
  • the heat source 15 may irradiate heat energy in pulses.
  • excessive temperature rise can be prevented by irradiating the heat energy with pulses. Since the irradiation is intermittently performed for a very short time, the thermal energy is not transmitted to the deep part, and the temperature rise of the element substrate 1 and the like positioned beyond the transfer substrate 12 can be suppressed.
  • the temperature drops in an extremely short time, it is easy to control and can prevent an excessively high temperature. Furthermore, if the pulse time is shortened and continuously irradiated until the volume change of the transfer layer 11 due to heat cannot follow the pulse time, expansion energy is accumulated in the transfer layer 11, so that the transfer efficiency can be increased.
  • the pulse irradiation time is preferably 100 msec or less, and more preferably set to 1 ⁇ sec or less in order to increase the transfer efficiency. By doing so, heat accumulation can be effectively prevented. Further, in order to perform transfer utilizing the expansion energy, 100 psec or less is preferable, and 100 fsec or less is more preferable.
  • the pulse irradiation may be oscillated by irradiating the light itself or mechanically using a shutter.
  • FIG. 11 shows an example in which the transfer is performed in two steps.
  • the heat source 15 is composed of a plurality of strip-shaped element heat sources 15a, and is arranged in stripes.
  • the range in which the element heat sources 15a are provided and the range of the gaps between the element heat sources 15a are set to the same width.
  • the length of each element heat source 15a is set to be substantially the same as the length of the transfer substrate 12.
  • the transfer layer 11 facing the element heat sources 15a is transferred to the element substrate 1. Although transferred, the portion of the transfer layer 11 facing each gap is not transferred.
  • each element heat source 15a is moved so as to be positioned in the gap portion.
  • the remaining transfer layer 11 can be transferred to the element substrate 1.
  • the transfer range is subdivided into a plurality of times and the transfer is performed a plurality of times, whereby the transfer can be efficiently performed on the entire surface of the element substrate 1.
  • the range to be subdivided is not limited to two, and may be three or more.
  • FIG. 12 shows an example in which the transfer within the same range is further divided into two times while the heat source 15 is moved, and the transfer is repeatedly performed so as to be overcoated.
  • the heat source 15 is formed in a strip shape.
  • the length of the heat source 15 is set to be substantially the same as the length of the transfer substrate 12.
  • transfer is performed while moving the heat source 15 sequentially from the end of the transfer substrate 12 in the width direction at predetermined intervals. At this time, only a part of the transfer layer 11 is transferred by adjusting the heating amount by the heat source 15. Then, a part of the transfer layer 11 at the transferred portion is transferred to the element substrate 1 and the transfer layer 11 at the other portion remains without being transferred.
  • the transfer range is subdivided into a plurality of portions, and the transfer amount of each range is subdivided and the transfer is performed a plurality of times, the transfer can be efficiently performed on the entire surface of the element substrate 1.
  • the range to be subdivided and the transfer amount to be subdivided are not limited to two, but may be three or more.
  • the arrangement of the spacer 13 can be variously devised.
  • a substrate with a spacer is formed by providing the spacer 13 on at least one of the transfer substrate 12 and the element substrate 1, and the spacer is formed on one main surface of the spacer substrate. 13, a plurality of surrounding portions are formed, and an opening 21 is formed in the surrounding surface 13 a of the spacer 13 surrounding each of the plurality of surrounding portions, and each of the plurality of surrounding portions is The at least one of the openings 21 is arranged at the end of the substrate with the spacer as an air outlet.
  • FIGS. In the figure, reference numeral 22 denotes a go portion.
  • the element substrate 1 is provided with a spacer 13 (substrate with a spacer).
  • a spacer 13 substrate with a spacer.
  • the spacers 13 are formed in a linear shape and are arranged in stripes parallel to each other.
  • One end 13 b of each spacer 13 extends to the edge of one side (left side in the drawing) of the element substrate 1.
  • the other end 13c of each spacer 13 extends to the vicinity of the edge of the other side (right side in the drawing) of the element substrate 1.
  • the spacers 13 are arranged in a stripe shape, as shown on the right side of FIG. 5B, if the spacers 13 are not formed to the edge of the element substrate 1, the element substrate 1 And the end of the transfer substrate 12 may be close to each other and the opening 21 may be narrowed, or the ends of both the substrates 1 and 12 may be in contact with each other and the opening 21 may be closed. If it becomes so, it will become difficult to remove air from between both board
  • the distance at which the end portion of the spacer 13 enters from the edge of the element substrate 1 to the inside is 1 mm or less.
  • the spacer 13 includes an outer peripheral spacer 13A that is provided in the periphery of the substrate with spacer and surrounds the substrate with spacer, and the air outlet 21a is provided on the surrounding surface 13a of the outer peripheral spacer 13A. It can also be done.
  • an outer peripheral spacer 13A may be provided.
  • FIG. 14 shows a specific example.
  • the outer peripheral spacer 13 ⁇ / b> A is formed in a U shape in plan view, and an air outlet 21 a is opened on one side of the element substrate 1. Therefore, in this case, the part to be sealed by the chuck 25 is only one side of the element substrate 1.
  • the air outlet 21a may be formed in a groove shape opened at one point of the outer peripheral spacer 13A. Then, it becomes easier to seal.
  • the outer peripheral spacer 13A extends along the side of the substrate with spacers and passes through the center of the main surface. It is preferable to be formed symmetrically with respect to the axis of symmetry.
  • FIG. 16 shows a specific example.
  • C is the center of the main surface 30, and S1 and S2 are virtual symmetry axes.
  • S1 and S2 are virtual symmetry axes.
  • the outer peripheral spacer 13A of this example two air outlets 21a are provided symmetrically.
  • the left-right direction is asymmetrical, whereas in the outer circumferential spacer 13A of this example, the upper, lower, left and right directions are symmetrical, so that it is possible to ensure more uniformity. .
  • the outer circumferential spacer 13A is asymmetric, a dummy spacer can be provided to supplement symmetry.
  • the outer circumferential spacer 13A is asymmetric with respect to at least one of the imaginary symmetry axes S1 and S2 extending along the side of the substrate with the spacer and passing through the center of the main surface.
  • a dummy spacer which is formed and supplements the line symmetry of the outer peripheral spacer 13A is provided around the outer peripheral spacer 13A.
  • FIG. 17 shows a specific example.
  • 13B is a dummy spacer.
  • the outer peripheral spacer 13A is provided with one groove-like air outlet 21a so as to facilitate sealing.
  • the dummy spacer 13B of the substantially the same form as the air outlet 21a is provided in the line symmetry.
  • a large number of dummy spacers 13B, 13B,... are arranged in line symmetry around the asymmetric part of the outer peripheral spacer 13A.
  • the organic EL element formed by this manufacturing method can form an excellent structure for improving its characteristics.
  • the spacer 13 is provided on the element substrate 1, and the organic substrate 4 includes an equal thickness layer having substantially the same thickness on the element substrate 1 side and the spacer 13 side.
  • substantially the same here means that, for example, the thickness average on the spacer 13 side is in the range of 0.5 to 1.0 times the thickness average on the element substrate 1 side.
  • a spacer is used to maintain a constant distance between the element substrate and the mask.
  • a spacer is used to prevent color mixing with the spacer during patterning. Is generally formed on an element substrate.
  • the thickness of the organic film 101 to be formed is smaller on the spacer 103 side than on the element substrate 102 side. That is, the laminated material injected by the IJ method has directivity, and the TS distance is long even in the vacuum evaporation method, and thus directivity occurs in the flying of the sublimated laminated material. Therefore, almost no layer is formed on the spacer 103 side.
  • the laminated material flies in a minute space surrounded by the spacer 13, the element substrate 1 and the transfer substrate 12 without directivity, as shown in FIG. A layer having substantially the same thickness d1 on the side and thickness d2 on the spacer 13 side is formed (equal thickness layer). Accordingly, it is possible to form an element structure that hardly leaks and has excellent light emission efficiency.
  • the reliability of the organic EL element can be improved. That is, the spacer 13 and the planarizing layer provided on the element substrate 1 are often formed of resin, but in that case, moisture and gas are generated. When such moisture or the like enters the light emitting layer, its quality deteriorates and reliability is impaired.
  • FIG. 20 and 21 show the organic EL element of this example.
  • FIG. 20 shows an illuminating device formed in a flat plate shape.
  • An illumination unit 56 that emits light is formed on one surface of the illumination device.
  • FIG. 21 shows a cross-sectional structure of the organic EL element constituting the illumination unit 56.
  • the organic EL element here is for a test, the structure is simplified.
  • this organic EL element has a lower electrode (anode 2) formed on a glass element substrate 1.
  • the material of the anode 2 is made of ITO.
  • the anode 2 is composed of a plurality of strip-like pixel electrodes 20, 20,... Arranged in parallel, and is arranged in a stripe shape.
  • a hole transport layer 42 having a film thickness of 65 nm is formed.
  • the hole transport layer 42 is formed using ⁇ -NPD as a material.
  • a light emitting layer 43 having a thickness of 30 nm is formed on the hole transport layer 42.
  • the light emitting layer 43 is formed using Alq3 as a material.
  • the electron injection layer 45 is formed with a film thickness of 5 nm using LiF.
  • an upper electrode (cathode 3) is formed on the electron injection layer 45.
  • the cathode 3 is made of aluminum (Al) having a thickness of 100 nm.
  • the hole transport layer 42 and the light emitting layer 43 of the organic layer 4 are formed using this manufacturing method.
  • FIG. 22 shows a manufacturing flow of the organic EL element. First, the outline will be described as follows.
  • the donor substrate 10 As the donor substrate 10, a glass plate that transmits radiation emitted from a halogen lamp was used. Of course, it is not necessary to use glass as long as it is a material that transmits radiation. And as shown to (a) of the figure, the molybdenum (Mo) which absorbs a radiant light was formed into a film with a film thickness of 1000 ⁇ on the donor substrate 10 using the sputtering method.
  • the Mo film corresponds to the heat generating layer 16.
  • the material of the heat generating layer 16 is not limited to Mo, and Ti or Al may be used.
  • a transfer layer 11 was formed on the formed Mo film to produce a transfer substrate 12.
  • a specific method for forming the transfer layer 11 will be described later.
  • a plurality of spacers 13 having a maximum width of 15 ⁇ m and a removal width of 130 ⁇ m were formed in the illumination unit 56 so as to be orthogonal to the anode 2 (not shown).
  • the widths of these spacers 13 are gradually increased from the base end side (substrate 20 side) to the front end side (reverse taper shape).
  • the material of the spacer 13 is not limited to polyimide resin, and can be appropriately selected as necessary. For example, an inorganic substance may be used.
  • the arrangement of the spacers 13 with respect to the entire element substrate 1 is as shown in FIG.
  • the air outlet 21 a is formed so as to open to a portion that enters 1 mm inward from the edge of the element substrate 1.
  • the spacers 13 are arranged as shown in FIG. 15, but such improvements have been made because of cases in which crimping is insufficient. As a result, stable crimping is possible.
  • the organic layer 4 was formed on the element substrate 1, and finally the cathode 3 was vacuum-deposited on the entire surface to complete the organic EL element.
  • the stripe-shaped cathode 3 having a width of 120 ⁇ m is formed so as to be orthogonal to the anode by being divided by the inversely tapered spacer 13.
  • a group of pixels of 120 ⁇ m ⁇ 120 ⁇ m arranged in a grid pattern is formed in the illumination unit 56.
  • a film-forming solution was applied to substantially the entire surface of the donor substrate 10 to produce a transfer substrate 12.
  • a solution in which ⁇ -NPD was dissolved at a concentration of 8 mg / ml using a mixed solvent of THF and NMP was used.
  • a film forming solution was applied on the donor substrate 10 so that the transfer layer 11 was formed with a film thickness of 70 nm.
  • the time required for film formation was 30 sec.
  • the material utilization efficiency was about 90%.
  • the transfer substrate 12 thus produced is bonded with the side on which the transfer layer 11 is formed facing the element substrate 1 (f) in the figure. As shown in FIG. 3, the film was held in the vacuum chamber 14 and transferred.
  • the vacuum chamber 14 is configured as shown in FIG. In this example, the vacuum chamber 14 capable of maintaining a high vacuum exceeding 10 ⁇ 3 Pa was used, and the degree of vacuum was set to 4 ⁇ 10 ⁇ 4 Pa.
  • a halogen lamp was used as the heat source 15. Specifically, a surface emitting halogen lamp (UHMA1-CL1000, manufactured by Ushio Inc.) was used.
  • the transfer substrate 12 and the element substrate 1 are bonded so that the substrates 1 and 12 are sealed.
  • a chuck 25 made of an elastic member such as rubber or silicon was attached to a portion where the air outlet 21a is located. Then, the air was gently removed from the vacuum chamber 14 to reduce the pressure. Since the space defined by the spacer 13 between the substrates 1 and 12 communicates with the room through the air outlet 21a, the pressure can be reduced in the same manner as in the room. Thereafter, the pressure was reduced to the set degree of vacuum, and the degree of vacuum in the room was quickly reduced. By doing so, the air outlet 21a is sealed by the chuck 25, the pressure between the substrates 1 and 12 is relatively lowered, and the entire surfaces of the substrates 1 and 12 are uniformly adhered.
  • an elastic member such as rubber or silicon
  • both substrates 1 and 12 may be joined after both substrates 1 and 12 are placed in a room and lowered to a predetermined degree of vacuum. In this case, since the pressure is reduced before joining, there is an advantage that processing can be performed in a short time.
  • the substrates 1 and 12 were brought into close contact with each other due to the pressure difference, so that a slight gap (TS distance) between the transfer substrate 12 and the element substrate 1 could be maintained uniformly over the entire surface.
  • the halogen lamps were irradiated from the transfer substrate 12 side to both the set substrates.
  • the halogen lamp was heated until the surface temperature of the transfer substrate 12 reached 300 ° C. (10 sec).
  • the transfer layer 11 sublimates and flies, and the organic film 5 is formed on the element substrate 1.
  • the transfer layer 11 having a thickness of 70 nm is formed on the element substrate 1 with a thickness of 65 nm, is formed on the side surface of the spacer 13 with a thickness of 60 nm, and is formed on the upper end of the spacer 13 with a thickness of 70 nm.
