WO2007126071A1 - 磁性薄膜及びそれを用いた磁気抵抗効果素子並びに磁気デバイス - Google Patents

磁性薄膜及びそれを用いた磁気抵抗効果素子並びに磁気デバイス Download PDF

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magnetic
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Kouichiro Inomata
Nobuki Tezuka
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Japan Science And Technology Agency
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Definitions

  • the present invention relates to a spin polarizability of 1, a magnetic thin film, a magnetoresistive effect element using the same, and a magnetic device.
  • the giant magnetoresistive effect element includes a giant magnetoresistive effect element with a CIP (Current In Plane) structure that allows current to flow in the film plane, and a CPP (Current Perpendicular to the Plane) that allows current to flow in the direction perpendicular to the film surface.
  • CIP Current In Plane
  • CPP Current Perpendicular to the Plane
  • a giant magnetoresistive element with a structure is known.
  • the principle of the giant magnetoresistive element is also the contribution of spin-dependent scattering (Balter scattering) in a magnetic material to the spin-dependent scattering at the interface between the magnetic and nonmagnetic layers.
  • the giant magnetoresistive element with the CPP structure which is expected to contribute to the nodal scattering, has a larger GMR than the giant magnetoresistive element with the CIP structure.
  • Such a giant magnetoresistive effect element uses a spin valve type in which an antiferromagnetic layer is brought close to one of the ferromagnetic layers to fix the spin of the ferromagnetic layer.
  • the antiferromagnetic layer has a specific resistance of about 200 ⁇ 'cm, which is about two orders of magnitude larger than that of a GMR film.
  • the magnetoresistive value of a giant magnetoresistive element with a CPP structure is as small as 1% or less.
  • TMR tunnel magnetoresistance
  • the spin polarizability P of the ferromagnet takes a value of 0 ⁇ P ⁇ 1.
  • the maximum value of TMR is about 60% when CoFeB alloy is used.
  • MTJ elements are currently in practical use for magnetic heads for hard disks, and are expected to be applied to nonvolatile random access magnetic memories (MRAM) in the future!
  • MRAM nonvolatile random access magnetic memories
  • MTJ elements are arranged in a matrix, and by applying a magnetic field by applying a current to a separate wiring, the two magnetic layers that make up each MTJ element are controlled in parallel and antiparallel to each other. , "1" and "0" are recorded. Reading is performed using the TMR effect.
  • MRAM if the element size is reduced to increase the density, noise due to element variation increases, and the TMR value is insufficient at present. Therefore, it is necessary to develop a device exhibiting a larger TMR.
  • Half-Heusler alloys such as nSb, and L2 such as Co MnGe, Co MnSi, and Co CrAl
  • a full Heusler alloy with a 2 2 2 1 structure is known as a half metal.
  • these Heusler alloys containing Mn are difficult to obtain a stable TMR as soon as they are oxidized at the interface.
  • the junction resistance is large because it is easily oxidized, and the product of resistance and area (RA) is usually 10 7 ⁇ ⁇ / zm 2 or more. If the resistance is too high, it will be difficult to apply to large-capacity MRAM.
  • the present inventors have manufactured MTJ elements using various full-Heusler alloys so far, but when using Co FeAl full-Heusler alloy thin films prepared on MgO substrates,
  • Non-Patent Document 2 Reported that a TMR of 50% or more can be obtained stably (see Non-Patent Document 2).
  • the structure of Co FeAl at this time is not L2, but B2 with an irregular structure.
  • L2 structure can be obtained even in thin films where it is easy to obtain L2 structure with Balta.
  • Non-Patent Document 3 the present inventors have reported that a tunnel junction using this material does not provide a large TMR that is expected to be a half metal force with room temperature TMR as low as about 40%. It was.
  • Non-patent literature 1 T. Miyazaki and N. Tezuka, Spin polarized tunneling in ferromagnet / insulator / ferromagnet junctions ", J. Magn. Magn. Mater, L39, p.1231, 1995
  • Non-patent literature 2 Okamura et al., Appl. Phys. Lett., Vol.86, pp.232503- 1-232503- 3, 2
  • Non-Patent Document 3 Inomata et al., J. Phys. D, Vol.39, pp.816-823, 2006
  • the present invention provides a high spin polarizability magnetic thin film and a TMR element or GMR using the same, which can stably obtain a TMR larger than that of conventional FeCo alloys and FeCoB alloys at room temperature.
  • a magnetoresistive element such as an element and a magnetic device
  • a magnetic device such as a magnetic head and a magnetic recording apparatus.
  • the present inventors prepared a Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ x ⁇ 1) thin film and used this film.
  • the magnetic thin film of the present invention comprises a substrate and CoFe (
  • the Co Fe (Si Al) thin film has an L2 or B2 structure and is 0
  • X is 1.
  • the substrate is thermally oxidized Si, glass, MgO single crystal, GaAs single crystal, A1
  • any one of O single crystals may be used.
  • a buffer layer may be provided, and the buffer layer may be at least one of Cr, Ta, V, Nb, Ru, Fe, FeCo alloy, and full Heusler alloy.
  • a tunnel magnetoresistive element of the present invention includes a substrate, a ferromagnetic layer serving as a free layer, an insulating layer serving as a tunnel layer, and a ferromagnetic layer serving as a pinned layer. Either is the substrate Co Fe (Si Al) with L2 or B2 structure formed on it, where 0 ⁇ x ⁇ 1)
  • the Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ ⁇ 1) magnetic thin film may be used as a free layer
  • a buffer layer is provided, and at least one of Cr, Ta, V, Nb, Ru, Fe, FeCo alloy, and full Heusler alloy can be used as the buffer layer.
  • the giant magnetoresistive element of the present invention includes a substrate, a ferromagnetic layer serving as a free layer, a nonmagnetic metal layer, and a ferromagnetic layer serving as a pinned layer. Consists of a Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ x ⁇ 1) magnetic thin film having an L2 or B2 structure formed on a substrate,
  • Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ ⁇ 1) magnetic thin film may be used as the free layer
  • a buffer layer is provided, and at least one of Cr, Ta, V, Nb, Ru, Fe, FeCo alloy, and full Heusler alloy can be used as the buffer layer.
  • the magnetic device of the present invention has a substrate and an L2 or B2 structure formed on the substrate.
  • the magnetic device further includes a tunnel magnetoresistive effect element or a giant magnetoresistive effect element having a ferromagnetic layer serving as a free layer, and the free layer is formed on a substrate by Co Fe (Si Al) ( Where 0 ⁇ x ⁇ 1) magnetic thin film.
  • Substrate is thermally oxidized Si, glass
  • It may be one of MgO, MgO single crystal, GaAs single crystal, and AlO single crystal. Board and C
  • a noffer layer is disposed between the thin films.
  • This buffer layer is made of Cr, Ta, V, Nb, Ru, Fe, FeCo alloy, full Heusler. At least one of the alloys can be used.
  • the magnetic device of the present invention has a substrate and an L2 or B2 structure formed on the substrate.
  • the magnetic device further includes a tunnel magnetoresistive effect element or a giant magnetoresistive effect element having a ferromagnetic layer serving as a free layer, and the free layer is formed on a substrate.
  • a tunnel magnetoresistive effect element or a giant magnetoresistive effect element having a ferromagnetic layer serving as a free layer and the free layer is formed on a substrate.
  • the substrate thermal oxidation Si,
  • any one of glass, MgO single crystal, GaAs single crystal, and Al O single crystal can be used.
  • a buffer is provided between the substrate and the Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ x ⁇ 1) thin film.
  • the buffer layer can be made of at least one of Cr, Ta, V, Nb, Ru, Fe, FeCo alloy, and full Heusler alloy.
  • the magnetic device includes a magnetic head, a magnetic recording device using the magnetic head, an MRAM, and a hard disk drive.
  • a magnetic head having a large capacity and a high speed can be obtained by using a magnetoresistive element having a large TMR or GMR at a low current and a low external magnetic field at room temperature.
  • Various magnetic devices such as a magnetic recording device can be provided.
  • a magnetic thin film using AO (here, 0 x x 1) exhibits ferromagnetic properties and a large spin polarizability.
  • CoFe (SiAl) (where 0 ⁇ x ⁇ 1) magnetic thin film having the L2 or B2 structure of the present invention
  • a very large GMR can be obtained at room temperature with a low current and a low external magnetic field.
  • a very large TMR can be obtained with a tunnel magnetoresistive element.
  • CoFe (SiAl) (where 0 ⁇ x ⁇ 1) magnetic thin film having the L2 or B2 structure of the present invention
  • various magnetoresistive effect elements using a magnetic head By applying various magnetoresistive effect elements using a magnetic head to various magnetic devices such as magnetic heads of ultra-high-capacity HDDs and non-volatile MRAMs that operate at high speeds, they are compact and high-performance. Can be realized. It can also be applied as a spin-injection element, and since the saturation magnetization is small and the spin polarizability is large, the magnetic domain reversal current due to spin injection is small, and magnetic domain reversal can be realized with low power consumption. Efficient spin injection becomes possible, and spin FETs may be developed. It can be used as a key material for broadly developing the spin electronics field.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a magnetic thin film according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of a modified example of the magnetic thin film according to the first embodiment.
  • FIG. 3 Co Fe (Si Al) used in the magnetic thin film according to the first embodiment (where 0 ⁇ x ⁇ 1
  • FIG. 4 is a view showing a cross section of a magnetoresistive effect element using a magnetic thin film according to a second embodiment.
  • FIG. 5 is a view showing a cross section of a modification of the magnetoresistive effect element using the magnetic thin film according to the second embodiment.
  • FIG. 6 is a view showing a cross section of a modification of the magnetoresistive effect element using the magnetic thin film according to the second embodiment.
  • FIG. 7 is a view showing a cross section of a magnetoresistive effect element using a magnetic thin film according to a third embodiment.
  • FIG. 8 is a view showing a cross section of a modification of the magnetoresistive effect element using the magnetic thin film according to the third embodiment.
  • FIG. 9 is a diagram showing the results of X-ray diffraction measurement of the Co 2 Fe (Si 2 Al 3) thin film of Example 1.
  • FIG. 10 is a view showing the results of X-ray diffraction measurement of the Co Fe (Si Al) thin film of Example 2.
  • FIG. 11 is a graph showing the temperature dependence of the magnetic properties of the Co 2 Fe (Si 3 Al 4) thin film of Example 2.
  • FIG. 12 is a diagram showing the magnetic field dependence of the resistance at room temperature of the tunnel magnetoresistive effect element of Example 3.
  • FIG. 13 is a diagram showing the temperature magnetic field dependence of TMR in the tunnel magnetoresistive effect element of Example 3.
  • FIG. 14 is a graph showing the composition dependence of TMR Co Fe (Si Al) thin film at room temperature in the tunnel magnetoresistive effect elements of Examples 3 to 8 and Comparative Examples 1 and 2.
  • FIG. 15 is a graph showing the dependence of room temperature TMR and junction resistance on the MgO layer thickness in the tunnel magnetoresistive effect element of Example 12.
  • MgO layer thickness is 1.7 nm and Co Fe (Si Al) thin film heat treatment temperature is 430 ° C
  • FIG. 11 is a diagram showing the temperature dependence of TMR in the tunnel magnetoresistive effect element of Example 12 taken.
  • FIG. 17 is a diagram showing the magnetic field dependence of resistance at 5 K of the tunnel magnetoresistive effect element in FIG.
  • FIG. 18 is a view showing the heat treatment temperature dependence of TMR in the tunnel magnetoresistive element of Example 12.
  • FIG. 19 is a graph showing the heat treatment temperature dependence of the junction resistance in the tunnel magnetoresistive element of Example 12.
  • FIG. 1 is a sectional view of a magnetic thin film according to the first embodiment of the present invention. As shown in FIG. 1, the magnetic thin film 1 of the present invention has a Co Fe (Si), platinum, and others.
  • the composition X is zO ⁇ x ⁇ 1.
  • the Co Fe (Si Al) thin x x 2 1-x x film 3 is ferromagnetic at room temperature.
  • the thickness of the Co Fe (Si Al) thin film 3 on the substrate 2 is less than lnm.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of a modification of the magnetic thin film according to the first embodiment of the present invention.
  • the magnetic thin film 5 of the present invention has the same structure as that of the magnetic thin film 1 shown in FIG. 1, and further includes a substrate 2 and a Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ x ⁇ 1) thin film 3. Buffer layer 4 is inserted into
  • the crystallinity of the thin film 3 can be further improved and the surface roughness can be reduced.
  • the substrate 2 used for the magnetic thin films 1 and 5 is thermally oxidized Si, polycrystalline such as glass, MgO, Al
  • a single crystal such as O or GaAs can be used.
  • the buffer layer 4 Cr, V, Nb, Ta
  • the Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ x ⁇ 1) thin film 3 has a film thickness of lnm or more and 1 ⁇ m or less
  • the film thickness exceeds 1 m, application as a spin device becomes difficult, which is not preferable.
  • FIG. 3 shows the Co Fe (Si Al) (here, the magnetic thin film used in the first embodiment of the present invention).
  • bcc body-centered cubic lattice
  • Si and A1 are Si
  • Fe and S are located at positions I and II in Fig. 3, respectively.
  • composition ratio of Si and A1 is Si Al (where
  • the Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ x ⁇ 1) thin film 3 having the above configuration is ferromagnetic at room temperature.
  • Co 2 Fe 3 (Si 2 Al 2) (where 0 ⁇ x ⁇ 1) thin film 3 having an L2 or B2 structure is obtained.
  • the thin film 3 is heat treated to obtain an L2 or B2 structure depending on the temperature.
  • composition X of the Co Fe (Si Al) thin film 3 is set to 0 ⁇ ⁇ 1 when X is 0 or 1.
  • the B2 structure of the Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ x ⁇ 1) thin film is similar to the L2 structure.
  • the B2 structure is an irregular arrangement. These differences can be measured by X-ray diffraction.
  • FIG. 4 is a view showing a cross section of a magnetoresistive effect element using a magnetic thin film according to a second embodiment of the present invention.
  • the magnetoresistive effect element using the magnetic thin film of the present invention is a tunnel magnetoresistive effect element.
