WO2010110476A1 - 接合部材及び接合方法 - Google Patents

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    • C21D9/50Heat treatment, e.g. annealing, hardening, quenching or tempering, adapted for particular articles; Furnaces therefor for welded joints

Definitions

  • Example 1 the intermetallic compound 4 is formed at the interface between the first member 2 and the second member 3, the intermetallic compound 4 changes depending on the isothermal holding time, and the intermetallic compound 4 The change in adhesion due to the change in the thickness was confirmed.
  • Figure 9 shows the result of observing the bonding interface.
  • the first member is IF steel
  • the second member is pure Mg and no insertion member
  • the second member is AZ31 and the insertion member is present.
  • the second member is AZ31 and no insertion member
  • the second member is AZ61 and an insertion member
  • the second member is AZ61 and no insertion member, is there.
  • four layers of intermetallic compound of Fe and Al were formed finely and uniformly at the joining interface of the sample joined with Ag as the insertion member 5 ((B), ( D)).
  • the insertion member 5 carries out a eutectic reaction with Mg contained in the 2nd member 3
  • this invention is not limited to this,
  • the insertion member 5 contains Mg beforehand,
  • the insertion member 5 itself may have a eutectic reaction by containing one or more of Ag, Al, Sn, Cu, Ni, and Zn.
  • the intermetallic compound 4 is a compound containing Fe
  • the present invention is not limited to this, and a compound containing Mg may be used.

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Abstract

鋼で構成された部材とマグネシウムを含有する金属で構成された部材とを一体化し、機械的強度に優れた接合部材及び接合方法を提供する。 第1の部材2と第2の部材3との間に挿入部材5を設置する工程、第1の部材2と挿入部材5と第2の部材3とを密着させる工程、第1の部材2、第2の部材3、及び挿入部材5の構造を制御する熱処理工程が必要となる。挿入部材5は、第1の部材2及び第2の部材3より融点の低い金属であって、第2の部材3と共晶反応をする第2の元素を含有する。熱処理工程は、所定温度まで加熱する加熱工程と、当該所定温度で保持する等温保持工程と、不活性ガスを供給して冷却する冷却工程とを有する。等温保持工程において、第1の部材2と第2の部材3との界面に、所望の金属間化合物4を形成する。

