WO2008010564A1

WO2008010564A1 - Batterie secondaire

Info

Publication number: WO2008010564A1
Application number: PCT/JP2007/064301
Authority: WO
Inventors: Yoshiyuki Nakamura
Original assignee: Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha
Priority date: 2006-07-19
Filing date: 2007-07-12
Publication date: 2008-01-24
Also published as: EP2045866A4; CN101490894B; US20100009250A1; EP2843734A2; CN101490894A; JP5286650B2; EP2045866A1; US8642208B2; JP2008027662A; EP2843734A3

Description

明細書

2次電池技術分野

本発明は、複数の単位電池を積層して構成された 2次電池に関する。背景技術

従来から、特開 2004— 03 1255号公報、特開 2004— 095400 号公報、特開 2005-1 746 91号公報、特開 2005— 050756号公報および特開 2005-01 16 60号公報等に提案されているように、電解質層の表面に正極と負極とが形成された複数の電池セルを集電板を介して積層して構成された 2次電池が知られている。

このような 2次電池は、蓄電池として利用されており、正極と負極との間に生じる電極反応によって放電が行われる。 , 上記のような 2次電池においては、 2次電池の内方側と端部側とでは放熱効率が異なり、 2次電池の内方ほど温度が高くなる傾向にある。このため、 2次電池の内方に位置する電池セルの電極反応が活発となり、 2次電池の内方に位置する電池セルが早期に劣化してしまい、 2次電池全体の寿命が短くなるとレ、う問題力 S ある。，

さらに、各電池セルが正常に駆動している場合においても、 2次電池内の温度分布によって各電池セルの出力電圧にばらつきが生じる。このため、各電池セルの出力電圧をセンシングして所定電圧からずれた電池セルを検出することができたとしても、その原因が当該電池セルの故障によるものなのか、温度によるものなのかを判断することが困難なものとなっている。このように、従来の 2次電池においては、不具合を生じた電池セルの特定が困難なものとなっている。

発明の開示

本発明は、上記のような課題に鑑みてなされたものであり、その第 1の目的は、位置によって放熱効率が異なり、各電池セルの温度にばらつきがある 2次電池においても、各電池セルの電圧や電流量等の出力のばらつきが抑制され、長寿命化が図られた 2次電池を提供することである。また、第 2の目的は、不具合の生じた電池セルを特定する正確さの向上が図られた 2次電池を提供することである。本発明に係る 2次電池は、 1つの局面では、板状に形成された電解質層と、電解質層の第 1主表面上に形成され正極活物質を含む正極と、電解質層の第 2主表面上に形成され負極活物質を含む負極とを有する単位電池と、単位電池間に設けられた導電層とを備え、単位電池および導電膜を複数積層した 2次電池であって、 2次電池内の温度分布に応じて、正極活物質および負極活物質の濃度が設定される。好ましくは、上記単位電池は、第 1単位電池と、第 1単位電池より温度が高くなる第 2単位電池とを含み、第 1単位電池の正極活物質およぴ負極活物質の濃度よりも、第 2単位電池の正極活物質および負極活物質の濃度を低くする。好ましくは、上記正極は、第 1添加物をさらに含み、'負極は、第 2添加物をさらに含み、 2次電池内の温度分布に応じて、第 1添加物および第 2添加物の添加量を設定する。

本発明に係る 2次電池は、他の局面では、板状に形成された電解質層と、電解質層の第 1主表面上に形成され正極活物質を含む正極と、電解質層の第 2主表面上に形成され負極活物質を含む負極とを有する単位電池と、単位電池間に配置された導電層とを備え、単位電池および導電膜を複数積層した 2次電池であって、単位電池の積層方向に位置する 2次電池の端面側から内方に向かうに従って単位電池の温度が高くなると共に、正極に含まれる正極活物質および負極に含まれる負極活物質の濃度が低くなる。好ましくは、上記単位電池の積層方向の内方に位置する単位電池の出力を基準出力として、各単位電池の出力が基準出力となるように、各単位電池の正極および負極に含まれる正極活物質および負極活物質の濃度を設定する。好ましくは、上記端面に位置する単位電池の出力を基準出力として、各単位電池の出力が基準出力となるように、各単位電池の正極および負極に含まれる正極活物質および負極活物質の濃度を設定する。