  • the tunnel magnetoresistive element 10 includes, for example, a Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ x ⁇ 1) thin film 3 is disposed on a substrate 2.
  • the insulating layer 11, the ferromagnetic layer 12, and the antiferromagnetic layer 13 to be the tunnel layer are sequentially stacked.
  • the antiferromagnetic layer 13 is used for a so-called spin valve type structure that fixes the spin of the ferromagnetic layer 12.
  • Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ x
  • the thin film 3 is called the free layer, and the ferromagnetic layer 12 is called the pinned layer.
  • the ferromagnetic layer 12 can have a single-layer structure or a multi-layer structure.
  • the insulating layer 11 has an oxide of Al O and A1, A
  • the ferromagnetic layer 3 ⁇ 4 layer is made of CoFe, NiFe, CoFeB, or CoFe and NiFe.
  • IrMn can be used for the antiferromagnetic layer 13.
  • a nonmagnetic electrode layer 14 serving as a protective film is further deposited on the antiferromagnetic layer 13 in the tunnel magnetoresistive effect element 10 of the present invention.
  • FIG. 5 is a view showing a cross section of a modification of the magnetoresistive element using the magnetic thin film according to the second embodiment of the present invention.
  • the tunnel magnetoresistive effect element 15, which is a magnetoresistive effect element using the magnetic thin film of the present invention, has a buffer layer 4 and a Co Fe (Si Al) (
  • FIG. 5 differs from the structure of FIG. 4 in that a buffer layer 4 is further provided in the structure of FIG. The other structure is the same as FIG.
  • FIG. 6 is a view showing a cross section of a modified example of the magnetoresistive effect element using the magnetic thin film according to the second embodiment of the present invention.
  • a tunnel magnetoresistive effect element 20 that is a magnetoresistive effect element using the magnetic thin film of the present invention has a buffer layer 4 and a Co Fe (Si Al) (
  • the thin film 3 is disposed, and the insulating layer 11 which becomes the tunnel layer, and Co Fe (Si Al)
  • FIG. 6 differs from the structure of FIG. 5 in that the ferromagnetic layer 12 serving as the pinned layer of FIG. 4 is also made of Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ x ⁇ 1) thin film, which is the magnetic thin film of the present invention.
  • the pinned ferromagnetic layer 16 is composed of Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ x ⁇ 1) thin film and CoF
  • a multilayer film made of a ferromagnetic layer such as e may be used.
  • the external magnetic field is applied in parallel to the film surface.
  • the current flowing through the buffer layer 4 and the electrode layer 14 can be a CPP structure in which current flows in the direction perpendicular to the film surface.
  • the substrate 2 used for the tunnel magnetoresistive effect elements 10, 15, and 20 may be a polycrystalline such as thermally oxidized Si or glass, or a single crystal such as MgO, Al 2 O, or GaAs. Also, the back
  • At least one of Cr, Ta, V, Nb, Ru, Fe, FeCo alloy, and full Heusler alloy can be used as the layer 4.
  • the film thickness may be from 1 nm to 1 ⁇ m. If this film thickness is less than lnm, it is substantially L2
  • the tunnel magnetoresistive effect elements 10, 15, and 20 of the present invention having the above-described configuration are formed by a normal thin film forming method such as a sputtering method, a vapor deposition method, a laser ablation method, and an MBE method, and an electrode having a predetermined shape. It can be manufactured using a mask process or the like for forming.
  • tunnel magnetoresistive effect elements 10 and 15 which are magnetoresistive effect elements using the magnetic thin film of the present invention will be described.
  • the magnetoresistive effect elements 10 and 15 using the magnetic thin film of the present invention use two ferromagnetic layers 3 and 12, one of which is adjacent to the antiferromagnetic layer 13 and the adjacent ferromagnetic layer 12 (pinned layer).
  • a free layer of Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ x ⁇ 1) thin film is used when an external magnetic field is applied. 3 spins
  • the ferromagnetic layer is Co Fe (Si Al) (here
  • the spin polarizability is as high as 0.5 or more at room temperature. Therefore, the TMR of the tunnel magnetoresistive elements 10 and 15 of the present invention is very large. Become. At this time, the free layer of Co Fe (Si Al) (where 0 x x 1)
  • the magnetic field reversal can be caused by a small demagnetizing field.
  • the tunnel magnetoresistive effect elements 10 and 15 of the present invention are suitable for magnetic devices such as MRAM that require magnetic field reversal at low power.
  • tunnel magnetoresistive element 20 which is a magnetoresistive element using the magnetic thin film of the present invention.
  • the tunnel magnetoresistive element 20 is also the same as the ferromagnetic layer 16 of the pinned layer, which is also a free layer, which is ferromagnetic and has a large spin polarizability, where Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ x ⁇ 1) thin film 3 Co F
  • the tunnel magnetoresistive element 20 of the invention is suitable for a magnetic device that requires a large TMR such as MRAM.
  • FIG. 7 is a view showing a cross section of a magnetoresistive effect element using a magnetic thin film according to a third embodiment of the present invention.
  • the magnetoresistive effect element using the magnetic thin film of the present invention shows a case of a giant magnetoresistive effect element.
  • the giant magnetoresistive effect element 30 is formed on the substrate 2 with the CoFe (Si Al) (where 0 0 0
  • the thin film 3 is disposed as a free layer, and a nonmagnetic metal layer 21, a ferromagnetic layer 22 serving as a pinned layer, and a nonmagnetic electrode layer 14 serving as a protective film are sequentially stacked.
  • a voltage is applied between the noffer layer 4 and the electrode layer 14 of the giant magnetoresistive effect element.
  • the external magnetic field is applied in parallel to the film surface.
  • the current flow to the noffer layer 4 and the electrode layer 14 can be a CIP structure in which current flows in the film surface and a CPP structure in which current flows in the direction perpendicular to the film surface.
  • FIG. 8 is a view showing a cross section of a modified example of the magnetoresistive effect element using the magnetic thin film according to the third embodiment of the present invention.
  • the giant magnetoresistive effect element 35 of the present invention is different from the giant magnetoresistive effect element 30 of FIG. 7 in that an antiferromagnetic layer 13 is provided between the ferromagnetic layer 22 and the electrode layer 14 to provide a spin noreb type giant This is a magnetoresistive effect element.
  • the other structures are the same as those in FIG.
  • the antiferromagnetic layer 13 functions to fix the spins of the ferromagnetic layer 22 that becomes the adjacent pinned layer.
  • a voltage is applied between the buffer layer 4 and the electrode layer 14 of the giant magnetoresistive elements 30 and 35.
  • An external magnetic field is applied in parallel to the film surface.
  • the current flowing through the buffer layer 4 and the electrode layer 14 can be a CIP structure in which current flows in the film surface and a CPP structure in which current flows in the direction perpendicular to the film surface.
  • a polycrystalline material such as thermally oxidized Si or glass, or a single crystal such as MgO, Al 2 O 3 or GaAs can be used.
  • Buffer layer 4 a polycrystalline material such as thermally oxidized Si or glass, or a single crystal such as MgO, Al 2 O 3 or GaAs can be used.
  • At least one of Cr, Ta, V, Nb, Ru, Fe, FeCo alloy, and full Heusler alloy can be used.
  • Use non-magnetic metal layer 21 such as Cu, Al, Cr Can do.
  • the ferromagnetic layer 22 may be CoFe, NiFe, Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ x
  • any one of thin films or a composite film made of these materials can be used.
  • IrMn, PtMn or the like can be used.
  • Thin film 3 has a thickness of lnm or more and 1 ⁇ m or less
  • this film thickness is less than lnm, it is difficult to obtain an L2 or B2 structure substantially.
  • the giant magnetoresistive effect elements 30 and 35 of the present invention having the above-described structure are formed by a normal thin film deposition method such as sputtering, vapor deposition, laser ablation, MBE, and a mask for forming electrodes having a predetermined shape. It can be manufactured using a process or the like.
  • film 3 is a half metal, Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ x ⁇ 1) only one spin of thin film 3 contributes to conduction when an external magnetic field is applied. So very
  • the giant magnetoresistive element 35 which is a magnetoresistive element using the magnetic thin film of the present invention, will be described.
  • the spin-valve giant magnetoresistive element 35 since the spin-valve giant magnetoresistive element 35 is used, the spin of the ferromagnetic layer 22 that is the pinned layer is fixed by the antiferromagnetic layer 13 and is free by application of an external magnetic field.
  • Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ x
  • the CPP operation of the giant magnetoresistive elements 30, 35 which are magnetoresistive elements using the magnetic thin film of the present invention, will be described.
  • a giant magnetoresistive element with a CPP structure the specific resistance of Co Fe (Si Al) (where 0 ⁇ ⁇ 1) and that of the antiferromagnetic layer 13
  • various magnetoresistive elements using the magnetic thin film of the present invention have a very large TMR or GMR at a low current and a low magnetic field at room temperature.
  • the magnetoresistive change rate is obtained by the following equation (2). This value is larger! /, And the desired magnetoresistive change rate is U.
  • the magnetoresistive effect element using the magnetic thin film of the present invention has a magnetic field slightly larger than zero.
  • a magnetic field that is, a low magnetic field
  • a large magnetoresistance change rate can be obtained.
  • the magnetoresistive effect element using the magnetic thin film of the present invention exhibits a large TMR or GMR at a low current and a low magnetic field at room temperature, high sensitivity can be obtained when used as a magnetoresistive sensor.
  • the tunnel magnetoresistive element or giant magnetoresistive element using the magnetic thin film of the present invention can be applied to various magnetic devices.
  • an MTJ element as a magnetoresistive effect element using the magnetic thin film of the present invention can be used in various magnetic apparatuses such as an MRAM.
  • MRAM magnetic random access memory
  • MTJ elements are arranged in a matrix, and an external magnetic field is applied by passing a current through a separate wiring. “1” and “0” can be recorded by controlling the magnetic field of the ferromagnetic material of the free layer composing the MTJ element to be parallel and antiparallel to each other by an external magnetic field.
  • reading can be performed using the TMR effect.
  • the element area can be reduced, so that a large capacity of a magnetic device such as a hard disk drive (HDD) or MRAM can be obtained.
  • the magnetic device is used in a concept including a magnetic head, various magnetic recording devices using the magnetic head, the MRAM, a hard disk drive, and the like.
  • Example 1 [0055] Examples of the present invention will be described below.
  • a CoFe (Si Al) thin film 3 having a thickness of lOOnm was formed on an MgO (001) substrate 2 at room temperature using a high frequency magnetron sputtering apparatus. Then heat treatment at temperatures up to 600 ° C
  • FIG. 9 shows the results of measuring the X-ray diffraction of the Co Fe (Si Al) thin film 3 of Example 1.
  • the vertical axis represents the X-ray diffraction intensity (arbitrary scale), and the horizontal axis represents the angle (°), that is, an angle corresponding to twice the incident angle ⁇ of the X-ray to the atomic plane.
  • Figure 9 shows Co Fe (Si Al
  • Co Fe (Si Al) thin film 3 has (001) orientation.
  • the film has been epitaxially grown on the MgO substrate 2 by rotating 45 ° in the film plane.
  • FIG. 9 shows the Co Fe (Si Al) thin film 3 formed at room temperature and then at 500 ° C and 600 ° C.
  • a CoFe (SiAl) thin film 3 having a thickness of lOOnm was produced at room temperature in the same manner as in Example 1 except that the buffer layer 4 made of Cr was used. Then heat treatment at temperatures up to 600 ° C.
  • FIG. 10 shows the result of measuring the X-ray diffraction of the Co 2 Fe (Si 2 Al 3) thin film 3 of Example 2.
  • Figure 10 shows the Co Fe (Si Al) thin film 3 deposited at room temperature.
  • FIG. 10 shows that after forming the Co Fe (Si Al) thin film 3 at room temperature
  • the X-ray diffraction pattern of the sample heat-treated at 500 ° C is shown.
  • FIG. 11 shows the temperature dependence of the magnetization of the Co 2 Fe (Si 3 Al 4) thin film 3 of Example 2.
  • the vertical axis represents magnetization (emuZcm 3 ) and the horizontal axis represents temperature (K).
  • the values of the magnetization of Si Al) thin film 3 near the He temperature and 300K are about 1090emu, respectively.
  • FIG. 11 shows the magnetic field curve of the Co Fe (Si Al) thin film 3 of Example 2 at room temperature.
  • the vertical axis represents the magnetic field (emuZcm 3 ), and the horizontal axis represents the applied magnetic field H (Oe).
  • the CoFe (Si Al) thin film 3 of Example 2 has a low coercive force.
  • V showing soft magnetism
  • Example 3 a spin valve type tunnel magnetoresistive element (MTJ) 15 shown in FIG. 5 was produced.
  • MTJ tunnel magnetoresistive element
  • a buffer layer 4 made of is formed on the MgO (001) substrate 2 and Co Fe (Si which becomes a ferromagnetic free layer on the buffer layer 4 is formed.
  • the heat-treated Co Fe (Si Al) thin film 3 had a B2 structure
  • the AlOx layer that becomes the tunnel insulating layer 11 is 1.2 nm
  • the CoFe layer that becomes the ferromagnetic pinned layer 12 is 3 nm
  • the IrMn that becomes the antiferromagnetic material 13 that serves to fix the spin of the CoFe layer layer 10 nm
  • a Ta layer 5 nm as an electrode layer 14 that plays the role of a protective film and the role of a mask in microfabrication were sequentially laminated.
  • heat treatment was performed in a magnetic field at a temperature of 250 ° C. Specifically, a uniaxial anisotropy was introduced into the film surface by applying a magnetic field of 2 kOe.
  • the laminated film formed as described above was finely processed using photolithography and ion milling to produce a spin valve type tunnel magnetoresistive effect element 15 having a dimension of 10 m ⁇ 10 m.
  • FIG. 12 shows the magnetic field dependence of resistance at room temperature of the tunnel magnetoresistive effect element 15 of Example 3.
  • the horizontal axis in the figure is the external magnetic field H (Oe)
  • the left vertical axis is the resistance ( ⁇ )
  • the right vertical axis is the TMR (%) calculated from the measured resistance force.
