WO2003086687A1

WO2003086687A1 - Procede permettant de mouler a la presse de la poudre d'alliage de terre rare, et procede pour produire un objet fritte en alliage de terre rare

Info

Publication number: WO2003086687A1
Application number: PCT/JP2003/004370
Authority: WO
Inventors: Atsushi Ogawa; Shuhei Okumura
Original assignee: Sumitomo Special Metals Co., Ltd.
Priority date: 2002-04-12
Filing date: 2003-04-04
Publication date: 2003-10-23
Also published as: US7045092B2; CN1533313A; CN100528420C; US20040241033A1; DE10392157T5; DE10392157B4; AU2003236275A1

Description

明細書希土類合金粉末のプレス成形方法および希土類合金焼結体の製造方法技術分野

本発明は、希土類合金粉末のプレス成形方法および希土類合金焼結体の製造方法に関する。背景技術

希土類合金の焼結磁石（永久磁石）は、一般に、希土類合金の粉末をプレス成形し、得られた粉末の成形体を焼結し、時効処理することによって製造される。現在、希土類 · コバル卜系磁石と、希土類 ·鉄 ·硼素系磁石の二種類が各分野で広く用いられている。なかでち、希土類 ·鉄 ·硼素系磁石（以下、「R— F e— B系磁石」と称する。 Rは Yを含 ¾希土類元素、 F eは鉄、 Bは硼素である。 ) は、種々の磁石の中で最も高い最大磁気エネルギー積を示し、価格ち比較的安いため、各種電子機器へ積極的に採用されている。

R - F e— B系焼結磁石は、主に R ₂ F e _{1 4} Bの正方晶化合物からなる主相、 N d等からなる Rリッチ相、および Bリッチ相から構成されている。なお、 F eの一部が C όゆ N i などの遷移金属と置換されてちょ <、硼素（B ) の一部が炭素（C ) で置換されてちよし、。本発明が好適に適用される R'— F e— B系焼結磁石は、例えば, 米国特許第 4, 770, 了 23号および米国特許第 4, 792, 3 68号の明細書に記載されている。

このような磁石となる R— F e— B系合金を作製するめに、従来は、インゴッ卜鎵造法が用いられてき。一般的なインゴッ卜鐯造法によると、出発原料である希土類金属、電解鉄およびフエロボロン合金を高周波溶解し、得られ溶湯を鐽型内で比較的ゆっくりと冷却することによって合金インゴッ卜が作製される。

近年、合金の溶湯を単ロール、双ロール、回転ディスク、または回転円筒鎵型の内面などと接触させることによって、比較的速く)令却し、合金溶湯から、インゴッ卜よりも薄い凝固合金（「合金フレーク」と称することにする。）を作製するストリップキャスト法ゆ遠心錄造法に代表される急冷法が注目されてし、る。このような急冷法によって作製された合金片の厚さは、一般に、約 0. 03mm以上約 1 Omm以下の範囲にある。急冷法によると、合金溶湯は冷却ロールに接触した面（ロール接触面）から凝固し始め、ロール接触面から厚さ方向に結晶が柱状に成長してゆく。その結果、ストリツプキャスト法などによって作製された急冷合金は、短軸方向のサイズが約〇. 1 m以上約 1 O O m以下で、長軸方向のサイズが約 5 w m以上約 500 u m以下の R ₂ F e ₄B結晶相と、 R ₂ F e ₄ B結晶相の粒界に分散して存在する Rリツチ相とを含有する組織を持つにいたる。 Rリツチ相は希土類元素 Rの濃度が比較的高い非磁性相であり、その厚さ（粒界の幅に相当する）は約 1 0 m以下になる。急冷合金は、従来のインゴッ卜錄造法（金型鐯造法）によって作製された合金（インゴッ卜合金）に比較して相対的に短い時間（冷却速度： 1 〇² °C Z秒以上、 1 0 ⁴ °〇秒以下）で冷却されているため、組織が微細化され、結晶粒径が小さいという特徴を有してし、る。また、粒界の面積が広く、 Rリッチ相は粒界内に広く広がっているめ、 Rリッチ相の分散性にち優れるという利点がある。これらの特徴が故に、急冷合金を用いることによって、優れ磁気特性を有する磁石を製造することができる。

