JPS6171559A - 溶融炭酸塩燃料電池 - Google Patents
溶融炭酸塩燃料電池Info
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- JPS6171559A JPS6171559A JP59194206A JP19420684A JPS6171559A JP S6171559 A JPS6171559 A JP S6171559A JP 59194206 A JP59194206 A JP 59194206A JP 19420684 A JP19420684 A JP 19420684A JP S6171559 A JPS6171559 A JP S6171559A
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- molten carbonate
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- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
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- H01M8/0202—Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors
- H01M8/0204—Non-porous and characterised by the material
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H01M8/0202—Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
素、炭酸ガスなどを酸化剤とし、高温で動作する溶融炭
酸塩燃料電池に関するものであり、特に電極、集電体間
の接触抵抗の低減に関するものである０ 従来例の構成とその問題点 アルカリ金属炭酸塩を電解質とする溶融炭酸塩燃料電池
は、動作温度が６００〜７００℃と高温であるうえ、溶
融した炭酸塩自体が激しい腐食性を有しているために、
材料面での問題が重要となっている。このような環境下
において電池構成要素の一つである集電体または構造に
よっては集電体を兼ねるタイプのバイポーラ板は機械的
強度とともに耐熱性、耐食性、電気導電性を有していな
ければならない。
酸塩燃料電池に関するものであり、特に電極、集電体間
の接触抵抗の低減に関するものである０ 従来例の構成とその問題点 アルカリ金属炭酸塩を電解質とする溶融炭酸塩燃料電池
は、動作温度が６００〜７００℃と高温であるうえ、溶
融した炭酸塩自体が激しい腐食性を有しているために、
材料面での問題が重要となっている。このような環境下
において電池構成要素の一つである集電体または構造に
よっては集電体を兼ねるタイプのバイポーラ板は機械的
強度とともに耐熱性、耐食性、電気導電性を有していな
ければならない。
従来、溶融炭酸塩燃料電池は第１図に示すように、集電
体（または、集電体の機能を兼ねるパイらの材料は、電
解質体６に接する酸化剤極３側は、もちろん還元性雰囲
気である燃料極４側においてすら、材料中に含まれるク
ロム、モリブデンなどが長期間の動作中に電極から滲み
出してくる炭酸塩や燃料中に含まれている水蒸気などと
反応して、還元きれにくくかつ電気抵抗の大きい酸化被
膜を表面に形成し、電極との接触抵抗増大をひき起こし
ていた。このような現象は酸化剤極３側においてはさら
に激しく、集電体１表面には非導電性の酸化物被膜２が
形成され、電極との間に大きな接触抵抗を形成するとい
う問題をかかえていた。
体（または、集電体の機能を兼ねるパイらの材料は、電
解質体６に接する酸化剤極３側は、もちろん還元性雰囲
気である燃料極４側においてすら、材料中に含まれるク
ロム、モリブデンなどが長期間の動作中に電極から滲み
出してくる炭酸塩や燃料中に含まれている水蒸気などと
反応して、還元きれにくくかつ電気抵抗の大きい酸化被
膜を表面に形成し、電極との接触抵抗増大をひき起こし
ていた。このような現象は酸化剤極３側においてはさら
に激しく、集電体１表面には非導電性の酸化物被膜２が
形成され、電極との間に大きな接触抵抗を形成するとい
