JP2014232703A - 蓄電素子及び蓄電素子の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】セパレータの端部以外の亀裂が発生しやすい部分においても、当該亀裂の発生や進行を抑制することができる蓄電素子を提供する。
【解決手段】正極４１０と負極４２０とセパレータ４３０とが積層されて形成される電極体４００を備える蓄電素子１０であって、セパレータ４３０は、正極４１０または負極４２０の端部に対応する位置に配置される端部対応領域４３０ａと、端部対応領域４３０ａとは異なる端部非対応領域４３０ｂ、４３０ｃとを有し、端部対応領域４３０ａは、端部非対応領域４３０ｂ、４３０ｃよりも気孔率が低い領域である高強度領域４３１ａを有する。
【選択図】図４

Description

本発明は、正極と負極とセパレータとが積層されて形成される電極体を備える蓄電素子及びその製造方法に関する。

世界的な環境問題への取り組みとして、ガソリン自動車から電気自動車への転換が重要になってきている。このため、リチウムイオン二次電池などの蓄電素子を動力源に用いた電気自動車の開発が進められている。そして、このような蓄電素子においては、正極と負極とセパレータとが積層されて形成される電極体を備えているが、セパレータに亀裂が発生して内部短絡が起きてしまうおそれがあるという問題があった。

このため、従来、セパレータの亀裂の発生や進行を抑制することができる蓄電素子が提案されている（例えば、特許文献１参照）。この蓄電素子においては、亀裂が発生しやすいセパレータの端部に溶融痕を形成することで、当該端部からの亀裂の発生や進行を抑制している。

特開２００１−２０２９８５号公報

ここで、上記従来の蓄電素子においては、亀裂の発生や進行を抑制することができているのは、セパレータの端部のみである。しかしながら、亀裂が発生しやすいのは、セパレータの端部だけではない。

つまり、正極と負極とセパレータとが積層されて形成される電極体を備えた蓄電素子においては、正極または負極に用いられる電極板は、一般的に、裁断によって帯状に切断されるが、この際に、裁断された端部にバリなどが残る場合がある。そして、当該電極板の端部はセパレータに接触することがあるため、電極体への外的な衝撃や電極体の膨張収縮が生じると、セパレータの当該端部と接触する部分から亀裂が発生するおそれがある。

このように、上記従来の蓄電素子においては、セパレータの端部以外の部分については亀裂の発生や進行を抑制することができていないため、セパレータの端部以外の部分から亀裂が発生し進行するおそれがあるという問題がある。

本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、セパレータの端部以外の亀裂が発生しやすい部分においても、当該亀裂の発生や進行を抑制することができる蓄電素子及び蓄電素子の製造方法を提供することを目的とする。

上記目的を達成するために、本発明の一態様に係る蓄電素子は、正極と負極とセパレータとが積層されて形成される電極体を備える蓄電素子であって、前記セパレータは、前記正極または前記負極の端部に対応する位置に配置される端部対応領域と、前記端部対応領域とは異なる端部非対応領域とを有し、前記端部対応領域は、前記端部非対応領域よりも気孔率が低い領域である高強度領域を有する。

これによれば、蓄電素子において、セパレータの端部対応領域は、端部非対応領域よりも気孔率が低い高強度領域を有している。つまり、セパレータの端部対応領域は、正極または負極の端部に対応する領域であるため、当該端部に形成されたバリなどが接触して亀裂が発生するおそれのある部分である。このため、セパレータの端部以外の亀裂が発生しやすい部分である当該端部対応領域の気孔率を低くして、端部対応領域に端部非対応領域よりも強度が高い高強度領域を形成することで、バリなどによって当該端部対応領域から亀裂が発生したり進行したりするのを抑制することができる。

また、上記目的を達成するために、本発明の一態様に係る蓄電素子は、正極と負極とセパレータとが積層されて形成される電極体を備える蓄電素子であって、前記セパレータは、前記正極または前記負極の端部に対応する位置に配置される端部対応領域と、前記端部対応領域とは異なる端部非対応領域とを有し、前記端部対応領域は、前記端部非対応領域よりも引張伸び率が高い領域である高強度領域を有することにしてもよい。

これによれば、蓄電素子において、セパレータの端部対応領域は、端部非対応領域よりも引張伸び率が高い高強度領域を有している。つまり、セパレータの端部以外の亀裂が発生しやすい部分である端部対応領域の引張伸び率を高くして、端部対応領域に端部非対応領域よりも強度が高い高強度領域を形成することで、バリなどによって当該端部対応領域から亀裂が発生したり進行したりするのを抑制することができる。

また、前記セパレータは、端部が、前記正極及び前記負極の端部から突出して配置され、前記高強度領域は、前記セパレータの端部とは異なる位置に配置されていることにしてもよい。

これによれば、セパレータの端部とは異なる位置であって亀裂が発生しやすい位置に配置されている高強度領域によって、セパレータの端部以外の亀裂が発生しやすい部分からの亀裂の発生や進行を抑制することができる。

また、前記高強度領域は、２つの前記端部非対応領域の間に配置されることにしてもよい。

これによれば、２つの前記端部非対応領域の間に配置されている高強度領域によって、セパレータの端部以外の亀裂が発生しやすい部分からの亀裂の発生や進行を抑制することができる。

また、前記負極の端部は、前記正極の端部と前記セパレータの端部との間に配置されており、前記高強度領域は、前記負極の端部に対向する位置に配置されていることにしてもよい。

これによれば、高強度領域は、負極の端部に対向する位置に配置されているため、例えばリチウムイオン二次電池において、正極から負極へのリチウムイオンの移動を妨げないように高強度領域を形成することができる。

また、前記高強度領域は、前記端部対応領域を熱処理することで形成された領域であることにしてもよい。

これによれば、高強度領域は、熱処理によって形成されるため、簡易に高強度領域を形成することができる。

また、前記電極体は、前記正極と前記負極と前記セパレータとが捲回されて形成されており、前記端部対応領域は、前記正極または前記負極の捲回方向の端部に対応する位置に配置される領域であることにしてもよい。

