WO2007034840A1 - 微粒子成分計測方法および微粒子成分計測装置 - Google Patents

微粒子成分計測方法および微粒子成分計測装置 Download PDF

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WO2007034840A1
WO2007034840A1 PCT/JP2006/318647 JP2006318647W WO2007034840A1 WO 2007034840 A1 WO2007034840 A1 WO 2007034840A1 JP 2006318647 W JP2006318647 W JP 2006318647W WO 2007034840 A1 WO2007034840 A1 WO 2007034840A1
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pulse laser
fine particle
laser beam
filament
mirror
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Application number
PCT/JP2006/318647
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French (fr)
Inventor
Takashi Fujii
Naohiko Goto
Megumi Miki
Takuya Nayuki
Koshichi Nemoto
Nobuyuki Tanaka
Original Assignee
Central Research Institute Of Electric Power Industry
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Publication date
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    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N21/00Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
    • G01N21/62Systems in which the material investigated is excited whereby it emits light or causes a change in wavelength of the incident light
    • G01N21/71Systems in which the material investigated is excited whereby it emits light or causes a change in wavelength of the incident light thermally excited
    • G01N21/718Laser microanalysis, i.e. with formation of sample plasma

Definitions

  • the present invention relates to a component measurement method and component measurement device for fine particles such as nanoparticles and microparticles. More specifically, the present invention relates to a fine particle component measuring method and a fine particle component measuring apparatus for measuring the component of fine particles by generating plasma using an ultrashort pulse laser and measuring the emission spectrum from the plasma. About.
  • Non-Patent Document 1 Spectroscopy
  • Non-Patent Document 2 Recently, there has been a method for measuring the components of particles with a diameter of more than zm / zm by irradiating a target material with an ultra-short pulse laser and observing the plasma spectrum generated as a result of natural focusing in the material. It has been proposed (Non-Patent Documents 2 and 3). In addition, the results of remote measurement of 50 m distance force using multi-photon absorption by an ultrashort pulse laser have been reported (Non-Patent Documents 4 and 5).
  • Non-Patent Document 1 Wakamatsu et al., “Particle size measurement of particles by plasma atomic emission spectrometry”, J. Aerosol Res./ Vol. 19, pp. 28-33, 2004.
  • Non-Patent Document 2 C. Favre et al., "Wnite— Light Nanosource with Directional Emission", Phys. Rev. Lett., Pp. 035002-035005, 2002.
  • Non-Patent Document 3 S. Borrmann et al., "Lasing on cloudy afternoon", Nature, Vol. 418, p p. 826-827, 2002.
  • Non-patent document 4 J. Kasparian et al., "White-light filaments for atmospheric analysis, Science, Vol. 301, pp. 61-64, 2003.
  • Non-Patent Document 5 G. Mejean et al., "Remote detection and identification of biological ae rosols using a femtosecond terawatt lidar system, Appl. Phys. B, Vol. B78, pp. 535 -537, 2004. Disclosure of the invention
  • the pulse width of the laser beam is long, so plasma is generated at the front of the laser pulse, and the energy of the laser beam is not efficiently absorbed by the measurement target substance. Therefore, there was a problem that light emission was weak.
  • the method of observing the spectrum of plasma that is generated as a result of irradiating a target material with ultrashort pulse laser light and spontaneously condensing within the material is a particle with a particle size of micrometer (m) or larger. In the case of particles with a particle size of nanometers (nm) or less, there is a problem that the light is not efficiently condensed in the particles and is difficult to apply.
  • the method using multiphoton absorption requires the laser wavelength to be tuned to the absorption spectrum of atoms and molecules, and it is therefore difficult to measure a plurality of components simultaneously.
  • the present invention can efficiently absorb the energy of laser light into the measurement target substance, and can be applied well to fine particles having a nano-order particle size, and can simultaneously measure a plurality of components.
  • An object of the present invention is to provide a fine particle component measuring method and a fine particle component measuring apparatus.
  • the fine particle component measurement method of the present invention generates plasma by condensing an ultrashort pulse laser beam on fine particles, and based on a light emission vector from the plasma. Measure the components of fine particles. Since the emission vector from the plasma differs from substance to substance, the components of the fine particles can be identified based on the emission spectrum.
  • the ultrashort pulse laser light includes a filament generated by the irradiation. Filaments are generated by irradiation with ultra-short pulse laser light, and are irradiated onto fine particles to generate plasma.
  • the filament is generated by irradiating a reflection mirror having a local convex portion or concave portion with an ultrashort pulse laser beam, and using the local convex portion or concave portion.
  • Filament emission is created by creating intensity spots at any part of the reflected beam cross section. It is preferable that the raw material be generated in the course of laser light propagation.
  • the ultrashort pulse laser light applied to the reflecting mirror having a local convex part or concave part is subjected to local spatial modulation according to the local convex part or concave part of the mirror surface during reflection. This is the starting point (seed) that forms the filament in the beam propagation process.
  • the cross section of the beam can be formed by forming the local convex portions or concave portions at arbitrary positions. Are continuously formed uniquely at arbitrary positions.
  • the filament is generated by generating a global concave portion around the local convex portion or concave portion of the reflecting mirror as compared to the local convex portion or concave portion. It is preferable that the energy of one ultrashort pulse laser beam reflected around the filament by the global concave portion or the surrounding intensity spots be gathered around the intensity spots where the filament is generated. In this case, the generation position of the intensity spots formed by the local protrusions or recesses is associated with the energy of the ultrashort pulse laser beam generated by the global recesses or the position of the surrounding intensity spots. In addition, the electric field strength of the intensity spot at any position on the beam cross-section is more reliably increased.
  • the filament is generated by irradiating a reflection mirror having a local convex part or concave part with an ultrashort pulse laser beam, and using the local convex part or concave part.
  • the ultra-short pulse laser beam is also applied to the reflecting mirror having a global recess, and the energy of the ultra-short pulse laser beam reflected by the global recess or surrounding intensity spots becomes the starting point of filament generation.
  • the energy of the ultrashort pulse laser beam generated by the global concave portion independently of the intensity unevenness uniquely formed at any position of the beam cross section after reflection by the local convex portion or concave portion or Control of the surrounding intensity spots
  • a variable mirror whose reflection surface can be arbitrarily deformed is used as the reflection mirror for condensing the ultrashort pulse laser beam. Is preferred. In this case, if the shape of the reflecting surface of the reflecting mirror is changed, the position of the local convex part or concave part or the global concave part changes, and the generation position of the filament can be controlled.
  • the fine particle component measurement method of the present invention is to reduce the white light spectrum intensity by measuring the time delay in the emission spectrum measurement.
  • the emission spectrum after the white light has propagated can be measured by adding a time delay to the measurement of the emission spectrum.
  • the fine particle component measuring method of the present invention it is preferable to collect light emission with plasma power using a light receiving telescope. In this case, the component of fine particles can be measured remotely.
  • the particulate component measuring device of the present invention includes a laser device that outputs ultrashort pulse laser light, a condensing device that condenses the ultrashort pulse laser light and irradiates the fine particles, and an ultrashort pulse. It includes a light receiving device that receives plasma generated by the fine particle force by condensing laser light, and a spectrum analysis device that identifies fine particle components based on the emission spectrum of the plasma force.
  • the condensing device is a force that focuses ultrashort pulse laser light on fine particles, and forms a filament by forming intensity spots in the ultrashort pulse laser light during the condensing process. U ,.
  • the light collecting device includes a reflecting mirror having a local convex portion or a concave portion, and irradiates the reflective mirror with an ultrashort pulse laser beam. It is preferable that an intensity spot is formed at an arbitrary portion of the beam cross section reflected by the portion or the concave portion to be a starting point of filament generation.
  • the reflecting mirror of the light collecting device is further provided with a global concave portion around the local convex portion or concave portion as compared with the local convex portion or concave portion. It is preferable that the energy of the ultrashort pulse laser beam reflected around the filament by the global recess or the intensity spots around the filament is gathered around the intensity spots where the filament is generated. .
  • the condensing device is arranged on the condensing path of the ultrashort pulse laser beam, and the first reaction that continuously reflects the ultrashort pulse laser beam.
  • a reflecting mirror and a second reflecting mirror the first reflecting mirror has a local convex portion or concave portion on the reflecting surface, and the second reflecting mirror is phased around the local convex portion or concave portion of the beam cross section.
  • the energy of the ultrashort pulse laser beam reflected by the second reflecting mirror or the surrounding intensity spots be gathered around the intensity spots where the filament is generated.
  • the reflecting mirror of the light collecting device is a deformable mirror whose reflecting surface can be arbitrarily deformed.
  • the light-receiving device reduces the white light spectrum intensity by measuring a time delay in the measurement of the emission spectrum.
  • the light receiving device includes a light receiving telescope that collects light emitted from the plasma of the fine particles.
  • the ultrashort pulse laser beam is focused on the fine particles as the target substance to generate plasma, and the emission spectrum from this plasma is observed, Since the spectrum of the fine particles that are the target substance is measured, it is possible to measure particles with a particle size in the nanometer range because they do not use natural light collection within the particles. In addition, since the spectra of a plurality of substances can be measured simultaneously, the components of the plurality of substances can be measured simultaneously. Furthermore, since an ultra-short pulse laser in the femtosecond region is used, the laser pulse irradiation ends before the plasma grows. Therefore, the laser energy can be efficiently absorbed by the measurement target substance, and the light emission efficiency of the measurement target substance can be improved.
  • the fine particle component measuring method and apparatus of the present invention when a filament generated by propagating ultrashort pulse laser light in the atmosphere, liquid or solid is used, plasma emission is caused by laser. Since it is integrated in the direction of light travel, the plasma emission intensity can be significantly improved. So, for example, a fiber optic telescope By installing it behind the laser beam, fine particle components can be efficiently measured in insight measurement and remote measurement. Furthermore, the filament is a laser beam that propagates while being narrowed down, and by using an ultrashort pulse laser beam, it is possible to generate a longer V filament, so that plasma is usually generated in the filament, A plasma channel is formed. As a result, the luminous efficiency of the substance to be measured can be improved.
  • a reflection mirror having local convex portions or concave portions is used as a method for controlling the generation of filaments by propagation of ultrashort pulse laser light.
  • it is possible to generate the filament at an arbitrary position designed in advance. Normally, filaments are generated accidentally in time and space depending on the intensity distribution in the laser beam, and it is difficult to control the position and time of the filament during laser beam propagation.
  • a reflecting mirror having local convex portions or concave portions by using a reflecting mirror having local convex portions or concave portions, local spatial modulation according to the local convex portions or concave portions on the mirror surface is reflected when the laser beam is reflected.
  • the filament is formed in the process of beam propagation using this as a starting point (seed), it is possible to easily control the generation position and intensity of the filament in real time. It is possible to improve the efficiency of the fine particle component measurement. Normally, the filament is not generated unless a certain distance is propagated. However, since the filament can be generated with a small propagation distance by using the present invention, it is particularly effective for insight measurement.
  • the local convex portion or the concave portion has a global concave portion as compared with the local convex portion or the concave portion.
  • a reflection mirror with an added angle, it is possible to concentrate the laser light intensity at an arbitrary position, so it is formed at an arbitrary position on the beam cross section reflected by a local convex part or concave part.
  • the intensity of the ultrashort pulse laser beam reflected by the global recess or the surrounding intensity spots is gathered around the intensity spots to further increase the electric field strength of the intensity spots at any position, thereby generating filaments during beam propagation. Can be made more reliable. This means that local protrusions or depressions are separated from global depressions. The same applies to the case where the reflection mirror is used for the reflection.
  • the filament generation position on the beam cross section can be determined in real time by changing the shape of the reflecting surface. Since it is possible to change the filament, it is possible to generate the filament at the optimum position even if the filament generation conditions change due to changes in weather conditions.
