JPH0626126B2 - 燃料電池 - Google Patents
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- JPH0626126B2 JPH0626126B2 JP61135926A JP13592686A JPH0626126B2 JP H0626126 B2 JPH0626126 B2 JP H0626126B2 JP 61135926 A JP61135926 A JP 61135926A JP 13592686 A JP13592686 A JP 13592686A JP H0626126 B2 JPH0626126 B2 JP H0626126B2
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は燃料電池に係り、特に溶融塩型燃料電池のヒー
トサイクルの向上に関する。
トサイクルの向上に関する。
従来の燃料電池の構造を第２図に示し、これを説明す
る。
る。
第２図において、カソード３およびアノード２は、電解
質板１の上下に配置され、この電解質板１を挾持し、単
位セルが構成される。単位セルは、アノード２に燃料ガ
スを供給する燃料流路溝５およびカソード３に酸化剤ガ
スを供給する酸化剤流路溝６を有するセパレータ板４を
介して順に積層されていく。従来の電解質板は、リチウ
ムアルミネート粉末（ＬｉＡｌＯ２粉）に補強材として
アルミナ繊維等を混入した多孔質セラミツクス板で構成
されていた。
質板１の上下に配置され、この電解質板１を挾持し、単
位セルが構成される。単位セルは、アノード２に燃料ガ
スを供給する燃料流路溝５およびカソード３に酸化剤ガ
スを供給する酸化剤流路溝６を有するセパレータ板４を
介して順に積層されていく。従来の電解質板は、リチウ
ムアルミネート粉末（ＬｉＡｌＯ２粉）に補強材として
アルミナ繊維等を混入した多孔質セラミツクス板で構成
されていた。
電極材としては、アノード側にＮｉ多孔質焼結体を、カ
ソード側にＮｉＯ多孔質体を使用していた。
ソード側にＮｉＯ多孔質体を使用していた。
一方、セパレータ板の材質としては、オーステナイトス
テンレス鋼、例えばＳＵＳ３１６，ＳＵＳ３０４，ＳＵ
Ｓ３１０，ＳＵＳ４４６材等の高温耐腐食材料が使用さ
れている。
テンレス鋼、例えばＳＵＳ３１６，ＳＵＳ３０４，ＳＵ
Ｓ３１０，ＳＵＳ４４６材等の高温耐腐食材料が使用さ
れている。
電解質としては、Ｌｉ2ＣＯ3，Ｋ2ＣＯ3，ＮａＣＯ３等
の炭酸塩の混合物、その他リン酸塩等を使用しており、
電解質板の内部に含浸されている。この電解質は、室温
状態では固体であるが、約４９０℃以上になると溶融
し、電極とセパレータ溝との境界面に流出して化学反応
をおこし、発電を生ずる。
の炭酸塩の混合物、その他リン酸塩等を使用しており、
電解質板の内部に含浸されている。この電解質は、室温
状態では固体であるが、約４９０℃以上になると溶融
し、電極とセパレータ溝との境界面に流出して化学反応
をおこし、発電を生ずる。
アノード２側では、水素による還元反応が発生し、カソ
ード３側では、空気中の酸素による酸化反応がアルカリ
雰囲気中で発生するため、セパレータ板の材質として
は、耐食性のあるオーステナイト鋼が使用されている。
ード３側では、空気中の酸素による酸化反応がアルカリ
雰囲気中で発生するため、セパレータ板の材質として
は、耐食性のあるオーステナイト鋼が使用されている。
積層された各単位セルは、反応性能を向上するためと、
外部へのガスの流出を防ぐため、当該セルは一定荷重に
て圧縮された状態で、積層されている。
外部へのガスの流出を防ぐため、当該セルは一定荷重に
て圧縮された状態で、積層されている。
電池運転時の特性として、第３図（Ａ）に示すようにし
て、セル温度を上昇させたのち、燃料および酸化剤ガス
を投入して発電を行う。発電後は、徐々に温度を降下さ
せて室温にもどす。
て、セル温度を上昇させたのち、燃料および酸化剤ガス
を投入して発電を行う。発電後は、徐々に温度を降下さ
せて室温にもどす。
将来、燃料電池は火力発電設備の代替えとして有望であ
