WO2005072756A1 - 美白剤 - Google Patents

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WO2005072756A1
WO2005072756A1 PCT/JP2005/001251 JP2005001251W WO2005072756A1 WO 2005072756 A1 WO2005072756 A1 WO 2005072756A1 JP 2005001251 W JP2005001251 W JP 2005001251W WO 2005072756 A1 WO2005072756 A1 WO 2005072756A1
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extract
whitening agent
quercus
solvent
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Yoshihide Suwa
Kenji Oguchi
Yoshinori Nozawa
Yukihiro Akao
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Suntory Limited
Gifu International Institute Of Biotechnology
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    • A61Q19/00—Preparations for care of the skin
    • A61Q19/02—Preparations for care of the skin for chemically bleaching or whitening the skin

Definitions

  • the present invention relates to a whitening agent. More specifically, the present invention relates to a food / beverage product, a cosmetic product, or a pharmaceutical product having a whitening effect, containing a solvent extract of a plant of the genus Quercus serrata.
  • melanin pigment which causes skin coloring, is produced in melanocytes (melanosomes) in melanocytes (melanocytes) between the epidermis and the dermis, and the generated melanin is penetrated to neighboring cells by osmotic action. Spread.
  • the biochemical reaction in this melanocyte is like a fire.
  • tyrosine which is an essential amino acid
  • tyrosinase which is converted into black melanin via red and colorless pigments by enzymatic or non-enzymatic oxidative action. It is. Therefore, suppressing the action of tyrosinase, which is the first step in the reaction, is important for suppressing melanin production.
  • a drug that prevents the formation and deposition of melanin that is, a whitening agent, and many drugs have been developed so far.
  • Patent Document 1 ellagic acid
  • Patent Document 2 ascorbic acid, rosin, idroquinone, kojic acid, placenta extract and arbutin.
  • Patent Literature 3 an extract of Pyracantha fortuneana
  • Patent Literature 4 an extract of Kiyonin and Karin
  • Patent Literature 4 an extract of Kiyonin and Karin
  • Patent Literature 4 jarpyripyri
  • Patent Document 1 JP-A-64-79103
  • Patent Document 2 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2001-139482
  • Patent Document 3 JP-A-8-119848
  • Patent Document 4 JP-A-11-60467
  • Patent Document 5 JP-A-2000-119156 Disclosure of the invention
  • an extract obtained from a specific plant preferably using a specific solvent, has a strong inhibitory activity on tyrosinase activity and melanin synthesis, and is useful as a whitening composition.
  • a composition for whitening can be provided by including an extract obtained by extracting an oak plant, such as oaks, with an aqueous solution of a lower alcohol such as ethanol, and further studying.
  • the present invention has been completed.
  • An additive or compounding agent for food and drink, cosmetics or pharmaceuticals which comprises a solvent extract of Quercus serrata plant,
  • the solvent extract of the Quercus serrata plant according to the present invention has a strong whitening effect and high safety, and the solvent extract or a composition containing the same is used as a whitening agent (for example, a food or beverage having a whitening effect). And cosmetics or pharmaceuticals, or food and drink, cosmetic or pharmaceutical additives, etc.). Further, the Quercus serrata plant or a solvent extract thereof is useful as a raw material for producing foods and beverages, cosmetics or pharmaceuticals having a whitening effect.
  • the present invention relates to a whitening agent containing a solvent extract of a plant of the genus Quercus serrata.
  • Var. Lacera Matsum. Akagashi (Oo7, Oonogashi) (Quercus acuta Thunb., Cyclobalanopsis acuta ⁇ Thunb.) Oerst.), Ichigan (Q) uercus gilva Blume, Cyclobalanopsis gilva (Blume) Oerst.), White Oak (Quercus alba L.), Arizona White Oak (Quercus arizonica), Swamp White Oak (Quercus bicolor Willci.), Turkey Oak (Italian Oak) (Q ercus) cerris), Mall oak (Canion live oak, Arizona crab quark) (Quercus cnrysolepis Liebm.
  • Var.mongolica Chestnut oak (Quercus prinus L.), Common oak (Rimzan oak, English oak, French oak) (Quercus rob ur) L.), Spanish oak (Southern red oak) (Quercus falcata), Northern red oak (Quercus ruora), ⁇ Nyanfi fork (Quercus virginiana), Interior life oak (Quercus wislizeni), Post oak (Quercus stellata), Shirayama liquor (Quercus semicarpifolia Sm.), Cesino leoque (Quercus peraea (M attuschka) Lieblein) and the like.
  • oaks are preferred.
  • the plants belonging to the genus Quercus serrata it refers to a group of plants used as raw materials for barrels for the production and storage of whiskey, brandy, etc.
  • the oaks can be suitably used.
  • Common oak, triol oak, Spanish oak, bar oak and oak can be particularly preferably used.
  • Trunks, leaves, branches, bark, flowers, nuts, etc. can be used. Trunks and main branches Power of heartwood excluding bark Is preferred. They may be used immediately after collection or after drying. If necessary, it can be used after processing such as grinding, cutting, shredding, and forming. Chips, wood flour, barrels, and the like obtained from the wood of the power plant and carnal plant are examples of processed products.
  • the barrel is preferably subjected to a heat treatment such as baking the inner surface before use in solvent extraction.
  • an aqueous solution of a lower alcohol can be preferably used.
  • the lower alcohol include alcohols having 1 to 4 carbon atoms (eg, methanol, ethanol, propanol, butanol, etc.). It is important that the concentration of the lower alcohol in the aqueous solution be a concentration at which an extract having a strong whitening effect is obtained. Specifically, the concentration of the lower alcohol in the aqueous lower alcohol solution is generally lower. It is usually about 10-100% by volume, preferably about 30-99% by volume. Considering that it can be finally incorporated into foods and drinks, it is preferable to use an aqueous ethanol solution as the extraction solvent from the viewpoint of safety.
  • the extraction solvent may contain, besides lower alcohol and water, other components as long as the extraction efficiency is not significantly impaired.
  • water-soluble components such as sugars, salts or amino acids and various other solvents (eg, ethyl acetate, acetone) may be contained.
  • a mixture of industrial reagents and water may be used as the aqueous ethanol solution, or various alcohol products and their work-in-progress may be used.
  • various alcohol products and their work-in-progress may be mentioned.
  • These production methods may follow a conventional method.
  • a solvent obtained by distilling an ethanol-containing substance can be suitably used.
  • distilled ethanol-containing substance refers to a distillate obtained by distilling a liquid containing ethanol.
  • malt, rice, grape or the like for example, it is preferable to use shochu, vodka, whiskey before storage (Malto whiskey's original sake new pot, Glen whiskey's original sake new make), and brandy before storage (Nouvelle).
  • whiskey before storage and brande before storage can be suitably used.
  • These manufacturing methods may follow a conventional method.
  • the extraction conditions are preferably at room temperature for about half a year to about 30 years.
  • the method of extracting a plant used as a raw material in the present invention with a solvent is performed by bringing a solvent, which is not particularly limited, into contact with the plant raw material.
  • a container such as a barrel may be formed by using a force for immersing the raw material in a solvent or a plant raw material, and the solvent may be poured into the container.
  • the extraction mode such as standing storage or heating / refluxing / immersion extraction can be appropriately set as desired according to known means.
  • the extraction may be performed at room temperature or by heating.
  • the extraction temperature is not particularly limited, but is preferably lower than the boiling point of the solvent in operation.
  • the time required for extraction depends on the temperature conditions and extraction method, but is usually about 30 minutes or more.
  • the upper limit of the extraction time is not particularly limited, but about 30 years is sufficient. Often. Of course, in the present invention, it may be 30 years or more.
  • a plant of the genus Quercus serrata, a processed product thereof, or a processed product thereof is separated from an extract containing a whitening component according to a means known per se.
  • the separating means include, for example, centrifugal separation and filtration according to known means.
  • the extract may be used as a whitening agent, or a concentrate or dried product (concentrated dried product) of the extract may be used as a whitening agent. Concentration is performed under normal pressure or reduced pressure. Concentration reduces the volume of the concentrate to about 5 to 70% by volume, preferably about 10 to 50% by volume.
