WO2007105486A1

WO2007105486A1 - 燃料電池用セパレータおよび燃料電池用セパレータの製造方法

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Publication number: WO2007105486A1
Application number: PCT/JP2007/053702
Authority: WO
Inventors: Yusuke Watanabe; Kazutaka Iizuka; Osamu Yamazaki
Original assignee: Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp
Priority date: 2006-03-13
Filing date: 2007-02-21
Publication date: 2007-09-20
Anticipated expiration: 2008-09-13
Also published as: JP4996864B2; US20100233584A1; DE112007000607B4; US8080146B2; CN101401242B; DE112007000607T5; CN101401242A; JP2007242576A

Abstract

燃料電池用セパレータは、ＳＵＳ製セパレータ基材２０のガス流路を除く周縁部表面をアルカリ溶液中で陰極電解処理を行い、ＳＵＳ製セパレータ基材２０の周縁部表面であってＳＵＳ製セパレータ基材２０の不動態皮膜２２上に鉄系水和酸化物皮膜２４が形成され、さらに鉄系水和酸化物皮膜２４上に水溶性電着樹脂層２６が形成されている。

Description

燃料電池用セパレークおよぴ燃料電池用セパレータの製造方法

,技了分野

本発明は、燃料電池用セパレータおよび燃料電池用セパレータの製造方法、特に、セパレータ基材と樹皮被覆層との密着性を向上させ耐久性に優れた燃料電池用セパレータおよび燃料電池用セパレータの製造方法に関する。背景技術

例えば、固体高分子型燃料電池は、図 4に示すように、固体高分子膜からなる電解質膜 52を燃料極 50と空気極 5 '4との 2枚の電極で挟んだ接合体（ME A ： Memb r a n e E l e c t r o d e As s emb l y ¾r、らに 2枚のセパレータ 40に挟持してなるセルを最小単位とし、通常、このセルを複数積み重ねて燃料電池スタック（FCスタック）とし、高圧電圧を得るようにしている。

固体高分子型燃料電池の発電の仕組みは、一般に、燃料極（アノード側電極） 50に燃料ガス、例えば水素含有ガスが、一方、空気極（力ソード側電極） 54 には酸化剤ガス、例えば主に酸素（0₂) を含有するガスあるいは空気が供給される。水素含有ガスは、セパレータ 40の表面に加工された細かい溝を通って燃料極 50に供給され、電極の角.虫媒の作用により電子と水素イオン（H+) に分解される。電子は外部回路を通って、燃料極 50から空気極 54に移動し、電流を作り出す。一方、水素イオン（H+) は電解質膜 52を通過して空気極 54に達し、酸素および外部回路を通ってきた電子と結合し、反応水（H₂0) になる。水素（H₂) と酸素（0₂) および電子の結合反応と同時に発生する熱は、冷却水によって回収される。また、空気極 54のある力ソード側に生成した水（以下「反応水」という）は、力ソード側から排出される。

さらに、上述した ME Aを挟持する 2枚のセパレータは、水素ガスと酸素ガスとを隔てる役割をする仕切り板であるとともに、積み重ねられたセルを電気的に直列に接続する機能も有する。また、 2枚のセパレータの表面には細かい凹凸の溝が形成され、この溝は水素含有ガスと酸素含有ガスまたは空気を流通させるガス流通路となっている。

従来のセルの構造の一例が、図 5およぴ図 6に示されている。なお、図 6の A -A' 線に沿った断面を図 5に示す。

図 5、図 6に示すように、 2枚のセパレータ 1 10， 120の両端には、それぞれ、燃料ガスと酸化剤ガスと冷却水を供給される供給連通孔 1 2 a， 1 2 b， 1 2 cおよび燃料ガスと酸化剤ガスと冷却水が排出される排出連通孔 14 a， 1 4 b, 14 cが設けられ、さらに、セパレータ 1 10, 120には、供給連通孔 12 a, 1 2 bから供給された燃料ガスや酸化剤ガスをそれぞれ流通させるガス流路 1 52， 1 54が設けられている。また、セパレータ 1 10， 120の対向面にはそれぞれ凹部 106， 1 16が設けられ、接合体である ME A 30の両面周縁部には、それぞれ燃料ガスと酸化剤ガスとを隔てるためのシール材 60 a, 60 bが設けられおり、このシール材 60 a, 60 bは、それぞれ接着材 70 a: 70 bによって、 2枚のセパレータ 1 10， 120に接着されて、セルが形成されている。