ま、 C a還元法（あるし、は還元拡散法）と呼ばれる方法ち知られている。この方法は以下の工程を含む。まず、希土類酸化物のちの少なくとも 1種と、鉄粉および純硼素粉と、フエロボロン粉およびホウ素酸化物のうちの少なくとも 1種とを所定の割合で含¾混合粉、あるいは上記構成元素の合金粉まは混合酸化物を所定の割合で含¾混合粉に、金属カルシウム（C a ) および塩化カルシウム ( C a C 1 ) を混合し、不活性ガス雰囲気下で還元拡散処理を施す得られた反麻生成物をスラリー化し、これを水処理することによつて、 R— F e— B系合金の固体が得られる。

なお、本明細書において、固体合金の塊を「合金塊」と呼び、従来のインゴッ卜鎵造法によって得られる合金インゴッ卜およびス卜リップキャス卜法などの急冷法によって得られる合金フレークなどの溶湯を冷却して得られ凝固合金だけでなく、 C a還元法によつて得られる固体合金など、種の形態の固体合金を含ちのとするプレス成形に供される合金粉末は、これらの合金塊を、例えば水素吸蔵法および/または種の機械的粉砕法（例えば、ディスクミルが用いられる）で粉砕し、得られ粗粉末（例えば、平均粒径 1

0^ΓΤΊ〜50〇 m) を例えばジエツ卜ミルを用いた乾式粉砕法で微紛砕することによって得られる。

プレス成形に供せられる R— F e— B系合金粉末の平均粒径は、磁気特性の観点から、 1. 5 m〜6 mの範囲内にあることが好ましい。なお、粉末の「平均粒径」は、特にことわらない限り、ここでは、質量中位径 (m a s s me d i a n d i a m e t Θ r ： MMD) を指すことにする。しかしながら、このように平均粒径が小さな粉末を用いると流動性ゆプレス成形性（キヤビティ充填性および圧縮性を含む）が悪く、生産性が悪い。

特に、ス卜リップキャス卜法等の急冷法（冷却速度が 1 0²/秒〜1 0⁴/秒）で作製され粉末は、インゴッ卜法によって作製され粉末に比べて、 φ均粒径が小さいだけでなく粒度分布がジャープ（急峻）なので、特に流動性が悪い。そのめ、キヤビティに充壞される粉末の量が許容範囲を超えてばらついり、キヤビティ内の充填密度が不均一になっりする。その結果、成形体の質量ゃ寸法が許容範囲を超えてばらついだり、成形体に欠けや割れが生じることがある。更に、配向磁界によって十分に配向させることができず、最終的に得られる焼結磁石の磁気特性（例えば残留磁束密度）が低し、といろ問題があった。

ま、磁石用成形体のプレス成形方法は、配向磁界の方向によつて 2つに大別される。すなわち、プレス方向（圧縮方向）と平行な配向磁界を印加する平行プレス法と、プレス方向と直交する方向に配向磁界を印加する直角プレス法がある。

図 1 ( a ) および（b ) を参照しながら、弓形磁石用の成形体のプレス成形方法を説明する。図 1 ( a ) 中の矢印 Bおよび図 1 ( b ) 中の矢印 Bはプレス成形時の配向磁界の方向を示している。図 1 ( a ) に示した弓形磁石 1 aは、生産性および磁気特性の観点から、図 1 ( b ) に示した焼結体ブロック 1 bを作製し、これを切断することによって作製されている。従来、焼結体ブロック 1 b を得るめの成形体は、直角プレス法を用いて成形されている。これは、直角プレス法を用いると磁界配向を崩さずにプレス成形することができるめであり、一般に、直角プレス法で得られる磁石の方が平行プレス法で得られる磁石よりも優れた磁気特性を有してし、る。