り、国内においては、原子力発電設備をベース負荷運用
とし、燃料電池は日負荷運用として用いられることが予
想される。
り、国内においては、原子力発電設備をベース負荷運用
とし、燃料電池は日負荷運用として用いられることが予
想される。
したがつて、燃料電池は、毎日負荷運転（DSS 運転）に
耐え得るように、ヒートサイクル性に優れていることが
必要である。
耐え得るように、ヒートサイクル性に優れていることが
必要である。
第３図（Ｂ）に燃料電池内部の起動、停止時の各部伸び
変化を示す。起動時の温度上昇とともに、電池のセパレ
ータ板と電解質板は、それぞれ伸びδＳおよびδＥとし
て発生するが、セパレータ板の伸び量δＳは、電解質板
の伸び量δＥよりも大きくなる。
変化を示す。起動時の温度上昇とともに、電池のセパレ
ータ板と電解質板は、それぞれ伸びδＳおよびδＥとし
て発生するが、セパレータ板の伸び量δＳは、電解質板
の伸び量δＥよりも大きくなる。
これは、第４図に示すように、電解質板よりもセパレー
タ板の線膨張係数が大きいために発生するものである。
第５図に、電池本体の伸び状況を平面および断面から見
たものを示す。第５図（Ａ）はその平面図、第５図
（Ｂ）は断面図を示す。図中の矢印は伸びの方向を示
す。第５図に示すように電池の温度が上昇すると、伸び
が中心から四方向に発生する。セパレータ板４の伸び量
δＳは、電解質板の伸び量δＥよりも大きく、かつ電池
は圧縮荷重Ｆを受けているため、セパレータ板４の伸び
量δＳに引つ張られて、電解質板１が伸びようとする。
したがつて、セパレータ板４よりも引張強度の弱い電解
質板１は、電池の起動停止（昇温、降温）ごとに引張、
圧縮をくり返し受けることになる。
タ板の線膨張係数が大きいために発生するものである。
第５図に、電池本体の伸び状況を平面および断面から見
たものを示す。第５図（Ａ）はその平面図、第５図
（Ｂ）は断面図を示す。図中の矢印は伸びの方向を示
す。第５図に示すように電池の温度が上昇すると、伸び
が中心から四方向に発生する。セパレータ板４の伸び量
δＳは、電解質板の伸び量δＥよりも大きく、かつ電池
は圧縮荷重Ｆを受けているため、セパレータ板４の伸び
量δＳに引つ張られて、電解質板１が伸びようとする。
したがつて、セパレータ板４よりも引張強度の弱い電解
質板１は、電池の起動停止（昇温、降温）ごとに引張、
圧縮をくり返し受けることになる。
ヒートサイクルによる電解質板の割れを防止する従来例
として、特開昭58−71564 号に開示されたものが存在す
るが、電解質板とセパレータ板との膨張係数を一致させ
ることについては配慮されていない。
として、特開昭58−71564 号に開示されたものが存在す
るが、電解質板とセパレータ板との膨張係数を一致させ
ることについては配慮されていない。
一般に、セラミツクス材は、圧力強度は高いが引張強度
が低いため、電解質板のヒートサイクル時の疲労強度が
問題になる。
が低いため、電解質板のヒートサイクル時の疲労強度が
問題になる。
電解質板の疲労による割れが発生した場合、アノード側
の水素と、カソード側の空気とが混合することになり、
水が発生する酸化反応がおこる。この結果、発電反応が
著しく低下するとともに、発熱が生じ、セパレータ板や
電極を腐食させて、電池本体の寿命を短かくする問題が
ある。
の水素と、カソード側の空気とが混合することになり、
水が発生する酸化反応がおこる。この結果、発電反応が
著しく低下するとともに、発熱が生じ、セパレータ板や
電極を腐食させて、電池本体の寿命を短かくする問題が
ある。
本発明はかかる問題を解決するために、ヒートサイクル
性に優れ、かつ発電効率が高く維持可能な燃料電池を提
供することを目的とする。
性に優れ、かつ発電効率が高く維持可能な燃料電池を提
供することを目的とする。
上記目的は、セパレータ板を２０〜６０重量％Ｎｉ及び
残部Ｆｅの材料組成で構成し、セラミックスからなる電
解質板と略同一の膨張率となるように形成したことによ
り達成される。
残部Ｆｅの材料組成で構成し、セラミックスからなる電
解質板と略同一の膨張率となるように形成したことによ
