JP4204045B2

JP4204045B2 - 粒子分布測定装置

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Publication number: JP4204045B2
Application number: JP2003391941A
Authority: JP
Inventors: 弘能林; 憲明木村; 恭二土井; 孝佳弓井; 卓史吉田
Original assignee: Mitsui Engineering and Shipbuilding Co Ltd; Mitsui E&S Holdings Co Ltd
Current assignee: Mitsui Engineering and Shipbuilding Co Ltd; Mitsui E&S Holdings Co Ltd
Priority date: 2003-11-21
Filing date: 2003-11-21
Publication date: 2009-01-07
Anticipated expiration: 2023-11-21
Also published as: JP2005156221A

Description

本発明は、生成されるラジカル、励起種、イオン等の活性種の粒子にレーザ光を照射し、これによって励起された粒子から発光する光を検出して、流れ場中の粒子の濃度分布や生成された粒子の濃度分布等を測定する粒子分布測定装置に関する。

今日、半導体プロセスにおいて、ＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）やＰＶＤ（Physical Vapor Deposition)、さらにはスパッタリングに用いる半導体製造装置では、チャンバ内の気相中に生成されるプラズマを利用して薄膜の形成やエッチングに用いる。
近年、Ｓｉ基板等の大型化に伴って、ＣＶＤやＰＶＤさらにはスパッタリング等に用いる半導体製造装置のチャンバも大型化し、これらの装置において大型化したＳｉ基板に薄膜を均一に形成することが強く求められている。このため、チャンバ内にプラズマ状態の分子等が均一に発生している否かを確認することが必要となってきている。

一般に、レーザ光をプラズマ状態の分子等を測定する場合、測定対象とする分子等にレーザ光を照射し、励起したプラズマ状態の分子から発光する光を測定することでプラズマ状態の分子の種類を観測するＬＩＦ（Laser Induced Fluorescence）法が知られている。
ＬＩＦ法では、非特許文献１に示されるように、プラズマ状態の分子を有する気相中の一点にレーザ光を照射して気相中の一点を測定する。このためプラズマ状態の分子の分布を測定するには、レーザ光の集束する位置を変えるために、レーザ光源とこれに付随する光学ユニットを一体的に移動しなければならない。このような集束位置の移動は正確に行なわなければ正確な分布を得ることはできず、正確な移動ユニットを設けるには装置自体を大型化しなければならず、装置自体も煩雑なものとなってしまう。

一方、ＣＣＤ撮像素子等の撮像管を用いてプラズマ状態の発光する光の分布を撮像して気相中の分布を測定することも行なわれているが、撮像管等により発光する光を撮像して分布を得る場合、発光する光は照射するレーザ光に対して極めて微弱であり、撮像管で光量子（フォトン）の単位で短時間に精度良く検出することはできない。また、撮像管で得られる撮像信号は撮像官に対して奥行き方向に発光した光を累積した検出信号となり、所定のピンポイントの位置で発光した光の検出信号を得ることはできない。
また、励起したプラズマから発光する光は照射されたレーザ光に比べて極めて微弱であるため、チャンバの壁面で反射したレーザ光の戻り光やプラズマ状態の分子の自然発光する光等の外乱光によるオフセット成分に影響されて、励起した分子等の発光する光の検出信号におけるＳ／Ｎ比は極めて低くノイズに埋もれ易い。

「最新プラズマプロセスのモニタリング技術と解析・制御」、林康明編、株式会社リアライズ社、第２９〜３１頁、第２８０頁

そこで、本発明は、レーザ光を照射することによりプラズマ状態の分子等の測定対象粒子の発光する光を測定することで測定対象粒子の分布を測定する測定装置であって、測定対象粒子の発光する光の検出信号のＳ／Ｎ比を高め、高感度に高ダイナミックレンジで高速に測定することができる小型の粒子分布測定装置を提供することを目的とする。

上記目的を達成するために、本発明は、測定対象粒子にレーザ光を照射することにより前記測定対象粒子の発光する光を検出して前記測定対象粒子の分布を測定する粒子分布測定装置であって、レーザ光を出射するレーザ光生成ユニットと、前記レーザ光を前記測定対象粒子への照射光として、前記測定対象粒子が分布する空間内の所定の位置に集束させるフォーカスレンズを備えるレンズユニットと、前記照射光の照射を受けて前記測定対象粒子の発光する光を検出する検出ユニットと、前記レーザ光生成ユニットから入射したレーザ光の少なくとも一部分を、前記照射光として前記フォーカスレンズの像面位置の点から出射させるとともに、前記測定対象粒子の発光する光のうち前記フォーカスレンズの焦点位置の点に集まる光を前記検出ユニットへ進ませる共焦点光学系形成手段と、を有することを特徴とする粒子分布測定装置を提供する。

