WO2005091311A1 - サーミスタ素子 - Google Patents

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WO2005091311A1
WO2005091311A1 PCT/JP2005/004791 JP2005004791W WO2005091311A1 WO 2005091311 A1 WO2005091311 A1 WO 2005091311A1 JP 2005004791 W JP2005004791 W JP 2005004791W WO 2005091311 A1 WO2005091311 A1 WO 2005091311A1
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thermistor
substance
thermistor element
resistance
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PCT/JP2005/004791
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French (fr)
Inventor
Hidenori Takagi
Yoshinobu Nakamura
Kouhei Fujiwara
Original Assignee
Toudai Tlo, Ltd.
Nec Schott Components Corporation
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Application filed by Toudai Tlo, Ltd., Nec Schott Components Corporation filed Critical Toudai Tlo, Ltd.
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    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01C—RESISTORS
    • H01C7/00—Non-adjustable resistors formed as one or more layers or coatings; Non-adjustable resistors made from powdered conducting material or powdered semi-conducting material with or without insulating material
    • H01C7/008—Thermistors
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01C—RESISTORS
    • H01C7/00—Non-adjustable resistors formed as one or more layers or coatings; Non-adjustable resistors made from powdered conducting material or powdered semi-conducting material with or without insulating material
    • H01C7/02—Non-adjustable resistors formed as one or more layers or coatings; Non-adjustable resistors made from powdered conducting material or powdered semi-conducting material with or without insulating material having positive temperature coefficient
    • H01C7/021—Non-adjustable resistors formed as one or more layers or coatings; Non-adjustable resistors made from powdered conducting material or powdered semi-conducting material with or without insulating material having positive temperature coefficient formed as one or more layers or coatings
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
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    • H01C7/00—Non-adjustable resistors formed as one or more layers or coatings; Non-adjustable resistors made from powdered conducting material or powdered semi-conducting material with or without insulating material
    • H01C7/04—Non-adjustable resistors formed as one or more layers or coatings; Non-adjustable resistors made from powdered conducting material or powdered semi-conducting material with or without insulating material having negative temperature coefficient
    • H01C7/041—Non-adjustable resistors formed as one or more layers or coatings; Non-adjustable resistors made from powdered conducting material or powdered semi-conducting material with or without insulating material having negative temperature coefficient formed as one or more layers or coatings

Definitions

  • the present invention relates to a temperature sensor, an infrared sensor, an overcurrent prevention element, a temperature control element, and a temperature switch used for controlling electric or electronic devices.
  • Patent Document 1 A PTC element in which a conductive carbon black as a filler is dispersed in an organic polymer material as a matrix or 2) matrix has been proposed (see Patent Document 1), and is used for various electric and electronic devices.
  • PTC devices had the following problems. That is, in 1), the resistance is large because the low resistance state is a semiconductor.
  • the method 2) uses the principle that the organic polymer, which is the matrix, swells as the temperature rises and the distance between the carbon black particles, which is the filler, increases, increasing the resistance at high temperatures. Since the response to this depends on the swelling of the organic polymer, there was a problem that the high-speed response to a temperature change was poor.
  • an object of the present invention is to provide a thermistor element having high-speed response to temperature and having a large ON / OFF ratio before and after the operating temperature.
  • thermistor element comprising a second layer composed of the substance 2;
  • the first substance is preferably a substance having a positive temperature coefficient of resistance and not more than 100 m ⁇ cm at or below the operating temperature!
  • the said thermistor element wherein the interface between the first layer and the second layer changes to a Schottky barrier as the state changes to semiconductivity or insulation.
  • the first substance may be a strongly correlated electron-based substance.
  • the first substance may be a vanadium oxide.
  • VM Object
  • M is Cr or Ti, 0 ⁇ x ⁇ 0.2
  • NiS Se 0.5 ⁇ y ⁇ l.67
  • M is a group element composed of a rare earth element and 0 ⁇ z ⁇ 0.6).
  • the first substance may be vanadium oxide (VM) O (M is Cr or Ti, 0 ⁇ x ⁇ 0.2). Range of x above (0 ⁇
  • the transition temperature of the thermistor element T force S200-600K preferably 30
  • the second substance may be ⁇ -type semiconducting oxide, ⁇ -type semiconducting oxide, and ⁇ -type or ⁇ -type elemental semiconductor power. It is good to be selected.
  • the ⁇ -type semiconductive oxide is preferably selected from the group consisting of ZnO, In—Sn oxide (ITO), and SrTiO.
  • the p-type semiconductive oxide is SrCuO, NiO, CuO, La
  • It is preferably selected from the group consisting of Sr-xCuO (0 ⁇ x ⁇ 0.2) and EuTiO3.
  • the p-type or n-type elemental semiconductor may be Si.
  • the second layer may have a thickness of 100 Onm or less, preferably 100 nm or less.
  • a thermistor device comprising a thermistor element; and voltage control means for controlling a voltage applied to the thermistor element, wherein the thermistor element has a positive or negative resistance temperature coefficient And a second layer directly laminated on the first layer, the second layer also having a conductive or semiconductive second material force. Thermistor device.
  • the first substance is preferably a substance having a positive temperature coefficient of resistance.
  • a thermistor device having a thermistor element; and voltage control means for controlling a voltage applied to the thermistor element, wherein the thermistor element has a first material force having a positive resistance temperature coefficient.
  • a thermistor element comprising: a first layer comprising: a first layer; and a second layer directly laminated on the first layer, the second layer having a semiconductive second material force. As the first substance changes to a semiconductive or insulating property around the transition temperature T, the interface between the first layer and the second layer changes to a ⁇ barrier.