り達成される。
上記構成によれば、セパレータ板と電解質板との伸び量
がほぼ同一となるために、セラミツクスで構成されてい
る電解質板への引張強度が小さくなるため、電解質板の
割れを防ぎ、燃料電池のヒートサイクル性が向上し、発
電効率を高く維持することができる。
がほぼ同一となるために、セラミツクスで構成されてい
る電解質板への引張強度が小さくなるため、電解質板の
割れを防ぎ、燃料電池のヒートサイクル性が向上し、発
電効率を高く維持することができる。
次に、本発明に係る燃料電池の実施例について説明す
る。
る。
まず、セパレータ板の膨張率をセラミツクスで構成され
た電解質板のそれとほぼ同一とすることを試みた。
た電解質板のそれとほぼ同一とすることを試みた。
第６図にＦｅ−Ｎｉ二元素合金において、Ｎｉ含有量を
０〜１００重量％（以下単に「％」で表現する）まで変
化させた場合の常温における線膨張係数変化を示す。第
６図からわかるように、Ｎｉが約３６％になると、線膨
張係数が最も小さい値となる。したがつて、セパレータ
板の膨張率を電解質板の膨張率（Ｓ1）に合わせるため
には、Ｎｉ量を約２５〜６０％にすることがよい。
０〜１００重量％（以下単に「％」で表現する）まで変
化させた場合の常温における線膨張係数変化を示す。第
６図からわかるように、Ｎｉが約３６％になると、線膨
張係数が最も小さい値となる。したがつて、セパレータ
板の膨張率を電解質板の膨張率（Ｓ1）に合わせるため
には、Ｎｉ量を約２５〜６０％にすることがよい。
このＮｉによる線膨張係数を変化させる特性は、燃料電
池の使用温度によつて異なるものである。すなわち、使
用温度が高いと線膨張係数が高くなり、逆に使用温度が
低いと線膨張係数も低くなるものである。したがつて、
Ｆｅ中のＮｉの含有量を調整することにより、セラミツ
クスと同等の所定の使用温度における膨張率を有するセ
パレータ材を得ることができる。
池の使用温度によつて異なるものである。すなわち、使
用温度が高いと線膨張係数が高くなり、逆に使用温度が
低いと線膨張係数も低くなるものである。したがつて、
Ｆｅ中のＮｉの含有量を調整することにより、セラミツ
クスと同等の所定の使用温度における膨張率を有するセ
パレータ材を得ることができる。
セラミックス材と同等の線膨張係数を有する一般的な材
料として、４２Ｎｉ合金（４０〜４２％Ｎｉ、残りＦ
ｅ）がある。
料として、４２Ｎｉ合金（４０〜４２％Ｎｉ、残りＦ
ｅ）がある。
第７図に、Ｎｉ４２％、残りＦｅからなるセパレータ板
の線膨張係数αｓと、リチウムアルミネート粉末に補強
材としてアルミナ繊維を混入した多孔質セラミツクスか
らなる電解質板の線膨張係数αＥを比較したグラフを示
す。このセパレータ板は、電池作動温度が約４５０℃付
近まで線膨張係数が約５×１０-6１／℃と小さいが、そ
れ以上では急に増大し、約１２×１０-6１／℃となる。
一方、セラミツクスを使用した電解質基板の線膨張係数
は、６〜８×１０-6１／℃と少ない。
の線膨張係数αｓと、リチウムアルミネート粉末に補強
材としてアルミナ繊維を混入した多孔質セラミツクスか
らなる電解質板の線膨張係数αＥを比較したグラフを示
す。このセパレータ板は、電池作動温度が約４５０℃付
近まで線膨張係数が約５×１０-6１／℃と小さいが、そ
れ以上では急に増大し、約１２×１０-6１／℃となる。
一方、セラミツクスを使用した電解質基板の線膨張係数
は、６〜８×１０-6１／℃と少ない。
したがつて、セパレータ材の膨張係数αｓと電解質板の
膨張係数αＥは、ほぼ同一となるために、燃料電池に使
用した場合では、セパレータから電解質板へかかる引張
強度を低下させることができる。
膨張係数αＥは、ほぼ同一となるために、燃料電池に使
用した場合では、セパレータから電解質板へかかる引張
強度を低下させることができる。
セパレータ材と電解質材との膨張率は、例えば±４×１
０-6１／℃内にあれば、電解質板の割れを防ぐうえで十
分である。
０-6１／℃内にあれば、電解質板の割れを防ぐうえで十
分である。
第１図に本発明に係る燃料電池（溶融炭酸塩型燃料電
池）の一実施例断面構成図を示す。