上記目的を達成するために、本発明は、測定対象粒子にレーザ光を照射することにより前記測定対象粒子の発光する光を検出して前記測定対象粒子の分布を測定する粒子分布測定装置であって、レーザ光を出射するレーザ光生成ユニットと、前記レーザ光を前記測定対象粒子への照射光として、前記測定対象粒子が分布する空間内の所定の位置に集束させるフォーカスレンズを備えるレンズユニットと、前記照射光の照射を受けて前記測定対象粒子の発光する光を検出する検出ユニットと、前記レーザ光生成ユニットから入射したレーザ光の少なくとも一部分を反射することにより、前記照射光として前記フォーカスレンズの像面位置の点から出射させるとともに、前記測定対象粒子の発光する光のうち前記フォーカスレンズの前記像面位置の点に集まる光を反射することにより、前記検出ユニットへ進ませる共焦点光学系形成手段である微小ミラー配列素子と、前記測定対象粒子が分布する空間内で、前記空間内での前記測定対象粒子の分布を測定するために、前記照射光の集束位置を少なくとも一方向に走査するように前記微小ミラー配列素子を用いて前記照射光を制御する照射光制御手段であるプリズムと、を有し、さらに、前記レーザ光生成ユニットと前記共焦点光学系形成手段との間の光路中に、入射した光が所定の透過率および反射率で透過および反射する光学素子であって、前記レーザ光および前記測定対象粒子の発光する光が入射するビームスプリッタが設けられ、前記プリズムは、前記微小ミラー配列素子と前記ビームスプリッタとの間の光路中に設けられ、前記プリズムにおける光の透過および反射により、前記レーザ光生成ユニットから出射した前記レーザ光は、前記ビームスプリッタ、前記共焦点光学系形成手段および前記フォーカスレンズに向かって進み、前記測定対象粒子の発光する光は、前記フォーカスレンズ、前記共焦点光学系形成手段および前記ビームスプリッタに向かって前記レーザ光の進行方向と逆行して進み、前記検出ユニットは、前記ビームスプリッタから出射した、前記測定対象粒子の発光する光を検出するように、前記レーザ光生成ユニットと異なる位置に配置され、前記ビームスプリッタは、入射した光の第１の偏光成分および第２の偏光成分の一方の偏光成分を主に反射し、入射した光の他方の偏光成分を主に透過する偏光ビームスプリッタであって、前記レーザ光生成ユニットと前記偏光ビームスプリッタとの間の光路中にレーザ光の一方の偏光成分を透過する偏光子が設けられ、レーザ光の偏光成分が前記偏光ビームスプリッタに入射することを特徴とする粒子分布測定装置を提供する。

また、前記レーザ光生成ユニットは、レーザ光を射出するレーザ光源と、このレーザ光源から射出したレーザ光の光束を拡大するビームエキスパンダとを備え、前記共焦点光学系形成手段は、入射した光を反射する反射面を有する反射ミラーであって、この反射ミラーは、前記ビームエキスパンダにより光束の拡大したレーザ光を反射する微小ミラーを平面上に複数配列し、これらの微小ミラーのそれぞれに入射するレーザ光の反射方向を変えるように微小ミラーの向きが制御可能に可動する微小ミラー配列素子であり、この微小ミラー配列素子の各微小ミラーの向きを制御して、前記拡大したレーザ光の光束の一部分を光束とする照射光を生成することにより、前記測定対象粒子が分布する空間内を一方向にあるいは二方向に走査して、前記測定対象粒子に照射することが好ましい。

また、前記レンズユニットは、レーザ光の光路の方向に沿って前記フォーカスレンズを移動させる移動ステージを備え、この移動ステージを移動させることによって、前記測定対象粒子が分布する空間内で前記照射光の集束する位置を変えることが好ましい。

なお、前記測定対象粒子は、例えば、気相中のプラズマ中の活性化された粒子であり、より具体的には、チャンバ内に閉じ込められた気相中のプラズマ中の活性化された粒子であり、前記チャンバの壁面に設けられた窓から前記照射光を前記チャンバ内の気相中に照射するのが好ましい。

また、前記レーザ光生成ユニットの出射するレーザ光は出射時間が５ナノ秒以下のパルスレーザ光であり、前記検出ユニットは、前記測定対象粒子の発光する光の検出信号を計数するためにサンプリングを行い、前記レンズユニットの前記フォーカスレンズは、前記サンプリングにおけるサンプリング周期と光速との積を２で割った値と同等あるいはそれより長い像面距離を前記測定対象粒子側に有するのが好ましい。
なお、本発明における測定対象粒子とは、気相中に生成されるラジカル、励起種、イオン等の活性状態にある分子、原子をはじめとする粒子、例えば半導体製造装置や液晶製造装置におけるチャンバ内や燃焼火炎中の活性化状態の分子や原子の他、さらには液相中や固相中の粒子を含む。

本発明では、共焦点光学系形成手段を利用して測定対象粒子にレーザ光を照射するとともに、この測定対象粒子の発光する微弱な光を検出するので、測定対象粒子の発光する微弱な光を、外乱光等の影響を抑制することができ、Ｓ／Ｎ比の向上した検出を実現する。
また、微小ミラー配列素子を利用して、測定対象粒子の位置する空間内を走査するようにレーザ光の照射を制御するので、平面状の測定対象粒子の分布を測定できる小型の装置を構成することができる。また、フォーカスレンズを移動ステージに載置することにより、測定対象粒子の位置する空間内で、フォーカスレンズの光軸の奥行き方向に照射位置を変えることができ、空間内の測定対象粒子の３次元分布を短時間に測定することができる。
また、偏光子や偏光ビームスプリッタを用いることで、さらには、数ナノ秒以下のサンプリング周期で検出ユニットは高速サンプリングを行うことで、測定対象粒子の位置する空間を形成する壁面で照射光が表面反射する場合でも、反射光等の外乱光によるオフセット成分を小さくすることができ、測定対象粒子の発光する光の検出信号のダイナミックレンジを広くとることができる。