  • Thermistor device characterized by the following.
  • a thermistor device having a thermistor element; and voltage control means for controlling a voltage applied to the thermistor element, wherein the thermistor element has a first material force having a positive resistance temperature coefficient.
  • a thermistor element comprising: a first layer comprising: a first layer; and a second layer directly laminated on the first layer, the second layer having a conductive second material force. The interface between the first layer and the second layer changes to a Schottky barrier as the material changes to a semiconductive or insulating property before and after the transition temperature ⁇ . Thermistor device.
  • the first substance is vanadium oxide (V ⁇ ) ⁇ ( ⁇ is Cr or Ti, 0 ⁇ x ⁇ 0.2), NiS Se (0 . 5 ⁇ y ⁇ l. 6
  • BEDT- TTF salt and manganese oxide ( ⁇ ' ⁇ ) ⁇ ( ⁇ ' is an alkaline earth element, ⁇ rare earth element, 0 ⁇ 0.6) .
  • the first substance may be vanadium oxide (V ⁇ ) ⁇ ( ⁇ is Cr or Ti, 0 ⁇ x ⁇ 0.2) .
  • V ⁇ vanadium oxide
  • ⁇ is Cr or Ti, 0 ⁇ x ⁇ 0.2
  • the transition temperature T of the thermistor element is 200-600K, preferably 300-400 ⁇ ⁇ ⁇ ⁇ , more preferably 340-370 ⁇ !
  • the second substance may be selected from an ⁇ -type semiconductive oxide, a ⁇ -type semiconductive oxide, and a ⁇ -type or ⁇ -type elemental semiconductor. It is better to be selected from the group consisting of:
  • the ⁇ -type semiconductive oxide is preferably selected from the group consisting of ZnO, In—Sn oxide (ITO), and SrTiO.
  • the p-type semiconductor oxide is SrCuO, NiO, CuO, La
  • It is preferably selected from the group consisting of Sr-xCuO (0 ⁇ x ⁇ 0.2) and EuTiO3.
  • the p-type or n-type elemental semiconductor may be Si.
  • the second layer may have a thickness of 100 nm or less, preferably 100 nm or less.
  • thermistor element having high-speed response to temperature and having a large ONZOFF ratio at an operating temperature.
  • a thermistor device which is compact, has a high-speed response to temperature, can variably control the operating temperature, and can variably control the ONZOFF ratio at the operating temperature. Can be provided.
  • the thermistor element of the present invention comprises a first layer of a first material having a positive or negative temperature coefficient of resistance, and a second layer directly laminated on the first layer, the layer being electrically conductive or semiconductive. And a second layer that also has the property of a second material.
  • FIG. 1 shows a typical configuration example of the thermistor element of the present invention.
  • the thermistor element 1 includes only a first layer 2 having a positive or negative temperature coefficient of resistance, which is a first material, and a second layer 3 directly laminated on the first layer 2. It is also powerful.
  • the first layer is preferably made of a first material having a positive or negative temperature coefficient of resistance, and more preferably a first material having a positive temperature coefficient of resistance.
  • the first substance is preferably selected from strongly correlated electron-based substances.
  • strongly correlated electron-based substance refers to a group of substances in which electrons that conduct in the substance have a strong interaction with each other and that cause a phase transition of the metal insulator due to the effect.
  • the first substance is vanadium oxide (V M) O (M is Cr or Ti, 0 ⁇ x ⁇ 0.2), NiS Se (0.5 ⁇ y ⁇ l.67)
  • ⁇ ' ⁇ is an alkaline earth element, ⁇ rare earth element, 0 ⁇ 0.6
  • V ⁇ vanadium oxide
  • ⁇ is Cr or Ti, 0 ⁇ x ⁇ 0.2
  • the thickness of the first layer has little effect on the characteristics, but the voltage inside the device is small. In order to suppress the power loss, it is preferably less than lOOOnm! / ,.
  • the first substance can be prepared by a conventional method, for example, an arc melting method. Further, the single crystal of the first substance can be prepared by a chemical vapor transport method.
  • the “distillation gas-phase transport method” means that the polycrystalline powder of the first substance is transported by a transporting agent such as shiridani tellurium (TeCl)
  • a single crystal of the first substance is obtained by vacuum-sealing a quartz tube or the like and applying a temperature gradient.
  • (V Cr) O is used as the first substance, and the salt is used as a transporting agent.
  • (123 is recrystallized. In this way, the crystal grows slowly while repeating vaporization and solidification, and a single crystal of 110 mm size can be obtained.
  • the quality and quality depend on the type of transport agent, density, setting of temperature gradient, preparation time, etc.
  • the second layer is preferably made of a second substance having conductivity or semiconductivity.
  • n-type semiconductive oxides such as ZnO, In—Sn oxide (ITO), and SrTi O; SrCu O, NiO, CuO, La Sr—xCuO (0 ⁇ x ⁇ 0.2
  • P-type semiconductive oxides such as EuTiO
  • p-type or n-type elemental semiconductors such as Si.
  • the second layer may have a thickness of less than 100 nm, preferably less than 100 nm.
  • FIG. 2 is a schematic diagram when measuring the resistance of the thermistor element 1 of the present invention in FIG.
  • ohmic electrodes are formed on the first layer 2 and the second layer 3 of the thermistor element 1, respectively.
  • An ohmic electrode 5 made of In is formed on the first layer 2 and is formed on the second layer 3.
  • Forms an ohmic electrode 6 made of Au. 7 and 8 are electrodes or electric wires.
  • the case where the first substance forming the first layer 2 has a positive resistance temperature characteristic (PTC characteristic) will be described below.