  • a film was formed. After the transfer, almost no transfer layer 11 remained on the transfer substrate 12. This seems to be a result of the Mo film functioning well as the heat generating layer 16.
  • the film is uniformly formed from the element substrate 1 to the spacer 13, leakage between the electrodes 2 and 3 can be effectively prevented. Further, since the transfer layer 11 can be transferred without leaving, the material utilization efficiency can be greatly improved.
  • the light emitting layer 43 was formed by performing the same process as the formation of the hole transport layer 42. After the formation of the light emitting layer 43, the electron injection layer 45 and the cathode 3 were sequentially formed on the light emitting layer 43 with a thickness of 5 nm and 100 nm, respectively, by a vacuum deposition method, thereby completing an organic EL element.
  • the organic EL element of the comparative example produced what formed the spacer 13 similarly to the Example (1st comparative example), and the thing which does not form the spacer 13 (2nd comparative example).
  • the hole transport layer 42 and the light emitting layer 43 were formed using a vacuum vapor deposition method, and other configurations were manufactured under the same conditions as in the example.
  • the present embodiment is different from the first embodiment in that the configuration of the laminated material of the light emitting layer 43 is changed and the film forming process is performed in a dry atmosphere. Since the other points are the same as in the first embodiment, different points will be described in detail.
  • the light emitting material As the light emitting material, a mixed material of phosphorescent material and CBP was used instead of Alq3. This luminescent material has been found to be less resistant to the atmosphere than Alq3. This luminescent material was dissolved in an organic solvent, and a film was formed by coating. At that time, the dew point temperature of the atmosphere was controlled to ⁇ 20 ° C. using a dry air production apparatus.
  • the phosphorescent material When the film was formed in a normal atmosphere, the phosphorescent material was deteriorated, and the luminous efficiency was reduced by about 20% compared to the case of using the vacuum deposition method. Almost not recognized.
  • the heat source 15 is changed to one that irradiates the heat energy with pulses.
  • Other points are the same as in the first embodiment.
  • a xenon flash annealing lamp capable of pulse irradiation was used as the heat source 15.
  • This xenon lamp is a modified version of a lamp made by USHIO.
  • the light emitted from the xenon lamp is white light having a wavelength of 200 to 1100 nm and having a peak intensity at 450 to 500 nm.
  • the irradiation time can be controlled at 1 msec or less.
  • the surface temperature of the transfer substrate 12 was set to reach 300 ° C. by 1 msec irradiation.
  • Ti titanium
  • Ti was used as the material of the heat generating layer 16. This is because Ti absorbs visible light more than other metals and is suitable as a heat generating layer 16 for a xenon lamp.
  • the heated portion can be limited to the surface by irradiating the heat energy with pulses.
  • heat energy is transmitted deeply into the film or the substrate, so that there is a risk of heating an extra portion.
  • only the transfer layer 11 could be heated intensively.
  • the heating layer 16 could be intensively heated by changing the emitted light to white light having a predetermined wavelength. This is because glass or metal reflects white light. In the case of the halogen lamp of the first embodiment, since the emitted light is infrared light, the glass or the like is also heated.
  • the temperature of the element substrate 1 rises after the transfer process, it takes time to cool the element substrate 1, but in this embodiment, the temperature of the element substrate 1 changes almost immediately after the transfer process. It wasn't. Therefore, it is possible to perform continuous transfer in a short time, and the tact time can be shortened.
  • a titanium film can be supplied in a roll shape, it can be applied to a roll-to-roll continuous manufacturing process. Therefore, higher tact can be expected.
  • the present embodiment is different from the first embodiment in that a microdroplet spraying method is used as a film forming process for the light emitting layer 43.
  • the donor substrate 10 is heated during the film formation process.
  • the donor substrate 10 is not heated.
  • a film forming solution was prepared by dissolving Alq3 in a solvent, and the film forming solution was sprayed on the donor substrate 10 using a spray apparatus (STS-200 manufactured by Produce).
  • STS-200 manufactured by Produce
  • the distance between the spray device and the donor substrate 10 was adjusted so that the droplets were almost dry.
  • the landed droplets were solidified while leaving the particle shape, and a film was formed on the donor substrate 10.
  • the formed film had a structure in which fine particles having a diameter of about 1 ⁇ m were continuously bonded.
  • the light emitting layer 43 was formed on the element substrate 1 by performing the same process as in the first example.
  • the formed light emitting layer 43 a particulate structure was not recognized, and it became a uniform structure without unevenness.
  • the time required for transfer was shortened by 20% compared to the first example. This is probably because the structure in which the fine particles are continuously bonded has a larger surface area and is more easily heated than the transfer layer 11 having a uniform structure. Therefore, if such a fine droplet spraying method is used for the film forming process, a high tact can be realized.
  • a transfer substrate 12 is manufactured by forming a transfer layer 11 (Alq3) having a width of 80 ⁇ m and a thickness of 100 nm on a donor substrate 10 in a stripe shape by using a printing method. did.
  • the transfer layer 11 is not limited to the printing method, and may be formed using an IJ method, screen printing, or the like.
  • the transfer substrate 12 thus formed was subjected to a transfer process by placing each transfer layer 11 so as to face the anode 2 between the spacers 13 as shown in FIG. At that time, the transfer substrate 12 and the element substrate 1 were adjusted so as to be separated by a predetermined TS distance.
  • the cross-sectional structure of the organic film 5 (Alq3) formed on the element substrate 1 is schematically shown in FIG.
  • the organic film 5 was hardly formed on the side surface side of the spacer 13, but concentrated on the anode 2. This is because the transfer substrate 12 and the element substrate 1 are adjusted to be separated from each other by a predetermined TS distance, so that the directivity is generated during the transfer as in the vacuum deposition method.
  • the hole transport layer 42 is uniformly formed on the entire surface, there is no problem in preventing leakage even if the light emitting layer 43 is not formed on the side surface side of the spacer 13.
  • the amount of the laminated material used can be reduced. Material utilization efficiency can be further improved.
  • the transfer layer is sublimated and transferred onto the element substrate 1 at the time of transfer.
  • the thickness of the transfer layer 11 is excessively uneven or the transfer layer 11 is meandering, unevenness may occur after transfer. There is.
  • the space in which the laminated material flies is subdivided into small pieces by the striped spacers 13, the influence of unevenness can be suppressed.
  • a transfer substrate 12 (test substrate) in which the transfer layer 11 meanders by about 20 ⁇ m was produced and verified.
  • an element substrate 1 having a cross section replaced with a dot-like spacer 13 was produced.
  • a transfer process was performed on the element substrate 1 of the comparative example and the element substrate 1 of the present example using a test substrate.
  • the transfer layer 11 was formed not partially on the donor substrate 10 but partially.
  • This embodiment differs from the sixth embodiment in that the spacer 13 is formed so as to surround the anode 2 and the transfer layer 11 is formed in a spot shape.
  • FIG. 26 shows the element substrate 1 of this example.
  • the spacer 13 was formed in a rectangle of 100 ⁇ m ⁇ 10 ⁇ m and a height of 3 ⁇ m from the element substrate 1.
  • a plurality of spacers 13 were arranged between the belt-like anodes 2 so as to be arranged with a gap (first spacer).
  • a plurality of elements were also arranged on the anode 2 (second spacers) so as to be orthogonal to these first spacers and arranged with a gap.
  • a range (pixel) partitioned into 120 ⁇ m squares is formed on the element substrate 1 on which the first spacer and the second spacer are arranged in this manner.
  • FIG. 27 shows the transfer substrate of this example.
  • a spot-shaped transfer layer 11 Alq3 was formed at the center of the range corresponding to each pixel of the element substrate 1.
  • the transfer layer 11 has a hemispherical shape with a radius of 40 ⁇ m and a maximum height from the donor substrate 10 of 120 ⁇ m.
  • the transfer substrate 12 and the element substrate 1 thus manufactured were transferred in the same manner as in the first example. At the time of transfer, alignment was performed so that the transfer layer 11 and the anode 2 face each other. Further, the transfer substrate 12 and the element substrate 1 were adjusted so as to be separated by a predetermined TS distance.
  • FIG. 28 schematically shows a cross-sectional structure of the organic film 5 (Alq3) formed on the element substrate 1. As shown in the figure, the organic film 5 was hardly formed on the side surface side of the spacer 13, but was concentrated on the anode 2.
  • the transfer layer 11 may be displaced, and if excessive displacement occurs, unevenness may occur after transfer.
  • the space in which the laminated material flies is subdivided into small pieces by the striped spacers 13, the influence of unevenness can be suppressed.
  • FIG. 29A shows the transfer substrate 12 and the element substrate 1 of this example.
  • the spacer 13 was formed on the side of the heat generating layer 16 of the donor substrate 10 in the same manner as the element substrate 1 of the first example.
  • the transfer layer 11 Alq3 for the light emitting layer 43 was formed on the substantially entire surface. Using the element substrate 1 and the transfer substrate 12, a transfer process was performed in the same manner as in the first example.
  • (B) of the figure schematically shows a cross-sectional structure of the organic film 5 (Alq3) formed on the element substrate 1.
  • the organic film 5 was formed almost uniformly on the element substrate 1. Since there is no spacer 13, the organic film 5 can be formed on the surface of the element substrate 1 in a substantially flat state. In this embodiment, since the spacer 13 is also heated, the transfer layer 11 at the upper end portion of the spacer 13 is not transferred.
  • This example is advantageous in that the aperture ratio can be improved.
  • it is suitable for the case where the presence of the spacer 13 at a fine pitch has a great influence on the aperture ratio of the pixel, or for illumination that requires high luminance.
  • This embodiment is different from the first embodiment in that the spacer 13 is formed in a dot shape.
  • the spacers 13 instead of the stripe spacers 13, the spacers 13 were formed in a prismatic shape with a cross section of 30 ⁇ m square and arranged at intervals of 120 ⁇ m.
  • the area occupied by the spacer 13 on the element substrate 1 can be reduced, which is advantageous in that the aperture ratio can be improved.
  • spacer 13 may be appropriately designed as necessary regardless of the seventh to ninth embodiments.
  • This embodiment differs from the third embodiment in that the heat treatment in the transfer process is changed. Specifically, divided irradiation was performed.
  • the element substrate 1 used in this example is the same as that of the third example and has a size of 30 cm ⁇ 40 cm. Among them, the effective area M of the organic EL element on the main surface of the element substrate 1 is 25 cm ⁇ 35 cm. The dimensions of the transfer substrate 12 are the same as those of the element substrate 1.
  • the heat source 15 is configured by arranging 20 xenon flash lamps having a width of 1 cm and a length of 20 cm.
  • the intensity of light emitted from the xenon flash lamp is relatively uniform in the width direction of the lamp, but the end portion tends to be low in the longitudinal direction of the lamp. In particular, the strength difference tends to increase with time. Therefore, even if the xenon flash lamps are evenly arranged, there is a possibility that the irradiation amount may be uneven.
  • heat source 15 ten xenon flash lamps were juxtaposed to constitute the heat source 15 (element heat source 15a).
  • the range that can be uniformly irradiated was 15 cm ⁇ 10 cm.
  • the heat source 15 is configured to be freely movable in the vacuum chamber 14 by sliding in parallel with the transfer substrate 12.
  • the heat source 15 configured in this manner is reciprocated in the longitudinal direction of the transfer substrate 12 as indicated by the arrow line in FIG. 5B, and irradiated four times each while shifting the position in the width direction along the reciprocating path.
  • the entire effective area of the organic EL element was irradiated.
  • One irradiation time was about 100 msec, and the entire irradiation was completed in about 5 seconds. Although there were places where the irradiation range partially overlapped, there was no particular problem.
  • FIG. 31 shows a modification of the tenth embodiment.
  • 30 xenon flash lamps having a width of 1 cm and a length of 10 cm were juxtaposed to constitute the heat source 15.
  • the range that can be uniformly irradiated was 5 cm ⁇ 25 cm.
  • the heat source 15 was configured to be freely movable along the longitudinal direction in parallel with the transfer substrate 12 in the vacuum chamber 14.
  • the heat source 15 thus configured is irradiated a total of 6 times while moving 5 cm from one end to the other end in the longitudinal direction of the transfer substrate 12 as indicated by the arrow line in FIG. The entire effective area of the organic EL element was irradiated.
  • This embodiment is different from the first embodiment in that the pressure bonding device 27 shown in FIG. 10 is used to bring the transfer substrate 12 and the element substrate 1 into close contact in the decompression step.
  • the transfer substrate 12 and the element substrate 1 are placed on the installation table 27c in a state of being opposed to each other. And air was removed from the inside of the vacuum chamber 14, and it was made to reduce to a predetermined vacuum degree. Thereafter, the mounting table 27c was raised to bring the transfer substrate 12 into close contact with the heat source 15, and further raised to press the substrates 1 and 12 so that a load of 1 kg / cm 2 was applied.
  • the decompression process can be performed in a short time as compared with the first embodiment.
  • the present embodiment is different from the first embodiment in that the film forming solution is formed by dispersing a laminated material in a solvent.
  • Some laminate materials are difficult to dissolve in organic solvents and others are not compatible with low-boiling solvents. Even such a laminated material can be used by being dispersed in a film forming solution.
  • Alq3 which is a laminated material of the light emitting layer 43 is insoluble in ethanol. Aggregates are formed even with stirring. Therefore, an ionic dispersion additive was added to ethanol to which Alq3 was added to prepare a film forming solution in which Alq3 was dispersed. A surfactant may be added to form a micelle structure.
  • an ultrasonic homogenizer manufactured by Branson, S-250D was used to obtain a dispersion having a fine particle size.
  • the formed transfer layer 11 had many aggregates having a size of about several ⁇ m.
  • the light emitting layer 43 formed by transferring to the element substrate 1 had a substantially uniform structure. This seems to have been made uniform when the transfer layer 11 is transferred in the subsequent transfer process.
  • the additive was evaporated by heating in the vacuum chamber 14, and the additive was not contained in the light emitting layer 43.
  • the organic EL element of the present example has a structure suitable for a lighting device.