以下、本発明の粒子分布測定装置について、添付の図面に示される好適実施例を基に詳細に説明する。

図１は、本発明の粒子分布測定装置の一例であるプラズマ分布測定装置１０の構成を模式的に示した説明図である。
プラズマ分布測定装置１０は、所定の光束のレーザ光を生成するレーザ光生成ユニット１２と、レーザ光を透過および反射するビームスプリッタ１４と、プラズマ状態の測定対象粒子に照射する照射光を生成する、共焦点光学系形成手段として機能する照射光生成ユニット１６と、照射光をプラズマ状態の粒子が位置する所定の空間に集束させるレンズユニット１８と、測定対象粒子の発光した光を検出する検出ユニット２０と、これらの各ユニットの駆動を制御する制御部２２と、を有して構成される。また、照射光生成ユニット１６および制御部２２は、測定対象粒子が分布する空間内で、照射光の集束位置を少なくとも一方向に走査するように照射光を制御する照射光制御手段として機能する。
なお、共焦点光学系形成手段とは、レーザ光生成ユニット１２から入射したレーザ光の少なくとも一部分を、レンズユニット１８に備えるフォーカスレンズの像面位置上の点から照射光として出射させるとともに、測定対象粒子の発光する光のうちフォーカスレンズの焦点位置上の点に集まる光を検出ユニット２０へ進ませる機能を有するものをいう。

レーザ光生成ユニットは１２は、半導体レーザ１２ａと、ビームエキスパンダ１２ｂと、偏光子１２ｃとを有する。
半導体レーザ光源１２ａは、例えば、ＧａＡｓ基板やＩｎＰ基板に活性層およびクラッド層を積層した公知の半導体レーザ光源であり、５ナノ秒以下の時間幅で短パルスレーザ光を制御部２２より供給される制御信号に応じて射出する。射出されるレーザ光は、例えば、波長が２５０ｎｍ〜５００ｎｍで、最大時の光強度は数ｋＷである。
本発明においては半導体レーザ光源の他に、パルス色素レーザ光源やエキシマレーザ光源やＹＡＧレーザ光源等の各種のレーザ光源を用いることができる。これらは、射出されるレーザ光の波長、光強度および射出する時間幅等を考慮して、測定対象の活性化された粒子に応じて適宜選択するとよい。

ビームエキスパンダ１２ｂは、半導体レーザ光源１２ａから射出される光束の小さいレーザ光を太い光束に拡大するもので、２組のレンズを焦点位置が重なるように対向させて配置したものである。レーザ光の光束を拡大するのは、後述するように、光束の一部分を用いて測定対象のプラズマ状態の粒子を照射する照射光とするためである。
偏光子１２ｃは、光束の拡大されたレーザ光のＳ偏光成分を取り出す。

ビームスプリッタ１４は、レーザ光および後述する測定対象のプラズマ状態の粒子の発光する光が入射し、この入射した光を所定の透過率および反射率で透過および反射する光学素子である。このビームスプリッタ１４は、入射する光がＳ偏光波の場合主に反射し、入射する光がＰ偏光波の場合主に透過する偏光ビームスプリッタである。主に反射とはＳ偏光波の反射率が９９％以上であり、主に透過とはＰ偏光波の透過率が９９％以上であることをいう。
したがって、偏光子１２ｃから出射したレーザ光のＳ偏光成分は、ビームスプリッタ１４で主に反射して、照射光生成ユニット１６に進む。一方、後述する測定対象であるプラズマ状態の粒子の発光する光が照射光生成ユニット１６からビームスプリッタ１４に進み、Ｐ波偏光成分のみがビームスプリッタ１４を主に透過するように進む。

照射光生成ユニット１６は、プリズム１６ａおよび微小ミラー配列素子１６ｂを有して構成され、後述するように共焦点光学系形成手段および照射光制御手段として機能する。
プリズム１６は、ビームスプリッタ１４からのレーザ光のＳ偏光成分を透過させて微小ミラー配列素子１６ｂに進めるとともに、後述する測定対象のプラズマ状態の粒子の発光する光を微小ミラー配列素子１６ｂに向けて反射するように構成される。さらに、微小ミラー配列素子１６ｂで反射した光をビームスプリッタ１４に向けて進ませる。

微小ミラー配列素子１６ｂは、微小ミラー１７が平面上に複数配列し、これらの微小ミラー１７のそれぞれが微小ミラーの向きが変わるように、制御部２２から供給される制御信号により可動する空間変調素子であり、図１では、プリズム１５の垂直下方に設けられている。微小ミラー配列素子１６ｂは、例えば、米国ＴＩ社製デジタルマイクロミラーデバイス（ＤＭＤ）（商標）が好適に用いられる。ＤＭＤは微小ミラーそれぞれが有する回転軸を中心に所定の角度自在に可動するように構成され、これらの各微小ミラーが外部から供給される制御信号によって微小ミラーの回転角度が＋１２°もしくは−１２°に制御される。
配列している微小ミラー１７の１つ（図１中の微小ミラー１７ａ）のみがレーザ光の入射方向と測定対象粒子の発光する光の反射方向が一致し、それ以外は全て入射方向と反射方向がずれるように微小ミラー１７の向きが制御される。
したがって、プリズム１６ａを透過したレーザ光のＳ偏光成分は微小ミラー１７ａで反射した光のみがプリズム１６ａの斜面で全反射され、図１中の左方向に（レンズユニット１８の側に）進み、プラズマ状態の粒子に照射する照射光となる。