  • the dried product can be obtained by evaporating the solvent from the extract containing the whitening component, preferably under reduced pressure.
  • the solvent extract of the present invention includes those obtained by further fractionating and purifying the extract obtained by extraction, for example, by column chromatography.
  • the solvent extract thus obtained can be used as an extract from which the extraction operation has been completed, a concentrate from which the solvent of the extract has been partially removed, or a dried product from which the solvent has been completely removed. It is preferable to use it as a dried product in terms of storage stability and easy portability.
  • the solvent extract referred to in the present invention refers to these extracts, concentrates and dried products.
  • the whitening composition containing the solvent extract according to the present invention may be used as it is, and the composition containing the above-mentioned solvent extract having a whitening effect may be used as it is as a whitening agent.
  • An appropriate liquid or solid excipient or bulking agent such as calcium carbonate, distilled water, lactose, starch or the specific examples described in the following examples may be added to use as a whitening agent.
  • Solvent in whitening agent The mixing ratio of the extract is not particularly limited, but is appropriately set in the range of, for example, about 0.01 to 100% by weight depending on the properties of the extract (extract, concentrate, or dried product). it can.
  • foods and drinks, cosmetics, pharmaceuticals, and the like containing a solvent extract of a plant of the genus Quercus serrata can be prepared.
  • the amount of the solvent extract is not particularly limited, but may be, for example, about 0.01 to 100% by weight, preferably about 0.1 to 80%, depending on the properties of the extract (extract, concentrate, or dried product). It can be set appropriately within the range of weight%.
  • Foods and drinks include candies, troches, gums, gnogret, ice cream, pudding, jelly, water yokan, alcoholic drinks, coffee drinks, juices, fruit juice drinks, carbonated drinks, soft drinks water, milk, whey drinks, For lactic acid bacteria beverages, etc. Can provide as goods. These foods and drinks can be obtained by blending various additives as necessary and following conventional methods.
  • the cosmetics referred to in the present invention include products called cosmetics and fragrance products.
  • cosmetics and fragrance products When these products are provided, lotions, cosmetic creams, milky lotions, foundations, lipsticks, hair styling products, hair tonics, An appropriate amount of solvent extract is added to non-oral cosmetics such as hair restorer, shampoo, rinse and bath salt, and oral cosmetics such as toothpaste, mouthwash, mouthwash, and oral fragrance.
  • non-oral cosmetics such as hair restorer, shampoo, rinse and bath salt
  • oral cosmetics such as toothpaste, mouthwash, mouthwash, and oral fragrance.
  • Cosmetics can be prepared.
  • oils and fats such as vegetable oils, waxes such as lanolin and beeswax, hydrocarbons, fatty acids, higher alcohols, esters, various surfactants, pigments, flavors, vitamins, and the like.
  • Appropriately blended additives such as plant and animal extracts, ultraviolet absorbers, antioxidants, preservatives, bactericides, humectants (eg, urea and hyaluronic acid), which are commonly used as ingredients for cosmetics. It can be obtained according to the usual method.
  • various additives can be blended as necessary and a suitable amount of a solvent extract can be contained to prepare pharmaceuticals in various dosage forms.
  • oral pharmaceuticals such as tablets, capsules, granules, powders, syrups and extracts, or ointments, eye ointments, lotions, creams, patches, suppositories, eye drops, nasal drops, injections, etc. It can be provided as a parenteral drug.
  • oral pharmaceuticals such as tablets, capsules, granules, powders, syrups and extracts, or ointments, eye ointments, lotions, creams, patches, suppositories, eye drops, nasal drops, injections, etc. It can be provided as a parenteral drug.
  • These pharmaceuticals may be produced using various additives according to a conventional method.
  • additives used there are no particular restrictions on the additives used, and those commonly used can be used, such as starch, lactose, sucrose, mannitol, Solid carriers such as carboxymethylcellulose, corn starch, inorganic salts, etc., distilled water, physiological saline, aqueous glucose solutions, alcohols such as ethanol, or liquid carriers such as propylene glycol and polyethylene glycol, various animal and vegetable oils, white petrolatum, paraffin, waxes And the like.
  • solid carriers such as carboxymethylcellulose, corn starch, inorganic salts, etc., distilled water, physiological saline, aqueous glucose solutions, alcohols such as ethanol, or liquid carriers such as propylene glycol and polyethylene glycol, various animal and vegetable oils, white petrolatum, paraffin, waxes And the like.
  • whitening agents and melanin production inhibitors such as ellagic acid, ascorbic acid, hydroquinone and koji It can be used in combination with acids, placenta extract, arbutin, or with plant extracts such as fire spikes, chionin, potato phosphorus, hinoki, jasmine, japiripiri, etc.
  • the mixing ratio of the plant extract component and the solvent extract of the present invention cannot be unconditionally determined, but is usually about 1: 9 to 9: 1 by weight.
  • the additive or compounding agent for foods and drinks, cosmetics and pharmaceuticals referred to in the present invention is commonly used for foods and beverages, cosmetics and pharmaceuticals such as fragrances, dyes and antioxidants. It refers to a mixture of an additive or compounding agent and a solvent extract.
  • the mixing ratio may be set as appropriate. The mixing ratio is, for example, about 0.01 to 100% by weight, preferably 0.1 to 80% by weight. Examples of the additives or compounding agents for foods and drinks, cosmetics or pharmaceuticals used herein include the various additives described above.
  • tyrosinase inhibitory activity was evaluated as an index of whitening action.
  • the test method is as follows.
  • B16 mouse melanoma cells were cultured in DMEM medium containing 10% fetal serum at 5% C The cells were cultured under the conditions of O and 37 ° C. For the test substance, dissolve the lyophilized product in DMSO as appropriate.
  • test substance was mixed with a crude tyrosinase enzyme solution prepared from B16 melanoma cells, and L-dopa was added as a substrate to a final concentration of 0.05%.
  • the reaction was carried out at 37 ° C for 20 minutes, and the absorbance A at 492 nm was measured. Absorbance A is proportional to the amount of dopachrome.
  • the same operation was performed without adding a test sample in the above reaction system, the absorbance B at 492 nm was measured, and the tyrosinase activity inhibition rate was calculated from the following equation.
  • Inhibition rate (%) (1-A / B) x 100
  • the concentration of the test sample (x gZ reaction solution ml) was changed stepwise, and the above-mentioned inhibition rate was measured.
  • the concentration of the sample at which the inhibition rate was 50% was determined by the internal method, and was defined as IC50.
  • whiskey barrels (230 liters in volume) were manufactured using white oak.
  • the inner surface of the barrel was heat-treated with an open fire.
  • the whiskey barrel was filled with 210 liters of the above-mentioned ethanol solvent (new pot), stoppered, and stored in a storage at room temperature. Extracts were collected over time and collected at 3 years (Invention 2), 5 years (Invention 3), 12 years (Invention 4), and 18 years (Invention 5). The obtained extract was dried under reduced pressure to obtain a test substance. (Invention 6):
  • the product of the present invention showed a strong tyrosinase inhibitory activity.
  • the effect was stronger as the storage period was longer.
  • the product of the present invention has a strong whitening effect, particularly, the longer the storage period, the stronger the whitening effect. Since they use an aqueous ethanol solution as a solvent and conform to the whiskey production method with abundant eating and drinking experience, they provide a whitening agent that is sufficiently safe enough to be taken orally. I was able to.
  • barrels for brandy production (volume of 370 liters) were produced using common oak.
  • the inside of the barrel was heat-treated with direct heat.
  • the barrel for producing brandy was filled with 350 liters of the above-mentioned ethanol solvent (Nouvelle) and stoppered, and stored at room temperature in a storage. Samples were collected over time and collected at 7 years (Invention 8), 10 years (Invention 9), 15 years (Invention 10), and 20 years (Invention 11). The obtained extract was dried under reduced pressure to obtain a test substance.
  • the products of the present invention all exhibited a strong tyrosinase inhibitory activity.
  • the longer the storage period the stronger the action.
  • the product of the present invention has a strong whitening effect, particularly, the longer the storage period, the stronger the whitening effect. Since they use an aqueous ethanol solution as a solvent and conform to the brandy production method with abundant eating and drinking experience, it is possible to provide a whitening agent that is sufficiently safe enough to be taken orally. did it.