しかしながら、セパレータとして、ステンレス鋼（いわゆる、 SUS) である場合、図 3に示すように、 S US製セパレータ基材 20の表面に酸化クロム膜からなる不動態皮膜 22が形成されている。一方、上述した接着剤おょぴシール材は、近年環境に優しい素材を用いる傾向にあり、例えば、従来の溶剤に可溶な親油性の榭脂から水溶性樹脂を甩いる傾向になってきている。一方、上記不動態皮膜 22は、親水性の水溶性榭脂との親和性が低い。したがって、上記水溶性樹脂を接着剤として、または接着剤を用いずシール材として直接 SUS製セパレータ基材 20上に接着させた場合、密着力が弱く、一対のセパレータ間に上記接合体を挟持した燃料電池用セルをスタック状に積層しマ二ホールドにて圧力をかけてスタック締結した際にずれ応力が発生し、樹脂の剥がれが生じたり、また、その他使用中に生じる熱膨張などにより樹脂の剥がれたり、場合によっては脱着が発生したりするおそれもあった。

また、中央の燃料ガス流路に燃料ガスを流入 ·流出させるためのマ二ホールドを設けた金属薄板本体からなる固体高分子型燃科電池セパレータにおいて、上記マ二ホールドの端面にフッ素樹脂被覆層を設け、このフッ素樹脂被覆層により、金属薄板本体の露出面が保護されて、金属薄板本体の腐食を防止することが提案されている（例えば、特開 2 0 0 2— 2 5 5 7 4号公報を参照）。

近年、益々燃料電池の需要が増すなカ燃料電池の耐久性向上が望まれている。発明の開示

本発明は、上記課題に鑑みなされたものであり、セパレータ基材上に予め樹脂層と密着性の高い鉄系水和酸化物皮膜を形成し、この鉄系水和酸化物皮膜上に樹脂層を形成させて耐久性に優れた燃料電池用セパレータおよびその製造方法を提供する。

本発明の燃料電池用セパレータおよびその製造方法は、以下の特徴を有する。

( 1 ) ステンレス鋼からなる一対のセパレータ基材のそれぞれのガス流路を除く周縁部表面をアル力リ溶液中で陰極電解処理を行い、前記一対のセパレータ基材の周縁部表面に鉄系水和酸化物皮膜が形成され、前記一つのセパレータ基材の少なくとも一方の鉄系水和酸化物皮膜上に水溶性電着樹脂からなる樹脂層が形成された燃料電池用セパレータである。

上記アル力リ溶液中で陰極電解処理により形成された鉄系水和酸化物皮膜は、ステンレス鋼からなるセパレータ基材の表面に存在する不動態皮膜上に形成されるため、上記電解処理されたセパレータ基材は、処理前のセパレータ基材の防食性を維持することが可能である。さらに、上記鉄系水和酸化物皮膜とセパレータ基材上の不動態皮膜とはその組成が近似するため金属結合により密着性が高い。一方、上記鉄系水和酸化物皮膜は、その上に形成される樹脂層を形成する水溶性電着樹脂の親水性官能基と例えば水素結合によつて結合することができるため、上記鉄系水和酸化物皮膜と樹脂層との密着性も高い。したがって、一対のセパレータ間に上記接合体を挟持した燃料電池用セルをスタック状に積層しマ-ホールドにて圧力をかけてスタック締結した際に、ずれ応力が発生したとしても、樹旨の剥がれを防止することができ、また、その他使用中に生じる熱膨張などがあつたとしても樹脂とセパレータ基材との密着性が高いため、樹脂剥がれたり、脱着するおそれもない。したがって、セパレータ同士のシール効果をよ向上させることができる。

( 2 ) 上記（1 ) に記載の燃料電池用セパレータにおいて、前記水溶性電着樹脂が、アミン系樹脂である燃料電池用セパレータである。

アミン系樹脂は、親和性官能基であるアミン基を有することから、セパレータ基材上に形成された鉄系水和酸化物皮膜の親和性が高く、その結果、セパレータ基材上の鉄系水和酸化物皮膜との密着性も高い。特に、上記鉄系水和酸化物皮膜は、鉄の水酸化物と酸化物との混合組成であることから、アミン系樹脂におけるァミン基との水素結合可能な水酸基などがその表面に多く点在している。したがつて、アミン系電着榭脂がセパレータ基材上の鉄系水和酸化物皮膜に馴染み易く、均一な厚みで樹脂層を形成することができるとともに、従来より薄い厚みの樹脂層であっても十分にセパレータのシール効果を得ることができる。また、上記鉄系水和酸化物皮膜とアミン系電着塗料との結合点が多いので、ピンホールが発生することを抑制することができる。