  • the light-emitting element in which the organic EL element of this embodiment is incorporated can be mainly used as a liquid crystal backlight or a white light source (illumination).
  • the light emitting element 70 has a bottom emission structure, and white light is emitted from a light emitting region provided on substantially the entire surface. Of course, light other than white may be emitted, or a top emission structure may be used.
  • the organic layer 74 includes, in order from the substrate 71 side, a hole injection layer 76, a hole transport layer 77, an electron blocking layer 78, an R light emitting layer 79, a G light emitting layer 80, a B light emitting layer 81, A hole blocking layer 82, an electron transport layer 83, and an electron injection layer 84 are stacked.
  • the anode 72 and the cathode 73 are disposed so as to be orthogonal to each other.
  • the entire region where the cathode 73 and the anode 72 overlap vertically is a light emitting region.
  • An anode 72 made of ITO (indium oxide-tin oxide) was formed to a thickness of 150 nm on the surface of a rectangular PET film (substrate 71) having a size of 60 mm ⁇ 60 mm.
  • the anode 72 was patterned by a photolithographic process so as to have a size of 50 mm ⁇ 55 mm.
  • the substrate 71 on which the anode 72 was formed was subjected to, for example, ultrasonic cleaning using acetone or IPA for 10 minutes and then UV ozone cleaning for 30 minutes.
  • the spacer 13 was patterned on the cleaned substrate 71. Specifically, the spacers 13 having a height from the substrate 71 of 3 ⁇ m and a maximum width of 30 ⁇ m were formed by photolithography at intervals of 120 ⁇ m. Photosensitive polyimide (manufactured by Nissan Chemical Co., Ltd.) was used as the material for the spacer 13. The arrangement of the spacer 13 with respect to the entire substrate 71 was configured in the same manner as that shown in FIG. The element substrate 1 thus formed was processed in the same manner as in the first example to form organic layers other than the electron injection layer 84.
  • the material of each layer was dissolved at a predetermined concentration in a solvent such as chloroform, NMP, or THF, and a film forming solution was prepared for each layer.
  • the material concentration for each film forming solution is 1 to 10% by weight.
  • a transfer substrate 12 is prepared as in the first embodiment, the transfer layer 11 is transferred to the element substrate 1, and the organic film 5 constituting each layer is transferred to the element substrate 1. Formed.
  • a hole injection layer 76 having a thickness of 30 nm was formed on the anode 72 using copper phthalocyanine (CuPc).
  • a hole transport layer 77 having a thickness of 20 nm is formed on the hole injection layer 76 using 4′-bis [N- (1-naphthyl) -N-phenyl-amino] biphenyl) ( ⁇ -NPD). Formed.
  • an electron having a film thickness of 10 nm is formed on the hole transport layer 77 using 4,4′-bis- [N, N ′-(3-tolyl) amino-3,3′-dimethylbiphenyl (HMTPD).
  • a blocking layer 78 was formed.
  • the film-forming solution for the R light emitting layer 79 includes ⁇ -NPD that is a material for the hole transport layer 77 and 3-phenyl-4 (1′-naphthyl) -5-phenyl-1, which is a material for the electron transport layer 83.
  • the film-forming solution for the G light-emitting layer 80 includes ⁇ -NPD that is a material for the hole transport layer 77, TAZ that is a material for the electron transport layer 83, and Ir (ppy) 3 that is a green light-emitting dopant. It was prepared by dissolving at a concentration of 0.0: 1.0: 0.1.
  • the film-forming solution for the B light-emitting layer 81 includes ⁇ -NPD that is a material for the hole transport layer 77, TAZ that is a material for the electron transport layer 83, and 2- (4′-t-butylphenyl) that is a blue light-emitting dopant. ) -5- (4 ′′ -biphenylyl) -1,3,4-oxadiazole (tBu-PBD) dissolved in a concentration ratio of 1.5: 0.5: 0.2, respectively. It is a thing. With these three light emitting layers 79, 80, 81, a white light emitting layer emitting white light is obtained.
  • a hole blocking layer 82 having a thickness of 10 nm was formed using 2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline (BCP).
  • BCP 2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline
  • an electron transport layer 83 having a thickness of 30 nm was formed using tris (8-hydroxyquinoline) aluminum (Alq3).
  • an electron injection layer 84 having a thickness of 1 nm was formed using lithium fluoride (LiF) by vacuum deposition. Further, on the electron injection layer 84, aluminum was deposited by vacuum deposition until the film thickness became, for example, 300 nm, and the cathode 73 was formed.
  • the chemical formulas of main materials are shown in FIG.
  • a light-emitting element (comparative example) having a structure similar to that of the light-emitting element 70 (example) of the present embodiment was manufactured by vacuum deposition, and the characteristics of these elements were compared.
  • the Example showed a 10% reduction in light emission luminance compared to the comparative example.
  • the area effective for light emission is reduced by about 10% due to the spacer, it seems that the characteristics of the organic EL element itself are not deteriorated.
  • the utilization efficiency of the material of this example was 85% or more. Since the utilization efficiency of the material in a general vacuum deposition method is about 10%, in this embodiment, the utilization efficiency of the material could be dramatically improved. In addition, a high tact time can be realized and productivity can be improved.

Abstract

 素子基板1に陽極2を形成する。有機層43を構成する積層材料を含む成膜溶液でドナー基板10に膜を形成して転写層11を形成し、転写用基板12を作製する。陽極2が形成されている素子基板1に対し、転写層11が形成されている面を素子基板1に向けた状態で、転写用基板12と素子基板1とをスペーサー13を介して対向配置させる。互いに対向している転写用基板12及び素子基板1を真空条件の下に保持する。真空条件の下において転写用基板12を熱源15で加熱して、転写層11を素子基板1に転写させる。

Description

有機EL素子、有機EL素子の製造方法、および有機EL照明装置
 本発明は有機EL素子やその製造方法、その有機EL素子を用いた有機EL照明装置に関する。
 近年、有機EL素子の開発が精力的に行われている。有機EL素子を用いたディスプレイは、バックライトや偏光板が不要でダイナミックレンジや視野角に優れ、薄型化や低コスト化に有利であることから、次世代ディスプレイの担い手として期待されている。消費電力が少ないことから、照明装置としても期待されている。
 有機EL素子には、一般に、薄膜状の陽極と陰極との間に、電圧を印加することで自発光する有機EL層が備えられ、有機EL層には、正孔注入層や輸送層、発光層、正孔ブロッキング層、電子輸送層等が積層されている。これら有機EL層の各層は、真空蒸着により成膜される場合が多いが(真空蒸着法)、一部には、スピンコーティング等を利用した塗布により成膜される場合もある(塗布法)。
 また、第1の基板に真空蒸着法で混合膜を成膜し、その成膜した混合膜を転写によって第2の基板上に成膜させる方法が提案されている(特許文献1)。
特開2008-293961号公報
 しかしながら、これら成膜方法には以下のような課題がある。
 (真空蒸着法の課題)
 真空蒸着法で複数の層を積層形成する場合、各層で蒸着レートが異なることが多い。そのため、最も蒸着レートの遅い層によって製造プロセスのタクトタイムが制約され、高生産性を実現する上でボトルネックとなっている。
 また、真空蒸着法では、蒸着時に坩堝(るつぼ)を用いて加熱する抵抗加熱法が汎用的に用いられている。ところが、るつぼの内部は温度分布が不均一になり易いため、一定の蒸着レートを維持して蒸着を精密に制御することは難しい。
 更に、均一な膜を形成するために、蒸着源と基板と間の距離(TS距離)を大きく取る必要があり、真空蒸着装置が基板のサイズに比べて徒に大きくなってしまう。その結果、基板以外の部分に多量の材料が蒸着し、材料利用効率が著しく損なわれるし、設備コストが高くなってしまう。
 (塗布法の課題)
 塗布法は、ディスプレイ産業において広く用いられており、例えば、G8やG10サイズのガラス基板に対し、精度高く均一に成膜する技術が確立されている。しかし、有機EL素子の場合、積層するために塗布を繰り返す必要があり、積層した膜を焼結等して不溶化する処理を行わない限り、新たに積層される膜に含まれる溶媒によって先に積層されている膜が溶解し、適正な積層構造を形成することができない。
 高分子系の材料の場合、溶液の溌液性を異ならして塗布を繰り返すことも可能である。しかし、全ての膜を適正に積層するのは困難なため、そのような材料を用いた有機EL素子は、特性が劣り、寿命や効率の点で実用化の目処が立っていないのが実情である。
