WO2004084235A1 - ガラス溶融処理方法 - Google Patents

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Hiroshi Igarashi
Hiroaki Kobayashi
Kazuya Noguchi
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Hiroshi Igarashi
Hiroaki Kobayashi
Kazuya Noguchi
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    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P40/00—Technologies relating to the processing of minerals
    • Y02P40/50—Glass production, e.g. reusing waste heat during processing or shaping

Definitions

  • the present invention relates to a method for vitrifying a high-level radioactive liquid waste by a cold induction method.
  • high-level radioactive liquid waste generated in reprocessing plants and the like is solidified by glass.
  • the reasons for using glass are as follows: (1) most solid waste components can be dissolved or dispersed uniformly; (2) excellent stability; and (3) industrial glass manufacturing methods can be applied.
  • a direct current type glass melting furnace has been used to obtain a vitrified body. Specifically, high-level radioactive liquid waste and glass raw materials are mixed and supplied into a melting furnace. First, the glass is melted by applying heat using a preheating heater. Electrodes are installed in the melting furnace, and when electricity is supplied between the electrodes, electricity flows through the molten glass and is heated to keep the entire charge in the furnace forever.
  • An object of the present invention is to provide a glass melting processing method capable of simultaneously solving the problem of high-temperature erosion of equipment components and the limitation of a melting operation temperature set by the allowable temperature of the equipment components.
  • the present invention utilizes a cold-drip and single-chip induction melting method.
  • the cold meltable induction melting method when the object to be melted is a metal, a levitation force acts on the melt itself due to the action of the electromagnetic field, and the melt can be melted without contacting the furnace body, so that a material with a high melting point can be melted
  • there is a special hue that the erosion of the furnace body by the melt is small. Therefore, it is currently used for melting special metals in the steel industry.
  • the coldcle-sible induction melting method requires that the object to be melted be conductive, and cannot be used for glass melting as it is.
  • the radioactive waste liquid and the glass material are charged into a melting furnace of a cold-clep-shipple induction melting apparatus, and a conductor having a higher melting point than the glass material is inserted into the melting furnace.
  • a high-frequency current is supplied to the high-frequency coil of the melting device to cause the conductor to generate heat and indirectly heat the glass material.
  • the conductor is pulled out. Maintain the induction heating by, and make the whole into a molten state.
  • a silicon carbide rod is used as the conductor to be inserted into the melting furnace.
  • the mixture of radioactive liquid waste and unmelted glass material has conductivity. do not do. Therefore, it does not generate heat even if it is supplied into the melting furnace of the cold crucible induction melting device and supplies high-frequency current to the high-frequency coil.
  • a conductor having a high melting point such as a gay carbonized rod
  • current flows through the conductor and induction heating is performed. Due to this heat, the surrounding glass material is indirectly heated, and eventually becomes partially molten.
  • the glass material becomes conductive, so that a current flows in response to the high-frequency current of the high-frequency coil, and is heated by induction.
  • conductors such as silicon carbide are no longer needed, and the molten glass material is directly heated, gradually expanding the melting area and eventually reaching a molten state.
  • the surface in contact with the inner wall of the melting furnace becomes a solid layer (skull) by cooling, and the molten material does not directly contact the furnace material, so that high-temperature erosion of the melting furnace can be prevented.
  • the melting furnace itself is water-cooled, it is not limited to its heat-resistant temperature.