Description

接合部材及び接合方法
 本発明は、接合部材及び接合方法に関し、特に、鋼で構成された部材とマグネシウムを含有する金属で構成された部材とを接合して一体化してなる接合部材を製造する方法に関するものである。
 自動車などの移動体に用いられる材料には、性能や環境対応の観点から軽量化が求められている。そのために、鉄鋼材料を高強度化することによって薄肉化したり、鉄鋼材料に変わる比重の小さな合金が採用されたりしている。比重の小さな合金としては、例えば、マグネシウム合金の適用が試みられている。
 ところが、鉄鋼材料は、比重が大きく、高強度を保ったまま軽量化するには、限界がある。一方、マグネシウム合金は、強度は大きいものの、低剛性であるために加工性に乏しく、高加工度で成形加工することが極めて困難であるという問題があった。
 これに対応して、このような性質の異なる2種類の金属である鋼とマグネシウム合金とを一体化して、軽量、かつ加工が容易な材料を形成することが試みられている(例えば、特許文献1及び2)。
 特許文献1には、ステンレス鋼で形成された金属層とマグネシウム合金で形成された金属層とをエポキシ接着剤で接合したり、固相接合により接合したサンドイッチ構造の接合部材としてのクラッド材が開示されている。また、特許文献2には、マグネシウム系金属層と耐食性金属層とをロール圧接により接合した接合部材としてのクラッド板が開示されている。
特開2004-195493号公報 特開2006-88435号公報
 しかしながら、上記特許文献1では、き裂伝搬抵抗を向上できるものの、引張強度を向上することは困難であるという問題がある。尚、この場合の引張強度は、層に対し平行な方向を引張方向とする。また、上記特許文献2でも、耐食性を向上するという観点から接合方法が検討されているのみで、十分な引張強度を得ることができない、という懸念があった。
 そこで、本発明は、上記した問題点に鑑み、鋼で構成された部材とマグネシウムを含有する金属で構成された部材とを一体化し、機械的強度に優れた接合部材及び接合方法を提供することを目的とする。
 本発明の請求項1に係る発明は、鋼で構成された第1の部材と、マグネシウム合金で構成された第2の部材とを接合する接合方法において、前記第1の部材と前記第2の部材との間に挿入部材を設置する挿入ステップと、前記挿入部材を設置した状態で前記第1の部材と前記第2の部材とを熱処理する熱処理ステップとを備え、前記熱処理ステップは、前記挿入部材が溶融する所定温度まで加熱する加熱ステップを有することを特徴とする。
 本発明の請求項2に係る発明は、前記挿入部材は、Ag,Al,Sn,Cu,Ni,Znのいずれか1種又は2種以上を含有することを特徴とする。
 本発明の請求項3に係る発明は、前記挿入部材が、前記熱処理ステップは、前記第1の部材と前記第2の部材との界面に金属間化合物を形成することを特徴とする。
 本発明の請求項4に係る発明は、前記熱処理ステップは、前記第2の部材と前記挿入部材との間に金属間化合物を形成することを特徴とする。
 本発明の請求項5に係る発明は、前記金属間化合物は、FeAlを含有することを特徴とする。
 本発明の請求項6に係る発明は、鋼で構成された第1の部材と、マグネシウム合金で構成された第2の部材とを備える接合部材において、前記第2の部材にAg,Al,Sn,Cu,Ni,Znのいずれか1種又は2種以上が拡散していることを特徴とする。
 本発明の請求項7に係る発明は、前記第1の部材と前記第2の部材との界面に金属間化合物が形成されていることを特徴とする。
 本発明の請求項8に係る発明は、前記第2の部材と前記挿入部材との間に金属間化合物を形成することを特徴とする。
 本発明の請求項9に係る発明は、前記金属間化合物は、FeAlを含有することを特徴とする。
 本発明の請求項10に係る発明は、前記金属間化合物は、厚さが2000nm以下であることを特徴とする。
 本発明の請求項1に係る発明によれば、熱処理によって、第1の部材と第2の部材とを一体化し、機械的強度に優れた接合部材を製造することができる。また、挿入部材が溶融して第2の部材と共晶反応し、当該挿入部材が第1の部材及び第2の部材側から等温凝固することにより、第1の部材と第2の部材とを一体化し、機械的強度に優れた接合部材を製造することができる。
 本発明の請求項2及び6に係る発明によれば、第2の部材に共晶反応を起させることにより、第1の部材と第2の部材とをより確実に接合することができる。
 本発明の請求項3,4,7及び8に係る発明によれば、第1の部材と第2の部材の界面に形成された金属間化合物が第1の部材と第2の部材とを強固に接合するので、機械的強度に優れた接合部材を得ることができる。