ここで、電極体が捲回型の電極体である場合には、正極及び負極の捲回方向の端部がセパレータと接触する。このため、正極または負極の捲回方向の端部に対応する部分を端部対応領域として、当該端部対応領域に高強度領域を形成することで、セパレータの亀裂の発生や進行を抑制することができる。

また、前記電極体は、一対の円弧状部と、平坦部と、を有する扁平形状に捲回され、前記高強度領域は、前記平坦部に配置されていることにしてもよい。

ここで、電極体の平坦部に電極の端部が位置する場合、電極の膨張によって平坦部がケースに押し付けられるため、セパレータに亀裂が入りやすい。つまり、電極体の円弧状部は、電極体の膨張と収縮のいずれを通じても、常に面垂直方向に圧迫がかかっているため、当該円弧状部のセパレータに亀裂が入った場合でも当該セパレータの裂けが拡がりにくい。これに対し、電極体の平坦部は、特に電極体の収縮時には、面垂直方向の圧迫がかからない状態となるため、当該平坦部のセパレータに微小亀裂が生じた場合に、そこが起点となってセパレータの裂けが拡がりやすい。このため、高強度領域が、当該平坦部に配置されていることで、セパレータの亀裂の発生や進行を抑制することができる。

また、前記高強度領域は、前記端部対応領域のうちの前記セパレータの端部と熱溶着された領域であることにしてもよい。

これによれば、端部対応領域とセパレータの端部とが熱溶着されることで、高強度領域が形成される。つまり、捲回型の電極体の製造時には、セパレータの最外周を巻きつけて、セパレータ同士を熱溶着させるが、この場合に、セパレータの端部を端部対応領域に熱溶着させる。これにより、端部対応領域のうちの当該熱溶着された部分が端部非対応領域よりも強度が高くなるため、容易に高強度領域を形成することができる。

なお、本発明は、このような蓄電素子として実現することができるだけでなく、当該蓄電素子が備える電極体またはセパレータとして実現することもでき、また、当該蓄電素子を製造する蓄電素子の製造方法として実現することもできる。

本発明に係る蓄電素子によれば、セパレータの端部以外の亀裂が発生しやすい部分においても、当該亀裂の発生や進行を抑制することができる。

本発明の実施の形態に係る蓄電素子の外観斜視図である。 本発明の実施の形態に係る電極体の構成を示す斜視図である。 本発明の実施の形態に係る電極体の巻回状態を一部展開して示す斜視図である。 本発明の実施の形態に係る電極体の構成を示す断面図である。 本発明の実施の形態に係る電極体を製造する工程を示す模式図である。 本発明の実施の形態の変形例１に係る電極体の構成を示す断面図である。 本発明の実施の形態の変形例２に係る電極体の構成を示す断面図である。 本発明の実施の形態の変形例３に係る電極体の構成を示す斜視図である。 本発明の実施の形態の変形例３に係る電極体の構成を示す断面図である。 本発明の実施の形態の変形例４に係る電極体の構成を示す斜視図及び断面図である。 本発明の実施の形態の変形例４に係る電極体の構成を示す断面図である。 本発明の実施の形態の変形例４に係る電極体の構成を示す断面図である。

以下、図面を参照しながら、本発明の実施の形態に係る蓄電素子について説明する。なお、以下で説明する実施の形態は、いずれも本発明の好ましい一具体例を示すものである。以下の実施の形態で示される数値、形状、材料、構成要素、構成要素の配置位置及び接続形態、製造工程、製造工程の順序などは、一例であり、本発明を限定する主旨ではない。また、以下の実施の形態における構成要素のうち、本発明の最上位概念を示す独立請求項に記載されていない構成要素については、より好ましい形態を構成する任意の構成要素として説明される。また、各図において、寸法等は厳密には一致しない。

（実施の形態）
まず、蓄電素子１０の構成について、説明する。

図１は、本発明の実施の形態に係る蓄電素子１０の外観斜視図である。なお、同図は、容器内部を透視した図となっている。また、図２は、本発明の実施の形態に係る電極体４００の構成を示す斜視図である。

蓄電素子１０は、電気を充電し、また、電気を放電することのできる二次電池であり、より具体的には、リチウムイオン二次電池などの非水電解質二次電池である。なお、蓄電素子１０は、非水電解質二次電池には限定されず、非水電解質二次電池以外の二次電池であってもよいし、キャパシタであってもよい。

まず図１に示すように、蓄電素子１０は、容器１００と、正極端子２００と、負極端子３００とを備え、容器１００は、上壁であるふた板１１０を備えている。また、容器１００内方には、電極体４００と、正極集電体１２０と、負極集電体１３０とが配置されている。なお、容器１００の内部には電解液などの液体が封入されているが、当該液体の図示は省略する。

容器１００は、金属からなる矩形筒状で底を備える筐体本体と、当該筐体本体の開口を閉塞する金属製のふた板１１０とで構成されている。また、容器１００は、電極体４００等を内部に収容後、ふた板１１０と筐体本体とが溶接等されることにより、内部を密封することができるものとなっている。

電極体４００は、図２に示すように、正極４１０と負極４２０とセパレータ４３０とを備え、電気を蓄えることができる部材である。具体的には、電極体４００は、正極４１０と負極４２０との間にセパレータ４３０が挟み込まれるように層状に配置されたものを全体が長円形状となるように捲回されて形成されている。つまり、電極体４００は、当該長円形状の円弧部分である一対の円弧状部（Ｙ軸方向の両端部）と、当該一対の円弧状部の間に配置される平坦部（Ｚ軸方向の両側面部）とを有する扁平形状に捲回された巻回型の電極体である。

なお、図２では、電極体４００の形状（同図のＹＺ平面で切断した場合の断面形状）としては長円形状を示したが、円形状または楕円形状でもよい。また、電極体４００の形状は捲回型に限らず、平板状極板を積層した形状でもよい。電極体４００の詳細な構成については、後述する。

正極端子２００は、正極集電体１２０を介して、電極体４００の正極４１０に電気的に接続された電極端子であり、負極端子３００は、負極集電体１３０を介して、電極体４００の負極４２０に電気的に接続された電極端子である。