  • the substance changes from conductive to insulating.
  • the resistance at the interface between the first and second layers indicates an ONZOFF ratio that is much more amplified than the resistance change of the thermistor material. This is because the following situation occurs.
  • a pn barrier is formed in the range of several hundred thousand A from the interface when the second material is a semiconductor.
  • the second material is a metal, a Schottky barrier is formed. This is because a very high potential barrier of about 0.5 to 2 eV is formed for electrons passing through the interface, which hinders the movement of carriers and increases the apparent resistance.
  • FIG. 3 shows a case where the second substance is a semiconductor.
  • FIG. 4 is a diagram showing that a pn barrier is formed when a substance of the present invention shows an insulating property or a semiconductor.
  • the interface resistance becomes the resistance of the thermistor element of the present invention, and the change (ONZOFF ratio) of the resistance before and after the operating temperature becomes much larger than the ONZOFF ratio of the first substance alone.
  • the height of the potential barrier depends on the applied voltage, which has a positive correlation with the actual resistance. Therefore, when an apparatus having the thermistor element of the present invention and a voltage control means for controlling the voltage applied to the element is formed, the apparatus can control the potential barrier height, that is, the ONZOFF ratio of the apparatus. it can.
  • O polycrystalline body is produced by arc melting method and formed (V Cr) O ZZnO junction
  • a thermistor element A-1 was obtained.
  • the temperature change of the current-voltage characteristics (IV characteristics) was measured.
  • Fig. 4 shows the results at 250K as the IV characteristics of the device II-1 at 290 ° or less, and the results at 306K as the IV characteristics at 290K or more.
  • the current increases exponentially with respect to the voltage up to a voltage of about 0.7 V, and a potential barrier of about 0.7 eV is formed at the interface.
  • Example 1 The (V Cr) O (thickness: 0.3 mm) used in Example 1 was used alone as a thermistor.
  • Element A-2 was used.
  • the resistance of element A-2 was measured by an AC two-terminal method using a normal resistance bridge.
  • Fig. 5 compares the resistance-temperature curves of element A-1 of Example 1 (indicated by "" in Fig. 5) and element A-2 of Comparative Example 1 (indicated by " ⁇ " in Fig. 5).
  • element A-2 shows a slight change in resistance near 290-293K.
  • element A-1 shows a change in resistance of about one digit.
  • the resistance change is sharper in a narrow temperature range (range of 2-3K) than the conventional BaTiO-based PTC thermistor.
  • Sales V O powder is oxidized during storage and its composition is shifted.
  • composition X It was confirmed by line diffraction.
  • the amount of tellurium was 5 mg / lcc of quartz tube volume.
  • the temperature of the tube furnace was set so that one end of the quartz tube was 1050 ° C and the other end was 950 ° C, and a single crystal was grown by a temperature gradient.
  • the single crystal grown for one week is removed from the quartz tube, washed with dilute hydrochloric acid to remove tellurium chloride adhering to the surface, and treated with (V Cr) O.
  • the single crystal obtained above was set on the sample stage of the vacuum chamber, and a mask was made of aluminum foil so that a thin film would not be attached unnecessarily.
  • the chamber one to vacuum (approximately 1 X 1 0- 5 Pa), samples were heated for 1 hour at 400 ° C. While maintaining the temperature, an n-Si thin film is formed on the single crystal obtained above by high-frequency magnetron sputtering (Ar pressure: IPa; output: 100 W), and an element A-3 having a heterostructure is formed. Obtained.
  • a gold wire was attached to the device A-3 having a heterostructure obtained above using a silver paste to prepare a measurement sample.
  • the sample was fixed in a measurement system, and the whole system was put in a liquid nitrogen vessel, and the temperature dependence of the IV characteristics was evaluated using a natural temperature gradient.
  • the I-V characteristics were evaluated using an Agilent semiconductor parameter analyzer. The obtained results are shown in FIGS. 6 and 7 and Table 1.
  • FIG. 7 and Table 1 show the results of fitting the IV characteristic curve obtained in FIG. 6 by polynomial approximation.
  • the operating temperature of the element A-3 is about 240 K, and the resistance ratio before and after this temperature is 6 ⁇ 10 4 . Therefore, it is understood that the present embodiment can provide a thermistor element having a large ONZOFF ratio at the operating temperature.
  • FIG. 1 is a diagram showing a typical configuration example of a thermistor element of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic diagram when measuring the resistance of the thermistor element 1 of the present invention in FIG. 1.
  • FIG. 3 is a diagram illustrating that a pn barrier is formed by one embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a diagram showing a temperature change of a current-voltage characteristic (IV characteristic) of an element A-1 of Example 1.
  • FIG. 5 is a diagram comparing resistance temperature curves of an element A-1 of Example 1 and an element A-2 of Comparative Example 1.
  • FIG. 6 is a diagram showing a temperature change of a current-voltage characteristic (IV characteristic) of a device A-3 of Example 2.
  • FIG. 7 A diagram showing a resistance-temperature curve of a device A-3 of Example 2.