 本発明の請求項5及び9に係る発明によれば、金属間化合物がFeAlであることにより、第1の部材と金属間化合物が化学的に接合されるので、機械的強度により優れた接合部材を得ることができる。
 本発明の請求項10に係る発明によれば、金属間化合物の厚さが2000nm以下であることにより、接合強度を向上することができる。
本発明に係る接合部材の全体構成を示す断面図である。 本発明に係る接合部材の製造工程を模式的に示す断面図であり、(A)挿入部材を設置する工程、(B)加圧する工程、(C)熱処理工程を示す図である。 本発明に係る接合部材の熱処理工程における温度-時間との関係を示すグラフである。 本発明に係る接合部材の熱処理工程を模式的に示す断面図であり、(A)液相が形成された状態、(B)第2の元素が第2の部材へ拡散している状態、(C)液相の幅が減少している状態、(D)金属間化合物が層状に形成された状態を示す図である。 本発明に係る実施例(1)の結果を示す図であり、等温保持工程における液相の変化の様子を示すSEM画像である。 本発明に係る実施例(1)の結果を示す図であり、(A)等温保持時間が1000sの場合の液相のSEM画像、(B)成分分析を行った結果である。 本発明に係る実施例(1)の結果を示す図であり、(A)等温保持時間が50000sの場合の液相のSEM画像、(B)成分分析を行った結果である。 本発明に係る実施例(1)の結果を示す図であり、(A)金属間化合物のSEM画像、(B)及び(C)拡大図である。 本発明に係る実施例(3)の結果を示す図であり、(A)比較例、(B)第2の部材がAZ31であって挿入部材有り、(C)第2の部材がAZ31であって挿入部材無し、(D)第2の部材がAZ61であって挿入部材有り、(E)第2の部材がAZ61であって挿入部材無しのSEM画像である。
 以下、図面を参照して本発明の実施形態について詳細に説明する。
 (1)接合部材
 本発明に係る接合部材1は、図1に示すように、鋼で構成された板状の第1の部材2と、マグネシウムを含有する金属で構成された板状の第2の部材3とで形成されている。
 鋼は、鉄(Fe)-炭素(C)系合金で、一般に炭素濃度が2mass%以下のものをいう。また、鋼は、炭素だけを合金元素として含む炭素鋼と、炭素に加え他の合金元素を添加した特殊鋼とを含む。特殊鋼には、例えば、ステンレス鋼、ニッケル鋼、マンガン鋼、クロムモリブデン鋼などが挙げられる。ステンレス鋼は、一般的にクロム(Cr)を12mass%以上含有する鋼である。
 マグネシウムを含有する金属は、例えば、純マグネシウム(Mg)や、マグネシウム合金である。マグネシウム合金は、マグネシウムを基にし、他の元素、例えばアルミニウム(Al)や亜鉛(Zn)を添加して構成される。
 第1の部材2は、鋼で形成されているため、高密度かつ高強度で、延びが大きく、加工性が良好である。一方、第2の部材3は、マグネシウムを含有する金属で形成されているので、第1の部材2に比べ、引張強度/密度が大きいものの、伸びが小さく、加工性に乏しい。
 接合部材1は、例えば、上記第2の部材3を第1の部材2で挟んで全体として三層で構成することができる。第1の部材2と第2の部材3との界面には、金属間化合物4が形成されている。金属間化合物4は、第1の部材2に含有されるFeと、第2の部材3に含有される第1の元素とが接合した化合物により構成される。第1の元素は、例えば、Alである。この金属間化合物4は、第1の部材2と第2の部材3とを化学的に接合する。
 このように構成された接合部材1は、マグネシウムを含有する金属で形成した第2の部材3を有することにより、鋼単体で構成した場合に比べ、密度が低下するので、軽量化を図ることができる。
 また、接合部材1は、鋼で構成した第1の部材2で第2の部材3を挟んで構成されていることにより、マグネシウムを含有する金属単体で構成した場合に比べ、伸びを大きくすることができ、加工性を向上することができる。
 さらに、接合部材1は、金属間化合物4が第1の部材2の表面と強固に接合するので、全体として強度を向上することができる。金属間化合物4は、例えば、FeAlである。
 (2)接合方法
 第1の部材2と第2の部材3とを接合する方法は、第2の部材3の一方の面に第1の部材2を接合する場合と第2の部材3の他方の面に第1の部材2を接合する場合とで異なるところは無く、同様の方法で繰り返し、又は同時に行うことができるので、以下では第2の部材3の一方の面に第1の部材2を接合する場合についてのみ説明する。