  • Inventive product 6 was used to evaluate its inhibitory effect on intracellular melanin production.
  • the above-mentioned invention 6 (Suntory Whiskey Yamazaki (registered trademark) 12 years) was used. That is, Suntory Whiskey Yamazaki (registered trademark) 12 years was dried under reduced pressure and used as a final concentration of 1 OOugZml.
  • the measurement of the amount of intracellular melanin was performed by the following method. 4xl0 Four B16 melanoma cells were implanted in a 6 Omm plastic dish and precultured. After 24 hours of pre-culture, test substances were added. After culturing the cells for 3 days in the presence of the test sample, the cells were washed with PBS, added with IN Na ⁇ H, and dissolved by heating. The absorbance C at 470 nm of the culture was measured. Absorbance C is proportional to the amount of melanin. As a control, the same operation was performed in the above reaction system without adding the test sample, the absorbance D at 470 nm was measured, and the inhibition rate of melanin production in cells was calculated from the following equation.
  • Inhibition rate (%) (1-C / D) x 100
  • Intracellular melanin production was significantly reduced in Invention 6.
  • the cell proliferation of the product of the present invention was comparable to that of the control, and no effect was observed on the cell growth of the product of the present invention. From the above, it was found that the composition of the present invention significantly reduced the amount of intracellular melanin production and provided a highly safe whitening agent.
  • a pharmaceutical containing the solvent extract of the present invention was produced by the method described below.
  • Granules The above tablets were pulverized, sized and sieved to obtain 20-50 mesh granules.
  • a white oak extract was prepared in the same manner as in Example 4, and various foods and beverages containing the solvent extract of the present invention were produced with the following composition.
  • the white oak extract (dried product) in the following composition was obtained in Example 4.
  • composition (Parts by weight) Powdered sorbitol 99.7 Perfume 0.2 White oak extract (Dry) 0.05 Sorbitol seed 0.05 Total amount 1 0 0
  • composition (Parts by weight) Sugar 4 7.0 Sweet starch syrup 4 9. 7 6 Flavor 1.0 Water 2.0 White oak extract (Dried product) 0.2 4 Total amount 1 0 0
  • composition (Parts by weight) Gum base 2 0 Calcium carbonate 2 Stevie-sized side 0.1 White oak extract (Dried product) 0.05 Lactose 7 6.8.5 5 Flavor 1 Total amount 1 0 0
  • composition (parts by weight) Granulated sugar 32.0 starch syrup 20.0 powdered milk 40.0 hardened oil 4.0 salt 0.6 perfume 0.02 water 3.22 white oak extract (dry product) 0.16 Total amount 1 0 0
  • composition (Parts by weight) Granulated sugar 15.0 Gelatin 1.0 Coffee extract 5.0 Water 78.9 3 White oak extract (Dried product) 0.07 Total amount 1 0 0
  • composition (Parts by weight) Fresh cream (45% fat) 33.8 Skim milk powder 11.0 Granulated sugar 14.8 Sweetened egg yolk 0.3 Vanilla essence 0.1 Water 39.9 3 White oak extraction Product (dry product) 0.0 7 Total 1 0 0
  • composition (Heavy part) Akagi bean 24.8 Powder agar 0.3 Salt 0.1 0.1 White sugar 24.9 White extract (dried) 0.1 Water 49.8 Total amount 1 0 0
  • composition (parts by weight) Frozen waterfall Unshu mandarin orange juice 5 Fructose pudose liquid sugar 1 1 Cuenoic acid 0.2
  • composition (Water) Granulated sugar 8.0 Concentrated lemon juice 1.0
  • composition Parts by weight Milk solids 2 1% fermented milk 14.7.76 Fructose pudose sugar solution 13.3.11 Pectin 0.5 Kuenoic acid 0.08 Flavor 0.15 Water 7.11 1 4 White oak extract (dry product) 0.06 Total 1 0 0
  • composition (parts by weight)
  • composition (parts by weight)
  • a white oak extract was prepared in the same manner as in Example 4, and various cosmetics containing the solvent extract of the present invention having the following composition were produced.
  • the white oak extract (dried product) in the following composition was obtained in Example 4.
  • composition (parts by weight) Dicalcium phosphate 42 Glycerin 18 Carrageenan 0.9 Sodium lauryl sulfate 1.2 Saccharin sodium 0.09 White butyl para-hydroxybenzoate 0.0 0.0 White oak extract (Dried product) 0 0 5 Fragrance 1 Water 3 6 .7 5 Total 1 0 0
  • composition (parts by weight) Sodium lauryl sulfate 0.8 Glycerin 7 Sorbitol 5 Ethyl alcohol 15 White oak extract (Dried product) 0.05
  • composition (Parts by weight) Glycerin 5.0 Propylene glycol 4.0 Sodium hyaluronate 0.1 White oak extract (Dried product) 0.05 Poly-xylethylene sorbitan
  • Emollient cream is a liquid fatty alcohol
  • composition (parts by weight) Beeswax 2.0 Stearyl alcohol 5.0 Stearic acid 8.0 Squalane 10.0 Self-emulsifying propylene glycol 3.0 Monostearate
  • Emollient lotion is a liquid crystal
  • composition (parts by weight) Stearic acid 2.0 Cetanol 1.5 Vaseline 3.0 Lanolin alcohol 2.0 Liquid paraffin 10.0 Polyoxyethylene monooleic acid 2.0 ester (10E.O. )
  • Emulsion foundation :
  • composition (parts by weight) Stearic acid 2.4 Propylene monostearate 2.0 Dalicol
  • composition (Parts by weight) Ethanol 70.0 Sempuli extract 0.2 Vitamin E 0.2
  • composition (parts by weight) Alkyl ether sulfate 16.0 sodium (AES—Na)
  • composition (parts by weight)
  • the present invention relates to a food and beverage, a cosmetic, or a medicine having a whitening effect containing a solvent extract of a Quercus serrata plant.