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Abstract

　本発明は、温度に対しての高速応答性を有し、かつ動作温度時のＯＮ／ＯＦＦ比が大きいサーミスタ素子を提供する。本発明は、正の抵抗温度係数を有する第１の物質からなる第１の層と、該第１の層に直接積層される第２の層であって半導性を有する第２の物質からなる第２の層とからなるサーミスタ素子であって、第１の物質が転移温度ＴＭ−Ｉ前後において導電性から半導性又は絶縁性へと変化するに伴い、前記第１の層と第２の層との界面がｐｎ障壁へと変化する上記サーミスタ素子を提供する。

Description

明 細 書
サーミスタ素子
技術分野
[0001] 本発明は、電気又は電子機器の制御に利用される、温度センサ、赤外線センサ、 過電流防止素子、温度調節素子、及び温度スィッチに関する。
背景技術
[0002] 従来、高温で絶縁性及び低温で伝導性を示す、正の抵抗温度特性 ( ヽゎゆる「PT C (Positive Temperature Coefficient)」特性）を示す素子として、 1)強誘電体である B aTiO 〖こ La
3 、 Gdなどの希土類元素をドープした半導性 BaTiO PTCサーミスタ素
3
子や 2)マトリクスとしての有機ポリマー材料にフィラーとしての導電性カーボンブラッ クを分散させた PTC素子が提案され (特許文献 1参照)、各種の電気 ·電子機器に用 いられている。
これらの PTC素子においては、次のような問題を有していた。即ち、 1)においては 、低抵抗状態が半導体であるため抵抗が大きい。 2)においては、温度上昇と共に、 マトリクスである有機ポリマーが膨潤し、フィラーであるカーボンブラック粒子間の距離 が離間することにより、高温で抵抗が高くなる原理を用いたものであり、温度変化に対 する応答は、有機ポリマーの膨潤に依存するため、温度変化への高速応答性が劣る 、などという問題を有していた。
[0003] 一方、遷移金属酸化物及び硫化物、並びに分子性導体の中には温度とともに、伝 導体 (金属）から絶縁体へと変化する物質が多数存在する。例えば、（V, M) O (M
2 3
=Crなどの遷移金属元素）、 NiS Se、ビスエチレンジチォテトラチアフルバレン（ 以下、「BEDT-TTF」と略記する場合がある）塩などがそのような特性、即ち PTCサ 一ミスタ特性を示す。これらの物質を応用したサーミスタは、繰り返し動作可能、電子 スィッチとして高速動作、元素組成の精密制御により動作温度を極低温力 高温ま で自由に制御、といった優れた特徴が期待される。しカゝしながら、 i)抵抗温度係数が 正の転移をする物質系は希であり、またその場合であっても ii)動作温度時の ONZ OFF比が小さ 、、即ち動作温度前後の抵抗の差違が小さ!/、ことが難点である。 特許文献 1 :特開平 8 - 19174号公報
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0004] そこで、本発明の目的は、温度に対しての高速応答性を有し、かつ動作温度前後 の ON/OFF比が大きいサーミスタ素子を提供することにある。
また、本発明の目的は、小型であって、温度に対しての高速応答性を有し、動作温 度が可変制御可能であり、且つ動作温度前後の ONZOFF比を可変制御可能であ るサーミスタ装置を提供することにある。
課題を解決するための手段
[0005] 本発明者らは、以下の発明により、上記課題を解決できることを見出した。
< 1 > 正又は負の抵抗温度係数を有する第 1の物質力 なる第 1の層と、該第 1 の層に直接積層される第 2の層であって導電性又は半導性を有する第 2の物質から なる第 2の層とからなるサーミスタ素子。
< 2> 上記く 1 >において、第 1の物質は、正の抵抗温度係数を有し、動作温度 以下にお 、て 100m Ω cm以下の物質であるのがよ!/、。
[0006] < 3 > 正の抵抗温度係数を有する第 1の物質からなる第 1の層と、該第 1の層に 直接積層される第 2の層であって半導性を有する第 2の物質力もなる第 2の層とから なるサーミスタ素子であって、第 1の物質が転移温度 T 前後において導電性から
M-I
半導性又は絶縁性へと変化するに伴い、前記第 1の層と第 2の層との界面が pn障壁 へと変化する、上記サーミスタ素子。
[0007] <4> 正の抵抗温度係数を有する第 1の物質力 なる第 1の層と、該第 1の層に 直接積層される第 2の層であって導電性を有する第 2の物質力もなる第 2の層とから なるサーミスタ素子であって、第 1の物質が転移温度 T 前後において導電性から
M-I
半導性又は絶縁性へと変化するに伴い、前記第 1の層と第 2の層との界面がショット キー障壁へと変化する、上記サーミスタ素子。
[0008] < 5 > 上記 < 1 >一 <4>のいずれかにおいて、第 1の物質は、強相関電子系物 質であるのがよい。
< 6 > 上記 < 1 >一 <4>のいずれかにおいて、第 1の物質は、バナジウム酸化 物（V M ) O (Mは Cr又は Ti、 0≤x≤0. 2)、 NiS Se (0. 5≤y≤l. 67)、
BEDT— TTF塩、及びマンガン酸化物（Μ' Μ Ο (Μ'はアルカリ土類元素
(l-z) 〃 ) Μη
z
、 M"は希土類元素、 0≤z≤0. 6)からなる群力 選ばれるのがよい。
< 7> 上記 < 1 >一 < 6 >のいずれかにおいて、第 1の物質は、バナジウム酸化 物（V M ) O (Mは Cr又は Ti、 0≤x≤0. 2)であるのがよい。上記 xの範囲（0≤