 また、塗布法の場合、環境条件を高度に制御する必要がある。膜に水分や酸素が混入すると材料の劣化を招くからである。そのため、成膜時には、乾燥雰囲気や窒素雰囲気に制御する処理などが行われているし、成膜後には、水分等を除去するために、真空条件下に設置する処理や加熱処理などが行われている。従って、これら処理が必要になる分、製造コストが高くなってしまう。
 (特許文献1の方法の課題)
 第1の基板の成膜は真空蒸着法で行われているため、上述した真空蒸着法の課題が内在している。
 そこで、本発明の目的は、高タクトかつ低コストで、特性に優れた有機EL素子を作製でき、大型パネルに好適な製造方法等を提供することにある。
 上記目的を達成するために、本発明は、素子基板と、上記素子基板の上に、陽極及び陰極からなる一対の電極と、これら電極の間に、電圧を印加することによって発光する発光層を含む有機層と、を備える有機EL素子の製造方法であって、上記素子基板に、上記一対の電極のうち、下層の電極を形成する下層電極形成工程と、上記有機層を構成する積層材料を含む少なくとも1種以上の成膜溶液で、ドナー基板に膜を形成する成膜処理により転写層を形成して転写用基板を作製する転写用基板作製工程と、上記下層の電極が形成されている上記素子基板に対し、上記転写層が形成されている面を上記素子基板に向けた状態で、上記転写用基板と上記素子基板とをスペーサーを介して対向配置させる対向配置工程と、互いに対向している上記転写用基板及び上記素子基板を真空条件の下に保持する減圧工程と、真空条件の下において上記転写用基板を熱源で加熱して、上記転写層を上記素子基板に転写させる転写工程と、を含むことを主たる構成とするものである。
 また、係る構成の製造方法を用いて製造される有機EL素子は、例えば、上記素子基板に、上記スペーサーが設けられ、上記素子基板側と上記スペーサー側とが略同一の厚みからなる等厚層が、上記有機層に含まれているものとすることができる。
 係る有機EL素子は、有機EL照明装置に好適である。
 本発明によれば、高タクトかつ低コストで、有機EL素子の大画面化に適した製造方法を提供することができる。材料利用効率の向上や製造装置の簡略化が実現でき、また、信頼性に優れた有機EL素子を提供できる。
本実施形態における有機EL素子の構造を表した模式図である。 本実施形態における有機EL装置の製造方法の概略図である。(a)~(d)は、その主な段階を表している。 スペーサーの形態を表した概略平面図である。 スペーサーの配置を説明するための概略平面図である。 スペーサーの配置を説明するための概略平面図である。 転写層の形態を表した概略平面図である。 転写層の形態を表した概略平面図である。 転写層の形態を表した概略平面図である。 真空チャンバーに素子基板等をセットした状態を示す概念図である。 (a)、(b)は、圧着装置を用いて転写用基板と素子基板とを密着させる処理の説明図である。 (a)、(b)は、分割転写の説明図である。 (a)~(d)は、分割転写の説明図である。 (a)は、スペーサーの形態を表した概略平面図である。(b)は(a)の両端部を表した断面図である。 スペーサーの形態を表した概略平面図である。 スペーサーの形態を表した概略平面図である。 スペーサーの形態を表した概略平面図である。 (a)、(b)は、スペーサーの形態を表した概略平面図である。 従来の有機EL素子の概略断面図である。 本実施形態の有機EL素子の概略断面図である。 第1実施例における、照明装置を表した概略平面図である。 (a)、(b)は、第1実施例における、有機EL素子の概略断面図である。(b)は(a)の要部を拡大した図である。 第1実施例における、有機EL装置の製造用法の概略図である。(a)~(g)は、それぞれ主な工程を表している。 対向配置した転写用基板と素子基板とを示す図である。(a)は平面図、(b)は側面図である。 第4実施例の説明図である。 第6実施例の説明図である。(a)は転写用基板の概略平面図、(b)は転写用基板と素子基板との配置を示す図、(c)は素子基板の概略断面図である。 第7実施例における、素子基板である。(a)は概略平面図、(b)は概略断面図である。 第7実施例における、転写用基板である。(a)は概略平面図、(b)は概略断面図である。 第7実施例における、転写後の素子基板である。(a)は概略平面図、(b)は概略断面図である。 第8実施例の説明図である。(a)は転写用基板と素子基板とを示す図、(b)は転写後の素子基板の概略断面図である。 第10実施例における、熱源を説明するための図である。(a)は熱源の概略平面図、(b)は素子基板の概略平面図である。 第10実施例における変形例の熱源を説明するための図である。(a)は熱源の概略平面図、(b)は素子基板の概略平面図である。 第13実施例における発光素子の平面模式図である。 第13実施例における発光素子の積層構造を表した断面模式図である。 主な材料の化学式を表した図である。
 以下、本発明の実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。ただし、以下の説明は、本質的に例示に過ぎず、本発明、その適用物あるいはその用途を制限するものではない。なお、各図において、特に言及しない限り、共通の部材については同じ符号を用いて説明する。
 <本実施形態の概要>
 図1に、本実施形態における有機EL素子の構造を表した模式図を示す。この有機EL素子では、素子基板1の上に、陽極2及び陰極3からなる一対の電極と、これら電極2,3の間に、電圧を印加することによって発光する発光層43を含む有機層4と、が備えられている。なお、同図中、42は正孔輸送層、45は電子注入層である。
 図2に、本実施形態における有機EL素子の製造方法の概要を示す。同図中、10はドナー基板、11は転写層、12は転写用基板、13はスペーサー、14は真空チャンバー、15は熱源である。ドナー基板10を用いて作製される転写用基板12は、製造時に補助的に使用される。真空チャンバー14は、室内を高真空にできる装置である。熱源15は、平板状に形成されていて、真空チャンバー14の室内の壁面に、熱エネルギーの放出面を内側に向けた状態で設置されている。
 本製造方法は、次のような工程を含んで構成されている。
 〈下層電極形成工程〉上記素子基板1に、下層の電極(陽極2)を形成する。
 〈転写用基板作製工程〉上記有機層4を構成する積層材料を含む成膜溶液で、ドナー基板10に膜を形成する成膜処理により転写層11を形成して転写用基板12を作製する。本製造方法では、通常、ドナー基板10の略全面に転写層11が形成される。
 〈対向配置工程〉上記下層の電極が形成されている上記素子基板1に対し、上記転写層11が形成されている面を上記素子基板1に向けた状態で、上記転写用基板12と上記素子基板1とをスペーサー13を介して対向配置させる。
 〈減圧工程〉互いに対向している上記転写用基板12及び上記素子基板1を真空条件の下に保持する。
 〈転写工程〉真空条件の下において上記転写用基板12を熱源15で加熱して、上記転写層11を上記素子基板1に転写させる。
 具体的には、同図の(a)に示すように、ドナー基板10の上に積層材料を全面に成膜して転写層11が形成された転写用基板12を作製する。一方、素子基板1の上には、予めスペーサー13を設けておく。なお、スペーサー13は転写用基板12に設けてあってもよい。
 そして、同図の(b)に示すように、素子基板1と、転写用基板12とを向かい合わせに配置する。このとき、必要に応じて位置決めが行われる。次に、同図の(c)に示すように、対向配置した2つの基板1,12を真空チャンバー14を用いて真空条件下に保持する。
 そうして、熱源15を加熱すると、転写層11が昇華して素子基板1に転写するため、比較的短時間でもって、同図の(d)に示すように、積層材料で構成された有機膜5を素子基板1の所定の範囲の全面に形成することができる。高品質な有機膜5を形成するためには、スペーサー13で転写用基板12と素子基板1との間の僅かな隙間(TS距離)を均一に保持することが重要である。
 このように、本製造方法は、素子基板1と転写用基板12との間の隙間を利用して、極めて小さなTS距離で加熱蒸着させるようなものである。従って、本製造方法によれば、真空蒸着法の利点は生かしながら、材料の利用効率が低いという従来の課題を改善することができる。
 また、積層材料は、塗布法等を用いて予めドナー基板10に成膜しておけばよいので、製造の高タクト化、低コスト化が実現できる。更に、成膜時に混入した酸素や水分などの不純物は、減圧工程や転写工程で除去されるので、性能の向上も図ることができる。
 <本実施形態の具体的構成>
 次に、本製造方法の具体的な構成について説明する。
 「上記転写用基板作製工程は、大気圧の条件の下で行なう」のが好ましい。有機EL素子を構成する発光層43や正孔輸送層42等の材料は、酸素や水分によって劣化し易いため、本来的には、大気圧の下でウエットな塗布法等の方法を用いて成膜を行うのは好ましくない。しかし、本実施形態の製造方法によれば、その後の減圧工程や転写工程で酸素等が除去されるため、大気圧の下で転写用基板12を作製することができ、作業し易い利点がある。
 「上記転写用基板作製工程は、露点温度が-20℃以下の条件の下で行う」のが好ましい。乾燥雰囲気(ドライエア)の下で行うことで、水分をより効果的に除去できるからである。露点温度が-20℃を超えると乾燥雰囲気が不安定になるおそれがあるし、露点温度が-20℃程度のドライエアであれば、既存の空圧装置を用いて作り出すことができるので、製造コストを抑制することができる。
 積層材料は真空の条件下で転写されるので、従来の真空蒸着法と同等の膜を形成することができる。スペーサー13で極めて小さいTS距離が保持されるので、蒸着条件が安定して均一な蒸着が可能となるし、積層材料のほとんどを素子基板1に転写することができる。従って、本製造方法の材料利用効率は、材料利用効率に優れている塗布法よりも更に優れたものとなる。
 「上記転写工程は、真空度が1×10-3Pa以下の条件の下で行う」のが好ましい。真空度を10-3Pa以下にして高真空な条件下で転写工程を行うことで、積層材料の昇華に必要な加熱温度を低くすることができ、積層材料の熱による劣化を軽減することができる。なお、真空度が10-3Paを超えるて低真空になると、転写時に積層材料が熱で劣化するおそれがある。
 「上記転写層11は、低分子系の有機材料(低分子材料ともいう)で形成する」のが好ましい。つまり、積層材料に低分子材料を使用する。低分子材料は、有機EL素子では汎用的に用いられているが、一般に、積層するためには真空蒸着法が用いられる。本来、製造工程の簡便性や装置コストを考えると、塗布法等の方が望ましいが、低分子材料の多くは自己支持性が不足しているため、塗布法等では高品質な膜の形成が難しいからである。
 本実施形態では、蒸着時の昇華により素子基板1へ均一な有機膜5を成膜することができるため、ドナー基板10への成膜は高品質な膜を形成する必要はなく、蒸着源として所定の範囲に成膜できればよい。つまり、これまで真空蒸着法でしか成膜できなかった低分子材料であっても、高い材料利用効率で成膜することが可能になる。
 更に、低分子材料を用いた真空蒸着法では、蒸着速度が低分子材料の種類によって異なることが、製造における課題の一つとなっている。それに対し、本製造方法では、熱源15による加熱方法を工夫すれば高速転写も可能であり、全体として、蒸着速度の違いによる影響をほとんど受けない高タクトな製造方法を実現することができる。
 「上記ドナー基板10は、上記熱源15から放出される熱エネルギーを透過する材料で形成されているようにする」とよい。そうすることで、熱エネルギーがドナー基板で失われてしまうのを防ぐことができる。
 その場合、「上記ドナー基板10における上記転写層11が設けられる面に、上記熱エネルギーを吸収する発熱層16が設けられている」ようにするのが好ましい(例えば、図22の(b)を参照)。
 赤外光であれば、転写層11を直接加熱することも可能であるが、基板のサイズや熱源の価格等を考慮すると、可視光の方が有利であることも多い。その場合、積層材料の種類によって吸収波長が異なるので、効率よく加熱するためには、熱源の波長を変える必要がある。そこで、熱エネルギーを吸収する発熱層16を設け、その熱で転写層を加熱するようにすれば、積層材料の種類にかかわらず効率よく加熱することができる。
 「上記ドナー基板10は、上記熱源15から放出される熱エネルギーを吸収する材料(熱吸収材料ともいう)で形成してあってもよい」。この場合、ドナー基板10が発熱層16としても機能するので、その構成を単純化することができる。熱源15の種類にもよるが、ドナー基板10の形態としては、金属平板やロール状に巻き取り可能な帯状の金属シートなどを挙げることができる。もっとも、これらに限定されるものではない。
 「上記スペーサー13は、上記素子基板1に設ける」のが好ましい。ドナー基板10にスペーサー13を設けた場合、積層するために転写層11の転写を複数回行うと、転写を行う度に、素子基板1に対してスペーサー13の位置ずれが生じ易い。スペーサー13の位置ずれが生じると、転写される範囲がまちまちになる。そうすると、例えば、高精細な画素サイズでは、転写させたい所定の範囲以外の部分に余計に転写されてしまうおそれがある。
 そこで、素子基板1にスペーサー13を設けることで、転写を複数回行っても転写される範囲は一定になるので、有機EL素子の積層精度を向上させることができる。
 「上記スペーサー13は、上記ドナー基板10に設けてあってもよい」。画素サイズやスペックによっては、多少、所定の範囲以外の部分に転写されることがあっても支障のない場合がある。例えば、大型TVのように画素サイズが比較的大きい場合には、多少の位置ずれは品質に影響しない。
 従って、そのような場合には、スペーサー13をドナー基板10に形成すればよい。素子基板1であれば、全ての基板にスペーサー13を形成する必要があるのに対し、ドナー基板10であれば、繰り返し使用できるのでスペーサー13の数を大幅に減らすことができる。スペーサー13の数が減れば材料コストや製造コストを抑制することができる。
 「上記スペーサー13は柱状に形成する」ことができる。図3に、その具体例を示す。同図中、20は画素電極(陽極2)である。このように、有機EL素子でディスプレイ等を構成する場合には、上記下層電極形成工程は、格子状にパターンニングして、上記下層の電極としての複数の画素電極20を形成する処理を含む場合がある。
 本具体例では、スペーサー13は、円柱形状に形成され、素子基板1における各画素電極20の互いに隣接する隅部の間の部分にそれぞれ配置されている。スペーサー13は、画素電極20が形成されている範囲の外に形成される。スペーサー13を柱状に形成することで、平面視でのスペーサー13の面積を小さくできるため、素子基板1と転写用基板12との位置ずれの影響を少なくできる。各スペーサー13の配置は、必要に応じて適宜設定することができるが、同図に示すようにスペーサー13を配置すれば、バランスよく配置することができ、TS距離を一定に保ち易い。また、スペーサー13の形状は、円柱形状に限らず、四角柱形状や多角柱形状等であってもよい。
 図4に示すように、「上記スペーサー13がストライプ状に配置されている」ようにすることができる。同図は、カラーディスプレイ用にR(赤)、G(緑)、B(青)の各色のサブピクセルに対応させて複数の画素電極20を配置した素子基板1を例示している。
 このように、カラーディスプレイでは各色のサブピクセルがそれぞれストライプ状に配置される場合がある。この場合、素子基板1の全面における膜厚の均一性も重要ではあるが、スペーサー13で区画された、ストライプ状の範囲における膜厚の均一性が特に重要である。RGBの各サブピクセルで最適な膜厚が異なる場合があり、その場合、サブピクセルごとに最適な膜厚で成膜する必要があるからである。
 従って、線状に形成した複数のスペーサー13をストライプ状に配置することで、スペーサー13で区画される範囲ごとに均一な膜厚の層を形成することができる。
 図5に示すように、「上記スペーサー13が、上記複数の画素電極20のそれぞれの周りを囲むように配置され、上記各画素電極20の周りを囲んでいる上記スペーサー13の囲繞面13aに開口部21が形成されている」ようにすることもできる。ここで、スペーサー13の囲繞面13aとは、素子基板1と略直交して各画素電極20を囲んでいるスペーサー13の側面をいう。