 接合部材1は、以下に示すように、液相拡散接合(Transient Liquid Phase Diffusion Bonding)を応用して、第1の部材2と第2の部材3とを接合することにより、形成することができる。因みに、液相拡散接合とは、被接合材の間に、被接合材より融点の低い金属で形成したインサート材をはさみ、インサート材及びこれに接する一部の被接合材のみが解ける温度に保持することにより、インサート材が被接合材側から等温凝固し、接合が達成される接合方法である。
 接合部材1を形成するには、図2に示すように、第1の部材2と第2の部材3との間に挿入部材5を設置する工程(同図(A))、第1の部材2と挿入部材5と第2の部材3とを密着させる工程(同図(B))、第1の部材2、第2の部材3、及び挿入部材5の構造を制御する熱処理工程(同図(C))が必要となる。ここで、挿入部材5は、第1の部材2及び第2の部材3より融点の低い金属であって、第2の部材3と共晶反応をする第2の元素、例えば、銀(Ag)を含有する。共晶反応とは、例えば2種類の金属を溶融した場合、違った成分比の固溶体の結晶が交じり合った共晶組織をつくる反応をいう。
 まず、第1の部材2と第2の部材3とを対向して配置し、当該第1の部材2と第2の部材3との間に挿入部材5を設置する。次いで、挿入部材5を挟んだ状態で第2の部材3を第1の部材2に対し所定圧力で押し付けて、第1の部材2、挿入部材5、及び第2の部材3を密着させる。
 熱処理工程は、図3に示すように、所定温度まで加熱する加熱工程と、当該所定温度で保持する等温保持工程と、不活性ガスを供給して冷却する冷却工程とを有する。本実施形態の場合、所定温度とは、挿入部材5が溶融して第2の部材3と共晶反応し得る温度である。また、等温保持工程は、第1の部材2と第2の部材3との界面に、所望の金属間化合物4を形成し得るように、所定時間(以下、等温保持時間という)前記所定温度に保持する。このように第1の部材2と第2の部材3との界面に、金属間化合物4を形成することにより第1の部材2と第2の部材3とを接合することができる。また、等温保持時間が短い場合には、金属間化合物4としてFeAlが形成されるが、等温保持時間を十分とった場合、金属間化合物4としてFeAlを形成し得る。また、所望の金属間化合物を形成するための等温保持時間は、挿入部材の厚さによって選択的に設定することが可能であると考えられる。尚、金属間化合物4としてのFeAlは、第1の部材2との界面にき裂が形成される場合があるが、FeAlは第1の部材2と強固に接合されることが実験により明らかとなった。
 この熱処理工程において、挿入部材5を挟んで積層した第1の部材2と第2の部材3とを所定温度まで加熱すると、挿入部材5が溶融する。挿入部材5が溶融すると、溶融した当該挿入部材5に接している第1の部材2及び第2の部材3の界面がそれぞれ溶融し、液相6が形成される(図4(A))。この状態で等温保持されると、挿入部材5中の第2の元素が、第2の部材3へ拡散する(図4(B))のに伴い、液相6の幅が減少する(図4(C))。同時に、第2の部材3から第1の元素7が液相6中へ拡散する。そうすると、液相6中へ拡散した第1の元素7は、第1の部材2に含有されるFeと接合して金属間化合物4を形成する。等温保持時間が経過することにより、第1の元素7とFeとは、所望の金属間化合物4を形成する。次いで、不活性ガスを供給して冷却することにより、液相6が消滅すると、固相状態で第2の元素が拡散により均一な分布状態となると共に、第1の部材2と第2の部材3との界面に金属間化合物4が層状に形成され(図4(D))、熱処理が完了する。
 (3)実施例
 以下、実施例について説明する。
 (実施例1)
 本実施例では、第1の部材2と第2の部材3と界面に金属間化合物4が形成されること、当該金属間化合物4は、等温保持時間によって変化すること、また、金属間化合物4の変化に伴う密着性の変化について確認した。
 実施例1は、第1の部材2として厚さ5mmのIF鋼(Interstitial Free Steel)、第2の部材3として厚さ5mmのASTM(American Society for Testing Material Specification)規格によるAZ31材、挿入部材5として厚さ10μmのAg箔を用意し、全体として二層からなる厚さ10mmの接合部材を作製した。尚、熱処理は、図3に示す条件で行った。
 図5は、等温保持工程における液相6が時間の経過と共に変化する様子を示すSEM画像である。本図から、熱処理によって、挿入部材5が溶融して液相6が形成された後、挿入部材5に含有された第2の元素が第2の部材3に拡散することにより、液相6の幅が減少していることが確認できる。