(l-x) X
x≤0. 2)〖こより、前記サーミスタ素子の転移温度 T 力 S200— 600K、好ましくは 30
0— 400Κ、より好ましくは 340— 370Κの範囲内であるのがよ!/ヽ。
[0009] < 8 > 上記 < 1 >一 < 7>のいずれかにおいて、第 2の物質は、 η型半導性酸化 物、 ρ型半導性酸化物、及び ρ型又は η型元素半導体力 なる群力 選ばれるのがよ い。
< 9 > 上記 < 8 >にお!/、て、 η型半導性酸化物は、 ZnO、 In— Sn酸化物（ITO)、 及び SrTiO力 なる群力 選ばれるのがよい。
< 10> 上記く 8 >において、 p型半導性酸化物は、 SrCu O、 NiO、 CuO、 La
Sr -xCuO (0<x< 0. 2)、及び EuTiO力 なる群から選ばれるのがよい。
< 11 > 上記 < 8 >において、 p型又は n型元素半導体は、 Siであるのがよい。 < 12> 上記く 1 >ー< 11 >のいずれかにおいて、第 2の層は、その厚さが 100 Onm以下、好ましくは lOOnm以下であるのがよい。
[0010] < 13 > サーミスタ素子;及び該サーミスタ素子に印加される電圧を制御する電圧 制御手段を有するサーミスタ装置であって、前記サーミスタ素子は、正又は負の抵抗 温度係数を有する第 1の物質力 なる第 1の層と、該第 1の層に直接積層される第 2 の層であって導電性又は半導性を有する第 2の物質力もなる第 2の層とからなること を特徴とするサーミスタ装置。
< 14> 上記く 13 >において、第 1の物質は、正の抵抗温度係数を有する物質 であるのがよい。
[0011] < 15 > サーミスタ素子;及び該サーミスタ素子に印加される電圧を制御する電圧 制御手段を有するサーミスタ装置であって、前記サーミスタ素子は、正の抵抗温度係 数を有する第 1の物質力 なる第 1の層と、該第 1の層に直接積層される第 2の層で あって半導性を有する第 2の物質力もなる第 2の層とからなるサーミスタ素子であって 、第 1の物質が転移温度 T 前後において導電性力ゝら半導性又は絶縁性へと変化 するに伴い、前記第 1の層と第 2の層との界面が ρη障壁へと変化することを特徴とす るサーミスタ装置。
[0012] < 16 > サーミスタ素子;及び該サーミスタ素子に印加される電圧を制御する電圧 制御手段を有するサーミスタ装置であって、前記サーミスタ素子は、正の抵抗温度係 数を有する第 1の物質力 なる第 1の層と、該第 1の層に直接積層される第 2の層で あって導電性を有する第 2の物質力もなる第 2の層とからなるサーミスタ素子であって 、第 1の物質が転移温度 Τ 前後において導電性力ゝら半導性又は絶縁性へと変化 するに伴い、前記第 1の層と第 2の層との界面がショットキー障壁へと変化することを 特徴とするサーミスタ装置。
[0013] < 17> 上記< 13 >— < 16 >のぃずれかにぉぃて、強相関電子系物質でぁるの がよい。
< 18 > 上記く 13 >— < 16 >のいずれかにおいて、第 1の物質は、バナジウム 酸化物（V Μ ) Ο (Μは Cr又は Ti、 0≤x≤0. 2)、 NiS Se (0. 5≤y≤l. 6
7)、 BEDT— TTF塩、及びマンガン酸化物（Μ' Μ〃 ) ΜηΟ (Μ'はアルカリ土類 元素、 ΜΊま希土類元素、 0≤ζ≤0. 6)からなる群力 選ばれるのがよい。
< 19 > 上記く 13 >— < 18 >のいずれかにおいて、第 1の物質は、バナジウム 酸化物（V Μ ) Ο (Μは Cr又は Ti、 0≤x≤0. 2)であるのがよい。上記 xの範囲
(0≤x≤0. 2)により、前記サーミスタ素子の転移温度 T が 200— 600K、好ましく ίま 300— 400Κ：、より好ましく ίま 340— 370Κの範囲内であるの力よ!ヽ。
[0014] < 20> 上記く 13 >— < 19 >のいずれかにおいて、第 2の物質は、 η型半導性 酸化物、 ρ型半導性酸化物、及び ρ型又は η型元素半導体からなる群から選ばれるの がよい。
< 21 > 上記く 20 >において、 η型半導性酸化物は、 ZnO、 In— Sn酸化物（ITO )、及び SrTiO力 なる群力 選ばれるのがよい。
< 22> 上記く 20 >において、 p型半導性酸化物は、 SrCu O、 NiO、 CuO、 La
Sr -xCuO (0<x< 0. 2)、及び EuTiO力 なる群から選ばれるのがよい。
< 23 > 上記く 20 >において、 p型又は n型元素半導体は、 Siであるのがよい。 < 24> 上記く 13 >— < 23 >のいずれかにおいて、第 2の層は、その厚さが 10 OOnm以下、好ましくは lOOnm以下であるのがよい。
発明の効果
[0015] 本発明により、温度に対しての高速応答性を有し、かつ動作温度時の ONZOFF 比が大き ヽサーミスタ素子を提供することができる。
また、本発明により、小型であって、温度に対しての高速応答性を有し、動作温度 が可変制御可能であり、且つ動作温度時の ONZOFF比を可変制御可能であるサ 一ミスタ装置を提供することができる。
発明を実施するための最良の形態
[0016] 以下、本発明を詳細に説明する。
本発明のサーミスタ素子は、正又は負の抵抗温度係数を有する第 1の物質力 なる 第 1の層と、該第 1の層に直接積層される第 2の層であって導電性又は半導性を有す る第 2の物質力もなる第 2の層とからなる。