う問題をかかえていた。
そしてこの抵抗のために高電流密度における出力電圧が
低下するという致命的問題が生じていた。
低下するという致命的問題が生じていた。
この問題を解決するため、これまでは酸化剤極側の集電
体表面に銀の被膜を形成する方法が考えられ、これによ
り一応の効果を得ている。しかしながら銀は鉄系材料と
合金化しないため、被膜の密着強度に問題があり、さら
に比較的高価な材料でもあるためコスト的に不利である
。
体表面に銀の被膜を形成する方法が考えられ、これによ
り一応の効果を得ている。しかしながら銀は鉄系材料と
合金化しないため、被膜の密着強度に問題があり、さら
に比較的高価な材料でもあるためコスト的に不利である
。
発明の目的
本発明では、溶融炭酸塩燃料電池における酸化剤極と集
電体間の接触抵抗を長期間にわたり低く保ち、かつ集電
体基体を酸化から保護し、長期間にわたり高い性能を示
すことができる溶融炭酸塩燃料電池を得る事を目的とし
ている。
電体間の接触抵抗を長期間にわたり低く保ち、かつ集電
体基体を酸化から保護し、長期間にわたり高い性能を示
すことができる溶融炭酸塩燃料電池を得る事を目的とし
ている。
発明の構成
本発明は、溶融炭酸塩を電解質とする溶融炭酸塩燃料電
池において、集電体、または集電体を兼ねるバイポーラ
板のすくなくとも酸化剤極と接触する表面に銅まだは銅
を主成分とする被膜を形成させ、これを電池に組み込ん
だ状態で昇温することにより、前記銅被膜を酸化と同時
にリチウム化し、リチウムドープ酸化銅被膜を形成させ
るものである。
池において、集電体、または集電体を兼ねるバイポーラ
板のすくなくとも酸化剤極と接触する表面に銅まだは銅
を主成分とする被膜を形成させ、これを電池に組み込ん
だ状態で昇温することにより、前記銅被膜を酸化と同時
にリチウム化し、リチウムドープ酸化銅被膜を形成させ
るものである。
すでにリチウムをドープした酸化銅が高温に於て高い導
電性を有していることは知られていたが、本発明ではさ
らに溶融炭酸塩に対する耐食性に優れており、さらに銅
が酸化剤極側の環境下で昇温されることにより電解質体
に起因するリチウムおよび雰囲気中の酸素と反応し、リ
チウムドープ酸化銅となることを見出し、集電体表面に
銅を被膜として付け、これを電池に組み込んだ状態で酸
化、リチウム化することにより前記の問題点を容易に解
決するものである。
電性を有していることは知られていたが、本発明ではさ
らに溶融炭酸塩に対する耐食性に優れており、さらに銅
が酸化剤極側の環境下で昇温されることにより電解質体
に起因するリチウムおよび雰囲気中の酸素と反応し、リ
チウムドープ酸化銅となることを見出し、集電体表面に
銅を被膜として付け、これを電池に組み込んだ状態で酸
化、リチウム化することにより前記の問題点を容易に解
決するものである。
実施例の説明
以下本発明を実施例に従って説明する。第２図は本実施
例で用いた集電体を兼ねるタイプの・くイポーラ板の一
部を示しており、従来例と同一要素には同一番号を付し
説明を省略する。バイポーラ板１は厚さ０．２ｍｍの５
ＯＳ３０４板を図のような形状にしたものであり全体は
２０ａｎ角の大きさを有している。集電体１の凸部６は
それぞれに電極に接触し、集電体の役割を果す部分であ
る。本実施例ではこのバイポーラ板の燃料極４側表面に
以下のようにして銅の被膜７を形成させた。
例で用いた集電体を兼ねるタイプの・くイポーラ板の一
部を示しており、従来例と同一要素には同一番号を付し
説明を省略する。バイポーラ板１は厚さ０．２ｍｍの５
ＯＳ３０４板を図のような形状にしたものであり全体は
２０ａｎ角の大きさを有している。集電体１の凸部６は
それぞれに電極に接触し、集電体の役割を果す部分であ
る。本実施例ではこのバイポーラ板の燃料極４側表面に
以下のようにして銅の被膜７を形成させた。
まずバイポーラ板１をよく洗浄し後、銅メッキ浴を用い
て厚さ２〜３μの銅被膜を形成させる。
て厚さ２〜３μの銅被膜を形成させる。
次にこれを８００℃、水素気流中で処理し、銅を母材中
に拡散させ、銅被膜７を形成させた。この際、被膜の厚
さは２〜３μ程度が最適である。
に拡散させ、銅被膜７を形成させた。この際、被膜の厚
さは２〜３μ程度が最適である。
次に前述の方法で表面に銅被膜を形成した集電体を溶融
炭酸塩燃料電池に組み込み、これを電池の動作温度６６
