WO2009142013A1 - 電池 - Google Patents

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WO2009142013A1
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negative electrode
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藤原勲
嶋田幹也
加藤誠一
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パナソニック株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a battery in which a separator improved so as to be excellent in safety in batteries typified by a secondary battery and a lithium battery.
  • lithium ion secondary batteries which are widely used as power sources for portable electronic devices, use a carbonaceous material capable of occluding and releasing lithium for the negative electrode plate, and a transition metal such as LiCoO 2 and lithium for the positive electrode plate.
  • a lithium ion secondary battery having a high potential and a high discharge capacity is realized.
  • safety measures should be emphasized. In particular, it is extremely important that the positive electrode plate and the negative electrode plate are not internally short-circuited.
  • the start / end portions of the active material layer when the coating material for the active material layer of the positive electrode plate and the negative electrode plate is applied to the current collector, and the positive electrode plate and the negative electrode plate on which the coating film is formed have a desired strip shape. Angular parts such as the cut edge of the coating film, the positive electrode current collector and the negative electrode current collector, the positive electrode lead and the negative electrode lead edge, and the cutting burr that penetrates the separator. There is a risk of short circuit.
  • the electrode plate includes an exposed portion from which the current collector 25 is exposed, and an insulating film 23 is attached from the vicinity of the end portion of the active material layer 26 to the exposed portion.
  • a method in which the thickness of the end portion of the insulating film 23 is reduced has also been proposed (see, for example, Patent Document 3).
  • JP-A-6-103971 Japanese Patent Laid-Open No. 7-320770 JP 2005-235414 A
  • the active material layer 26 positioned below the insulating film 23 is bonded to the insulating film 23 by attaching a thick insulating film to the active material layer. Therefore, the expansion and contraction of the electrode plate 28 during winding and charging / discharging is regulated. As a result, at the end of the insulating film 23, a crack occurs between the active material layer 26 fixed to the insulating film 23 and the active material layer 26 not fixed, and lithium deposition on the current collector 25 occurs. Is concerned. In addition, there is a concern that the cross section of the broken active material layer 26 may break through a separator (not shown) during expansion / contraction or winding and cause an internal short circuit.
  • the active material layer 26 since a part of the active material layer 26 is strongly fixed by the insulating film 23, the active film having the insulating film 23 fixed on the inner surface of the current collector 25 when the electrode group is wound.
  • the material layer 26 cannot be deformed according to the curvature.
  • the tensile stress is concentrated on the current collector 25 made of aluminum foil or copper foil, and the current collector 25 is cut.
  • the active material layer 26 is cracked by the insulating film 23 attached to the active material layer 26 at the end, and the current collector 25 is cut during winding. It has the problem of being easy.
  • Patent Document 3 described above, the incidence rate is reduced by reducing the thickness of the insulating film 23 at the end portion of the insulating film 23 and the end portion of the active material layer 26 in order to suppress breakage of the current collector 25.
  • the root of the problem has not been solved, and the current collector 25 is likely to be disconnected.
  • an object of the present invention is to provide a battery that can improve the crushing strength of the separator, suppress internal short circuit, and is excellent in safety.
  • a battery according to one aspect of the present invention is obtained by winding or laminating a positive electrode plate and a negative electrode plate formed by applying an active material layer on the surface of a strip-shaped current collector through a separator.
  • the separator corresponding to the application start / end portion of the active material layer or the end portion of the current collector is strong against crushing. It is characterized by having a certain physical property modifying section.
  • Such a configuration can suppress the occurrence of defects that are likely to occur at a specific location such as an internal short circuit.
  • the physical property modifying portion of the separator is preferably obtained by subjecting the predetermined portion of the separator to a hot press or a discharge treatment.
  • production of a defect can be suppressed with respect to the specific location where an internal short circuit is easy to generate
  • the physical property modifying portion of the separator is preferably one obtained by filling, sticking, laminating, or bonding a resin material to the predetermined portion of the separator. Thereby, the crushing strength of the material reforming portion of the separator can be further increased.
  • the hole of the surface layer of a separator can be block
  • a physical property modifying portion of the separator on the separator surface. This prevents the active material layer from being deformed according to the curvature during winding of the electrode group, relaxes the concentration of tensile stress on the current collector, and suppresses the current collector from being cut. Can do.
  • the band-shaped current collector is formed by cutting a sheet-shaped current collector having an active material layer formed on a surface thereof, and a cut end of the active material layer of the separator. It is preferable that a physical property modifying portion of the separator is further provided at a portion corresponding to the portion. Thereby, it can be set as the structure which does not affect the motion of the ion accompanying charging / discharging of a battery in places other than a material modification part.
  • a current collecting lead is connected to a portion of the current collector where the active material layer is not formed, and a portion corresponding to the end of the current collecting lead of the separator is connected to the separator. It is preferable that a physical property modifying section is further provided. Thereby, generation
  • the portion corresponding to at least the application start / end portion of the active material layer or the end portion of the current collector of the separator is a physical property modifying portion that is strong against crushing. An internal short circuit can be suppressed, thereby providing a battery with excellent safety.
  • FIG. 1 is a schematic view showing an electrode group produced by winding a separator for a non-aqueous secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic view showing a physical property reforming section of a non-aqueous secondary battery separator according to an embodiment of the present invention.
  • 3 (a) and 3 (b) are views of a separator provided with physical property reforming portions on both sides of a separator for a non-aqueous secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 (a) is a cross-sectional view.
  • FIG. 3B is a plan view.
  • FIG. 1 is a schematic view showing an electrode group produced by winding a separator for a non-aqueous secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic view showing a physical property reforming section of a non-aqueous secondary battery separator according to an embodiment of the present invention.
  • 3 (a) and 3 (b) are views of
  • FIG. 4 is a cross-sectional view of a separator provided with physical property reforming portions on both sides of a separator for a non-aqueous secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view of a separator provided with a physical property modifying portion on one side of a separator for a non-aqueous secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view of a separator provided with a physical property modifying portion on one side of a separator for a non-aqueous secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • 7A and 7B are surface SEM photographs of a separator for a non-aqueous secondary battery according to an embodiment of the present invention, and FIG.
  • FIG. 7A is an SEM photograph of a surface that has not been subjected to material modification treatment.
  • FIG. 7B is a SEM photograph of the surface subjected to the material modification treatment.
  • FIG. 8 is a partially cutaway perspective view showing a non-aqueous secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 9 is a perspective view showing a conventional electrode plate.
  • FIG. 10 is a cross-sectional view showing a conventional electrode plate.
  • the battery of the present invention includes a positive electrode plate 4 and a negative electrode active material layer in which a positive electrode lead (current collection lead) 7 is connected to a positive electrode current collector 5 in which the positive electrode active material layer 6 is not formed.