池）の一実施例断面構成図を示す。
第１図において、セパレータ板４のカソード側には、カ
ソード側ガス（酸化剤ガス）通路溝６が設けられてい
る。また、アノード側には、アノード側ガス（燃料ガ
ス）通路溝５が、前記カソード側ガス通路溝６と直交す
るように設けられている。
ソード側ガス（酸化剤ガス）通路溝６が設けられてい
る。また、アノード側には、アノード側ガス（燃料ガ
ス）通路溝５が、前記カソード側ガス通路溝６と直交す
るように設けられている。
上記セパレータは、Ｎｉ含有Ｆｅ合金で構成され、電解
質板の膨張率とほぼ同一になるようにしてある。
質板の膨張率とほぼ同一になるようにしてある。
セパレータのカソード側には、耐酸化処理材７が接合さ
れ、アノード側には、耐アルカリ腐食処理材８が接合さ
れている。特に、耐腐食性処理は、ガス通路に行う必要
があり、セパレータ板４のカソード溝７およびアノード
溝５に処理が必要である。
れ、アノード側には、耐アルカリ腐食処理材８が接合さ
れている。特に、耐腐食性処理は、ガス通路に行う必要
があり、セパレータ板４のカソード溝７およびアノード
溝５に処理が必要である。
一方、ガスを外部に漏さないためのウエツトシール部９
には、アルミナインジング等の処理をすることが有効で
ある。
には、アルミナインジング等の処理をすることが有効で
ある。
第８図に溶融塩中のセパレータ材の腐食増量を表わすグ
ラフを示す。カソード雰囲気では酸化反応が発生し、各
部材は（Ａ）図のような傾向を示す。これは、Ｃｒ含有
量が増加するに伴つて腐食増量が減少するためである。
これをＣｒ含有量でまとめると、第９図のようになる。
電池運転温度６００℃および７００℃においても、Ｃｒ
含有量が増すと酸化増量が減少している。すなわち、カ
ソード面にＣｒ含有量の多い表面処理をすれば、耐食性
が優れていることになる。
ラフを示す。カソード雰囲気では酸化反応が発生し、各
部材は（Ａ）図のような傾向を示す。これは、Ｃｒ含有
量が増加するに伴つて腐食増量が減少するためである。
これをＣｒ含有量でまとめると、第９図のようになる。
電池運転温度６００℃および７００℃においても、Ｃｒ
含有量が増すと酸化増量が減少している。すなわち、カ
ソード面にＣｒ含有量の多い表面処理をすれば、耐食性
が優れていることになる。
一方、アノード雰囲気での腐食性は、第８図（Ｂ）に示
すように、ＳＵＳ３１６やＳＵＳ310 のオーステナイト
鋼に比べてＣｕ，Ｎｉが耐食性があるため、アノード面
はＣｕ，Ｎｉの表面処理をすればよい。ここで、セパレ
ータ母材としてＮｉ含有量が多いと耐食性に優れている
ため、表面処理は不要となる。表面処理の方法として
は、メツキ，拡散，溶射，溶接等が一般的に考えられ
る。
すように、ＳＵＳ３１６やＳＵＳ310 のオーステナイト
鋼に比べてＣｕ，Ｎｉが耐食性があるため、アノード面
はＣｕ，Ｎｉの表面処理をすればよい。ここで、セパレ
ータ母材としてＮｉ含有量が多いと耐食性に優れている
ため、表面処理は不要となる。表面処理の方法として
は、メツキ，拡散，溶射，溶接等が一般的に考えられ
る。
また、カソード面の酸化防止法として、Ｃｒに限らずＡ
ｌ2Ｏ3処理やＴｉＣ処理等を行うことができる。
ｌ2Ｏ3処理やＴｉＣ処理等を行うことができる。
このように、セパレータ板の表面に耐食処理をすること
により、ヒートサイクル性の向上とあわせ、耐食性を向
上させることができる。
により、ヒートサイクル性の向上とあわせ、耐食性を向
上させることができる。
上記本実施例では、セパレータ材の基板としてＮｉ含有
量の多いものを使用することができる。この結果、基板
の硬度は下がるため、加工性がオーステナイト鋼に比べ
て向上することになる。
量の多いものを使用することができる。この結果、基板
の硬度は下がるため、加工性がオーステナイト鋼に比べ
て向上することになる。
また、セパレータ材に耐食性の表面処理が施されている
ため、電解質板の割れの防止と併せて電池寿命を向上さ
せることができる。
ため、電解質板の割れの防止と併せて電池寿命を向上さ
せることができる。
以上説明したように、セパレータ板を２０〜６０重量％