  • the solid and dotted lines in the figure indicate the resistance values when the external magnetic field is swept. This gave a 75% TMR at room temperature. This TMR value is larger than that when using conventional CoFe and CoFeB alloys.
  • FIG. 13 is a graph showing the temperature magnetic field dependence of TMR in the tunnel magnetoresistive effect element 15 of Example 3.
  • the horizontal axis in the figure is temperature (K), and the vertical axis is TMR (%).
  • K temperature
  • TMR %
  • composition x of Co Fe (Si Al) that forms the ferromagnetic free layer 3 is 0.1, and the Co Fe (Si Al) thin
  • a tunnel magnetoresistive element 15 of Example 4 was fabricated in the same manner as Example 3 except that the film was 2 1-x x 2 0.1 0.9.
  • the TMR at room temperature was approximately 63%.
  • composition x of Co Fe (Si Al) for forming the ferromagnetic free layer 3 is 0.3, and the Co Fe (Si Al) thin
  • Example 5 The tunnel magnetoresistive effect element 15 of Example 5 was changed in the same manner as Example 3 except that the film was changed. Produced. The TMR at room temperature was approximately 70%.
  • composition x of Co Fe (Si Al) that forms the ferromagnetic free layer 3 is 0.6, and the Co Fe (Si Al) thin
  • a tunnel magnetoresistive effect element 15 of Example 6 was fabricated in the same manner as Example 3 except that the film was 2 1-x x 2 0.6 0.4.
  • the TMR at room temperature was approximately 80%.
  • composition x of Co Fe (Si Al) that forms the ferromagnetic free layer 3 is set to 0.7, and the Co Fe (Si Al) thin film
  • a tunnel magnetoresistive effect element 15 of Example 7 was fabricated in the same manner as Example 3 except that the film was 2 1-x x 2 0.7 0.3.
  • the TMR at room temperature was approximately 77%.
  • composition x of Co Fe (Si Al) that forms the ferromagnetic free layer 3 is set to 0.9, and the Co Fe (Si Al) thin film
  • a tunnel magnetoresistive element 15 of Example 8 was fabricated in the same manner as Example 3 except that the film was 2 1-x x 2 0.7 0.3.
  • the TMR at room temperature was approximately 69%.
  • composition x of Co Fe (Si Al) that forms the ferromagnetic free layer 3 is 0, that is, a Co FeSi thin film.
  • a tunnel magnetoresistive element of Comparative Example 1 was produced in the same manner as Example 3 except that.
  • the TMR at room temperature was about 41%.
  • composition x of Co Fe (Si Al) that forms the ferromagnetic free layer 3 is 1, that is, a Co FeAl thin film.
  • a tunnel magnetoresistive element of Comparative Example 2 was produced in the same manner as Example 3 except that.
  • the TMR at room temperature was approximately 53%.
  • FIG. 14 is a graph showing the composition dependence of TMR Co Fe (Si Al) thin film at room temperature in the tunnel magnetoresistive effect elements of Examples 3 to 8 and Comparative Examples 1 and 2.
  • the horizontal axis in the figure is the pair
  • Co FeSi comparative example 1 and composition X of 1 show Co FeAl comparative example 2.
  • a large TMR of 80% was obtained, and the Heusler alloy according to the present invention showed a TMR of more than 60%, indicating that it has a large spin polarizability.
  • the TMR at room temperature in the anti-effect element was about 41% and 53%, respectively, and both of the Fe Fe (Si Al) (where 0 ⁇ x ⁇ 1) thin film 3 of Examples 3 to 8 were used. Tunnel magnetoresistance effect used
  • a spin-valve type tunnel magnetoresistive element (MTJ) 20 was manufactured.
  • a buffer layer 4 composed of 40 nm was formed on an MgO (OOl) substrate 2 using a high-frequency magnetron sputtering apparatus.
  • Co Fe which becomes a ferromagnetic free layer on the Cr buffer layer 4)
  • Si Al layer 3 is 30 nm
  • MgO layer to be tunnel insulating layer 11 is 2 nm
  • Co Fe (Si Al) layer 3 is 30 nm
  • MgO layer to be tunnel insulating layer 11 is 2 nm
  • Co Fe (Si Al) layer 3 is 30 nm
  • MgO layer to be tunnel insulating layer 11 is 2 nm
  • Co Fe (Si Al) layer 3 is 30 nm
  • MgO layer to be tunnel insulating layer 11 is 2 nm
  • Co Fe (Si Al) layer 3 is 30 nm
  • MgO layer to be tunnel insulating layer 11 is 2 nm
  • Co Fe (Si Al) layer 3 is 30 nm
  • MgO layer to be tunnel insulating layer 11 is 2 nm
  • Co Fe (Si Al) layer 3 is 30 nm
  • MgO layer to be tunnel insulating layer 11 is 2 nm
  • Co Fe (Si Al) layer 3 is 30 nm
  • Heat treated Co Fe (Si Al) thin film 3 is B2
  • the CoFe layer that becomes the ferromagnetic pinned layer 16 has a thickness of 3 nm
  • the IrMn layer that becomes the antiferromagnetic material 13 that fixes the spin of the pinned layer 16 has a thickness of 10 nm
  • Ta layer 5 nm as electrode layer 14 which also plays a role was sequentially laminated.
  • heat treatment in a magnetic field at a temperature of 500 ° C. is performed to cool to room temperature, and the CoFe (Si Al) layer and the CoFe
  • the laminated film formed as described above was finely processed using photolithography and ion milling to produce a spin-valve type tunnel magnetoresistive element 20 having dimensions of 10 m ⁇ 10 m.
  • Example 10 a giant magnetoresistive effect element 35 (CPP-GMR element) having a CPP structure with a spin valve type shown in FIG. 8 was produced.
  • CPP-GMR element giant magnetoresistive effect element 35
  • Co Fe (Si Al) thin film 3 has an L2 structure.
  • the Cu layer to be the nonmagnetic metal layer 21 is 3 nm
  • the CoFe layer to be the ferromagnetic pinned layer 22 is 3 nm
  • the IrMn layer to be the antiferromagnetic material 13 that fixes the spin of the CoFe layer 22 is 1 Onm.
  • a Ta layer 5 nm serving as an electrode layer 14 that also serves as a protective film and a mask in microfabrication was sequentially laminated.
  • a magnetic field of 2 kOe was applied at a temperature of 250 ° C. to perform heat treatment in the magnetic field, and uniaxial anisotropy was introduced into the film surface of the CoFe layer that becomes the pinned layer 22.
  • the laminated film formed as described above was finely applied using photolithography and ion milling to produce a spin valve type CPP type giant magnetoresistive effect element 35 having dimensions of 10 m ⁇ 10 m.
  • the specific resistance of the Co Fe (Si Al) thin film 3 is about 19
  • a giant magnetoresistive element 35 having the CPP structure of the spin valve type of Example 11 was produced in the same manner as Example 10 except that the force was also changed to various values between 1.
  • the CPP — GMR at room temperature is 3% or more in all cases, which is much larger than that of the giant magnetoresistive effect element having a spin valve type CPP structure using a conventional alloy as a ferromagnetic free layer. It was.
  • Example 12 a spin valve type tunnel magnetoresistive element (MTJ) 20 was produced in the same manner as Example 9.
  • a buffer layer 4 composed of 40 nm is formed on the MgO (OOl) substrate 2 and Co Fe (which becomes a ferromagnetic free layer on the Cr buffer layer 4).
  • Si Al layer 3 is 30 nm, and the MgO layer that becomes the tunnel insulating layer 11 and the Co Fe (Si Al) layer
  • the heat-treated Co Fe (Si Al) thin film 3 had a B2 structure.
  • the CoFe layer that becomes the ferromagnetic pinned layer 16 is 3 nm
  • the IrMn layer that becomes the antiferromagnetic material 13 that fixes the spin of the pinned layer 16 is 10 nm
  • the role of the protective film and the role of the mask in microfabrication Ta layer 2 nm as an electrode layer 14 that fulfills the above conditions was laminated in order.
  • the laminated film formed as described above was finely processed using photolithography and ion milling to produce a spin-valve type tunnel magnetoresistive element 20 having dimensions of 10 m ⁇ 10 m.
  • Example 12 is different from the spin-valve type tunnel magnetoresistive element 20 of Example 9 in that the film thickness of the MgO layer that becomes the tunnel insulating layer 11 is changed and the Co that becomes the ferromagnetic free layer is changed.
  • the heat treatment temperature of Fe (Si Al) layer 3 was changed from 275 ° C to 525 ° C at approximately 25 ° C intervals.
  • FIG. 15 shows the film thickness dependence of the room temperature TMR and the junction resistance of the MgO layer 11 in the tunnel magnetoresistive element 20 of Example 12.
  • the horizontal axis of the figure is the thickness of MgO layer 11 (nm), left The vertical axis is TMR (%), and the right vertical axis is the junction resistance (Q ⁇ m 2 ).
  • the white circle ( ⁇ ) plot shows CoFe (Si Al
  • the TMRs of effect element 20 are 70%, 210%, 175%, 113%, and 108%, respectively, and the largest TMR (210%) force S is obtained when the thickness of MgO layer 11 is 1.7 nm. I knew that. None of these TMR values were obtained when the Co Fe (Si Al) thin film 3 was heat-treated.
  • the junction resistance of the tunnel magnetoresistive element 20 of Example 12 is that the thickness of the MgO layer 11 is 1.
  • FIG. 16 shows the heat treatment temperature of the CoFe (Si Al) thin film 3 with the MgO layer 11 having a thickness of 1.7 nm.
  • FIG. 10 is a graph showing the temperature dependence of TMR in the tunnel magnetoresistive effect element 20 of Example 12 in which the temperature is 430 ° C.
  • FIG. The vertical axis in the figure is TMR (%), and the horizontal axis is the measured temperature (K).
  • the TMR at room temperature is 220%
  • the TMR increases as the temperature is lowered
  • the TMR at the measurement temperature of 5K is very high at 390%.
  • P 0.81.
  • FIG. 17 shows the magnetic field dependence of the resistance at 5 K of the tunnel magnetoresistive element 20 of FIG.
  • the horizontal axis in the figure is the external magnetic field H (Oe)
  • the left vertical axis is the resistance ( ⁇ )
  • the right vertical axis is the TMR (%) calculated from the measured resistance.
  • the solid and dotted lines in the figure show the resistance values when the external magnetic field is swept. From this, 390% TMR was obtained at 5K. This TMR value was larger than that of the conventional TMR when CoFe alloy or CoFeB alloy was used.
  • FIG. 18 shows the heat treatment temperature dependence of TMR in the tunnel magnetoresistive element 20 of Example 12.
  • the vertical axis in the figure is the room temperature TMR (%), and the horizontal axis is the heat treatment temperature (° C).
  • the plots of the square mark (country), black circle mark ( ⁇ ), and black triangle mark ( ⁇ ) indicate the values of the thickness of the MgO layer that becomes the tunnel insulating layer 11 being 1.5 nm, 2 nm, and 2.5 nm, respectively. .
  • the TMR was about 45%.
  • the heat treatment temperature of the Co Fe (Si Al) thin film 3 is
  • the TMR for C is approximately 63%, approximately 70%, approximately 83%, approximately 92%, approximately 103%, approximately 123%, approximately 147%, approximately 172%, approximately 175%, and approximately 158%, respectively. It was. Co Fe (Si Al;) thin film 3
  • the heat treatment temperature of the Co Fe (Si Al) thin film 3 is 2
  • the TMR for C is approximately 30%, approximately 35%, approximately 45%, approximately 52%, approximately 58%, approximately 72%, approximately 90%, approximately 110%, approximately 110%, approximately 90%, respectively. It was. Thermal treatment of Co Fe (Si Al) thin film 3
  • TMR when the heat treatment temperature is increased for any MgO layer 11, TMR increases and becomes maximum at different temperatures for each MgO layer 11 and decreases.
  • the MgO layer 11 has a thickness of 1.5 nm, the TMR reaches its maximum at a heat treatment temperature of 375 ° C, and no heat treatment is performed until the heat treatment temperature reaches about 425 ° C! It can be seen that if the heat treatment is performed at a temperature of ° C or higher, the TMR will be lower than that without the heat treatment.
  • the TMR becomes maximum at a heat treatment temperature of 500 ° C.
  • TMR can be reduced from about 75% to 175% by heat treatment at 300 ° C. to 525 ° C.
  • FIG. 19 shows the heat treatment temperature dependence of the junction resistance in the tunnel magnetoresistive element 20 of Example 12.
  • the vertical axis represents the junction resistance (Q ⁇ m 2 )
  • the horizontal axis represents the heat treatment temperature (° C).
  • the black square mark (country), black circle mark ( ⁇ ), and black triangle mark ( ⁇ ) plots show the values of the thickness of the MgO layer that is the tunnel insulating layer 11 being 1.5 nm, 2 nm, and 2.5 nm, respectively. ing.
  • the junction resistance is about 2 X 10 3 ⁇ ⁇ m 2 .
  • the bonding resistance when the heat treatment temperature was 400 ° C, 425 ° C, 450 ° C is about 1. 5 X 10 3 ⁇ m 2 , the heat treatment temperature 475.
  • the junction resistance for C was about 1 X 10 3 ⁇ m 2 .
  • the heat treatment temperature of the Co Fe (Si Al) thin film 3 is
  • the junction resistance when the heat treatment temperature is 425 ° C, 450 ° C, 475 ° C, 500 ° C, 525 ° C is about 6 ⁇ 10 4 ⁇ m 2 , 7 ⁇ 10 4 ⁇ m 2 , 8 ⁇ 10 4 ⁇ ⁇ m, respectively 2 , IX 10 5 ⁇ ⁇ m 2 , and it was found that the junction resistance increases with increasing temperature when the heat treatment temperature is 400 ° C or higher.
  • the heat treatment temperature of the Co Fe (Si Al) thin film 3 is 2
  • the junction resistance when the heat treatment temperature is 450 ° C, 475 ° C, 500 ° C, 525 ° C is about 2.5 2.10 7 ⁇ ⁇ , about 3X10 7 ⁇ ⁇ m 2 , about 3 10 7 0 111 2 , about 4X 10 7 ⁇ m 2, and the the case of the heat treatment temperature is 425 ° C or higher was the component of force to increase contact resistance with temperature rise.