( 3 ) ステンレス鋼からなる一対のセパレータ基材のそれぞれのガス流路を除く周縁部表面をアル力リ溶液中で陰極電解処理を行い、前記一対のセパレータ基材の周縁部表面に鉄系水和酸化物皮膜を形成する工程と、前記一対のセパレータ基材の少なくとも一方の鉄系水和酸化物皮膜上に水溶性電着樹脂を電着する工程' と、を有する燃料電池用セパレータの製造方法である。

上述したように、アルカリ溶液中で陰極電解処理により形成された鉄系水和酸化物皮膜は、ステンレス鋼から.なるセパレータ基材の表面に存在する不動態皮膜上に形成されるため、上記電解処理されたセパレータ基材は、処理前のセパレータ基材の防食性を維持することが可能である。さらに、上記鉄系水和酸化物皮膜とセパレータ基材上の不動態皮膜とはその糸且成が近似するため金属結合により密着性が高い。一方、上記鉄系水和酸化物皮膜は、その上に形成される樹脂層を形成する水溶性電着樹脂の親水性官能基と例えば水素結合によつて結合することができるため、上記鉄系水和酸化物皮膜と樹脂層との密着性も高い。したがって、燃料電池用セルのスタック締結した際に、ずれ応力が発生したとしても、樹脂の剥がれを防止することができ、また、その他使用中に生じる熱膨張などがあったとしても樹脂とセパレータ基材との密着性が高いため、榭脂剥がれたり、脱着するおそれもない。したがって、樹脂層によるセパレータ同士のシール効果がより向上し、得られる燃料電池の耐久性がより向上する。

( 4 ) 上記（3 ) に記載の燃料電池用セパレータの製造方法において、前記ァ' ルカリ溶液は電解処理溶液であって、前記電解処理溶液は、 5〜 5 0重量％の水酸化ナトリゥム溶液、または、 5〜 5 0重量％の水酸化ナトリゥム溶液に緩剤として 0 . 2〜2 0重量％のリン酸三ナトリウム 1 2水塩、 0 . 2〜2 0重量％の炭酸ナトリウムを加えた水溶液で、液温が 2 0 °C〜 9 5 °C、電流密度 0 . 5 A Z d m²以上、処理時間 1 0秒以上である燃料電池用セパレータの製造方法である。

上記条件にて陰極電解処理を行うことにより、均一な鉄系水和酸化物皮膜を形成することができる。

( 5 ) 上記（3 ) または（4 ) に記載の燃料電池用セパレータの製造方法において、前記水溶性電着樹脂がアミン系樹脂である燃料電池用セパレータの製造方法である。

上述したように、アミン系榭脂は、親和性官能基であるアミン基を有することから、セパレータ基材上に形成された鉄系水和酸ィヒ物皮膜の親和性が高く、その結果、セパレータ基材上の鉄系水和酸化物皮膜との密着性も高い。特に、上記鉄系水和酸化物皮膜は、鉄の水酸化物と酸化物との混合組成であることから、アミン系榭脂におけるァミン基との水素結合可能な水酸基などがその表面に多く点在する。したがって、アミン系電着樹脂がセパレータ基材上の鉄系水和酸化物皮膜に馴染み易く、均一な厚みで樹脂層を形成することができ、さらに従来より薄い厚みの樹脂層であっても十分にセパレータのシール効果を得ることができる。図面の簡単な説明

図 1は、本発明の燃料電池用セパレータの陰極電解処理領域を説明するための図である。 .