つまり、正極端子２００及び負極端子３００は、電極体４００に蓄えられている電気を蓄電素子１０の外部空間に導出し、また、電極体４００に電気を蓄えるために蓄電素子１０の内部空間に電気を導入するための金属製の電極端子である。また、正極端子２００及び負極端子３００は、電極体４００の上方に配置されたふた板１１０に取り付けられている。

正極集電体１２０は、電極体４００の正極４１０と容器１００の側壁との間に配置され、正極端子２００と正極４１０とに電気的に接続される導電性と剛性とを備えた部材である。なお、正極集電体１２０は、後述する正極４１０の正極集電箔と同様、アルミニウムで形成されている。

負極集電体１３０は、電極体４００の負極４２０と容器１００の側壁との間に配置され、負極端子３００と電極体４００の負極４２０とに電気的に接続される導電性と剛性とを備えた部材である。なお、負極集電体１３０は、後述する負極４２０の負極集電箔と同様、銅で形成されている。

次に、電極体４００の詳細な構成について、説明する。

図３は、本発明の実施の形態に係る電極体４００の巻回状態を一部展開して示す斜視図である。また、図４は、本発明の実施の形態に係る電極体４００の構成を示す断面図である。具体的には、図４は、図３に示された電極体４００をＡ−Ａ断面で切断した場合の断面を拡大して示す図である。

これらの図に示すように、電極体４００は、正極４１０と負極４２０とセパレータ４３０とが積層されて形成されている。ここで、セパレータ４３０は、２つのセパレータ４３１及び４３２からなる。つまり、電極体４００は、正極４１０と負極４２０と２つのセパレータ４３１及び４３２とが、正極４１０と負極４２０との間にセパレータ４３１または４３２が配置されるようにして、捲回されて形成されている。

正極４１０は、アルミニウムまたはアルミニウム合金からなる長尺帯状の導電性の正極集電箔の表面に、正極活物質層が形成された電極板である。なお、本発明に係る蓄電素子１０に用いられる正極４１０は、特に従来用いられてきたものと異なるところはなく、通常用いられているものが使用できる。

つまり、正極４１０の正極活物質層に用いられる正極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵放出可能な正極活物質であれば、適宜公知の材料を使用できる。例えば、正極活物質として、ＬｉＭＰＯ_４、ＬｉＭＳｉＯ_４、ＬｉＭＢＯ_３（ＭはＦｅ、Ｎｉ、Ｍｎ、Ｃｏ等から選択される１種又は２種以上の遷移金属元素）等のポリアニオン化合物、チタン酸リチウム、マンガン酸リチウム等のスピネル化合物、ＬｉＭＯ_２（ＭはＦｅ、Ｎｉ、Ｍｎ、Ｃｏ等から選択される１種又は２種以上の遷移金属元素）等のリチウム遷移金属酸化物等を用いることができる。

負極４２０は、銅または銅合金からなる長尺帯状の導電性の負極集電箔の表面に、負極活物質層が形成された電極板である。負極活物質層は、セパレータを挟んで正極の正極活物質層に対向する位置に配置されている。なお、本発明に係る蓄電素子１０に用いられる負極４２０は、特に従来用いられてきたものと異なるところはなく、通常用いられているものが使用できる。

つまり、負極４２０の負極活物質層に用いられる負極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵放出可能な負極活物質であれば、適宜公知の材料を使用できる。例えば、負極活物質として、リチウム金属、リチウム合金（リチウム−アルミニウム、リチウム−鉛、リチウム−錫、リチウム−アルミニウム−錫、リチウム−ガリウム、及びウッド合金等のリチウム金属含有合金）の他、リチウムを吸蔵・放出可能な合金、炭素材料（例えば黒鉛、難黒鉛化炭素、易黒鉛化炭素、低温焼成炭素、非晶質カーボン等）、金属酸化物、リチウム金属酸化物（Ｌｉ_４Ｔｉ_５Ｏ_１２等）、ポリリン酸化合物などが挙げられる。

また、正極４１０は、正極集電体１２０と接続される部分であるＸ軸マイナス方向の端部（正極活物質層が形成されていない正極集電箔の端部）が、セパレータ４３０から突出して配置されている。また、負極４２０は、負極集電体１３０と接続される部分であるＸ軸プラス方向の端部（負極活物質層が形成されていない負極集電箔の端部）が、セパレータ４３０から突出して配置されている。

なお、正極４１０の正極集電箔または負極４２０の負極集電箔として、ニッケル、鉄、ステンレス鋼、チタン、焼成炭素、導電性高分子、導電性ガラス、Ａｌ−Ｃｄ合金など、適宜公知の材料を用いることもできる。

セパレータ４３０は、正極４１０と負極４２０との間に配置される長尺帯状のセパレータであり、具体的には、微多孔性のシートである。

例えば、セパレータ４３０としては、ポリマー、天然繊維、炭化水素繊維、ガラス繊維またはセラミック繊維の織物または不織繊維を有する樹脂多孔膜が用いられる。また、当該樹脂多孔膜は、好ましくは、織物または不織ポリマー繊維を有する。特に、当該樹脂多孔膜は、ポリマー織物またはフリースを有するかまたはこのような織物またはフリースであるのが好ましい。ポリマー繊維としては、好ましくは、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリエステル、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）及び／またはポリオレフィン（ＰＯ）、例えばポリプロピレン（ＰＰ）またはポリエチレン（ＰＥ）またはこのようなポリオレフィンの混合物から選択したポリマーの非電導性繊維を有する。また、当該樹脂多孔膜は、ポリオレフィン微多孔膜、不織布、紙等であってもよく、好ましくはポリオレフィン微多孔膜である。多孔質ポリオレフィン層としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、またはこれらの複合膜などを利用することができる。なお、電池特性への影響を考慮すると、セパレータ４３０の厚みは５〜３０μｍ程度であるのが好ましい。

以上のように、セパレータ４３０として種々のものを用いることができるが、乾式延伸法によって生成されたポリオレフィン微多孔膜で形成されたセパレータを用いるのが本願発明を適用することによる効果が高く、さらに、一軸延伸法によって生成されたセパレータを用いるのが当該効果が非常に高い。このため、セパレータ４３０は、乾式一軸延伸法によって生成されたポリオレフィン微多孔膜で形成されたセパレータであることとする。

