JP6850187B2 - 電気化学反応単セル、および、電気化学反応セルスタック - Google Patents
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Description
Vh=118×C1−1358×C2+446×C3+15.8・・・(1)
A−1.構成:
(燃料電池スタック100の構成)
図1は、本実施形態における燃料電池スタック100の外観構成を示す斜視図であり、図2は、図1のII−IIの位置における燃料電池スタック100のXZ断面構成を示す説明図であり、図3は、図1のIII−IIIの位置における燃料電池スタック100のYZ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するXYZ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Z軸正方向を上方向と呼び、Z軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック100は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図4以降についても同様である。
一対のエンドプレート104,106は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。一方のエンドプレート104は、最も上に位置する発電単位102の上側に配置され、他方のエンドプレート106は、最も下に位置する発電単位102の下側に配置されている。一対のエンドプレート104,106によって複数の発電単位102が押圧された状態で挟持されている。上側のエンドプレート104は、燃料電池スタック100のプラス側の出力端子として機能し、下側のエンドプレート106は、燃料電池スタック100のマイナス側の出力端子として機能する。
図4は、図2に示す断面と同一の位置における互いに隣接する2つの発電単位102のXZ断面構成を示す説明図であり、図5は、図3に示す断面と同一の位置における互いに隣接する2つの発電単位102のYZ断面構成を示す説明図である。
図2および図4に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド161の位置に設けられたガス通路部材27の分岐部29に接続されたガス配管(図示せず)を介して酸化剤ガスOGが供給されると、酸化剤ガスOGは、ガス通路部材27の分岐部29および本体部28の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド161に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド161から各発電単位102の酸化剤ガス供給連通孔132を介して、空気室166に供給される。また、図3および図5に示すように、燃料ガス導入マニホールド171の位置に設けられたガス通路部材27の分岐部29に接続されたガス配管(図示せず)を介して燃料ガスFGが供給されると、燃料ガスFGは、ガス通路部材27の分岐部29および本体部28の孔を介して燃料ガス導入マニホールド171に供給され、燃料ガス導入マニホールド171から各発電単位102の燃料ガス供給連通孔142を介して、燃料室176に供給される。
本実施形態の燃料電池スタック100は、各単セル110の空気極114の構成に特徴がある。以下、空気極114の構成が互いに異なる複数のサンプルを用いて行った各種性能評価(剥離耐性およびセル割れ耐性についての性能評価)について説明する。図6は、性能評価結果を示す説明図である。
図6に示すように、性能評価には、10個の単セル110のサンプル(サンプルS1〜S10)が用いられた。各サンプルにおける空気極114は、ペロブスカイト型酸化物であるLSCFを含む。また、空気極114は、添加物として、SO3と、CaOと、SiO2とを含む。空気極114における平均粒径は、0.2μm以上、0.7μm以下である。なお、空気極114における平均粒径の測定方法については、後述する。
空気極114の剥離は、主として空気極114の内部(集電層410の内部)で発生する。そのため、以下のようにして、剥離耐性についての性能評価を行った。各サンプルの単セル110における空気極114の第1の表面SU1に、空気極114の第1の表面SU1より小さい大きさに切った市販のセロハンテープを貼り付け(その際、セロハンテープが空気極114の縁部にかからないようにした)、その後、セロハンテープを剥がした。セロハンテープの面積に対する、セロハンテープを剥がした際に剥離した空気極114の面積の割合を算出した。該割合が、30%より低い場合に良好(〇)と判定し、30%以上、かつ、50%より低い場合に可(△)と判定し、50%以上である場合に不可(×)と判定した。
単セル110の昇温時には熱応力が生じ、単セル110の割れ(セル割れ)が発生するおそれがある。そのため、以下のようにして、セル割れ耐性についての性能評価を行った。すなわち、各サンプルの単セル110(120mm×120mmの矩形状)を2枚のステンレス板(150mm×150mmの矩形状)で挟み、ステンレス板を介して単セル110に圧縮力をかけたときのセル割れの有無を目視により確認した。20kNでの圧縮によってもセル割れが発生しない場合に良好(〇)と判定し、15kNでの圧縮によってはセル割れが発生しないが、20kNでの圧縮によりセル割れが発生する場合に可(△)と判定し、15kNでの圧縮によりセル割れが発生する場合に不可(×)と判定した。