  • the fine particle component measurement method and apparatus of the present invention when a time delay is added to the measurement of the emission spectrum, it is possible to measure the emission spectrum after propagation of white light.
  • the intensity of the white light spectrum, which is noise (N) can be reduced, and the SZN ratio of the target substance spectrum, which is the target signal (S), can be improved.
  • FIG. 1 is a schematic configuration diagram showing a first embodiment of the present invention, showing how a small amount of aerosol components in the atmosphere are remotely measured.
  • FIG. 2 is a schematic explanatory view showing an example of a surface shape variable mirror.
  • FIG. 3 is a front view (reflection surface side) of the deformable mirror of the surface shape deformable mirror of FIG.
  • FIG. 4 is a principle diagram showing the relationship between local convex portions and global concave portions on the reflecting surface of the mirror.
  • FIG. 5 is an explanatory diagram showing changes in the wavefront before and after reflection of an ultrashort pulse laser beam.
  • A is an incident beam wavefront
  • B to D are reflected by a reflecting surface having a local convex portion. Shows the time-dependent change of the beam wavefront.
  • FIG. 6 is a principle diagram showing an example of carrying out the filament forming method of the present invention.
  • A shows an example in which a local convex part and a global concave part are realized by one mirror
  • FIG. 7 is an explanatory view showing the surface shape of a deformable mirror having a thickness of 6 mm.
  • FIG. 8 is an explanatory view showing the surface shape of a deformable mirror having a thickness of 3 mm.
  • FIG. 9 The deformable mirror of the embodiment is pushed and deformed by pushing it toward the mirror surface side with an actuator. It is explanatory drawing which shows the surface shape at the time of making it appear.
  • FIG. 10 is an explanatory diagram showing a surface shape when the deformable mirror of the embodiment is pulled into the back side of the mirror by an actuator and deformed into a recess.
  • FIG. 11 is an explanatory diagram showing the beam cross-sectional intensity at a short distance.
  • FIG. 12 is an explanatory diagram showing a beam cross-sectional intensity at a long distance.
  • FIG. 13 is an explanatory diagram showing the beam cross-sectional intensity when the deformable mirror of the embodiment is deformed by pulling the center of the mirror with an actuator and deforming the recess.
  • FIG. 14 is an explanatory diagram showing the beam cross-sectional intensity when the deformable mirror of the embodiment is deformed by pulling the periphery of the mirror with an actuator.
  • FIG. 15 is a schematic configuration diagram showing a second embodiment of the present invention and how a cloud component is remotely measured.
  • FIG. 16 is a schematic configuration diagram showing a third embodiment of the present invention and showing how in-situ measurement of fine particles in the atmosphere is performed.
  • FIG. 17 is a principle diagram of an example in which a local convex portion and a global concave portion are realized by combining two reflecting mirrors.
  • FIG. 18 is a schematic configuration diagram showing an experimental system for insight measurement of sea salt particle components.
  • FIG. 19 is a view showing a cross section of a laser beam generated by a filament.
  • FIG. 20 is a reference diagram showing the state of multifilament propagation.
  • FIG.21 Shows the generation spectrum of Na when sea salt particles are irradiated with filaments.
  • A shows the emission spectrum of the gate timing of the ICCD camera when the delay time is changed from the laser beam.
  • FIG. 5B is a diagram showing an emission spectrum of an alcohol lamp in which sodium chloride is dissolved.
  • FIG. 22 is a schematic configuration diagram showing a remote measurement experiment system for sea salt particle components.
  • FIG. 23 The results of remote measurement of the emission spectrum of Na in sea salt particles using a filament are shown.
  • A is the figure showing the emission spectrum of Na in sea salt particles.
  • B is an alcohol lamp in which salt is dissolved. It is a figure which shows the emission spectrum of.
  • FIG. 1 shows a first embodiment in which the present invention is applied to a fine particle component measuring method and apparatus for remotely measuring a minute amount of aerosol components in the atmosphere by a rider.
  • This fine particle component measuring device irradiates fine particles to be measured, such as nanoparticles and microparticles, with the filament 14 generated by irradiating the atmosphere with the ultrashort pulse laser beam 15 output from the laser device 16. Plasma is generated and the components of fine particles are measured based on the emission spectrum of the plasma force.
  • the condensing device is composed of a concave mirror 17 and a surface shape variable mirror 18 that condense the ultrashort pulse laser beam 15 and irradiate the fine particles.
  • a light receiving device that receives plasma in which fine particle force is also generated by condensing ultrashort pulse laser light 15 includes a light receiving telescope 19, a secondary mirror 21, a bundle fiber 20, a spectroscope 22, and an ICCD camera 23.
  • a spectrum analyzer that identifies V and fine particle components based on the emission spectrum from the plasma stores information on the unique spectra of various substances including fine particles to be measured in advance as a database. A substance is identified by comparing a spectrum stored and measured by a light receiving device with known spectrum data, and is configured by a personal computer 24.
  • the fine particles to be measured include nanoparticles with a particle size of the order of nm, microphone particles with an order of ⁇ m, particles with a particle size of nm or less, and particles with a size of ⁇ m or more.
  • the ultrashort pulse laser beam 15 is a laser beam having a pulse width of a picosecond (ps) region or less, and can be irradiated by, for example, a titanium sapphire laser device, a glass laser device, a fiber laser device, or the like. .
  • the ultrashort pulse laser beam 15 emitted from the laser device 16 includes a concave mirror 17 and a surface. Reflected by the deformable mirror 18 and irradiated into the atmosphere. The irradiated ultrashort pulse laser beam 15 generates a filament 14 while gradually condensing. The aerosol in the atmosphere irradiated with the filament 14 is turned into plasma, and the light emitted from the filament 14 including the light emission of the plasma is collected by the light receiving telescope 19 installed non-coaxially with the ultrashort pulse laser light 15. And enters the bundle fiber 20. In the present embodiment, the reflected light of the light receiving telescope 19 is reflected by the secondary mirror 21 and is incident on the bundle fiber 20.
  • the light receiving telescope 19 is installed non-coaxially with the laser light, and the white light generated from the filament 14 is given to the measurement of the emission spectrum by adjusting the gate timing of the ICCD force lens 23. The impact is reduced.
  • the ultra-short pulse laser beam 15 and the light receiving telescope 19 are installed coaxially, even if the white light is propagated by delaying the gate timing of the ICCD camera 23, the once generated white light propagates. It is difficult to eliminate the influence of white light because the backscattered light after receiving the light is received.
  • the ultrashort pulse laser beam 15 and the receiving telescope 19 are made non-coaxial as shown in Fig.
  • the white light once generated deviates from the field of view 33 of the receiving telescope 19 as it propagates.
  • the gate timing after the white light has propagated temporary delay
  • the white light spectrum intensity can be reduced and the SZN ratio of the measurement target substance spectrum can be improved.
  • the propagation direction of the ultrashort pulse laser beam 15 can be changed by changing the angle of the surface shape variable mirror 18.
  • the distance of the filament 14 entering the field of view 33 of the light receiving telescope 19 from the light receiving telescope 19 can be changed.
  • the measurement distance of the target substance can be changed.
  • the embodiment of FIG. 1 can also be applied to remote measurement of asbestos and bioweapons in the atmosphere.
  • the generation position of the filament 14 is controlled by adjusting the focal length of the concave mirror 17 and the reflection surface shape of the surface shape variable mirror 18.
  • the control by the focal length of the concave mirror 17 is used as an auxiliary, and the position where the filament 14 is generated is roughly determined by the focal length of the concave mirror 17.
  • the generation position of the filament 14 is finely adjusted by changing the shape of the reflecting surface of the surface shape variable mirror 18.
  • the concave mirror 17 is used for coarse adjustment in determining the generation position of the filament 14, and the surface shape variable mirror 18 is used for fine adjustment.
  • a concave mirror 17 with a short focal length is used to generate the filament 14 with a very short propagation distance as in in-situ measurement.
  • the start of the generation of the filament 14 starts after the ultrashort pulse laser beam 15 has propagated for some long distance.
  • Surface shape deformable mirror 18 usually uses a plane mirror and controls the phase distribution on the laser beam cross section. Changing the shape of the reflecting surface of the surface shape variable mirror 18 also changes the focal length somewhat, but it is preferable to use the concave mirror 17 in order to make a large change as in the case of coarse adjustment of the filament 14 generation position. . If the generation position of the filament 14 can be finely adjusted by using the concave mirror 17 as a deformable mirror and changing the shape of the reflecting surface thereof, the surface shape variable mirror 18 may be omitted. However, since it is difficult to precisely control the change in the shape of the reflecting surface of the concave mirror 17, it is practical to use the concave mirror 17 and the surface shape variable mirror 18 in combination.
  • the propagation direction of the ultrashort pulse laser beam 15 is changed by changing the angle of the surface shape variable mirror 18, but the laser beam reflected from the surface shape variable mirror 18 is changed.
  • FIG. 1 it is possible to change the propagation direction of the ultrashort pulse laser light 15 by reflecting the light by the total reflection mirror and irradiating it in the atmosphere and changing the angle of the total reflection mirror.
  • an ordinary total reflection mirror has an advantage that the structure is simpler than that of a surface shape variable mirror, so that the angle can be changed and the propagation direction of the ultrashort pulse laser beam can be easily controlled.
  • the change in the reflecting surface shape of the surface shape variable mirror 18 and the generation of the filament 14 will be described more specifically. 2 and 3 show the surface shape variable mirror 18.
  • the surface shape variable mirror 18 uses a deformable mirror including a plurality of independently controllable actuators, and a reflection mirror whose reflection surface can be arbitrarily deformed (referred to as a deformable mirror in this specification) 2 And an actuator 8 that is connected to the back side of the deformable mirror 2 and applies displacement to the deformable mirror 2, and the deformable mirror 2 can be globally deformed by driving the actuator 8. is there.
  • the deformable mirror 2 a thin flat mirror whose reflection surface can be arbitrarily deformed by driving a plurality of independently controllable actuators 8 is employed.
  • the actuator 8 has a rigidity that can easily form a desired global concave portion by driving the actuator 8, for example, a square mirror having a vertical and horizontal dimension of about 100 ⁇ 100 (mm), It is preferable to use a thin plane mirror with a thickness of about 3mm.
  • the back surface of the reflection mirror 2 is connected to an actuator 8 and supported by the frame 1 via the actuator 8.
  • the force in which the 13 actuators 8 are arranged vertically and horizontally and diagonally at almost equal intervals across the entire back surface of the deformable mirror 2 is not particularly limited to this number.
  • the actuator 8 includes a rod 3 fixed to the back surface of the deformable mirror 2, and the rod 3 is detachably connected to a movable part of the actuator 8 (rod holder 4 in the present embodiment).
  • the actuator 8 is a state in which a hole for fitting the rod 3 is provided on at least the end side of the rod holder 4 fixed to the tip of the drive element 6 to fix the rod 3, and the rear end side of the rod 3 is fitted.
  • the rod 3 is fixed in a detachable manner by tightening the rod 3 with the screw 5.
  • the force for fixing the rod 3 by frictional force by pressing the outer peripheral surface of the rod 3 with the tip of the screw 5 screwed into the screw hole of the rod holder 4.
  • the actuator 8 and the deformable mirror 2 are connected by adhering the tip of the rod 3 and the rear surface of the deformable mirror 2 using an epoxy resin adhesive 7. It has been broken.
  • the effect of the stress change when the adhesive 7 is cured appears on the mirror surface, and the surface of the deformable mirror where the actuator 8 is bonded is immediately reflected (reflected). The surface side) was slightly raised.
  • a convex portion 9 of 0.4 m is formed.
  • the convex portion or concave portion formed by curing or solidifying the adhesive is local, the local spatial modulation given to the wavefront of the beam generated when the ultrashort pulse laser beam is reflected is It is sufficient as a starting point for forming the filament.