レンズユニット１８は、フォーカスレンズ１８ａと、移動ステージ１８ｂと、移動ステージ１８ｃに接続された駆動モータ１８ｃとを有して構成される。
フォーカスレンズ１８ａは移動ステージ１８ｂに載置されてフォーカスレンズ１８ａの光軸方向に自在に移動するように構成されている。また、移動ステージ１８ｂに接続される駆動モータ１８ｃは、制御部２２の制御信号に応じて、測定対象粒子の位置するチャンバ２４の側に向かって移動ステージ１８ｂが前進あるいは後退するように回転する。
プリズム１６ａの斜面で全反射して進行する照射光は、フォーカスレンズ１８ａを通り、チャンバ２４の窓２４ａを透過して、チャンバ２４内の所定の位置で照射光が集束するように構成される。

チャンバ２４は、プラズマＣＶＤによる薄膜の形成を行なうために低圧状態、例えば５〜１３３Ｐａとされ、チャンバ２４内のガス分子が印加電圧によってプラズマ状態の粒子となって活性化されている。このようなプラズマ状態に活性化されたガスの分子が、測定対象の粒子となっている。
なお、微小ミラー配列素子１６ｂの平面状に並ぶ微小ミラーは、フォーカスレンズ１８ａの像面位置に設けられており、光束が拡大された平行光であるレーザ光の一部分が照射光として生成され、フォーカスレンズ１８ａによりチャンバ２４内の焦点位置に集束される。
プラズマ状態の粒子は、照射光が照射されることで励起され、このとき励起状態から基底状態に遷移するときに発光する。この発光した光は、フォーカスレンズ１８ａ、プリズム１６ａ、微小ミラー１７ａおよびプリズム１６ａを経由して、ビームスプリッタ１４に進む。ビームスプリッタ１４で、Ｐ偏光成分のみが透過し検出ユニット２０に進む。

検出ユニット２０は、レンズ２０ａと、狭帯域フィルタ２０ｂと、光電子増倍管２０ｃと、アンプ２０ｄと、カウンタボード２０ｅと、コンピュータ２０ｆとを有して構成される。
レンズユニット２０ａは、検出ユニット２０に至る測定対象粒子の発光する光（Ｐ偏光成分）を光電子増倍管２０ｃの受光面である光電陰極で集束させるように配置される。
狭帯域フィルタ２０ｂは、測定対象粒子の発光する光を、照射光の光から区別して抽出されるように狭帯域フィルタ特性を有し、波長帯域でフィルタリングする。
光電子増倍管２０ｃは、入射した光を大きな電流信号（検出信号）に変える電子管であり、周知のように、光電陰極と陽極の間にいくつかのダイノードを備えたものである。

カウンタボード２０ｅは、光電子増倍管２０ｃで生成されてアンプ２０で増幅された光の検出信号を用いて、光電子増倍管２０ｃに入射した光をフォトンとして計数する回路である。
アンプで増幅された検出信号、すなわち、測定対象粒子の発光した微弱な光が光量子（フォトンともいう）の検出信号として生成され、フォトンの検出数が計数されるように２ナノ秒以下のサンプリング周期で検出信号が高速サンプリングされ、１つのフォトンの検出に対して１つの計数をカウントするように構成される。具体的には、カウンタボード２０ｅに所定の閾値を定め、アンプ２０ｄからの検出信号が閾値を横切って越した場合、１つのフォトンが検出されたとして計数する。
なお、２ナノ秒以下の高速サンプリングは、例えば、１秒間に５Ｇ回サンプリングするGaGe社（Gage Applied Sciences Inc.）のA/D変換ボードCompuScope 85Gが好適に挙げられる。このように高速サンプリングを行なうのは、狭帯域フィルタ２０ｂとともに、測定対象粒子の発光する微弱な光のみを効率よく検出するためである。特に、高速サンプリングによる検出の感度に与える効果は大きい。
コンピュータ２０ｆは、本装置全体の駆動を制御部２２を介して制御するほか、カウンタボード２０ｅで計数されたフォトンのデータを蓄積してデータを処理するとともに、処理結果を表示する装置である。
制御部２２は、コンピュータ２０ｆの指示に応じて各ユニットへの制御信号を生成して供給する回路である。

図２は、測定対象粒子に照射する照射光の波長帯域での光強度分布と測定対象粒子の発光する光の光強度分布の例を、狭帯域フィルタ２０ｂのフィルタ特性とともに示す図である。
測定対象粒子の発光する光は、光強度が照射光に比べて極めて微弱であり（光強度は照射光の１／１０^９以下）、しかも、ストークスシフトが略１０ｎｍ（中心波長の差が略１０ｎｍ）であり、波長帯域で照射光に極めて近接している。このため、狭帯域フィルタ２０ｂのフィルタ特性におけるサイドローブの部分に照射光の一部が重なり、フィルタリング処理後においても照射光の一部が測定対象粒子の光に混入する場合がある。この混入する照射光の一部は、測定対象粒子の発光する光が照射光に比べてきわめて微弱であることから、フィルタリングによって大部分が除去されたとしても、測定対象粒子の発光する微弱な光にとっては光強度が十分高く、測定するには極めて大きな障害となる。このため、検出ユニット２０では、２ナノ秒以下の高速サンプリングを行なっている。