本発明に係る 2次電池においては、 2次電池内の温度分布にあわせて、負極活物質および正極活物質の濃度を設定して、温度の高い単位電池程、正極活物質および負極活物質の濃度を低くすることにより、各単位電池の出力を均一化することができ、特定の単位電池のみが劣化することを抑制することができる。さらに、

2次電池内の各単位電池の出力を近似させることができるため、各単位電池の出力をセンシングすることにより、不具合を生じた単位電池を特定することができる。図面の簡単な説明

図 1は、本実施の形態に係るバイポーラ 2次電池の断面図である。

図 2は、正極活物質および負極活物質の濃度分布を示すグラフである。

図 3は、正極活物質および負極活物質の濃度分布を図 2に示すように設定したときにおける、バイポーラ 2次電池の入出力値（電流量）の分布を示すグラフでめる。

図 4は、各電極シートについて、出力される電圧分布を示すグラフである。図 5は、正極活物質および負極活物質の濃度分布を図 2に示すように設定したときの、バイポーラ 2電池の温度分布を示すグラフである。

図 6は、バイポーラ 2次電池の端面に位置する電極シート 2 5の出力を基準出力として、各電極シート 2 5の出力が、基準出力となるように各電極シート 2 5 の正極および負極に含まれる正極活物質および負極活物質の濃度を設定したときの濃度分布を示すグラフである。

図 7は、図 6の示すように、正極活物質および負極活物質の濃度を設定したときの、各電極シートの出力電流を示すグラフである。

図 8は、図 6の示すように、正極活物質および負極活物質の濃度を設定したときの、各電極シートの出力電圧を示すグラフである。

図 9は、図 6の示すように、正極活物質および負極活物質の濃度を設定したときの、パイポーラ 2次電池内の温度分布を示すグラフである。

図 1 0は、バイポーラ 2次電池の中央部と端面との間に位置する電極シートの出力を基準出力として、他の電極シートの正極活物質および負極活物質の濃度分布を示すグラフである。

図 1 1は、図 1 0に示すように、正極活物質および負極活物質の濃度が設定されたときの各電極シートの出力電流を示すグラフである。図 1 2は、図 1 0に示すように、正極活物質および負極活物質の濃度が設定されたときの各電極シートの出力電圧を示すグラフである。

図 1 3は、図 1 0のように正極活物質および負極活物質の濃度が設定されたパィポーラ 2次電池の積層方向の温度分布を示すグラフである。発明を実施するための最良の形態

図 1から図 1 3を用いて、本実施の形態に係るバイポーラ 2次電池 4について説明する。図 1は、本実施の形態に係るバイポーラ 2次電池の断面図である。この図 1に示されるように、バイポーラ 2次電池 4は、集電箔（導電膜） 2 9を介して、複数の電極シート（単位電池） 2 5を積層して形成されている。バイポ一ラ 2次電池 4は、略直方体形状とされている。

バイポーラ 2次電池 4は、図示されないケーシングに収納され、たとえば、ハイブリツド車や、電気自動車などに搭載される。このバイポーラ 2次電池 4は、電極シート 2 5の積層方向の一端面に設けられた正極集電板 2 3と、他方の端面に設けられた負極集電板 2 1とを備えている。

この正極集電板 2 3と負極集電板 2 1とには、 P C U (Power Control Unit) などの外部の部材に接続された配線が接続される端子部が形成されており、ケーシングから外方に突出している。

このため、この端子部からケーシングの外部に熱が放熱されたり、ケーシングを介して、正極集電板 2 3および負極集電板 2 1の表面から外方に熱が放熱されたりする。このように、バイポーラ 2次電池 4の端面側は、バイポーラ 2次電池 ₄の中央部よりも放熱効率が高いものとなっている。

そして、バイポーラ 2次電池の内部に熱がこもり、バイポーラ 2次電池 4の端面側に位置する電極シート 2 5の温度よりも、バイポーラ 2次電池 4の内部側に位置する電極シート 2 5の温度の方が高くなる。