  • the tunnel magnetoresistive element In this case, the composition of the Co Fe (Si 8 1) thin film 3 (0 ⁇ 1) used as the free layer
  • the thickness of the edge layer and the like can be appropriately designed so as to obtain a desired TMR, and these are also included in the scope of the present invention.
  • the magnetic thin film and the magnetoresistive effect element and magnetic device using the magnetic thin film according to the present invention can obtain large TMR and GMR at a low magnetic field at room temperature, various electronic devices necessary for magnetic field detection and magnetic field reversal detection, As a magnetic field detection device for various industrial machines, it is suitable for use in a magnetic field detection device of medical electronic equipment.

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Abstract

　基板（２）と基板（２）上に形成するＣｏ2Ｆｅ（Ｓｉ1-xＡｌx）薄膜（３）とを備え、該薄膜（３）はＬ２1又はＢ２構造を有し、かつ０＜ｘ＜１である。室温において、強磁性を示し大きなスピン分極率が得られる。基板（２）とＣｏ2Ｆｅ（Ｓｉ1-xＡｌx）薄膜（３）の間にバッファ層（４）を挿入してもよい。この磁性薄膜を用いたトンネル磁気抵抗効果素子及び巨大磁気抵抗効果素子は、室温において、低電流、かつ、低磁界で大きなＴＭＲとＧＭＲが得られる。さらに、これらの磁気抵抗効果素子を用いた磁気デバイス、磁気ヘッド、磁気記録装置などの磁気装置を提供する。

Description

明 細 書
磁性薄膜及びそれを用いた磁気抵抗効果素子並びに磁気デバイス 技術分野
[0001] 本発明は、スピン分極率の大き 1、磁性薄膜及びそれを用いた磁気抵抗効果素子 並びに磁気デバイスに関する。
背景技術
[0002] 近年、強磁性層 Z非磁性金属層の多層膜からなる巨大磁気抵抗 (GMR)効果素 子、及び強磁性層 Z絶縁体層 Z強磁性層からなる強磁性スピントンネル接合 (MTJ )素子が新し 、磁界センサや不揮発性ランダムアクセス磁気メモリ（MRAM)素子とし て注目されている。巨大磁気抵抗効果素子には、膜面内に電流を流すタイプの CIP (Current In Plane)構造の巨大磁気抵抗効果素子と、膜面垂直方向に電流を流 すタイプの CPP (Current Perpendicular to the Plane)構造の巨大磁気抵抗 効果素子が知られている。巨大磁気抵抗効果素子の原理は磁性層と非磁性層の界 面におけるスピン依存散乱にある力 磁性体中でのスピン依存散乱 (バルタ散乱）の 寄与もある。そのため一般に、ノ レク散乱の寄与が期待される CPP構造の巨大磁気 抵抗効果素子の方が CIP構造の巨大磁気抵抗効果素子よりも GMRが大きい。
[0003] このような巨大磁気抵抗効果素子は、強磁性層の一方に反強磁性層を近接させて 強磁性層のスピンを固定させるスピンバルブ型が用いられて 、る。 CPP構造のスピン バルブ型巨大磁気抵抗効果素子の場合、反強磁性層の比抵抗が 200 Ω 'cm程 度と GMR膜に比べて 2桁程度大きいため、 GMR効果が薄められ、スピンノ レブ型 で CPP構造を有する巨大磁気抵抗効果素子の磁気抵抗の値は 1%以下と小さい。 そのため、 CIP構造の巨大磁気抵抗効果素子はすでにハードディスクの再生ヘッド に実用化されて 、るものの、 CPP構造の巨大磁気抵抗効果素子はまだ実用に！ヽた つていない。しかし、ハーフメタルのようなスピン分極率の大きい磁性材料が開発され れば、それを用いることで大きなバルタ散乱が期待され、結果として大きな CPP— G MRが期待できる。
[0004] 一方、 MTJでは、外部磁場によって 2つの強磁性層の磁ィ匕を互いに平行あるいは 反平行に制御することにより膜面垂直方向のトンネル電流の大きさが互いに異なる、 V、わゆるトンネル磁気抵抗 (TMR)効果が室温で得られる（非特許文献 1参照)。この TMRは、用いる強磁性体と絶縁体との界面におけるスピン分極率 Pに依存し、二つ の強磁性体のスピン分極率をそれぞれ P , Pとすると、一般に下記（1)式 (Jullierの
1 2
式）で与えられることが知られて 、る。
[0005] TMR= 2P P
1 2 Z(l— P P ) (1)
1 2
ここで、強磁性体のスピン分極率 Pは、 0< P≤1の値をとる。
[0006] ノリアとなる絶縁体として A1酸ィ匕膜を用いた場合、室温における現在得られている
TMRの最大値は、 CoFeB合金を用いた場合の約 60%である。
[0007] MTJ素子は現在、ハードディスク用磁気ヘッドに実用化されており、また、将来は 不揮発性ランダムアクセス磁気メモリ（MRAM)への応用が期待されて!、る。 MRA Mでは、 MTJ素子をマトリックス状に配置し、別に設けた配線に電流を流して磁界を 印加することで、各 MTJ素子を構成する二つの磁性層を互いに平行、反平行に制御 することにより、 "1", "0"を記録させる。読み出しは、 TMR効果を利用して行う。しか し、 MRAMでは高密度化のために素子サイズを小さくすると、素子のバラツキに伴う ノイズが増大し、 TMRの値が現状では不足するという問題がある。従って、より大きな TMRを示す素子の開発が必要である。
[0008] 上記（1)式力 わ力るように、 P= lの磁性体を用いると無限に大きな TMRが期待 される。 P= lの磁性体はハーフメタルと呼ばれる。これまで、バンド構造計算によつ て、 Fe O , CrO , (La— Sr) MnO , Th MnO , Sr FeMoOなどの酸化物、 NiM
3 4 2 3 2 7 2 6
nSbなどのハーフホイスラー合金、及び Co MnGe, Co MnSi, Co CrAlなどの L2
2 2 2 1 構造をもつフルホイスラー合金などがハーフメタルとして知られている。
[0009] 最近、 MgOバリアと Feや FeCoBなどの強磁性層を用いることで、室温で 200%以 上の大きな TMRが得られている。しかし、これは MgOノ《リアと上記強磁性層の特殊 なバンド構造を利用しており、それらの組み合わせを用いることではじめて大きな TM Rが得られるものであり、強磁性層自体のスピン分極率が大きいというものではない。 実際、 Feのスピン分極率は 0. 4程度、 FeCoBのそれは 0. 6程度であり、 A1酸化膜 ノリアを用いた場合には上記のような大きな TMRは得られない。 [0010] フルホイスラー合金で L2構造を得るためには、通常、基板を 300°C以上に加熱す
1
る力、室温で成膜後 300°C以上の温度で熱処理することが必要である。しかし、 L2
1 構造が得られても、作製された薄膜が室温でノヽーフメタルであると認識された報告は ない。実際、これらのハーフメタル材料を用いて作製されたトンネル接合素子では、 いずれも室温の TMRは期待に反して小さぐノ リアとして A1酸ィ匕膜を用いた場合、 C o MnAlや Co MnSiホイスラー合金を用いた場合の 60〜70%程度が最大であった
2 2
。しかも、これら Mnを含むホイスラー合金は界面で酸化されやすぐ安定した TMRを 得るのが困難である。また、酸ィ匕し易いために接合抵抗が大きぐ通常、抵抗と面積 の積 (RA)が、 107 Ω · /z m2以上になる。抵抗が高すぎると大容量 MRAMへの適用 が困難になる。
[0011] このようにハーフメタル薄膜の作製は実際には非常に困難である。その原因は、ハ ーフメタル特性は組成や原子配列の規則度に敏感であり、特にトンネル接合では、 その界面においてハーフメタルの電子状態を得るのが困難であること、また、ハーフ メタル薄膜はその構造を得るために基板加熱や熱処理を必要としており、それによつ て表面のラフネスが増大したり、界面が酸ィ匕したりすることなどにあると考えられる。
[0012] 本発明者等は、これまで種々のフルホイスラー合金を用いた MTJ素子を作製してき たが、 MgO基板上に作製した Co FeAlフルホイスラー合金薄膜を用いた場合、室温
2
で 50%以上の TMRが安定して得られることを報告している（非特許文献 2参照)。こ のときの Co FeAlの構造は L2ではなく不規則構造の B2であり、この組成において
2 1
は L2構造を得るのは困難であることも見出している。
1
[0013] 一方、最近、 Co FeSiフルホイスラー合金がハーフメタルになることが報告されてい
2
る。この材料はバルタで L2構造が得られ易ぐ薄膜においても L2構造が得られるこ
1 1
とを本発明者等は見出している。しかし、非特許文献 3では、この材料を用いたトンネ ル接合では室温 TMRは 40%程度と小さぐハーフメタル力 期待されるような大きな TMRは得られないことが、本発明者等により報告された。
[0014] 非特千文献 1 :T. Miyazaki and N. Tezuka, Spin polarized tunneling in ferromagnet/ insulator/ ferromagnet junctions", J. Magn. Magn. Mater, L39, p.1231, 1995 非特許文献 2 : Okamura et al., Appl. Phys. Lett., Vol.86, pp.232503- 1-232503- 3, 2 非特許文献 3 : Inomata et al.， J. Phys. D, Vol.39, pp.816- 823, 2006
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0015] 従来、理論的にハーフメタルであることが指摘されている材料は上述のように多く存 在するが、作製された薄膜はいずれも室温でノヽーフメタル特性を示していない。その ため、ハーフメタルで期待されるような、室温での大きな TMRは得られていないという 課題がある。
[0016] 本発明は、上記課題に鑑み、従来の FeCo合金や FeCoB合金よりも大きな TMR が室温で安定して得られる、スピン分極率の大き ヽ磁性薄膜及びそれを用いた TM R素子や GMR素子等の磁気抵抗効果素子並びに磁気デバイス、さらにはこれを用 V、た磁気ヘッドや磁気記録装置などの磁気装置を提供することを目的として!/、る。 課題を解決するための手段
[0017] 本発明者等は、 Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜を作製し、この膜を用い
2 1
て強磁性トンネル接合 (MTJ)素子等を作製した結果、この膜は室温で強磁性であり 、かつ、室温で 70%を超えるような大きな TMRを発現することを見出し、本発明を完 成するに至った。
[0018] 上記目的を達するため、本発明の磁性薄膜は、基板と基板上に形成される Co Fe (
2
Si Al )薄膜と、を備え、 Co Fe (Si Al )薄膜は L2又は B2構造を有し、かつ、 0く
1 2 1 1
Xく 1であることを特徴とする。
上記構成において、基板は、熱酸化 Si,ガラス， MgO単結晶， GaAs単結晶， A1
2
O単結晶の何れか一つであればよい。好ましくは、基板と Co Fe (Si Al )薄膜の間
3 2 1
にバッファ層が配設されおり、バッファ層として、 Cr, Ta, V, Nb, Ru, Fe, FeCo合 金，フルホイスラー合金のうち少なくとも一つであってよい。
[0019] 本発明の Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜によれば、室温において強磁性
2 1
であり、スピン分極率の大きいハーフメタルとすることができる。
[0020] 本発明のトンネル磁気抵抗効果素子は、基板と、フリー層となる強磁性層と、トンネ ル層となる絶縁層と、ピン層となる強磁性層と、を含み、強磁性層の何れかが、基板 上に形成される L2又は B2構造を有する Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)磁性
1 2 1
薄膜から成ることを特徴とする。
上記 Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<χ< 1)磁性薄膜は、フリー層として用いてもよい
2 1
。基板としては、熱酸化 Si,ガラス， MgO単結晶， GaAs単結晶， Al O単結晶の何
2 3
れか一つが適用できる。基板と Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜との間には
2 1
、好ましくは、バッファ層が配設されており、このバッファ層として、 Cr, Ta, V, Nb, R u, Fe, FeCo合金，フルホイスラー合金のうち少なくとも一つを用いることができる。
[0021] 上記構成によれば、室温において、低電流で、かつ、低外部磁界で TMRの大きい トンネル磁気抵抗効果素子を得ることができる。
[0022] 本発明の巨大磁気抵抗効果素子は、基板と、フリー層となる強磁性層と、非磁性金 属層と、ピン層となる強磁性層と、を含み、強磁性層の何れかが、基板上に形成され る L2又は B2構造を有する Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)磁性薄膜から成り、
1 2 1
膜面垂直方向に電流を流すことを特徴とする。
上記 Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<χ< 1)磁性薄膜を、フリー層として用いてもよい
2 1
。基板として、熱酸化 Si,ガラス， MgO単結晶， GaAs単結晶， Al O単結晶の何れ
2 3
か一つが適用できる。基板と Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜との間には、
2 1
好ましくは、バッファ層が配設されており、このバッファ層として、 Cr, Ta, V, Nb, Ru , Fe, FeCo合金，フルホイスラー合金のうち少なくとも一つを用いることができる。
[0023] 上記構成によれば、室温において、低電流で、かつ、低外部磁界で GMRの大きい 巨大磁気抵抗効果素子を得ることができる。
[0024] 本発明の磁気デバイスは、基板と、この基板上に形成される L2又は B2構造を有
1
する Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)磁性薄膜と、を有することを特徴とする。
2 1
上記磁気デバイスは、好ましくは、さらに、フリー層となる強磁性層を有するトンネル 磁気抵抗効果素子又は巨大磁気抵抗効果素子を備え、フリー層が、基板上に形成 される Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)磁性薄膜で成る。基板は、熱酸化 Si,ガラ
2 1
ス， MgO単結晶， GaAs単結晶， Al O単結晶の何れか一つであってよい。基板と C
2 3
o Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜との間には、好ましくは、ノッファ層が配設さ