  • the physical property reforming part 2a in which the negative electrode plate 8 in which the negative electrode lead (collecting lead) 11 is connected to the negative electrode current collector 9 in which the shape 10 is not formed is reduced as shown in FIG.
  • a battery is constructed by accommodating an electrode group 13 which is wound and wound through a separator 2 with a fixing tape 12 together with an electrolyte in a battery case 14 as shown in FIG.
  • a positive electrode plate 4 using a composite lithium oxide as a positive electrode active material and a negative electrode plate 8 using a material capable of holding lithium as a negative electrode active material are separators.
  • the electrode group 13 is configured by being wound in a spiral shape via 2. As shown in FIG. 8, the electrode group 13 is housed in the bottomed cylindrical battery case 14 together with the insulating plate 17, and the negative electrode lead 11 led out from the lower part of the electrode group 13 is connected to the bottom of the battery case 14.
  • the positive electrode lead 7 led out from the upper part of the electrode group 13 is connected to the sealing plate 15, and an electrolyte solution (not shown) made of a non-aqueous solvent is injected into the battery case 14.
  • a sealing plate 15 having a sealing gasket 16 attached to the periphery is inserted into the opening, and the opening of the battery case 14 is bent inward to be caulked and sealed.
  • the separator 2 is not particularly limited as long as it has a composition that can withstand the use range of the nonaqueous electrolyte secondary battery, but it is common to use a microporous film of an olefin-based resin such as polyethylene or polypropylene as a single or a composite. And preferred as an embodiment.
  • the thickness of the separator 2 is not particularly limited, but may be 10 to 25 ⁇ m.
  • the physical property modification part 2a which gave the physical property modification, reduced the porosity, increased the hardness, and increased the crushing strength is obtained.
  • the non-physical property reforming portion other than the physical property reforming portion 2a which is a portion where the positive electrode plate 4 and the negative electrode plate 8 are widely opposed to each other, is subjected to physical property modification such as improvement of crushing strength by reducing porosity. It does not affect the movement of ions accompanying charging / discharging of the battery.
  • the method for increasing the crushing strength is, for example, by melting and pressing the resin surface of the separator 2 by hot pressing against the separator 2 as shown in FIG.
  • the method for closing the surface layer holes of the porous separator 2 crack expansion can be suppressed from the surface layer holes during the crush test and when a foreign object is stuck, and the crushing strength can be increased.
  • FIG. 4 there is no problem even if the physical property reforming treatment is performed over the entire cross section of the separator 2.
  • FIGS. 3 (a) and 3 (b) the physical property modifying section 2a as shown in FIGS. 3 (a) and 3 (b) is provided by filling and bonding a resin having a good affinity to the separator 2 instead of melting the separator 2 itself, and the crushing strength is provided. It is also possible to increase this.
  • FIG. 3A is a sectional view
  • FIG. 3B is a plan view.
  • a physical property modifying portion 2 a as shown in FIG. 4 is provided to increase the crushing strength. You can also.
  • “sticking” refers to bonding through a binder, and “bonding” refers to mechanical and chemical fusion of materials.
  • the crushing strength of a desired surface at a desired location can be increased by creating the physical property modifying portion 2a on only one surface.
  • the property modifying portion 2a of the separator 2 may be provided by filling the surface of the separator 2 with an adhesive resin.
  • the physical property modifying portion 2a is made a portion having a small gap (or no void), a high voltage resistance, and a strong crushing strength, and by giving the portion stickiness, the end portion of the electrode plate, etc. It is possible to stably dispose the physical property modifying portion 2a at a portion corresponding to the sharp portion. As a result, it is possible to more effectively prevent the internal short circuit from occurring through the separator.
  • FIG. 7 (a) shows a surface SEM photograph of the separator in the part not subjected to the physical property modification treatment
  • FIG. 7 (b) shows a surface SEM photograph of the separator in the part subjected to the physical property modification treatment. As shown in FIG. 7B, the voids in the material modifying portion 2a are reduced.
  • the positive electrode plate 4 is not particularly limited, a metal foil made of aluminum, aluminum alloy, nickel, or nickel alloy having a thickness of 5 ⁇ m to 30 ⁇ m can be used as the positive electrode current collector 5.
  • a positive electrode active material, a conductive material, and a binder are mixed and dispersed in a dispersion medium by a dispersing machine such as a planetary mixer. Is made.
  • the positive electrode active material, conductive material, and binder are placed in an appropriate dispersion medium, mixed and dispersed by a disperser such as a planetary mixer, and adjusted to an optimum viscosity for application to the current collector. By doing so, a positive electrode mixture paint is produced.
  • a disperser such as a planetary mixer
  • Examples of the positive electrode active material include lithium cobaltate and modified products thereof (such as lithium cobaltate in which aluminum or magnesium is dissolved), lithium nickelate and modified products thereof (such as nickel partially substituted with cobalt). And composite oxides such as lithium manganate and modified products thereof.
  • carbon black such as acetylene black, ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, thermal black, and various graphites may be used alone or in combination.
  • binder for the positive electrode for example, polyvinylidene fluoride (PVdF), a modified polyvinylidene fluoride, polytetrafluoroethylene (PTFE), a rubber particle binder having an acrylate unit, and the like can be used.
  • PVdF polyvinylidene fluoride
  • PTFE polytetrafluoroethylene
  • a rubber particle binder having an acrylate unit for example, polyvinylidene fluoride (PVdF), a modified polyvinylidene fluoride, polytetrafluoroethylene (PTFE), a rubber particle binder having an acrylate unit, and the like can be used.
  • PVdF polyvinylidene fluoride
  • PTFE polytetrafluoroethylene
  • the positive electrode mixture paint prepared as described above using a die coater is applied onto the positive electrode current collector 5 made of aluminum foil, then dried, and then compressed to a predetermined thickness with a press, thereby positive electrode active material layer 6 A positive electrode plate 4 is obtained.
  • the negative electrode plate 8 is not particularly limited, but a copper or copper alloy metal foil having a thickness of 5 ⁇ m to 25 ⁇ m can be used as the negative electrode current collector 9.
  • a negative electrode mixture paint applied on the negative electrode current collector 9 a negative electrode active material, a binder, and if necessary, a conductive material and a thickener are mixed in a dispersion medium by a disperser such as a planetary mixer. Disperse to prepare a negative electrode mixture paint.
  • the negative electrode active material and the binder are placed in an appropriate dispersion medium, mixed and dispersed by a dispersing machine such as a planetary mixer, and adjusted to the optimum viscosity for application to the current collector and then kneaded.
  • a dispersing machine such as a planetary mixer
  • the negative electrode active material various natural graphites and artificial graphites, silicon-based composite materials such as silicide, and various alloy composition materials can be used.