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Abstract

　本発明は、天然由来で人体への安全性が高く、安定供給についても問題がなく、且つコンプライアンスの点でも十分な、オーク類などブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物を含有することを特徴とする美白剤を提供する。

Description

明 細 書
美白剤
技術分野
[0001] 本発明は美白剤に関する。さらに、詳しくは本発明はブナ科コナラ属植物の溶媒抽 出物を含有する美白作用を有する飲食品、香粧品または医薬品に関する。
背景技術
[0002] シミ、ソバカスおよび日焼け後の肌への色素沈着は、加齢に伴い、発生、増力 0、あ るいは消失しにくくなり、中高年齢層にとっては悩みとなっている。皮膚の着色の原 因となるこのメラニン色素は、表皮と真皮との間にあるメラニン細胞 (メラノサイト）内の メラニン生成顆粒 (メラノソーム）において生産され、生成したメラニンは、浸透作用に より隣接細胞へ拡散する。このメラノサイト内における生化学反応は、 7火のようなもの とされてレ、る。すなわち、必須アミノ酸であるチロシンが酵素チロシナーゼの作用によ りドーパキノンとなり、これが酵素的または非酵素的酸化作用により赤色色素および 無色色素を経て黒色のメラニンへと変化する過程力 Sメラニン色素の生成過程である。 従って、反応の第 1段階であるチロシナーゼの作用を抑制することが、メラニン生成 の抑制にとって重要である。このメラニンの形成と沈着を防ぐ薬剤、すなわち美白剤 の開発が強く望まれており、これまでに多くの薬剤が開発されてきている。
これら薬剤の中には、エラグ酸 (特許文献 1)、ァスコルビン酸、ノ、イドロキノン、コゥ ジ酸、プラセンタエキスおよびアルブチンなどがある。さらに植物の抽出成分としては 、火棘（Pyracantha fortuneana) (特許文献 2)の抽出物、キヨウニンやカリンの抽 出物（特許文献 3)、ヒノキやジャスミン等（特許文献 4)、またはャヮーピリーピリ（特許 文献 5)等が報告されている。
特許文献 1 :特開昭 64 - 79103号公報
特許文献 2：特開 2001— 139482号公報
特許文献 3：特開平 8 - 119848号公報
特許文献 4：特開平 11 - 60467号公報
特許文献 5 :特開 2000— 119156号公報 発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0003] し力 ながらこれら従来のメラニン産生抑制薬剤は、安定性、副作用、効果などの 点で満足できるものではなぐ安定供給やコンプライアンス (服薬遵守）の点でも十分 ではないことがあった。そこで、天然由来で人体への安全性が高ぐ安定供給につい ても問題がなぐ且つコンプライアンスの点でも十分な美白剤を提供することを目的と する。
課題を解決するための手段
[0004] 本発明者らは上記課題を解決するために、鋭意研究を重ねた。その結果、特定植 物から好ましくは特定の溶媒を利用して得られた抽出物が、強力なチロシナーゼ活 性阻害作用やメラニン合成阻害を有し、美白用組成物として有用であることを見いだ した。すなわち、本発明者らは、オーク類などブナ科コナラ属植物を特にエタノール 等の低級アルコールの水溶液で抽出した抽出物を含有させることによって、美白用 組成物を提供できることを見出し、さらに検討を重ねて本発明を完成した。
[0005] すなわち、本発明は
(1)ブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物を含有する美白剤、
(2)抽出物が抽出液、抽出液の濃縮物または抽出液の乾燥物であることを特徴とす る（1)に記載の美白剤、
(3)ブナ科コナラ属植物がオーク類であることを特徴とする（1)または（2)に記載の 美白剤、
(4)ブナ科コナラ属植物がオーク類木材からなるチップまたはウィスキーもしくはブラ ンデー熟成用樽の形態であることを特徴とする（1)一 (3)のいずれかに記載の美白 剤、
(5)溶媒が低級アルコールを含む水溶液であることを特徴とする（1)一 (4)のいずれ かに記載の美白剤、
(6)低級アルコールがエタノールであることを特徴とする（5)に記載の美白剤、
(7)溶媒のエタノールの濃度が 10 100容量％であることを特徴とする（6)に記載の 美白剤、 (8)溶媒が、エタノール含有物を蒸留したものであることを特徴とする（6)または（7) に記載の美白剤、
(9)溶媒抽出物がエタノール含有物を蒸留したものをオーク樽中でオーク樽材と接 触させることにより得られることを特徴とする（1)一（8)に記載の美白剤、
(10)接触期間が 0. 5年以上であることを特徴とする（9)に記載の美白剤、
(11)ウィスキー、ブランデーまたはそれらの濃縮物あるいは乾燥物のいずれかであ る（1)に記載の美白剤、
(12)飲食品、香粧品または医薬品である（1)一（11)のいずれかに記載の美白剤、
(13)外用香粧品または外用医薬品である（12)に記載の美白剤、
(14)飲食品、口中用の香粧品または経口医薬品である（12)に記載の美白剤、
(15)ブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物を含有することを特徴する飲食品用、香粧 品用または医薬品用の添加剤または配合剤、
(16)ブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物を含有するメラニン産生抑制剤、
(17)ブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物の美白剤製造のための使用、
に関する。
発明の効果
[0006] 本発明によるブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物は、美白作用が強ぐ安全性が高 く、当該溶媒抽出物またはそれを含む組成物は、美白剤（例えば美白作用を有する 飲食品、香粧品または医薬品等、または飲食用、香粧品用または医薬品用の添カロ 剤等）の製造に有用である。さらに、ブナ科コナラ属植物またはその溶媒抽出物は、 美白作用を有する飲食品、香粧品または医薬品の製造原料として有用である。
発明を実施するための最良の形態
[0007] 以下、本発明を詳細に説明する。
本発明は、ブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物を含有する美白剤に関する。
[0008] 本発明で用いられるブナ科（Fagacwae)コナラ属（Quercus sp)植物としては、 f列えば、コナラ (ナラ) (Quercus s errata Thunb. )、ミズナラ (ォォナラ) (Quercu s grosseserrata Blume , Quercus crispu丄 a Blume , Quercus mong olica Fisch. var. grosseserata (Blume) Rehd. et Wils. )，クヌ =r (Quer cus acutissima Car ruth. )，アベマキ (Quercus variabilis Blume) ,カシヮ ( Quercus dentata Thunb. )，ナフガシヮ (Quercus aliena Blume) ,ウノ メガ シ (Quercus phillyraeoides A. Gray) ,シフカシ (クロガシ) (Quercusmyrsin aeiona Blume ， し yclobalanopsis myrsmaefolia (Blume Oerst. )， ノ フカシ (Quercus glauca Thunb. ， し yclobalanopsis glauca (Thunb. ) Oerst. )，ックノ 不ガシ (Quercus paucidentata Franch. ， Quercus salic ina Blume ， し yclobalanopsis paucidentata Kudo et Masam. ， Qu ercus sessilifolia Blume, Cyclobalanopsis sessilifolia Blume)，ゥフン口 ガシ (Quercus stenophylla Makino ， Quercus salicina Blume ， Cycl obalanopsis salicina (Blume) Oerst. )，ョコメ 7ン (シマガシ) (Quercus gla uca Thunb. var. fasciata Blume)，ヒリユウ 7ン (Quercus glauca Thunb. var. lacera Matsum. )，ァカガシ (ォォ 7ン，ォオノ ガシ) (Quercus acuta Thunb. ， Cyclobalanopsis acuta ^ Thunb. ) Oerst. )，イチィガン (Quer cus gilva Blume ， Cyclobalanopsis gilva (Blume) Oerst. )，ホワイトォー ク（Quercus alba L. )，アリゾナホワイトオーク（Quercus arizonica)，スワンプ ホワイトオーク（Quercus bicolor Willci. )，ターキーオーク（イタリアンオーク）（Q uercus cerris し ），モールオーク（キヤ二オンライブオーク、アリゾナスクラブォー ク) (Quercus cnrysolepis Liebm.