2 1
れており、このバッファ層は、 Cr， Ta, V, Nb, Ru, Fe, FeCo合金，フルホイスラー 合金のうち少なくとも一つを用い得る。
[0025] 上記構成によれば、室温にぉ 、て、低電流で、かつ、低外部磁界で TMRや GMR の大き ヽ磁気抵抗効果素子を用いた磁気デバイスを提供することができる。
[0026] 本発明の磁気装置は、基板と、この基板上に形成される L2又は B2構造を有する
1
Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)磁性薄膜と、を有することを特徴とする。
2 1-x X
上記磁気装置は、好ましくは、さらに、フリー層となる強磁性層を有するトンネル磁 気抵抗効果素子又は巨大磁気抵抗効果素子を備え、フリー層が、基板上に形成さ れる Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)磁性薄膜で成る。基板としては、熱酸化 Si,
2 1-x X
ガラス， MgO単結晶， GaAs単結晶， Al O単結晶の何れか一つを用いることができ
2 3
る。基板と Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜との間には、好ましくは、バッファ
2 1-x X
層が配設されており、このバッファ層は、 Cr, Ta, V, Nb, Ru, Fe, FeCo合金，フル ホイスラー合金のうち少なくとも一つを用いることができる。好ましくは、磁気装置は、 磁気ヘッド、該磁気ヘッドを用いた磁気記録装置、 MRAM、ハードディスク駆動装 置を含む。
[0027] 上記構成によれば、室温にぉ 、て、低電流で、かつ、低外部磁界で TMRや GMR の大きい磁気抵抗効果素子を用いることで、大容量、かつ、高速な磁気ヘッドゃ磁 気記録装置などの各種磁気装置を提供することができる。
発明の効果
[0028] 以上の説明力も理解されるように、本発明の L2又は B2構造を有する Co Fe (Si
1 2 1-x
AO (ここで、 0く xく 1)を用いた磁性薄膜は、強磁性特性を示し、スピン分極率が大 きい。
[0029] 本発明の L2又は B2構造を有する Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)磁性薄膜
1 2 1-x x
を用いた巨大磁気抵抗効果素子によれば、室温において、低電流で、かつ、低外部 磁場で非常に大きな GMRを得ることができる。トンネル磁気抵抗効果素子によっても 、同様に、非常に大きな TMRを得ることができる。
[0030] 本発明の L2又は B2構造を有する Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)磁性薄膜
1 2 1-x x
を用いた各種の磁気抵抗効果素子を、超大容量 HDDの磁気ヘッドや不揮発性で 高速動作する MRAMをはじめ種々の磁気装置へ応用することにより、小型で高性 能の磁気装置が実現できる。スピン注入素子としても応用でき、飽和磁化が小さくス ピン分極率が大きいためスピン注入による磁ィ匕反転電流が小さくなり、低消費電力で 磁ィ匕反転を実現することができるほか、半導体への効率的なスピン注入が可能になり 、スピン FETが開発される可能性があるなど、広くスピンエレクトロニクス分野を拓くキ 一材料として利用することができる。
図面の簡単な説明
[図 1]本発明の第 1の実施の形態に係る磁性薄膜の断面図である。
[図 2]上記第 1の実施の形態に係る磁性薄膜の変形例の断面図である。
[図 3]第 1の実施の形態に係る磁性薄膜に用いる Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1
2 1
)の構造を模式的に説明する図である。
[図 4]第 2の実施の形態に係る磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子の断面を示す図 である。
[図 5]第 2の実施の形態に係る磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子の変形例の断 面を示す図である。
[図 6]第 2の実施の形態に係る磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子の変形例の断 面を示す図である。
[図 7]第 3の実施の形態に係る磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子の断面を示す図 である。
[図 8]第 3の実施の形態に係る磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子の変形例の断 面を示す図である。
[図 9]実施例 1の Co Fe (Si Al )薄膜の X線回折を測定した結果を示す図である。
2 0.5 0.5
[図 10]実施例 2の Co Fe (Si Al )薄膜の X線回折を測定した結果を示す図である
2 0.5 0.5
[図 11]実施例 2の Co Fe (Si Al )薄膜の磁ィ匕の温度依存性を示す図である。
2 0.5 0.5
[図 12]実施例 3のトンネル磁気抵抗効果素子の室温における抵抗の磁場依存性を 示す図である。
[図 13]実施例 3のトンネル磁気抵抗効果素子における TMRの温度磁場依存性を示 す図である。 [図 14]実施例 3〜8及び比較例 1〜2のトンネル磁気抵抗効果素子における室温で の TMRの Co Fe (Si Al )薄膜の組成依存性を示す図である。
2 1-x X
[図 15]実施例 12のトンネル磁気抵抗効果素子における室温の TMR及び接合抵抗 の MgO層の膜厚依存性を示す図である。
[図 16]MgO層の膜厚を 1. 7nmとし、 Co Fe (Si Al )薄膜の熱処理温度を 430°C
2 0.5 0.5
とした実施例 12のトンネル磁気抵抗効果素子における TMRの温度依存性を示す図 である。
[図 17]図 16のトンネル磁気抵抗効果素子の 5Kにおける抵抗の磁場依存性を示す 図である。
[図 18]実施例 12のトンネル磁気抵抗素子における TMRの熱処理温度依存性を示 す図である。
[図 19]実施例 12のトンネル磁気抵抗素子における接合抵抗の熱処理温度依存性を 示す図である。
符号の説明
[0032] 1, 5 :磁性薄膜
2 :基板
3, 16 : Co Fe (Si Al )薄膜
2 1-x x
4 :ノ ッファ層
10, 15, 20 :トンネル磁気抵抗効果素子
11 :絶縁層
12, 22 :強磁性層
13 :反強磁性層
14 :電極層
21 :非磁性金属層
30, 35 :巨大磁気抵抗効果素子
発明を実施するための最良の形態
[0033] 以下、図面に示した実施形態に基づいて本発明を詳細に説明する。各図において 同一又は対応する部材には同一符号を用いる。 最初に、本発明の磁性薄膜の第 1の実施の形態を示す。
図 1は、本発明に係る第 1の実施の形態による磁性薄膜の断面図である。図 1に示 すように、本発明の磁性薄膜 1は、基板 2上に、 L2又は B2構造を有する Co Fe (Si
1 2 1-
Al )薄膜 3を配設している。ここで、組成 Xは、 zO<x< 1である。 Co Fe (Si Al )薄 x x 2 1-x x 膜 3は、室温で強磁性である。基板 2上の Co Fe (Si Al )薄膜 3の膜厚は、 lnm以
2 1-x X
上で 1 μ m以下であればよい。
[0034] 図 2は、本発明に係る第 1の実施の形態による磁性薄膜の変形例の断面図である。
図 2に示すように、本発明の磁性薄膜 5は、図 1の磁性薄膜 1の構造において、さらに 、基板 2と Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜 3の間にバッファ層 4を挿入してい
2 1-x X
る。このバッファ層 4を挿入することで、基板 1上の Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1
2 1-x x
)薄膜 3の結晶性をさらによくし、表面粗さを小さくすることができる。
[0035] 上記磁性薄膜 1, 5に用いる基板 2は、熱酸化 Si、ガラスなどの多結晶、 MgO、 Al
2
O、 GaAsなどの単結晶を用いることができる。バッファ層 4としては、 Cr， V, Nb， Ta
3
, Fe, FeCo合金などの体心立方晶の金属、及びフルホイスラー合金などを用いるこ とができる。基板 2上にバッファ層 4を設けることで、表面が滑らかで、より結晶性の良 い L2又は B2構造を有する Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜 3を作製するこ
1 2 1-x X
とがでさる。
[0036] 上記 Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜 3の膜厚は、 lnm以上、 1 μ m以下
2 1-x x
であればよい。この膜厚が lnm未満では実質的に後述する L2又は B2構造を得る
1
のが困難になり、この膜厚が 1 mを超えるとスピンデバイスとしての応用が困難にな り好ましくない。
[0037] 次に、上記構成の実施の形態 1の磁性薄膜の作用を説明する。
図 3は、本発明の実施の形態 1における磁性薄膜に用いる Co Fe (Si Al ) (ここで
2 1-x X
、 0<χ< 1)の構造を模式的に説明する図である。図に示す構造は、 bcc (体心立方 格子)の慣用的単位胞の 8倍 (格子定数で 2倍)の構造を示して 、る。
Co Fe (Si Al )の L2構造においては、図 3の Iの位置に Siと A1が組成比として Si
2 1-x X 1 1
Al (ここで、 0く xく 1)となるように配置され、 IIの位置に Fe、 IIIと IVの位置に Coが
-χ X
配置される。 さらに、 Co Fe (Si Al )の B2構造においては、図 3の Iの位置と IIの位置に、 Feと S
2 1
iと A1が不規則に配列される構造となる。この際、 Siと A1の組成比は、 Si Al (ここで
1
、 0< χ< 1)となるように配置される。
[0038] 次に、上記構成の実施の形態 1の磁性薄膜 1, 5の磁気的性質を説明する。
上記構成の Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜 3は、室温で強磁性であり、か
2 1
つ、 L2又は B2構造の Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜 3が得られる。 Co F
1 2 1 2 e (Si Al ) (ここで、 0く xく 1)薄膜 3を加熱基板 2上に成膜するか、あるいは成膜し
1
た後で、この薄膜 3に熱処理を施こすことで、その温度に応じた L2又は B2構造が得
1
られる。上記 Co Fe (Si Al )薄膜 3の組成 Xを 0< χ< 1としたのは、 Xが 0や 1では、
2 1
CPP構造の巨大磁気抵抗効果素子にお!ヽて大きな GMRやトンネル磁気抵抗効果 素子にお 、て大きな TMRが得られな!/、からである。
ここで、 Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜の B2構造は L2構造と類似してい
2 1 1
る力 異なるのは L2構造では、 Si(Al)と Fe原子が規則的に配置しているのに対し、
1
B2構造は、不規則に配列していることである。これらの違いは X線回折で測定するこ とがでさる。
[0039] 次に、本発明の磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子に係る第 2の実施の形態を 示す。
図 4は、本発明に係る第 2の実施の形態による磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素 子の断面を示す図である。本発明の磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子は、トンネ ル磁気抵抗効果素子の場合を示している。図 4に示すように、トンネル磁気抵抗効果 素子 10は、例えば、基板 2上に、 Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜 3が配設
2 1
され、トンネル層となる絶縁層 11,強磁性層 12,反強磁性層 13が順次積層された構 造を有している。
[0040] ここで、反強磁性層 13は、強磁性層 12のスピンを固着させる、所謂、スピンバルブ 型の構造のために用いている。この構造においては Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x
2 1
く 1)薄膜 3をフリー層、強磁性層 12をピン層と呼ぶ。また、強磁性層 12は、単層構 造又は複数の層構造とすることができる。絶縁層 11には Al O、 A1の酸ィ匕物である A
2 3
lO又は MgOを、強磁†¾層 12には CoFe, NiFe、 CoFeB、あるいは CoFeと NiFeと の複合膜などを、反強磁性層 13には IrMnなどを用いることができる。さらに、本発明 のトンネル磁気抵抗効果素子 10における反強磁性層 13の上には、さらに保護膜と なる非磁性の電極層 14を堆積させることが好ま 、。
[0041] 図 5は、本発明に係る第 2の実施の形態による磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素 子の変形例の断面を示す図である。本発明の磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子 であるトンネル磁気抵抗効果素子 15は、基板 2上にバッファ層 4と Co Fe (Si Al ) (
2 1 ここで、 0<χ< 1)薄膜 3が配設され、トンネル層となる絶縁層 11と、ピン層となる強磁 性層 12と、反強磁性層 13と、保護膜となる非磁性の電極層 14が順次積層された構 造を有している。図 5が図 4の構造と異なるのは、図 4の構造に、さらに、バッファ層 4 が配設された点である。他の構造は図 4と同じである。
[0042] 図 6は、本発明に係る第 2の実施の形態による磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素 子の変形例の断面を示す図である。本発明の磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子 であるトンネル磁気抵抗効果素子 20は、基板 2上にバッファ層 4と Co Fe (Si Al ) (
2 1 ここで、 0く xく 1)薄膜 3が配設され、トンネル層となる絶縁層 11と、 Co Fe (Si Al )
2 1
(ここで、 0<x< 1)薄膜 16と、反強磁性層 13と、保護膜となる非磁性の電極層 14が 順次積層された構造を有している。図 6が図 5の構造と異なるのは、図 4のピン層とな る強磁性層 12も、本発明の磁性薄膜である Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄
2 1
膜 16を用いた点である。他の構造は図 5と同じである。
なお、ピン層となる強磁性層 16は、 Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜と CoF
2 1
eのような強磁性層とからなる多層膜としてもよい。
[0043] トンネル磁気抵抗効果素子 10, 15, 20に電圧を加える場合は、 Co Fe (Si Al ) (
2 1 ここで、 0<χ< 1)薄膜 3又はバッファ層 4と、電極層 14との間に印加される。また、外 部磁界は膜面内に平行に印加される。バッファ層 4と電極層 14への電流の流し方は 、膜面垂直方向に電流を流す CPP構造とすることができる。