 図6は、等温保持時間が1000sの場合の液相6の成分分析を行った結果である。図中(B)のPoint1は、同図(A)における液相6中に生成された金属間化合物4である001点の分析結果であり、Point2は同図(A)における液相である002点の分析結果である。
 また、図7は、等温保持時間が50000sの場合の液相6の成分分析を行った結果である。図中(B)のPoint2及びPoint3は、同図(A)における液相6中に生成された金属間化合物4である002点及び003点の分析結果である。尚、分析は、SEM/EDS(Scanning Electron Microscopy/Energy Dispersive Spectroscopy;走査型電子顕微鏡/エネルギー分散型X線分析装置)により行った。
 図6(B)より、金属間化合物4の分析結果(Point2)において、FeとAlとの比がおよそ1対1であることから、等温保持時間が1000sの場合、界面に検出された金属間化合物4はFeAl系化合物であると考えられる。これに対し、図7(B)より、金属間化合物4の分析結果(Point2及びPoint3)において、FeとAlとの比がおよそ2対5であることから、等温保持時間が50000sの場合、界面に検出された金属間化合物4はFeAlであると考えられる。これらの結果より、液相6中に生成された金属間化合物4は、同じ厚さの挿入部材5を用いた場合、等温保持時間の経過によってFeAlからFeAlに変化することが確認できた。
 図8は、熱処理後の第1の部材2と第2の部材3との界面の様子を示すSEM画像である。本図から、金属間化合物4としてFeAlが形成されている部分では、第1の部材2と金属間化合物4との界面にき裂が確認された。一方、金属間化合物4としてFeAlが形成されている部分では、第1の部材2と金属間化合物4との界面が密着しており、化学的に接合していることが確認できた。
 (実施例2)
 本実施例では、等温保持時間と接合部材の機械的強度との関係について確認した。試料は、第2の部材3を第1の部材2で挟んだ三層構造とした。第1の部材2としてφ8mm、厚さ6mmのIF鋼を用いた。また、第2の部材3は、φ8mm、厚さ1mmの部材を用い、材質は、AZ31材を用意した。挿入部材5は、第1の部材2の接合側の表面に厚さ1μmの膜を電子ビーム蒸着により形成した。
 第2の部材3を第1の部材2で挟んだ状態で、熱処理前に200MPaの荷重を接合面に対し垂直方向にかけ、第2の部材3を変形させて第1の部材2と第2の部材3とを密着させた。その後、10MPaの荷重で保持した状態で熱処理を行った。熱処理条件は、図3に示す条件で行った。等温保持時間は、10s~10000sとした。等温保持工程の後、不活性ガスを供給して試料を冷却した。得られた試料の構成を表1に示す。なお、比較例は、挿入部材5なしとしたものを用意した。
 このようにして作製した試料の接合界面をSEM(走査型電子顕微鏡;scanning electron microscope)により観察し、組織の変化を評価した。また、作製した試料から所定サイズ(w5mm×t3mm×h13mm)の直方体を切り出し、角柱状の試験片を作製し、引張試験を行った。試験は、引張方向を接合面に対し垂直方向とし、引張速度を0.5mm/minとして行った。引張試験後の破断面は、XRD解析およびSEM観察により評価した。
 挿入部材5として、Ag, Zn, Sn, Al-Zn, Al-Snを用いて接合を行った本発明例1~12,21~28では、金属間化合物の厚さが100nmおよび1000nmの場合、Alを含むAZ31においてMg母材の降伏強度(AZ31:150MPa)を超える接合強度が得られた。また、挿入部材としてCu, Ni, Cu-Znを用いて接合を行った本発明例13~20,29~32では、金属間化合物の厚さが10nmおよび200nmの場合、Alを含むAZ31においてMg母材の降伏強度(AZ31:150MPa)を超える接合強度が得られた。一方で挿入部材なしとした比較例1~8では、接合強度が低下した。なお、第2の部材として純Mgを用いた場合、挿入部材としてAg, Zn, Snを用いて接合を行っても、金属間化合物は形成されず、十分な接合強度も得られなかった。