  • the height is about 0.4 m, which is generated by using the adhesive 7, when the mirror surface of the deformable mirror 2 is formed by vapor deposition, a perforated mask is formed before the vapor deposition surface. It is also possible to form local projections or recesses by setting the thickness and controlling the film thickness of specular deposition during the deposition process.
  • FIG. 8 shows the surface shape of the deformable mirror 2 having a thickness of 3 mm. In this case, point-like local protrusions (convex portions) or depressions (concave portions) are generated.
  • FIG. 7 shows the surface shape of the deformable mirror 2 having a thickness of 6 mm. In this case, unlike the mirror of FIG. 8, there are no dot-like local bulges (convex parts) or depressions (concave parts).
  • the deformable mirror is too thick, and it is unlikely that any local bumps or depressions will occur due to shrinkage or stress when the adhesive is cured or solidified. For this reason, when a local convex portion or concave portion is formed on the mirror surface by bonding the rod 3, it is preferable to use a mirror having a thickness of about 2 to 3 mm.
  • the convex portion or the concave portion is not formed by directly attaching the back surface of the deformable mirror 2 and the adhesive 8 with the adhesive 7, the local convex portion or the concave portion is not formed by controlling the deposited film, for example. As long as it is formed, it can be implemented as long as the thickness is flexible enough to form the global recess 10 by driving the actuator 8.
  • a drive source capable of minute displacement of a deformable mirror such as a piezoelectric element (PZT: Pb—Zr—Ti) or an electrostrictive element (PMN: Pb—Mg—Nb).
  • PZT piezoelectric element
  • PMN electrostrictive element
  • the present invention is not limited to this.
  • the drive element 6 is fixed to a wall lb arranged perpendicular to the base of the frame 1, and the rod holder 4 as a movable part moves forward and backward through the wall la having a through hole in the front-rear direction (left-right direction in FIG. 2). Supported as possible.
  • the deformable mirror 2 appropriately controls the driving of a plurality of actuators 8 arranged in parallel to each other, thereby enabling an actuator 8 to push the rod 3 forward and an actuator 8 to pull back or an actuator 8 not to drive it back. By combining them, the deformable mirror 2 can be deformed so as to form a global recess 10 in a desired region.
  • the diameter of the ultrashort pulse laser beam 15 is set to 50 2 mm for a mirror with a side of 100 mm, so that five of the 13 actuators near the center (reference symbols E, J , K, L, M).
  • the single filament 14 is preferentially generated by the local convex portion 9 or the concave portion formed in the central portion of the mirror.
  • the origin 11 of the filament 14 is generated in the cross section of the reflected beam 13 due to intensity spots, and the filament 14 grows as the propagation proceeds further. There was found.
  • FIG. 13 shows the beam cross-section when the center of the deformable mirror 2 is pulled.
  • the position where the filament 14 is generated can be controlled by controlling the formation position of the global recess on the beam cross section. For example, if the global recess 10 is formed in the mirror central part by pulling the mirror center actuator (E) corresponding to the central part of the beam, the peripheral intensity spots gather at the center of the beam, and a high-density filament 14 is formed. (See Figure 13). On the other hand, if a concave portion is formed in the mirror periphery by pulling the actuator (M) corresponding to the mirror periphery (beam periphery) in the region 12 where the beam of the reflecting mirror is irradiated, the intensity spots will also be in the beam periphery.
  • this ultrashort pulse laser generator can control the generation of filaments, the generated filaments can be applied to, for example, control of discharge paths.
  • the generated filaments can be applied to, for example, control of discharge paths.
  • the ultrahigh-intensity laser electric field is localized in the filament, electrons can be accelerated by the interaction between the generated plasma and the laser electric field.
  • the generated plasma is used as an optical amplification medium, dielectric emission becomes possible, and amplification efficiency is improved by using a long and continuous filament.
  • the generation of filaments is remarkable.
  • the composition of the medium changes, so it is possible to modify it finely by changing the refractive index and transmittance locally. If a long continuous filament is used, the waveguide It is thought that processing such as will become easier. For this reason, in addition to the laser-induced lightning technology described above, atmospheric environment measurement using multiple simultaneous measurements, optical amplification for stimulated emission using filament as an optical amplification medium, particle acceleration for accelerating electrons, and changes in the composition of the medium It can be applied to laser processing.
  • the particulate component measuring device of the second embodiment is for remotely measuring the components of the cloud 25, and the difference when compared with the particulate component measuring device of FIG.
  • the optical axes of the pulse laser beam 15 and the light receiving telescope 19 are non-coaxial
  • the optical axes of the ultrashort pulse laser light 15 and the light receiving telescope 19 are coaxial.
  • the reflected light of the surface shape variable mirror 18 is reflected by the total reflecting mirror 26 installed behind the secondary mirror 21 of the receiving telescope 19.
  • the ultrashort pulse laser beam 15 is irradiated into the atmosphere.
  • Cloud 25 has a high particle density, so the white light generated by ultrashort pulse laser light 15 and filament 14 propagates. Hard to do. Therefore, even if the optical axes of the ultrashort pulse laser beam 15 and the light receiving telescope 19 are coaxial as shown in FIG. 15, the measurement region force is less affected by the backscattering of the ultrashort pulse laser beam 15 and white light after propagation. As shown in FIG. 1, even when the optical axes of the ultrashort pulse laser beam 15 and the light receiving telescope 19 are made non-coaxial, the lidar measurement of the component of the cloud 25 is possible.
  • This third embodiment differs from the first and second embodiments in that the light receiving telescope 19 is not used because lidar measurement is not performed.
  • the ultrashort pulse laser beam 15 is reflected by the concave mirror 17, the surface shape variable mirror 18 and the dichroic mirror 28, and then enters the particle-filled cell 27 through the window 29.
  • the ultrashort pulse laser beam 15 is condensed by being reflected by the concave mirror 17 and the surface shape variable mirror 18.
  • the generation position and strength of the filament 14 in the fine particle filled cell 27 can be controlled by changing the shape of the reflecting surface of the surface shape variable mirror 18 as described above.
  • the ultrashort pulse laser beam 15 that has passed through the fine particle filling cell 27 irradiates a beam damper 30 installed in the fine particle filling cell 27.
  • the light emitted from the filament 14 and the scattered light of the white light generated by the ultrashort pulse laser light 15 and the filament 14 pass through the window 29 and reach the dichroic mirror 28.
  • the dichroic mirror 28 has a characteristic of reflecting the ultrashort pulse laser beam 15 and transmitting the emission wavelength of the measurement substance. This prevents strong laser light scattering from the beam damper 30 from entering the bundle fiber 20.
  • Light emitted from the filament 14 and white light is incident on the spectroscope 22 through the bundle fiber 20, and after being separated, is received by the ICCD camera 23 to obtain an emission spectrum. This emission spectrum is compared with the unique spectrum of each substance, and the components of fine particles in the atmosphere that are the substances to be measured are identified.
  • the bundle fiber 20 is installed behind the dichroic mirror 28. Another window is installed on the side surface of the fine particle-packed cell 27, and the filter 20 passes through a filter that transmits only the emission wavelength of the measurement substance.
  • the force using the ICCD camera 23 as the light receiving element is not limited to the ICCD force camera 23.
  • the ICCD camera 23 for example, an array type semiconductor element can be used.
  • the array type semiconductor element is inexpensive, so that the manufacturing cost can be reduced. Suitable when the emission intensity of the measured substance is high.
  • a photomultiplier tube can be used instead of the ICCD camera 23.
  • the following two methods are conceivable when using a photomultiplier tube.
  • a normal single-element photomultiplier tube can be used.
  • Photomultiplier tubes have high sensitivity and a large light receiving area, which improves the measurement sensitivity of the emission intensity at a single wavelength. Further, by reducing the slit width of the spectroscope 22, the measurement resolution can be improved. However, in this case, since only the intensity of a single wavelength can be measured at a time, in order to obtain the emission spectrum necessary to identify the component of the measurement substance, the angle of the diffraction grating of the spectrometer 22 is changed, and each It is necessary to measure the intensity per wavelength sequentially.
  • the intensity of the laser beam and the concentration of the measurement substance are not always stable, so the measurement conditions such as the intensity of the laser beam and the concentration of the measurement substance at each wavelength may change while changing the angle of the diffraction grating. . For this reason, there is a possibility that the emission spectrum cannot be measured accurately.
  • a multichannel photomultiplier tube can be used.
  • a multi-channel photomultiplier tube is a photomultiplier tube installed in an array. If this is used, the sensitivity is high and the light receiving area per element is large, so that the measurement sensitivity of the emission intensity is improved. Furthermore, since it is possible to measure a wide spectrum at once, it is possible to improve the SZN ratio by integrating. However, a multi-channel photomultiplier tube usually has a large channel area, so the wavelength resolution is not good. It is particularly effective for measuring materials with a broad spectrum.
  • the first mirror 2 ′ having the local convex portion 9 on the optical path of the ultrashort pulse laser beam and the position corresponding to the local convex portion 9 in the beam cross section are global.
  • a second reflecting mirror 2 "consisting of a deformable mirror forming a concave recess 10 is arranged, and the ultrashort pulse laser beam 15 is reflected between the first and second mirrors 2, 2".
  • there is an intensity spot at any part of the beam cross section and there is any one of the intensity spots formed around it or a plurality of intensity spots! Or It is also possible to gather surrounding intensity spots.
  • the first reflecting mirror 2 ′ and the second reflecting mirror 2 ′′ can be controlled independently, the first reflecting mirror 2 ′ can be controlled in the XY direction by reflecting the reflecting surface. It is possible to change the position of the local convex part 9 formed on the beam cross section on the beam cross section.
  • the second reflecting mirror 2 "having the deformable mirror force can be independently controlled on the back side of the deformable mirror. Since multiple actuators 8 are provided, driving the actuator 8 makes the reflecting surface a global concave portion 10 having an arbitrary curvature, or controls the position and shape of the center of curvature of the global concave portion 10 to control the beam cross section. The formation position, strength, density, etc. of the filament can be freely controlled.
  • the first reflecting mirror 2 ′ in some cases, another mirror in which the local convex portion 9 is formed at a different position is prepared, and by replacing this, the position of the local convex portion 9 or the concave portion is changed. May be changeable.
  • the driving element of the force actuator 8 in which the rod 3 is directly attached to the back surface of the deformable mirror 2 with the adhesive 7 or the member fixed to the driving element is shown. It is also possible to directly attach the tip part to the rear surface of the mirror and directly support the deformable mirror 2 with the actuator 8.
  • the global recess 10 may be omitted.
  • the filament 14 is generated by irradiating the ultrashort pulse laser beam 15, and the fine particles to be measured are irradiated to generate plasma.
  • the ultrashort pulse is applied to the microparticles.
  • Plasma may be generated by condensing the laser beam 15.
  • the above-described embodiment is not limited to the force related to the measurement of fine particles suspended in the atmosphere, and can be applied to measurement of fine particles in a living body or a liquid, for example.
  • the laser device used was a femtosecond titanium sapphire laser device with chirped pulse amplification.
  • a laser beam with a pulse energy of 130 mJ, a pulse width of 70 fs, a peak output of 2 TW, and a pulse repetition rate of 10 Hz was condensed using a concave mirror 17 with a focal length of 20 m and irradiated to sea salt particles.
  • the light emitted from the sea salt particles was guided to the spectroscope 22 with a focal length of 460mm by using the bundle fiber 20 installed at an angle of 23 degrees behind the laser beam traveling direction. .
  • the spectroscopic spectrum was received by ICCD camera 23.
  • Fig. 19 shows the cross section of the laser beam at the sea salt particle emission measurement point and the appearance of the generated multifilament. A number of bright spots observed in the laser beam are filaments 14.
  • Fig. 20 is a reference diagram, in which a large number of shots of laser light incident on a cylinder filled with water vapor are taken obliquely from the side. It is observed that each filament 14 propagates.