剥離耐性およびセル割れ耐性の2つの性能評価について、いずれかの性能評価において不可(×)と判定された場合には、総合的に不可(×)と判定し、いずれの性能評価でも不可(×)とは判定されなかったものの、いずれかの性能評価において可(△)と判定された場合には、総合的に可(△)と判定し、いずれの性能評価でも良好(〇)と判定された場合には、総合的に良好(〇)と判定した。その結果、サンプルS4〜S7は良好(〇)と判定され、サンプルS3およびS8は可(△)と判定され、サンプルS1,S2およびS9,S10は不可(×)と判定された。従って、空気極114の剥離の発生を抑制しつつ単セル110の割れの発生を抑制するためには、空気極114の第1の表面SU1におけるビッカース硬度は、8HV以上、21HV以下であることが好ましく、10HV以上、18HV以下であることがさらに好ましいと言える。
Vh=118×C1−1358×C2+446×C3+15.8・・・(1)
(空気極114の第1の表面SU1におけるビッカース硬度の測定方法)
空気極114の第1の表面SU1におけるビッカース硬度の測定方法は、以下の通りである。ビッカース硬度の測定は、JIS2244に準ずる方法で行う。すなわち、四角錐状の圧子を、空気極の表面に一定の荷重(試験力:F(N)、0.1N/秒)で押し付けた後、圧子を取り除いたときにできる圧痕(窪み)における対角線の平均長さd(mm)を測定する。試験力Fと対角線の平均長さdを以下の式に代入して計算することにより、ビッカース硬度を決定する。なお、本試験で用いた荷重(試験力)は1Nである。荷重(試験力)は1Nであることが好ましく、1N以下の荷重で測定されたビッカース硬度をマイクロビッカース硬度と呼ぶ場合がある。また、空気極のビッカース硬度の測定は、燃料極と固体電解質層と空気極とが形成された単セルの状態で行うものとする。
ビッカース硬度=0.01891×F/d2
空気極114における平均粒径の測定方法は、以下の通りである。まず、空気極114の分析に用いられる分析画像M1を以下の方法により取得する。単セル110において、上下方向(Z軸方向)に平行な1つの断面(ただし空気極114を含む断面)を任意に設定し、当該断面において空気極114の上下方向における全体が確認できる画像を、分析画像M1として取得する。より詳細には、空気極114の上側表面(空気極側集電体134と接触する表面)が、画像を上下方向に10等分して得られた10個の分割領域の内の最も上の分割領域内に位置し、かつ、空気極114と電解質層112との境界が、最も下の分割領域内に位置している画像を、例えば走査型電子顕微鏡(SEM)により撮影し、分析画像M1として取得する。なお、この分析画像M1は、SEMにより撮影された画像を2値化処理した後の2値化画像でもよい。ただし、2値化画像における粒子等が実際の形態と大きく異なる場合には、SEMにより撮影された2値化処理前の画像のコントラストを調整し、その調整後の画像を2値化処理した画像でもよい。また、分析画像M1は、SEMにより撮影された2値化処理前の画像そのものでもよい。SEMの画像の倍率は、上記のように空気極114の上下方向における全体が分析画像M1に収まるような値に設定され、例えば200〜30,000倍とすることができるが、これに限定されず、適宜変更することができる。
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。
Claims (7)
- 電解質層と、前記電解質層の第1の方向の一方側に配置された燃料極と、前記電解質層の前記第1の方向の他方側に配置され、ペロブスカイト型酸化物を含む空気極と、を備える電気化学反応単セルにおいて、
前記空気極は、SO 3 と、CaOと、SiO 2 と、を含み、
前記空気極におけるSO 3 の含有率C1(wt%)と、CaOの含有率C2(wt%)と、SiO 2 の含有率C3(wt%)と、の合計(C1+C2+C3)は、1(wt%)以下であり、
前記空気極の前記第1の方向の前記他方側の表面におけるビッカース硬度は、8HV以上、21HV以下であることを特徴とする、電気化学反応単セル。 - 請求項1に記載の電気化学反応単セルにおいて、
前記空気極の前記第1の方向の前記他方側の表面におけるビッカース硬度は、10HV以上、18HV以下であることを特徴とする、電気化学反応単セル。 - 電解質層と、前記電解質層の第1の方向の一方側に配置された燃料極と、前記電解質層の前記第1の方向の他方側に配置され、ペロブスカイト型酸化物を含む空気極と、を備える電気化学反応単セルにおいて、
前記空気極は、SO3と、CaOと、SiO2と、を含み、
前記空気極における平均粒径は、0.2μm以上、0.7μm以下であり、
前記空気極におけるSO3の含有率C1(wt%)と、CaOの含有率C2(wt%)と、SiO2の含有率C3(wt%)と、を用いて下記式(1)により算出される指標値Vhは、9.4以上、18.9以下であることを特徴とする、電気化学反応単セル。
Vh=118×C1−1358×C2+446×C3+15.8・・・(1) - 請求項3に記載の電気化学反応単セルにおいて、
前記指標値Vhは、10.5以上、18.4以下であることを特徴とする、電気化学反応単セル。 - 請求項3または請求項4に記載の電気化学反応単セルにおいて、
前記空気極におけるSO3の含有率C1(wt%)と、CaOの含有率C2(wt%)と、SiO2の含有率C3(wt%)と、の合計(C1+C2+C3)は、30(wt%)以下であることを特徴とする、電気化学反応単セル。 - 請求項1から請求項5までのいずれか一項に記載の電気化学反応単セルにおいて、
前記電気化学反応単セルは、燃料電池単セルであることを特徴とする、電気化学反応単セル。 - 前記第1の方向に並べて配置された複数の電気化学反応単セルを備える電気化学反応セルスタックにおいて、
前記複数の電気化学反応単セルの少なくとも1つは、請求項1から請求項6までのいずれか一項に記載の電気化学反応単セルであることを特徴とする、電気化学反応セルスタック。
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