ハブフックシャツクォ^ ~ク (Quercus mania ndica , (Quercus cornea Lour. ， Lythocarpus cornea (Lour. Reh d. )，シンオーク (Quercus gambelii Nutt. )，ェンシナ (Quercus agrifolia Nee)，ブノレーオーク (Quercus douglasii)， ウォータ^ ~オ^ ~ク (Quercus nigra) ， ノ ノレマーオーク (Quercus palmeri) ,ピンオーク (Quercus palustris) ,カノレフ オノレニアスクフブオーク (Quercus dumosa)， ァモリーオーク (Quercus emoryi Torr. )，メサオーク (Quercus engelmannii Greene) ,オレゴンホワイトオーク ( Quercus garryana Dougl. )，オレゴンホワイトオ^ ~ク (Quercus garryana Do ugl. )，カリフォルニアホワイトオーク（Quercus lobata Nee)，ブラックオーク（Qu ercus velutina) , 7リフオノレニアブフック; Γーク (Quercus kelloggiiリ，ノ ーォー ク (Quercus macrocarOa) ,ウェイビ^ ~リーフ才ーク (Quercus undulata Torr. ) ,コノレクオ1 ~~ク (コノレクガシ) (Quercus lucombeana Sweet , Quercus suber L. ) ,ホーリーオーク (Quercus ilex L. ) ,ォキナワウラジロガシ (Quercus mi yagn Koidz. , Cyclo balanopsis miyagn (Koidz. ) Kudo et Masamune; ,スモーノレオーク (Quercus pungens) ,モンゴリナラ (モウコガシヮ) (Quercus m ongolicaFisch. var. mongolica)，チェスナッツオーク (Quercus prinus L. )， コモンオーク（リムザンオーク、イングリッシュオーク、フレンチオーク） (Quercus rob ur L. )，スパニッシュオーク（サゥザンレッドオーク）（Quercus falcata)，ノーザン レッドオーク (Quercus ruora) , ~ンニァフィフォーク (Quercus virginiana) , インテリアライフオーク (Quercus wislizeni) ,ポストオーク (Quercus stellata) , 尚山櫟 (Quercus semicarpifolia Sm. ) ,セシノレオーク (Quercus peraea (M attuschka) Lieblein)等を挙げることができる。古来、ウィスキーやブランデー等の 製造、貯蔵用の樽の原料として用レ、られてきた植物の多くはこの属に属される。特に オーク類と称される植物が好ましい。本発明でレ、うオーク類とは、ブナ科コナラ属の 植物のうち、ウィスキーやブランデー等の製造、貯蔵用の樽の原料として用いられた 植物群を言う。本発明においてはこのオーク類を好適に用いることができる。中でも、 ホワイトオーク、コモンオーク、セシルオーク、スパニッシュオーク、バーオークやミズ ナラを特に好適に用いることができる。
これらの植物について、原料として用いる部位には特に制限されるものではなぐ幹 、葉、枝、樹皮、花、実などを用いることができるが、幹及び主枝力 樹皮を除いた心 材カ 抽出するのが好ましい。また、それらは採取直後でもよいし、乾燥させた後に 用いてもよい。必要により粉碎、切断、細切、成形等の加工をして用いることもできる 。力、かる植物の木材から得られるチップ、木粉、樽等が加工品として挙げられる。樽 は溶媒抽出に使用する前に内面を焼く等の加熱処理をするのが好ましい。
本発明で用いる抽出溶媒としては、好ましくは低級アルコールの水溶液を用いるこ とができる。ここで低級アルコールとしては、炭素数が 1ないし 4のアルコール（例えば メタノーノレ、エタノール、プロパノール、ブタノール等）を挙げることができる。水溶液 中の低級アルコールの濃度は、美白作用の強い抽出物が得られる濃度とすることが 肝要であり、具体的には、低級アルコール水溶液中の低級アルコールの濃度が、通 常約 10— 100容量％、好ましくは約 30— 99容量％である。最終的に飲食品等にも 配合できることを考慮すると、抽出溶媒としては、安全性の観点からエタノール水溶 液を用いることが好ましい。またここでレ、う抽出溶媒には、低級アルコールと水のほか 、抽出効率を大きく損わない範囲で他の成分が含まれていてもよい。例えば、所望に より糖類、塩類またはアミノ酸などの水溶性成分や各種他の溶媒 (例えば酢酸ェチル 、アセトン）が含まれていてもよい。
従って、低級アルコールとして、例えばエタノールを用いる場合、エタノール水溶液 として、工業的な試薬を水と混合したものを用いてもよいし、あるいは、各種アルコー ル製品やその仕掛品を用いてもよい。例えばブランデー、ウィスキー、焼酎、 日本酒 、ビール、発泡酒、スピリッツ、ウォッカまたはそれらの仕掛品が挙げられる。これらの 製造方法は常法に従えばよい。植物原料で樽を成形し、その中に溶媒を注入して抽 出を行う場合には、溶媒として、エタノール含有物を蒸留したものを好適に用レ、ること ができる。ここでいう、エタノール含有物を蒸留したものとは、エタノールを含有する液 を蒸留して得られる蒸留物をいう。具体的には、麦芽、米、ブドウ等を原料の一部とし てとして糖化、醱酵させて得られるエタノール含有物を、単式蒸留または複式蒸留し て得ること力 Sできる。例えば、焼酎、ウォッカ、ウィスキー貯蔵前原酒（モルトウィスキ 一の原酒のニューポット、グレンウィスキーの原酒のニューメイク）、ブランデー貯蔵前 原酒（ヌーベル）、を用いるのが好ましい。中でも、ウィスキー貯蔵前原酒、ブランデ 一貯蔵前原酒を好適に用いることができる。これらの製造方法は常法に従えばよい。 この場合には、抽出条件は室温で約半年一 30年程度とすることが好ましい。
本発明で原料として用いられる植物の溶媒による抽出方法としては、特に限定され るものではなぐ溶媒を上記植物原料と接触させることにより行われる。溶媒中に原料 を浸漬させる力、、あるいは、植物原料を用いて樽等の容器を成形しその中に溶媒を 注入してもよい。静置保存してもよいし、加熱還流ゃ浸漬抽出など、抽出様式は公知 手段に従い所望に応じて適宜設定することができる。抽出は常温で行われても加温 で行われてもよい。抽出温度は特に限定されないが、操作上、溶媒の沸点以下であ ることが好ましい。抽出に要する時間は、温度条件や抽出方法にもよるが、通常約 30 分程度以上である。抽出時間の上限は特に制限されないが、約 30年程度で充分な 場合が多い。もちろん、本発明では 30年以上でもよい。
[0011] 本発明によれば、上記抽出後、 自体公知の手段に従って、ブナ科コナラ属植物、 その処理物またはその加工品を、美白成分を含有する抽出液と分離する。分離手段 としては、公知手段に従ってよぐ例えば遠心分離、ろ過などが挙げられる。本発明 に抽出液を美白剤として使用してもよいし、抽出液の濃縮物または乾燥物 (濃縮乾固 物）を美白剤として使用してもよい。濃縮は常圧または減圧下に行われる。濃縮によ つて濃縮液の容積を約 5— 70容量％、好ましくは約 10— 50容量％に減少させるの がよレ、。乾固物は、美白成分を含む抽出液から溶媒を好ましくは減圧下に蒸発させ ることによって得られる。
さらに、本発明の溶媒抽出物は、抽出によって得られた抽出物を更に例えばカラム クロマトグラフィー等で分画精製したものが含まれる。このようにして得られた溶媒抽 出物は、抽出操作の完了した抽出液、抽出液の溶媒を部分的に除去した濃縮物ま たは溶媒を全部除去した乾燥物として用いることができる。保存安定性や持ち運び が容易である点から、乾燥物として用いることが好ましい。本発明でいう溶媒抽出物と は、これら抽出液、濃縮物および乾燥物を指す。また、本発明でいう溶媒抽出物を含 有する美白用組成物とし、美白作用を有する上述の溶媒抽出物を含有させた組成 物をそのまま美白剤として使用してもよいし、さらに例えば酸化チタン、炭酸カルシゥ ム、蒸留水、乳糖、デンプンまたは下記実施例で記載する具体例等の適当な液体ま たは固体の賦形剤または増量剤を加えて美白剤に使用してもよい。美白剤中の溶媒 抽出物の混合割合は、特に限定されないが、抽出物の性状 (抽出液、濃縮物、また は乾燥物）により、例えば、約 0. 01— 100重量％の範囲で適宜設定できる。