図３は、測定対象粒子の発光する微弱な光の時間に伴って変化する光強度分布Ａを示している。また、図３では、測定対象粒子に照射する照射光が照射した位置からフォーカスレンズ１８ａ、プリズム１６ａ、微小ミラー配列素子１６ｂ、プリズム１６ａ、ビームスプリッタ１４を経由して検出ユニット２０の光電子増倍管２０にて受光されるであろう仮想の時点を基準としている。また、図３中の光強度分布Ｂは、照射光がチャンバ２４の内壁面で反射した戻り光の光強度分布である。図３に示すように、測定対象粒子の発光する光は戻り光の到達前に光電子増倍管２０ｃに到達する。

また、図３中にはチャンバ２４内のプラズマ自体が自然発光する光の強度分布を含む、外乱となる光強度分布Ｃを示している。この光強度分布Ｃのレベルは、光強度分布Ａのピークレベルに比べて低いが、光強度分布Ｃは常時外乱光として存在するため、数１０ナノ秒の期間、フォトンを累積して計数したり、撮像管のように蓄積時間を定めて撮像信号を生成する受光センサでは光強度分布Ａが光強度分布Ｃに埋もれてしまう。また、数１０ナノ秒のサンプリング周期ではすでに光強度分布Ａは減衰し、外乱光による光強度分布Ｃのレベル以下になる。このため、所定時間受光して蓄積する受光センサでは光強度分布Ａは光強度分布Ｃに埋もれて検出が不可能である。

また、フォーカスレンズ１８ａにて集束する照射光の結像位置とフォーカスレンズ１８ａの距離、すなわち結像距離（像面距離）ｓを光（光速をｃとする）が通過する時間ｓ/ｃの２倍の時間と同等またはこれより短い周期で高速サンプリングされる。具体的には、結像距離ｓが１５ｃｍの場合、光速ｃ＝３．０×１０¹⁰（ｃｍ／秒）として、サンプリング周期は１ナノ秒（＝１５／（３．０×１０¹⁰×２）以下となる。
このようにサンプリング周期の上限値を規定するのは、フォーカスレンズ１８ａを通過した照射光が測定対象粒子に照射して測定対象粒子が即座に励起され、この励起された粒子から即座に発光する場合においても、測定時間の帯域で発光した光を、フォーカスレンズ１８ａに入射した際に発生する反射照射光成分から区別できるようにするためである。
したがって、フォーカスレンズ１８ａが固定されていればカウンタボード２０ｅのサンプリング周期の上限値を上述の結像距離ｓと光速ｃの関係を用いて定めることで、検出ユニット２０で受光する光をフォーカスレンズ１８ａでの反射照射光成分と区別することができる。
また、サンプリング周期が固定されていれば、上記結像距離ｓと光速ｃとの関係を用いて結像距離ｓの下限値を定め、これに応じてフォーカスレンズ１８ａを選択することもできる。

このようなプラズマ分布測定装置１０では、微小ミラー配列素子１６ｂでは、上述したように、光束の広がった平行光であるレーザ光の一部分を微小ミラー１７ａで反射させて照射光を生成する。このため、平行光である照射光は、微小ミラー配列素子１６ｂの微小ミラー１７ａの点を点光源とするレーザ光と見做すことができる。この場合、点光源は、無限遠の位置に置かれて平行光を生成するものとされる。また、測定対象粒子の発光する光が微小ミラー配列素子１６ｂに入射すると、微小ミラー１７ａの点に集束した光が検出ユニット２０に向けて反射される。

すなわち、微小ミラー配列素子１６ｂにおいて入射方向と同じ方向に反射するように向きの調整された微小ミラー１７ａによって反射したレーザ光のみを照射光としてフォーカスレンズ１８ａに向けて反射し、かつ、この照射光によって発光する光がフォーカスレンズ１８ａによって微小ミラー１７ａに進み、さらに検出ユニット２０に到達する。このため、フォーカスレンズ１８ａからみると、微小ミラー１７ａは照射光を生成する点光源と見做すことができ、かつ微小ミラー１７ａはチャンバ２４内の所定の位置で発光する粒子の光を測定するために一点に集めるものと見做すことができる。したがって、微小ミラー配列素子１６ｂおよびフォーカスレンズ１８ａは、Ｓ／Ｎ比の高い共焦点レーザ顕微鏡のような共焦点方式のシステムを構成する。すなわち、照射光の光源となる位置と、測定対象粒子の発光する光を測定のために集まる位置とは、同じ微小ミラー１７ａの位置であり、これらの位置がフォーカスレンズに対して光学的に共益の位置関係にある共焦点となる。
したがって、微小ミラー１７ａに進み検出ユニット２０で受光される光の検出信号のＳ／Ｎ比は共焦点レーザ顕微鏡と同様に向上する。また、照射光がフォーカスレンズ１８ａにより集束する際の絞り角を大きくすることが検出信号のＳ／Ｎ比を向上させる点で好ましく、フォーカスレンズ１８ａのＦ数（焦点距離／レンズの口径）は２．５以下であるのが好ましい。
また、チャンバ２４の内壁面は鏡面仕上げとなっているのでチャンバ２４内に照射した照射光は反射、散乱され易い。しかし、共焦点方式のシステムを構成するため反射光および散乱光である外乱光の影響を抑制することができる。