[0044] ここで、上記トンネル磁気抵抗効果素子 10, 15, 20に用いる基板 2は、熱酸化 Si、 ガラスなどの多結晶や、 MgO、 Al O、 GaAsなどの単結晶であってよい。また、バッ
2 3
ファ層 4として、 Cr, Ta, V, Nb, Ru, Fe, FeCo合金，フルホイスラー合金のうち少 なくとも一つを用いることができる。上記 Co Fe (Si Al ) (ここで、 0く xく 1)薄膜 3の
2 1 膜厚は lnm以上で 1 μ m以下であればよい。この膜厚が lnm未満では実質的に L2
1 又は B2構造を得るのが困難になる。この膜厚が 1 μ mを超えるとトンネル磁気抵抗効 果素子としての応用が困難になる。
上記構成の本発明のトンネル磁気抵抗効果素子 10, 15, 20は、スパッタ法、蒸着 法、レーザアブレーシヨン法、 MBE法などの通常の薄膜成膜法と、所定の形状の電 極などを形成するためのマスク工程などを用いて製造することができる。
[0045] つぎに、本発明の磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子であるトンネル磁気抵抗効 果素子 10及び 15の動作について説明する。
本発明の磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子 10, 15は、二つの強磁性層 3, 12 を用い、一方には反強磁性層 13が近接し、近接した強磁性層 12 (ピン層）のスピン を固着させるスピンバルブ型を用いているので、外部磁界が印加されたときには、他 方の強磁性層であるフリー層の Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜 3のスピン
2 1
のみが反転される。
このため、強磁性層 12の磁ィ匕は、反強磁性層 13との交換相互作用により、スピン 力 方向に固定される。従って、フリー層である Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)
2 1
薄膜 3のスピンの平行、反平行が容易に得られる。強磁性層が Co Fe (Si Al ) (ここ
2 1 で、 0<χ< 1)薄膜 3であるために、室温でスピン分極率が 0. 5以上と大きいことから 、本発明のトンネル磁気抵抗効果素子の 10, 15における TMRは非常に大きくなる。 この際、フリー層である Co Fe (Si Al ) (ここで、 0く xく 1)薄膜 3の磁化が小さいた
2 1
め、反磁界が小さくそれだけ小さな磁界で磁ィ匕反転を起こすことができる。これにより 、本発明のトンネル磁気抵抗効果素子 10, 15は、 MRAMなど低電力での磁ィ匕反転 を必要とする磁気デバイスに好適である。
[0046] 次に、本発明の磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子であるトンネル磁気抵抗効果 素子 20の動作にっ 、て説明する。
トンネル磁気抵抗効果素子 20は、さらに、ピン層の強磁性層 16もフリー層である強 磁性でスピン分極率の大きい Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜 3と同じ Co F
2 1 2 e (Si Al ) (ここで、 0<χ< 1)を用いているので、上記（1)式の分母がより小さくなり
1
、さらに、本発明のトンネル磁気抵抗効果素子の TMRは大きくなる。これにより、本 発明のトンネル磁気抵抗効果素子 20は、 MRAMなどの大きな TMRを必要とする磁 気デバイスに好適である。
[0047] 次に、本発明の磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子に係る第 3の実施の形態を 示す。
図 7は、本発明に係る第 3の実施の形態による磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素 子の断面を示す図である。本発明の磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子は、巨大 磁気抵抗効果素子の場合を示している。図に示すように、巨大磁気抵抗効果素子 3 0は、基板 2上に、ノ ッファ層 4と強磁性体となる本発明の Co Fe (Si Al ) (ここで、 0
2 1
く xく 1)薄膜 3がフリー層として配設され、非磁性金属層 21と、ピン層となる強磁性 層 22と、保護膜となる非磁性の電極層 14と、が順次積層された構造を有している。 ここで、巨大磁気抵抗効果素子のノ ッファ層 4と電極層 14との間に電圧が印加され る。また、外部磁界は、膜面内に平行に印加される。ノ ッファ層 4と電極層 14への電 流の流し方は、膜面内に電流を流すタイプである CIP構造と、膜面垂直方向に電流 を流すタイプである CPP構造とすることができる。
[0048] 図 8は、本発明に係る第 3の実施の形態による磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素 子の変形例の断面を示す図である。本発明の巨大磁気抵抗効果素子 35が図 7の巨 大磁気抵抗効果素子 30と異なるのは、強磁性層 22と電極層 14との間に反強磁性 層 13を設け、スピンノ レブ型の巨大磁気抵抗効果素子とした点である。他の構造は 、図 7と同じであるので説明は省略する。
反強磁性層 13は、近接したピン層となる強磁性層 22のスピンを固着させる働きを する。ここで、巨大磁気抵抗効果素子 30, 35のバッファ層 4と電極層 14との間に電 圧が印加される。また、外部磁界は膜面内に平行に印加される。バッファ層 4と電極 層 14への電流の流し方は、膜面内に電流を流すタイプの CIP構造と、膜面垂直方 向に電流を流すタイプの CPP構造とすることができる。
[0049] 上記巨大磁気抵抗効果素子 30, 35に用いる基板 2は、熱酸化 Si、ガラスなどの多 結晶、さらに、 MgO, Al O , GaAsなどの単結晶を用いることができる。バッファ層 4
2 3
としては、 Cr, Ta, V, Nb, Ru, Fe, FeCo合金，フルホイスラー合金のうち少なくとも 一つを用いることができる。非磁性金属層 21としては、 Cu, Al, Crなどを用いること ができる。また、強磁性層 22としては CoFe, NiFe, Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x
2 1-x x
< 1)薄膜などの何れか一つか、又はこれらの材料カゝらなる複合膜を用いることができ る。そして、反強磁性層 13には IrMn, PtMnなどを用いることができる。
上記 Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜 3の膜厚は、 lnm以上で 1 μ m以下
2 1-x x
であればよい。この膜厚が lnm未満では実質的に L2又は B2構造を得るのが困難
1
になり、この膜厚が 1 mを超えると巨大磁気抵抗効果素子としての応用が困難にな る。
上記構成の本発明の巨大磁気抵抗効果素子 30, 35は、スパッタ法、蒸着法、レー ザアブレーシヨン法、 MBE法などの通常の薄膜成膜法と、所定の形状の電極などを 形成するためのマスク工程などを用いて製造することができる。
[0050] 次に、本発明の磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子である巨大磁気抵抗効果素 子 30の動作について説明する。強磁性層の Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄
2 1-x x
膜 3がハーフメタルであることから、外部磁界が印加されたときに、伝導に寄与するの は Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜 3の一方のスピンのみであるので、非常
2 1-x X
に大きな磁気抵抗、即ち、 GMRが得られる。
[0051] 次に、本発明の磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子である巨大磁気抵抗効果素 子 35の動作について説明する。この場合には、スピンバルブ型の巨大磁気抵抗効 果素子 35であるので、ピン層である強磁性層 22のスピンは反強磁性層 13により固 定されており、外部磁界の印加により、フリー層である Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x
2 1-x x
< 1)薄膜 3のスピンが外部磁界により平行と反平行の状態になり、さらに、伝導に寄 与するのはハーフメタルである Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜 3の一方のス
2 1-x X
ピンのみであるので、非常に大きな GMRが得られる。
[0052] さらに、本発明の磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子である巨大磁気抵抗効果 素子 30, 35の CPP動作について説明する。 CPP構造の巨大磁気抵抗効果素子に おいては、 Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<χ< 1)の比抵抗力、反強磁性層 13のそれと
2 1-x X
同等以上であるので、反強磁性層 13の存在による GMRの低下がほとんどなぐ大き な CPP— GMRが得られる。
[0053] 次に、本発明の磁性薄膜による磁気抵抗効果素子を用いた磁気装置に係る第 4の 実施の形態を示す。
図 1乃至図 8に示すように、本発明の磁性薄膜を用いた各種の磁気抵抗効果素子 は、室温において、低電流、かつ、低磁界で TMR、又は、 GMRが非常に大きくなる 。この場合、磁気抵抗変化率は、外部磁界を印加したとき、下記（2)式で求められ、 この値が大き!/、ほど磁気抵抗変化率としては望ま U、。
磁気抵抗変化率 = (最大の抵抗 最小の抵抗) Z最小の抵抗 (％) (2) これにより、本発明の磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子は、磁界が零よりも極僅 かに大きい磁界、即ち低い磁界を加えることで、大きな磁気抵抗変化率が得られる。 本発明の磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子は、室温において、低電流、かつ、 低磁界で大きな TMR又は GMRを示すので、磁気抵抗センサとして用いれば、高い 感度を得ることができる。本発明の磁気薄膜を用いたトンネル磁気抵抗素子又は巨 大磁気抵抗素子は、各種の磁気デバイスに適用することができる。
また、本発明の磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子は、室温において、低電流、 かつ、低磁界で大きな TMR又は GMRを示すので、感度の高い読み出し用の磁気 ヘッド及びこれらの磁気ヘッドを用いた各種の磁気記録装置を構成することができる また、本発明の磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子としての、例えば MTJ素子は MRAMなどの各種の磁気装置に用いることができる。 MRAMは MTJ素子をマトリツ タス状に配置し、別に設けた配線に電流を流して外部磁界を印加する。この MTJ素 子を構成するフリー層の強磁性体の磁ィ匕を、外部磁界により互いに平行と反平行に 制御することにより、 "1"、 "0"を記録させることができる。さらに、読み出しは TMR効 果を利用して行うことができる。
また、本発明の磁気抵抗効果素子である CPP構造の MTJ素子においては、素子 面積を小さくできるので、ハードディスク駆動装置 (HDD)や MRAMなどの磁気装置 の大容量ィ匕ができる。なお、本発明において磁気装置とは、磁気ヘッド、磁気ヘッド を用いた各種の磁気記録装置、上記 MRAM、ハードディスク駆動装置などを含む 概念で用いている。
実施例 1 [0055] 以下、本発明の実施例について説明する。
高周波マグネトロンスパッタ装置を用いて MgO (001)基板 2上に、厚さ lOOnmの C o Fe (Si Al )薄膜 3を室温で作製した。その後、最大 600°Cまでの温度で熱処理
2 0.5 0.5
した。
図 9は、実施例 1の Co Fe (Si Al )薄膜 3の X線回折を測定した結果を示してい
2 0.5 0.5
る。図 9において、縦軸は X線回折強度 (任意目盛）、横軸は角度 (° )、即ち、 X線の 原子面への入射角 Θの 2倍に相当する角度を示している。図 9には、 Co Fe (Si Al
2 0.5 0
)薄膜 3を室温で成膜した試料と、成膜後に 500°C及び 600°Cで熱処理した試料を
.5
示している。図 9から明らかなように、 Co Fe (Si Al )薄膜 3は（001)配向をしており
2 0.5 0.5
、膜面内で 45° 回転して MgO基板 2上にェピタキシャル成長していることが分かる。
[0056] 図 9の挿入図は、 Co Fe (Si Al )薄膜 3を室温で成膜後に 500°C及び 600°Cで
2 0.5 0.5
熱処理した試料の X線回折パターンを示す図であり、 L2
1構造の規則相に対応する（
111)回折線に角度を合わせ、膜面内で回転した場合の X線回折パターンを示して いる。 4回対称の回折像が見られることから、この膜は L2構造を有していることが判
1
明した。
一方、図示してない熱処理をしなかった Co Fe (Si Al )薄膜 3の場合には、（11
2 0.5 0.5
1)回折像が観測されず、 B2構造であることが分力つた。これにより、実施例 1の MgO 基板 2上に作製した Co Fe (Si Al )膜 3は、適当な温度で熱処理することで B2又
2 0.5 0.5
は L2構造が得られることが分力つた。
1
実施例 2
[0057] Crから成るバッファ層 4を用いたこと以外は、実施例 1と同じ方法で、厚さ lOOnmの Co Fe (Si Al )薄膜 3を室温で作製した。その後、最大 600°Cまでの温度で熱処
2 0.5 0.5
理した。
図 10は実施例 2の Co Fe (Si Al )薄膜 3の X線回折を測定した結果を示す。縦
2 0.5 0.5
軸及び横軸は図 9と同じである。図 10には、 Co Fe (Si Al )薄膜 3を室温で成膜し
2 0.5 0.5
た試料と、成膜後に 400°C及び 500°Cで熱処理した試料を示して！/、る。
図 10から明らかなように、実施例 2で作製した Co Fe (Si Al )薄膜 3は、熱処理
2 0.5 0.5
する前から（001)配向しており、 Crバッファ層 4を用いることで (001)配向性が向上す ることがゎカゝる。
[0058] 図 10の挿入図は、 Co Fe (Si Al )薄膜 3を室温で成膜後に、 400°C, 450°C及
2 0.5 0.5
び 500°Cで熱処理した試料の X線回折パターンを示しており、 L2構造の規則相に
1
対応する（111)回折線に角度を合わせ、膜面内で回転した場合の X線回折パター ンである。 450°C以上で熱処理した Co Fe (Si Al )薄膜 3において（111)回折像
2 0.5 0.5
が得られており、 L2構造が得られることが分かる。これにより、実施例 2の MgO基板
1
2上にバッファ層 4を挿入して作製した Co Fe (Si Al )薄膜 3は、バッファ層 4を用
2 0.5 0.5
いない場合よりも、より低温で L2構造が得られることが分力つた。
1
[0059] 図 11は、実施例 2の Co Fe (Si Al )薄膜 3の磁化の温度依存性を示している。
2 0.5 0.5
図 11において、縦軸は磁化（emuZcm3)、横軸は温度 (K)である。 Co Fe (Si Al
2 0.5 0.