  • binders such as PVdF and modified products thereof can be used as the binder for the negative electrode at this time.
  • SBR styrene-butadiene copolymer rubber particles
  • CMC carboxymethylcellulose
  • the negative electrode mixture paint prepared as described above using a die coater is applied onto the negative electrode current collector 9 made of copper foil, dried, and then compressed to a predetermined thickness with a press, thereby negative electrode active material layer 10 Thus, a negative electrode plate 8 is obtained.
  • ethylene carbonate (EC), dimethyl carbonate (DMC), diethyl carbonate (DEC), and methyl ethyl carbonate (MEC) can be used alone or in combination as a solvent. It is also preferable to use vinylene carbonate (VC), cyclohexylbenzene (CHB), and modified products thereof in order to form a good film on the positive and negative electrode plates and to ensure stability during overcharge.
  • VC vinylene carbonate
  • CHB cyclohexylbenzene
  • the electrode group 13 formed by winding the positive electrode plate 4 and the negative electrode plate 8 through the separator 2 as shown in FIG. 1 is insulated inside the bottomed cylindrical battery case 14 as shown in FIG.
  • the negative electrode lead 11 housed together with the plate 17 and led out from the lower part of the electrode group 13 is connected to the bottom of the battery case 14, and then the positive electrode lead 7 led out from the upper part of the electrode group 13 is connected to the sealing plate 15.
  • a sealing plate 15 having a sealing gasket 16 attached to the periphery is inserted into the opening of the battery case 14 to insert the opening of the battery case 14 into the opening.
  • a non-aqueous secondary battery is manufactured by bending in a direction and sealing.
  • Example 1 The application start / end portion 6a of the positive electrode active material layer 6 and the application start / end portion 10a of the negative electrode active material layer 10, the cut end portion 10b of the positive electrode active material layer 6, and the cut end of the negative electrode active material layer 10 have a thickness of 20 ⁇ m.
  • the plasma irradiation apparatus is applied from a distance of 10 mm to a region having a width of about 5 mm at the corresponding portions of the end portions of the portion 10b, the positive electrode lead 7 and the negative electrode lead 11, and the end portions of the positive electrode current collector 5 and the negative electrode current collector 9.
  • the separator 2 in which the physical property reforming part 2a was formed by performing plasma irradiation for 0.5 seconds at a voltage LOW setting was used as the separator 2 of Example 1.
  • an electrode group 13 constituted by winding the positive electrode plate 4 and the negative electrode plate 8 through the separator 2 of Example 1 as shown in FIG. 1 is formed in the inside of the bottomed cylindrical battery case 14 as shown in FIG.
  • the negative electrode lead 11 led out from the lower part of the electrode group 13 is connected to the bottom part of the battery case 14, and then the positive lead 7 led out from the upper part of the electrode group 13 is connected to the sealing plate 15,
  • a sealing plate 15 having a sealing gasket 16 attached to the periphery is inserted into the opening of the battery case 14, and the opening of the battery case 14 is inserted.
  • the non-aqueous secondary battery produced by folding the cable inward and crimping and sealing was used as the non-aqueous secondary battery of Example 1.
  • Example 2 The application start / end portion 6a of the positive electrode active material layer 6 and the application start / end portion 10a of the negative electrode active material layer 10, the cut end portion 6b of the positive electrode active material layer 6, and the cut end of the negative electrode active material layer 10 having a thickness of 20 ⁇ m.
  • the metal heater and the metal plate are used for the region having a width of about 5 mm in the corresponding portions of the end portions of the portion 10b, the positive electrode lead 7 and the negative electrode lead 11, and the end portions of the positive electrode current collector 5 and the negative electrode current collector 9.
  • the separator 2 of Example 2 was formed by sandwiching it with a load of 1 N, setting the heater at 150 ° C., and performing physical pressing for 10 minutes to form the property modifying portion 2a.
  • an electrode group 13 formed by winding the positive electrode plate 4 and the negative electrode plate 8 through the separator 2 of Example 2 as shown in FIG. 1 is formed in the inside of the bottomed cylindrical battery case 14 as shown in FIG.
  • the negative electrode lead 11 led out from the lower part of the electrode group 13 is connected to the bottom part of the battery case 14, and then the positive electrode lead 7 led out from the upper part of the electrode group 13 is connected to the sealing plate 15.
  • a sealing plate 15 having a sealing gasket 16 attached to the periphery is inserted into the opening of the battery case 14, and the opening of the battery case 14 is inserted.
  • the non-aqueous secondary battery produced by bending the cable inward and crimping and sealing was used as the non-aqueous secondary battery of Example 2.
  • Example 3 The application start / end portion 6a of the positive electrode active material layer 6 and the application start / end portion 10a of the negative electrode active material layer 10, the cut end portion 6b of the positive electrode active material layer 6, and the cut end of the negative electrode active material layer 10 having a thickness of 20 ⁇ m.
  • the plasma discharge processing apparatus from a distance of 10 mm to the region having a width of about 5 mm in the corresponding portions of the end portions of the portion 10b, the positive electrode lead 7 and the negative electrode lead 11, and the end portions of the positive electrode current collector 5 and the negative electrode current collector 9 Then, after radiating plasma discharge for 0.5 seconds with the voltage LOW setting, the metal heater and the metal plate are sandwiched with a load of 1N, the heater setting is set to 150 ° C., and hot pressing is performed for 10 minutes.
  • the separator 2 formed with the physical property reforming portion 2a was used as the separator 2 of Example 3.
  • an electrode group 13 constituted by winding the positive electrode plate 4 and the negative electrode plate 8 through the separator 2 of Example 3 as shown in FIG. 1 is formed in the inside of the bottomed cylindrical battery case 14 as shown in FIG.
  • the negative electrode lead 11 led out from the lower part of the electrode group 13 is connected to the bottom part of the battery case 14, and then the positive electrode lead 7 led out from the upper part of the electrode group 13 is connected to the sealing plate 15.
  • a sealing plate 15 having a sealing gasket 16 attached to the periphery is inserted into the opening of the battery case 14, and the opening of the battery case 14 is inserted.
  • the non-aqueous secondary battery produced by bending the cable inward and crimping and sealing was used as the non-aqueous secondary battery of Example 3.
  • Example 4 The application start / end portion 6a of the positive electrode active material layer 6 and the application start / end portion 10a of the negative electrode active material layer 10, the cut end portion 6b of the positive electrode active material layer 6, and the cut end of the negative electrode active material layer 10 having a thickness of 20 ⁇ m.
  • the resin of the same type as the melted separator is applied to the region having a width of about 5 mm at the corresponding portions of the end portions of the portion 10b, the positive electrode lead 7 and the negative electrode lead 11, and the end portions of the positive electrode current collector 5 and the negative electrode current collector 9.