電極シート 2 5は、板状に形成された電解質層 2 7と、電解質層 2 7の一方の主表面上に形成された正極 2 8と、他方の主表面上に形成された負極 2 6とを備えている。そして、各電極シート 2 5は、集電箔（導電膜） 2 9を介して直列に接続されている。具体的には、負極集電板 2 1の下面と接触する電極シート 2 5 n 1が設けられ、導電箔 2 9を介して電極シート 2 5 n 1に隣接する電極シート 2 5 n 2が設けられ、さらに複数の電極シートが積層される。そして、正極集電板 2 3の上面には、電極シート 2 5 (mは、正の数である。）が設けられ、本実施の形態においては、 m個の電極シート 2 5が積層されている。

なお、負極 2 6は、集電箔 2 9の一方の表面に負極活物質や添加物をスパッタリングにより塗布することにより形成され、正極 2 8は、集電箔 2 9の他方の表面に正極活物質や添加物をスパッタリングにより塗布することにより形成される。正極 2 8に含まれる正極活物質の濃度および負極 2 6に含まれる負極活物質の濃度は、バイポーラ 2次電池 4が駆動したときのパイポーラ 2次電池 4内の温度分布に応じて設定されている。

すなわち、バイポーラ 2次電池 4の駆動時に、一の電極シート（第 1単位電池） 2 5よりも温度が高くなる他の電極シート（第 2単位電池） 2 5は、一の電極シート 2 5の正極活物質および負極活物質の濃度よりも、他の電極シート 2 5 の正極活物質および負極活物質の濃度よりも、低く設定する。

このため、バイポーラ 2次電池 4が駆動して、バイポーラ 2次電池 4内の温度分布にばらつきが生じて、電極シート 2 5の位置によって温度が異なるようになつても、温度が高くなる電極シート 2 5の電極反応が活発化することを抑制することができる。これにより、各電極シート 2 5の放電電流量や電圧にばらつきが生じることを抑制することができ、各電極シード 2 5の出力を均一化することができる。

このように、各電極シート 2 5の出力が均一化されることにより、特定の電極シート 2 5が劣化されることを抑制することができ、バイポーラ 2次電池 4の長寿命化を図ることができる。

本実施の形態に係るバイポーラ 2次電池 4においては、電極シート 2 5の積層方向の端面側に位置する部分よりも、積層方向の内方側に位置する部分の温度の方が高くなる。

このため、電極シート 2 5の積層方向に位置するバイポーラ 2次電池 4の端面側から内方に向かうに従って、電極シート 2 5の正極 2 8の正極活物質および負極 2 6の負極活物質の濃度が低くなるようにするのが好ましい。これにより、電極シート 2 5の積層方向に温度のばらつきが生じたとしても、各電極シート 2 5 の出力を均一化することができる。

ここで、各電極シート 2 5の正極 2 8内の正極活物質および、負極 2 6内の負極活物質の濃度を調整する方法としては、各正極 2 8内の正極活物質の含有量および各負極 2 6内の負極活物質の含有量を一定としつつも、各正極 2 8内に含まれる添加物（第 1添加物）および負極 2 6内に含まれる添加物（第 2添加物）の含有量を調整する手法が考えられる。

そして、図 1に示すバイポーラ 2次電池 4においては、電極シート 2 5の積層方向の内方側からパイポーラ 2次電池 4の端面側に向かうに従って、各正極 2 8 内に含まれる添加物おょぴ各負極 2 6内に含まれる添加物の含有量を低減して、バイポーラ 2次電池 4の内方側に向かうに従って、各正極 2 8内に含まれる正極活物質および各負極 2 6内に含まれる負極活物質の含有率を増加させる。

これにより、バイポーラ 2次電池 4の端面側に向かうに従って、正極 2 8および負極 2 6に含まれる正極活物質および負極活物質の瀵度を高めることができると共に、バイポーラ 2次電池 4の端面側に向かうに従って、各正極 2 8および各負極 2 6の厚みが薄くなり、バイポーラ 2次電池 4をコンパクトに構成することができる。