図 2は、本発明の燃料電池用セパレータにおける鉄系水和酸化物皮膜と水溶性電着樹脂層との密着力について説明する模式図である。図 3は、従来の燃料電池用セパレータにおける S US表面と水溶性電着樹脂との密着力について説明する模式図である。

図 4は、燃料電池のセルの構成およぴ発電時のメカニズムを説明する図である。図 5は、従来の燃料電池用のセルの一態様の構成を説明する断面図である。図 6は、従来の燃料電池用のセルにおけるセパレータに接着されるシール材の位置を説明する図である。 . 発明を実施するための最良の形態

以下、本発明の実施形態について、図面に基づいて説明する。 [燃料電池用セパレータおよびその製造方法]

本発明の好適な実施の形態の燃料電池用セパレータについて、以下に説明する。図 1に示す S US製セパレータ基材としては、例えば SUS 3.04、 SUS 3 05、 SUS 310、 SUS 3 16や SUSMX7などのオーステナイト系ステンレス、 SUS 430などのフィライト系ステンレス、 SUS 403、 SUS 4 10、 SUS 416や SUS 420などのマルテンサイト系ステンレスと、 SU S 6 31などの析出硬化系ステンレスなどのステンレス鋼が挙げられる。

本実施の形態において、図 1に示すように、 S US製セパレータ基材 20の両端には、それぞれ、燃料ガスと酸化剤ガスと冷却水を供給される供給連通孔 1 2 a, 12 b, 12 cおよび燃料ガスと酸化剤ガスと冷却水が排出される排出連通孔 14 a, 14 b, 14 cが設けられ、さらに、 S U S製セパレータ基材 20には、供給連通孔 12 a， 1 2 bから供給された燃料ガスや酸化剤ガスをそれぞれ流通させる回凸溝のガス流路 1 52， 154が設けられている。

本実施の形態では、マスキングを施したガス流路 1 52， 1 54を除く SUS 製セパレータ 20の周縁部 28、すなわち、燃料ガスと酸化剤ガスと冷却水を供給される供給連通孔 12 a， 12 b， 12 cおよぴ燃料ガスと酸化剤ガスと冷却水が排出される排出連通孔 14 a, 14 b, 14 cの周辺端部並びにセパレータ結合のためのシール領域に、陰極電解処理による鉄系水和酸化物皮膜を形成する。この鉄系水和酸化物皮膜は、鉄の氷酸化物と鉄の酸化物の混合物からなる。電解処理済セパレータ 1 0 0には、図 1に示すように、ガス流路 1 5 2， 1 5 4を除く周縁部に鉄系水和酸化物皮膜 2 4が形成される。

上記マスキングは、電解液の浸透を阻止する略矩形のシール皮膜を S U S U製セパレータ基材 2 0のガス流路上にのち脱離可能に接合してもよい。または、絶縁性の樹脂を S U S U製セパレータ基材 2 0のガス流路上に塗布して固化さるなど、従来のマスキング方法を用いることができる。

本実施の形態の陰極電解処理は、アルカリ溶液からなる電解処理溶液中に、図 1に示す S U S製セパレータ基材 2 0の電極接続部 1 5にカソードに接続し、この S U S製セパレータ基材 2 0からなるワークを陰極とし、鉄または上述したステンレス鋼を陽極として、所定の厚みの鉄系水和酸化物皮膜を形成する。なお、ステンレス鋼を陽極として用いる場合、ニッケル含有量が 3重量％未満のフェラィト系ステンレス銅が好ましい。なお、陰極電解処理の詳細条件については後述する。

本実施の形態の陰極電解処理において、セパレータ基材のガス流路領域をマスキングする理由は次の通りである。仮に、上述のマスキングを施すことなく陰極電解処理を行うと、セパレータ基材のガス流路領域にも、鉄系水和酸化物皮膜が形成されることとなる。一方、上述したように、一対のセパレータ間に接合体を挟持して燃料電池用セルを形成し、さらにこの燃料電池用セルを積層して燃料電池を形成する。この燃料電池を使用する際に、ガス流路に燃料ガスまたは酸化剤ガスを流通させると、ガス流路流域に形成された鉄系水和酸化物皮膜から水酸化鉄または酸化鉄が、固体高分子膜からなる電解質膜を燃料極と空気極との 2枚の電極で挟んだ接合体に徐々に溶出してゆき、燃料電池の劣化を招くおそれがある。そこで、本実施の形態では、セパレータ基材のガス流路領域をマスキングして上記陰極電解処理時に鉄系水和酸化物皮膜が形成されないようにしている。