  • the separator 2 applied in Example 4 and cooled in a state in which the thickness was regulated to form the property modifying portion 2a was designated as the separator 2 of Example 4.
  • an electrode group 13 constituted by winding the positive electrode plate 4 and the negative electrode plate 8 through the separator 2 of Example 3 as shown in FIG. 1 is formed in the inside of the bottomed cylindrical battery case 14 as shown in FIG.
  • the negative electrode lead 11 led out from the lower part of the electrode group 13 is connected to the bottom part of the battery case 14, and then the positive lead 7 led out from the upper part of the electrode group 13 is connected to the sealing plate 15,
  • a sealing plate 15 having a sealing gasket 16 attached to the periphery is inserted into the opening of the battery case 14, and the opening of the battery case 14 is inserted.
  • the non-aqueous secondary battery produced by bending the cable inward and crimping and sealing was used as the non-aqueous secondary battery of Example 4.
  • Comparative Example 1 The separator 2 having a thickness of 20 ⁇ m and not forming the physical property modification portion was used as the separator 2 of Comparative Example 1. Further, an electrode group 13 formed by winding the positive electrode plate 4 and the negative electrode plate 8 through the separator 2 of Comparative Example 1 as shown in FIG. 1 is formed in the bottomed cylindrical battery case 14 as shown in FIG.
  • the negative electrode lead 11 led out from the lower part of the electrode group 13 is connected to the bottom part of the battery case 14, and then the positive lead 7 led out from the upper part of the electrode group 13 is connected to the sealing plate 15, After injecting a predetermined amount of an electrolyte solution (not shown) made of a non-aqueous solvent into the case 14, a sealing plate 15 having a sealing gasket 16 attached to the periphery is inserted into the opening of the battery case 14, and the opening of the battery case 14 is inserted.
  • the non-aqueous secondary battery produced by bending the cable inward and crimping and sealing was used as the non-aqueous secondary battery of Comparative Example 1.
  • Table 1 shows the result of comparison of the physical property reforming part 2a manufactured under the above conditions by the crushing strength test.
  • the separator 2 was fixed with a washer having a diameter of 12 mm, and a pin was pierced into the fixed separator 2 at a speed of 100 mm / min, and the maximum load (N) at that time was determined as the crushing strength.
  • the pin shape was such that the pin diameter was 1 mm and the tip was 0.5R.
  • the evaluation of the leak occurrence rate was performed by using 100 positive electrode leads 7 and 11 negative electrode leads 11 each of which was manufactured by winding the positive electrode plate 4 and the negative electrode plate 8 through the separators 2 of the examples and comparative examples.
  • a voltage of 800V was applied to the electrode group 13, and the electrode group 13 in which the current flowed 0.1 mA or more was counted as a leaked product, and a value obtained by dividing by the parameter 100 was defined as a leak rate (%).
  • the battery capacity was evaluated by comparing Examples 1 to 3 with the discharge capacity of the nonaqueous secondary battery manufactured using the separator 2 of Examples 1 to 3 and the comparative example as the comparative example 100. did.
