JPS6151769A - 溶融炭酸塩型燃料電池の製造方法 - Google Patents

溶融炭酸塩型燃料電池の製造方法

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JPS6151769A
JPS6151769A JP59173744A JP17374484A JPS6151769A JP S6151769 A JPS6151769 A JP S6151769A JP 59173744 A JP59173744 A JP 59173744A JP 17374484 A JP17374484 A JP 17374484A JP S6151769 A JPS6151769 A JP S6151769A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の技術分野〕 本発明は、長期に亙っで安定した電池特性を維持できる
ようにした溶融炭酸塩型燃料電池の製造方法に関する。
〔発明の技術的背景とその問題点〕
周知の如く燃料電池は、例えば水素のように酸化され易
いガスと、酸素のように酸化力のあるガスとを適当な電
解質の下で反応させ、電気化学的プロセスによって直流
出力を得るようにしたもので、その使用する電解質によ
ってリン酸型、溶融炭酸塩型、固体電解質型に大別され
る。
このような燃料電池のうち、溶融炭酸塩型のものは、6
00〜700℃の高温下で動作させるようにしているの
で、電極反応が起り易く、高価な員金属触媒を必要とし
ない等の利点を有し、次世代のエネルギ源として大いに
期待されている。
溶融炭酸塩型燃料電池の要部をなす部分は、第5図およ
び第6図に示すように構成されている。
すなわち、図中1は、平板状に形成された電解質層であ
り、炭酸リチウムや炭酸カリウムなどの炭酸塩電解質を
リチウムアルミネートなどのセラミック系保持材によっ
て保持して構成されている。
この電解質H1の両面には、ニッケル合金系からなる一
対のガス拡散電極(燃料極と酸化剤極)2a。
2bが設けられ単位電池3が構成される。そして、この
ような単位電池3が、以下に説明する双極性隔離板4を
介して複数積層され、燃料電池が構成される。
双極性隔離板4は、各単位電池3の電気的な接続機能と
、各電極板2a、 2bに導入するガスの分流機能とを
備えたもので、たとえばステンレス鋼性の隔離板本体5
の両面に、互いに直交する向きにガス流路を形成するべ
く、ステンレス鋼性の側壁部材6a、 6b、 7a、
 7bを各面の両辺部に平行にろう付けしたものである
。そして、これらの側壁部材6a、 6b、 7a、 
7bと隔離板本体5の面とによって形成される溝部を上
記ガス流路(燃料ガス流路と酸化剤ガス流路)としてい
る。また、これら各ガス流路には、そこに流れるガスを
実質的に分流させるべくステンレス鋼性の波板8a、 
8bが嵌込まれている。また、前記側壁部材6a、 6
b、 7a、 7bの各端面には、ガス拡散電ti2a
、2bをそれぞれ嵌合するための段部が設けられている
。そして、この段部にガス拡散電極2a、 2bを嵌合
し、側壁部材Ga、 6b。
7a、 7bの端部と電解質層1の端部とでウェットシ
ール部を構成し、ガス流路に導かれたガスの漏洩を防止
する構造となっている。このウェットシールは、例えば
電解質がし12CO3/に2 GO3。
62/ 38モル比からなる2元素共融組成からなる場
合、電解質層1が488℃で溶融することによって行わ
れる。
ところで、このような溶融炭酸塩型燃料電池から常に安
定した出力を得るためには、少なくとも上述した双極性
隔離板4が次の条件を満たすことが必要である。すなわ
ち、 ■各単位電池間の確実な導通を確保するため、高い導電
性を備えていること、 ■酸化剤ガスあるいは燃料ガスが存在する高温下で、蒸
発した溶融炭酸塩と接触することになるので、このよう
な条件下にあっても、炭酸塩に冒され難いこと、 ■反応ガスの供給経路が継続的に確保されること、 ■電極との均一な接触が確保でき、かつ接触j氏抗が小
さいこと、 などである。
そこで、このような要求を満たすため、従来の双極性隔
離板は、例えば5tJS−316に代表される導電性、
耐食性に優れたオーステナイト系ステンレス鋼を用いる
ようにしていた。
しかしながら、導電性、耐食性に優れたオーステナイト
系ステンレス鋼といえども、電池運転時においては高温
の酸化剤ガスが接触する耐化剤極側で高温空気酸化が起
り、非導電性の酸化被膜が形成される。このため、双極
性隔離板と酸化剤酒との間の経時的な接触抵抗の増加を
免かれ得ないという不具合があった。また、蒸発した溶
融炭酸塩電解質の強力な腐蝕力に起因した各電極板と双