一方、非磁性材料から形成しダイにおいてキヤビティを形成するめの貫通孔（ダイホール）の近傍（ダイホール内壁から配向方向に 1 5 c m以内）にヨーク部材を配置することにより、キヤビティ内に磁束を集中させ、配向磁界の強度を向上させることが行われている。キヤビティ内における配向磁界の強度が高くなるほど、最終的に得られる磁石の残留磁束密度 B が向上するからである。このよろなヨーク部材を用いて配向磁界のキヤビティ内強度を上昇させる技術を、上述の直角プレス法に組み合わせれば、より優れ特性を持つだ永久磁石を製造することが可能になる。

近年、焼結磁石のグレインサイズを小さくするため、粒径（F S S S粒径）が 6 m以下となる微粉を用いられている。このように細かい粉末粒子を配向させるには、従来以上に強い磁界の印加が必要である。しかし、ヨーク部材を用いてキヤビティ内の磁界強度を高める場合は、キヤビティ内の磁界強度分布が一様にならず、キヤビティの配向方向端部に近いほど磁界強度が高くなる。上記磁界は、キヤビティ内の磁石粉末をヨーク部材の側に強く引き寄せるため、キヤビティ端部に比べてキヤビティ中央部における磁石粉末の見掛け密度が低下するという問題が生じる。特に従来の静磁界プレスの場合、成形圧縮工程の初期段階（粉末密度が小さく、キヤビティ内で粉末が移動可能な段階）から配向磁界を印加するため、キヤビティ内で粉末の偏りが発生しやすし、。このような場合、キヤビティ端部に集まっていた粉末は、上パンチの下降 ·押圧によってキヤビティ中央部に押され、移動してくるが、その際、キヤビティの両端で配向の乱れが発生する。以上のことから、ヨーク部材を用いて行う直角プレスにおいては、粉末成形体の配向度や密度の不均一が生じやすく、磁石特性の均一性が劣化する傾向が強い。また、ヨーク部材をキヤビティの近傍に配置する場合は、磁束の集中が生じる分、磁束自体の曲がりも発生しゆすい傾向にある。

本発明は、上記の諸点に鑑みてなされたものであり、その主な目的は、均一な磁気特性を持った焼結磁石の製造を可能にする希土類合金粉末のプレス成形方法を提供することにある。発明の開示

本発明による希土類合金粉末のプレス方法は、非磁性体から形成されたダイであって、キヤビティを形成するための貫通孔と、前記貫通孔の両側に配置されたヨークとを有するダイを用いる希土類合金粉末のプレス方法であって、希土類合金粉末を用意する工程と、前記ダイのキヤビティ内に前記希土類合金粉末を充填する工程と、前記キヤビティ内に充填された前記希土類合金粉末を互いに対向する一対の加圧面で圧縮する工程とを含み、前記圧縮工程の期間内において、前記キヤビティ内の前記希土類合金粉末の見掛けの密度が真密度の 4 7 %以上となる所定値に到達した後においてのみ、圧縮方向に略垂直なパルス磁界を印加する工程を包含する。

前記圧縮工程の期間内において、前記パルス磁界の印加前に前記希土類合金粉末に振動を加える工程を更に包含することが好ましい _t 好ましい実施形態において、前記所定値は 3 . S S g Z c m ³以上に設定される。

好ましし、実施形態において、前記パルス磁界は交番減衰磁界である。

好ましい実施形態において、前記パルス磁界は反転パルス磁界である。

好ましい実施形態において、前記振動は、前記一対の加圧面の少なくとち一方から供給される。

好ましし、実施形態において、前記希土類合金粉末は、急)令法を用いて作製された粉末である。本発明による希土類合金焼結体の製造方法は、上記いずれかの希土類合金粉末のプレス成形方法によって成形体を作製する工程と、前記成形体を焼結する工程とを含む。図面の簡単な説明

図 1 ( a ) は、弓形磁石を示す模式図であり、（b ) は弓形磁石を作製するための焼結体プロックの模式図である。

図 2は、本発明による実施形態のプレス成形に好適に用いられるプレス装置の構成を示す模式図である。

図 3は、本発明による実施形態のプレス成形に用いられるダイの構成例を示す斜視図である。

図 4 ( a ) は、本発明によるプレス成形方法において、振動を加えられた粉末粒子の状態を模式的に示す図であり、（b ) は振動が加えられる前の粉末粒子の伏態を模式的に示す図である。発明を実施するめの最良の形態本発明では、非磁性体から形成されダイを用いて磁石粉末の圧縮成形を行。本発明で用いるダイは、キヤビティを形成するための貫通孔（ダイホール）と、ダイホールの両側に配置され複数のヨーク部材とを有している。