[0017] 本発明のサーミスタ素子の代表的な構成例を図 1に示す。図 1において、サーミス タ素子 1は、正又は負の抵抗温度係数を有する第 1の物質力 なる第 1の層 2、及び 該第 1の層 2上に直接積層される第 2の層 3のみ力もなる。
本発明のサーミスタ素子において、第 1の層は、正又は負の抵抗温度係数を有す る第 1の物質力 なり、好ましくは正の抵抗温度係数を有する第 1の物質力 なるのが よい。
[0018] 第 1の物質は、強相関電子系物質力 選ばれるのがよい。ここで「強相関電子系物 質」とは、物質内を伝導する電子同士の相互作用が強い系で、その効果により金属 絶縁体の相転移を生じる物質群を意味する。例えば、第 1の物質は、バナジウム酸 ィ匕物（V M ) O (Mは Cr又は Ti、 0≤x≤0. 2)、 NiS Se (0. 5≤y≤l. 67)
、 BEDT— TTF塩、及びマンガン酸化物（Μ' Μ〃 ) ΜηΟ (Μ'はアルカリ土類元 素、 ΜΊま希土類元素、 0≤ζ≤0. 6)からなる群力 選ばれるのがよぐ好ましくはバ ナジゥム酸化物（V Μ ) Ο (Μは Cr又は Ti、 0≤x≤0. 2)であるのがよい。これ らの物質は、焼結体 (多結晶体)であっても単結晶であっても、その形態には限定さ れない。第 1の層はその厚さが特性に与える影響は少ないが、素子内部における電 力損を抑えるために好ましくは lOOOnm以下であるのがよ!/、。
[0019] 第 1の物質は、従来の方法、例えばアーク溶融法により調製することができる。また 、第 1の物質の単結晶は、化学気相輸送法により調製することができる。ここで、「ィ匕 学気相輸送法」とは、第 1の物質の多結晶粉末を塩ィ匕テルル (TeCl )などの輸送剤
4
と共に、石英管などに真空封管し、温度勾配をつけることにより、第 1の物質の単結 晶を得る方法である。
[0020] 例えば、第 1の物質として (V Cr ) Oを用い、輸送剤として塩ィ匕テルル (TeCl
(1-x) x 2 3 4
)を用いる場合、以下の化学式に示す平衡可逆反応により、 (V Cr ) Oの単結
(1 2 3 晶を得ることができる。即ち、以下の化学式の右方向の反応に示すように、塩化テル ル (TeCl )と反応した固体の (V Cr ) Oは、気体状の (V Cr ) C1となり、石
4 (1-x) X 2 3 (1-x) x 3 英管内を移動する。移動した気体状の (V Cr ) C1は、温度勾配を付けて低温と
(1 3
した箇所で、左方向の反応が生じ、 (V Cr ) O
(1 2 3が再結晶化される。このように、 気化 ·固化を繰り返しながら、結晶がゆっくりと成長し、 1一 10mmサイズの単結晶を 得ることができる。なお、得られる単結晶の大きさ及び質は、輸送剤の種類、密度、温 度勾配の設定、調製時間などに依存する。
[0021] [化 1] (s)
Figure imgf000007_0001
[0022] 本発明のサーミスタ素子において、第 2の層は、導電性又は半導性を有する第 2の 物質からなるのがよい。第 2の物質として、例えば ZnO、 In— Sn酸化物（ITO)、 SrTi Oなどの n型半導性酸化物； SrCu O、 NiO、 CuO、 La Sr— xCuO (0<x< 0. 2
3 2 2 x 2 4
) , EuTiOなどの p型半導性酸ィ匕物;及び Siなどの p型あるいは n型元素半導体を挙
3
げることができるが、これらに限定されない。
第 2の層は、その厚さが lOOOnm以下、好ましくは lOOnm以下であるのがよい。
[0023] 図 2は、図 1の本発明のサーミスタ素子 1の抵抗を測定する際の模式図を示す。図 2 中、サーミスタ素子 1の第 1の層 2及び第 2の層 3上に、それぞれォーミック電極を形 成する。第 1の層 2上には Inからなるォーミック電極 5を形成し、且つ第 2の層 3上に は Auカゝらなるォーミック電極 6を形成する。 7及び 8は、電極又は電線である。
第 1の層 2を構成する第 1の物質が、正の抵抗温度特性 (PTC特性)を有する場合 を以下に説明する。
[0024] 第 1の層 2を構成する第 1の物質が、いわゆる転移温度 T より低温である場合、第
M-I
1の物質は金属状態であるため、第 1の層 2と第 2の層 3との間に電位障壁は形成さ れず、ォーミック電極 5及び 6間の抵抗は、第 2の層の抵抗に依存し、ほぼ第 2の層の 抵抗と同じ値となる。第 2の層の膜厚を調節することにより、 ON状態 (低抵抗状態)で のサーミスタ素子 1の抵抗が制御できる。
[0025] 一方、温度上昇により転移温度 T より高温となると、第 1の層 2を構成する第 1の
M-I
物質 (サーミスタ物質)が導電性から絶縁性へと変化する。第 1の層と第 2の層との界 面における抵抗 (界面抵抗）は、サーミスタ物質の抵抗変化よりもはるかに増幅された ONZOFF比を示す。なぜならば、つぎのような状況が生じるからである。即ち、界面 において第 1の物質 (サーミスタ物質)が半導性又は絶縁性となると、界面から数百一 数千 Aの範囲で、第 2の物質が半導体である場合には pn障壁が形成されるか、又は 第 2の物質が金属の場合にはショットキー障壁が形成される。界面を通過する電子に とって高さ 0. 5— 2eV程度の非常に高い電位障壁が形成されるため、キャリアの移 動が阻害され、みかけの抵抗は増大するからである。
[0026] 図 3は、第 2の物質が半導体である場合であって、転移温度 T より高温となり第 1
M-I