なお、各正極 2 8内に含まれる正極活物質および各負極 2 6内に含まれる負極活物質の濃度を調整する手法としては、各正極 2 8を構成する正極活物質および添加物の総質量と、各負極 2 6を構成する負極活物質と添加物の総質量を一定としつつも、正極活物質および負極活物質の含有率を変動させてもよい。このようにして、各正極 2 8の正極活物質および負極 2 6の負極活物質の濃度を設定することにより、従来のバイポーラ 2次電池と比較しても容積が変動せず、従来から用いられているバイポーラ 2次電池のケーシングを援用することができる。

図 2は、正極活物質および負極活物質の濃度分布を示すグラフである。図 3は、正極活物質および負極活物質の濃度分布を図 2に示すように設定したときにおける、バイポーラ 2次電池 4の入出力値（電流量）の分布を示し、図 4は、各電極シートについて、出力される電圧分布を示す。さらに、図 5は、正極活物質および負極活物質の濃度分布を図 2に示すように設定したときの、バイポーラ 2電池 4の温度分布を示すグラフである。なお、図 2から図 13において、縦軸は、図 1に示す各電極シート 25 n l〜25 nmを示し、電極シート 25 n 1は、電極シート 25 n 1〜25 n mの積層方向の中央に位置する電極シートとする。

そして、図 2に示すバイポーラ 2次電池 4の積層方向の正極活物質および負極活物質の濃度分布は、図 5に示すバイポーラ 2次電池 4の積層方向の温度分布と対応するように設定されている。

このため、図 3および図 4に示すように、各電極シート 25 n 1〜25 nmの出力電圧および出力電流量は、略一致しており、所定電圧および所定電流となる。このように、バイポーラ 2次電池 4の駆動時において、各電極シート 25 η 1 〜25 nmの出力電圧等が所定電圧となるため、各電極シート 25 n 1〜 25 n mの出力電圧などをセンシングすることにより、不具合を生じて、出力電圧等が所定電圧からずれるような電極シート 25を容易に特定することができる。

すなわち、従来においては、正常に駆動しているパイポーラ 2次電池の各電極シート 25 n 1〜25 nmの出力電圧にばらつきが生じるため、不具合を生じた電極シート 25 n 1〜 25 n mの特定が非常に困難である一方で、本実施の形態に係るバイポーラ 2次電池 4においては、容易に不具合を生じた電極シート 25 n 1〜25 nmを容易に特定することができる。

また、図 2に示す例においては、電極シ一ト 25 n l〜25 nmの積層方向の内方に位置する電極シート 25 n 1の出力を基準出力として、各電極シート 25 n 1〜25 nmの出力が基準出力となるように設定されている。バイポーラ 2次電池 4の中央部に位置する電極シート 25 n 1は駆動時に温度が高くなり易いため、基準出力も高くなり、バイポーラ 2次電池 4の総出力電圧おょぴ電流を高くすることができる。

具体的な濃度分布としては、電極シート 25 n l〜25 nmの積層方向の中央部に位置する電極シート 25 n 1の正極 28および負極 26に含まれる正極活物質および負極活物質の濃度を 85 %程度として、パイポーラ 2次電池 4の端面に位置する電極シート 25 n 1、 25 nmの正極 28および負極 26に含まれる正極活物質および負極活物質の濃度を 95%程度に設定する。

図 6は、バイポーラ 2次電池 4の端面に位置する電極シート 25 n 1、 25 η mの出力を基準出力として、各電極シ^"ト 2 5 n 1〜2 5 n mの出力が、基準出力となるように各電極シート 2 5 n 1〜2 5 n mの正極および負極に含まれる正極活物質および負極活物質の濃度を設定したときの濃度分布を示すグラフである。具体的には、端面側に位置する電極シート 2 5 n 1、 2 5 n mの正極活物質および負極活物質の濃度を 8 5 %程度として、積層方向の中央部に位置する電極シート 2 5 n 1の正極活物質おょぴ負極活物質の濃度を 7 5 %程度とする。

このように正極活物質および負極活物質の濃度を設定することにより、必要とする正極活物質量および負極活物質量を低減することができ、低コストでバイポーラ 2次電池 4を構成することができる。