 このように、カラーディスプレイではRGBの各サブピクセルがそれぞれデルタ状に配置される場合もある。この場合、各サブピクセルの最適な膜厚を確保するためには、サブピクセルごとに成膜する必要がある。そこで、このようにスペーサー13で各画素電極20の周りを取り囲むことで、サブピクセルごとに均一な膜厚の層を形成することができる。
 本製造方法では、転写用基板12と素子基板1とを接合した状態で減圧する場合がある。その場合、画素電極20の四方を全てスペーサー13で囲ってしまうと、密閉されて画素電極20内を減圧できない。そこで、各画素電極20の周りを囲んでいるスペーサー13の囲繞面13aに、内外に連通する開口部21を形成して減圧できるようにしている。
 「上記有機層4の形成範囲と対応するように、上記転写層11が上記ドナー基板10の略全面に形成される」ようにするのが好ましい。図6に、その具体例を示す。本具体例では、有機層4が素子基板1に形成される範囲と略同一の範囲の全面にわたって、ドナー基板10に成膜溶液を塗布することにより転写層11が形成されている。その塗布法としては、スピンコーティング法やスプレー法、ディッピング法、スリットコーティング法などの汎用性のある方法を挙げることができる。なお、転写層11にはハッチングを施してある。
 図7に示すように、「上記転写層11はストライプ状に形成してあってもよい。」
 本製造方法では、積層材料は転写用基板12からTS距離だけ離れた素子基板1に昇華して転写する。その際、積層材料は、通常、転写用基板12と素子基板1との間を指向性無く拡散する。しかし、転写用基板12と素子基板1とを密着させずに、TS距離を大きくすると、真空蒸着法と同様に、積層材料の付着に指向性が生じ、素子基板1における転写層11が対向している範囲に膜が形成され易くなる。
 そうすれば、素子基板1の所定の範囲に集中的に膜を形成することができるので、少量の積層材料で厚みのある膜を素子基板1上に形成することができる。すなわち、スペーサー13等に付着する積層材料が減る分、材料の利用効率を向上させることができる。
 具体的には、同図に示すように、平面視にて、ストライプ状に配置された複数の画素電極20の幅方向の中央に沿って延びるように、線状あるいは帯状の転写層11を形成することができる。
 また、図8に示すように、「平面視で、上記各画素電極20に対応する範囲の内側に位置するように上記転写層11を形成する」ことができ、その場合、「上記転写層11は、上記各画素電極20に対応する範囲の少なくとも1ヶ所にスポット状に形成する」ことができる。
 各画素電極20の上に膜を形成する場合に、各画素電極20に対応する範囲の内側に転写層11を形成しておけば、TS距離を調整することで、各画素電極20に効率よく膜を形成することができる。特に、スポット状に形成することでより効率的な成膜が期待できる。このようなストライプ状やスポット状の転写層11を形成する方法としては、公知のインクジェット法(IJ法ともいう)などを挙げることができる。
 「上記転写用基板作製工程において、上記転写層11は、微粒子が連続的に結合して形成された膜状構造に形成する」のが好ましい。上述したように、転写工程で昇華するため、成膜する積層材料に低分子材料を用いることができる。しかし、TS距離が非常に小さいために、転写層11が極端に不均一であった場合には、転写後の膜の形態に影響が及ぶおそれがある。
 それに対し、転写層11を微粒子が連続的に結合した膜状構造(微粒子結合膜ともいう)に形成することで、転写層11が極端に不均になるのを回避することができる。すなわち、微小粒子が連続的に結合することで、膜が極端に不均一になるのが抑制される。転写層11が昇華する際にも、ばらつきが小さくなって均一に転写させることができる。
 このような微粒子結合膜を形成する方法としては、例えば、「上記成膜溶液を液滴に細分化して散布する微小液滴散布法を用いる」ことができる。
 この場合、散布される液滴の平均粒径が10μm以下になるように設定するのが好ましく、1μm以下になるように設定するのがより好ましい。液滴が小さくなればそれだけ相対的に表面積が大きくなる。そうすると、ドナー基板10に着弾した時に直ちに乾燥するため、良好な微粒子結合膜を形成することができる。
 具体的には、スプレーを用いて散布すればよい。特に、散布される液滴を荷電するとよい(エレクトロスプレー法)。そうすることで、液滴どうしが静電気力によって更に微細化し、均一で極微小な液滴を安定して形成することができる。
 「上記転写用基板作製工程において、上記成膜溶液の溶媒として低沸点材料を用いる」のが好ましい。積層材料はドナー基板10に塗布等により成膜されるが、その際、成膜溶液に含まれる酸素や水分を除去するために、通常、加熱処理が行われる。しかし、この加熱処理によって積層材料の品質が劣化するおそれがある。例えば、酸素等を高度に排除できるグローブボックス等を用いて加熱処理を行えば、積層材料の品質劣化を防ぐことができるが、設備コストが高くついてしまう。
 そこで、溶媒に低沸点溶媒を用いることで、塗布の過程で自然に溶媒を除去できるので、乾燥処理が不要になるか、あるいは比較的弱い乾燥処理で済むようになる。なお、ここでいう「低沸点」とは、例えば、120℃以下の沸点を意味する。沸点が120℃以下の溶媒であれば、塗布の完了とほぼ同時に乾燥させることができ、乾燥処理を無くすことができる。
 特に、微小液滴散布法と組み合わせるのが効果的である。そうすれば、より乾燥が促進するため、積層材料の品質劣化を抑制でき、製造コストも軽減できる。
 「上記転写用基板作製工程において、上記転写層11を形成している間に、上記ドナー基板10を加熱する処理を行ってもよい」。その後に行われる減圧工程では、転写用基板12は真空条件下に保持されるため、それまでに溶媒はできるだけ除去しておくのが好ましい。従って、塗布を行いながらドナー基板10を加熱処理すれば、効率よく溶媒を除去することができる。塗布と同時に加熱処理することで、別途加熱処理を行う必要が無くなって、製造設備や製造工数を削減することができる。
 「上記転写用基板作製工程において、上記成膜溶液は、上記積層材料を溶媒に分散させることによって形成する」ことができる。積層材料には、主として発光特性や電荷輸送性を有する低分子材料が用いられる。本製造方法では、転写用基板12の作製に成膜溶液が用いられているが、積層材料の中には、溶媒への溶解性が著しく低いものや、溶解性を付与するとその特性が低下するものがある。従って、このような積層材料の場合、成膜溶液に分散すればよい。蒸着源として機能すれば足り、高精度な転写層11を形成する必要はないからである。
 そのような分散液の作製方法としては、例えば、超音波振動を用いたホモジナイザーや、ペイントシェイカー、ビーズミル、せん断分散法などがあり、積層材料に応じて適宜使い分ければよい。なお、分散性は、一次粒子として10μm以下であることが好ましい。転写時における均一拡散性や成膜性を考えると、1μm以下であることがより好ましい。
 「この場合、上記成膜溶液は、上記積層材料の分散性を促進させる添加剤を含む」ようにしておくとよい。積層材料が凝集してしまうと、成膜性が著しく低下する。そこで、積層材料の分散性を促進させる添加剤を添加すれば積層材料の凝集を防止することができる。
 更にこの場合、「上記転写用基板作製工程において、加熱して上記添加剤を分解させる処理が行われる」のが好ましい。添加剤が転写層11に残存した場合に、その後に形成される有機層4の発光特性や電気特性に悪影響を及ぼす可能性がある。従って、乾燥処理で行われる加熱によって添加剤が分解するようにすれば、添加剤の悪影響を防ぐことができる。この場合、溶媒の乾燥処理を目的として設定される温度で分解する添加剤を用いるのが好ましい。
 「上記減圧工程において、上記転写用基板12と上記素子基板1との間に密閉空間を形成する処理が行われ、その密閉空間内の圧力が、その密閉空間外の圧力よりも低くなるように調整する」のが好ましい。換言すれば、密閉空間の外の圧力をPa、密閉空間の内の圧力をPbとしたとき、Pa>Pbとなるように調整する。
 転写処理は、真空条件の下で、転写用基板12と素子基板1とがスペーサー13を介して対向配置された状態で行われるが、この時、両基板間は一定のTS距離を隔てた状態で保持する必要がある。そのためには、基板の全面が互いに均一に密着するように加圧するのが好ましい。そこで、両基板の間に形成される密閉空間内の圧力が、その外側の圧力よりも低くなるように調整し、圧力差で両基板が互いに接する方向へ押し付けられるようにしている。
 図9に、その具体例を示す。同図中、24は密閉空間、25はチャックである。まず、真空チャンバー14の中で、転写用基板12と素子基板1とを接合し、対向配置させる。その状態下で、真空チャンバー14の室内を減圧し、1×10-3Paの真空度に保持する。この時点では、密閉されていないので、両基板1,12の間は真空チャンバー14の室内の真空度と同じ1×10-3Paとなっている。
 この状態で、チャック25で両基板の端部を挟み付けて封止し、両基板1,12の間に密閉空間24を形成する。その後、真空チャンバー14の室内の真空度を低下させる。そうすれば、密閉空間24の真空度は維持されるため、真空チャンバー14の室内の真空度を低下する分だけ相対的に密閉空間24の圧力が低くなり、両基板1,12は互いに接する方向へ押し付けられる。両基板1,12には均一に力が加わるため、両基板1,12の間のTS距離を全面にわたって均一にすることができる。
 圧力を調整するだけでなく、「圧着装置により、物理的に上記転写用基板12と上記素子基板1とを密着させる処理を行ってもよい。」
 図10に、その具体例を示す。同図中、26は弾性変形可能な伸縮枠体、27は加圧用の圧着装置である。圧着装置27には、真空チャンバー14の室内の底面に取り付けられるベース27aと、ベース27aに伸縮脚部27bを介してその上側に対向状に取り付けられた板状の設置台27cとが備えられている。設置台27cは昇降可能である。
 この場合、同図の(a)に示すように、設置台27cの上に転写用基板12等を載置して設置台27cを上昇させると、同図の(b)に示すように、転写用基板12が熱源15に密着する。更に設置台27cを押し上げることで、転写用基板12と素子基板1とを強く密着させることができる。TS距離は伸縮枠体26で調整される。
 このように、転写用基板12と素子基板1と間に物理的に外力を作用させても、両基板間のTS距離を一定に保持することができる。
 「上記転写用基板12は、発熱層16を備え、上記熱源15として発光装置が用いられ、上記発熱層16が、上記発光装置から放出される光を吸収して発熱する」ようにしておくとよい。すなわち、熱源15の発光装置から転写用基板12に向けて光を放出させる。そうすれば、発熱層16が光を吸収して発熱するため、積層材料の種類が変わっても、効率よく転写層11に熱を与えることができる。特に、発光装置が放出する光は可視光が好ましい。有機EL素子が大型化したときに大面積化し易いからである。
 「上記熱源15としては、赤外光を放出する発光装置を用いてもよい」。赤外光であれば、積層材料を直接加熱できるので、効率よく転写させることができる。ドナー基板10に赤外光を透過する材料を用いれば、発熱層16を不要にできる。この種の発光装置としては、例えば、ハロゲンランプやキセノンランプなどが挙げられるが、これらに限定するものではない。赤外光のみを透光するフィルターを設置してもよい。
 「上記熱源15は、熱エネルギーをパルス照射する」ようにしてあってもよい。熱エネルギーを連続して照射すると、温度が過度に上昇して、素子基板1や有機層4などにも悪影響を与えるおそれがある。それに対し、熱エネルギーをパルス照射することで、過度な温度上昇を防ぐことができる。断続的に極短時間だけ照射されるため、熱エネルギーは深層部位までは伝わらず、転写用基板12を越えて位置する素子基板1等の温度上昇を抑制することができる。
 極短時間で温度が下がるので、制御が容易で過度な高温になるのを防ぐこともできる。更に、熱による転写層11の体積変化がパルス時間に追随できなくなるまでパルス時間を短くして連続照射すると、転写層11内に膨張エネルギーが蓄積されるため、転写効率を高めることができる。
 パルス照射の時間としては、例えば、100msec以下が好ましく、更には、転写効率を高めるためには、1μsec以下に設定するのがより好ましい。そうすることで熱の蓄積を効果的に防止することがきる。さらに、膨張エネルギーを生かした転写を行うためには、100psec以下が好ましく、より好ましくは100fsec以下である。
パルス照射の発振は、照射する光自体を発振させてもよいし、機械的にシャッターを使って発振させてもよい。
 「上記転写工程において、上記転写用基板12の少なくとも2ヶ所以上の異なる範囲を上記熱源15で加熱し、転写を複数回行う」こともできる(分割転写)。転写用基板12と同等の大きさの熱源15を使用すれば、一回で転写させることもできるが、大型化した場合、処理が大掛かりになってしまう。そこで、転写する範囲を複数に小分けし、複数回に分けて照射すれば、効率よく転写させることができる。図11、図12に、その具体例を示す。
 図11では、転写を2回に分けて行う例を表している。具体的には、熱源15が複数の帯状の要素熱源15aで構成されていて、ストライプ状に配置されている。要素熱源15aが設けられた範囲と、各要素熱源15a間の隙間の範囲とは、それぞれ同幅に設定されている。各要素熱源15aの長さ寸法は転写用基板12の長さ寸法と略同一に設定されている。
 そして、まず、第1工程として、同図の(a)に示すように、各要素熱源15aを配置して転写を行うと、各要素熱源15aと対向する部分の転写層11は素子基板1に転写されるが、各隙間と対向する部分の転写層11は転写されない。
 次に、第2工程として、同図の(b)に示すように、隙間の部分に位置するように各要素熱源15aを移動させる。そして、再度、転写を行うと、残っていた転写層11を素子基板1に転写することができる。
 このように、転写する範囲を複数に小分けして複数回転写を行うことで、素子基板1の全面に効率よく転写させることができる。なお、小分けにする範囲は2つに限らず、3つ以上であってもよい。
 図12では、熱源15を移動させながら、同じ範囲での転写を更に2回に分け、上塗りするように繰り返し転写する例を表している。具体的には、熱源15は帯状に形成されている。熱源15の長さ寸法は転写用基板12の長さ寸法と略同一に設定されている。
 そうして、まず、第1工程として、同図の(a)に示すように、熱源15を転写用基板12の端から順に所定間隔で幅方向に移動させながら転写を行う。この時、熱源15による加熱量を調整することにより、転写層11の一部だけを転写させる。そうすると、転写を行った部分の転写層11の一部は素子基板1に転写され、その他の部分の転写層11は転写されずにそのまま残る。
 次に、第2工程として、同図の(b)に示すように、転写を行わなかった部分に対し、第1工程と同様に転写を行う。そうすると、その部分の転写層11の一部も素子基板1に転写され、素子基板1の全面に均一な厚みの膜が形成される。
 更に、第3工程として、同図の(c)に示すように、再度、(a)と同じように転写を行い、第1工程の処理で残存している転写層11を残らず転写させる。そして、更に、第4工程として、同図の(d)に示すように、再度、(b)と同じように転写を行い、第2工程の処理で残存している転写層11を残らず転写させる。
 このように、転写する範囲を複数に小分けし、更に、各範囲の転写量も小分けして複数回転写を行っても、素子基板1の全面に効率よく転写させることができる。なお、小分けする範囲や小分けする転写量は2つに限らず、3つ以上であってもよい。
 スペーサー13の配置は、色々と工夫することができる。
 例えば、「上記転写用基板12及び上記素子基板1の少なくともいずれか一方の基板に上記スペーサー13を設けることにより、スペーサー付基板が形成され、上記スペーサー付基板の一方の主面には、上記スペーサー13により区画されて複数の囲繞部が形成され、上記複数の囲繞部のそれぞれの周りを囲んでいる、上記スペーサー13の囲繞面13aに開口部21が形成され、上記複数の囲繞部のそれぞれは、上記開口部21を介して互いに連通し、上記開口部21の少なくとも1つは、空気取出口として、上記スペーサー付基板の端部に配置されている」ようにすることができる。