微小ミラー配列素子１６ｂは、入射した照明光（レーザ光）の反射方向を測定対象粒子の発光する光の入射方向と一致させる微小ミラーの位置を時間と共に移動するように制御される。すなわち、制御部２２は、微小ミラー配列素子１６ｂの各微小ミラー１７の向きを制御し、照明光の入射方向と測定対象粒子の発光する光の反射方向とが一致する微小ミラーを変化させる制御信号を供給する。これにより、例えば微小ミラー配列素子１６ｂの一方向に並ぶ微小ミラーを順番に光の入射方向と反射方向とが一致するように制御することで、照射光の集束する位置をチャンバ２４内で一方向に走査することができる。したがって、微小ミラー配列素子１６ｂの平面に配列される微小ミラーを二方向に走査することにより、チャンバ２４内の照射光の集束する位置を平面上で二方向に走査することができ、チャンバ２４内の測定対象粒子の分布を知ることができる。勿論、微小ミラーを一方向に走査してチャンバ２４内の照射光の集束する位置を一方向に走査してもよい。
さらに、制御部２２は、移動ステージ１８ｂに接続される駆動モータ１８ｃの回転を制御することにより、フォーカスレンズ１８ａから見て光軸方向（図１中左右方向）のチャンバ２４内の測定対象粒子の分布を測定することもできる。

図１に示す例では、測定対象粒子が、プラズマＣＶＤ装置のチャンバ２４内で発生するプラズマ状態の粒子であるが、本発明においては測定対象粒子はチャンバ等の閉ざされた気相空間内の粒子に限定されない。例えば、火炎中のプラズマ状態の粒子であってもよいし、固体や液体中の粒子であってもよく、少なくとも測定対象粒子にレーザ光を照射することにより測定対象粒子の発光する光を測定してこの測定対象粒子の空間中における分布を測定できればよい。
以上がプラズマ分布測定装置１０の構成である。

次に、プラズマ分布測定装置１０の動作を説明する。
プラズマ分布測定装置１０では、まず、制御部２２の制御信号により半導体レーザ光源１２ａから数ナノ秒の短パルスレーザ光が射出され、ビームエキスパンダ１２ｂで光束が拡大される。光束の拡大されたレーザ光は偏光子１２ｃによりレーザ光のＳ偏光成分が生成される。
この後、レーザ光（Ｓ偏光成分）はビームスプリッタ１４で反射されて、図１中の下方向に進みプリズム１６ａに入射される。

プリズム１６ａでは、レーザ光（Ｓ偏光成分）は透過して、プリズム１６ａの垂直下方に位置する微小ミラー配列素子１６ｂに入射される。このとき制御部２２からの制御信号により例えば微小ミラーの１つ（図１では微小ミラー１７ａ）のみがレーザ光の入射方向と測定対象粒子の発光する光の反射方向とが同じ方向になるように微小ミラーの向きが垂直上方に制御されており、この微小ミラーに入射したレーザ光のみがプリズム１６ａに戻され、プリズム１６ａの斜面で全反射し、フォーカスレンズ１８ａに向けられる。一方、これ以外の微小ミラーはレーザ光の入射方向と反射方向とが異なるように向きが制御されるので、プリズム１６ａで反射したレーザ光はフォーカスレンズ１８ａに進まない。これにより、例えば１つの微小ミラーで反射されたレーザ光のみが照射光として生成されフォーカスレンズ１８ａを透過する。
照射光はフォーカスレンズ１８ａの像面距離に応じて定まるチャンバ２４内の気相中の位置に集束し、この位置に存在するプラズマ状態の測定対象粒子を発光するように励起させる。発光は必ずしも頻繁に発生するものでなく、所定の確率過程に沿って三々五々発生する。

発光した光は、フォーカスレンズ１８ａ、プリズム１６ａを経由して垂直下方に位置する微小ミラー１６ｂに進む。その際、微小ミラー１６ｂは、上述したように測定対象粒子の発光する光の反射方向とレーザ光の入射方向が一致する微小ミラーは１つ（微小ミラー１７ａ）に制御されているので、この微小ミラーに入射した光はこの微小ミラーによりプリズム１６ａに向けて反射されプリズム１６ａを透過する。これ以外は、プリズム１６ａの斜面で全反射され、検出ユニット２０の方向に進まない。
プリズム１６ａを透過した光は、偏光ビームスプリッタであるビームスプリッタ１４でＰ偏光成分のみが選択されて、ビームスプリッタ１４を透過して、検出ユニット２０に進む。

なお、ビームスプリッタ１４を偏光ビームスプリッタとするのは、測定対象粒子の発光する光は、照射光に対して極めて微弱であり、精度の高い光の検出が要求されるためである。すなわち、照射光として用いるレーザ光と測定対象粒子の発光する光の偏光成分を異ならせることにより、検出ユニット２０での測定対象粒子の発光する光を感度良く検出し、かつ、Ｓ／Ｎ比の高い検出信号を得、高ダイナミックレンジでサンプリングするためである。

このように、微小ミラー配列素子１６ｂは、１つの微小ミラー（微小ミラー１７ａ）が照射光を生成する点光源として機能するとともに、測定対象粒子の発光する光のうち、上記点光源として機能する微小ミラーに入射する光が測定対象の光として検出ユニット２０に進むので、点光源として機能する微小ミラーの位置に測定する光が集まるといえる。すなわち、微小ミラー配列素子１６ｂは、共焦点方式のシステムにおけるピンホールの機能を有する。