図 7は、図 6の示すように、正極活物質および負極活物質の濃度を設定したときの、各電極シート 2 5 n 1〜2 5 n mの出力電流を示すグラフであり、図 8は、各電極シート 2 5 n 1〜2 5 n mの出力電圧を示すグラフである。さらに、図 9 は、バイポーラ 2次電池 4内の温度分布を示すグラフである。

この図 7から図' 9に示すバイポーラ 2次電池 4においても、パイポーラ 2次電池 4内の温度分布に応じて、正極活物質および負極活物質の濃度を設定しているため、図 7および図 8に示すように、各電極シート 2 5 n l〜2 5 n mの出力電圧および出力電流が均一なものとなる。

このため、このバイポーラ 2次電池 4においても、各電極シト 2 5 η 1〜2 5 n mの出力電圧などをセンシングすることにより、不具合を生じた電極シート 2 5 n 1〜2 5 n mを容易に特定することができる。

図 1 0に示すように、パイポーラ 2次電池 4の中央部と端面との間に位置する電極シート 2 5 k ( kは正の数であり、 1く kく 1く mである。）の出力を基準出力として、他の電極シート 2 5の正極活物質および負極活物質の濃度を設定してもよい。

具体的には、端面に位置する電極シード 2 5 n 1、 2 5 n mの正極活物質および負極活物質の濃度を 9ひ。 /₀とし、中央部に位置する電極シ一ト 2 5 n 1の正極活物質および負極活物質の濃度を 8 0 %程度とする。

そして、図 1 3は、図 1 0のように正極.活物質おょぴ負極活物質の濃度が設定されたバイポーラ 2次電池.4の積層方向の温度分布を示すグラフであり、このバィポーラ 2次電池 4内の温度分布に応じて、各電極シ^"ト 2 5 n l ~ 2 5 n mの正極活物質および負極活物質の濃度分布を設定する。

図 1 1は、図 1 0に示すように、正極活物質および負極活物質の濃度が設定されたときの各電極シート 2 5 n l〜2 5 n mの出力電流を示すグラフであり、図 1 2は、各電極シート 2 5 n 1〜 2 5 n mの出力電圧を示すグラフである。これら、図 1 1および図 1 2に示されるように、各電極シート 2 5 n l ~ 2 5 n mの出力電圧および出力電流は、均一化される。

なお、上述のように電極シート 2 5の積層方向における温度分布のばらつきに着目して、各電極シート 2 5の出力の均一化を図ることに着目しているが、これに限られない。

たとえば、各正極 2 8および負極 2 6についても、主表面方向に温度にばらつきがあり、各正極 2 8および負極 2 6内においても位置によって、電極反応が活発な部分と、不活性な部分とがある。

たとえば、端子部のうち、配線が接続される接続部分の温度は高くなり易い。このため、正極集電板 2 3や負極集電板 2 1に隣接する電極シート 2 5のうち、接続部分の近傍に位置する部分の温度は、他の部分より温度が高くなりやすい。そこで、 1つの電極シート 2 5のうちでも、温度が高くなる部分の濃度を低くして、温度が低い部分の濃度を高くして、 1つの電極シート 2 5内においても、部分劣化が生じることを抑制することができる。

図 1において、電解質層 2 7は、イオン伝導性を示す材料から形成される層である。電解質層 2 7は、固体電解質であってもよいし、ゲル状電解質であってもよレ、。電解質層 2 7を介在させることによって、正極 2 8および負極 2 6間のィオン伝導がスムーズになり、バイポーラ 2次電池の出力を向上させることができる。

なお、バイポーラ電極 3 0は、電解質層 2 7間に形成されており、集電箔 2 9 と集電箔 2 9の一方の主表面上に形成された正極 2 8と他方の主表面上に形成された負極 2 6とを備えている。

電極シート 2 5の積層方向の端部に位置するバイポーラ' 2次電池 4の端面には板状の負極集電板 2 1と板状の正極集電扳 2 3とを備えている。そして、負極集電板 21の一方の主表面には、この負極集電板 21に対して電極シート 25の積層方向に隣接する電極シート 25の負極 26が接触している。また、正極集電板 23の一方の主表面には、この正極集電板 23に対して電極シート 25の積層方向に隣接する電極シート 25の正極 28が接触している。