の物質が絶縁性又は半導体を示す場合に、 pn障壁が形成されることを示す図である 。図 3に示す状態において、逆ノ ィァス印加下では、 C B間の電子移動は困難とな り、これが全体抵抗を支配する。したがって、上述のように、界面抵抗が本発明のサ 一ミスタ素子の抵抗となり、該抵抗の動作温度前後の変化 (ONZOFF比）は、第 1 の物質単独の ONZOFF比よりも遙かに大きくなる。
[0027] 図 3に示すような pn接合の場合、電位障壁高は、印加電圧に依存し、それが実抵 抗と正の相関がある。したがって、本発明のサーミスタ素子と該素子に印加される電 圧を制御する電圧制御手段を有する装置を形成した場合、該装置によって、電位障 壁高、即ち該装置の ONZOFF比を制御することができる。
[0028] 以下、実施例に基づいて、本発明をさらに詳細に説明するが、本発明は本実施例 に限定されるものではない。
実施例 1
[0029] 第 2の層として ZnO (厚さ： 400nm)を用い、該 ZnO上に第 1の層として (V Cr
. 988 0. 0
) O多結晶体をアーク溶融法により作製'形成し、 (V Cr ) O ZZnO接合
11 2 3 . 988 0. Oil 2 3
型サーミスタ素子 A— 1を得た。この素子 A— 1について、電流 電圧特性 (I V特性） の温度変化を測定した。
素子 A— 1の I V特性は、（V Cr ) 0の相転移点（T = 290K)以下で線
. 988 0. 011 2 3 Μ— I
形であり、 290Κ以上では非線形性を示す。図 4は、 290Κ以下の素子 Α— 1の I V特 性として 250Kでの結果と、 290K以上での I V特性として 306Kの結果とを示す。こ れらのことから、素子 A— 1の第 1及び第 2の層の界面に電位障壁が形成されているこ とがわかる。素子 A— 1の I V特性は、 290K以上の温度において（例えば図 4の 306 Kでの結果）は、 0. 7V付近まで界面を通過する電流がォーミック特性力 外れ、 1 = Vaで表される非線形性を示す。この系の相転移点 (Τ )以上の温度において印加
Μ-Ι
電圧 0. 7V付近まで電流が電圧に対して指数関数的に増大し、界面に 0. 7eV程度 の電位障壁が形成されて!ヽることがゎカゝる。
[0030] (比較例 1)
実施例 1で用いた (V Cr ) O (厚さ： 0. 3mm)を単体として用い、サーミスタ
. 988 0. 011 2 3
素子 A— 2とした。素子 A— 2の抵抗測定は、通常のレジスタンスブリッジを用いる交流 2端子法を用いた。図 5に、実施例 1の素子 A— 1 (図 5中、「參」で示す)と比較例 1の 素子 A— 2 (図 5中、「〇」で示す）との抵抗 温度曲線を比較した図を示す。
[0031] 図 5からわかるように、素子 A— 2は、 290— 293K付近においての抵抗変化がわず かである。一方、素子 A - 1は、約 1桁の抵抗変化を示している。また、その抵抗変化 も従来の BaTiO系 PTCサーミスタと比較して、狭い温度範囲（2— 3Kの範囲）で急
3
激に生じている。これから、本発明のサーミスタ素子が、有用であることがわかる。 実施例 2
[0032] <原料粉末の調製 >
巿販 V O粉末は保存中に酸化され組成がずれているため、還元雰囲気下 (Ar:H
2 3
= 95 : 5 (体積比））で900で、 5時間、加熱還元処理し正規組成に戻した。組成を X 線回折で確認した。
[0033] <多結晶粉末の合成 >
硝酸クロム九水和物を化学量論量（ lmol%)秤量し、 V： Cr = 99： 1 (atom%)とな るように、アセトンを用いた湿式混合で還元済 V O粉末と良く混ぜた。混合後、還元
2 3
雰囲気下（同上)で 900°C、 10時間焼成し、固相反応により多結晶粉末を得た。その 後、再び良く混合した。
[0034] <単結晶の育成 >
全長 200mm、径 12. 5mmの石英管に、得られた多結晶粉末 0. 6g及び輸送剤と しての塩ィ匕テルル (TeCl )を添加し、真空封管（1 X 10— 2Pa程度）した。なお、塩ィ匕
4
テルルの量は、石英管容積 lcc当り 5mgとした。石英管の一端が 1050°C、他端が 9 50°Cとなるように管状炉の温度を設定し、温度勾配により単結晶を育成した。一週間 カゝけて育成した単結晶を石英管から取り出し、表面に付着した塩化テルルを除くため に希塩酸で洗浄し、 (V Cr ) Oの
0. 99 0. 01 2 3 単結晶を得た。
[0035] く Si薄膜の作製〉
上記で得られた単結晶を真空チャンバ一のサンプルステージにセットし、余計なと ころに薄膜がつかないようにアルミホイルでマスクを作った。チャンバ一を真空（1 X 1 0— 5Pa程度）にし、サンプルを 400°Cで 1時間加熱した。温度を保ったまま、高周波マ グネトロンスパッタ (Ar圧： IPa；出力： 100W)により n—Si薄膜を、上記で得られた単 結晶上に、形成し、ヘテロ構造を有する素子 A— 3を得た。
[0036] <評価 >
上記で得られたヘテロ構造を有する素子 A— 3に銀ペーストを用いて金線をつけ、 測定用試料を調製した。測定用システムに該試料を固定し、システムごと液体窒素 ベッセルに入れ、自然温度勾配を利用して、 I - V特性の温度依存性評価を行った。 なお、 I-V特性評価はアジレント社の半導体パラメータアナライザを用いて行った。 得られた結果を図 6及び図 7、並びに表 1に示す。なお、図 7及び表 1は、図 6で得ら れた I V特性曲線を多項式近似でフィッティングした結果である。
[0037] [表 1] 表 1 .