検出ユニット２０に進んだ、測定対象粒子の発光する光はレンズ２０ａで集光され、さらに、狭帯域フィルタ２０ｂにより照射光の波長帯域と概略分離するようにフィルタリングされる。こうして、所定の波長帯域の光が光電子増倍管２０ｃで受光されて検出信号が生成される。
光電子増倍管２０ｃで生成された検出信号はアンプ２０ｄで増幅され、カウンタボード２０ｅでサンプリングされる。カウンタボード２０ｅではサンプリングされた検出信号のレベルをチェックしながら設定された閾値を越えたとき、１つのフォトンを光電子増倍管２０ｃが受光したものとする。そして、半導体レーザ光源１２ａの射出のタイミングに同期して測定される時間を用いて、検出されたフォトンの時間遅れがデータとして求められる。このデータは、コンピュータ２０ｆに送られて蓄積される。
このような測定対象粒子の発光によるフォトンの検出は１回のレーザ光で確実に行えるとは必ずしも限らない。このため照射光を複数回断続的に照射して、フォトンの検出を行なうのが好ましい。

なお、カウンタボード２０ｅによるサンプリング周期は２ナノ秒以下である。このように高速サンプリングを行うのは、照射光と測定対象粒子の発光する光の光強度レベルに大きな強度差があることから、測定対象粒子の発光の応答遅れを利用して、時間軸上で照射光と効果的に分離するためである。また、このような高速サンプリングにより外乱光によるオフセット成分を小さく抑えることができ、Ｓ／Ｎ比の高い検出信号を得て、高ダイナミックレンジで高速に測定することができる。
このように、共焦点方式のシステム構成、偏光成分および狭帯域フィルタの利用により、測定対象粒子の発光する微弱な光を感度高く検出することができる。

次に、微小ミラー配列素子１６ｂの微小ミラー１７の向きが制御部２２から供給される制御信号に基づいて変わり、チャンバ２４内の異なる位置に照射光を集束させる。こうして、異なる位置で測定対象粒子を励起してフォトンを検出し計数する。
このようにして、逐次微小ミラー１７の向きを制御しながら、チャンバ２４内の一平面上の測定対象粒子のフォトンを検出し、検出したフォトンの数を計数する。さらに、移動ステージ１８上のフォーカスレンズ１８ａを光軸方向に移動して、チャンバ２４内の別の平面上における測定対象粒子のフォトンを検出し、計数する。

こうして、チャンバ２４内で発生するフォトンを計数することで、測定対象粒子の分布を３次元で測定することができる。照射光で励起された測定対象粒子は、所定の確率で基底状態に遷移する際に発光するので、フォトンの検出数を計数することで測定対象粒子の分布を測定することができる。
このように、微小ミラー配列素子１６ｂおよびフォーカスレンズ１８ａを載置した移動ステージ１８を用いることで、空間中の測定対象粒子の３次元分布を測定する小型の装置を構成することができる。
コンピュータ２０ｆでは、計数されたフォトンの時間遅れのデータが蓄積され、例えば、所定の時間遅れの範囲内におけるフォトンの数がまとめられ、この結果を用いて測定対象粒子の分布がコンピュータ２０ｆのモニタ上に表示される。

なお、上記装置のビームスプリッタ２０は、偏光ビームスプリッタであるが、本発明においては、偏光成分により反射率および透過率が変化しない通常のビームスプリッタを用いてもよい。この場合、偏光子１２ｃも不要である。また、検出ユニット２０は、狭帯域フィルタ２０ｂおよび光電子倍増管２０ｃを用いてフォトンを計数するものであるが、検出ユニット２０はこれに限定されず、例えば、分光器を配置して発光スペクトルを得てもよい。

図４（ａ）は、測定対象粒子をアルコールランプの火炎中の活性化された分子とし、この火炎中の測定位置Ｐ，Ｑ，Ｒを示す図である。
図４（ｂ）〜（ｄ）は、それぞれ火炎の状態、照射光の戻り光の状態および火炎に照射光を照射した状態において検出されるフォトンのカウント数を時系列に表したグラフである。図４（ｄ）中の領域Ｒは、活性化された粒子が発光することにより検出されるフォトンの数が支配的となっている領域である。領域Ｒにおけるフォトンのカウント数を求めて空間における分布として表したのが図４（ｅ）のグラフである。図４（ｅ）からわかるように、フォトンのカウント数が測定位置によって変化しており、火炎中の活性化された分子の分布を知ることができる。

以上、本発明の粒子分布測定装置について詳細に説明したが、本発明は上記実施形態に限定されず、本発明の主旨を逸脱しない範囲において、種々の改良や変更をしてもよいのはもちろんである。
本発明では、プラズマ中の活性化された分子や原子等を含む粒子を測定対象とする他、ＮＯ_ｘ等のガスを加熱して活性化された粒子を測定対象としてもよい。また、気相中の粒子の他、液相中や固相中の粒子を測定対象としてもよい。

本発明の粒子分布測定装置の一例であるプラズマ分布測定装置の構成を模式的に示した説明図である。プラズマ状態の粒子に照射する照射光の光強度分布と測定対象粒子の発光する光の光強度分布の例を示す図である。図１に示すプラズマ分布測定装置にて検出される、測定対象粒子の発光する微弱な光の光強度分布を示す図である。（ａ）は本発明の粒子分布測定装置を用いて火炎中の粒子の分布を測定する際の測定位置を示す図であり、（ｂ）〜（ｄ）は、測定される検出されるフォトンのカウント数を示す時系列のグラフであり、（ｅ）は、測定されたフォトンのカウント数の結果を示す図である。