)薄膜 3は、 400°Cで 1時間熱処理した。図 11から明ら力 うに、実施例 2の Co Fe (
5 2
Si Al )薄膜 3の磁化の He温度近傍及び 300Kの値は、それぞれ、約 1090emu
0.5 0.5
約 1060emuZcm3であり、温度変化による磁化の変化は小さぐキュリー点 の高 、強磁性体であることが判明した。
[0060] 図 11の挿入図は、実施例 2の Co Fe (Si Al )薄膜 3の室温における磁ィ匕曲線を
2 0.5 0.5
示す。挿入図において、縦軸は磁ィ匕 (emuZcm3)を、横軸は印加した磁場 H (Oe) である。図から明らかなように、実施例 2の Co Fe (Si Al )薄膜 3は、保磁力の小さ
2 0.5 0.5
V、ソフト磁性を示して 、ることが分力つた。
実施例 3
[0061] 実施例 3として、図 5に示すスピンバルブ型のトンネル磁気抵抗効果素子 (MTJ) 15 を作製した。
先ず、高周波マグネトロンスパッタ装置を用いて、 MgO (001)基板 2上に、 から 成るバッファ層 4を 40nmとこのバッファ層 4上に強磁性のフリー層となる Co Fe (Si
2 0.5
Al )薄膜 3を 30nm積層した。成膜後、 Co Fe (Si Al )薄膜 3の結晶性をよくする
0.5 2 0.5 0.5
ために 400°Cで熱処理した。熱処理した Co Fe (Si Al )薄膜 3は B2構造であった
2 0.5 0.5 引き続き、トンネル絶縁層 11となる AlOx層を 1. 2nm、強磁性のピン層 12となる Co Fe層を 3nm、 CoFe層のスピンを固定する役割をする反強磁性体 13となる IrMn層 を 10nm、保護膜の役割と微細加工におけるマスクの役割とを果す電極層 14として の Ta層 5nmを順に積層した。なお、ピン層 12となる CoFe層の成膜時には、 250°C の温度で磁場中熱処理を行った。具体的には、 2kOeの磁界を印加して膜面内に一 軸異方性を導入した。
次に、上記のように成膜した積層膜をフォトリソグラフィ及びイオンミリングを用いて 微細加工を行ない、 10 m X 10 mの寸法を有するスピンバルブ型のトンネル磁気 抵抗効果素子 15を作製した。
[0062] 実施例 3のトンネル磁気抵抗効果素子 15に外部磁界を印加して、室温で磁気抵抗 を測定した。
図 12は、実施例 3のトンネル磁気抵抗効果素子 15の室温における抵抗の磁場依 存性を示す。図の横軸は外部磁界 H (Oe)、左縦軸は抵抗（ Ω )、右縦軸は測定した 抵抗力ゝら計算した TMR(%)である。図の実線と点線は、外部磁界をスイープさせた ときの抵抗値を示している。これから、室温で 75%の TMRが得られた。この TMRの 値は、従来の CoFe合金や CoFeB合金を用いた場合の TMRよりも大きな値である。 また、接合抵抗は、 RA= 1. 2 Χ 105 Ω /z m2と小さいことが分力、つた。
[0063] 図 13は、実施例 3のトンネル磁気抵抗効果素子 15における TMRの温度磁場依存 性を示す図である。図の横軸は温度 (K)であり、縦軸は TMR (%)である。図 13から 明らかなように、 50Kの低温では 100%以上、最大 110%という大きな TMRが得ら れることが分かった。 1^1：の式（1)を用ぃて0) ?6 (31 A1 )のスピン分極率を求
2 0.5 0.5
めると、 P = 0. 71となる。このスピン分極率は、従来の CoFeB合金の最大値である 0 . 6よりかなり大きな値である。
実施例 4
[0064] 強磁性フリー層 3となる Co Fe (Si Al )の組成 xを 0. 1とし、 Co Fe (Si Al )薄
2 1-x x 2 0.1 0.9 膜とした以外は、実施例 3と同様にして実施例 4のトンネル磁気抵抗効果素子 15を 作製した。室温における TMRは、約 63%であった。
実施例 5
[0065] 強磁性フリー層 3となる Co Fe (Si Al )の組成 xを 0. 3とし、 Co Fe (Si Al )薄
2 1-x x 2 0.3 0.7 膜とした以外は、実施例 3と同様にして実施例 5のトンネル磁気抵抗効果素子 15を 作製した。室温における TMRは、約 70%であった。
実施例 6
[0066] 強磁性フリー層 3となる Co Fe (Si Al )の組成 xを 0. 6とし、 Co Fe (Si Al )薄
2 1-x x 2 0.6 0.4 膜とした以外は、実施例 3と同様にして実施例 6のトンネル磁気抵抗効果素子 15を 作製した。室温における TMRは、約 80%であった。
実施例 7
[0067] 強磁性フリー層 3となる Co Fe (Si Al )の組成 xを 0. 7とし、 Co Fe (Si Al )薄
2 1-x x 2 0.7 0.3 膜とした以外は、実施例 3と同様にして実施例 7のトンネル磁気抵抗効果素子 15を 作製した。室温における TMRは、約 77%であった。
実施例 8
[0068] 強磁性フリー層 3となる Co Fe (Si Al )の組成 xを 0. 9とし、 Co Fe (Si Al )薄
2 1-x x 2 0.7 0.3 膜とした以外は、実施例 3と同様にして実施例 8のトンネル磁気抵抗効果素子 15を 作製した。室温における TMRは、約 69%であった。
[0069] 次に、実施例 3〜8に対する比較例について説明する。
(比較例 1)
強磁性フリー層 3となる Co Fe (Si Al )の組成 xを 0、すなわち、 Co FeSi薄膜とし
2 1-x x 2
た以外は、実施例 3と同様にして比較例 1のトンネル磁気抵抗効果素子を作製した。 室温における TMRは、約 41%であった。
[0070] (比較例 2)
強磁性フリー層 3となる Co Fe (Si Al )の組成 xを 1、すなわち、 Co FeAl薄膜とし
2 1-x x 2
た以外は、実施例 3と同様にして比較例 2のトンネル磁気抵抗効果素子を作製した。 室温における TMRは、約 53%であった。
[0071] 図 14は、実施例 3〜8及び比較例 1〜2のトンネル磁気抵抗効果素子における室 温での TMRの Co Fe (Si Al )薄膜の組成依存性を示す図である。図の横軸は組
2 1
成 Xを示し、縦軸は TMR (%)を示して!/、る。 Co Fe (Si Al )薄膜の組成 xが 0の場
2 1
合は Co FeSiの比較例 1を、組成 Xが 1の場合は Co FeAlの比較例 2を、それぞれ示
2 2
している。
図 14から明らかなように、実施例 3〜8のトンネル磁気抵抗効果素子における室温 での TMRは、 Co Fe (Si Al )の組成 xが 0. 1力ら 0. 9においては、約 63%から最
2 1
大 80%と 、う大きな TMRが得られ、本発明によるホイスラー合金は 、ずれも 60%以 上の TMRを示しており、大きなスピン分極率をもつことが分かった。
一方、比較例 1の Co FeSi薄膜及び比較例 2の Co FeAlを用いたトンネル磁気抵
2 2
抗効果素子における室温での TMRは、それぞれ、約 41%、 53%であり、何れも、実 施例 3〜8の Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜 3を用いたトンネル磁気抵抗効
2 1
果素子における TMRよりも低いことが分力つた。
実施例 9
[0072] 実施例 9として、スピンバルブ型のトンネル磁気抵抗効果素子 (MTJ) 20を作製した 先ず、高周波マグネトロンスパッタ装置を用いて、 MgO (OOl)基板 2上に、 から 成るバッファ層 4を 40nmと、この Crバッファ層 4上に強磁性のフリー層となる Co Fe (
2
Si Al )層 3を 30nmと、トンネル絶縁層 11となる MgO層を 2nmと、 Co Fe (Si Al
0.5 0.5 2 0.5 0
)層を 30nm積層した。この成膜後に、 Co Fe (Si Al )薄膜 3の結晶性をよくする
.5 2 0.5 0.5
ために 400°Cの温度で熱処理を行なった。熱処理した Co Fe (Si Al )薄膜 3は B2
2 0.5 0.5
構造であった。
引き続き、強磁性のピン層 16となる CoFe層を 3nmと、ピン層 16のスピンを固定す る役割をする反強磁性体 13となる IrMn層を 10nm、保護膜であるとともに微細加工 におけるマスクの役割も果す電極層 14としての Ta層 5nmを、順に積層した。次に、 5 00°Cの温度で磁場中熱処理を行ない室温まで冷却し、 Co Fe (Si Al )層と CoFe
2 0.5 0.5
層からなるピン層 16に一軸異方性を導入した。
上記のように成膜した積層膜をフォトリソグラフィ及びイオンミリングを用いて微細加 工を行な 、、 10 m X 10 mの寸法を有するスピンバルブ型のトンネル磁気抵抗効 果素子 20を作製した。
[0073] 実施例 9のスピンノ レブ型のトンネル磁気抵抗効果素子 (MTJ) 20に外部磁場を 印加して、室温で磁気抵抗を測定した。その結果、 5Kで 254%、室温で 170%とい う非常に大きな TMRが得られた。これは、トンネル絶縁層 11として MgOバリアを用 いたことで、（1)式から、 Co Fe (Si Al )薄膜 3のスピン分極率が 0. 75という大きな 値が得られたことを意味する。また、接合抵抗 RAは、 RA= 0. 8 Χ 105 Ω μ m2と小さ かった。
実施例 10
[0074] 実施例 10として、図 8に示すスピンバルブ型で CPP構造を有する巨大磁気抵抗効 果素子 35 (CPP— GMR素子）を作製した。
先ず、高周波マグネトロンスパッタ装置を用いて、 MgO (OOl)基板 2上に、 から 成るバッファ層 4を 40nmと、この Crバッファ層 4上に強磁性のフリー層となる厚さが 3 Onmの Co Fe (Si A1 )薄膜 3と、を室温で積層した。この成膜の後で、 Co Fe (Si
2 0.5 0.5 2 0.
Al )薄膜 3の結晶性をよくするために 400°Cの温度で熱処理を施した。熱処理した
5 0.5
Co Fe (Si Al )薄膜 3は L2構造であった。
2 0.5 0.5 1
引き続き、非磁性金属層 21となる Cu層を 3nm、強磁性のピン層 22となる CoFe層 を 3nm、 CoFe層 22のスピンを固定する役割をする反強磁性体 13となる IrMn層を 1 Onm,保護膜の役割と微細加工におけるマスクの役割をも果たす電極層 14となる Ta 層 5nmを、順に積層した。
次に、 250°Cの温度で、 2kOeの磁界を印加して磁場中熱処理を行ない、ピン層 2 2となる CoFe層の膜面内に一軸異方性を導入した。
上記のように成膜した積層膜をフォトリソグラフィ及びイオンミリングを用いて微細加 ェを行ない、 10 m X 10 mの寸法を有するスピンバルブ型の CPP型巨大磁気抵 抗効果素子 35を作製した。
[0075] 実施例 10のスピンノ レブ型で CPP構造を有する巨大磁気抵抗効果素子 35に外 部磁場を印加して室温で磁気抵抗を測定した。その結果、 5%の CPP— GMRが得 られた。これは、従来のスピンバルブ型で CPP構造を有する巨大磁気抵抗効果素子 では、その CPP— GMRが 1 %に満たない値し力得られないことを考えると非常に大 きな値である。これは、実施例 10の強磁性フリー層に用い Co Fe (Si Al )薄膜 3の
2 0.5 0.5 大きなスピン分極率を反映している。また、 Co Fe (Si Al )薄膜 3の比抵抗が約 19
2 0.5 0.5
Ο μ Ω ' cmであり、反強磁性層に用いた IrMnの比抵抗の値が 200 Ω ' cmと同等 であることも寄与して 、ると推定される。
実施例 11 [0076] 強磁性フリー層 3となる Co Fe (Si Al )の組成 xを、実施例 10の x=0. 5を除く 0
2 1
力も 1の間の種々の値とした以外は、実施例 10と同様にして実施例 11のスピンバル ブ型で CPP構造を有する巨大磁気抵抗効果素子 35を作製した。室温における CPP — GMRは、何れの場合も 3%以上であり、従来の合金を強磁性フリー層としたスピン バルブ型の CPP構造を有する巨大磁気抵抗効果素子の場合よりも非常に大きいこと が分かった。
実施例 12
[0077] 実施例 12として、実施例 9と同様にスピンバルブ型のトンネル磁気抵抗効果素子（ MTJ) 20を作製した。
先ず、高周波マグネトロンスパッタ装置を用いて、 MgO (OOl)基板 2上に、 から 成るバッファ層 4を 40nmと、この Crバッファ層 4上に強磁性のフリー層となる Co Fe (
2
Si Al )層 3を 30nmと、トンネル絶縁層 11となる MgO層と、 Co Fe (Si Al )層を
0.5 0.5 2 0.5 0.5
5nm積層した。この成膜後に、 Co Fe (Si Al )薄膜 3の結晶性をよくするために 40
2 0.5 0.5
0°Cで熱処理を行った。熱処理した Co Fe (Si Al )薄膜 3は B2構造であった。
2 0.5 0.5
引き続き、強磁性のピン層 16となる CoFe層を 3nmと、ピン層 16のスピンを固定す る役割の反強磁性体 13となる IrMn層を 10nm、保護膜の役割と微細加工における マスクの役割を果たす電極層 14としての Ta層 2nmを、順に積層した。
次に、種々の温度で磁場中熱処理を行ない、 Co Fe (Si Al )と CoFeと力もなる
2 0.5 0.5
ピン層 16に一軸異方性を導入した。
上記のように成膜した積層膜をフォトリソグラフィ及びイオンミリングを用いて微細加 工を行な 、、 10 m X 10 mの寸法を有するスピンバルブ型のトンネル磁気抵抗効 果素子 20を作製した。
[0078] 実施例 12が実施例 9のスピンバルブ型のトンネル磁気抵抗効果素子 20と異なるの は、トンネル絶縁層 11となる MgO層の膜厚を変えた点と、強磁性フリー層となる Co
2
Fe (Si Al )層 3の熱処理温度を 275°Cから 525°Cまで約 25°C毎に変えた点であ
0.5 0.5
る。
[0079] 図 15は、実施例 12のトンネル磁気抵抗効果素子 20における室温の TMR及び接 合抵抗の MgO層 11の膜厚依存性を示す。図の横軸は MgO層 11の膜厚 (nm)、左 縦軸は TMR (%)、右縦軸は接合抵抗 (Q ^m2)である。黒丸印（參）及び白三角印
(△)の各プロットは、それぞれ、 Co Fe (Si Al )層 3の熱処理で得られた最も大き
2 0.5 0.5
な TMRとそのときの接合抵抗とを示している。白丸印（〇）プロットは、 CoFe(Si Al
2 0.5
)層 3に熱処理を施さなかった場合の TMRを示して!/、る。
0.5
図 15から明らかなように、実施例 12のトンネル磁気抵抗効果素子 20で MgO層 11 の膜厚を 1. 5nm, 1. 7nm, 2nm, 2. 2nm, 2, 5nmとした場合のトンネル磁気抵抗 効果素子 20の TMRは、それぞれ、 70%, 210%, 175%, 113%, 108%であり、 MgO層 11の膜厚が 1. 7nmの場合に最も大きな TMR (210%)力 S得られることが分 かった。これらの TMRの値は、何れも Co Fe (Si Al )薄膜 3の熱処理を施さなかつ
2 0.5 0.5
た場合よりも高くなることが分かる。
[0080] 実施例 12のトンネル磁気抵抗効果素子 20の接合抵抗は、 MgO層 11の膜厚が 1.