 図13~図17に、その具体例を示す。図中、22は囲繞部である。転写用基板12側でもよいが、これら各例では、いずれも素子基板1にスペーサー13が設けられている(スペーサー付基板)。素子基板1と転写用基板12とを接合することで両基板間には、スペーサー13の囲繞面13aで区画された複数の空間が形成される。
 図13では、各スペーサー13は、線状に形成され、互いに平行なストライプ状に配置されている。各スペーサー13の一方の端部13bは、素子基板1の一方の辺(図において左側)の縁まで延びている。各スペーサー13の他方の端部13cは、素子基板1の他方の辺(図において右側)の縁の近くまで延びている。
 スペーサー13がストライプ状に配置されている場合において、同図の(b)の右側に示すように、素子基板1の縁までスペーサー13が形成されていないとすると、荷重が加わると、素子基板1の端部と転写用基板12の端部とが近接して開口部21が狭くなったり、両基板1,12の端部が接触して開口部21が閉じたりするおそれがある。そうなると、減圧時に両基板の間から空気を除去し難くなる。従って、スペーサー13の端部を素子基板1の縁まで延ばしておくことで、両基板1,12の端部に空気を取り出す開口部21(空気取出口21a)を確保でき、支障なく両基板の間から空気を除去することができる。
 もっとも、空気取出口21aが確保できるなら、素子基板1の縁まで延ばさなくてもよい。但し、スペーサー13の端部の位置が素子基板1の縁から内側に入り込む距離は1mm以下にしておくのが好ましい。
 「上記スペーサー13は、上記スペーサー付基板の周辺部に設けられて該スペーサー付基板の周りを囲む外周スペーサー13Aを含み、上記外周スペーサー13Aの囲繞面13aに、上記空気取出口21aが設けられている」ようにすることもできる。
 最終的に空気取出口21aは集約した方が処理を簡便に行うことができる。特に、両基板1,12をチャック25で挟み付けて封止する場合には、空気取出口21aが小さい方が封止し易い。そのためには、外周スペーサー13Aを設ければよい。
 図14に、その具体例を示す。この例では、外周スペーサー13Aは平面視でコ字状に形成されていて、素子基板1の一辺に空気取出口21aが開口している。従って、この場合であれば、チャック25で封止する部分は素子基板1の一辺だけになる。
 図15に示すように、空気取出口21aは外周スペーサー13Aの一点に開口する溝状に形成してもよい。そうすれば、より封止し易くなる。
 「上記スペーサー付基板が矩形に形成されている場合には、上記外周スペーサー13Aは、上記スペーサー付基板の辺に沿って延び、かつ、上記主面の中心を通る、少なくともいずれか1つの仮想の対称軸に対し、対称に形成されている」ようにするのが好ましい。
 両基板1,12を接合して挟み付ける時には、全面にわたって両基板間の隙間が一定になるように均一性が求められる。従って、外周スペーサー13Aを対称状に配置すれば、両基板をバランスよく挟み付けることができ、均一性を確保することができる。
 図16に、その具体例を示す。同図中、Cは主面30の中心、S1,S2は仮想の対称軸である。本例の外周スペーサー13Aでは、左右対称状に空気取出口21aが2ヶ所設けられている。図15の外周スペーサー13Aでは、左右方向が非対称形になっているのに対し、本例の外周スペーサー13Aでは、上下左右方向が対称形になっているので、より均一性を確保することができる。
 外周スペーサー13Aが非対称形であっても、ダミースペーサーを設けて対称性を補足することができる。具体的には、「上記外周スペーサー13Aは、上記スペーサー付基板の辺に沿って延び、かつ、上記主面の中心を通る、少なくともいずれか1つの仮想の対称軸S1,S2に対し、非対称に形成され、上記外周スペーサー13Aの周辺に、該外周スペーサー13Aの線対称性を補足するダミースペーサーが設けられている」ようにすればよい。
 図17に、その具体例を示す。同図中、13Bはダミースペーサーである。外周スペーサー13Aには、封止し易いように溝状の空気取出口21aが1ヶ所設けられている。そして、同図の(a)では、その空気取出口21aと略同一形態のダミースペーサー13Bが、線対称状に設けられている。同図の(b)では、外周スペーサー13Aの非対称形の部分の周辺に、多数のダミースペーサー13B,13B,…が線対称状に配置されている。多数のダミースペーサー13B,13B,…を線対称状に配置することで、外周スペーサー13Aの非対称形の影響が希釈されるため、素子基板1全体としての対称性を確保することができる。
 このように、外周スペーサー13Aが非対称形であっても、ダミースペーサー13Bを設けることで対称性を確保することができ、均一性と簡便性を両立させることができる。
 ところで、本製造方法で形成される有機EL素子は、その特性を向上させる優れた構造を形成することができる。
 具体的には、「上記素子基板1に、上記スペーサー13が設けられ、上記素子基板1側と上記スペーサー13側とが略同一の厚みからなる等厚層が、上記有機層4に含まれている。」なお、ここでいう略同一とは、例えば、スペーサー13側の厚み平均が素子基板1側の厚み平均に対して0.5~1.0倍の範囲にあることを意味する。
 マスク蒸着法では、発光層をパターンニングする時に、スペーサーで素子基板とマスクとの間の距離を一定に保つため、また、IJ法では、パターンニングする時にスペーサーで混色を防止するために、スペーサーは素子基板に形成されるのが一般的である。
 図18に示すように、これら各方法を用いて成膜した場合には、成膜される有機膜101は、素子基板102側よりもスペーサー103側の方が厚みが小さくなる。すなわち、IJ法で噴射される積層材料には指向性があり、真空蒸着法でもTS距離が長いために、昇華した積層材料の飛翔に指向性が生じる。そのため、いずれもスペーサー103側にはほとんど層が形成されない。
 このような場合、陽極と陰極との間でリークが起こり易くなるため、発光効率の低下を招くおそれがある。
 それに対し、本製造方法によれば、積層材料が、スペーサー13と素子基板1と転写用基板12とで囲まれた微小空間を指向性なく飛翔するため、図19に示すように、素子基板1側の厚みd1と、スペーサー13側の厚みd2と、がほぼ同じの層が形成される(等厚層)。従って、リークが起こり難く、発光効率に優れた素子構造を形成することができる。
 更に、有機EL素子の信頼性も向上させることできる。すなわち、スペーサー13や素子基板1に設けられる平坦化層等は、樹脂で形成されることが多いが、その場合、水分やガスが発生する。このような水分等が発光層に入り込むと、その品質が劣化して信頼性が損なわれる。
 従って、素子基板1側からスペーサー13側にわたって略同一の厚みの層が形成されていれば、水分等の侵入を効果的に防ぐことができる。
 次に、具体的な実施例(第1実施例~第13実施例)を示す。
 [第1実施例]
 〈有機EL素子の構造〉
 図20、図21に、本実施例の有機EL素子を示す。図20は、平板状に形成された照明装置である。照明装置の一方の面には、光を放つ照明部56が形成されている。図21は、その照明部56を構成している有機EL素子の断面構造を表している。なお、ここでの有機EL素子は試験用であるため構造が単純化されている。
 図21に示すように、この有機EL素子は、ガラス製の素子基板1の上に下層の電極(陽極2)が形成されている。陽極2の素材はITOからなる。陽極2は、それぞれ平行に並列する複数の帯状の画素電極20,20,…で構成されていて、ストライプ状に配置されている。陽極2の上には、65nmの膜厚の正孔輸送層42が形成されている。正孔輸送層42は材料にα-NPDを用いて形成されている。
 正孔輸送層42の上には、30nmの膜厚の発光層43が形成されている。発光層43は材料にAlq3を用いて形成されている。発光層43の上には、LiFを用いて電子注入層45が5nmの膜厚で形成されている。電子注入層45の上には、上層の電極(陰極3)が形成されている。陰極3は、100nmの厚みのアルミニウム(Al)からなる。本実施例では、有機層4のうち、正孔輸送層42及び発光層43が本製造方法を用いて形成されている。
 〈有機EL素子の製造方法〉
 図22に有機EL素子の製造フローを示す。まず、その概略を説明すると次のようになる。
 (ドナー基板10側の準備)
 ドナー基板10には、ハロゲンランプから放出される輻射光を透過するガラス板を用いた。もちろん、輻射光を透過する材料であればガラスでなくてもよい。そして、同図の(a)に示すように、ドナー基板10の上に、輻射光を吸収するモリブデン(Mo)を1000Åの膜厚でスパッタ法を用いて成膜した。なお、Mo膜は発熱層16に相当する。発熱層16の材料はMoに限らずTiやAlを用いてもよい。
 次に、同図の(b)に示すように、形成されたMo膜の上に転写層11を成膜して、転写用基板12を作製した。転写層11の具体的な形成方法については後述する。
 (素子基板1側の準備)
 同図の(c)に示すように、素子基板1の上に、フォトリソグラフィにより、20μm間隔ごとに120μmの幅の複数の陽極2をストライプ状に形成した。そして、同図の(d)に示すように、各陽極2間に、細長い壁状のスペーサー13をそれぞれ形成した。スペーサー13は、その材料に感光性のポリイミド(日産化学社製)を用い、素子基板1からの高さが3μm、最大幅が30μmとなるように形成した。
 また、照明部56には、陽極2と直交するように、最大幅が15μm、抜き幅が130μmのスペーサー13を複数形成した(図示せず)。これらスペーサー13の幅は、基端側(基板20側)から先端側に向かって次第に大きくなっている(逆テーパー形状)。なお、スペーサー13の材料は、ポリイミド樹脂に限らず、必要に応じて適宜選択することができる。例えば、無機物であってもよい。
 スペーサー13の素子基板1の全体に対する配置は、図17の(b)に示したものとなっている。空気取出口21aは、素子基板1の縁から内側に1mm入り込んだ部位に開口するように形成されている。当初、図15のようにスペーサー13を配置したが、圧着が不十分なケースが発生したために、このような改良が施されている。その結果として、安定した圧着が可能になっている。
 その後、次に示すように、素子基板1の上に有機層4を形成し、最後に陰極3を全面に真空蒸着することにより有機EL素子を完成させた。照明部56では、逆テーパー形状のスペーサー13によって分割され、120μm幅のストライプ状の陰極3が陽極と直交するように形成される。その結果、照明部56には、格子状に配置された120μm×120μmの一群の画素が形成される。
 (正孔輸送層42の形成)
 同図の(b)に示すように、成膜溶液をドナー基板10の略全面に塗布し、転写用基板12を作製した。成膜溶液には、THFとNMPの混合溶媒を用い、8mg/mlの濃度でα-NPDを溶解させたものを使用した。全面塗布用のIJ成膜装置を用い、ドナー基板10上に70nmの膜厚で転写層11が形成されるように成膜溶液を塗布した。成膜に要した時間は30secであった。材料利用効率は約90%であった。
 ドナー基板10を加熱しながら塗布を行ったので、塗布完了時には溶媒は蒸発していた。別途乾燥工程を設ける必要が無かったため、工程を簡略化できた。形成された転写層11について、AFMで観察を行ったところ、全体的には均一な形態の膜が形成されていたが、ところどころに10nm程度の凝集体が認められた。
 同図の(e)に示すように、こうして作製された転写用基板12は、転写層11が形成されている側を素子基板1と向かい合わせにして接合した状態で、同図の(f)に示すように、真空チャンバー14の室内に保持し、転写処理を行った。
 真空チャンバー14は、先の図9に示したように構成されている。本実施例では、室内を10-3Paを超える高真空に保持できる真空チャンバー14を使用し、真空度を4×10-4Paに設定した。熱源15には、ハロゲンランプを使用した。具体的には、面発光ハロゲンランプ(ウシオ社製、UHMA1-CL1000)を用いた。
 真空チャンバー14の室内において、両基板1,12間が密閉されるように転写用基板12と素子基板1とを接合した。
 図23に示すように、具体的には、空気取出口21aが位置する部分にゴム、シリコン等の弾性部材からなるチャック25を取り付けた。そうして、真空チャンバー14の室内から緩やかに空気を除去して減圧した。両基板1,12間のスペーサー13で区切られた空間は空気取出口21aを介して室内と連通しているので、室内と同じように減圧できる。その後、設定した真空度まで減圧して、速やかに室内の真空度を低下させた。そうすることで、チャック25によって空気取出口21aが封止され、相対的に両基板1,12間の圧力が低下して両基板1,12の全面が均一に密着する。
 また、両基板1,12を室内に入れて所定の真空度まで低下させた後に、両基板1,12を接合してもよい。この場合、接合する前に減圧するので、短時間で処理できる利点がある。
 いずれの場合も、圧力差により両基板1,12が密着するので、転写用基板12と素子基板1との間の僅かな隙間(TS距離)は、全面にわたって均一に保持することができた。
 セットした両基板に対し、転写用基板12側からハロゲンランプを照射した。ハロゲンランプは、転写用基板12の表面温度が300℃に達するまで加熱した(10sec)。
 図22の(g)に示したように、室内は、高真空に保持されているため、転写層11は昇華して飛翔し、素子基板1に有機膜5が形成される。具体的には、70nmの厚みの転写層11は、素子基板1の上に65nmの厚みで成膜し、スペーサー13の側面に60nmの厚みで成膜し、スペーサー13の上端に70nmの厚みで成膜した。転写後には、転写用基板12に転写層11はほとんど残っていなかった。これは、Mo膜が発熱層16としてよく機能した結果であると思われる。
 また、素子基板1からスペーサー13にわたって満遍なく膜が形成されることから、電極2,3間のリークを効果的に防ぐことができる。また、転写層11を余すことなく転写させることができるので、材料の利用効率を格段に向上させることができる。
 なお、転写により形成された有機膜5をAFMで観察したところ、転写層11で認められた凝集体は存在せず、均一な構造となっていた。
 (発光層43等の形成)
 こうして正孔輸送層42が形成された素子基板1の上に、更に、正孔輸送層42の形成と同様の処理を行って発光層43を形成した。発光層43の形成後、その発光層43の上に、真空蒸着法により、電子注入層45及び陰極3をそれぞれ5nm、100nmの膜厚で順次成膜し、有機EL素子を完成させた。
 (有機EL素子の特性)
 作製した有機EL素子(実施例)について、比較例と比べながらその特性を調べた。比較例の有機EL素子は、実施例と同じようにスペーサー13を形成したもの(第1比較例)と、スペーサー13を形成しないもの(第2比較例)を作製した。比較例は、正孔輸送層42と発光層43とを真空蒸着法を用いて形成し、その他の構成は実施例と同じ条件で作製した。
 その結果、実施例と第2比較例ではリーク電流は認められず、特性も同等であったのに対し、第1比較例ではリーク電流が認められた。発光効率も20%程度低下し、発光も安定しなかった。第1比較例では、スペーサー13のエッジ部分でリークが発生したものと思われる。
 [第2実施例]
 本実施例では、発光層43の積層材料の構成を変更し、その成膜処理を乾燥雰囲気下で行った点で第1実施例と異なっている。その他の点については、第1実施例と同様であるため、異なる点について詳しく説明する。
 発光材料には、Alq3に換えて、燐光材料とCBPの混合材料を用いた。この発光材料は、Alq3よりも大気に対する耐性が低いことが分かっている。この発光材料を有機溶媒に溶解し、塗布により成膜を行った。その際、ドライエアー製造装置を用いて、雰囲気の露点温度が-20℃となるように制御した。
 通常の雰囲気下で成膜した場合には、燐光材料の劣化が認められ、真空蒸着法を用いた場合に比べて発光効率が20%程度低下したが、本実施例では、発光効率の低下はほとんど認められなかった。
 露点温度が-20℃のドライエアーであれば、一般の圧縮空気製造装置にフィルター等を取り付けるだけで簡単に得られるので、製造コストを抑制できる。また、塗布後に水分や酸素を完全に除去しなくても、転写処理時に除去できる。
 [第3実施例]
 本実施例では、熱源15に熱エネルギーをパルス照射するものに変更した。その他の点は第1実施例と同様である。