０℃にまで昇温し銅被膜の酸化、リチウム化試験および
電池の性能評価試験を行なったＯ 電池構成は前記バイポーラ板１、電解質体５、燃料極４
、酸化剤極３からなり、燃料極４としてはニッケル粉末
の焼結体、酸化剤極としてはニッケルリチウム酸化物の
多孔体を、電解質体５には炭酸リチウム−炭酸カリウム
混合物にアルミン酸リチウム粉末を加えホットプレスし
たものを用いた。
炭酸塩燃料電池に組み込み、これを電池の動作温度６６
０℃にまで昇温し銅被膜の酸化、リチウム化試験および
電池の性能評価試験を行なったＯ 電池構成は前記バイポーラ板１、電解質体５、燃料極４
、酸化剤極３からなり、燃料極４としてはニッケル粉末
の焼結体、酸化剤極としてはニッケルリチウム酸化物の
多孔体を、電解質体５には炭酸リチウム−炭酸カリウム
混合物にアルミン酸リチウム粉末を加えホットプレスし
たものを用いた。
電池には水素−炭酸ガス混合ガスを燃料ガスとして、ま
た空気−炭酸ガス混合ガスを酸化剤ガスとるバイポーラ
板を用いた電池についても同じ条件で試験をおこなった
。
た空気−炭酸ガス混合ガスを酸化剤ガスとるバイポーラ
板を用いた電池についても同じ条件で試験をおこなった
。
第３図に電流密度１６０ ｍ Ａ ／ Ｃｒｌ テ１０
００時間連続運転した後の放電曲線を示す。本発明によ
る溶融炭酸塩燃料電池Ａについては１０００時間経休の
接触抵抗に起因するとみられる内部抵抗の増加により、
性能の低下がみられる。このことは運転試験後の電池Ｂ
のバイポーラ板集電体部分に非導電性の被膜が形成され
ていたことからも確認された。−刃鋼被膜を表面に形成
させた本発明による電池Ａの集電体については銅の被膜
７が黒く酸化されているのが観測された。表面に形成さ
れた酸化銅被膜Ｘの１司定を行なうためＸ線回折により
分析を行なったところ、ＣｕＯ，ＬｉＣｕＯ。
００時間連続運転した後の放電曲線を示す。本発明によ
る溶融炭酸塩燃料電池Ａについては１０００時間経休の
接触抵抗に起因するとみられる内部抵抗の増加により、
性能の低下がみられる。このことは運転試験後の電池Ｂ
のバイポーラ板集電体部分に非導電性の被膜が形成され
ていたことからも確認された。−刃鋼被膜を表面に形成
させた本発明による電池Ａの集電体については銅の被膜
７が黒く酸化されているのが観測された。表面に形成さ
れた酸化銅被膜Ｘの１司定を行なうためＸ線回折により
分析を行なったところ、ＣｕＯ，ＬｉＣｕＯ。
Ｌ １２ Ｃｕ○２ 等のピークが得られたが、ＣｕＯ
が大部分であった。しかしこれらのＣｕＯは通常のＣｕ
Ｏではなくリチウムがドープされて高い導電性を持つよ
うになったものである。このことを確認するため、前述
の黒く酸化された銅被膜を有する電池Ａのバイポーラ板
から切り取ったサンプルａと、従来例による電池Ｂのバ
イポーラ板から切り取ったサンプルｂの表面被膜の各温
度における抵抗を第４図に示すようにして測定した。第
４図において８／′ｉ銅の被膜が反応した後の酸化物被
膜、である。
が大部分であった。しかしこれらのＣｕＯは通常のＣｕ
Ｏではなくリチウムがドープされて高い導電性を持つよ
うになったものである。このことを確認するため、前述
の黒く酸化された銅被膜を有する電池Ａのバイポーラ板
から切り取ったサンプルａと、従来例による電池Ｂのバ
イポーラ板から切り取ったサンプルｂの表面被膜の各温
度における抵抗を第４図に示すようにして測定した。第
４図において８／′ｉ銅の被膜が反応した後の酸化物被
膜、である。
表
これからこの被膜が高い導電性を有していることがわか
る。
る。
このリチウムドープ酸化銅被膜は電池が昇温され念際、
銅の被膜と雰囲気中の酸素および電解質体から電極を通
してしみ出したリチウムとが反応することにより形成さ
れたものである。
銅の被膜と雰囲気中の酸素および電解質体から電極を通
してしみ出したリチウムとが反応することにより形成さ
れたものである。
次に前述のようにして形成されたリチウムドープ酸化銅
被膜の耐食性を評価するため、電池Ａのバイポーラ板か
ら切り取ったサンプルを炭酸リチウム−炭酸カリウム混
合塩（６８：３２ｍｏ１％）中に７００℃空気−炭酸ガ
ス（２：１ ）雰囲気下で１０００時間半浸漬し、その
耐食性能を評価した。
被膜の耐食性を評価するため、電池Ａのバイポーラ板か
ら切り取ったサンプルを炭酸リチウム−炭酸カリウム混