  • Fig. 21 (a) shows the spectroscopic measurement results when the filament 14 was irradiated to the sea salt particles.
  • the gate width of the ICCD camera 23 during measurement was 20 ns.
  • the irradiation timing of the ultrashort pulse laser beam 15 has a jitter of about 10 ns.
  • the center wavelength of the spectrometer 22 was set to 800 nm, and the gate timing of the ICCD camera 23 where the white light generated by the fundamental wave and self-phase modulation of the titanium sapphire laser was observed most strongly was found.
  • Figure 21 (a) shows the spectrum when the gate delay time of the timing force is 20ns, 40ns, and 120ns.
  • Figure 21 (b) shows the emission spectrum of an alcohol lamp with salt dissolved as a reference spectrum. Na D
  • FIG. 22 shows the experimental system. Similar to the above-described insight measurement, the ultrashort pulse laser beam 15 is focused by the concave mirror 17 having a focal length of about 20 m to generate the filament 14 and irradiate artificially generated sea salt particles.
  • the photoreceiver telescope 19 is a uton type with a primary mirror diameter of 12.5 inches and a focal length of 1.5 m, and was installed coaxially with the ultrashort pulse laser beam 15 approximately 20 m before the sea salt particles.
  • the light collected by the receiving telescope 19 entered the spectroscope 22 through the bundle fiber 20.
  • the light emitted from the bundle fiber 20 was split by the spectroscope 22 having a focal length of 460 mm and received by the ICCD camera 23.
  • FIG. 23 (b) is the emission spectrum of an alcohol lamp in which sodium chloride is dissolved. The Na D-line and D-line are clearly observed.
  • Figure 2

Abstract

 レーザー装置16から出射された超短パルスレーザー光15を集光することによりナノ粒子やマイクロ粒子等の微粒子に照射してプラズマを発生させ、より好ましくは超短パルスレーザー光15中に生成されるフィラメント14でプラズマを発生させ、そのプラズマからの発光スペクトルに基づいて微粒子の成分を計測するものである。

Description

明 細 書
微粒子成分計測方法および微粒子成分計測装置
技術分野
[0001] 本発明は、例えばナノ粒子やマイクロ粒子等の微粒子の成分計測方法および成分 計測装置に関する。さらに詳述すると、本発明は、超短パルスレーザーを用いてブラ ズマを生成し、そのプラズマからの発光スペクトルを計測することにより、微粒子の成 分を計測する微粒子成分計測方法および微粒子成分計測装置に関する。
背景技術
[0002] 従来、ナノ粒子やマイクロ粒子等のインサイト (in-situ:その場)での成分計測として は、パルス幅がナノ秒 (ns)領域のナノ秒レーザーを用いたレーザー誘起ブレークダ ゥン分光 (LIBS)が用いられてきた (非特許文献 1)。また最近、超短パルスレーザー を対象物質に照射し、物質内で自然集光された結果生じるプラズマのスぺ外ルを観 察することにより、直径数/ z m以上の粒子の成分を計測する手法が提案されている( 非特許文献 2, 3)。また、超短パルスレーザーによる多光子吸収を利用して、ノィォ 粒子の成分を 50mの距離力 遠隔計測した結果も報告されている (非特許文献 4, 5
) o
[0003] 非特許文献 1 :若松他、「プラズマ原子発光分析による微粒子の粒径'組成同時計測 」、 J. Aerosol Res./ Vol. 19, pp. 28—33, 2004.
非特許文献 2 : C. Favre et al., "Wnite— Light Nanosource with Directional Emission", Phys. Rev. Lett., pp. 035002—035005, 2002.
非特許文献 3 : S. Borrmann et al., "Lasing on cloudy afternoon", Nature, Vol. 418, p p. 826-827, 2002.
非特許文献 4 : J. Kasparian et al., "White-light filaments for atmospheric analysis , Science, Vol. 301, pp. 61—64, 2003.
非特許文献 5 : G. Mejean et al., "Remote detection and identification of biological ae rosols using a femtosecond terawatt lidar system , Appl. Phys. B, Vol. B78, pp. 535 -537, 2004. 発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0004] しかしながら、ナノ秒レーザーを用いた LIBSにおいては、レーザー光のパルス幅が 長いため、レーザーパルスの波頭部分でプラズマが生成してしまい、レーザー光の エネルギーが測定対象物質に効率よく吸収されないため発光が弱い問題があった。 また、超短パルスレーザー光を対象物質に照射し、物質内で自然集光された結果生 じるプラズマのスペクトルを観察する手法は、粒径がマイクロメートル( m)以上の大 きさの粒子には適用可能である力 ナノメートル (nm)以下の粒径の粒子の場合には 光が効率よく粒子内で自然集光されないため、適用が困難である問題がある。さらに 、多光子吸収を利用する方法は、原子や分子の吸収スペクトルにレーザー波長を同 調する必要があり、またこのため、複数の成分を同時に計測することが困難であると の問題がある。
[0005] 本発明は、レーザー光のエネルギーを測定対象物質に効率良く吸収させることが できると共に、ナノオーダーの粒径の微粒子についても良好に適用でき、複数の成 分を同時に計測することが可能な微粒子成分計測方法および微粒子成分計測装置 を提供することを目的とする。
課題を解決するための手段
[0006] かかる目的を達成するため、本発明の微粒子成分計測方法は、微粒子に超短パ ルスレーザー光を集光することによりプラズマを発生させ、そのプラズマからの発光ス ベクトルに基づ 、て微粒子の成分を計測するようにして 、る。プラズマからの発光ス ベクトルは物質ごとに異なるので、その発光スペクトルに基づいて微粒子の成分を同 定することができる。
[0007] ここで、超短パルスレーザー光はその照射によって生成されるフィラメントを含むこと が好ましい。フィラメントは、超短パルスレーザー光の照射によって生成され、微粒子 に照射されてプラズマを発生させる。
[0008] また、本発明の微粒子成分計測方法において、フィラメントの生成は、局部的な凸 部または凹部を有する反射ミラーに超短パルスレーザ光を照射し、局部的な凸部ま たは凹部により反射したビーム断面の任意の部位に強度斑を作ることでフィラメント発 生の起点とし、レーザー光の伝播過程で生成されるものであることが好ましい。局部 的な凸部または凹部を有する反射ミラーに照射された超短パルスレーザー光は、反 射の際にミラー表面の局部的な凸部または凹部に応じた局所的な空間変調がビー ムの波面に与えられ、これが起点(種)となってフィラメントをビーム伝播の過程で形 成する。このフィラメントは、反射ミラーの表面の局部的な凸部または凹部の存在によ り安定して生成されることから、局部的な凸部または凹部を任意の位置に形成するこ とで、ビーム断面の任意の位置に一意的に連続して形成される。
[0009] また、本発明の微粒子成分計測方法において、フィラメントの生成は、反射ミラーの 局部的な凸部または凹部の周りには局部的な凸部または凹部に比して大域的な凹 部が設けられており、大域的な凹部によりフィラメント周辺に反射した超短パルスレー ザ一光のエネルギあるいは周辺の強度斑をフィラメント発生の起点となる強度斑の周 りに集合させるものであることが好ましい。この場合には、局部的凸部または凹部によ り形成される強度斑の生成位置と大域的凹部により起こる超短パルスレーザー光の エネルギあるいは周辺の強度斑の集合位置とが予め関連づけられており、ビーム断 面の任意位置の強度斑の電界強度をより確実にさらに強くする。
[0010] また、本発明の微粒子成分計測方法において、フィラメントの生成は、局部的な凸 部または凹部を有する反射ミラーに超短パルスレーザ光を照射し、局部的な凸部ま たは凹部により反射したビーム断面の任意の部位に強度斑を作ることでフィラメント発 生の起点とすると共に、ビーム断面の局部的な凸部または凹部の周りに相当する位 置に局部的な凸部または凹部に比して大域的な凹部を有する反射ミラーにも超短パ ルスレーザー光を照射し、大域的な凹部により反射した超短パルスレーザ光のエネ ルギあるいは周辺の強度斑をフィラメント発生の起点となる強度斑の周りに集合させ るものであることが好ましい。この場合には、局部的凸部または凹部により反射後のビ ーム断面の任意の位置に一意的に形成される強度斑とは独立して大域的凹部により 起こる超短パルスレーザー光のエネルギあるいは周辺の強度斑の集合が制御される
[0011] また、本発明の微粒子成分計測方法において、超短波パルスレーザー光を集光す るための反射ミラーとしては、反射面が任意に変形可能な可変形ミラーを用いること が好ましい。この場合、反射ミラーの反射面の形状を変化させると局部的な凸部また は凹部や大域的な凹部の位置等が変化し、フィラメントの発生位置を制御することが できる。
[0012] また、本発明の微粒子成分計測方法は、発光スペクトルの計測に時間的遅延をカロ えることにより白色光スペクトル強度を減少させるものであることが好ましい。この場合 には、発光スペクトルの計測に時間的遅延を加えることで白色光が伝播した後の発 光スペクトルを計測することができる。
[0013] また、本発明の微粒子成分計測方法は、プラズマ力もの発光を受光望遠鏡を用い て集光することが好ましい。この場合には、微粒子の成分を遠隔力 計測することが できる。