  • the separator 2 of Example 2 the voids in the separator 2 are crushed by the hot press treatment as shown in FIG. In particular, it is difficult to tear, and the effect of suppressing internal short circuit can be expected.
  • the separator 2 of Example 3 which performed the heat press process with the plasma discharge process
  • the effect of the hot press performed in the separator 2 of Example 2 has a large influence on the physical property value, and the influence of the plasma discharge process is the crushing strength.
  • the porosity is the same value as in Example 2.
  • Example 4 the separator 2 subjected to the filling treatment of Example 4 is filled with the resin in the gaps compared to Examples 1 to 3, so that the volume of the separator 2 itself is increased, the hardness is increased, and the crushing strength is increased. Has led to an increase. Further, the leak occurrence rate of the electrode group 13 using the separator 2 of each example was improved in the example 1 as compared with the comparative example having a low crushing strength, and no leak occurred in the examples 2 and 3. . Moreover, in the capacity
  • the lithium ion secondary battery has been described, but the same effect can be obtained in other batteries in which ions are exchanged between the positive electrode plate 4 and the negative electrode plate 8 via the separator 2 such as an alkaline storage battery and a lithium battery. It goes without saying that it is obtained.
  • the nonaqueous secondary battery according to the present invention is useful as a power source for portable electronic devices such as lithium ion secondary batteries, alkaline storage batteries, and lithium batteries.

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Abstract

　帯状の集電体５、９の表面に活物質層６、１０を塗布して形成した正極板４と負極板８とをセパレータ２を介して巻回または積層して構成した電極群１３と電解液とを電池ケース１４に封入してなる電池において、セパレータ２の少なくとも活物質層６、１０の塗布始終端部６ａ、１０ａまたは集電体５、９の端部に対応する部位を、圧壊に対して強度のある物性改質部２ａとした。

Description

電池
　本発明は、二次電池およびリチウム電池に代表される電池において、安全性に優れるよう改良したセパレータを収納した電池に関するものである。
　近年、携帯用電子機器の電源として利用が広がっているリチウムイオン二次電池は、負極板にリチウムの吸蔵および放出が可能な炭素質材料等を用い、正極板にＬｉＣｏＯ２等の遷移金属とリチウムの複合酸化物を活物質として用いており、これによって、高電位で高放電容量のリチウムイオン二次電池を実現している。しかし、近年の電子機器および通信機器の多機能化に伴って、さらなるリチウムイオン二次電池の高容量化が望まれている。これらのリチウムイオン二次電池において、高容量化が進む一方で重視すべきは安全対策であり、特に正極板と負極板とが内部短絡しないことが極めて重要である。
　しかし、正極板および負極板の活物質層となる合剤塗料を集電体へ塗布したときの活物質層の始／終端部、および塗膜を形成した正極板および負極板を所望の短冊状の幅へスリットしたときに生ずる塗膜の切断端部、正極集電体および負極集電体の切断端部、正極リードおよび負極リードの端部等の角張った部分および切断バリがセパレータを貫通し、短絡するおそれがある。
　従来、この対策として一般的には、図９に示すように、電極板２８の活物質層２６の成形されていない集電体２５の露出部を設け、その集電体２５にリード２７を接続した後に、リード２７と電極板２８とを絶縁性フィルム２３で被覆する方法が提案されている（例えば、特許文献１、特許文献２参照）。
　また、図１０に示すように、電極板は集電体２５が露出する露出部を備えているとともに、活物質層２６の端部の近傍から露出部に亘って絶縁フィルム２３が貼着されていて、絶縁フィルム２３の端部の厚みが薄くなるようにした方法も提案されている（例えば、特許文献３参照）。
特開平６－１０３９７１号公報 特開平７－３２０７７０号公報 特開２００５－２３５４１４号公報
　しかしながら、上述した特許文献１または２に示される従来技術では、厚みのある絶縁性フィルムを活物質層へ貼り付けることによって、絶縁性フィルム２３の下に位置する活物質層２６は絶縁性フィルム２３により一体化され固定されるため、巻回時および充放電時の電極板２８の伸び縮みが規制される。その結果、絶縁性フィルム２３の端部において、絶縁性フィルム２３に固定されている活物質層２６と固定されていない活物質層２６への間に割れを生じ、集電体２５へのリチウム析出が懸念される。かつ、破断した活物質層２６の断面が膨張収縮時、または巻回時にセパレータ（図示せず）を突き破り内部短絡を引き起こすことも懸念される。
　また、絶縁性フィルム２３により一部の活物質層２６が強く固定されていることによって、電極群を巻回する場合に、集電体２５の内側の表面に絶縁性フィルム２３を固着された活物質層２６は、曲率に応じた変形をすることができない。その結果、アルミニウム箔や銅箔により構成される集電体２５へ引張応力が集中し、集電体２５が切断されるという課題も有している。
　さらに、電極板２８を所望の短冊状の幅へスリットしたときに生ずる活物質層２６の切断端部全面に、絶縁性フィルム２３を貼付することにより短絡防止を行うことは困難である。
　さらに詳しくは、上述した特許文献１、２においては、端部の活物質層２６へ貼付された絶縁性フィルム２３により活物質層２６は割れを生じ、かつ、巻回時に集電体２５が切れやすいという課題を有している。
　一方、上述した特許文献３においては、集電体２５の切れ抑制のために、絶縁性フィルム２３を絶縁性フィルム２３の端部および活物質層２６の端部において厚みを小さくすることで発生率を抑制することはできるが、課題の根本が解決されておらず、集電体２５の切断が発生してしまう可能性が大きい。