 熱源15には、パルス照射が可能なキセノンフラッシュアニールランプを使用した。このキセノンランプは、ウシオ社製ランプの改造品である。このキセノンランプから放出される光は、200~1100nmまでの波長を有し、450~500nmにピーク強度が存在する白色光である。照射時間は1msec以下で制御可能である。本実施例では、1msecの照射で転写用基板12の表面温度が300℃に達するように設定した。
 また、発熱層16の材料にはチタン(Ti)を使用した。Tiは可視光に対する吸収が他の金属に比べて大きいため、キセノンランプ用の発熱層16として好適だからである。
 このように、熱エネルギーをパルス照射することで、加熱部分を表面に限定できる。連続照射では、熱エネルギーが膜や基板中に深く伝わるため、余計な部分を加熱するおそれがある。結果として、転写層11のみを集中的に加熱することができた。
 放出される光を所定波長の白色光にすることで、発熱層16を集中的に加熱することができた。ガラスや金属は白色光を反射するからである。第1実施例のハロゲンランプであれば、放出される光が赤外光であるため、ガラス等も加熱される。
 第1実施例では、転写処理後には素子基板1の温度が上昇するため、これを冷却する時間を要していたが、本実施例では、転写工程の直後でも素子基板1の温度はほとんど変わっていなかった。従って、短時間の連続転写が可能になり、タクトタイムを短縮することができる。
 [第4実施例]
 本実施例では、ドナー基板10として、膜厚が100μmのチタンフィルムを用いた。その他の点については、第3実施例と同様である。
 ドナー基板10にチタンフィルムを用いることで、ガラス板にチタンを成膜せずに済むため製造工程を簡略化できる。またガラス板を用いないのでコスト削減の効果がある。
 図24に示すように、チタンフィルムであれば、ロール状にして供給できるので、ロールツーロールの連続製造プロセスに適用できる。従って、より高タクト化が期待できる。
 [第5実施例]
 本実施例では、発光層43の成膜処理として、微小液滴散布法を用いた点で、第1実施例と異なっている。また、第1実施例では、成膜処理の際にドナー基板10を加熱したが、本実施例ではドナー基板10の加熱は行わない。
 本実施例では、Alq3を溶媒に溶解して成膜溶液を作製し、その成膜溶液をスプレー装置(プロデュース社製STS-200)を用いてドナー基板10に散布した。散布された液滴がドナー基板10に着弾する時には、液滴がほぼ乾燥するように、スプレー装置とドナー基板10との間の距離を調整した。その結果、着弾した液滴は粒子形状を残したまま固化し、ドナー基板10に膜を形成した。形成された膜は、直径1μm程度の微粒子が連続的に結合した構造となっていた。
 こうして得られた転写用基板12を用い、第1実施例と同様に処理して素子基板1に発光層43を形成した。形成した発光層43には、粒子状の構造は認められず、ムラの無い均一な構造となった。また、本実施例では、第1実施例に比べて転写に要する時間が20%短縮された。これは、転写層11を均一な構造にするよりも、微粒子が連続的に結合した構造の方が表面積が大きく、加熱され易いからだと思われる。従って、成膜処理にこのような微小液滴散布法を用いれば、高タクト化が実現できる。
 [第6実施例]
 本実施例では、発光層43を形成する際に、転写層11をドナー基板10に全面的に形成するのではなく、部分的に形成した。その他の点は、第1実施例と同様である。
 図25の(a)に示すように、印刷法を用いて、ドナー基板10に、幅が80μm、膜厚が100nmの転写層11(Alq3)をストライプ状に形成し、転写用基板12を作製した。転写層11は、印刷法に限らず、IJ法やスクリーン印刷などを用いて形成してあってもよい。
 こうしてできた転写用基板12は、同図の(b)に示すように、各転写層11がスペーサー13間の陽極2と対向するように配置し、転写処理を行った。その際、転写用基板12と素子基板1とが所定のTS距離だけ離れるように調整した。
 その結果、素子基板1に形成された有機膜5(Alq3)の断面構造を同図の(c)に模式的に示す。有機膜5はスペーサー13の側面側にははほとんど形成されずに、陽極2の上に集中的に形成された。これは、転写用基板12と素子基板1とを所定のTS距離だけ離れるように調整したことで、真空蒸着法と同様に、転写時に指向性が生じたものと思われる。
 本実施例の有機EL素子では、正孔輸送層42が全面的に均一に形成されているため、発光層43がスペーサー13の側面側に形成されなくてもリークを防ぐうえで支障はない。
 他方、発光層43が陽極2の上に集中的に形成されたことで、積層材料の使用量を減らすことが可能になる。材料利用効率を更に向上させることができる。
 また、転写時に転写層は昇華して素子基板1上に転写されるが、転写層11の膜厚のムラが過度であったり転写層11が蛇行していたりすると、転写後にもムラが生じるおそれがある。しかし、ストライプ状のスペーサー13により、積層材料が飛翔する空間が小さく細分化されるため、ムラの影響を抑制することができる。
 この点、転写層11が20μm程度蛇行した転写用基板12(テスト基板)を作製し、検証を行った。比較例として、断面がドット状のスペーサー13に換えた素子基板1を作製した。比較例の素子基板1と本実施例の素子基板1とに対し、それぞれテスト基板を用いて転写処理を行った。
 その結果、比較例では、50μm程度に広がったムラが認められたが、実施例では、ほとんどムラは認められなかった。このように、スペーサー13で積層材料が飛翔する空間を細分化すれば、有機膜5の均一性を向上させることができる。
 [第7実施例]
 本実施例では、第6実施例と同様に、発光層43を形成する際に、転写層11をドナー基板10に全面的に形成するのではなく、部分的に形成した。本実施例では、陽極2を取り囲むようにスペーサー13を形成し、転写層11をスポット状に形成した点で第6実施例と異なっている。
 図26に、本実施例の素子基板1を示す。同図に示すように、スペーサー13は、100μm×10μm、素子基板1からの高さが3μmの長方形に形成した。スペーサー13は、帯状の陽極2のそれぞれの間に、隙間を空けて並ぶように複数配置した(第1スペーサー)。これら第1スペーサーと直交し、隙間を空けて並ぶように、陽極2の上にも複数配置した(第2スペーサー)。このように第1スペーサー及び第2スペーサーを配置した素子基板1の上には、120μm角に区画された範囲(画素)が形成される。
 図27に、本実施例の転写用基板を示す。同図に示すように、素子基板1の各画素に対応する範囲の中央部分にスポット状の転写層11(Alq3)を形成した。この転写層11は、半径が40μm、ドナー基板10からの最大高さが120μmの半球形状をしている。
 成膜処理は、Mo膜(発熱層16)の表面にプラズマ処理を施して撥液性を付与した後、その表面の所定の範囲に、IJ法により、成膜溶液の液滴を付着させることにより行った。IJ法に限らず、印刷法やスクリーン印刷法などを用いてあってもよい。
 こうして作製した転写用基板12と素子基板1とを、第1実施例と同様に転写処理を行った。転写時には、転写層11と陽極2とが対向するように位置合わせを行った。また、転写用基板12と素子基板1とが所定のTS距離だけ離れるように調整した。
 図28に、素子基板1に形成された有機膜5(Alq3)の断面構造を模式的に示す。同図に示すように、有機膜5はスペーサー13の側面側にははほとんど形成されずに、陽極2の上に集中的に形成された。
 また、IJ法の場合、転写層11の位置ずれを生じるおそれがあり、過度な位置ずれが生じると、転写後にムラが生じるおそれがある。しかし、ストライプ状のスペーサー13により、積層材料が飛翔する空間が小さく細分化されるため、ムラの影響を抑制することができる。
 この点、第6実施例と同様に、転写層11が20μm程度位置ずれした転写用基板12(テスト基板)を作製し、検証を行ったところ、比較例では50μm程度に広がったムラが認められたが、実施例ではほとんどムラは認められなかった。
 [第8実施例]
 本実施例は、転写用基板12にスペーサー13を形成した点で第1実施例と異なっている。
 図29の(a)に、本実施例の転写用基板12と素子基板1とを示す。同図に示すように、素子基板1にスペーサー13を形成する換わりに、ドナー基板10の発熱層16側に、第1実施例の素子基板1と同じようにスペーサー13を形成した。スペーサー13を形成したドナー基板10の上には、発光層43用の転写層11(Alq3)を略全面に形成した。これら素子基板1及び転写用基板12を用いて、第1実施例と同様に転写処理を行った。
 同図の(b)に、素子基板1に形成された有機膜5(Alq3)の断面構造を模式的に示す。同図に示すように、有機膜5は素子基板1の上にほぼ均一に形成された。スペーサー13がないため、有機膜5は、素子基板1の表面に略平坦な状態で形成することができた。なお、本実施例では、スペーサー13も加熱されるために、スペーサー13の上端の部分の転写層11も残らず転写されている。
 本実施例は、開口率を向上させることができる点で有利である。例えば、ファインピッチでスペーサー13の存在が画素の開口率に大きな影響を与えるような場合や、高輝度が求められる照明などに好適である。
 [第9実施例]
 本実施例では、スペーサー13の形状をドット状に形成した点で、第1実施例と異なっている。本実施例では、ストライプ状のスペーサー13に換えて、スペーサー13を、断面が30μm角の角柱形状に形成し、120μm間隔で配置した。
 本実施例によれば、素子基板1上におけるスペーサー13の占有面積を減少させることができるので、開口率を向上させることができる点で有利である。
 なお、スペーサー13の形態については、第7実施例~第9実施例にかかわらず、必要に応じて適宜設計すればよい。
 [第10実施例]
 本実施例は、転写工程における加熱処理を変更した点で第3実施例と異なっている。具体的には、分割照射を行った。
 図30の(b)に示すように、本実施例で用いられる素子基板1は、第3実施例のものと同じであり、30cm×40cmの大きさである。そのうち、素子基板1の主面における有機EL素子の有効面積Mは25cm×35cmである。なお、転写用基板12の寸法も素子基板1と同様である。
 第3実施例では、幅1cm×長さ20cmのキセノンフラッシュランプを20本並べて熱源15を構成した。キセノンフラッシュランプから照射される光の強度は、ランプの幅方向は比較的均一であるが、ランプの長手方向は端の部分が低い傾向がある。特に、時間が経つと、その強度差は大きくなり易い。従って、キセノンフラッシュランプを均等に配置しても、照射量にムラが生じるおそれがある。
 そこで、本実施例では、熱源15を移動させながら照射することで均一な照射が実現できるように工夫した。
 具体的には、図30の(a)に示すように、キセノンフラッシュランプを10個並置して熱源15(要素熱源15a)を構成した。この場合、熱源15において、均一に照射できる範囲は15cm×10cmであった。熱源15は、真空チャンバー14内において、転写用基板12と平行にスライドさせて自在に移動できるように構成した。
 このように構成した熱源15を、同図の(b)に矢印線で示すように、転写用基板12の長手方向に往復させ、往復路で幅方向に位置をずらしながら各4回ずつ照射を行い、有機EL素子の有効面積の全面を照射した。一回の照射時間は約100msecであり、約5秒で全照射が完了した。照射範囲が部分的に重なるところはあったが、特に支障はなかった。
 このように、転写用基板12の異なる範囲を熱源15で加熱し、転写を複数回行うことで、タクトタイムを大幅に低下させることなく、均一かつ効率的に転写を行うことができる。熱源15が小さくなるため、部材コストやランニングコストが削減できる。
 (変形例)
 図31に、第10実施例の変形例を示す。ここでは、同図の(a)に示すように、幅1cm×長さ10cmのキセノンフラッシュランプを30個並置して熱源15を構成した。この場合、熱源15において、均一に照射できる範囲は5cm×25cmであった。熱源15は、真空チャンバー14内において、転写用基板12と平行に長手方向に沿って自在に移動できるように構成した。
 このように構成した熱源15を、同図の(b)に矢印線で示すように、転写用基板12の長手方向の一端から他端に向かって5cmずつ移動させながら、合計6回照射を行い、有機EL素子の有効面積の全面を照射した。
 [第11実施例]
 本実施例では、減圧工程において、転写用基板12と素子基板1とを密着させるために、図10に示した圧着装置27を用いた点で、第1実施例と異なっている。
 本実施例では、転写用基板12と素子基板1を対向配置させた状態で設置台27cの上に載置した。そして、真空チャンバー14の室内から空気を除去し、所定の真空度まで低下させた。その後、設置台27cを上昇させて転写用基板12を熱源15に密着させ、更に上昇させて両基板1,12に1kg/cmの荷重が加わるように押し付けた。
 本実施例によれば、第1実施例と比べて、減圧処理を短時間で行える利点がある。
 [第12実施例]
 本実施例では、成膜溶液が、積層材料を溶媒に分散して形成されている点で第1実施例と異なっている。
 積層材料には、有機溶媒に溶け難いものや、低沸点の溶媒に適合しないものがある。そのような積層材料であっても、成膜溶液に分散させて使用することができる。
 例えば、発光層43の積層材料であるAlq3はエタノールに不溶である。攪拌しても凝集体を形成する。そこで、Alq3を加えたエタノールにイオン性の分散添加剤を添加し、Alq3が分散した成膜溶液を作製した。界面活性剤を添加してミセル構造を形成させてもよい。本実施例では、更に、分散性を更に向上させるために超音波ホモジナイザー(ブランソン製、S-250D)を用いて分散させたところ、粒径の細かい分散液を得ることができた。
 作製した分散液を用いて、第1実施例と同様に成膜処理を行った。その結果、形成された転写層11には、数μm程度の大きさの凝集体が多く存在していた。しかし、その後、素子基板1に転写して形成された発光層43は、ほぼ均一な構造となっていた。これは、その後の転写工程で転写層11が転写される際に均一化したものと思われる。
 また、転写工程において、真空チャンバー14内で加熱することで、添加剤は蒸発し、発光層43に添加剤は含まれていなかった。
 [第13実施例]
 本実施例の有機EL素子は、照明装置に好適な構造となっている。本実施例の有機EL素子が組み込まれた発光素子は、主に液晶のバックライトや白色光源(照明)として用いることができる。
 (発光素子の構造)
 図32、図33に、本実施形態の発光素子70を示す。この発光素子70は、ボトムエミッション構造を有し、略全面に設けられた発光領域から白色が発光する。もちろん白色以外を発光してもよいし、トップエミッション構造であってもよい。
 図32において、71は基板、72は下層電極(陽極)、73は上層電極(陰極)である。これら陽極72と陰極73との間に有機層74が設けられている。図33に示すように、有機層74は、基板71側から順に、正孔注入層76、正孔輸送層77、電子ブロッキング層78、R発光層79、G発光層80、B発光層81、正孔ブロッキング層82、電子輸送層83、電子注入層84が積層されて形成されている。
 陽極72及び陰極73は、互いに直交するように配設されている。陰極73と陽極72とが上下に重なる部分の全域が発光領域となっている。
 (発光素子70の製造方法)
 60mm×60mm寸法の矩形PETフィルム(基板71)の表面にITO(酸化インジウム-酸化錫)からなる陽極72を150nmの膜厚で形成した。陽極72は50mm×55mm寸法となるようにフォトリソプロセスでパターンニングした。陽極72を形成した基板71は、例えば、アセトンやIPAを用いて超音波洗浄を10分間行った後、UVオゾン洗浄を30分間行った。
 次に、洗浄を行った基板71にスペーサー13をパターンニングした。具体的には、フォトリソグラフィにより、120μm間隔で基板71からの高さが3μm、最大幅が30μmのスペーサー13を形成した。スペーサー13の材料には、感光性のポリイミド(日産化学社製)を用いた。スペーサー13の基板71全体に対する配置は、図17の(b)に示したものと同じように構成した。こうして形成した素子基板1に対し、第1実施例と同様の処理を行って、電子注入層84を除く有機層の各層を形成した。