本発明者が種々検討したところによると、配向のためのパルス界をプレス方向に対して直角となるように印加する場合、合金粉末の見掛け密度（「仮成形体（圧粉体）密度」ということちある。）が所定値以上となった段階でパルス磁界を印加すれば、高い配向度を示す成形体を歩留まり良く作製することができる。

本発明者の実験によると、仮成形体の密度が低い状態でパルス磁界を卬加すると、個の粉末粒子の周りには十分な空間があり、かつ、粉末粒子同士を接触させる力は比較的弱いので、粉末粒子は印加された磁界の方向に配向する。このとき、ダイホール内の粉末はヨーク部材の位置する側に粉末が引きつけられ、ダイホールの中央部に比べて端部の密度が増加する現象ち観察される。その後、仮成形体を更にプレスしてゆ <と、仮成形体の密度が上昇するにつれて粉末の流動が生じるため、配向が乱れてしまうことになる。その結果、最終的に得られる成形体における粉末粒子の配向度が低下することになる。

そのような問題を解決するため、本発明では、仮成形体の密度が真密度の 4了％>以上となる所定値に到達した後においてのみパルス磁界の印加を行う。仮成形体の密度があるレベルに達し後にパルス磁界を印加すれば、その後の圧縮 ·成形工程中に粉末の流動が生じにくく、配向の乱れが抑制される。

一方、パルス磁界を印加する時の仮成形体の密度が高すぎると、個の粉末粒子の周りに形成される空間が小さ <なりすぎ、また、粉末粒子同士が強い力で接触しているので、パルス磁界が印加されてち粉末粒子は方向を変えることができない。このように仮成形体の密度がある値を超えて高くなりすぎると、強いパルス磁界を印加してち、磁気特性に優れだ磁石を得ることが困難になるめ、パルス磁界の印加開始時点における仮成形体の密度は、真密度の 53% 以下であることが望ましい。

なお、同じ仮成形体密度であっても、振動を与えることによって合金粉末間の摩擦抵抗を低下させることができるので、合金粉末に振動を与えている状態で配向磁界を印加することが好ましい。圧縮成形工程において合金粉末に振動を与えると、仮成形体密度が高くなつてからでも磁界配向が充分に可能となる。

また、同じ仮成形体密度であっても、交番減衰パルス磁界を与えることによって合金粉末間の摩擦抵抗を低下させることができ、仮成形体密度が高くなつてからでも磁界配向が充分に可能となる。

(実施形態）

以下、図面を参照しながら、本発明による希土類合金焼結体の製造方法の実施形態を説明する。

まず、本実施形態で用いる希土類合金粉末について説明する。本発明に用いることが可能な希土類合金粉末としては種々あるが、 R 一 F e— B系希土類合金が好適に用いられる。 R— F e— B系希土類合金の組成および製造方法は、例えば、米国特許第 4, 770, 了 23号および米国特許第 4， 792, 368号に記載されている

R-F e— B系希土類合金の典型的な組成では、 Rとして Ndまたは P rが主に用いられ、 F eは部分的に遷移元素（例えば Co) に部分的に置換されてちよく、 Bは Cによって置換されてもよい。本実施形態では、急)令法によって作製した N d— F e— B系凝固合金（密度 7. 5gZcm³) を粉砕することによって得られ平均粒径 1 . 5 / m〜6 mの範囲内の粉末を用し、る。合金粉末の表面は、例えば、ステアリン酸亜鉛などの潤滑剤で被覆しておくことが好ましい。具体的には、以下のよろにして作製することができる _c まず、組成が、 N d ： 3〇質量％、 B ： 1 . 0質量％、 D y ： 1 . 2質量％、 A I ： 0. 2質量％>、 C o ： 0. 9質量 96、残部が F e および不可避不純物の合金を、高周波溶解法によって溶湯とし、米国特許 5、 3 8 3、 9了 8号に記載されているス卜リップキャス卜法を用いて合金塊を作製する。得られ合金塊を水素吸蔵法で粗粉砕した後、ジェットミルで微粉砕することにより、平均粒径が 3. 5 m (潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を 0. 3質量％含 ¾) の合金粉末を得ることができる。