　本発明は、上記従来の課題を鑑みてなされたもので、セパレータの正極板、負極板および集電構成体などの角張った部分に対応する部分を圧壊に対して強度のある物性改質部としたことで、セパレータの圧壊強度を向上させ、内部短絡を抑止することができ、安全性に優れた電池を提供することを目的とするものである。
　上記目的を達成するために、本発明の一側面における電池は、帯状の集電体の表面に活物質層を塗布して形成した正極板と負極板とをセパレータを介して巻回または積層して構成した電極群と電解液とを電池ケースに封入してなる電池において、セパレータの少なくとも活物質層の塗布始終端部または集電体の端部に対応する部位を、圧壊に対して強度のある物性改質部としたことを特徴とする。
　このような構成により、内部短絡など特定箇所において発生し易い欠陥に対し、その発生を抑制することができる。
　本発明の他の側面において、上記セパレータの物性改質部は、セパレータの上記所定部位に、熱プレスまたは放電処理を施したものであることが好ましい。これにより、内部短絡の発生し易い特定箇所に対し、欠陥の発生を抑制することができる。
　本発明の他の側面において、上記セパレータの物性改質部は、セパレータの上記所定部位に、樹脂材を充填、貼付、積層、または結合したものであることが好ましい。これにより、セパレータの物質改質部の圧壊強度をより増加させることができる。
　本発明の他の側面において、上記セパレータの物性改質部をセパレータの内部に設けることが好ましい。これにより、セパレータの表層の孔を塞ぎ、表層の孔から亀裂の伸展を抑制することができる。
　本発明の他の側面において、上記セパレータの物性改質部をセパレータ表面に設けることが好ましい。これにより、電極群の巻回時に活物質層が曲率に応じた変形をすることを阻害せず、集電体に引張応力が集中するのを緩和し集電体が切断することを抑制することができる。
　本発明の他の側面において、上記帯状の集電体は、表面に活物質層が形成されたシート状の集電体を切断して形成されたものであり、セパレータの活物質層の切断端部に対応する部位に、セパレータの物性改質部がさらに設けられていることが好ましい。これにより、物質改質部以外の場所では電池の充放電に伴うイオンの動きに影響を及ぼさない構造にすることができる。
　本発明の他の側面において、上記集電体の活物質層が形成されていない部位に、集電用リードが接続されており、セパレータの集電用リードの端部に対応する部位に、セパレータの物性改質部がさらに設けられていることが好ましい。これにより、内部短絡など特定箇所において発生し易い欠陥に対し、その発生を抑制することができる。
　本発明のセパレータを用いた電池によると、セパレータの少なくとも活物質層の塗布始終端部または集電体の端部に対応する部位を、圧壊に対して強度のある物性改質部としたことによって、内部短絡を抑制することができ、これにより安全性に優れた電池を提供できる。
図１は、本発明の一実施形態に係わる非水系二次電池用セパレータを巻回して製作する電極群を示す模式図である。 図２は、本発明の一実施形態に係わる非水系二次電池用セパレータの物性改質部を示す模式図である。 図３（ａ）、（ｂ）は、本発明の一実施形態に係わる非水系二次電池用セパレータの両面に物性改質部を設けたセパレータの図で、図３（ａ）は断面図、図３（ｂ）は平面図である。 図４は、本発明の一実施形態に係わる非水系二次電池用セパレータの両面に物性改質部を設けたセパレータの断面図である。 図５は、本発明の一実施形態に係わる非水系二次電池用セパレータの片面に物性改質部を設けたセパレータの断面図である。 図６は、本発明の一実施形態に係わる非水系二次電池用セパレータの片面に物性改質部を設けたセパレータの断面図である。 図７（ａ）、（ｂ）は、本発明の一実施形態に係わる非水系二次電池用セパレータの表面ＳＥＭ写真で、図７（ａ）は物質改質処理をしていない表面のＳＥＭ写真、図７（ｂ）は物質改質処理をした表面のＳＥＭ写真である。 図８は、本発明の一実施形態に係わる非水系二次電池を示す一部切欠斜視図である。 図９は、従来の電極板を示す斜視図である。 図１０は、従来の電極板を示す断面図である。
　以下、本発明の一実施の形態について図面を参照しながら説明する。なお、本発明は、以下の実施形態に限定されるものではない。また、本発明の効果を奏する範囲を逸脱しない範囲で、適宜変更は可能である。さらに、他の実施形態との組み合わせも可能である。
　本発明の電池としては、図１に示すように、正極活物質層６を成形していない正極集電体５へ正極リード（集電用リード）７を接続した正極板４および負極活物質層１０を成形していない負極集電体９へ負極リード（集電用リード）１１を接続した負極板８を、図２に示すように、特定の箇所の空隙を減少させた物性改質部２ａをもつセパレータ２を介して巻回して構成し巻止めテープ１２で固定した電極群１３を電解液と共に図８に示すように電池ケース１４へ収納して電池を構成する。
　さらに電池の構成を詳しく説明すると、例えば図１に示したように、複合リチウム酸化物を正極活物質とする正極板４とリチウムを保持しうる材料を負極活物質とする負極板８とをセパレータ２を介して渦巻状に巻回して電極群１３が構成されている。図８に示すように、この電極群１３を有底円筒形の電池ケース１４の内部に絶縁板１７と共に収容し、電極群１３の下部より導出した負極リード１１を電池ケース１４の底部に接続し、次いで電極群１３の上部より導出した正極リード７を封口板１５に接続し、電池ケース１４に所定量の非水溶媒からなる電解液（図示せず）を注液した後、電池ケース１４の開口部に封口ガスケット１６を周縁に取り付けた封口板１５を挿入し電池ケース１４の開口部を内方向に折り曲げてかしめ封口して構成する。
　次に、セパレータ２の物性改質部２ａ、正極板４および負極板８の構成を詳しく説明する。セパレータ２については、非水電解質二次電池の使用範囲に耐えうる組成であれば特に限定されないが、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン系樹脂の微多孔フィルムを、単一あるいは複合して用いるのが一般的でありまた態様として好ましい。このセパレータ２の厚みは特に限定されないが、１０～２５μｍとすれば良い。
　セパレータ２の物性改質部２ａについては、セパレータ２の対応する部分として、図１に示すように正極活物質層６の塗布始終端部６ａおよび負極活物質層１０の塗布始終端部１０ａ、正極活物質層６の切断端部６ｂおよび負極活物質層１０の切断端部１０ｂ、正極リード７および負極リード１１の端部、正極集電体５および負極集電体９の端部の対応する部分へ物性改質を施し、空隙度を小さくし、硬度を増加させ、圧壊強度を増加させた物性改質部２ａを得る。
　正極板４と負極板８が広く対向し、電池反応する部分である物性改質部２ａ以外の非物性改質部は、空隙率の低減による圧壊強度の改善のような物性改質を施しておらず、電池の充放電に伴うイオンの動きに影響を与えない。
　局所的な物性値の変更の一例として、圧壊強度の増加方法は、例えば、図２のようにセパレータ２に対し、熱プレスによりセパレータ２の樹脂表面を溶融し加圧することで、図３に断面を示すように、多孔質のセパレータ２の表層の孔を塞ぐことで、圧壊試験時および異物の刺さった時の表層の孔から亀裂の伸展を抑制し、圧壊強度を増加させることができる。また、図４に示すようにセパレータ２の全断面に渡って物性改質処理を行っても支障がない。
　さらに、セパレータ２自体を溶融させるのでなく、セパレータ２に親和性のよい樹脂を充填および結合することによって、図３（ａ）、（ｂ）に示すような物性改質部２ａを設け、圧壊強度の増加を図ることも可能である。ここで、図３（ａ）は断面図、図３（ｂ）は平面図である。
　また、セパレータ２自体を溶融および充填させるのでなく、セパレータ２に親和性のよい樹脂を貼付または結合することによって、図４に示すような物性改質部２ａを設け、圧壊強度の増加を図ることもできる。ここで、「貼付」とは、結着剤を介して貼り合わせることをいい、「結合」とは、材料同士を機械的・化学的融合させることをいう。
　さらに、図５，図６に示すように、物性改質部２ａを片面のみに作成することで所望の箇所の所望の面の圧壊強度を増加させることができる。