上記のように構成されたパイポーラ 2次電池 4の構成について詳細に説明する。集電箔 29は、たとえば、アルミニウムから形成されている。この場合、集電箔 29の表面に設けられる活物質層が固体高分子電解質を含んでも、集電箔 29の機械的強度を十分に確保することができる。集電箔 29は、銅、チタン、ニッケル、ステンレス鋼（SUS) もしくはこれらの合金等、アルミニウム以外の金属の表面にアルミニウムを被膜することによって形成されてもよい。

正極 28は、正極活物質および固体高分子電解質等の添加物を含む。さらに、正極' 28は、添加物として、イオン伝導性を高めるための支持塩（リチウム塩）、電子伝導性を高めるための導電助剤、スラリ一粘度の調整溶媒としての NMP

(N—メチルー 2—ピロリドン）、重合開始剤としての A I BN (ァゾビスイソプチロニトリル）等を含んでもよい。

正極活物質としては、リチウムイオン 2次電池で一般的に用いられる、リチウムと遷移金属との複合酸化物を使用することができる。正極活物質として、たとえば、 L i C o 0₂等の L i · C o系複合酸化物、 L i N i 0₂等の L i · N i 系複合酸化物、スピネル L iMn₂〇₄等の L i · Μη系複合酸化物、 L i F e 0₂等の L i · F e系複合酸化物などが挙げられる。その他、 L i F e P〇₄等の遷移金属とリチウムとのリン酸化合物や硫酸化合物； V₂0₅、 Mn〇₂、 T i S₂、 Mo S ₂、 Mo 0₃等の遷移金属酸化物や硫化物； Pb〇₂、 AgO, N i O OH等が挙げられる。 '

.固体高分子電解質は、イオン伝導性を示す高分子であれば、特に限定されず、たとえば、ポリエチレンォキシド（PEO) 、ポリプロピレンォキシド（P P 〇）、これらの共重合体などが挙げられる。このようなポリアルキレンォキシド系高分子は、 L i BF₄、 L i PF₆、 L i N (S 0₂CF ₃) ₂、 L i N (S0₂ G₂F₅) ₂等のリチウム塩を容易に溶解する。固体高分子電解質は、正極 28および負極 26の少なくとも一方に含まれる。より好ましくは、固体高分子電解質は、正極 28および負極 26の双方に含まれる。

支持塩としては、 L i (C₂F₅S〇₂) ₂N、 L i .BF₄、 L i PF₆、 L i N (S0₂C₂F₅) ₂、もしくはこれらの混合物等を使用することができる。導電助剤としては、アセチレンブラック、カーボンブラック、グラフアイト等を使用することができる。

負極 26は、負極活物質および固体高分子電解質等の添加物を含む。負極活物質は、添加物として、イオン伝導性を高めるための支持塩（リチウム塩）、電子伝導性を高めるための導電助剤、スラリー粘度の調整溶媒としての NMP (N— メチル一2—ピロリドン）、重合開始剤としての Α'Ι BN (ァゾビスィプチ口 -トリル）等を含んでもよレ、。 . . . —— '

負極活物質としては、リチウムイオン 2次電池で一般的に用いられる材料を使用することができる。伹し、固体電解質を使用する場合、負極活物質として、力一ボンもしくはリチウムと金属酸化物もしくは金属との複合酸化物を用いることが好ましい。より好ましくは、負極活物質は、カーボンもしくはリチウムと遷移金属との複合酸化物である。さらに好ましくは、遷移金属はチタンである。つまり、負極活物質は、チタン酸化物もしくはチタンとリチウムとの複合酸化物であることがさらに好ましい。

電解質層 27·を形成する固体電解質としては、たとえば、ポリエチレンォキシド（PEO) 、ポリプロピレンォキシド（PPO) 、これらの共重合体等、固体高分子電解質を使用することができる。固体電解質は、イオン伝導性を確保するための支持塩（リチウム塩）を含む。支持塩としては、 L i BF₄、 L i PF₆、 L i N (S0₂CF₃) ₂、 L i N (S0₂C₂F₅) ₂、もしくはこれらの混合物等を使用することができる。