また、本実施の形態では、アルカリ溶液において S U S製セパレータ基材 2 0 からなるワークを陰極として陰極電解処理を行っている。したがって、図 2に示すように、上記鉄系水和酸化物皮膜 2 4は、 S U S製セパレータ基材 2 0表面の酸化クロム皮膜からなる不動態皮膜 2 2上に形成される。この鉄系水和酸化物皮膜 2 4の厚みは、最大 l O n mである。また、後述するアルカリ溶液中で陰極電解処理により形成された鉄系水和酸化物皮膜 2 4は、 S U S製セパレータ基材 2 0の表面に存在する不動態皮膜 2 2上に形成されるため、電解処理済セパレータ基材 1 0 0 (図 1参照）は、処理前の S U S製セパレータ基材 2 0の防食性を維持しつつ、さらに、上記鉄系水和酸化物皮膜 2 4とセパレータ基材上の不動態皮膜 2 2とはその糸且成が近似するため金属結合により密着性が高い。

仮に、 S U S製セパレータ基材 2 0を陽極としてアルカリ溶液にて電解処理した場合には、 S U S製セパレータ基材 2 0に形成されている不動態皮膜が溶出し、さらに S U S中の鉄が溶出して酸化鉄皮膜が形成されることとなる。かかる場合、不動態皮膜が消失しているため、防食性が劣化するおそれが高い。また、 S U S 製セパレータ基材を陽極として酸性溶液にて電解処理した場合、やはり、不動態皮膜が溶出し、さらに S U S中のクロムが溶出して酸化'ク口ム皮膜が形成されることとなる。かかる場合、酸化クロム皮膜は不動態皮膜であることから防食性はあるもの、水溶性樹脂に対する濡れ性が悪いままとなる。したがって、本実施の形態では、 S U S製セパレータ基材 2 0を陰極としてアルカリ溶液にて電解処理することが好適である。

次に、上記鉄系水和酸化物皮膜 2 4上には、水溶性電着樹脂層 2 6が形成される。この場合は、電解処理済セパレータ基材 1 0 0 (図 1 ) のガス流路部分およぴ電解処理済セパレータ基材 1 0 0の接合体挟持面と反対面である背面領域に、上述同様のマスキング処理を施した状態で樹脂層が形成される。

マスキングを施した電解処瑪済セパレータ基材 1 0 0 . (図 1 ) を陰極とし、上記水溶性電着樹脂層 2 6形成用の水溶性電着樹脂塗料中に浸漬し、対極との間に直流電流を印加することによって、カチオン電着により鉄系水和酸化物皮膜 2 4 上に水溶性電着榭脂層 2 6を形成する。ここで、電解処理済みセパレータ基材 1 0 0 (図 1 ) は、そのガス流路 1 5 2， 1 5 4の裏面に相当する領域の複数箇所、または、電解処理済セパレータ基材 1 0 0のマスキングされた領域を除く全面の複数箇所を電極接合部として、力ソードに接続され、電解処理済セパレータ基材 1 0 0からなるワークを陰極として、水溶性電着樹脂塗料が、マスキング以外の領域に電着塗装される。上記水溶性電着樹脂層 2 6を形成する水溶性電着樹脂塗料は、親水性官能基、例えばアミン基を有するアミン系樹脂を用いることができる。アミン系樹脂としては、例えば、ポリアミド樹脂、ポリアミドイミド榭脂、ァミン硬化エポキシ樹脂などが挙げられる。

上記アミン系樹脂は、親和性官能基であるアミン基を有することから、セパレ一タ基材上に形成された鉄系水和酸ィヒ物皮膜 2 4の親和性が高く、その結果鉄系水和酸化物皮膜 2 4との密着性も高い。この鉄系水和酸化物皮膜 2 4は、上述したように、鉄の水酸化物と酸化物との混合組成であることから、アミン系樹脂におけるァミン基との水素結合可能な水酸基などがその表面に多く点在する。したがって、アミン系電着榭脂は、セパレータ基材上の鉄系水和酸化物皮膜 2 4に馴染み易く、均一な厚みで水溶性電着樹脂層を形成することができ、さらに従来より薄い厚みの榭脂層であっても十分にセパレータのシール効果を得ることがでさる。 ' 本実施の形態の燃料電池用セパレータの製造方法は、ステンレス鋼からなる一対のセパレータ基材のそれぞれのガス流路をマスキングした後前記ガス流路を除く周縁部表面をアルカリ溶液中で陰極電解処理を行い、前記一対のセパレータ基材の周縁部表面に鉄系水和酸化物皮膜を形成する工程と、前記一対のセパレータ基材の少なくとも一方の鉄系水和酸化物皮膜上に水溶性電着樹脂を電着する工程と、を有する。