Ｎｉ及び残部Ｆｅの材料組成で構成し、セラミックスか
らなる電解質板と略同一の膨張率となるように形成した
ので、セラミツクで構成された電解質板へ引張応力がか
かることを防止することができる。したがつて、電解質
板の経時的な割れを防ぐことができ、燃料電池の起動停
止ごとにかかるヒートサイクル性に優れ、かつ発電効率
を高く維持することが可能である。
Ｎｉ及び残部Ｆｅの材料組成で構成し、セラミックスか
らなる電解質板と略同一の膨張率となるように形成した
ので、セラミツクで構成された電解質板へ引張応力がか
かることを防止することができる。したがつて、電解質
板の経時的な割れを防ぐことができ、燃料電池の起動停
止ごとにかかるヒートサイクル性に優れ、かつ発電効率
を高く維持することが可能である。
第１図は本発明に係る燃料電池のセパレータ部を示す一
実施例断面構成図、第２図は従来の燃料電池の積層状態
を示す斜視構成図、第３図（Ａ）は第２図の燃料電池の
セル温度の時間の変化を示すグラフ、第３図（Ｂ）はセ
パレータ伸び及び電解質板伸びの時間変化を示すグラ
フ、第４図は従来の燃料電池のセパレータ材及び電解質
板の線膨張係数の変化を示すグラフ、第５図（Ａ）は従
来の燃料電池の伸びの状態を示す平面図、第５図（Ｂ）
はその断面図、第６図はＮｉ−Ｆｅ合金の線膨張係数の
Ｎｉ含有量に基づく変化を示すグラフ、第７図は本発明
の一実施における電解質材及びセパレータ材の温度と線
膨張率との関係を示すグラフ、第８図は電池ガス雰囲気
下での金属の腐食特性図、第９図はＣｒの含有量とセパ
レータ材の酸化増量との関係を示すグラフである。 １……電解質板、２……アノード側電極、３……カソー
ド側電極、４……セパレータ板、５……アノード側ガス
通路溝、６……カソード側ガス通路溝、７……カソード
側防食処理層、８……アノード側防食処理層、９……ウ
エツトシール部防食処理層、δＳ……セパレータ伸び
量、δＥ……電解質板伸び量、αＳ……セパレータ線膨
張係数、αＥ……電解質板線膨張係数、Ｆ……締付圧縮
力。
実施例断面構成図、第２図は従来の燃料電池の積層状態
を示す斜視構成図、第３図（Ａ）は第２図の燃料電池の
セル温度の時間の変化を示すグラフ、第３図（Ｂ）はセ
パレータ伸び及び電解質板伸びの時間変化を示すグラ
フ、第４図は従来の燃料電池のセパレータ材及び電解質
板の線膨張係数の変化を示すグラフ、第５図（Ａ）は従
来の燃料電池の伸びの状態を示す平面図、第５図（Ｂ）
はその断面図、第６図はＮｉ−Ｆｅ合金の線膨張係数の
Ｎｉ含有量に基づく変化を示すグラフ、第７図は本発明
の一実施における電解質材及びセパレータ材の温度と線
膨張率との関係を示すグラフ、第８図は電池ガス雰囲気
下での金属の腐食特性図、第９図はＣｒの含有量とセパ
レータ材の酸化増量との関係を示すグラフである。 １……電解質板、２……アノード側電極、３……カソー
ド側電極、４……セパレータ板、５……アノード側ガス
通路溝、６……カソード側ガス通路溝、７……カソード
側防食処理層、８……アノード側防食処理層、９……ウ
エツトシール部防食処理層、δＳ……セパレータ伸び
量、δＥ……電解質板伸び量、αＳ……セパレータ線膨
張係数、αＥ……電解質板線膨張係数、Ｆ……締付圧縮
力。
Claims (3)
- 【請求項１】セラミックスからなる電解質板を相対向す
るアノード電極及びカソード電極で挟持し、これを金属
からなるセパレータ板を介して積層する燃料電池におい
て、 前記セパレータ板を２０〜６０重量％Ｎｉ及び残部Ｆｅ
の材料組成で構成し、前記セラミックスからなる電解質
板と略同一の膨張率となるように形成したことを特徴と
する燃料電池。 - 【請求項２】特許請求の範囲第１項において、 前記セパレータ板のカソード電極側の面に酸化防止表面
処理を施していることを特徴とする燃料電池。 - 【請求項３】特許請求の範囲第１項または第２項におい
て、 前記セパレータ板のアノード電極側の面に腐食防止表面
処理を施していることを特徴とする燃料電池。
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