　また、セパレータ２の表面に粘着性樹脂を充填することによって、セパレータ２の物性改質部２ａを設けてもよい。これにより、物性改質部２ａを、空隙の少ない（若しくは空隙のない）、耐電圧性、及び圧壊強度の強い部位にするとともに、その部位に粘着性を持たすことによって、極板の端部等の鋭利な部分に対応する部位に、物性改質部２ａを安定して配設することができる。その結果、セパレータを突き破って内部短絡が生じるのを、より効果的に防止することができる。図７（ａ）は、物性改質処理を行っていない部位のセパレータの表面ＳＥＭ写真、図７（ｂ）は、物性改質処理を行った部位のセパレータの表面ＳＥＭ写真を示す。図７（ｂ）に示すように、物質改質部２ａにおける空隙は少なくなっている。
　正極板４については特に限定されないが、正極集電体５として厚みが５μｍ～３０μｍを有するアルミニウムやアルミニウム合金またはニッケルやニッケル合金製の金属箔を用いることができる。この正極集電体５の上に塗布する正極合剤塗料としては、正極活物質、導電材、結着材とを分散媒中にプラネタリーミキサー等の分散機により混合分散させて正極合剤塗料を作製する。
　まず、正極活物質、導電材、結着材を適切な分散媒中に入れ、プラネタリーミキサー等の分散機により混合分散して、集電体への塗布に最適な粘度に調整して混練を行うことで正極合剤塗料を作製する。
　正極活物質としては、例えばコバルト酸リチウムおよびその変性体（コバルト酸リチウムにアルミニウムやマグネシウムを固溶させたものなど）、ニッケル酸リチウムおよびその変性体（一部ニッケルをコバルト置換させたものなど）、マンガン酸リチウムおよびその変性体などの複合酸化物を挙げることができる。
　このときの導電材の種類としては、例えばアセチレンブラック、ケッチェンブラック、チャンネルブラック、ファーネスブラック、ランプブラック、サーマルブラック等のカーボンブラック、各種グラファイトを単独、あるいは組み合わせて用いても良い。
　このときの正極用結着材としては、例えばポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ポリフッ化ビニリデンの変性体、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、アクリレート単位を有するゴム粒子結着材等を用いることができ、この際に反応性官能基を導入したアクリレートモノマー、またはアクリレートオリゴマーを結着材中に混入させることも可能である。
　さらに、ダイコータを用いて上述したように作製した正極合剤塗料をアルミニウム箔よりなる正極集電体５上に塗布し、次いで乾燥した後にプレスにて所定厚みまで圧縮することで正極活物質層６を成形した正極板４が得られる。
　一方、負極板８についても特に限定されないが、負極集電体９として厚みが５μｍ～２５μｍを有する銅または銅合金製の金属箔を用いることができる。この負極集電体９の上に塗布する負極合剤塗料としては、負極活物質、結着材、必要に応じて導電材、増粘剤を分散媒中にプラネタリーミキサー等の分散機により混合分散させて負極合剤塗料を作製する。
　まず、負極活物質、結着材を適切な分散媒中に入れ、プラネタリーミキサー等の分散機により混合分散して、集電体への塗布に最適な粘度に調整して混練を行うことで負極合剤塗料を作製する。
　負極用活物質としては、各種天然黒鉛および人造黒鉛、シリサイドなどのシリコン系複合剤料、および各種合金組成材料を用いることができる。
　このときの負極用結着材としては、ＰＶｄＦおよびその変性体をはじめ各種バインダーを用いることができるが、リチウムイオン受入れ性向上の観点から、スチレン－ブタジエン共重合体ゴム粒子（ＳＢＲ）およびその変性体に、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）をはじめとするセルロース系樹脂等を併用することや少量添加するのがより好ましいといえる。
　さらに、ダイコータを用いて上述したように作製した負極合剤塗料を銅箔によりなる負極集電体９上に塗布し、次いで乾燥した後にプレスにて所定厚みまで圧縮することで負極活物質層１０を成形した負極板８が得られる。
　非水電解液については、電解質塩としてＬｉＰＦ６およびＬｉＢＦ４などの各種リチウム化合物を用いることができる。また溶媒としてエチレンカーボネート（ＥＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、メチルエチルカーボネート（ＭＥＣ）を単独および組み合わせて用いることができる。また正負極板上に良好な皮膜を形成させることや過充電時の安定性を保証するために、ビニレンカーボネート（ＶＣ）やシクロヘキシルベンゼン（ＣＨＢ）およびその変性体を用いることも好ましい。
　そして、正極板４と負極板８とをセパレータ２を介し、図１のように巻回して構成した電極群１３を、図８に示すように、有底円筒形の電池ケース１４の内部に絶縁板１７と共に収容し、電極群１３の下部より導出した負極リード１１を電池ケース１４の底部に接続し、次いで電極群１３の上部より導出した正極リード７を封口板１５に接続し、電池ケース１４に所定量の非水溶媒からなる電解液（図示せず）を注液した後に電池ケース１４の開口部に封口ガスケット１６を周縁に取り付けた封口板１５を挿入し電池ケース１４の開口部を内方向に折り曲げてかしめ封口することにより非水系二次電池を製作する。
　以下、具体的な実施例についてさらに詳しく説明する。
　（実施例１）
　厚みが２０μｍでセパレータ２の正極活物質層６の塗布始終端部６ａおよび負極活物質層１０の塗布始終端部１０ａ、正極活物質層６の切断端部１０ｂおよび負極活物質層１０の切断端部１０ｂ、正極リード７および負極リード１１の端部、正極集電体５および負極集電体９の端部の対応する部位のおよそ５ｍｍの幅の領域に対し、１０ｍｍの距離からプラズマ照射装置を用いて、電圧ＬＯＷ設定にて０．５秒間のプラズマ照射を実施し、物性改質部２ａを成形されたセパレータ２を実施例１のセパレータ２とした。
　さらに、正極板４と負極板８とを実施例１のセパレータ２を介し図１のように巻回して構成した電極群１３を、図８に示すように有底円筒形の電池ケース１４の内部に絶縁板１７と共に収容し、電極群１３の下部より導出した負極リード１１を電池ケース１４の底部に接続し、次いで電極群１３の上部より導出した正極リード７を封口板１５に接続し、電池ケース１４に所定量の非水溶媒からなる電解液（図示せず）を注液した後に電池ケース１４の開口部に封口ガスケット１６を周縁に取り付けた封口板１５を挿入し電池ケース１４の開口部を内方向に折り曲げてかしめ封口することにより作製した非水系二次電池を実施例１の非水系二次電池とした。
　（実施例２）
　厚みが２０μｍでセパレータ２の正極活物質層６の塗布始終端部６ａおよび負極活物質層１０の塗布始終端部１０ａ、正極活物質層６の切断端部６ｂおよび負極活物質層１０の切断端部１０ｂ、正極リード７および負極リード１１の端部、正極集電体５および負極集電体９の端部の対応する部位のおよそ５ｍｍの幅の領域に対し、金属製のヒータと金属板で１Ｎの荷重で挟み、ヒータの設定を１５０℃とし、１０分間、熱プレスを行って物性改質部２ａを成形したセパレータ２を実施例２のセパレータ２とした。
　さらに、正極板４と負極板８とを実施例２のセパレータ２を介し図１のように巻回して構成した電極群１３を、図８に示すように有底円筒形の電池ケース１４の内部に絶縁板１６と共に収容し、電極群１３の下部より導出した負極リード１１を電池ケース１４の底部に接続し、次いで電極群１３の上部より導出した正極リード７を封口板１５に接続し、電池ケース１４に所定量の非水溶媒からなる電解液（図示せず）を注液した後に電池ケース１４の開口部に封口ガスケット１６を周縁に取り付けた封口板１５を挿入し電池ケース１４の開口部を内方向に折り曲げてかしめ封口することにより作製した非水系二次電池を実施例２の非水系二次電池とした。
　（実施例３）
　厚みが２０μｍでセパレータ２の正極活物質層６の塗布始終端部６ａおよび負極活物質層１０の塗布始終端部１０ａ、正極活物質層６の切断端部６ｂおよび負極活物質層１０の切断端部１０ｂ、正極リード７および負極リード１１の端部、正極集電体５および負極集電体９の端部の対応する部位のおよそ５ｍｍの幅の領域に対し、１０ｍｍの距離からプラズマ放電処理装置において、電圧ＬＯＷ設定にて０．５秒間のプラズマ放電を照射した後、金属製のヒータと金属板で１Ｎの荷重で挟み、ヒータの設定を１５０℃とし、１０分間、熱プレス処理を行って物性改質部２ａを成形したセパレータ２を実施例３のセパレータ２とした。