  • FIG. 1 is an explanatory view showing one example of a cold crucible induction melting apparatus used in the present invention.
  • FIG. 2 is a conceptual diagram of a waste treatment process to which the method of the present invention is applied.
  • BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION FIG. 1 shows an example of an apparatus for carrying out the method of the present invention.
  • FIG. The cold-cicle-shipple induction melting apparatus 10 is configured such that a water-cooled copper melting furnace 12 divided by a slit is installed in a water-cooled high-frequency coil 14.
  • the melting object 16 (radioactive waste liquid and glass material) is put into the melting furnace 12 and a conductor (here, a gay bar rod 18) having a higher melting point than the glass material is inserted.
  • the device is cooled by circulating the cooling water 20, and a high-frequency current is supplied from the high-frequency power supply panel 22 to the high-frequency coil 14.
  • a high-frequency current is supplied from the high-frequency power supply panel 22 to the high-frequency coil 14.
  • the gay carbon rod 18 is heated, and the generated heat causes the surrounding molten object 16 to be indirectly heated, so that the surrounding is in a molten state.
  • the molten glass material exhibits conductivity, and the heat generated by the molten glass material allows the molten state to be continued.
  • the gay carbide rod 18 is pulled out.
  • the high-frequency coil 14 is kept energized as it is, thereby expanding the molten state so that the whole becomes a completely molten state.
  • the melting furnace 12 corresponding to the conventional refractory furnace material and crucible is water-cooled, and the contact surface between the glass material etc. and the melting furnace 12 becomes a solid layer (skull) by cooling. Therefore, the molten material does not come into direct contact with the furnace inner wall, so that no high-temperature erosion of the melting furnace 12 occurs. Furthermore, since the melting furnace itself is water-cooled, the object to be melted can be melted at any temperature by supplying necessary power without being limited to its heat-resistant temperature.
  • FIG. 2 shows the overall configuration of a waste treatment process to which the method of the present invention is applied.
  • pretreatment such as concentration or composition adjustment is performed.
  • the pretreated high-level radioactive liquid waste and the glass material are melted in the melting step of the present invention utilizing a cold-cripple induction melting technique.
  • the generated off-gas is processed by an off-gas processing system.
  • the solid waste filled in the canister is covered with the lid and welded to clean the outside in the solidified material handling process, inspected in the inspection process, and stored in the solidified material storage.
  • the device has a structure as shown in FIG.
  • the melting furnace has an inner diameter of 100 mm and a depth of 150 mm and is divided into 10 segments.
  • the high-frequency coil has an outer diameter of about 170 mm ⁇ and a height of about 100 mm and has 7 turns.
  • the high frequency power supply frequency is 4 MHz.
  • the melting temperature after the start of melting can be adjusted to 110 to 160 ° C by adjusting the anode voltage. It was possible to set it freely. From the above, it was found in this test that a maximum of 1200 g of glass could be completely melted at a temperature of 110 to 160 ° C. table 1
  • an unmelted solid layer called a skull is formed between the molten material and the melting furnace, and the equipment constituent material (furnace material) does not directly contact the molten material in a molten state.
  • the equipment constituent material furnace material
  • the life of the melting furnace can be improved and the amount of secondary waste generated can be reduced.
  • the heat-resistant temperature of the device components is the upper limit of the device operating temperature. In the present invention, however, the object to be melted is directly induction-heated and the device components are water-cooled. There is no longer any restriction on the operating temperature, and melting at high temperatures becomes possible.