[0014] さらに、本発明の微粒子成分計測装置は、超短パルスレーザー光を出力するレー ザ一装置と、超短パルスレーザー光を集光して微粒子に照射する集光装置と、超短 パルスレーザー光の集光により微粒子力 発生したプラズマを受光する受光装置と、 プラズマ力ゝらの発光スペクトルに基づいて微粒子の成分を同定するスペクトル解析装 置とを備えている。ここで、集光装置は超短パルスレーザー光を微粒子に集光させる ものである力 集光過程で超短パルスレーザ光の中に強度斑を形成してフィラメント を生成するものであることが好ま U、。
[0015] また、本発明の微粒子成分計測装置において、集光装置は、局部的な凸部または 凹部を有する反射ミラーを含み、該反射ミラーに超短パルスレーザ光を照射し、局部 的な凸部または凹部により反射したビーム断面の任意の部位に強度斑を作ることで フィラメント発生の起点とするものであることが好ましい。
[0016] また、本発明の微粒子成分計測装置において、集光装置の反射ミラーは局部的な 凸部または凹部の周りにさらに局部的な凸部または凹部に比して大域的な凹部が設 けられており、大域的な凹部によりフィラメント周辺に反射した超短パルスレーザビー ムのエネルギあるいは周辺の強度斑をフィラメント発生の起点となる強度斑の周りに 集合させるようにして 、るものが好ま 、。
[0017] また、本発明の微粒子成分計測装置において、集光装置は、超短パルスレーザビ ームの集光路上に配置されて超短パルスレーザビームを連続的に反射する第 1の反 射ミラーと第 2の反射ミラーを備え、第 1の反射ミラーは局部的凸部または凹部を反射 面に有し、かつ第 2の反射ミラーはビーム断面の局部的凸部または凹部の周りに相 当する位置に第 1の反射ミラーの局部的凸部または凹部に比して大域的な凹部を形 成する反射面を有し、第 1の反射ミラーで反射したビーム断面の任意の部位に強度 斑を作ると共に第 2の反射ミラーで反射した超短パルスレーザビームのエネルギある いは周辺の強度斑をフィラメントの発生の起点となる強度斑の周りに集合させるように したものが好ましい。
[0018] また、本発明の微粒子成分計測装置において、集光装置の反射ミラーは反射面が 任意に変形可能な可変形ミラーであることが好ましい。
[0019] また、本発明の微粒子成分計測装置において、受光装置は発光スペクトルの計測 に時間的遅延をカ卩えることにより白色光スペクトル強度を減少させるものであることが 好ましい。
[0020] さらに、本発明の微粒子成分計測装置において、受光装置は微粒子のプラズマか らの発光を集光する受光望遠鏡を備えて 、ることが好ま 、。
発明の効果
[0021] 本発明の微粒子成分計測方法および装置によると、超短パルスレーザー光を対象 物質である微粒子に対して集光させてプラズマを生成させ、このプラズマからの発光 スペクトルを観察することにより、対象物質である微粒子のスペクトルを計測するよう にしているので、粒子内での自然集光を利用しないため、ナノメートル領域の粒径の 粒子の計測も可能である。また、複数の物質のスペクトルを同時に計測することがで きるので、複数の物質の成分を同時に計測することができる。さらに、フェムト秒領域 の超短パルスレーザーを用いるため、プラズマが成長する前にレーザーパルスの照 射が終了する。このため、レーザーエネルギーを測定対象物質に効率よく吸収させる ことが可能であり、測定対象物質の発光効率を向上させることができる。
[0022] また、本発明の微粒子成分計測方法および装置にお!、て、超短パルスレーザー光 を大気中、液体中、固体中において伝播させることにより生じるフィラメントを用いる場 合、プラズマ発光がレーザー光の進行方向に積分されるため、プラズマ発光強度を 格段に向上することが可能である。したがって、例えば光ファイバ一ゃ受光望遠鏡を レーザー光の後方に設置することにより、インサイト計測および遠隔計測において、 微粒子成分を効率的に計測することが可能になる。さらに、フィラメントは細く絞られ たまま伝播するレーザー光であり、超短パルスレーザー光を用いることによりさらに長 V、フィラメントの生成が可能であることから、フィラメントの中には通常プラズマが生成 し、プラズマチャンネルが形成される。これにより、測定対象物質の発光効率を向上 させることがでさる。
[0023] また、本発明の微粒子成分計測方法および装置にお!、て、超短パルスレーザー光 の伝播によるフィラメントの生成を制御する手法として、局部的な凸部または凹部を 有する反射ミラーを使用する場合には、あらかじめ設計された任意の位置にフィラメ ントを生成することが可能である。通常、フィラメントはレーザー光中の強度分布に応 じて、時間的および空間的に偶発的に生成されるものであり、レーザー光伝播中に フィラメントの生成位置や時間を制御することが困難である。しかし、本発明では局部 的な凸部または凹部を有する反射ミラーを使用することにより、レーザー光の反射の 際にミラー表面の局部的な凸部または凹部に応じた局所的な空間変調をビームの波 面に与え、これを起点 (種)としてフィラメントをビーム伝播の過程で形成するようにし ているので、フィラメントの生成位置および強度をリアルタイムにかつ簡便に制御する ことが可能であり、フィラメントを用いた微粒子成分計測の効率を向上することが可能 となる。また、通常ではフィラメントはある程度の距離を伝播させないと生成しないが、 本発明を用いることにより少ない伝播距離でフィラメントを生成することができるため、 特にインサイトの計測にぉ 、て有効である。
[0024] さらに、本発明の微粒子成分計測方法および装置において、フィラメントを生成し かつ制御する方法として、局部的な凸部または凹部に、局部的な凸部または凹部に 比して大域的な凹部を加えた反射ミラーを使用する場合には、任意の位置にレーザ 一光強度を集中することが可能であることから、局部的凸部または凹部により反射し たビーム断面の任意の位置に形成された強度斑の周りに、大域的な凹部により反射 した超短パルスレーザー光のエネルギーあるいは周辺の強度斑を集合させて任意の 位置の強度斑の電界強度をさらに強くし、ビーム伝播中のフィラメント生成をより確実 なものとできる。このことは、局部的な凸部または凹部と大域的な凹部とを別々の反 射ミラーでの反射にぉ ヽて実現する場合にぉ 、ても同様である。
[0025] さらに、本発明の微粒子成分計測方法および装置において、反射ミラーとして可変 形ミラーを使用した場合には、反射面の形状を変化させることにより、リアルタイムで ビーム断面上におけるフィラメントの発生位置を変化させることができるので、気象条 件の変化等によりフィラメントの生成条件が変化した場合でも、最適な位置にフィラメ ントを生成することが可能である。
[0026] また、本発明の微粒子成分計測方法および装置にお!、て、発光スペクトルの計測 に時間的遅延を加える場合には、白色光が伝播した後の発光スペクトルを計測する ことができるため、ノイズ (N)である白色光スペクトルの強度を減少させ、目的の信号 (S)である測定対象物質スペクトルの SZN比を向上させることができる。
[0027] さらに、本発明の微粒子成分計測方法および装置において、受光望遠鏡で発光を 集光する場合には、遠隔計測することができる。
図面の簡単な説明
[0028] [図 1]本発明の第 1の実施形態を示し、大気中の微量なエアロゾル成分の遠隔計測 を行う様子を示す概略構成図である。
[図 2]表面形状可変鏡の一例を示す概略説明図である。
[図 3]図 2の表面形状可変鏡の可変形ミラーの正面図 (反射面側)である。
[図 4]ミラーの反射面における局部的凸部と大域的凹部との関係を示す原理図であ る。
[図 5]超短パルスレーザビームの反射の前後における波面の変化を示す説明図であ り、(A)は入射するビーム波面、(B〜D)は局部的凸部を有する反射面で反射したビ ーム波面の経時変化を示す。
[図 6]本発明のフィラメント形成方法を実施する例を示す原理図であり、 (A)は 1枚の ミラーで局部的凸部と大域的凹部を実現する例、(B)は 2枚の反射ミラーを組み合わ せて局部的凸部と大域的凹部を実現する例をそれぞれ示す。
[図 7]厚さ 6mmの可変形ミラーの表面形状を示す説明図である。
[図 8]厚さ 3mmの可変形ミラーの表面形状を示す説明図である。
[図 9]実施形態の可変形ミラーをァクチユエータでミラー表面側へ押して隆起変形さ せた場合の表面形状を示す説明図である。
[図 10]実施形態の可変形ミラーをァクチユエータでミラー裏面側へ引っ張って窪み変 形させた場合の表面形状を示す説明図である。
[図 11]近距離のビーム断面強度を示す説明図である。
[図 12]遠距離のビーム断面強度を示す説明図である。
[図 13]実施形態の可変形ミラーをァクチユエータでミラー中央部を引っ張って窪み変 形させた場合のビーム断面強度を示す説明図である。
[図 14]実施形態の可変形ミラーをァクチユエータでミラー周辺部を引っ張って窪み変 形させた場合のビーム断面強度を示す説明図である。
[図 15]本発明の第 2の実施形態を示し、雲の成分の遠隔計測を行う様子を示す概略 構成図である。
[図 16]本発明の第 3の実施形態を示し、大気中微粒子のインサイト計測を行う様子を 示す概略構成図である。
[図 17]2枚の反射ミラーを組み合わせて局部的凸部と大域的凹部を実現する例の原 理図である。
[図 18]海塩粒子成分のインサイト計測の実験系を示す概略構成図である。
[図 19]フィラメントの発生したレーザービームの断面を示す図である。
[図 20]マルチフィラメントの伝播の様子を示す参考図である。
[図 21]海塩粒子にフィラメントを照射した時の Naの発生スペクトルを示し、 (a)は ICC Dカメラのゲートタイミングの、レーザー光から遅延時間を変化させた時の発光スぺク トルの変化を示す図、 (b)は食塩を溶解したアルコールランプの発光スペクトルを示 す図である。
[図 22]海塩粒子成分の遠隔計測実験系を示す概略構成図である。
[図 23]フィラメントを用いた海塩粒子中 Naの発光スペクトルの遠隔計測結果を示し、 (a)は海塩粒子中 Naの発光スペクトルを示す図、(b)は食塩を溶解したアルコールラ ンプの発光スペクトルを示す図である。
符号の説明
2 可変形ミラー (反射ミラー) 9 局部的な凸部
10 大域的な凹部
14 フィラメント
15 超短パルスレーザー光
19 受光望遠鏡
発明を実施するための最良の形態
[0030] 以下、本発明の構成を図面に示す最良の形態に基づいて詳細に説明する。
[0031] 図 1に本発明を大気中の微量なエアロゾルの成分をライダーにより遠隔計測する微 粒子成分計測方法並びに装置に適用した第 1の実施形態を示す。この微粒子成分 計測装置は、レーザー装置 16から出力された超短パルスレーザー光 15を大気中に 照射することによって生成されるフィラメント 14を、ナノ粒子やマイクロ粒子等の計測 対象の微粒子に照射してプラズマを発生させ、そのプラズマ力ゝらの発光スペクトルに 基づいて微粒子の成分を計測するものである。尚、超短パルスレーザー光 15を集光 して微粒子に照射する凹面鏡 17並びに表面形状可変鏡 18で集光装置が構成され る。また、超短パルスレーザー光 15の集光により微粒子力も発生したプラズマを受光 する受光装置は、受光望遠鏡 19、副鏡 21、バンドルファイバー 20、分光器 22並び に ICCDカメラ 23によって構成される。さらに、プラズマからの発光スペクトルに基づ V、て微粒子の成分を同定するスペクトル解析装置は、予め計測対象となる微粒子を 含む各種物質のもつ固有のスペクトルに関する情報がデータベース化されて記憶手 段に格納され、受光装置によって計測されたスペクトルと既知のスペクトルデータとを 比較して物質を同定するものであり、パーソナルコンピュータ 24によって構成されて いる。
[0032] 計測対象の微粒子には、粒径が nmオーダーのナノ粒子や μ mオーダーのマイク 口粒子の他、粒径が nm以下の粒子、 μ m以上の粒子が含まれる。また、超短パルス レーザー光 15は、パルス幅がピコ秒 (ps)領域以下のレーザー光であり、例えばチタ ンサファイアレーザー装置、ガラスレーザー装置、ファイバーレーザー装置等によつ て照射することができる。
[0033] レーザー装置 16から出射した超短パルスレーザー光 15は、凹面鏡 17および表面 形状可変鏡 18により反射され、大気中に照射される。照射された超短パルスレーザ 一光 15は緩やかに集光しつつフィラメント 14を生成する。フィラメント 14の照射を受 けた大気中のエアロゾルはプラズマ化され、そのプラズマの発光を含むフィラメント 1 4からの発光は超短パルスレーザー光 15と非同軸に設置された受光望遠鏡 19によ り集光され、バンドルファイバー 20に入射する。本実施形態では、受光望遠鏡 19の 反射光を副鏡 21により反射させてバンドルファイバー 20に入射させて 、る。