なお、セパレータ４３０は、捲回方向（Ｙ軸方向）及び捲回方向に垂直な方向（Ｘ軸方向）への引張伸び率が３０％以上であるのが好ましい。また、セパレータ４３０には、耐熱塗工層が塗工されていてもよい。ここで、耐熱塗工層とは、例えば、無機粒子からなる無機フィラーまたは耐熱性樹脂などの耐熱粒子を含んだ層である。

具体的には、上記の無機粒子は、下記のうちの一つ以上の無機物の単独もしくは混合体もしくは複合化合物からなる。例えば、酸化鉄、ＳｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２、ＢａＴｉＯ_２、ＺｒＯ、アルミナ−シリカ複合酸化物などの酸化物、窒化アルミニウム、窒化ケイ素などの窒化物微粒子、フッ化カルシウム、フッ化バリウム、硫酸バリウムなどの難溶性のイオン結晶微粒子、シリコン、ダイヤモンドなどの共有結合性結晶微粒子、タルク、モンモリロナイトなどの粘土微粒子、ベーマイト、ゼオライト、アパタイト、カオリン、ムライト、スピネル、オリビン、セリサイト、ベントナイト、マイカなどの鉱物資源由来物質あるいはそれらの人造物などが上記の無機物として挙げられる。また、上記の無機物は、ＳｎＯ_２、スズ−インジウム酸化物（ＩＴＯ）などの酸化物微粒子、カーボンブラック、グラファイトなどの炭素質微粒子などの導電性微粒子の表面を、電気絶縁性を有する材料（例えば、上記の電気絶縁性の無機粒子を構成する材料）で表面処理することで、電気絶縁性を持たせた微粒子であってもよい。

ここで、セパレータ４３０は、巻き終わりの端部４３０ｄが、正極４１０の巻き終わりの端部４１０ａ及び負極４２０の巻き終わりの端部４２０ａから突出して配置されている。つまり、負極４２０の端部４２０ａは、正極４１０の端部４１０ａとセパレータ４３０の端部４３０ｄとの間に配置されている。そして、セパレータ４３０は、端部対応領域４３０ａと端部非対応領域４３０ｂ及び４３０ｃとを有している。

端部対応領域４３０ａは、正極４１０または負極４２０の端部に対応する位置に配置される領域であり、本実施の形態では、端部対応領域４３０ａは、負極４２０の捲回方向（Ｙ軸方向）の端部４２０ａに対応する位置に配置される領域である。具体的には、端部対応領域４３０ａは、負極４２０の捲回方向の巻き終わりの端部４２０ａに沿って、Ｘ軸方向に延びる領域である。

端部非対応領域４３０ｂ及び４３０ｃは、端部対応領域４３０ａとは異なる領域である。具体的には、端部非対応領域４３０ｂは、端部対応領域４３０ａよりもセパレータ４３０の巻き終わりの端部４３０ｄ側の領域であり、端部非対応領域４３０ｃは、端部対応領域４３０ａに対して端部非対応領域４３０ｂとは逆側の領域である。

そして、端部対応領域４３０ａは、端部非対応領域４３０ｂ及び４３０ｃよりも気孔率が低い領域である高強度領域４３１ａを有している。つまり、高強度領域４３１ａは、セパレータ４３０の端部４３０ｄとは異なる位置に配置された領域である。

具体的には、図４に示すように、高強度領域４３１ａは、セパレータ４３１に形成された領域であり、負極４２０の端部４２０ａに対向する位置に配置されている。つまり、セパレータ４３０は、外側（Ｚ軸プラス方向）に配置されるセパレータ４３１と、内側（Ｚ軸マイナス方向）に配置されるセパレータ４３２とからなり、セパレータ４３１は、端部対応領域４３０ａに対応する高強度領域４３１ａと、端部非対応領域４３０ｂ及び４３０ｃに対応する端部非対応領域４３１ｂ及び４３１ｃとを有している。

そして、高強度領域４３１ａは、２つの端部非対応領域４３１ｂ及び４３１ｃの間に配置されている。なお、高強度領域４３１ａは、セパレータ４３１における端部対応領域４３０ａに対応する全ての領域に形成されていてもよいし、端部対応領域４３０ａに対応する領域のうちの一部の領域のみに形成されていることにしてもよい。

また、電極体４００は、図２または図３に示すように、一対の円弧状部と平坦部とを有する扁平形状に捲回された巻回型の電極体であり、高強度領域４３１ａは、電極体４００の当該平坦部に配置されるように形成されている。

ここで、セパレータ４３０に含まれるセパレータ４３１は、微多孔性のセパレータであるため、端部非対応領域４３１ｂ及び４３１ｃには複数の孔が形成されている。これに対し、高強度領域４３１ａは、端部非対応領域４３１ｂ及び４３１ｃよりも気孔率が低いことによって、端部非対応領域４３１ｂ及び４３１ｃよりも強度が高くなっている領域である。

つまり、端部非対応領域４３１ｂ及び４３１ｃには、数１０ｎｍ〜１００ｎｍ程度の径の複数の孔が形成されているのに対し、高強度領域４３１ａは、当該径の孔が小さくなったまたは閉孔された領域である。この構成により、高強度領域４３１ａは、端部非対応領域４３１ｂ及び４３１ｃよりも気孔率が低くなっている。

具体的には、高強度領域４３１ａは、端部対応領域４３０ａに対応する領域を熱プレス処理などの熱処理を行うことで形成された領域である。図５は、本発明の実施の形態に係る電極体４００を製造する工程を示す模式図である。

図５に示すように、電極体４００は、電極体４００に向けてＹ軸マイナス方向に送られるセパレータ４３０を、回転によって巻きつけることで、製造される。なお、同図には、正極４１０及び負極４２０を省略して図示しているが、正極４１０及び負極４２０もセパレータ４３０とともに巻きつけられる。

そして、セパレータ４３０がカッター２３で裁断される前に、または裁断されると同時に、熱プレス装置２１で端部対応領域４３０ａ内が熱プレス処理される。これにより、端部対応領域４３０ａに、端部非対応領域４３１ｂ及び４３１ｃよりも気孔率が低い領域である高強度領域４３１ａが形成される（高強度領域形成工程）。