合塩（６８：３２ｍｏ１％）中に７００℃空気−炭酸ガ
ス（２：１ ）雰囲気下で１０００時間半浸漬し、その
耐食性能を評価した。
その結果、浸漬していた溶融炭酸塩中にはブランクと同
じ量の銅しか検出されず、被膜は安定であることが確認
された。試料表面の状態観察においても異常は認められ
なかった。
じ量の銅しか検出されず、被膜は安定であることが確認
された。試料表面の状態観察においても異常は認められ
なかった。
さらに寿命試験用として別に本発明による電池謝を観察
したが、試験前の状態と差異は認められなかった。
したが、試験前の状態と差異は認められなかった。
これらのことから本発明による電池においてはバイポー
ラ板の表面に銅を主成分とする被膜を形成させ、さらに
電池動作温度にまで昇温することにより銅被膜をリチウ
ムドープ酸化銅被膜とすることにより酸化剤極との接触
抵抗を長期間にわたって低く保つことができ、高い性能
を維持できるものであることがわかる。
ラ板の表面に銅を主成分とする被膜を形成させ、さらに
電池動作温度にまで昇温することにより銅被膜をリチウ
ムドープ酸化銅被膜とすることにより酸化剤極との接触
抵抗を長期間にわたって低く保つことができ、高い性能
を維持できるものであることがわかる。
なお、本実施例では被膜の形成方法としてメッキを用い
ているが、これはほかの方法、たとえば溶射法、蒸着法
等によって形成してもよい。電池の昇温についても本実
施例においては電池を動作させる時点で行なっているが
、これは別の機会、たとえばエージング等の機会、また
は銅被膜を酸ｒヒ、リチウム化するために設けた機会に
おこなってもよい。また昇温時の最高温度、昇温速度に
ついても銅被膜がリチウムドープ酸化銅となるものであ
ればいかなるものであってもよい。
ているが、これはほかの方法、たとえば溶射法、蒸着法
等によって形成してもよい。電池の昇温についても本実
施例においては電池を動作させる時点で行なっているが
、これは別の機会、たとえばエージング等の機会、また
は銅被膜を酸ｒヒ、リチウム化するために設けた機会に
おこなってもよい。また昇温時の最高温度、昇温速度に
ついても銅被膜がリチウムドープ酸化銅となるものであ
ればいかなるものであってもよい。
また本実施例ではステンレス鋼からなる、集電体を兼ね
たバイポーラ板に銅被膜を形成させて用いているが、こ
れは他の材料、たとえば軟鋼、ニッケル基合金、特殊耐
熱合金などであってもよく。
たバイポーラ板に銅被膜を形成させて用いているが、こ
れは他の材料、たとえば軟鋼、ニッケル基合金、特殊耐
熱合金などであってもよく。
集電体の形状もどのようなものであってもよい。
また、銅被膜を形成させる部分についても集電体または
集電体を兼ねるバイポーラ板の少なくとも酸化剤極また
は燃料極と接触する部分含んでいればよく、集電体全面
でも電極と接触する部分のみでもよい。
集電体を兼ねるバイポーラ板の少なくとも酸化剤極また
は燃料極と接触する部分含んでいればよく、集電体全面
でも電極と接触する部分のみでもよい。
発明の効果
以上のように本発明による溶融炭酸塩燃料電池は集電体
表面に銅被膜を形成させこれを電池内部で酸化、リチウ
ム化することにより電極との接触抵抗を長期間にわたり
低く維持することができる。
表面に銅被膜を形成させこれを電池内部で酸化、リチウ
ム化することにより電極との接触抵抗を長期間にわたり
低く維持することができる。
またこの被膜が表面に存在するため集電体の基体金属は
酸化から保護され、電池の信頼性と寿命が高められてい
る。
酸化から保護され、電池の信頼性と寿命が高められてい
る。
第１図は、従来の溶融炭酸塩燃料電池の集電体の図、第
２図は本発明の一実施例の溶融炭酸塩燃料電池の集電体
を兼ねるタイプのバイポーラ板の図、第３図は電池の放
電曲線図、第４図は被膜抵抗測定方法の図′：ｃある。 １・・・・・・集電体（バイポーラ板）、２・・・・・
・低導電性酸化物被膜、３・・・・・・酸化剤極、４・
・・・・・燃料極、５・・・・・・電解質体、６・・・
・・・集電用突起、７・・・・・・銅被膜、８・・・・
・・酸化物被膜、９・・・・・・銀ペースト、１゜・・
・・・・銀リード、１１・・・・・・バイポーラ板、１
２・・・・・・酸化物被膜。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名第１