5nm, 1. 7nm, 2nm, 2. 2nm, 2. 5nmの場合に、それぞれ 2Χ103Ω μΐη , 7X1 03Ω μτα , IX 105 Ω μτα , 2Χ106Ω μ m , 2Χ107Ω μ m2であった。接合抵抗は、 MgO層 11の膜厚の増加と共に対数的に増大して 、ることが分力つた。
[0081] 図 16は、 MgO層 11の膜厚を 1. 7nmとし、 Co Fe (Si Al )薄膜 3の熱処理温度
2 0.5 0.5
を 430°Cとした実施例 12のトンネル磁気抵抗効果素子 20における TMRの温度依存 性を示す図である。図の縦軸は TMR(%)、横軸は測定温度 (K)である。
図 16から明らかなように室温の TMRは 220%であり、温度を下げると TMRは増加 し、測定温度 5Kの TMRは 390%と非常に高い値となることが分かった。 Jullierの式 (1)を用いて Co Fe(Si Al )薄膜 3のスピン分極率を求めると、 P = 0. 81となる。こ
2 0.5 0.5
のスピン分極率の値は、実施例 3で計算された値よりも高 、ことが分かる。
[0082] 図 17に図 16のトンネル磁気抵抗効果素子 20の 5Kにおける抵抗の磁場依存性を 示す。図の横軸は外部磁界 H (Oe)、左縦軸は抵抗（ Ω )、右縦軸は測定した抵抗か ら計算した TMR(%)である。図の実線と点線は、外部磁界をスイープさせたときの抵 抗値を示している。これから、 5Kで 390%の TMRが得られた。この TMRの値は、従 来の CoFe合金や CoFeB合金を用いた場合の TMRよりも大きな値であった。
[0083] 図 18は、実施例 12のトンネル磁気抵抗素子 20における TMRの熱処理温度依存 性を示す。図の縦軸は室温の TMR(%)であり、横軸は熱処理温度 (°C)である。黒 四角印（國）、黒丸印（參)及び黒三角印（▲)の各プロットは、それぞれトンネル絶縁 層 11となる MgO層の厚みが 1. 5nm、 2nm、 2. 5nmの値を示している。
図 8から明らかなように、 MgO層 11の膜厚が 1. 5nmの場合、 Co Fe (Si A1 )薄
2 0.5 0.5 膜 3の熱処理温度を、 275°C, 300°C, 350°C, 375°C, 400°C, 425°C, 450°C, 4 75°Cとしたとさの TMRは、それぞれ約 50%,約 55%,約 60%,約 70%,約 55%, 約 48%,約 52%,約 22%であった。 Co Fe (Si Al )薄膜 3の熱処理を施さないと
2 0.5 0.5
きの TMRは約 45%であった。
MgO層 11の膜厚が 2nmの場合、 Co Fe (Si Al )薄膜 3の熱処理温度を、 275
2 0.5 0.5
°C, 300°C, 350°C, 375°C, 400°C, 425°C, 450°C, 475°C, 500°C, 525。Cとし たときの TMRは、それぞれ約 63%,約 70%,約 83%,約 92%,約 103%,約 123 %,約 147%,約 172%,約 175%,約 158%であった。 Co Fe (Si Al ；)薄膜 3の
2 0.5 0.5 熱処理を施さな!/、ときの TMRは約 50%であった。
MgO層 11の膜厚が 2. 5nmの場合、 Co Fe (Si Al )薄膜 3の熱処理温度を、 2
2 0.5 0.5
75°C, 300°C, 350°C, 375°C, 400°C, 425°C, 450°C, 475°C, 500°C, 525。Cと したときの TMRは、それぞれ約 30%,約 35%,約 45%,約 52%,約 58%,約 72% ,約 90%,約 110%,約 110%,約 90%であった。 Co Fe (Si Al )薄膜 3の熱処
2 0.5 0.5
理を施さな 、ときの TMRは約 23%であった。
上記結果から、何れの MgO層 11の厚みでも、熱処理温度を増加させると、 TMR は増加し MgO層 11の厚み毎に異なる温度で極大となって減少することが分かる。 M gO層 11の厚みが 1. 5nmでは、熱処理温度が 375°Cで TMRは最大となり、熱処理 温度が約 425°Cまでは熱処理をしな!、場合と比べて TMRは増加し、約 425°C以上 の温度で熱処理を行うと、熱処理をしな 、場合と比べて TMRは低くなることが分かる
MgO層 11の厚みが 2nm及び 2. 5nmでは、熱処理温度が 500°Cで TMRは最大 となる。特に、 MgO層 11の厚みが 2nmの場合には、 300°C〜525°Cの熱処理により 、 TMRを約 75%から 175%とすることができる。
なお、図示しないが、 MgO層 11の膜厚が 1. 7nmの場合には、 430°Cの熱処理に より、 TMRが最大となり 200%以上とすることができた。 [0085] 図 19は、実施例 12のトンネル磁気抵抗素子 20における接合抵抗の熱処理温度依 存性を示す。図の縦軸は接合抵抗 (Q ^m2)であり、横軸は熱処理温度 (°C)である 。黒四角印（國）、黒丸印（參）及び黒三角印（▲)の各プロットは、それぞれトンネル 絶縁層 11となる MgO層の膜厚が 1. 5nm、 2nm、 2. 5nmの値を示している。
図 19から明らかなように、 MgO層 11の膜厚が 1. 5nmの場合、 Co Fe(Si A1 )
2 0.5 0.5 薄膜 3の熱処理温度を、 275°C, 300°C, 350°C, 375°Cとしたときの接合抵抗は、 何れも熱処理を施さない場合と同じ約 2 X 103Ω μ m2であった。熱処理温度を 400 °C, 425°C, 450°Cとしたときの接合抵抗は約 1. 5 X 103Ω m2であり、熱処理温度 を 475。Cとしたときの接合抵抗は約 1 X 103Ω m2となった。
MgO層 11の膜厚が 2nmの場合、 Co Fe (Si Al )薄膜 3の熱処理温度を、 275
2 0.5 0.5
°C, 300°C, 350°C, 375°C, 400°Cとしたときの接合抵抗は、何れも熱処理を施さな い場合と同じ約 5Χ104Ω /zm2であった。熱処理温度を 425°C, 450°C, 475°C, 50 0°C, 525°Cとしたときの接合抵抗は、それぞれ約 6Χ104Ω m2, 7Χ104Ω m2, 8Χ104Ω ^m2, IX 105Ω μ m2となり、熱処理温度が 400°C以上の場合には温度上 昇と共に接合抵抗が増大することが分かった。
MgO層 11の膜厚が 2. 5nmの場合、 Co Fe (Si Al )薄膜 3の熱処理温度を、 2
2 0.5 0.5
75°C, 300°C, 350°C, 375°C, 400°C, 425°Cとしたときの接合抵抗は、何れち熱 処理を施さない場合と同じ約 2 Χ107Ω m2であった。熱処理温度を 450°C, 475°C , 500°C, 525°Cとしたときの接合抵抗は、それぞれ約 2. 5Χ107Ω μηι ,約 3X107 Ω ^m2,約3 1070 1112,約 4X 107Ω m2となり、熱処理温度が 425°C以上の場 合には温度上昇と共に接合抵抗が増大することが分力 た。
[0086] 上記結果から、実施例 12の熱処理温度が増加しても 400°Cまでは、熱処理を施さ ない場合の接合抵抗とほとんど同じで変化しない。 MgO層 11の膜厚が 1. 5nmでは 熱処理温度が 400°C以上では接合抵抗は減少する。一方、 MgO層 11の膜厚が 2n m, 2. 5nmでは熱処理温度力 00°C以上では接合抵抗は増加した。また、 MgO層 11が厚くなるにつれて接合抵抗が増加することが分力つた。
[0087] 本発明は、上記実施の形態に限定されるものではなぐ特許請求の範囲に記載し た発明の範囲内で種々の変形が可能である。例えば、トンネル磁気抵抗効果素子の 場合、フリー層となる Co Fe (Si 八1 )薄膜3 (0< < 1)の組成ゃ用ぃるトンネル絶
2 1
縁層などの厚さは所望の TMRが得られるように適宜設計することができ、それらも本 発明の範囲内に含まれることは 、うまでもな 、。
産業上の利用可能性
本発明に係る磁性薄膜及びそれを用いた磁気抵抗効果素子並びに磁気デバイス は、室温において、低磁界で大きな TMRと GMRが得られるので、磁界検出、磁界 反転の検出に必要な各種の電子機器、各種産業機械用の磁界検出装置として、さら に、医療用電子機器の磁界検出装置などに用いるのに適して 、る。

Claims

請求の範囲
[1] 基板と該基板上に形成される Co Fe (Si Al )薄膜と、を備え、
2 1
上記 Co Fe (Si Al )薄膜は L2又は B2構造を有し、かつ、 0く xく 1であることを
2 1 1
特徴とする、磁性薄膜。
[2] 前記基板が、熱酸化 Si,ガラス， MgO単結晶， GaAs単結晶， Al O単結晶の何れ
2 3
か一つ力も成ることを特徴とする、請求の範囲 1に記載の磁性薄膜。
[3] 前記基板と前記 Co Fe (Si Al )薄膜の間にバッファ層が配設されおり、該バッファ
2 1
層は、 Cr, Ta, V, Nb, Ru, Fe, FeCo合金，フルホイスラー合金のうち少なくとも一 つから成ることを特徴とする、請求の範囲 1又は 2に記載の磁性薄膜。
[4] 基板と、フリー層となる強磁性層と、トンネル層となる絶縁層と、ピン層となる強磁性 層と、を含み、
上記強磁性層の何れかが、上記基板上に形成される L2又は B2構造を有する Co
1 2
Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)磁性薄膜から成ることを特徴とする、トンネル磁気抵
1
抗効果素子。
[5] 基板と、フリー層となる強磁性層と、トンネル層となる絶縁層と、ピン層となる強磁性 層と、を含み、
上記フリー層となる強磁性層力 上記基板上に形成される L2又は B2構造を有す
1
る Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)磁性薄膜から成ることを特徴とする、トンネル
2 1
磁気抵抗効果素子。
[6] 前記基板が、熱酸化 Si,ガラス， MgO単結晶， GaAs単結晶， Al O単結晶の何れ
2 3
か一つ力も成ることを特徴とする、請求の範囲 4又は 5に記載のトンネル磁気抵抗効 果素子。
[7] 前記基板と前記 Co Fe (Si Al )薄膜 (ここで、 0く xく 1)との間にバッファ層が配
2 1
設されており、上記バッファ層が、 Cr, Ta, V, Nb, Ru, Fe, FeCo合金，フルホイス ラー合金のうち少なくとも一つ力も成ることを特徴とする、請求の範囲 4〜6の何れか に記載のトンネル磁気抵抗効果素子。
[8] 基板と、フリー層となる強磁性層と、非磁性金属層と、ピン層となる強磁性層と、を含 み、 上記強磁性層の何れかが、上記基板上に形成される L2又は B2構造を有する Co
1 2
Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)磁性薄膜から成り、膜面垂直方向に電流を流すこと
1
を特徴とする、巨大磁気抵抗効果素子。
[9] 基板と、フリー層となる強磁性層と、非磁性金属層と、ピン層となる強磁性層と、を含 み、
上記フリー層となる強磁性層は、上記基板上に形成される L2又は B2構造を有す
1
る Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)磁性薄膜から成り、膜面垂直方向に電流を流
2 1
すことを特徴とする、巨大磁気抵抗効果素子。
[10] 前記基板が、熱酸化 Si,ガラス， MgO単結晶， GaAs単結晶， Al O単結晶の何れ
2 3
か一つ力 成ることを特徴とする、請求の範囲 8又は 9に記載の巨大磁気抵抗効果 素子。
[11] 前記基板と前記 Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜との間にバッファ層が配
2 1
設されており、上記バッファ層が、 Cr, Ta, V, Nb, Ru, Fe, FeCo合金，フルホイス ラー合金のうち少なくとも一つ力も成ることを特徴とする、請求の範囲 8〜10の何れか に記載の巨大磁気抵抗効果素子。
[12] 基板と、該基板上に形成される L2又は B2構造を有する Co Fe (Si Al ) (ここで、
1 2 1
0<χ< 1)磁性薄膜と、を有することを特徴とする、磁気デバイス。
[13] 前記磁気デバイスは、フリー層となる強磁性層を有するトンネル磁気抵抗効果素子 又は巨大磁気抵抗効果素子を備え、
上記フリー層が、前記基板上に形成される Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)磁
2 1
性薄膜で成ることを特徴とする、請求の範囲 12に記載の磁気デバイス。
[14] 前記基板が、熱酸化 Si,ガラス， MgO単結晶， GaAs単結晶， Al O単結晶の何れ
2 3
か一つから成ることを特徴とする、請求の範囲 12又は 13に記載の磁気デバイス。
[15] 前記基板と前記 Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜との間にバッファ層が配
2 1
設されており、上記バッファ層は、 Cr, Ta, V, Nb, Ru, Fe, FeCo合金，フルホイス ラー合金のうち少なくとも一つ力も成ることを特徴とする、請求の範囲 12〜 14の何れ かに記載の磁気デバイス。
[16] 基板と、該基板上に形成される L2又は B2構造を有する Co Fe (Si Al ) (ここで、
1 2 1 0<χ< 1)磁性薄膜と、を有することを特徴とする、磁気装置。
[17] 前記磁気装置は、フリー層となる強磁性層を有するトンネル磁気抵抗効果素子又 は巨大磁気抵抗効果素子を備え、
上記フリー層が前記基板上に形成される Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)磁性
2 1
薄膜で成ることを特徴とする、請求の範囲 16に記載の磁気装置。
[18] 前記基板が、熱酸化 Si,ガラス， MgO単結晶， GaAs単結晶， Al O単結晶の何れ
2 3
か一つから成ることを特徴とする、請求の範囲 16又は 17の何れか〖こ記載の磁気装 置。
[19] 前記基板と前記 Co Fe (Si Al ) (ここで、 0<x< 1)薄膜との間にバッファ層が配
2 1
設されており、上記バッファ層が、 Cr, Ta, V, Nb, Ru, Fe, FeCo合金，フルホイス ラー合金のうち少なくとも一つ力も成ることを特徴とする、請求の範囲 16〜18の何れ かに記載の磁気装置。
[20] 前記磁気装置が、磁気ヘッド、該磁気ヘッドを用いた磁気記録装置、 MRAM、ハ ードディスク駆動装置を含むことを特徴とする、請求の範囲 16〜 19の何れかに記載 の磁気装置。
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