極性隔離板との間の接触抵抗の増加も無視できなかった
そこで、このような不具合を解決するため、従来は、オ
ーステナイト系ステンレス鋼を、少なくともリチウム塩
を含む溶融アルカリ金属中に浸漬して、空気中で熱処理
を施すことによって表面にリチウムを含有する酸化物層
を形成した双極性隔離板を用いることがなされていた。
このように、双極性隔離板の表面にリチウムを含有させ
た酸化物層を形成すれば、リチウムの有する電子伝導性
と、酸化物層の有する耐食性とによって、経時的劣化が
少なく、しかも導電性に優れた双極性隔離板を形成する
ことができる。
ところが、上記の方法によってリチウム含有酸化物層を
形成すると、生成した酸化被膜中のリチウムが表面のみ
に分布してしまい、所望の導電性を得ることができない
という問題があった。
また、上記方法によって形成された酸化物層は、母材と
の間の岳看性が芳しくなく、燃料電池の昇温時の熱応力
によって酸化物層の剥離や割れを生じるという不具合が
あった。このため、上記酸化物層の剥離や割れを生じた
部分では、炭酸塩による腐蝕が進行し、結局、溶融炭酸
塩型燃料電池の経時的な特性劣化をもたらすという問題
があった。
〔発明の目的〕
本発明はこのような問題に鑑みなされたものであり、そ
の目的とするところは、双極性隔離板の導電性、耐食性
を長期に屋っで維持でき、以て経時的な特性劣化の少な
い溶融炭酸塩型燃料電池の製造方法を提供することにあ
る。
〔発明の概要〕
本発明は、導電性金属板の少なくとも片面をリチウム含
有の水溶液中に浸漬してN気化学的工程によって該金属
板の表面にリチウムを含有した水酸化物層を形成し、し
かる後これを加熱処理して上記水酸化物層を導電性酸化
物層に転化させることによって双極性隔離板を形成し、
この双極性隔離板を用いて溶融炭酸塩型燃料電池を構成
するようにしたことを特徴としている。
〔発明の効果〕
本発明によれば、導電性金属板をリチウム含有の水溶液
中に浸漬した後、電気化学的工程によって該金属の表面
にリチウム含有の水酸化物層を形成するようにしている
ので、水酸化物層にリチウムを均一に拡散させることが
できる。したがって、得られた酸化物層は、リチウムが
均一に拡散されることによって、高い電子伝導性を得る
ことができる。
また、このように電気化学的工程によって水酸化物層を
形成し、さらにこの水酸化物層を酸化物層に転化させる
ようにすると、得られた酸化物層は、導電性金属板との
間の密着性および弾力性に優れたものとなる。このため
、従来のように、昇温時の熱応力によって酸化物層が剥
離したり、割れたりすることがない。したがって、双極
性隔離板の腐蝕による接触抵抗の増加が少なく、経時的
特性劣化の少ない溶融炭酸塩型燃料電池を製造すること
ができる。
〔発明の実施例〕 実施例1 StJS−430(フェライト系ステンレス鋼)からな
る導電性金属板を用いて、第1図に示すような板状部材
11を2枚製造した。なお、この板状部材11は、前述
した双極性隔離板4と同様の構成を有するため、第5図
および第6図と同一の部分には同一の符号を付して、こ
の部分の重複した説明は省くことにする。
一方、第2図に示すように、電解槽12の内部に、水酸
化カリウムと水酸化リチウムとを1:1のモ)Lr比テ
a合Lし fc水水液液 1 mol K OH+ 1
 matLiOH/1)13を収容し、この水溶液13
中に2枚の前記板状部材11を対向させて浸漬した。そ
して、板状部材11と、定電位パルス発生装置14の各
電、極とを接続し、定電位パルス発生装置14を駆動し
て、第3図に示すように、 +0.6 V (vs−Ha/Had) 6sec。
−1,1V  (vs−HQ/HQ○)  l5eO。
の定電圧パルス電解を50時間行ない、前記板状部材1
1の各対向する面にリチウムの含有した水酸化物層を形
成した。その後、板状部材11を水洗して、200℃で
1時間乾燥させ、続いて500℃で2時間の熱処理を施
して上記水酸化物層をリチウム含有の酸化物層に転化さ
せ、2枚の双極性隔離板を形成した。得られた双極性隔
離板と、40m角の小形の単位電池とを、上記酸化物層
が酸化剤極側に配置されるように交互にfi!し、通常
の手段によって反応ガスマニホールド、エンドプレート
、締付はバー等を組付けて燃料電池を形成した。
実施例2 上述した実施例1における板状部材11を、5US−3
16(フェライト系ステンレス鋼)からなる導電性部材
で形成し、実施例1と同様の方法で双極性隔離板を形成
し、この双極性隔離板を用いて燃料電池を組立てた。
実施例2 前述した実施例1における板状部材11を純ニッケルか
らなる導電性部材で形成し、上記実施例1と同様の定電
圧パルス電解法によって該板状部材の表面に水酸化物層