[0012] また、本発明によれば、ブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物を含有する飲食品、香 粧品および医薬品などを調製することができる。溶媒抽出物の配合量は、特に限定 されないが、抽出物の性状 (抽出液、濃縮物、または乾燥物）により、例えば、約 0. 0 1一 100重量％、好ましくは約 0. 1— 80重量％の範囲で適宜設定できる。
[0013] 飲食品としては、飴、トローチ、ガム、ョーグノレト、アイスクリーム、プリン、ゼリー、水 ようかん、アルコール飲料、コーヒー飲料、ジュース、果汁飲料、炭酸飲料、清涼飲料 水、牛乳、乳清飲料、乳酸菌飲料等に対して、溶媒抽出物を適量含有させて、飲食 品として提供すること力できる。これらの飲食品は、必要により各種添加剤を配合し、 常法に従って得ることができる。
これらの飲食品を調製する場合には、例えば、ブドウ糖、果糖、ショ糖、マルトース、 ソルビトール、ステピオサイド、ルブソサイド、コーンシロップ、乳糖、クェン酸、酒石酸
、リンゴ酸、コハク酸、乳酸、 L—ァスコルビン酸、 dl_ひ—トコフエノール、エリソルビン 酸ナトリウム、グリセリン、プロピレングリコール、グリセリン脂肪酸エステル、ポリグリセ リン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、プロピレン グリコール脂肪酸エステルアラビアガム、カラギーナン、カゼイン、ゼラチン、ぺクチン 、寒天、ビタミン B類、ニコチン酸アミド、パントテン酸カルシウム、アミノ酸類、カルシゥ ム塩類、色素、香料、保存剤等、通常の食品原料として使用されている添加剤を適 宜配合して、常法に従って製造することができる。
[0014] 本発明でいう香粧品とは、化粧品や香料製品と称される製品を含むが、これらを提 供する場合、化粧水、化粧クリーム、乳液、ファンデーション、口紅、整髪料、ヘアトニ ック、育毛料、シャンプー、リンス、入浴剤といった非口中用の香粧品や、歯磨き類、 洗口液、うがい薬、口腔香料といった口中用の香粧品に対して、溶媒抽出物を適量 含有させて、香粧品を調製することができる。
これらの香粧品は、例えば、植物油等の油脂類、ラノリンやミツロウ等のロウ類、炭 化水素類、脂肪酸、高級アルコール類、エステル類、種々の界面活性剤、色素、香 料、ビタミン類、植物 ·動物抽出成分、紫外線吸収剤、抗酸化剤、防腐，殺菌剤、保 湿剤（例えば尿素、ヒアルロン酸)等、通常の香粧品原料として使用されている添カロ 剤を適宜配合して、常法に従って得ることができる。
[0015] 医薬品として用いる場合には、必要により各種添加剤を配合し、溶媒抽出物を適量 含有させて、各種剤形の医薬品として調製することができる。例えば、錠剤、カプセ ノレ剤、顆粒剤、散剤、シロップ剤、エキス剤等の経口医薬品として、あるいは、軟膏、 眼軟膏、ローション、クリーム、貼付剤、坐剤、点眼薬、点鼻薬、注射剤といった非経 口医薬品として、提供することができる。これらの医薬品は、各種添加剤と用いて常 法に従って製造すればよい。使用する添加剤には特に制限はなぐ通常用いられて レ、るものを使用することができ、その例としてはデンプン、乳糖、白糖、マンニトール、 カルボキシメチルセルロース、コーンスターチ、無機塩等の固形担体、蒸留水、生理 食塩水、ブドウ糖水溶液、エタノール等のアルコール、またはプロピレングリコール、 ポリエチレングリコール等の液体担体、各種の動植物油、白色ワセリン、パラフィン、 ロウ類等の油性担体等が挙げられる。
[0016] 溶媒としてエタノール水溶液を用いた場合や、原料の植物として、抽出液での飲食 経験の豊富なオーク類を用いた場合、経口服用時の安全性にもすぐれていることか ら、飲食品、経口医薬品、 口中用の香粧品として好適に用いることができる。従って、 溶媒抽出物として、ウィスキーやブランデー、あるいはそれらの濃縮物ならびに乾燥 物を用いて、飲食品、経口医薬品、口中用の香粧品に好適に調製することができる。
[0017] また、本発明の溶媒抽出物を用いて飲食品、香粧品または医薬品を調製する場合 には、他の美白剤やメラニン産生抑制剤、例えば、エラグ酸、ァスコルビン酸、ハイド ロキノン、コウジ酸、プラセンタエキス、アルブチンや、あるいは、火棘、キヨウニン、力 リン、ヒノキ、ジャスミン、ャヮーピリーピリなどの植物の抽出成分などとあわせて用いる こと力 Sできる。このようは植物抽出成分と本発明の溶媒抽出物配合割合は、一概には 云えないが、重量割合で通常約 1： 9一 9： 1である。
[0018] 本発明でいう、飲食品用、香粧品用または医薬品用の添加剤または配合剤とは、 香料、色素、酸化防止剤などの、飲食品、香粧品または医薬品用として通常用いら れる添加剤または配合剤に、溶媒抽出物を混合したものを言う。混合比率は適宜設 定すればよい。混合比率としては、例えば約 0. 01— 100重量％、好ましくは 0. 1— 80重量％である。ここで用いる飲食品、香粧品または医薬品用の添加剤または配合 剤としては、上述の各種添加剤が挙げられる。
実施例
[0019] 以下に実施例により本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらによって限 定されるものではない。
[0020] (試験方法)チロシナーゼ阻害活性の評価方法
以下の実施例では、美白作用の指標として、チロシナーゼ阻害活性を評価した。試 験方法は以下のとおりである。
B16マウスメラノーマ細胞は、 10%ゥシ胎児血清を含む DMEM培地を用い 5%C O、 37°Cの条件下で培養した。被験物質は凍結乾燥品を DMSOにて適宜溶解し
2
試験に供した。被験物質と B16メラノーマ細胞より調製したチロシナーゼ粗酵素液を 混和し、基質として L一ドーパを終濃度 0. 05%になるように添加した。 37°Cで 20分 間反応させ、 492nmの吸光度 Aを測定した。吸光度 Aはドーパクローム量に比例す る。コントローノレとして、上記反応系において被験試料を添加せずに同様の操作を行 レ、 492nmの吸光度 Bを測定し、下記の式からチロシナーゼ活性阻害率を算出した。
阻害率（％) = (1-A/B) X 100
被験試料の濃度（ x gZ反応溶液 ml)を段階的に変えて、上記阻害率を測定し、阻 害率が 50%を示す試料濃度を内揷法で求め、 IC50とした。
[0021] [実施例 1]
ホワイトオークの抽出物の有無による美白作用への影響を検討した。
(発明品 1) :
工業用エタノールを水と混合し、 60容量％エタノール水溶液とした。当該エタノー ノレ水溶液 2· 4Lに、ホワイトオークのチップ（lxlx2cm) 240gを添加し、 85°Cで 5分 間加熱した後、 24時間室温で放置し、再度 85°Cで 5分間加熱した。得られた抽出液 を減圧乾燥し、 7. 2gの乾燥品を得た。
[0022] (発明品 2— 5) :
ウィスキーの貯蔵前原酒として用レ、られるニューポットを調整した。すなわち、発芽 した大麦 (麦芽）を粉砕し、温水と混合し糖化させ、濾過した糖液に酵母を加え発酵 させ、アルコール度数は 7· 0-7. 5容量％の醪 (もろみ）を得た。醪を銅製のポットス チル（単式蒸溜器）にいれて二度蒸溜し、アルコール濃度 60容量％のアルコール含 有の組成物（ニューポット）を得た。
次に、ウィスキー製造用の樽（内容量 230リットル）をホワイトオークを用いて製造し た。樽の内面は直火で加熱処理した。
当該ウィスキー樽に上述のエタノール溶媒（ニューポット）を 210リットル入れ栓をし 、貯蔵庫にて室温で保存した。経時的に抽出液を採取し、 3年 (発明品 2)、 5年 (発 明品 3)、 12年 (発明品 4)、 18年 (発明品 5)の時点で採取した。得られた抽出液を減 圧乾燥し被験物質とした。 [0023] (発明品 6) :
同様の方法による保存期間 12年以上の抽出物を複数種類ブレンドして得られたサ ントリーウィスキー山崎 (登録商標） 12年を減圧乾燥し、被験物質を得た (発明品 6)。 これら発明品を上述の方法でチロシナーゼ阻害活性を測定した。
対照品として、ニューポットを減圧乾燥したものを用いた (対照品 1)。結果を表 1に 示した。
対象品に比較して、本発明品はいずれも、強いチロシナーゼ阻害活性が認められ た。特に、溶媒としてニューポットを用いた場合、保存期間が長いほど作用は強かつ た。
これは、多く化粧品や医薬部外品に美白成分として用いられているエラグ酸を同じ 試験系で評価した結果 (IC50 = 137 μ g/ml)と比較すると本発明品はェラグ酸より も、同等以上に強いものであった。
以上より、本発明品は、美白作用が強ぐ特に保存期間が長いほど、美白作用が強 レ、ことが示された。これらは溶媒としてエタノール水溶液を用いており、かつ飲食経験 の豊富なウィスキーの製造方法に準じてレ、ることから、経口服用することができる程 度に充分に安全性の高い美白剤を提供することができた。
[0024] [表 1]
Figure imgf000012_0001
[0025] [実施例 2]
コモンオークの抽出の有無による美白作用への影響を検討した。 (発明品 7) :