Figure imgf000011_0001
[0038] 図 7からわ力るように、素子 A— 3は、動作温度が約 240K付近であり、この温度前後 における抵抗比が 6 X 104であることがわかる。したがって、本実施例により、動作温 度時の ONZOFF比が大きいサーミスタ素子を提供できることがわかる。
図面の簡単な説明
[0039] [図 1]本発明のサーミスタ素子の代表的な構成例を示す図である。
[図 2]図 1の本発明のサーミスタ素子 1の抵抗を測定する際の模式図である。
[図 3]本発明の一態様によって pn障壁が形成されることを説明する図である。
[図 4]実施例 1の素子 A— 1の電流 電圧特性 (I V特性)の温度変化を示す図である
[図 5]実施例 1の素子 A— 1と比較例 1の素子 A— 2との抵抗 温度曲線を比較した図 である。
[図 6]実施例 2の素子 A— 3の電流 電圧特性 (I V特性)の温度変化を示す図である [図 7]実施例 2の素子 A— 3の抵抗 温度曲線を示す図である。

Claims

請求の範囲
[1] 正又は負の抵抗温度係数を有する第 1の物質力 なる第 1の層と、該第 1の層に直 接積層される第 2の層であって導電性又は半導性を有する第 2の物質力 なる第 2の 層とからなるサーミスタ素子。
[2] 前記第 1の物質は、正の抵抗温度係数を有し、動作温度以下で 100m Ω cm以下の 物質である請求項 1記載の素子。
[3] 正の抵抗温度係数を有する第 1の物質力 なる第 1の層と、該第 1の層に直接積層さ れる第 2の層であって半導性を有する第 2の物質力 なる第 2の層とからなるサーミス タ素子であって、第 1の物質が転移温度 T 前後において導電性力ゝら半導性又は絶
M-I
縁性へと変化するに伴い、前記第 1の層と第 2の層との界面が pn障壁へと変化する、 上記サーミスタ素子。
[4] 正の抵抗温度係数を有する第 1の物質力 なる第 1の層と、該第 1の層に直接積層さ れる第 2の層であって導電性を有する第 2の物質力 なる第 2の層とからなるサーミス タ素子であって、第 1の物質が転移温度 T 前後において導電性力ゝら半導性又は絶
M-I
縁性へと変化するに伴 、、前記第 1の層と第 2の層との界面がショットキー障壁へと変 化する、上記サーミスタ素子。
[5] 前記第 1の物質は、強相関電子系物質から選ばれる請求項 1一 4のいずれか 1項記 載の素子。
[6] 前記第 1の物質は、バナジウム酸化物（V M ) O (Mは Cr又は Ti 2)
(l-x) x 2 3 、 0≤x≤0.
、 NiS Se (0. 5≤y≤l. 67)、ビスエチレンジチォテトラチアフルバレン（以下、「
(2-y) y
BEDT-TTFJと略記する場合がある）塩、及びマンガン酸化物（Μ' Μ
(1 〃 ) ΜηΟ
3
(Μ'はアルカリ土類元素、 Μ〃は希土類元素、 0≤ζ≤0. 6)からなる群力 選ばれる 請求項 1一 4のいずれか 1項記載の素子。
[7] 前記第 1の物質は、バナジウム酸化物（V Μ ) Ο (Μは Cr又は Ti
(l-x) x 2 3 、 0≤χ≤0. 2) である請求項 1一 6のいずれか 1項記載の素子。
[8] 前記第 2の物質は、 n型半導性酸化物、 p型半導性酸化物、及び p型又は n型元素半 導体力 なる群力 選ばれる請求項 1一 7のいずれ力 1項記載の素子。
[9] 前記第 2の層は、その厚さが lOOOnm以下である請求項 1一 8のいずれか 1項記載 の素子。
[10] サーミスタ素子;及び該サーミスタ素子に印加される電圧を制御する電圧制御手段を 有するサーミスタ装置であって、前記サーミスタ素子は、正の抵抗温度係数を有する 第 1の物質力 なる第 1の層と、該第 1の層に直接積層される第 2の層であって導電 性又は半導性を有する第 2の物質力 なる第 2の層とからなることを特徴とするサーミ スタ装置。
[11] サーミスタ素子;及び該サーミスタ素子に印加される電圧を制御する電圧制御手段を 有するサーミスタ装置であって、前記サーミスタ素子は、正の抵抗温度係数を有する 第 1の物質力 なる第 1の層と、該第 1の層に直接積層される第 2の層であって半導 性を有する第 2の物質力もなる第 2の層とからなるサーミスタ素子であって、第 1の物 質が転移温度 T 前後にお ヽて導電性から半導性又は絶縁性へと変化するに伴!ヽ
M-I
、前記第 1の層と第 2の層との界面が pn障壁あるいはショットキー障壁へと変化するこ とを特徴とするサーミスタ装置。
[12] サーミスタ素子;及び該サーミスタ素子に印加される電圧を制御する電圧制御手段を 有するサーミスタ装置であって、前記サーミスタ素子は、正の抵抗温度係数を有する 第 1の物質力 なる第 1の層と、該第 1の層に直接積層される第 2の層であって導電 性を有する第 2の物質力もなる第 2の層とからなるサーミスタ素子であって、第 1の物 質が転移温度 T 前後にお ヽて導電性から半導性又は絶縁性へと変化するに伴!ヽ
M-I
、前記第 1の層と第 2の層との界面が pn障壁あるいはショットキー障壁へと変化するこ とを特徴とするサーミスタ装置。
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