を形成した。これを水洗後、100℃で1時間乾燥させ
、480℃で2時間熱処理して双極性隔離板を得た。こ
の双極性隔離板を用いて前記実施例1と同様の方法によ
って燃料電池を組立てた。
比較例 5US−430からなる導電性部材で第1図に示す板状
部材11を形成し、これを双極性隔離板として用いて燃
料電池を組立てた。
従来例1 ’5US−316からなる導電性部材で第1図に示す板
状部材11を形成し、これを双極性隔離板として用いて
燃料電池を組立てた。
従来例2 SU’S−316からなる導電性金属を用いて第1図に
示す板状部材11を形成し、この板状部材11を、炭酸
リチウムと炭酸カリウムとを1:1の重量比で混合した
炭酸塩の溶融物中に浸漬した後、空気中で700℃、3
時間の加熱処理を行ない、表面に酸化物層の形成された
双極性隔離板を形成した。得られた双極性隔離板を用い
て燃料電池を組立てた。
以上のようにして得られた各燃Fl電池を650℃に昇
温し、ガスマニホールドに70%Air/C02の酸化
剤ガスと、80%)−12/CO2の燃料ガスとを供給
して燃料電池を運転させた。そして、150mA/cm
時のセル電圧およびACl kHzの交流抵抗の経時変
化を調べたところ、第4図に示す結果となった。
この図から明らかな如く、実施例1から実施例3に述べ
た方法で製造された燃料電池のセル電圧A、B、Cは、
比較例のセル電圧D、従来例1゜2のセル電圧E、Fに
比べて、経時的な低下が少なかった。また、実施例1か
ら実施例3に述べた方法で製造された燃料電池の交流抵
抗A’ 、8’C′は、比較例の交流抵抗D′、従来例
1,2の交流抵抗E’ 、F’ に比べて、経時的な増
加が少なかった。
このように、上記実施例1〜3に係る燃料電池は、長期
に亙って安定した電池特性を維持させる得ることが確認
できた。
なお、本発明は、上述した実施例に限定されるものでは
ない。
例えば、上記実施例1〜実施例3では、定電位パルス電
解法によってリチウム含有の水酸化物層を形成させるよ
うにしたが、定電流パルス電解法を用いて水酸化物層を
形成するようにしてもよい。
また、パルス電圧やパルス幅なども種々変更して実施す
ることができる。
【図面の簡単な説明】
第1図乃至第4図は本発明の実施例方法を説明するため
の図で、第1図は双極性隔離板を構成する板状部材の斜
視図、第2図は同板状部材の表面にリチウム含有水酸化
物層を形成する定電位パルス電解工程を説明するための
図、第3図は同工程で印加されるパルスを示す波形図、
第4図は本実施例方法によって得られた溶融炭酸塩型燃
料電池の特性を比較例および従来例と比較して説明する
だめの特性図、第5図は従来の溶融炭酸塩型燃料電池の
要部を示す分解斜視図、第6図は同燃料電池の要部の縦
断面図である。 1・・・電解質層、2a、 2b・・・ガス拡散電極、
3・・・単位電池、4・・・双極性隔離板、5・・・隔
離板本体、6a。 6b、 7a、 7b・・・側壁部材、8a、 8b・
・・波板、11・・・板状部材、12・・・電解槽、1
3・・・水溶液、14・・・定電位パルス発生装置。 出願人代理人 弁理士 鈴江武彦 第1図 8a 第2図 第5図 ↑− ↓ 第6図 手続補正書 昭和59年10月 2日

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)導電性金属板の少なくとも片面をリチウム含有の
    水溶液中に浸漬して電気化学的工程によつて該金属板の
    表面にリチウムを含有した水酸化物層を形成し、しかる
    後これを加熱処理して上記水酸化物層を導電性酸化物層
    に転化させて双極性隔離板を形成し、この双極性隔離板
    を介して単位電池を複数積層するようにしたことを特徴
    とする溶融炭酸塩型燃料電池の製造方法。
  2. (2)前記導電性金属板は、オーステナイト系ステンレ
    ス鋼、フェライト系ステンレス鋼、純ニッケルまたはこ
    れらから選択された2者の層状板からなることを特徴と
    する特許請求の範囲第1項記載の溶融炭酸塩型燃料電池
    の製造方法。
  3. (3)前記双極性隔離板は、酸化剤ガスに接する側のみ
    に前記酸化物層を形成したものであることを特徴とする
    特許請求の範囲第1項記載の溶融炭酸塩型燃料電池の製
    造方法。
  4. (4)前記電気化学的工程は、周期的に電位を陰、陽分
    極して電解する定電位パルス電解法による工程であるこ
    とを特徴とする特許請求の範囲第1項記載の溶融炭酸塩
    型燃料電池の製造方法。
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