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Description

明 糸田 書 ガ ラ ス 溶 融 処 理 方 法 技 術 分 野
本発明は、 コール ドクル一シ'プル誘導溶融法により高レベル 放射性廃液をガラス固化処理する方法に関する ものである。 背 景 技 術
現在、 再処理工場等で発生する高レベル放射性廃液は、 ガラ スによる固化処理が行われている。 ガラスを使用する理由は、 ①殆どの廃棄物成分を均一に固溶あるいは分散できる こと、 ② 安定性に優れている こ と、 ③工業用ガラスの製造方法が応用で きるこ と、 などによる。
従来、 ガラス固化体を得るには、 直接通電型ガラス溶融炉が 用いられている。 具体的には、 高レベル放射性廃液とガラス原 料を混ぜて溶融炉内に供給し、 まず予熱ヒ一ターにより熱を加 えてガラスを溶融する。 溶融炉の中には電極が設置されていて、 その電極間に通電する と、 溶融したガラス中に電気が流れ、 加 熱されて炉内の投入物の全体をいつまでも溶融し続けることが できる。
従来の溶融技術では、 溶融対象物であるガラス等が、 溶融装 置の構成材 （耐火物炉壁やるつぼ壁など） に、 対象物の溶融温 度条件で直接接触する。 そのため、 構成材の高温侵食対策 （侵 食代又は構成材の交換） 、 及び溶融温度の制限 （構成材の強度 を確保できる温度が上限） が大きな課題となっている。 発 明 の 開 示
本発明の目的は、 装置構成材の高温侵食の問題及び装置構成 材の耐熱温度で設定される溶融運転温度の制限の問題を同時に 解決できるガラス溶融処理方法を提供する こ とである。
上記の目的を解決するため、 本発明では、 コール ドクル一シ プル誘導溶融法を利用する。 コール ドクル一シブル誘導溶融法 は、 溶融対象物が金属の場合、 電磁場の作用により溶融物自体 に浮上力が作用し、 炉体に接触させずに溶融できるため、 高融 点の物質を溶融できるこ とに加え、 溶融物による炉体の侵食が 少ないという特徽がある。 そのため、 現在、 鉄鋼業界において 特殊金属の溶融などに利用されている。 しかし、 コール ドクル ―シブル誘導溶融法は、 溶融対象物が導電性を有する ものでな ければならず、 そのままではガラス溶融には利用できない。 そこで本発明に係るガラス溶融処理方法では、 放射性廃液と ガラス物質をコール ドクル一シプル誘導溶融装置の溶融炉内に 投入すると共に、 該溶融炉内にガラス物質より も高融点の導電 体を挿入し、 前記溶融装置の高周波コイルに高周波電流を供給 して導電体を発熱させてガラス物質を間接加熱し、 ガラス物質 の一部が溶融状態になつた後に導電体を引き抜き、 引き続いて 溶融したガラス物質による誘導加熱を維持して、 全体を溶融状 態にする。 溶融炉内に挿入する導電体と しては、 例えば炭化ケ ィ素棒などを用いる。
放射性廃液と未溶融のガラス物質との混合物は、 導電性を有 しない。 それ故、 コール ドクルーシプル誘導溶融装置の溶融炉 内に投入して高周波コイルに高周波電流を供給しても、 発熱す ることはない。 しかし、 炭化ゲイ素棒のような高融点の導電体 が存在する と、 該導電体に電流が流れて誘導加熱される。 この 発熱により周囲のガラス物質は間接的に加熱され、 やがて部分 的に溶融状態となる。 ガラス物質が溶融状態になると、 導電性 を呈するため、 高周波コイルの高周波電流に応答して電流が流 れ、 誘導加熱される。 この時点にまで達すると、 炭化ケィ素の ような導電体は必要なく なり、 溶融したガラス物質が直接加熱 されて、 徐々に溶融領域が拡大し、 やがて全体が溶融状態に達 する。
溶融対象物がこのよ うなガラス物質の場合には、 溶融炉内壁 との接触表面が冷却によって固体層 （スカル） となり、 溶融物 が炉材に直接接触しないため、 溶融炉の高温侵食を防止できる。 また溶融炉自体は水冷されているため、 その耐熱温度に制限さ れるこ ともない。 図 面 の 簡 単 な 説 明
第 1図は、 本発明で用いるコール ドクルーシプル誘導溶融装 置の一例を示す説明図である。
第 2図は、 本発明方法を適用した廃棄物処理プロセスの概念 図である。 発明を実施するための最良の形態 第 1図は本発明方法を実施するための装置の一例を示す説明 図である。 コール ドクル一シプル誘導溶融装置 1 0 は、 ス リ ツ 卜で分割した水冷式銅製の溶融炉 1 2を、 水冷式の高周波コィ ル 1 4内に設置したものである。 溶融炉 1 2内に溶融対象物 1 6 (放射性廃液とガラス物質） を投入すると共に、 ガラス物質 より も高融点の導電体 （こ こでは炭化ゲイ素棒 1 8 ) を挿入す る。 そ して、 冷却水 2 0を循環させて装置を冷却し、 高周波電 源盤 2 2から高周波コイル 1 4に高周波電流を供給する。 これ によって、 まず炭化ゲイ素棒 1 8が加熱され、 その発熱により 周囲の溶融対象物 1 6が間接的に加熱されて、 その周囲が溶融 状態となる。 溶融したガラス物質は導電性を呈し、 その発熱に よって溶融状態を継続できるようになった後、 炭化ゲイ素棒 1 8を引き抜く 。 そして、 そのまま高周波コイル 1 4に通電し続 けるこ とによ つて溶融状態を拡大して、 全体が完全な溶融状態 となるようにする。