 具体的には、クロロホルム、NMP、THFなどの溶媒に各層の材料をそれぞれ所定の濃度で溶解し、各層ごとに成膜溶液を作製した。各成膜溶液に対する材料濃度は1~10重量%である。そして、これら各成膜溶液を用いて、第1実施例と同様に、転写用基板12を作製し、転写層11を素子基板1に転写させ、各層を構成する有機膜5を素子基板1に形成した。
 まず最初に、陽極72の上に、銅フタロシアニン(CuPc)を用いて膜厚が30nmの正孔注入層76を形成した。次いで、正孔注入層76の上に、4'-ビス[N-(1-ナフチル)-N-フェニル―アミノ]ビフェニル)(α-NPD)を用いて膜厚が20nmの正孔輸送層77を形成した。そして、正孔輸送層77の上に、4,4'-ビス-[N,N'-(3-トリル)アミノ-3,3'-ジメチルビフェニル(HMTPD)を用いて膜厚が10nmの電子ブロッキング層78を形成した。
 電子ブロッキング層78の上には、両電荷輸送性赤色発光層(厚さ:例えば20nm、R発光層79)を形成した。R発光層79の成膜溶液は、正孔輸送層77の材料であるα-NPDと、電子輸送層83の材料である3-フェニル-4(1'-ナフチル)-5-フェニル-1,2,4-トリアゾール(TAZ)と、赤色発光ドーパントであるビス(2-(2'-ベンゾ[4,5-α]チエニル)ピリジナト-N、C3')イリジウム(アセチルアセトネート)(btp2Ir(acac))と、をそれぞれ0.6:1.4:0.15の比率の濃度で溶解し作製したものである。各材料が成膜溶液に均一に溶解していれば、共蒸着法によりこれら3つの材料を用いて成膜して得られるのと同じ組成の有機膜を形成することができる。
 R発光層79の上には、両電荷輸送性緑色発光層(厚さ:例えば20nm、G発光層80)を形成した。G発光層80の成膜溶液は、正孔輸送層77の材料であるα-NPDと、電子輸送層83の材料であるTAZと、緑色発光ドーパントであるIr(ppy)と、をそれぞれ1.0:1.0:0.1の比率の濃度で溶解し作製したものである。
 G発光層68の上には、両電荷輸送性青色発光層(厚さ:例えば10nm、B発光層81)を形成した。B発光層81の成膜溶液は、正孔輸送層77の材料であるα-NPDと、電子輸送層83の材料であるTAZと、青色発光ドーパントである2-(4'-t-ブチルフェニル)-5-(4''-ビフェニルイル)-1,3,4-オキサジアゾール(tBu-PBD)と、をそれぞれ1.5:0.5:0.2の比率の濃度で溶解し作製したものである。これら3つの発光層79,80,81により、白色を発光する白色発光層が得られる。
 B発光層81の上には、2,9-ジメチル-4,7-ジフェニル-1,10-フェナントロリン(BCP)を用いて膜厚が10nmの正孔ブロッキング層82を形成した。正孔ブロッキング層82の上には、トリス(8-ヒドロキシキノリン)アルミニウム(Alq3)を用いて膜厚が30nmの電子輸送層83を形成した。
 電子輸送層83の上には、真空蒸着法により、フッ化リチウム(LiF)を用いて膜厚が1nmの電子注入層84を形成した。さらに、電子注入層84の上には、真空蒸着法により、膜厚が例えば300nmになるまでアルミニウムを堆積させ、陰極73を形成した。なお、主な材料の化学式は図34に示しておく。
 (発光素子の性能)
 完成した発光素子70に対し、10Vの電圧を印加すると、5500cd/mの白色発光が得られた。
 真空蒸着法により、本実施形態の発光素子70(実施例)と同様の構造の発光素子(比較例)を作製し、これらの素子特性について比較した。
 その結果、実施例は比較例に対し、10%の発光輝度の低下が認められた。しかし、スペーサーによって発光に有効な面積は約10%減少していることから、有機EL素子自体の特性が低下したものではないと思われる。
 本実施例の材料の利用効率は、85%以上であった。一般的な真空蒸着法での材料の利用効率は10%程度であることから、本実施例では、材料の利用効率を飛躍的に向上させることができた。また、高タクト化が実現でき、生産性も向上させることができた。
 PCやTVのディスプレイはもちろんのこと、ビデオカメラ、デジタルカメラ、ナビゲーションシステム、音響再生装置(カーオーディオ、オーディオコンポ等)、ゲーム機、携帯情報端末(モバイルコンピュータ、携帯電話、携帯型ゲーム機または電子書籍等)などに好適である。言うまでもなく各種照明装置にも利用可能である。
1 素子基板
2 陽極
3 陰極
4 有機層
5 有機膜
10 ドナー基板
11 転写層
12 転写用基板
13 スペーサー
 13a 囲繞面
 13b、13c 端部
 13A 外周スペーサー
 13B ダミースペーサー
14 真空チャンバー
15 熱源
 15a 要素熱源
16 発熱層
20 画素電極
21 開口部
 21a 空気取出口
22 囲繞部
24 密閉空間
27 圧着装置
42 正孔輸送層
43 発光層
45 電子注入層
56 照明部
70 発光素子
71 ガラス基板
72 下層電極(陽極)
73 上層電極(陰極)
74 有機層
76 正孔注入層
77 正孔輸送層
78 電子ブロッキング層
79 R発光層
80 G発光層
81 B発光層
82 正孔ブロッキング層
83 電子輸送層
84 電子注入層
C 中心
S1,S2 対象軸
M 有効面積

Claims (36)

  1.  素子基板と、
     上記素子基板の上に、陽極及び陰極からなる一対の電極と、これら電極の間に、電圧を印加することによって発光する発光層を含む有機層と、
    を備える有機EL素子の製造方法であって、
     上記素子基板に、上記一対の電極のうち、下層の電極を形成する下層電極形成工程と、
     上記有機層を構成する積層材料を含む少なくとも1種以上の成膜溶液で、ドナー基板に膜を形成する成膜処理により転写層を形成して転写用基板を作製する転写用基板作製工程と、
     上記下層の電極が形成されている上記素子基板に対し、上記転写層が形成されている面を上記素子基板に向けた状態で、上記転写用基板と上記素子基板とをスペーサーを介して対向配置させる対向配置工程と、
     互いに対向している上記転写用基板及び上記素子基板を真空条件の下に保持する減圧工程と、
     真空条件の下において上記転写用基板を熱源で加熱して、上記転写層を上記素子基板に転写させる転写工程と、
    を含む有機EL素子の製造方法。
  2.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記転写層は、低分子系の有機材料で形成されている有機EL素子の製造方法。
  3.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記ドナー基板が、上記熱源から放出される熱エネルギーを透過する材料で形成されている有機EL素子の製造方法。
  4.  請求項3に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記ドナー基板における上記転写層が設けられる面に、上記熱エネルギーを吸収する発熱層が設けられている有機EL素子の製造方法。
  5.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記ドナー基板は、上記熱源から放出される熱エネルギーを吸収する材料で形成されている有機EL素子の製造方法。
  6.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記スペーサーは、上記素子基板に設けられている有機EL素子の製造方法。
  7.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記スペーサーは、上記ドナー基板に設けられている有機EL素子の製造方法。
  8.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記スペーサーが柱状に形成されている有機EL素子の製造方法。
  9.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記スペーサーがストライプ状に配置されている有機EL素子の製造方法。
  10.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記下層電極形成工程は、格子状にパターンニングして、上記下層の電極としての複数の画素電極を形成する処理を含み、
     上記スペーサーは、上記複数の画素電極のそれぞれの周りを囲むように配置され、
     上記各画素電極の周りを囲んでいる上記スペーサーの囲繞面に開口部が形成されている有機EL素子の製造方法。
  11.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記有機層の形成範囲と対応するように、上記転写層が上記ドナー基板の略全面に形成される有機EL素子の製造方法。
  12.  請求項9に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記転写層がストライプ状に形成される有機EL素子の製造方法。
  13.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記下層電極形成工程は、格子状にパターンニングして、上記下層の電極としての複数の画素電極を形成する処理を含み、
     上記転写用基板作製工程において、平面視で、上記各画素電極に対応する範囲の内側に位置するように上記転写層が形成される有機EL素子の製造方法。
  14.  請求項13に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記転写層は、上記各画素電極に対応する範囲の少なくとも1ヶ所にスポット状に形成されている有機EL素子の製造方法。
  15.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記転写用基板作製工程において、上記転写層は、微粒子が連続的に結合した膜状構造に形成される有機EL素子の製造方法。
  16.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記転写用基板作製工程において、上記成膜溶液の溶媒として低沸点材料が用いられる有機EL素子の製造方法。
  17.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記転写用基板作製工程において、上記成膜溶液は、上記積層材料を溶媒に分散させることによって形成される有機EL素子の製造方法。
  18.  請求項17に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記成膜溶液は、上記積層材料の分散性を促進させる添加剤を含む有機EL素子の製造方法。
  19.  請求項18に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記転写用基板作製工程において、加熱して上記添加剤を分解させる処理が行われる有機EL素子の製造方法。
  20.  請求項15に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記成膜処理は、上記成膜溶液を液滴に細分化して散布する微小液滴散布法を用いて行われる有機EL素子の製造方法。
  21.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記転写用基板作製工程が、大気圧の条件の下で行なわれる有機EL素子の製造方法。
  22.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記転写用基板作製工程が、露点温度が-20℃以下の条件の下で行われる有機EL素子の製造方法。
  23.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記転写用基板作製工程において、上記転写層を形成している間に、上記ドナー基板を加熱する処理が行われる有機EL素子の製造方法。
  24.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記転写工程が、真空度が1×10-3Pa以下の条件の下で行われる有機EL素子の製造方法。
  25.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記減圧工程において、上記転写用基板と上記素子基板との間に密閉空間を形成する処理が行われ、その密閉空間内の圧力が、その密閉空間外の圧力よりも低くなるように調整される有機EL素子の製造方法。
  26.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記減圧工程において、圧着装置により、物理的に上記転写用基板と上記素子基板とを密着させる処理が行われる有機EL素子の製造方法。
  27.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記転写用基板は、発熱層を備え、
     上記熱源として発光装置が用いられ、
     上記発熱層が、上記発光装置から放出される光を吸収して発熱する有機EL素子の製造方法。
  28.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記熱源として赤外光を放出する発光装置が用いられる有機EL素子の製造方法。
  29.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記熱源は、熱エネルギーをパルス照射する有機EL素子の製造方法。
  30.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記転写工程において、上記転写用基板の少なくとも2ヶ所以上の異なる範囲を上記熱源で加熱し、転写を複数回行う有機EL素子の製造方法。
  31.  請求項1に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記転写用基板及び上記素子基板の少なくともいずれか一方の基板に上記スペーサーを設けることにより、スペーサー付基板が形成され、
     上記スペーサー付基板の一方の主面には、上記スペーサーにより区画されて複数の囲繞部が形成され、
     上記複数の囲繞部のそれぞれの周りを囲んでいる、上記スペーサーの囲繞面に開口部が形成され、
     上記複数の囲繞部のそれぞれは、上記開口部を介して互いに連通し、
     上記開口部の少なくとも1つは、空気取出口として、上記スペーサー付基板の端部に配置されている有機EL素子の製造方法。
  32.  請求項31に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記スペーサーは、上記スペーサー付基板の周辺部に設けられて該スペーサー付基板の周りを囲む外周スペーサーを含み、
     上記外周スペーサーの囲繞面に、上記空気取出口が設けられている有機EL素子の製造方法。
  33.  請求項32に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記スペーサー付基板は、矩形に形成され、
     上記スペーサー付基板の辺に沿って延び、かつ、上記主面の中心を通る、少なくともいずれか1つの仮想の対称軸に対し、上記外周スペーサーは、対称に形成されている有機EL素子の製造方法。
  34.  請求項32に記載の有機EL素子の製造方法であって、
     上記スペーサー付基板は、矩形に形成され、
     上記スペーサー付基板の辺に沿って延び、かつ、上記主面の中心を通る、少なくともいずれか1つの仮想の対称軸に対し、上記外周スペーサーは、非対称に形成され、
     上記外周スペーサーの周辺に、該外周スペーサーの線対称性を補足するダミースペーサーが設けられている有機EL素子の製造方法。
  35.  請求項1に記載の製造方法を用いて製造される有機EL素子あって、
     上記素子基板に、上記スペーサーが設けられ、
     上記素子基板側と上記スペーサー側とが略同一の厚みからなる等厚層が、上記有機層に含まれている有機EL素子。
  36.  請求項35に記載の有機EL素子を備える有機EL照明装置。
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