なお、端部対応領域４３０ａ内が熱プレス処理されて高強度領域４３１ａが形成されることとしたが、プレスを伴わない熱処理にて高強度領域４３１ａを形成することにしてもかまわない。

また、高強度領域４３１ａの幅（Ｙ軸方向の幅）は、負極４２０の端部４２０ａのバリの大きさや異物の大きさに対応した幅であるのが好ましく、例えば、１ｍｍ〜１０ｍｍである。また、本実施の形態では、高強度領域４３１ａは、他部材との溶着領域と独立して存在する。

また、高強度領域４３１ａは、端部非対応領域４３１ｂ及び４３１ｃよりも引張伸び率が高いことによって、端部非対応領域４３１ｂ及び４３１ｃよりも強度が高くなっている領域であることにしてもよい。つまり、上記の高強度領域形成工程において、端部対応領域４３０ａに、端部非対応領域４３１ｂ及び４３１ｃよりも引張伸び率が高い高強度領域４３１ａを形成するようにしてもかまわない。

具体的には、高強度領域４３１ａは、例えば、セパレータ４３１が微多孔性のセパレータの場合には、端部非対応領域４３１ｂ及び４３１ｃよりも小さい径の孔が形成されたり当該孔が閉孔されることで、端部非対応領域４３１ｂ及び４３１ｃよりも引張伸び率が高くなるように形成された領域である。また、高強度領域４３１ａは、セパレータ４３１が微多孔性のセパレータではない場合には、端部非対応領域４３１ｂ及び４３１ｃよりも引張伸び率が高くなるように形成された領域である。

ここで、端部対応領域４３０ａに高強度領域４３１ａが存在するか否かは、セパレータ４３０の表面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）によって孔の径を観察することや、水銀圧入法によるセパレータ４３０の気孔率の測定で判別することができる。また、透明になっている領域が高強度領域４３１ａであるとして判別することもできる。また、端部対応領域４３０ａを含む領域と端部対応領域４３０ａを含まない領域との引張伸び率を測定し対比することで、端部対応領域４３０ａに高強度領域４３１ａが存在するか否かを判別することもできる。

ここで、水銀圧入法によるセパレータの気孔率の測定は、具体的にはつぎの通り行うことができる。まず、解体した蓄電素子から取り出したセパレータのうち、端部対応領域又は端部非対応領域に該当する箇所を切り出し、その後、ジメチルカーボネートで洗浄し、常温で真空乾燥したものを測定用サンプルとする。そして、Ｍｉｃｒｏｍｅｒｔｉｃｓ ＷＩＮ９４００シリーズを使用して、水銀圧入法により、測定用サンプルの重量あたりの圧入量Ａ（ｃｃ／ｇ）を測定する。そして、端部対応領域又は端部非対応領域の各測定用サンプルに対して、３Ｎ以上の平均値をとったものを比較することで、高強度領域が存在するか否かを判別することができる。

また、引張伸び率の測定は、具体的にはつぎの通り行うことができる。まず、解体した蓄電素子から取り出したセパレータのうち、端部対応領域又は端部非対応領域に該当する箇所を切り出し、その後、ジメチルカーボネートで洗浄し、常温で真空乾燥したものを測定用サンプルとする。そして、当該測定用サンプルをＪＩＳＫ７１２７に従って、ＡＧＳ−Ｘ（島津製作所製）を使用することで、ＪＩＳＫ７１６１に定める引張破壊ひずみ（降伏する場合は引張破壊時呼びひずみ）の値を測定し、当該値を引張伸び率とする。そして、端部対応領域又は端部非対応領域の各測定用サンプルの値を比較することで、高強度領域が存在するか否かを判別することができる。

以上のように、本発明の実施の形態に係る蓄電素子１０によれば、セパレータ４３０の端部対応領域４３０ａは、端部非対応領域４３０ｂ及び４３０ｃよりも気孔率が低い、または引張伸び率が高い高強度領域４３１ａを有している。つまり、セパレータ４３０の端部対応領域４３０ａは、負極４２０の端部４２０ａに対応する領域であるため、端部４２０ａに形成されたバリなどが接触して亀裂が発生するおそれのある部分である。このため、亀裂が発生しやすい端部対応領域４３０ａの気孔率を低くしてまたは引張伸び率を高くして、端部対応領域４３０ａに端部非対応領域４３０ｂ及び４３０ｃよりも強度が高い高強度領域４３１ａを形成することで、バリなどによって端部対応領域４３０ａから亀裂が発生したり進行したりするのを抑制することができる。

また、セパレータ４３０の端部４３０ｄとは異なる位置であって亀裂が発生しやすい位置に配置されている高強度領域４３１ａによって、セパレータ４３０の端部４３０ｄ以外の亀裂が発生しやすい部分からの亀裂の発生や進行を抑制することができる。

また、高強度領域４３１ａは、負極４２０の端部４２０ａに対向する位置に配置されているため、例えばリチウムイオン二次電池において、正極４１０から負極４２０へのリチウムイオンの移動を妨げないように高強度領域４３１ａを形成することができる。

また、高強度領域４３１ａは、熱プレス処理などの熱処理によって形成されるため、簡易に高強度領域４３１ａを形成することができる。

また、電極体４００が捲回型の電極体である場合には、負極４２０の捲回方向の端部４２０ａがセパレータ４３１と接触する。このため、負極４２０の捲回方向の端部４２０ａに対応する部分に高強度領域４３１ａを形成することで、セパレータ４３１の亀裂の発生や進行を抑制することができる。

また、捲回型の電極体の平坦部に電極の端部が位置する場合、電極の膨張によって平坦部がケースに押し付けられるため、セパレータに亀裂が入りやすい。つまり、電極体の円弧状部は、電極体の膨張と収縮のいずれを通じても、常に面垂直方向に圧迫がかかっているため、当該円弧状部のセパレータに亀裂が入った場合でも当該セパレータの裂けが拡がりにくい。これに対し、電極体の平坦部は、特に電極体の収縮時には、面垂直方向の圧迫がかからない状態となるため、当該平坦部のセパレータに微小亀裂が生じた場合に、そこが起点となってセパレータの裂けが拡がりやすい。このため、高強度領域４３１ａが、当該平坦部に配置されていることで、セパレータ４３０の亀裂の発生や進行を抑制することができる。