上記陰極電解処理の条件は、前記アルカリ溶液は電解処理溶液であって、前記電解処理溶液は、 5〜 5 0重量％の水酸化ナトリウム溶液、または、 5〜 5 0重量％の水酸化ナトリウム溶液に緩衝剤として 0 . ' 2〜 2 0重量％のリン酸三ナトリウム 1 2水塩、 0 . 2〜 2 0重量％の炭酸ナトリウムを加えた緩衝水溶液で、液温が 2 0 ° (：〜 9 5 °C、電流密度 0 . 5 A/ d m ²以上、処理時間 1 0秒以上である。

上記条件の範囲が好ましい理由は、以下の通りである。すなわち、 5重量％未満の水酸化ナトリウム、 0 . 2重量％未満のリン酸三ナトリウム 1 2水塩、 0 . 2重量％の炭酸ナトリゥムでは S U S製セパレータ基材 2 0の表面に均一な有効な鉄系水和酸化物皮膜が得られにくく、後の水溶性電着樹脂との密着性が低くなるおそれがある。また、 5 0重量％を超える水酸化ナトリウム、 2 0重量％を超えるリン酸三ナトリウム 1 2水塩、 2 0重量％の炭酸ナトリゥムでは、電解溶液の劣化が著しく、また、経済的にも不利である。また、液温が 2 0 °C未満の場合には、鉄系水和酸化物皮膜の形成が不十分となり、一方 9 5 °Cを超える場合には、鉄系水和酸化物皮膜の形成時間が短縮し、消費電力が軽減されるものの、電; ^溶液濃度の管理が難しく、場合によって不均一な皮膜が形成されるおそれがある。また、電流密度 0 . 5 AZ d m²未満、処理時間 1 0秒未満の場合には、鉄系氷和酸化物皮膜の形成が不十分となり、のちの水溶性電着樹脂との密着性が劣化するおそれがある。

なお、陰極電解処理並びに電着塗装について、上述同様であるため、ここでの説明は省略する。また、ガス流路をマスキングした後、陰極電解処理を行う理由は上述同様である。実施例.

以下に、本発明の燃料電池用セパレータについて、実施例を用いて説明する。なお、本発明はその要旨を越えない限り、以下の実施例に制約されるものはない。

[実施例 1 ]

アル力リ溶液にて陰極電解処理を行つた S U S製セパレータ基材表面と未電解処理の S U S製セパレータの表面との濡れ性の比較：

オーステナイト系ステンレス鋼 s u sからなるセパレータ基材のガス流路領域に、四隅に着脱可能な吸盤を有する略矩形のゴム製のシール部材を接合する。このマスキングされたセパレータ基材を陰極とし、フェライトステンレス鋼 s u s

4 3 0からなる板片を陽極として、水酸化ナトリウム 2 0重量％、リン酸三ナトリウム 1 2水塩 5重量％、炭酸ナトリウム 5重量％の電解水溶液とし、 8 0 °Cの電解水溶液中で陰極電解電流密度 6 AZ d m²で 1 2 0秒処理した後、水洗し、上記シール部材を脱離させたのち、処理済みセパレータ基材を乾燥させた。得られた電解処理済みセパレータ基材を「セパレータ基材 A」という。一方、上記電解処理を施していない未処理のオーステナイト系ステンレス鋼 S U S 3 0 4からなるセパレータ基材を「セパレータ基材 B」という。ぐ濡れ性試験とその濡れ性の基準 >

全自動接触角計「DM 7 0 0」（協和界面科学株式会社製）を用いて、純水を用いて接触角 0を測定した。接触角 0は 0 ° に近づくほど水濡れ性が高いことを示す。本発明では、接触角 0が上記測定条件で、 4 5 ° 以下であることが望ましい。

上記濡れ性試験の結果、上記セパレータ基材 Aの鉄系水和酸化物皮膜表面の接触角 0は 2〜1 0 ° であった。一方、電解未処理のセパレ一タ基材 B表面の接触角 0は 6 5〜 7 5 ° であった。これらより、上記陰極電解処理により、親水性の高い鉄系水和酸化物皮膜が形成され、濡れ性が改善されたことが判明した。

[実施例 2 ]