　さらに、正極板４と負極板８とを実施例３のセパレータ２を介し図１のように巻回して構成した電極群１３を、図８に示すように有底円筒形の電池ケース１４の内部に絶縁板１６と共に収容し、電極群１３の下部より導出した負極リード１１を電池ケース１４の底部に接続し、次いで電極群１３の上部より導出した正極リード７を封口板１５に接続し、電池ケース１４に所定量の非水溶媒からなる電解液（図示せず）を注液した後に電池ケース１４の開口部に封口ガスケット１６を周縁に取り付けた封口板１５を挿入し電池ケース１４の開口部を内方向に折り曲げてかしめ封口することにより作製した非水系二次電池を実施例３の非水系二次電池とした。
　（実施例４）
　厚みが２０μｍでセパレータ２の正極活物質層６の塗布始終端部６ａおよび負極活物質層１０の塗布始終端部１０ａ、正極活物質層６の切断端部６ｂおよび負極活物質層１０の切断端部１０ｂ、正極リード７および負極リード１１の端部、正極集電体５および負極集電体９の端部の対応する部位のおよそ５ｍｍの幅の領域に対し、溶融したセパレータと同種の樹脂を塗布し、金属板に挟み厚みを規正した状態で冷却して物性改質部２ａを成形したセパレータ２を実施例４のセパレータ２とした。
　さらに、正極板４と負極板８とを実施例３のセパレータ２を介し図１のように巻回して構成した電極群１３を、図８に示すように有底円筒形の電池ケース１４の内部に絶縁板１７と共に収容し、電極群１３の下部より導出した負極リード１１を電池ケース１４の底部に接続し、次いで電極群１３の上部より導出した正極リード７を封口板１５に接続し、電池ケース１４に所定量の非水溶媒からなる電解液（図示せず）を注液した後に電池ケース１４の開口部に封口ガスケット１６を周縁に取り付けた封口板１５を挿入し電池ケース１４の開口部を内方向に折り曲げてかしめ封口することにより作製した非水系二次電池を実施例４の非水系二次電池とした。
　（比較例１）
　厚みが２０μｍで物性改質部を形成しないセパレータ２を比較例１のセパレータ２とした。
さらに、正極板４と負極板８とを比較例１のセパレータ２を介し図１のように巻回して構成した電極群１３を図８に示したように有底円筒形の電池ケース１４の内部に絶縁板１７と共に収容し、電極群１３の下部より導出した負極リード１１を電池ケース１４の底部に接続し、次いで電極群１３の上部より導出した正極リード７を封口板１５に接続し、電池ケース１４に所定量の非水溶媒からなる電解液（図示せず）を注液した後に電池ケース１４の開口部に封口ガスケット１６を周縁に取り付けた封口板１５を挿入し電池ケース１４の開口部を内方向に折り曲げてかしめ封口することにより作製した非水系二次電池を比較例１の非水系二次電池とした。
　上記の条件で製作した物性改質部２ａを圧壊強度試験によって比較した結果を（表１）に示す。
圧壊強度試験は、セパレータ２を直径が１２ｍｍのワッシャで固定し、固定されたセパレータ２に、ピンを１００ｍｍ／分の速度で突刺し、その際の最大荷重（Ｎ）を圧壊強度として求めた。ピンの形状は、ピンの直径が１ｍｍ、先端が０．５Ｒとした。
　また、リーク発生率の評価は、各実施例や比較例のセパレータ２を介して正極板４と負極板８を巻回して製作した電極群１３を各１００個ずつ正極リード７および負極リード１１を介して８００Ｖの電圧を印加し、電流が０．１ｍＡ以上流れた電極群１３をリーク発生品として数え、母数１００で除した値をリーク発生率（％）とした。さらに、電池容量の評価は、実施例１から実施例３、および比較例のセパレータ２を用いて製作した非水系二次電池の放電容量を比較例１００として、実施例１から実施例３を比較した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　（表１）より明らかなように比較例１のセパレータ２に対し、実施例１のセパレータ２においては、プラズマ放電処理によりセパレータ２の表面にポリオレフィン系高分子より大きな極性モーメントの官能基（例えば、酸素の２重結合やヒドロキシル基）が付加することによりセパレータ２の圧壊強度が増加する効果、およびプラズマ放電時に発生する熱によりセパレータ２の空隙の表面が溶着し空隙率が減少したことにより、セパレータ２の裂け難さの向上が圧壊強度が増加した効果の２点の要因と考えられる。
　一方で、実施例２のセパレータ２においては図２のように熱プレス処理によりセパレータ２中の空隙が潰れることで、圧壊時の物性改質されたセパレータ２が裂け難くなっており、電極群１３中でも裂け難く内部短絡の抑制効果が期待できる。
また、プラズマ放電処理と共に熱プレス処理を施した実施例３のセパレータ２においては実施例２のセパレータ２で行った熱プレスの効果が物性値に与える影響が大きく、プラズマ放電処理の影響は圧壊強度を微増させる程度にとどまり、空隙率は実施例２の場合と同等な値となる。
　さらに、実施例４の充填処理を施したセパレータ２は、実施例１～３に比べ空隙へ樹脂を充填していることで、セパレータ２の体積自体が増加しており、硬度の増加、圧壊強度の増加へ繋がっている。
また、各実施例のセパレータ２を用いた電極群１３のリーク発生率は、圧壊強度の低い比較例に対して、実施例１では改善し、実施例２，３においてはリーク発生が起こらなかった。
また、各実施例のセパレータ２を用いた非水系二次電池の容量確認においては比較例に対し、実施例１から実施例４において電池容量の低下は見られなかった。
　本実施例は、リチウムイオン二次電池についで述べたがアルカリ蓄電池およびリチウム電池などのセパレータ２を介し正極板４と負極板８の間でイオンの授受を行う他の電池においても同様の効果が得られることは言うまでもない。
　本発明に係る非水系二次電池は、リチウムイオン二次電池やアルカリ蓄電池およびリチウム電池などの携帯用電子機器の電源に有用である。
　２　セパレータ
　２ａ　物性改質部
　４　正極板
　５　正極集電体
　６　正極活物質層
　６ａ　塗布始終端部
　６ｂ　切断端部
　７　正極リード
　８　負極板
　９　負極集電体
　１０　負極活物質層
　１０ａ　塗布始終端部
　１０ｂ　切断端部
　１１　負極リード
　１２　巻き止めテープ
　１３　電極群
　１４　電池ケース
　１５　封口板
　１６　封口ガスケット
　１７　絶縁板

Claims (7)

  1. 　帯状の集電体の表面に活物質層を塗布して形成した正極板と負極板とをセパレータを介して巻回または積層して構成した電極群と電解液とを電池ケースに封入してなる電池において、
    　前記セパレータの少なくとも前記活物質層の塗布始終端部または前記集電体の端部に対応する部位を、圧壊に対して強度のある物性改質部としたことを特徴とする電池。
  2. 　前記セパレータの物性改質部は、前記セパレータの前記所定の部位に、熱プレスまたは放電処理を施したものであることを特徴とする請求項１に記載の電池。
  3. 　前記セパレータの物性改質部は、前記セパレータの前記所定の部位に、樹脂材を充填、貼付または結合したものであることを特徴とする請求項１に記載の電池。
  4. 　前記セパレータの物性改質部をセパレータの内部に設けたことを特徴とする請求項１に記載の電池。
  5. 　前記セパレータの物性改質部をセパレータ表面に設けたことを特徴とする請求項１に記載の電池。
  6. 　前記帯状の集電体は、表面に前記活物質層が形成されたシート状の集電体を切断して形成されたものであり、
    　前記セパレータの前記活物質層の切断端部に対応する部位に、前記セパレータの物性改質部がさらに設けられていることを特徴とする請求項１に記載の電池。
  7. 　前記集電体の前記活物質層が形成されていない部位に、集電用リードが接続されており、
    　前記セパレータの前記集電用リードの端部に対応する部位に、前記セパレータの物性改質部がさらに設けられていることを特徴とする請求項１に記載の電池。
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