この方法では、 従来の耐火物炉材、 るつぼに相当する溶融炉 1 2が水冷されており、 ガラス物質等と溶融炉 1 2 との接触表 面が冷却によ り固体層 (スカル） となって、 溶融物が炉内壁に 直接接触しないため、 溶融炉 1 2 の高温侵食は発生しない。 更 に溶融炉自体は水冷されているため、 その耐熱温度に制限され ることなく、 必要とする電力の供給により、 溶融対象物を任意 の温度で溶融する こ とができる。
このようにして溶融処理した溶融物は、 その後キヤニスター (ステン レス鋼製容器） の中に注入され、 廃棄物固化体となる。 本発明方法を応用した廃棄物処理プロセスの全体構成を第 2 図に示す。 再処理工場等で発生した高レベル放射性廃液を、 受 入 · 前処理工程において、 濃縮あるいは組成調整などの前処理 を行う。 この前処理の済んだ高レベル放射性廃液とガラス物質 とを、 コール ドクル一シプル誘導溶融技術を利用した本発明の 溶融処理工程で溶融処理する。 発生したオフガスはオフガス処 理系で処理する。 溶融処理後キヤニスターに充填された廃棄物 固化体は、 固化体取扱工程でキヤニスターに蓋をし溶接して外 側をきれいにし、 検査工程で検査した後、 固化体保管庫で保管 する。
次に、 模擬ガラスを用いた実験例とその結果について述べる。 装置は第 1図に示すような構造である。 溶融炉は、 内径 1 0 0 m m 、 深さ 1 5 0 m mで、 1 0個のセグメ ン トに分割されて いる構造である。 高周波コイルは 外径約 1 7 0 m m ø 高さ 約 1 0 0 m mで、 7 ターンである。 高周波電源周波数は 4 M H z である。
表 1 に示した組成の模擬ガラス力 レツ ト (粒径 2 m m以下） を溶融対象物と して溶融試験を行った。 まず初めに 6 0 0 gの ガラス試料を溶融炉に入れ、 外径 3 0 m m ø、 内径 2 0 m m の中空円筒型炭化ゲイ素棒を溶融炉上面から 9 0 m mの深さま で挿入し、 陽極電圧を 5 k V印加後、 1 k V Z 2分の割合で上 昇させ 8 k Vと した。 その後、 陰極電流が 4 . 5 Aとなった時 点で炭化ゲイ素棒を引き抜いたと ころ、 ガラス単独でも誘導加 熱が継続する こ とが確認できた。 またガラス試料を 1 2 0 0 g 充填した条件で同様の運転を行った結果、 同様にガラス単独で 誘導加熱の維持が確認された。 更に、 溶融開始後の溶融温度は、 陽極電圧を調整する こ とにより 1 1 0 0〜 1 6 0 0 °Cの範囲で 自由に設定することが可能であった。 以上のこ とから、 この試 験で最大 1 2 0 0 gのガラスを 1 1 0 0〜 1 6 0 0 °Cの条件で 完全に溶融できるこ とが判明した。 表 1
Figure imgf000008_0001
本発明は上記のように、 溶融物と溶融炉との間にスカルと呼 ばれる未溶融固体層が形成され、 装置構成材 （炉材） と溶融物 が溶融状態で直接接触する ことがないため、 装置構成材の高温 侵食が生じない。 そのため溶融炉の寿命が向上すると共に、 二 次廃棄物発生量を低減できる。 また従来方法では、 装置構成材 の耐熱温度が装置運転温度の上限であつたが、 本発明では、 溶 融対象物自体が直接誘導加熱され、 装置構成材は水冷される こ とから、 このような運転温度の制限が無く なり、 高温で溶融処 理することが可能となる。

Claims

請 求 の 範 囲 . 放射性廃液とガラス物質をコール ドクル一シプル誘導溶融 装置の溶融炉内に投入する と共に、 該溶融炉内にガラス物質 より も高融点の導電体を挿入し、 前記溶融装置の高周波コィ ルに高周波電流を供給して導電体を発熱させてガラス物質を 間接加熱し、 ガラス物質の一部が溶融状態になつた後に導電 体を引き抜き、 引き続いて溶融したガラス物質による誘導加 熱を維持して、 全体を溶融状態にすることを特徴とするガラ ス溶融処理方法。
. 溶融炉内に挿入する導電体が炭化ゲイ素棒である請求項 1 記載の方法
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