また、乾式延伸法によって生成されたポリオレフィン微多孔膜は、亀裂が発生しやすいため、当該ポリオレフィン微多孔膜を用いたセパレータ４３０は亀裂が発生しやすくなる。このため、亀裂が発生しやすいセパレータ４３１に高強度領域４３１ａを形成することで、亀裂の発生や進行を抑制することができるセパレータ４３０を実現することができる。

また、セパレータは、一軸延伸法や二軸延伸法などによって生成されるが、一軸延伸法によって生成されたセパレータ４３０は、二軸延伸法によって生成されたセパレータよりも亀裂が発生しやすい。このため、亀裂が発生しやすいセパレータ４３１に高強度領域４３１ａを形成することで、亀裂の発生や進行を抑制することができるセパレータ４３０を実現することができる。

（変形例１）
次に、本実施の形態の変形例１について説明する。上記実施の形態では、セパレータ４３０のうちの外側のセパレータ４３１に高強度領域４３１ａが形成されていることとした。しかし、本変形例では、セパレータ４３０のうちの内側のセパレータに高強度領域が形成される。

図６は、本発明の実施の形態の変形例１に係る電極体４０１の構成を示す断面図である。具体的には、同図は、電極体４０１を図３に示されたＡ−Ａ断面で切断した場合の断面を拡大して示す図である。

同図に示すように、電極体４０１が備えるセパレータ４３０は、外側（Ｚ軸プラス方向）に配置されるセパレータ４３１と、内側（Ｚ軸マイナス方向）に配置されるセパレータ４３３とからなる。セパレータ４３０は、上記実施の形態と同様に、端部対応領域４３０ａと端部非対応領域４３０ｂ及び４３０ｃとを有しているが、端部対応領域４３０ａは高強度領域４３１ａ及び４３３ａを有し、端部非対応領域４３０ｂは端部非対応領域４３１ｂ及び４３３ｂを有し、端部非対応領域４３０ｃは端部非対応領域４３１ｃ及び４３３ｃを有している。

つまり、セパレータ４３１は、上記実施の形態と同様に、高強度領域４３１ａと端部非対応領域４３１ｂ及び４３１ｃとを有しているが、本変形例では、セパレータ４３３も、セパレータ４３１と同様に、高強度領域４３３ａと端部非対応領域４３３ｂ及び４３３ｃとを有している。

ここで、高強度領域４３３ａは、負極４２０の捲回方向の端部４２０ａに対向する位置に配置された、端部非対応領域４３３ｂ及び４３３ｃよりも気孔率が低い、または引張伸び率が高い領域である。なお、高強度領域４３３ａは、高強度領域４３１ａと同様の構成を有するため、詳細については省略する。

以上のように、本発明の実施の形態の変形例１に係る蓄電素子によれば、上記実施の形態と同様の効果を奏することができる。

なお、セパレータ４３３のみが高強度領域４３３ａを備えており、セパレータ４３１は高強度領域４３１ａを備えていない構成でもかまわない。

（変形例２）
次に、本実施の形態の変形例２について説明する。上記実施の形態では、負極４２０の端部４２０ａに対向する位置に高強度領域４３１ａが配置されていることとした。しかし、本変形例では、正極４１０の端部４１０ａに対向する位置にも高強度領域が配置される。

図７は、本発明の実施の形態の変形例２に係る電極体４０２の構成を示す断面図である。具体的には、同図は、電極体４０２を図３に示されたＡ−Ａ断面で切断した場合の断面を拡大して示す図である。

同図に示すように、電極体４０２が備えるセパレータ４３０は、外側（Ｚ軸プラス方向）に配置されるセパレータ４３１と、内側（Ｚ軸マイナス方向）に配置されるセパレータ４３４とからなる。セパレータ４３０は、上記実施の形態と同様に、端部対応領域４３０ａと端部非対応領域４３０ｂ及び４３０ｃとを有しているが、端部対応領域４３０ａは高強度領域４３１ａ及び４３４ａを有し、端部非対応領域４３０ｂは端部非対応領域４３１ｂ及び４３４ｂを有し、端部非対応領域４３０ｃは端部非対応領域４３１ｃ及び４３４ｃを有している。

つまり、セパレータ４３１は、上記実施の形態と同様に、高強度領域４３１ａと端部非対応領域４３１ｂ及び４３１ｃとを有しているが、本変形例では、セパレータ４３４は、高強度領域４３４ａと端部非対応領域４３４ｂ及び４３４ｃとを有している。

ここで、高強度領域４３４ａは、正極４１０の捲回方向の端部４１０ａに対向する位置に配置された、端部非対応領域４３４ｂ及び４３４ｃよりも気孔率が低い、または引張伸び率が高い領域である。なお、高強度領域４３４ａは、高強度領域４３１ａと同様の構成を有するため、詳細については省略する。

以上のように、本発明の実施の形態の変形例２に係る蓄電素子によれば、上記実施の形態と同様の効果を奏することができる。特に、セパレータ４３４が高強度領域４３４ａを有しているため、正極４１０の端部４１０ａに形成されたバリなどによって亀裂が発生したり進行したりするのを抑制することができる。

なお、セパレータ４３４のみが高強度領域４３４ａを備えており、セパレータ４３１は高強度領域４３１ａを備えていない構成でもかまわない。また、上記変形例１のように、セパレータ４３４が、負極４２０の端部４２０ａに対向する位置に高強度領域を有している構成でもかまわない。

（変形例３）
次に、本実施の形態の変形例３について説明する。上記実施の形態では、高強度領域４３１ａは、他部材との溶着領域と独立して存在することとした。しかし、本変形例では、高強度領域は、セパレータの端部と熱溶着された領域である。

図８は、本発明の実施の形態の変形例３に係る電極体４０３の構成を示す斜視図である。また、図９は、本発明の実施の形態の変形例３に係る電極体４０３の構成を示す断面図である。具体的には、図９は、図８に示された電極体４０３をＢ−Ｂ断面で切断した場合の断面を拡大して示す図である。