符号の説明

１０プラズマ分布測定装置
１２レーザ光生成ユニット
１２ａ半導体レーザ光源
１２ｂビームエキスパンダ
１２ｃ偏光子
１４ビームスプリッタ
１６照射光生成ユニット
１６ａプリズム
１６ｂ微小ミラー配列素子
１７，１７ａ微小ミラー
１８レンズユニット
１８ａフォーカスレンズ
１８ｂ移動ステージ
１８ｃ駆動モータ
２０検出ユニット
２０ａレンズ
２０ｂ狭帯域フィルタ
２０ｃ光電子増倍管
２０ｄアンプ
２０ｅカウンタボード
２０ｆコンピュータ
２２制御部

Claims

測定対象粒子にレーザ光を照射することにより前記測定対象粒子の発光する光を検出して前記測定対象粒子の分布を測定する粒子分布測定装置であって、
レーザ光を出射するレーザ光生成ユニットと、
前記レーザ光を前記測定対象粒子への照射光として、前記測定対象粒子が分布する空間内の所定の位置に集束させるフォーカスレンズを備えるレンズユニットと、
前記照射光の照射を受けて前記測定対象粒子の発光する光を検出する検出ユニットと、
前記レーザ光生成ユニットから入射したレーザ光の少なくとも一部分を反射することにより、前記照射光として前記フォーカスレンズの像面位置の点から出射させるとともに、前記測定対象粒子の発光する光のうち前記フォーカスレンズの前記像面位置の点に集まる光を反射することにより、前記検出ユニットへ進ませる共焦点光学系形成手段である微小ミラー配列素子と、
前記測定対象粒子が分布する空間内で、前記空間内での前記測定対象粒子の分布を測定するために、前記照射光の集束位置を少なくとも一方向に走査するように前記微小ミラー配列素子を用いて前記照射光を制御する照射光制御手段であるプリズムと、を有し、
さらに、前記レーザ光生成ユニットと前記共焦点光学系形成手段との間の光路中に、入射した光が所定の透過率および反射率で透過および反射する光学素子であって、前記レーザ光および前記測定対象粒子の発光する光が入射するビームスプリッタが設けられ、
前記プリズムは、前記微小ミラー配列素子と前記ビームスプリッタとの間の光路中に設けられ、
前記プリズムにおける光の透過および反射により、前記レーザ光生成ユニットから出射した前記レーザ光は、前記ビームスプリッタ、前記共焦点光学系形成手段および前記フォーカスレンズに向かって進み、前記測定対象粒子の発光する光は、前記フォーカスレンズ、前記共焦点光学系形成手段および前記ビームスプリッタに向かって前記レーザ光の進行方向と逆行して進み、
前記検出ユニットは、前記ビームスプリッタから出射した、前記測定対象粒子の発光する光を検出するように、前記レーザ光生成ユニットと異なる位置に配置され、
前記ビームスプリッタは、入射した光の第１の偏光成分および第２の偏光成分の一方の偏光成分を主に反射し、入射した光の他方の偏光成分を主に透過する偏光ビームスプリッタであって、
前記レーザ光生成ユニットと前記偏光ビームスプリッタとの間の光路中にレーザ光の一方の偏光成分を透過する偏光子が設けられ、レーザ光の偏光成分が前記偏光ビームスプリッタに入射することを特徴とする粒子分布測定装置。
前記レーザ光生成ユニットは、レーザ光を射出するレーザ光源と、このレーザ光源から射出したレーザ光の光束を拡大するビームエキスパンダとを備え、
前記共焦点光学系形成手段は、入射した光を反射する反射面を有する反射ミラーであって、この反射ミラーは、前記ビームエキスパンダにより光束の拡大したレーザ光を反射する微小ミラーを平面上に複数配列し、これらの微小ミラーのそれぞれに入射するレーザ光の反射方向を変えるように微小ミラーの向きが制御可能に可動する微小ミラー配列素子であり、
この微小ミラー配列素子の各微小ミラーの向きを制御して、前記拡大したレーザ光の光束の一部分を光束とする照射光を生成することにより、前記測定対象粒子が分布する空間内を一方向にあるいは二方向に走査して、前記測定対象粒子に照射する請求項１に記載の粒子分布測定装置。
前記レンズユニットは、レーザ光の光路の方向に沿って前記フォーカスレンズを移動させる移動ステージを備え、この移動ステージを移動させることによって、前記測定対象粒子が分布する空間内で前記照射光の集束する位置を変える請求項１または２に記載の粒子分布測定装置。
前記測定対象粒子は、気相中のプラズマ中の活性化された粒子である請求項１〜３のいずれか１項に記載の粒子分布測定装置。
前記測定対象粒子は、チャンバ内に閉じ込められた気相中のプラズマ中の活性化された粒子であり、
前記チャンバの壁面に設けられた窓から前記照射光を前記チャンバ内の気相中に照射する請求項１〜４のいずれか１項に記載の粒子分布測定装置。
前記レーザ光生成ユニットから出射するレーザ光は出射時間が５ナノ秒以下のパルスレーザ光であり、
前記検出ユニットは、前記測定対象粒子の発光する光の検出信号を計数するためにサンプリングを行い、
前記レンズユニットの前記フォーカスレンズは、前記サンプリングにおけるサンプリング周期と光速との積を２で割った値と同等あるいはそれより長い像面距離を前記測定対象粒子側に有する請求項１〜５のいずれか１項に記載の粒子分布測定装置。