図 第２図
２図は本発明の一実施例の溶融炭酸塩燃料電池の集電体
を兼ねるタイプのバイポーラ板の図、第３図は電池の放
電曲線図、第４図は被膜抵抗測定方法の図′：ｃある。 １・・・・・・集電体（バイポーラ板）、２・・・・・
・低導電性酸化物被膜、３・・・・・・酸化剤極、４・
・・・・・燃料極、５・・・・・・電解質体、６・・・
・・・集電用突起、７・・・・・・銅被膜、８・・・・
・・酸化物被膜、９・・・・・・銀ペースト、１゜・・
・・・・銀リード、１１・・・・・・バイポーラ板、１
２・・・・・・酸化物被膜。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名第１
図 第２図
Claims (1)
- 還元性ガスを燃料とし、酸化性ガスを酸化剤とし、炭酸
リチウムを含む溶融炭酸塩電解質を構成要素とし、前記
、集電体、または集電体を兼ねるバイポーラ板のすくな
くとも酸化剤極と接触する表面に銅または銅を主成分と
する被膜を形成させたことを特徴とする溶融炭酸塩燃料
電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59194206A JPS6171559A (ja) | 1984-09-17 | 1984-09-17 | 溶融炭酸塩燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59194206A JPS6171559A (ja) | 1984-09-17 | 1984-09-17 | 溶融炭酸塩燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6171559A true JPS6171559A (ja) | 1986-04-12 |
Family
ID=16320714
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59194206A Pending JPS6171559A (ja) | 1984-09-17 | 1984-09-17 | 溶融炭酸塩燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6171559A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2002091501A1 (en) * | 2001-05-03 | 2002-11-14 | Fuelcell Energy, Inc. | Sol-gel coated cathode side hardware for carbonate furl cells |
| US8435694B2 (en) | 2004-01-12 | 2013-05-07 | Fuelcell Energy, Inc. | Molten carbonate fuel cell cathode with mixed oxide coating |
-
1984
- 1984-09-17 JP JP59194206A patent/JPS6171559A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2002091501A1 (en) * | 2001-05-03 | 2002-11-14 | Fuelcell Energy, Inc. | Sol-gel coated cathode side hardware for carbonate furl cells |
| US6645657B2 (en) | 2001-05-03 | 2003-11-11 | Fuelcell Energy, Inc. | Sol-gel coated cathode side hardware for carbonate fuel cells |
| US8435694B2 (en) | 2004-01-12 | 2013-05-07 | Fuelcell Energy, Inc. | Molten carbonate fuel cell cathode with mixed oxide coating |
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