これらの図に示すように、電極体４０３は、最外周に配置されるセパレータ４３５を備えている。そして、セパレータ４３５の端部４３５ｄは、高強度領域４３５ａと熱溶着されている。つまり、高強度領域４３５ａは、負極４２０の端部４２０ａに対応する位置に配置される端部対応領域のうちのセパレータ４３５の端部４３５ｄと熱溶着された領域である。

つまり、セパレータ４３５は、端部対応領域の両側に端部非対応領域４３５ｂ及び４３５ｃを有しており、端部非対応領域４３５ｂが電極体４０３の最外周を１周することで、端部４３５ｄが端部対応領域上に配置される。

そして、端部４３５ｄと端部対応領域とが熱溶着されることにより、端部非対応領域４３５ｂ及び４３５ｃよりも気孔率が低い、または引張伸び率が高い高強度領域４３５ａが形成される。なお、高強度領域４３５ａは、上記実施の形態における高強度領域４３１ａと同様の構成を有するため、詳細については省略する。

なお、電極体４０３は、一対の円弧状部と平坦部とを有する扁平形状に捲回された巻回型の電極体であり、高強度領域４３５ａは、電極体４０３の当該平坦部に配置されるように形成されている。

以上のように、本発明の実施の形態の変形例３に係る蓄電素子によれば、上記実施の形態と同様の効果を奏することができる。特に、端部対応領域とセパレータ４３５の端部４３５ｄとが熱溶着されることで、高強度領域４３５ａが形成される。つまり、捲回型の電極体４０３の製造時には、セパレータ４３５の最外周を巻きつけて、セパレータ４３５同士を熱溶着させるが、この場合に、セパレータ４３５の端部４３５ｄを端部対応領域に熱溶着させる。これにより、端部対応領域のうちの当該熱溶着された部分が端部非対応領域４３５ｂ及び４３５ｃよりも強度が高くなるため、容易に高強度領域４３５ａを形成することができる。

（変形例４）
次に、本実施の形態の変形例４について説明する。上記実施の形態では、セパレータ４３１の巻き終わり部分に高強度領域４３１ａが形成されていることとした。しかし、本変形例では、セパレータの巻き始め部分に高強度領域が形成される。

図１０は、本発明の実施の形態の変形例４に係る電極体４０４の構成を示す斜視図及び断面図である。具体的には、同図は、電極体４０４の外観を示す斜視図と、電極体４０４の巻き始め部分をＹＺ平面で切断した場合の断面を拡大して示す断面図である。また、図１１Ａ及び図１１Ｂは、本発明の実施の形態の変形例４に係る電極体の構成を示す断面図である。具体的には、これらの図は、図１０の他の変形例を示す図である。

図１０に示すように、電極体４０４は、セパレータ４３６及び４３７と負極４２０と正極４１０とが、巻き芯５００に巻きつけられて形成されている。また、セパレータ４３６は、巻き始めの端部が、正極４１０の巻き始めの端部４１０ｂ及び負極４２０の巻き始めの端部４２０ｂから突出して配置されている。つまり、負極４２０の端部４２０ｂは、正極４１０の端部４１０ｂとセパレータ４３６の巻き始めの端部との間に配置されている。そして、セパレータ４３６は、巻き始め部分に、端部対応領域（後述の高強度領域４３６ａに対応する領域）と端部非対応領域４３６ｂ及び４３６ｃとを有している。

ここで、上記実施の形態と同様、端部対応領域は、負極４２０の端部４２０ｂに対応する位置に配置される領域であり、具体的には、負極４２０の捲回方向の巻き終わりの端部４２０ｂに沿って、Ｘ軸方向に延びる領域である。また、端部非対応領域４３６ｂ及び４３６ｃは、端部対応領域とは異なる領域であり、具体的には、端部非対応領域４３６ｂは、端部対応領域よりもセパレータ４３６の巻き始めの端部側の領域であり、端部非対応領域４３６ｃは、端部対応領域に対して端部非対応領域４３６ｂとは逆側の領域である。

そして、端部対応領域に、端部非対応領域４３６ｂ及び４３６ｃよりも気孔率が低い、または引張伸び率が高い領域である高強度領域４３６ａが形成されている。つまり、高強度領域４３６ａは、セパレータ４３６の巻き始めの端部とは異なる位置に配置された領域である。

つまり、高強度領域４３６ａは、負極４２０の捲回方向の巻き始めの端部４２０ｂに対向する位置に配置された領域であり、負極４２０の捲回方向の巻き始めの端部４２０ｂに沿って、Ｘ軸方向に延びる領域である。なお、高強度領域４３６ａは、上記実施の形態における高強度領域４３１ａと同様の構成を有するため、詳細については省略する。

なお、高強度領域４３６ａは、図５に示された熱プレス装置２２により熱プレス処理を行うことで、形成することができる。つまり、セパレータ４３６がカッター２３で裁断される前もしくは後に、または裁断されると同時に、熱プレス装置２２で端部対応領域内が熱プレス処理されることで、高強度領域４３６ａが形成される。

また、図１１Ａに示すように、上記の構成に上述の変形例１または２の構成を組み合わせてもかまわない。つまり、セパレータ４３６よりも外側（同図ではＺ軸プラス方向）のセパレータ４３７に高強度領域４３７ａまたは高強度領域４３７ｂが形成されていてもかまわない。ここで、高強度領域４３７ａは、負極４２０の捲回方向の巻き始めの端部４２０ｂに対向する位置に配置された気孔率が低い、または引張伸び率が高い領域であり、高強度領域４３７ｂは、正極４１０の捲回方向の巻き始めの端部４１０ｂに対向する位置に配置された気孔率が低い、または引張伸び率が高い領域である。

また、図１１Ｂに示すように、上記の構成に上述の変形例３の構成を組み合わせてもかまわない。つまり、巻き芯５００の周囲に配置されている最内周のセパレータ４３７の熱溶着領域４３７ｃと、当該最内周のセパレータ４３７の外周に配置されるセパレータ４３６の端部対応領域とを熱溶着することで、高強度領域４３６ａを形成することにしてもよい。例えば、セパレータ４３７を巻き芯５００に溶着させる際に、セパレータ４３７とセパレータ４３６とをセパレータ４３６の端部対応領域の部分で熱溶着させることで、セパレータ４３７を熱溶着領域４３７ｃで巻き芯５００に溶着させるとともに、高強度領域４３６ａを形成することができる。また、この構成に、上述の変形例１または２の構成を組み合わせてもかまわない。