[0034] バンドルファイバー 20からの出射光は分光器 22に入射し、分光された後、 ICCD力 メラ 23により受光され、そのスペクトルに基づいて大気中エアロゾルの成分を同定す る。即ち、観測したプラズマ力もの発光スペクトルを各物質力 Sもつ固有のスペクトルと 照合することで、大気中エアロゾルの成分を同定することができる。スペクトルの照合 は、例えば各物質力 Sもつ固有のスペクトルに関する情報を記憶しているパーソナルコ ンピュータ 24を使用して行われる。
[0035] 本実施形態においては、受光望遠鏡 19をレーザー光と非同軸に設置し、 ICCD力 メラ 23のゲートタイミングを調整することにより、フィラメント 14から発生する白色光が 上記発光スペクトルの計測に与える影響を低減している。すなわち、超短パルスレー ザ一光 15と受光望遠鏡 19が同軸に設置されているならば、 ICCDカメラ 23のゲート タイミングを遅らせて白色光が伝播した後に設定しても、一度発生した白色光が伝播 した後の後方散乱光を受光してしまうため、白色光の影響をなくすことは困難である。 これに対し、図 1に示すように超短パルスレーザー光 15と受光望遠鏡 19を非同軸に すると、一度発生した白色光は伝播するに従い受光望遠鏡 19の視野 33からはずれ るため、 ICCDカメラ 23のゲートタイミングを白色光が伝播した後に設定する(時間的 遅延)ことで、白色光の影響を除去して大気中エアロゾルの発光スペクトルを観測す ることができる。このように、測定対象物質の発光スペクトルの計測に時間的遅延を加 えることにより白色光スペクトル強度を減少させ、測定対象物質スペクトルの SZN比 を向上させることができる。
[0036] また、図 1に示すように、表面形状可変鏡 18の角度を変えることにより超短パルスレ 一ザ一光 15の伝播方向を変えることができる。これにより、受光望遠鏡 19の視野 33 内に入るフィラメント 14の受光望遠鏡 19からの距離を変化させることができるため、 対象物質の計測距離を変えることができる。図 1の実施形態は、大気中のアスベスト やバイオ兵器等の遠隔計測にも適用可能である。
[0037] また、本実施形態ではフィラメント 14の生成位置を凹面鏡 17の焦点距離と表面形 状可変鏡 18の反射面形状を調整することで制御している。凹面鏡 17の焦点距離に よる制御は補助的に用いるものであり、凹面鏡 17の焦点距離によってフィラメント 14 の生成する位置をだいたい決める。そして、表面形状可変鏡 18の反射面の形状を 変化させることで、フィラメント 14の生成位置を微調整する。換言すると、凹面鏡 17は フィラメント 14の生成位置決定の粗調整に用い、表面形状可変鏡 18は微調整に用 いる。例えば、インサイト計測のように非常に短い伝播距離でフィラメント 14を生成す るためには、焦点距離の短い凹面鏡 17を使用する。逆に、ライダー計測のように、フ イラメント 14の生成開始は超短パルスレーザー光 15がある程度長距離伝播した後で もよぐそのかわり長いフィラメント 14が欲しい場合は、焦点距離の長い凹面鏡 17を 用いるか、または凹面鏡 17を用いずに表面形状可変鏡 18のみを用いる。表面形状 可変鏡 18は通常平面ミラーを用いており、レーザービーム断面上の位相分布を制御 する。表面形状可変鏡 18の反射面形状を変化させることでその焦点距離も多少は 変化するが、フィラメント 14の生成位置を粗調整する場合のように大きく変化させるに は凹面鏡 17を併用するのが好ましい。なお、凹面鏡 17を可変形ミラーとしてその反 射面形状を変化させることでフィラメント 14の生成位置を微調整することが可能であ れば、表面形状可変鏡 18を省略しても良い。ただし、凹面鏡 17の反射面形状の変 化を精密に制御することは難しいので、凹面鏡 17と表面形状可変鏡 18を併用するこ とが実用的である。
[0038] また本実施形態では、表面形状可変鏡 18の角度を変えることにより超短パルスレ 一ザ一光 15の伝播方向を変えて 、るが、表面形状可変鏡 18から反射されたレーザ 一光を図 1には記載されて 、な 、全反射鏡により反射して大気中に照射し、この全 反射鏡の角度を変えることにより超短パルスレーザー光 15の伝播方向を変えることも 可能である。この場合、通常の全反射鏡は表面形状可変鏡に比べて構造が単純で あるため角度を変えやすぐそのため超短パルスレーザー光の伝播方向の制御が容 易であるという利点がある。 [0039] ここで、表面形状可変鏡 18の反射面形状の変化とフィラメント 14の生成についてよ り具体的に説明する。図 2及び図 3に表面形状可変鏡 18を示す。表面形状可変鏡 1 8は、独立制御可能な複数のァクチユエータを備える可変形ミラーを用いたものであ り、反射面が任意に変形可能な反射ミラー (本明細書では可変形ミラーと呼ぶ) 2と、 該可変形ミラー 2の背面側に連結されて可変形ミラー 2に対して変位を与えるァクチ ユエータ 8とを備え、ァクチユエータ 8の駆動によって可変形ミラー 2を大域的に変形 可能としたものである。
[0040] ここで、可変形ミラー 2としては、独立して制御可能な複数本のァクチユエータ 8の 駆動により反射面が任意に変形可能な薄肉の平面ミラーが採用されている。本実施 形態の場合、ァクチユエータ 8の駆動により所望の大域的凹部を容易に形成できる程 度の剛性を有するものであり、例えば縦横寸法が 100 X 100 (mm)程度の正方形状 のミラーにぉ 、ては厚さ 3mm程度の薄肉の平面鏡の使用が好ま U、。
[0041] 反射ミラー 2の背面はァクチユエータ 8に連結され、ァクチユエータ 8を介してフレー ム 1に支持されている。本実施形態では、 13本のァクチユエータ 8が可変形ミラー 2の 裏面全域にほぼ均等な間隔で縦横並びに対角線上に配置されている力 この本数 に特に限られるものではな 、。
[0042] ァクチユエータ 8は、可変形ミラー 2の背面に固着されているロッド 3を含み、該ロッド 3が当該ァクチユエータ 8の可動部 (本実施形態ではロッドホルダ 4)に対して切り離し 可能に連結されている。例えば、ァクチユエータ 8は、駆動素子 6の先端に固定され ているロッドホルダ 4の少なくともロッド 3を固定する端部側にロッド 3を嵌め込む孔を 設け、ロッド 3の後端側を嵌め込んだ状態でロッド 3をねじ 5で締め付けることによって 着脱可能に固定されている。本実施形態では、ロッドホルダ 4のねじ孔に螺合された ねじ 5の先端でロッド 3の外周面を押しつけることによって摩擦力でロッド 3を固定する ようにしている力 場合によってはピンなどで着脱可能に連結しても良い。ロッド 3を簡 単に着脱できる構造とすることによって、可変形ミラー 2の反射特性が劣化した場合 など、可変形ミラー 2の交換が必要となった場合には、ねじ 5を弛めてロッドホルダ 4か らロッド 3を取り外すことで、劣化した可変形ミラー 2 (裏面に接着されたロッド 3を含む )だけを交換することができる。即ち、ロッドホルダ 4、ァクチユエータ 8及び支持フレー ム 1はそのまま再利用できるので経済的である。
[0043] ァクチユエータ 8と可変形ミラー 2との連結は、本実施形態の場合、エポキシ榭脂系 接着剤 7を使って、ロッド 3の先端と可変形ミラー 2の背面とを接着することによって行 われている。この場合、厚さ 3mmという薄肉の可変形ミラー 2では、接着剤 7が硬化 するときの応力変化の影響がミラー表面に現れやすぐァクチユエータ 8が接着され た部分の可変形ミラーの表面側 (反射面側)が僅かに隆起した。例えばエポキシ榭脂 系接着剤 7でロッド 3を接着させた本実施形態の場合、 0. 4 mの凸部 9が形成され た。ここで、接着剤の硬化または固化により形成される凸部または凹部が局部的であ れば、超短パルスレーザビームが反射したときに生ずるビームの波面に与えられる局 所的な空間変調は、フィラメントを形成する起点となる十分なものとなる。また、接着 剤 7を利用して生じさせた高さ 0. 4 m程度の隆起や窪みであれば、可変形ミラー 2 の鏡面を蒸着形成して製作する時、予め蒸着面手前に穴開きマスクをセットし、蒸着 工程時に鏡面蒸着の膜厚を局部的にコントロールすることで局部的凸部または凹部 を形成することも可能である。
[0044] ここで、可変形ミラー 2の厚みが大域的な凹部が形成できる程度の可撓性を有する 厚さであっても、接着剤 7によってロッド 3を直付けすることにより局部的な凸部 9また は凹部が形成されないことがある。例えば、図 8は厚さ 3mmの可変形ミラー 2の表面 形状を示す。この場合には、点状の局部的な隆起(凸部)あるいは窪み(凹部)が発 生している。他方、図 7には厚さ 6mmの可変形ミラー 2の表面形状を示す。この場合 には、図 8のミラーとは異なって、点状の局部的な隆起(凸部)あるいは窪み(凹部)が 発生していない。これは、可変形ミラーが厚過ぎるので、接着剤の硬化時または固化 時の収縮やストレスでは局部的隆起あるいは窪みが起きないものと思われる。このこ とから、ロッド 3の接着によってミラー表面に局部的凸部または凹部を形成する場合 には、厚さ 2〜3mm程度のミラーを使用することが好ましい。勿論、可変形ミラー 2の 裏面とァクチユエータ 8の接着剤 7による直付けによって局部的な凸部または凹部を 形成しな 、のであれば、例えば蒸着膜の制御などで局部的な凸部または凹部を形 成するのであれば、ァクチユエータ 8の駆動によって大域的な凹部 10が形成できる 程度の可撓性を有する厚さであれば実施可能である。 [0045] また、駆動素子 6としては、圧電素子(PZT: Pb— Zr—Ti)または電歪素子(PMN: Pb— Mg— Nb)などの、可変形ミラーの微小変位を可能とする駆動源が用いられて いる。電歪素子などの駆動素子の場合、印加電圧の大きさや方向を切り替えることで 、駆動素子の変位方向並びに変位量を容易に制御できるので使用が好ましいが、こ れに限られるものではない。駆動素子 6はフレーム 1の土台に対して垂直に配置され ている壁 lbに固定され、可動部となるロッドホルダ 4は貫通孔を有する壁 laを通して 前後方向(図 2の左右方向)へ進退動可能に支持されている。可変形ミラー 2は互い に平行に配置された複数のァクチユエータ 8の駆動を適宜制御することによって、即 ちロッド 3を前方に押し出すァクチユエータ 8と後方へ引き戻すァクチユエータ 8あるい は駆動させないァクチユエータ 8とを組み合わせることによって、可変形ミラー 2の所 望の領域に大域的凹部 10を形成するように変形させられる。
[0046] 以上のように構成された表面形状可変鏡 18に超短パルスレーザー光 15を入射し、 その反射光を大気中伝播させたときにフィラメントが生成されることを以下に説明する 。尚、説明を簡単にするため、一辺 100mmのミラーに対して超短パルスレーザー光 15の直径を 50 2mmとすることで、 13本のァクチユエータのうちの、中心付近の 5 本 (符号 E, J, K, L, M)について注目することとした。
[0047] まず、反射面に局部的な凸部または凹部を有する反射ミラーのみを使ってフィラメ ントを形成する方法について説明する。図 8に示すような点状の局部的な隆起(凸部 )あるいは窪み(凹部)が発生して 、る可変形ミラー 2を超短パルスレーザー光 15の 光路上へ介装することによって、波面が整った超短パルスレーザー光 15であっても ( 図 5 (A)参照)、反射ビーム中には、ミラー表面の局部的な凸部または凹部に応じた 局所的な空間変調がビームの波面に与えられ (図 5 (B)参照)、反射ビーム 13の伝 播の過程で前述の反射ビーム 13の波面に与えられる局所的な空間変調がさらに顕 著となり(図 5 (C, D)参照)、これが起点 (種)となってフィラメント 14をビーム伝播の 過程で形成する。このフィラメント 14は、反射ミラーの表面の局部的な凸部または凹 部の存在により安定して生成されることから、局部的な凸部または凹部を任意の位置 に形成することで、ビーム断面の任意の位置に一意的に連続して形成される。図 11 は近距離における反射ビーム 13の断面強度分布を示し、図 12は遠距離における反 射ビーム 13の断面強度分布を示す。このように、ミラー中央部に作られた局部的凸 部 9または凹部によって単一のフィラメント 14が優先的に生成されていることが判る。 超短パルスレーザー光 15を反射させて大気中伝播させた場合、反射したビーム 13 の断面には、強度斑によってフィラメント 14の起点 11が生成され、さらに伝播が進む 中でフィラメント 14が成長することが判明した。