工業用エタノールを水と混合し、 70容量％エタノール水溶液とした。当該エタノー ル水溶液 10Lに、コモンオークの一種であるリムーザンオーク lkgを細断したものを 添加し、 85°Cで 5分間加熱した後 24時間室温で放置し、再度 85°Cで 5分間加熱し た。得られた抽出液を減圧乾燥し、 148gの乾燥品を得た。
[0026] (発明品 8— 11) :
ブランデーの貯蔵前原酒として用いられるヌーベルを調整した。すなわち、白ぶどう をつぶして果汁を絞り、酵母を添加し発酵させ、アルコール分 8— 10容量％のぶどう 醱酵液を得た。これを蒸溜器にて蒸留しアルコール濃度 70容量％のアルコール含 有の組成物（ヌーベル）を得た。
次に、ブランデー製造用の樽（内容量 370リットル)をコモンオークを用いて製造し た。樽の内側は直火で加熱処理した。
当該ブランデー製造用樽に上述のエタノール溶媒 (ヌーベル）を 350リットル入れ栓 をし、貯蔵庫にて室温で保存した。経時的に採取し、 7年 (発明品 8)、 10年 (発明品 9)、 15年 (発明品 10)、 20年 (発明品 11)の時点で採取した。得られた抽出液を減 圧乾燥し被験物質とした。
[0027] (発明品 12) :
同様の方法で長期貯蔵により得られた抽出物を複数種類ブレンドして得られたサン トリーブランデーインペリアル (登録商標）を減圧乾燥し、被験物質を得た (発明品 12 ) 0
これら発明品を上述の方法でチロシナーゼ阻害活性を測定した。
対照品として、ヌーベルを減圧乾燥したものを用いた (対照品 2)。結果を表 2に示 す。
対照品に比較して、本発明品はいずれも、強いチロシナーゼ阻害活性が認められ た。特に、溶媒としてヌーベルを用いた場合、保存期間が長いほど作用は強力、つた。
[0028] [表 2] チロシナーゼ阻害活性 被験試料
I C50 ( μ g/m l ) 発明品 7 コモンオークチップ抽出物 41 1 発明品 8 室温 7年保存 482 発明品 9 室温 10年保存 41 3 発明品 10 室温 1 5年保存 228 発明品 1 1 室温 20年保存 97 発明品 1 2 サントリーブランデーインペリアル（登録商標） 109 対照品 2 ヌーベルの乾燥品 1 0000以上
[0029] 対象品に比較して、本発明品はいずれも強いチロシナーゼ阻害活性が認められた 。特に、溶媒としてヌーベルを用いた場合、保存期間が長いほど作用は強かった。 以上より、本発明品は、美白作用が強ぐ特に保存期間が長いほど、美白作用が強 レ、ことが示された。これらは溶媒としてエタノール水溶液を用いており、かつ飲食経験 の豊富なブランデーの製造方法に準じていることから、経口服用することができる程 度に充分に安全性の高い美白剤を提供することができた。
[0030] [実施例 3]
発明品 6を用いて、細胞内メラニン産生阻害作用を評価した。
被験物質として、上述の発明品 6 (サントリーウィスキー山崎 (登録商標） 12年)を用 いた。すなわち、サントリーウィスキー山崎 (登録商標） 12年を減圧乾燥し、終濃度 1 OOugZmlとして用いた。
細胞内メラニン量測定は以下の方法で行った。 4xl04個の B16メラノーマ細胞を 6 Ommブラスティックシャーレに植え込み前培養を行った。 24時間の前培養後、被験 物質を添加した。被験試料存在下で、細胞を 3日間培養したのち、 PBSにより洗浄し 、 IN Na〇Hを加え加熱溶解した。培養液について、 470nmの吸光度 Cを測定し た。吸光度 Cはメラニン量に比例する。コントロールとして、上記反応系において被験 試料を添加せずに同様の操作を行レ、 470nmの吸光度 Dを測定し、下記の式から細 胞内メラニン産生阻害率を算出した。
阻害率（％) = (1-C/D) X 100 なお、同時に細胞数計測により、試料が細胞増殖に与える影響についても検討し た。結果を表 3示す。
[表 3]
Figure imgf000015_0001
細胞内メラニン産生量は、発明品 6で顕著に低減した。なお、本発明品の細胞増殖 は、コントロールと同程度であり、発明品の細胞増殖へ影響は認めらなかった。 以上より、本発明の組成物は、細胞内メラニン産生量を顕著に軽減し、安全性の高 い美白剤を提供できることが判った。
[0032] [実施例 4]
以下に示す方法で、本発明の溶媒抽出物を含む医薬品を製造した。
[0033] 錠剤：ホワイトオークのチップ lkgをステンレス容器に入れ、エタノール濃度が 60容量 %の水溶液 30Lを加え、 60°Cで 3時間攪拌した。得られた抽出液から溶媒を除去し 、 15gのホワイトオーク抽出物（乾燥品）を得た。
この乾燥品 5gに、乳糖 490g及びステアリン酸マグネシウム 5gを混合し、単発式打 錠機にて打錠し、直径 10mm、重量 300mgの錠剤を製造した。
顆粒剤：上述の錠剤を粉砕、整粒し、篩別して 20-50メッシュの顆粒剤を 得た。
[0034] [実施例 5]
実施例 4と同様の方法でホワイトオーク抽出物を調製し、以下に示す組成にて、本 発明の溶媒抽出物入りの、各種飲食品を製造した。下記組成中のホワイトオーク抽 出物（乾燥品）は実施例 4で得たものである。
[0035] [表 4] 飴 ：
(組成） （重量部） 粉末ソルビトール 9 9. 7 香料 0. 2 ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0. 0 5 ソルビトールシー ド 0. 0 5 全量 1 0 0
[0036] [表 5] キャンデー ：
(組成） （重量部） 砂糖 4 7. 0 水飴 4 9. 7 6 香料 1 . 0 水 2. 0 ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0. 2 4 全量 1 0 0
[0037] [表 6] 卜ローチ ：
(組成） （重量部） アラビアゴム 6 ブドウ糖 7 3 ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0. 0 5 リン酸第二カリウム 0. 2 リン酸第一カリウム 0. 1 乳糖 1 7 香料 0. 1 ステアリン酸マグネシウム 3. 5 5 全置 1 0 0 [0038] [表 7] ガム ：
(組成） (重量部） ガムベース 2 0 炭酸カルシウム 2 ステビ才サイ ド 0. 1 ホワイ 卜オーク抽出物 (乾燥品） 0. 0 5 乳糖 7 6. 8 5 香料 1 全量 1 0 0
[0039] [表 8」 キャラメル ：
(組成） （重量部） グラニュー糖 3 2. 0 水飴 2 0. 0 粉乳 4 0. 0 硬化油 4. 0 食塩 0. 6 香料 0. 0 2 水 3. 2 2 ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0. 1 6 全量 1 0 0
[0040] [表 9] ゼリー （コーヒーゼリー） ：
(組成） （重量部） グラニュー糖 1 5. 0 ゼラチン 1 . 0 コ一ヒーエキス 5. 0 水 7 8. 9 3 ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0. 0 7 全量 1 0 0
[0041] [表 10] アイスクリーム ：
(組成） （重量部） 生クリーム （ 4 5 %脂肪） 3 3. 8 脱脂粉乳 1 1 . 0 グラニュー糖 1 4. 8 加糖卵黄 0. 3 バニラエッセンス 0. 1 水 3 9. 9 3 ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0. 0 7 全量 1 0 0
[0042] [表 11] カスタードプリン ：
(組成） （重量部） 牛乳 4 7. 5 1 全卵 3 1 . 9 上白糖 1 7. 1 水 3. 4 ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0. 0 9 全量 1 0 0 [0043] [表 12] 水ようかん ：
(組成） (重 部） 赤生あん 2 4 . 8 粉末寒天 0 . 3 食塩 0 . 1 上白糖 2 4 . 9 ホワイ ト才一ク抽出物 （乾燥品） 0 . 1 水 4 9 . 8 全量 1 0 0
[0044] [表 13] ジュース
(組成） （重量部） 冷凍瀑縮温州みかん果汁 5 果糖プドウ糖液糖 1 1 クェン酸 0. 2
Lーァスコルビン酸 0. 0 2 ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0. 0 5 香料 0. 2 色素 0. 1 水 8 3. 4 3 全量 1 0 0
[0045] [表 14] 炭酸飲料 ：
(組成） (重 部） グラニュー糖 8 . 0 濃縮レモン果汁 1 . 0
Lーァスコルビン酸 0 . 1 0 クェン酸 0 . 0 6 クェン酸ナトリウム 0 . 0 5 着色料 0 . 0 5 香料 0 . 1 5 炭酸水 9 0 . 5 5 ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0 . 0 4 全量 1 0 0