以上のように、本発明の実施の形態の変形例４に係る蓄電素子によれば、上記実施の形態と同様の効果を奏することができる。特に、セパレータの巻き始めの部分において、亀裂の発生や進行を抑制することができる。

以上、本発明の実施の形態及びその変形例に係る蓄電素子について説明したが、本発明は、この実施の形態及びその変形例に限定されるものではない。

つまり、今回開示された実施の形態及びその変形例は全ての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味及び範囲内での全ての変更が含まれることが意図される。

例えば、上記実施の形態及びその変形例では、高強度領域は、熱プレス処理によって形成されることにしたが、高強度領域は、薬品などによって孔を小さくするまたは閉塞する処理を行うことで形成されることにしてもよい。

また、上記実施の形態及びその変形例では、高強度領域は、端部非対応領域に形成された孔の径よりも小さい径の孔が形成された領域、または孔が閉塞された領域であることにしたが、高強度領域は、端部非対応領域よりも気孔率が低い、または引張伸び率が高い領域であれば、孔の径の大きさはどのようなものであってもかまわない。

また、上記実施の形態及びその変形例を任意に組み合わせて構築される形態も、本発明の範囲内に含まれる。また、上記実施の形態及びその変形例の部分的な構成を、適宜組み合わせてなる構成であってもよい。例えば、上述したように変形例４に変形例１〜３の構成を組み合わせてなる構成であってもかまわないし、変形例３に変形例１または２の構成を組み合わせてなる構成であってもかまわない。

また、本発明は、このような蓄電素子として実現することができるだけでなく、当該蓄電素子が備える電極体またはセパレータとして実現することもできる。

本発明は、セパレータの端部以外の亀裂が発生しやすい部分においても、当該亀裂の発生や進行を抑制することができる蓄電素子等に適用できる。

１０ 蓄電素子
２１、２２ 熱プレス装置
２３ カッター
１００ 容器
１１０ ふた板
１２０ 正極集電体
１３０ 負極集電体
２００ 正極端子
３００ 負極端子
４００、４０１、４０２、４０３、４０４ 電極体
４１０ 正極
４１０ａ、４１０ｂ 端部
４２０ 負極
４２０ａ、４２０ｂ 端部
４３０、４３１、４３２、４３３、４３４、４３５、４３６、４３７ セパレータ
４３０ａ 端部対応領域
４３０ｂ、４３０ｃ、４３１ｂ、４３１ｃ、４３３ｂ、４３３ｃ、４３４ｂ、４３４ｃ、４３５ｂ、４３５ｃ、４３６ｂ、４３６ｃ 端部非対応領域
４３０ｄ、４３５ｄ 端部
４３１ａ、４３３ａ、４３４ａ、４３５ａ、４３６ａ、４３７ａ、４３７ｂ 高強度領域
４３７ｃ 熱溶着領域
５００ 巻き芯

Claims (11)

1. 正極と負極とセパレータとが積層されて形成される電極体を備える蓄電素子であって、
   前記セパレータは、前記正極または前記負極の端部に対応する位置に配置される端部対応領域と、前記端部対応領域とは異なる端部非対応領域とを有し、
   前記端部対応領域は、前記端部非対応領域よりも気孔率が低い領域である高強度領域を有する
   蓄電素子。
2. 正極と負極とセパレータとが積層されて形成される電極体を備える蓄電素子であって、
   前記セパレータは、前記正極または前記負極の端部に対応する位置に配置される端部対応領域と、前記端部対応領域とは異なる端部非対応領域とを有し、
   前記端部対応領域は、前記端部非対応領域よりも引張伸び率が高い領域である高強度領域を有する
   蓄電素子。
3. 前記セパレータは、端部が、前記正極及び前記負極の端部から突出して配置され、
   前記高強度領域は、前記セパレータの端部とは異なる位置に配置されている
   請求項１または２に記載の蓄電素子。
4. 前記高強度領域は、２つの前記端部非対応領域の間に配置される
   請求項１〜３のいずれか１項に記載の蓄電素子。
5. 前記負極の端部は、前記正極の端部と前記セパレータの端部との間に配置されており、
   前記高強度領域は、前記負極の端部に対向する位置に配置されている
   請求項１〜４のいずれか１項に記載の蓄電素子。
6. 前記高強度領域は、前記端部対応領域を熱処理することで形成された領域である
   請求項１〜５のいずれか１項に記載の蓄電素子。
7. 前記電極体は、前記正極と前記負極と前記セパレータとが捲回されて形成されており、
   前記端部対応領域は、前記正極または前記負極の捲回方向の端部に対応する位置に配置される領域である
   請求項１〜６のいずれか１項に記載の蓄電素子。
8. 前記電極体は、一対の円弧状部と、平坦部と、を有する扁平形状に捲回され、
   前記高強度領域は、前記平坦部に配置されている
   請求項７に記載の蓄電素子。
9. 前記高強度領域は、前記端部対応領域のうちの前記セパレータの端部と熱溶着された領域である
   請求項１〜８のいずれか１項に記載の蓄電素子。
10. 正極と負極とセパレータとが積層されて形成される電極体を備える蓄電素子の製造方法であって、
    前記セパレータは、前記正極または前記負極の端部に対応する位置に配置される端部対応領域と、前記端部対応領域とは異なる端部非対応領域とを有し、
    前記蓄電素子の製造方法は、
    前記端部対応領域に、前記端部非対応領域よりも気孔率が低い領域である高強度領域を形成する高強度領域形成工程を含む
    蓄電素子の製造方法。
11. 正極と負極とセパレータとが積層されて形成される電極体を備える蓄電素子の製造方法であって、
    前記セパレータは、前記正極または前記負極の端部に対応する位置に配置される端部対応領域と、前記端部対応領域とは異なる端部非対応領域とを有し、
    前記蓄電素子の製造方法は、
    前記端部対応領域に、前記端部非対応領域よりも引張伸び率が高い領域である高強度領域を形成する高強度領域形成工程を含む
    蓄電素子の製造方法。

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