[0048] 次ぎに、局部的凸部 9または凹部とそれよりも大きな大域的な凹部 10を有する反射 ミラーを使ってフィラメントを形成する方法について説明する。図 10に示すように、符 号 E, J, K, L, Mの 5個のァクチユエータ 8を駆動させ、可変形ミラー 2を裏面側から 引っ張って、可変形ミラー 2の表面側を大域的に窪ませて変形させる。この状態にお いても、図 4に示すように、ァクチユエータによってミラー表面形状が大域的な凹部 10 に形成され尚かつ局部的凸部 9 (または凹部)が存在する特殊な表面形状が実現さ れている(図 11参照)。これによつて、局部的凸部 9または凹部の周りあるいはビーム 断面の局部的な凸部 9または凹部の周りに相当する位置に、反射ビーム 13のェネル ギあるいは周辺の強度斑を中心となる強度斑の周りに集合させて、フィラメント生成の 起点となる強度斑の電界強度をより強くしてビーム伝播中のフィラメント生成をより確 実なものにする。図 13に可変形ミラー 2の中央部を引つ張ったときのビーム断面の状 態を示す。ビーム中央部に相当するミラー中央部のァクチユエータ (E)を引っ張って ミラー中央部に大域的凹部を形成した場合、周辺の強度斑がビーム中央に集合し高 密度のフィラメント 14が形成された(図 13参照)。
[0049] さらに、ビーム断面上における大域的凹部の形成位置を制御することによって、フィ ラメント 14が生成される位置を制御できる。例えば、ビーム中央部に相当するミラー 中央部のァクチユエータ (E)を引っ張ってミラー中央部に大域的凹部 10を形成した 場合、周辺の強度斑がビーム中央に集合し高密度のフィラメント 14が形成された(図 13参照)。他方、反射ミラーのビームが照射される領域 12内のミラー周辺部 (ビーム 周辺部)に相当するァクチユエータ(M)を引っ張ってミラー周辺部に大域的凹部を 形成した場合、強度斑もビーム周辺部に片寄り、周辺部の方がフィラメントの形成が 顕著となって高密度のフィラメント 14が形成された(図 14参照)。このことから、反射ミ ラーの表面のフィラメント生成の起点となる局部的な凸部または凹部の位置を変更し なくとも、反射ミラー表面に形成される大域的凹部の形成位置を制御することでフイラ メントが顕著に形成される位置、高密度のフィラメントが形成される位置を制御できる ことが明らかになった。
[0050] 因みに、この超短パルスレーザ発生装置によればフィラメントの発生を制御できるの で、生成されたフィラメントは、例えば放電経路のコントロールに応用することができる 。また、高密度のガス中で超短パルスレーザビームを伝播させる場合、大気中で伝 播させる場合と比べてプラズマの発生がより顕著である。フィラメントには超高強度の レーザ電場が局在しているため、発生したプラズマとレーザ電場との相互作用により 電子を加速させることが可能となる。また、発生したプラズマを光増幅媒質とした場合 は誘電放出が可能となり、長尺で連続したフィラメントを用いれば増幅効率が向上す る。さらに、ガラスなどの固体媒質中に超短パルス高強度レーザを伝播させる場合で もフィラメントの発生が顕著である。その伝播の際、媒質の組成が変化するために局 部的に屈折率や透過率を変化させるなどして微細な加工ゃ改質が可能であり、長尺 で連続したフィラメントを用いれば導波路などの加工も容易になると考えられる。この ことから、前述のレーザ誘雷技術の他、多種同時計測による大気環境計測や、フイラ メントを光増幅媒質にして誘導放出させる光増幅、電子を加速させる粒子加速、そし て媒質の組成を変化させるレーザ加工などに応用可能である。
[0051] 次に、本発明を雲 25の成分を遠隔計測する微粒子成分計測方法並びに装置に適 用した第 2の実施形態について図 15に基づいて説明する。なお、図 1の微粒子成分 計測装置と同一の部材には同一の符号を付してそれらの詳細な説明は省略する。
[0052] この第 2の実施形態の微粒子成分計測装置は、雲 25の成分を遠隔計測するもの であり、図 1の微粒子成分計測装置と比べた場合の相違は、図 1のものが超短パルス レーザー光 15と受光望遠鏡 19の光軸が非同軸なのに対し、図 15の実施形態では 超短パルスレーザー光 15と受光望遠鏡 19の光軸が同軸である点である。超短パル スレーザー光 15と受光望遠鏡 19の光軸を同軸にするために、表面形状可変鏡 18 力もの反射光を受光望遠鏡 19の副鏡 21の裏側に設置した全反射鏡 26により反射し 、超短パルスレーザー光 15を大気中に照射している。雲 25は粒子密度が大きいた め、超短パルスレーザー光 15そのものやフィラメント 14により発生した白色光が伝播 しにくい。そのため、図 15に示すように超短パルスレーザー光 15と受光望遠鏡 19の 光軸を同軸にしても、測定領域力も伝播後の超短パルスレーザー光 15や白色光の 後方散乱の影響が少ない。なお、図 1に示すように超短パルスレーザー光 15と受光 望遠鏡 19の光軸を非同軸にした場合でも、雲 25の成分のライダー計測は可能であ る。
[0053] 次に、本発明を大気中における微粒子についてのインサイト計測を可能とする微粒 子成分計測方法並びに装置に適用した第 3の実施形態について図 16に基づいて 説明する。なお、図 1の微粒子成分計測装置と同一の部材には同一の符号を付して それらの詳細な説明は省略する。
[0054] この第 3の実施形態は、ライダー計測を行わないため受光望遠鏡 19を用いない点 で第 1及び第 2の実施形態と異なる。まず、大気中の微粒子を微粒子充填セル 27内 に吸引する。超短パルスレーザー光 15は凹面鏡 17、表面形状可変鏡 18およびダイ クロイツクミラー 28により反射された後、窓 29を通して微粒子充填セル 27に入射され る。超短パルスレーザー光 15は凹面鏡 17および表面形状可変鏡 18で反射されるこ とにより集光される。さらに表面形状可変鏡 18の反射面形状を上述のように変化させ ることにより、微粒子充填セル 27内におけるフィラメント 14の生成位置や強度を制御 することができる。微粒子充填セル 27を通過した超短パルスレーザー光 15は微粒子 充填セル 27内に設置されたビームダンバ 30に照射する。
[0055] フィラメント 14からの発光と、超短パルスレーザー光 15およびフィラメント 14により生 成する白色光の散乱光は、窓 29を透過してダイクロイツクミラー 28に至る。ここでダイ クロイツクミラー 28は超短パルスレーザー光 15を反射し、測定物質の発光波長を透 過させる特性を有する。これにより、ビームダンバ 30からの強いレーザー光の散乱が バンドルファイバー 20へ入射することを防ぐ。フィラメント 14からの発光や白色光はバ ンドルフアイバー 20を介して分光器 22に入射し、分光された後 ICCDカメラ 23により 受光され発光スペクトルを得る。この発光スペクトルを各物質がもつ固有のスペクトル と照合し、測定対象物質である大気中の微粒子の成分を同定する。また、 ICCDカメ ラ 23のゲートタイミングを変化させて時間的遅延をカ卩えることで、フィラメント 14から発 生する白色光が発光スペクトルの計測に与える影響を低減することができる。 [0056] 図 16では、バンドルファイバー 20がダイクロイツクミラー 28の後方に設置されている 力 微粒子充填セル 27の側面に別の窓を設置し、測定物質の発光波長のみを透過 させるフィルターを介してバンドルファイバーを設置することにより、フィラメントからの 発光を計測することも可能である。この場合、フィラメントの発光を横方向から測定す るためフィラメント内での発光の積分効果が少なくなる力 ビームダンバ 30からの強 V、レーザー光の散乱の影響を低減することができる。
[0057] なお、上述の形態は本発明の好適な形態の一例ではあるがこれに限定されるもの ではなく本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々変形実施可能である。
[0058] 例えば、上述の説明では受光素子として ICCDカメラ 23を用いていた力 ICCD力 メラ 23に限るものではない。 ICCDカメラ 23の代わりに例えばアレイ型半導体素子を 用いることも可能である。この場合、イメージインテンシファイアによる増強機能が付 カロされていないため測定感度が落ちる力 ICCDカメラ 23に比べてアレイ形半導体 素子は安価であるため製造コストを安くすることができる。測定物質の発光強度が強 い場合に適している。
[0059] また、 ICCDカメラ 23の代わりに光電子増倍管を用いることもできる。光電子増倍管 を用いる場合、以下の二つの方法が考えられる。
[0060] 第一に、通常の一素子の光電子増倍管を用いることができる。光電子増倍管は感 度が高ぐまた受光面積も大きいため、単一波長における発光強度の測定感度が向 上する。また、分光器 22のスリット幅を小さくすることにより、測定分解能も向上するこ とができる。しかしこの場合、一度に単一波長の強度しか測定ができないため、測定 物質の成分を同定するために必要な発光スペクトルを得るためには、分光器 22の回 折格子の角度を変化させ、各波長当りの強度を順次測定する必要がある。この場合 、レーザー光の強度や測定物質の濃度は必ずしも安定ではないため、回折格子の 角度を変化させる間に、各波長におけるレーザー光強度や測定物質濃度等測定条 件が変化する可能性がある。このため、発光スペクトルを正確に測定できない可能性 がある。特に微弱光を測定する場合、 SZN比を改善するために受光信号を積分す る必要がある力 各波長において長時間受光信号を積分すると一つの発光スぺタト ルを計測するのに長時間を要する。レーザー光強度および測定対象物質濃度等測 定条件が安定な場合に適用するのが好ましい。
[0061] 第二に、マルチチャンネル光電子増倍管を用いることができる。マルチチャンネル 光電子増倍管とは、アレイ状に設置された光電子増倍管のことである。これを用いる と、感度が高く一素子当たりの受光面積も大きいため発光強度の測定感度が向上す る。さらに一度に広いスペクトルの計測が可能であるため、積分することにより SZN 比を改善することも可能である。しかし、通常マルチチャンネル光電子増倍管は 1チ ヤンネルの面積が大き 、ため波長分解能が良好とは言えな 、。広 、スペクトルを有 する物質の計測に特に効果的である。
[0062] また、上述の説明では表面形状可変鏡 18として図 6 (A)に示すような 1枚の薄肉反 射鏡による可変形ミラー 2を用いて、局部的な凸部 9または凹部と大域的な凹部 10と を形成し、フィラメント発生の起点を生成する工程と、超短パルスレーザビームのエネ ルギあるいは周辺の強度斑を中心の強度斑の周りに集合させる工程とを同時に実施 させる例を挙げて主に説明している力 図 6 (B)に示すように局部的な凸部 9または 凹部を有する第 1のミラー 2'と大域的な凹部 10を有する第 2のミラー 2"との少なくとも 2枚のミラーを光路上で組み合わせ、上述の 2つの工程を別々の反射ミラーで前後さ せて実施することも可能である。これによつても、反射ビーム断面の任意の部位に任 意の密度のフィラメントを生成させたり、あるいは大域的凹部の形成位置を制御する ことによりフィラメントの生成位置を任意に制御することも可能である。