[0046] [表 15] 乳酸菌飲料 ：
(組成） (重量部） 乳固形分 2 1 %発酵乳 1 4 . 7 6 果糖プドウ糖液耱 1 3 . 3 1 ぺクチン 0 . 5 クェン酸 0 . 0 8 香料 0 . 1 5 水 7 1 . 1 4 ホワイ 卜オーク抽出物 （乾燥品） 0 . 0 6 全量 1 0 0
[0047] [表 16] コーヒー飲料 ：
(組成） (重量部）
グラニュー糖 8 . 0
脱脂粉乳 5 . 0
カラメル 0 . 2
コーヒー抽出物 2 . 0
香料 0 . 1
ポリグリセリ ン 0 . 0 5
脂肪酸エステル
0 . 0 5
水 8 4 . 5 6
ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0 ， 0 4
全量 1 0 0
[0048] [表 17] アルコール飲料 ：
(組成） (重量部）
5 0容量？ έエタノール 3 2
砂糖 8 . 4
果汁 2 . 4
ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0 . 2
精製水 5 7 . 0
[0049] [実施例 6]
実施例 4と同様の方法でホワイトオーク抽出物を調製し、以下に示す組成にて、本 発明の溶媒抽出物入りの、各種香粧品を製造した。下記組成中のホワイトオーク抽 出物（乾燥品）は実施例 4で得たものである。
[0050] [表 18] 歯磨剤 ：
(組成） (重量部） 第二リン酸カルシウム 4 2 グリセリン 1 8 カラギーナン 0 . 9 ラウリル硫酸ナトリウム 1 . 2 サッカリンナトリウム 0 . 0 9 パラ才キシ安息香酸ブチル 0 . 0 0 ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0 . 0 5 香料 1 水 3 6 . 7 5 全量 1 0 0
[0051] [： 洗口液 ：
(組成） (重量部） ラウリル硫酸ナトリウム 0 . 8 グリセリン 7 ソルビトール 5 エチルアルコール 1 5 ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0 . 0 5
1 一メントール 0 . 0 5 香料 0 . 0 4 サッカリンナ卜リウム 0 . 1 水 7 1 . 9 6 全量 1 0 0
[0052] [表 20] 柔軟香粧品 （弱酸性） ：
(組成） （重量部） グリセリン 5. 0 プロピレングリコール 4. 0 ヒアルロン酸ナトリウム 0. 1 ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0. 0 5 ポリ才キシエチレンソルビタン
モノラウリン酸エステル
( 2 0 E . 0. ) 1 . 5 ポリオキシエチレンラウリル
エーテル （ 2 0 E . 0. ) 0. 5 エタノール 1 0. 0 香料 0. 1 染料 微量 防腐剤 微量 紫外線吸収剤 微量 精製水 8. 7 5 21]
ェモリエントク リーム ：
(組成） （重量部) ミツロウ 2. 0 ステアリルアルコール 5. 0 ステアリン酸 8. 0 スクァラン 1 0. 0 自己乳化型プロピレングリコール 3. 0 モノステアレー 卜
ポリオキシエチレンセチルエーテール 1 . 0
( 2 0 E . 0. )
香料 0. 5 酸化防止剤 微量 防腐剤 微量 プロピレングリクール 4. 8 グリセリン 3. 0 ヒアルロン酸ナトリウム 0. 1 ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0. 1 卜リエタノールアミン 1 . 0 精製水 6 1 . 5 22]
ェモリエントローション ：
(組成） （重量部) ステアリン酸 2. 0 セタノール 1 . 5 ワセリン 3. 0 ラノ リンアルコール 2. 0 流動パラフィン 1 0. 0 ポリオキシエチレンモノォレイン酸 2. 0 エステル （ 1 0 E . O.)
香料 0. 5 酸化防止剤 微量 防腐剤 微量 プロピレングリクール .4. 8 グリセリン 3. 0 ヒアルロン酸ナトリウム 0. 1 ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0. 1 トリエタノールァミン 1 . 0 精製水 7 0. 0 23]
乳液状ファンデーション ：
(組成） （重量部) ステアリン酸 2. 4 モノステアリン酸プロピレン 2. 0 ダリコール
セ卜ステアリルアルコール 0. 2 液状ラノ リン 2. 0 流動パラフィン 3. 0 ミリスチン酸イソプロピル 8. 5 パラォキシ安息香酸プロピル 微量 精製水 6 4. 1 カルボキシメチルセルロースナトリウム 0. 2 ベン卜ナイ 卜 0. 5 プロピレングリコール 3. 8 ヒアルロン酸ナトリウム 0. 1 ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0. 1 卜リエタノールアミン 1 . 1 パラ才キシ安息香酸メチル 微量 酸化チタン 8. 0 タルク 4. 0 着色含量 微量 香料 微量 24] 育毛へア トニック ：
(組成） （重量部） エタノール 7 0. 0 センプリエキス 0. 2 ビタミン E 0. 2
L—メントール 0. 4 グリチルリチン 0. 1 ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0. 1 サリチル酸 0. 5 グリセリン 0. 5 香料 微量 精製水 2 8. 0
[0057] [表 25] シャンプー ：
(組成） （重量部) アルキルエーテル硫酸 1 6. 0 ナ卜リウム （A E S— N a)
ラウリン酸ジエタノールアミ ド 4. 0 プロピレンダリコール 1 . 9 ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0. 1 防腐剤 微量 色素 微量 香料 微量 精製水 7 8. 0
[0058] [表 26] リンス ：
(組成） （重量部）
塩化ステアリルジメチル 1 . 4
ベンジルアンモニゥ厶
ステアリルアルコール 0. 6
グリセリンモノステアレート 1 . 5
食塩 0. 1
ホワイ トオーク抽出物 （乾燥品） 0. 1
精製水 9 6. 3 産業上の利用可能性
本発明はブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物を含有する美白作用を有する飲食品 、香粧品または医薬品に関する。

Claims

請求の範囲
[I] ブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物を含有する美白剤。
[2] 抽出物が抽出液、抽出液の濃縮物または抽出液の乾燥物であることを特徴とする 請求の範囲第 1項に記載の美白剤。
[3] ブナ科コナラ属植物がオーク類であることを特徴とする請求の範囲第 1項または第
2項に記載の美白剤。
[4] ブナ科コナラ属植物がオーク類木材からなるチップまたはウィスキーもしくはブラン デー熟成用樽の形態であることを特徴とする請求の範囲第 1項一第 3項のいずれか に記載の美白剤。
[5] 溶媒が低級アルコールを含む水溶液であることを特徴とする請求の範囲第 1項一 第 4項のいずれかに記載の美白剤。
[6] 低級アルコールがエタノールであることを特徴とする請求の範囲第 5項に記載の美 白剤。
[7] 溶媒のエタノールの濃度が 10— 100容量％であることを特徴とする請求の範囲第
6項に記載の美白剤。
[8] 溶媒が、エタノール含有物を蒸留したものであることを特徴とする請求の範囲第 6項 または第 7項に記載の美白剤。
[9] 溶媒抽出物がエタノール含有物を蒸留したものをオーク樽中でオーク樽材と接触さ せることにより得られることを特徴とする請求の範囲第 1項一第 8項に記載の美白剤。
[10] 接触期間が 0. 5年以上であることを特徴とする請求の範囲第 9項に記載の美白剤
[II] ウィスキー、ブランデーまたはそれらの濃縮物あるいは乾燥物のいずれかである請 求の範囲第 1項に記載の美白剤。
[12] 飲食品、香粧品または医薬品である請求の範囲第 1項一第 11項のいずれかに記 載の美白剤。
[13] 外用香粧品または外用医薬品である請求の範囲第 12項に記載の美白剤。
[14] 飲食品、 口中用の香粧品または経口医薬品である請求の範囲第 12項に記載の美 白剤。
[15] ブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物を含有することを特徴する飲食品用、香粧品用 または医薬品用の添加剤または配合剤。
[16] ブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物を含有するメラニン産生抑制剤。
[17] ブナ科コナラ属植物の溶媒抽出物の美白剤製造のための使用。
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