さらに、正極 28、負極 26および電解質層 27を形成する材料の具体例を表 1かち表 3に示す。表 1は、電解質層 27が有機系固体電解質である場合の具体例を示し、表 2は、電解質層 27が無機系固体電解質である場合の具体例を示し、表 3は、電解質層 27がゲル状電解質である場合の具体例を示す。【表 1】

【表 3】

多くの場合、 2次電池に用いられる電解質は液体である。たとえば鉛蓄電池の場合には電解液に稀硫酸が用いられる。正極集電板 2 3および負極集電板 2 1はある程度の強度を有する。本実施の形態では複数のバイポーラ 2次電池 4の各々は正極集電板 2 3および負極集電板 2 1により挟まれる。正極集電板 2 3および負極集電板 2 1をバイポーラ 2次電池 4に挟んだときに正極集電板 2 3とバイポーラ 2次電池 4との隙間、あるいは負極集電板 2 1とバイポーラ 2次電池 4との隙間をなくすことができる。

以上のように本発明の実施の形態について説明を行なったが、今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。さらに、上記数値などは、例示であり、上記数値および範囲にかぎられない。産業上の利用可能性 '

本発明は、複数の単位電池を積層して構成されたバイポーラ 2次電池に好適である。

Claims

請求の範囲

1. 板状に形成された電解質層（27) と、前記電解質層（27) の第 1主表面上に形成され正極活物質を含む正極（28) と、前記電解質層（27) の第 2 5. 主表面上に形成され負極活物質を含む負極（26) とを有する単位電池（25) と、

前記単位電池（25) 間に設けられた導電層とを備え、前記単位電池（25) および前記導電層を複数積層した 2次電池であって、

前記 2次電池内の温度分布に応じて、前記正極活物質おょぴ前記負極活物質の0 濃度を設定する、 2次電池。

2. 前記単位電池（25) は、第 1単位電池（25) と、前記第 1単位電池 (25) より温度が高くなる第 2単位電池（25) とを含み、

前記第 1単位電池（25) の前記正極活物質および前記負極活物質の濃度よりも、前記第 2単位電池（25) の前記正極活物質および前記負極活物質の濃度を5 低くする、請求の範囲 1に記載の 2次電池。

3. 前記正極（28) は、第 1添加物をさらに含み、

前記負極（26) は、第 2添加物をさらに含み、

前記 2次電池内の温度分布に応じて、前記第 1添加物お.よび前記第 2添加物の添加量を設定する、請求の範囲 1に記載の 2次電池。

0 4. 板状に形成された電解質層（27) と、前記電解質層（27) の第 1主表 · 面上に形成され正極活物質を含む正極（28) と、前記電解質層（27) の第 2 主表面上に形成され負極活物質を含む負極（26) とを有する電池と、前記単位電池（25) および導電膜を複数積層した 2次電池であって、

前記単位電池（25) 間に配置された導電層とを備え、前記単位電池（25)5 および前記導電層を複数積層した 2次電池であって、

前記単位電池（25) の積層方向に位置する前記 2次電池の端面側から内方に向かうに従って前記単位電池（2 5) の温度が高くなると共に、前記正極（2 8) に含まれる正極活物質および前記負極（26) に含まれる'負極活物質の濃度が低くなる、 2次電池。 ' '5. 前記単位電池（25) の積層方向の內方に位置する前記単位電池（25) の出力を基準出力として、前記各単位電池（25).の出力が前記基準出力となるように、前記各単位電池（25) の正極（28) および負極（26) に含まれる前記正極活物質および前記負極活物質の濃度を設定した、請求の範囲 4に記載の

2次電池。

6. 前記端面に位置する前記単位電池（25) の出力を基準出力として、前記各単位電池（25) の出力が前記基準出力となるように、前記各単位電池（2 5) の正極（28) および負極（26) に含まれる前記正極活物質および前記負極活物質の濃度を設定した、請求の範囲 4に記載の 2次電池。