 図9に接合界面を観察した結果を示す。観察に用いた試料はいずれも第1の部材がIF鋼であり、(A)第2の部材が純Mgであって挿入部材無し、(B)第2の部材がAZ31であって挿入部材有り、(C)第2の部材がAZ31であって挿入部材無し、(D)第2の部材がAZ61であって挿入部材有り、(E)第2の部材がAZ61であって挿入部材無し、である。本図に示すように、Agを挿入部材5として接合を行った試料の接合界面には、FeとAlの金属間化合物4層が微細かつ均一に形成されていた(同図(B),(D))。一方、挿入部材5なしとした接合では、接合界面にFeとAlの金属間化合物が形成されるが、挿入部材5を用いた場合に比べて粗大であり、形成されない領域が存在するなど不均一な形態であった((C),(E))。この結果から、挿入部材5によって形成される液相が存在することで、接合界面全域での化合物の均一な形成が可能であることが示された。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
 (4)変形例
 本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨の範囲内で適宜変更することができる。例えば、上記実施形態の場合、第2の部材3を第1の部材2で挟んで全体として三層からなる接合部材1を製造する場合について説明したが、本発明はこれに限らず、第1の部材2と第2の部材3を一層ずつ重ねて全体として二層としたり、上記三層の上にさらに第2の部材3と第1の部材2とが交互となるように積層して、全体として五層、六層、又はそれ以上としてもよい。
 また、上記実施形態では、第1の元素が、Alである場合について述べたが、本発明はこれに限らず、ZnやSnなどでもよい。
 また、上記実施形態では、第2の元素が、Agである場合について述べたが、本発明はこれに限らず、Mgと共晶反応すれば足り、例えば、Al,Sn,Cu,Ni,Znなどでもよい。
 また、上記実施形態では、挿入部材5が第2の部材3に含有されるMgと共晶反応する場合について説明したが、本発明はこれに限らず、挿入部材5が予めMgを含有し、さらに、Ag,Al,Sn,Cu,Ni,及びZnのうち一種以上を含有することにより、挿入部材5自身が共晶反応することとしてもよい。
 また、上記実施形態では、金属間化合物4が、Feを含有する化合物である場合について述べたが、本発明はこれに限らず、Mgを含有する化合物であってもよい。
 また、上記実施形態では、接合部材は、板状の第1の部材及び第2の部材を積層して構成した場合について説明したが、本発明はこれに限らず、線状、棒状、又は管状からなる第1の部材及び第2の部材を、端部同士を突き合わせたり、側面を当接させたりした状態で接合して構成してもよい。
 1  接合部材
 2  第1の部材
 3  第2の部材
 4  金属間化合物
 5  挿入部材
 6  液相
 7  第1の元素

Claims (10)

  1.  鋼で構成された第1の部材と、
     マグネシウム合金で構成された第2の部材と
    を接合する接合方法において、
     前記第1の部材と前記第2の部材との間に挿入部材を設置する挿入ステップと、
     前記挿入部材を設置した状態で前記第1の部材と前記第2の部材とを熱処理する熱処理ステップと
    を備え、
    前記熱処理ステップは、前記挿入部材が溶融する所定温度まで加熱する加熱ステップを有する
    ことを特徴とする接合方法。
  2.  前記挿入部材は、Ag,Al,Sn,Cu,Ni,Znのいずれか1種又は2種以上を含有することを特徴とする請求項1記載の接合方法。
  3.  前記熱処理ステップは、前記第1の部材と前記第2の部材との界面に金属間化合物を形成することを特徴とする請求項1又は2記載の接合方法。
  4.  前記熱処理ステップは、前記第2の部材と前記挿入部材との間に金属間化合物を形成することを特徴とする請求項1又は2記載の接合方法。
  5.  前記金属間化合物は、FeAlを含有することを特徴とする請求項3又は4記載の接合方法。
  6.  鋼で構成された第1の部材と、
     マグネシウム合金で構成された第2の部材と
    を備える接合部材において、
     前記第2の部材にAg,Al,Sn,Cu,Ni,Znのいずれか1種又は2種以上が拡散していることを特徴とする接合部材。
  7.  前記第1の部材と前記第2の部材との界面に金属間化合物が形成されていることを特徴とする請求項6記載の接合部材。
  8.  前記第2の部材と前記挿入部材との間に金属間化合物を形成することを特徴とする請求項6記載の接合方法。
  9.  前記金属間化合物は、FeAlを含有することを特徴とする請求項6又は7記載の接合部材。
  10.  前記金属間化合物は、厚さが2000nm以下であることを特徴とする請求項7~9のいずれか1項に記載の接合部材。
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