[0063] この局部的な凸部 9または凹部を有する第 1のミラー 2'と大域的な凹部 10を形成 する第 2のミラー 2"とを組み合わせてフィラメント 14を形成する場合、第 1のミラー 2, の局部的凸部 9または凹部と第 2のミラー 2"の大域的凹部 10は共に変位または変形 しない固定的構成としても良いが、それぞれ可動的な構成としても良い。例えば、図 17に示すように、超短パルスレーザビームの光路上に局部的凸部 9を有する第 1の 反射ミラー 2'とビーム断面の局部的凸部 9の周りに相当する位置に大域的な凹部 10 を形成する可変形ミラーから成る第 2の反射ミラー 2"を配置し、超短パルスレーザー 光 15がこれら第 1及び第 2のミラー 2,, 2"間を経由して反射する間に、ビーム断面の 任意の部位に強度斑を作ってその周りあるいは複数形成された強度斑のうちの任意 の 1つある!/、は複数の強度斑の周りに超短パルスレーザー光 15のエネルギあるいは 周辺の強度斑を集合させるようにすることも可能である。ここで、第 1の反射ミラー 2'と 第 2の反射ミラー 2"とは独立して制御可能にできるので、第 1の反射ミラー 2'を X— Y 方向に制御可能とすることにより反射面に形成した局部的凸部 9のビーム断面上に おける位置を変更することができる。また、可変形ミラー力も成る第 2の反射ミラー 2" は、可変形ミラーの背面側にそれぞれ独立制御可能な複数のァクチユエータ 8を備 えているので、ァクチユエータ 8の駆動により反射面を任意の曲率の大域的凹部 10と したり、あるいは大域的凹部 10の曲率中心位置、形状などを制御して、ビーム断面 におけるフィラメントの形成位置、強度、密度などを自在に制御できる。また、第 1の 反射ミラー 2'は、場合によっては局部的凸部 9が異なる位置に形成された別のミラー を用意しておき、これを交換することによって局部的凸部 9あるいは凹部の位置を変 更可能とすることもある。
[0064] また、上記実施形態においては可変形ミラー 2の裏面にロッド 3を接着剤 7で直に接 着した構造が示された力 ァクチユエータ 8の駆動素子そのものあるいは駆動素子に 固着された部材の先端部を直にミラー裏面に接着し、可変形ミラー 2をァクチユエ一 タ 8で直接担持することもできる。
[0065] また、上述の説明では、大域的な凹部 10を設けてフィラメント 14周辺に反射した超 短パルスレーザー光 15のエネルギあるいは周辺の強度斑をフィラメント 14発生の起 点となる強度斑の周りに集合させるようにして 、たが、大域的な凹部 10を省略しても 良い。
[0066] また、上述の説明では、超短パルスレーザー光 15の照射によってフィラメント 14を 生成させ、フィラメント 14を計測対象である微粒子に照射させてプラズマを発生させ ていたが、微粒子に超短パルスレーザー光 15を集光することでプラズマを発生させ るようにしても良い。
[0067] また、上記実施形態は大気中に浮遊する微粒子の計測に関してであった力 これ に限定されるものではなく、たとえば生体や液体中の微粒子の計測にも適用可能で ある。
実施例 1
[0068] 本発明の効果を確認する実験を行った。超短パルスレーザー光 15を用いて海塩 粒子中の Naのインサイト計測を行った。図 18にその実験系を示す。超音波加湿器( 微粒子発生装置) 31を用いて飽和食塩水(150gZ500ml)を微粒子化し、人工的 な海塩粒子を生成した。図示しないレーザーを用いた粒径測定装置(Oxford lasers; VisiSizer)で測定したところエアロゾル (海塩粒子)の粒径は 10 μ m以下であった。生 成した海塩粒子を内径 20cm、長さ 5mの円筒 32中に噴霧した。使用したレーザー 装置はチヤープパルス増幅のフェムト秒チタンサファイアレーザー装置である。パル スエネルギー 130mJ、パルス幅 70fs、ピーク出力 2TW、パルス繰り返し 10Hzのレ 一ザ一光を焦点距離 20mの凹面鏡 17を用いて集光し、海塩粒子に照射した。集光 後約 18mの位置において、レーザー光進行方向に対して後方に 23度の角度で設 置したバンドルファイバー 20を用いて、海塩粒子の発光を焦点距離 460mmの分光 器 22に導光した。分光したスペクトルは ICCDカメラ 23で受光した。
[0069] 図 19に海塩粒子発光計測地点におけるレーザビーム断面と生成したマルチフイラ メントの様子を示す。レーザビーム中に観察される多数の輝点がフィラメント 14である 。図 20は参考図であり、水蒸気を充満した円筒中に入射するレーザー光を斜め横か ら多数ショット重ね撮りしたものである。一本一本のフィラメント 14が伝播する様子が 観察されている。
[0070] 海塩粒子にフィラメント 14を照射したときの分光測定結果を図 21 (a)に示す。計測 時における ICCDカメラ 23のゲート幅は 20nsとした。超短パルスレーザー光 15の照 射タイミングには約 10nsのジッターがある。まず、分光器 22の中心波長を 800nmに 設定し、チタンサファイアレーザーの基本波および自己位相変調により発生する白色 光が最も強く観測される ICCDカメラ 23のゲートタイミングを見出した。そのタイミング 力 のゲート遅れ時間が 20ns、 40ns, 120nsの時の分光スペクトルを図 21 (a)に示 す。また、参照スペクトルとして食塩を溶解したアルコールランプの発光スペクトルを 図 21 (b)に示す。 Naの D
1、 D線が明瞭に観察されている。
2
[0071] 図 21 (a)より、海塩粒子にフィラメント 14を照射した場合遅れ時間が 20nsの時(20 nsの時間遅延をカ卩えた時)に Naの発光が明瞭に観測されている。遅れ時間が 40ns (40nsの時間遅延)になると Naの発光はほとんど観測されなくなり、遅れ時間が 120 ns (120nsの時間遅延)の時には全く観測されていない。遅れ時間が 20nsの時に長 波長側の信号強度が徐々に上昇していくのは白色光発生のためであり、遅れ時間の 増大と共に白色光強度も弱くなつていることが分かる。遅れ時間が 0の時、すなわち I CCDカメラ 23のゲートタイミングがレーザー照射とほぼ同じ時には、白色光のスぺク トルに隠れて Naの発光は観測されな力つた。以上の結果より、 ICCDカメラ 23のゲー トタイミングを調整し、フィラメント 14中に生成したプラズマの発光スペクトルを測定す ることにより、海塩粒子の同定が可能であることが示された。
実施例 2
[0072] 上記の結果を元に、海塩粒子のライダー計測実験を行った。図 22にその実験系を 示す。上記のインサイト計測と同様、超短パルスレーザー光 15を約 20mの焦点距離 の凹面鏡 17で集光することによりフィラメント 14を生成し、人工的に生成した海塩粒 子に照射した。受光望遠鏡 19は主鏡直径 12. 5インチ、焦点距離 1. 5mの-ユート ン型であり、海塩粒子より約 20m手前に超短パルスレーザー光 15と同軸に設置した 。受光望遠鏡 19により集光された光はバンドルファイバー 20を通して分光器 22に入 射した。バンドルファイバー 20からの出射光は焦点距離 460mmの分光器 22により 分光され、 ICCDカメラ 23により受光された。
[0073] 測定した結果を図 23に示す。図 23 (b)に示す参照スペクトルは食塩を溶解したァ ルコールランプの発光スペクトルであり、 Naの D線と D線が明瞭に観察される。図 2
1 2
3 (a)に示すスペクトル力 Tキューブレーザ一光を海塩粒子に照射して遠隔で計測 して得たスペクトルであり、レーザー光を照射せずに測定したバックグラウンドのデー タを差し引いている。この時、レーザー光に対する ICCDカメラ 23のゲート遅れ時間 は上記のインサイト計測と同様 20nsとした。スペクトルの形状より明らかに海塩粒子 中の Naの D線と D線が観測されている。以上の結果より、本発明により粒径 10 m
1 2
以下の微粒子のライダー計測が可能であることが確認できた。

Claims

請求の範囲
[1] 微粒子に超短パルスレーザー光^^光することによりプラズマを発生させ、そのプ ラズマからの発光スペクトルに基づいて前記微粒子の成分を計測することを特徴とす る微粒子成分計測方法。
[2] 前記超短パルスレーザー光はその照射によって生成されるフィラメントを含むもの である請求項 1記載の微粒子成分計測方法。
[3] 局部的な凸部または凹部を有する反射ミラーに前記超短パルスレーザ光を照射し
、前記局部的な凸部または凹部により反射したビーム断面の任意の部位に強度斑を 作ることで前記フィラメント発生の起点とすることを特徴とする請求項 2記載の微粒子 成分計測方法。
[4] 前記反射ミラーの前記局部的な凸部または凹部の周りには前記局部的な凸部また は凹部に比して大域的な凹部が設けられており、前記大域的な凹部により前記フイラ メント周辺に反射した超短パルスレーザビームのエネルギあるいは周辺の強度斑を 前記フィラメント発生の起点となる強度斑の周りに集合させることを特徴とする請求項 3記載の微粒子成分計測方法。
[5] 局部的な凸部または凹部を有する反射ミラーに前記超短パルスレーザ光を照射 し、前記局部的な凸部または凹部により反射したビーム断面の任意の部位に強度斑 を作ることで前記フィラメント発生の起点とすると共に、前記ビーム断面の前記局部的 な凸部または凹部の周りに相当する位置に前記局部的な凸部または凹部に比して 大域的な凹部を有する反射ミラーにも前記超短パルスレーザー光を照射し、前記大 域的な凹部により反射した前記超短パルスレーザ光のエネルギあるいは周辺の強度 斑を前記フィラメント発生の起点となる強度斑の周りに集合させることを特徴とする請 求項 2記載の微粒子成分計測方法。
[6] 前記反射ミラーは反射面が任意に変形可能な可変形ミラーであることを特徴とす る請求項 3記載の微粒子成分計測方法。
[7] 前記発光スペクトルの計測に時間的遅延を加えることにより白色光スペクトル強度 を減少させることを特徴とする請求項 1記載の微粒子成分計測方法。
[8] 前記プラズマからの発光を受光望遠鏡を用いて集光することを特徴とする請求項 1記載の微粒子成分計測方法。
超短パルスレーザー光を出力するレーザー装置と、前記超短パルスレーザー光 を集光して微粒子に照射する集光装置と、前記超短パルスレーザー光の集光により 前記微粒子から発生したプラズマを受光する受光装置と、前記プラズマからの発光 スペクトルに基づいて前記微粒子の成分を同定するスペクトル解析装置とを備える微 粒子成分計測装置。
前記集光装置は前記超短パルスレーザー光の集光過程で前記超短パルスレーザ 光の中に強度斑を形成してフィラメントを生成するものである請求項 9記載の微粒子 成分計測装置。
前記集光装置は、局部的な凸部または凹部を有する反射ミラーを含み、該反射ミラ 一に前記超短パルスレーザ光を照射し、前記局部的な凸部または凹部により反射し たビーム断面の任意の部位に強度斑を作ることで前記フィラメント発生の起点とする ことを特徴とする請求項 10記載の微粒子成分計測装置。
前記集光装置の前記反射ミラーは前記局部的な凸部または凹部の周りにさらに前 記局部的な凸部または凹部に比して大域的な凹部が設けられており、前記大域的な 凹部により前記フィラメント周辺に反射した超短パルスレーザビームのエネルギある いは周辺の強度斑を前記フィラメント発生の起点となる強度斑の周りに集合させるこ とを特徴とする請求項 11記載の微粒子成分計測装置。
前記集光装置は、前記超短パルスレーザビームの集光路上に配置されて前記超 短パルスレーザビームを連続的に反射する第 1の反射ミラーと第 2の反射ミラーを備 え、前記第 1の反射ミラーは局部的凸部または凹部を反射面に有し、かつ前記第 2 反射ミラーは前記ビーム断面の前記局部的凸部または凹部の周りに相当する位置 に前記第 1反射ミラーの局部的凸部または凹部に比して大域的な凹部を形成する反 射面を有し、前記第 1の反射ミラーで反射したビーム断面の任意の部位に強度斑を 作ると共に前記第 2の反射ミラーで反射した超短パルスレーザビームのエネルギある いは周辺の強度斑を前記フィラメントの発生の起点となる前記強度斑の周りに集合さ せることを特徴とする請求項 11記載の微粒子成分計測装置。
前記反射ミラーは反射面が任意に変形可能な可変形ミラーであることを特徴とす る請求項 11記載の微粒子成分計測装置。
前記受光装置は前記発光スペクトルの計測に時間的遅延を加えることにより白色 光スペクトル強度を減少させることを特徴とする請求項 9記載の微粒子成分計測装置 前記受光装置は前記微粒子のプラズマからの発光を集光する受光望遠鏡を備え て 、る請求項 9記載の微粒子成分計測装置。
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