上記陰極電解処理が施されたセパレータ基材 Aのガス流路領域に、四隅に着脱可能な吸盤を有する略矩形のゴム製のシール部材を接合するとともに、セパレータ Aの接合体挟持面と反対面である背面全面に、同様にゴム製のシール部材を接続した。そののち、ポリアミドイミド樹脂塗料を含有する塗料濃度 2 0重量％の電着浴に、上記マスキング済みのセパレータ基材 Aを陰極として浸漬し、塗極比 + /-：一 1 / 2、極間距離： 1 5 c m、液温 3 0 °Cに調整した。 5秒で所定の電圧となるよう印加電圧を上げ、 .所定の電圧に達した後、 1 1 5〜1 4 5秒間印加電圧を保持し、カチオン電着塗装を行った。得られた樹脂層形成セパレータ基材を「セパレータ基材 _C」という。

上記電解未処理のセパレータ基材 Bのガス流路領域に、四隅に着脱可能な吸盤を有する略矩形のゴム製のシール部材を接合するとともに、セパレータ Bの接合体挟持面と反対面である背面全面に、同様にゴム製のシール部材を接続した。そののち、上記同様の電解浴で同条件の電着塗装条件で樹脂層を形成した。ここで得られた樹脂形成セパレータ基材を「セパレータ基材 D」という。く腐食性試験 >

硫酸含有 p H 2. 0の酸性溶液 + C 1 - (500 p pm) 中に樹脂形成基材を陽極として、対極との間に電圧を印加してゆき、上記陽極と対極との間に腐食電流が流れ出すときの電圧を測定する。

上記腐食試験を行った結果、上記陰極電解処理を行う樹脂層が形成されたセパレータ Cの腐食電流が流れた時の電圧は、 1. 2 V以上であった。一方、電解未処理で樹脂層が形成されたセパレータ Dの腐食電流が流れた時の電圧は、 0. 5 3〜0. 55Vであった。上記結果より、明らかに本発明の陰極電解処理を施したのちに樹脂層を形成したセパレータ基材の方が防食性に優れることが分かる。本発明によれば、セパレータ同士の密着性の高いので、防食性に優れ、耐久性の高い燃料電池を提供することができる。なお、本発明について詳細に説明したが、本発明の範囲は、上述の記載のものに限定されるものではない。また、 2006年 3月 1 3日に出願された特願 2006-067249に開示された明細書の発明の詳細な説明、特許請求の範囲、図面おょぴ要約の記載すベてが、本願に組み込まれる。産業上の利用可能性

本発明の燃料電池用セパレータおよぴその製造方法は、燃料電池を用、る用途であれば、いかなる用途にも有効であるが、特に車両用の燃科電池に供することができる。

Claims

請求の範囲

1 . ステンレス鋼からなる一対のセパレータ基材のそれぞれのガス流路を除く周縁部表面をアルカリ溶液中で陰極電解処理を行い、前記一対のセパレータ基材の周縁部表面に鉄系水和酸化物皮膜が形成され、前記一つのセパレータ基材の少なくとも一方の鉄系水和酸化物皮膜上に水溶性電着樹脂からなる樹脂層が形.成された燃料電池用セパレータ。

2 . 請求の範囲 1に記載の燃料電池用セパレータにおいて、

前記水溶性電着樹脂が、アミン系樹脂である燃料電池用セパレータ。

3 . ステンレス鋼からなる一対のセパレータ基材のそれぞれのガス流路を除く周縁部表面をアルカリ溶液中で陰極電解処理を行い、前記一対のセパレータ基材の周縁部表面に鉄系水和酸化物皮膜を形成する工程と、

前記一対のセパレータ基材の少なくとも一方の鉄系水和酸化物皮膜上に水溶性電着榭脂を電着する工程と、を有する燃料電池用セパレータの製造方法。

4 . 請求の範囲 3に記載の燃料電池用セパレータの製造方法において、

前記アル力リ溶液は電解処理溶液であって、

前記電解処理溶液は、 5〜 5 0重量％の水酸化ナトリゥム溶液、または、 5〜

5 0重量％の水酸化ナトリゥム溶液に緩衝剤として 0 . 2〜2 0重量％のリン酸三ナトリウム 1 2水塩、 0 . 2〜 2 0重量％の炭酸ナトリウムを加えた水溶液で、液温が 2 0 °C〜 9 5 °C、電流密度 0 . 5 A/ d m²以上、処理時間 1 0秒以上である燃料電池用セパレータの製造方法。

5 . 請求の範囲 3または請求の範囲 4に記載の燃料電池用セパレータの製造方法において、

前記水溶性電着榭脂がアミン系樹脂である燃料電池用セパレータの製造方法。