次に、上記の粉末をプレス装置を用いて圧縮成形する。図 2を参照しながら、本実施形態において好適に用いられるプレス装置の構成を説明する。

図示されているプレス成形装置 1 0は、ベースプレー卜 1 2を含み、ベ一スプレー卜 1 2は複数の脚部 1 4に支持されている。ベースプレー卜 1 2の上方にはダイ 1 6が配置されている。ダイ 1 6の下面は、ベースプレー卜 1 2を貫通する一対のガイドポス卜 1 8を介して連結板 2 0に接続されている。連結板 2 0は、シリンダロッド 2 2を介して図示しない下部油圧シリンダに接続される。従って、ダイ 1 6は下部油圧シリンダによって上下方向に移動可能とされてし、る。

ダイ 1 6の略中央部には鉛直方向に貫通するダイホール（貫通子い 24が形成され、ダイホール 24には、下側から下パンチ 26 が挿入され、ダイホール 24内にキヤビティ 28が形成される。

ダイ 1 6は、図 3に示すように、配向磁界の方向（X方向）に沿つてダイホール 24を挟み込ように対向する一対のヨーク部材 1 6 a、 1 6 bを有している。ヨーク部材 1 6 a、 1 6 bは、炭素鋼などの透磁率の高い材料から形成されており、例えばパ一メンジュ —ルから形成される。また、生産性を考慮し、渦電流による発熱防止とプレス時の配向方向を揃えることを両立するには、飽和磁束密度 B sが低い材料を用いるのが良い。一方、ダイ 1 6は非磁性体から形成されており、ダイ 1 6の側面には、ヨーク部材 1 6 a、 1 6 bがはめ込まれる凹部が形成されている。なお、本明細書における「非磁性体」とは、飽和磁化が 0. 2テスラ（T) 以下の材料を指すちのとする。

ま、ヨークの長さ 1 6 cは、図 3に示すように、挟み込 ¾キヤビティの長さ 24aに対して同一またはそれ以上（1 20%) に設定する。そのようにすることで配向される磁力線の方向をより平行にさせることができる。

再び図 1 を参照する。

下パンチ 26は、振動装置 30上に配置され、振動装置 30はダィプレー卜 1 2上に配置されている。従って、下パンチ 26はべ一スプレー卜 1 2上に固定されるが、振動装置 30によって上下方向、すなわちプレス方向に振動可能とされている。振動装置 30としては、例えば、株式会社ダイイチ製の振動装置を用いることができるダイ 1 6の上方には、上パンチプレー卜 32が配置される。上パンチプレー卜 32の下面には、キヤビティ 28に挿入可能な位置に上パンチ 34が設けられている。上パンチプレー卜 32の上面には、シリンダロッド 36が設けられている。シリンダロッド 36には不図示の上部油圧シリンダが接続されている。上パンチプレー卜 32 の両端近傍には、鉛直方向に設けられた一対のガイドポス卜 38が挿入され、ガイドポス卜 38の下端部がダイ 1 6の上面に接続される。

上パンチプレート 32は、ガイドポス卜 38に案内されながら上部油圧シリンダによって上下方向に移動可能とされ、それにともなって上パンチ 34が上下方向に移動可能とされ、キヤビティ 28 内に挿入される。 ·

プレス成形時には、キヤビティ 28内で下パンチ 26と上パンチ 34とによって粉末が圧縮され、成形体が形成される。

ダイ 1 6の近傍には、キヤビティ 28内の粉末を配向させるめの磁場発生装置 40が設けられている。磁場発生装置 40は、ダイ 1 6の両側から挟むように対照的に配置される一対のヨーク 42 a および 42 bを有している。ヨーク 42 aおよび 42 bも、ダイ 1 6のヨーク部材 1 6 a、 1 6 bと同様に、炭素鋼などの透磁率の高い材料から形成されている。ヨーク 42 aおよび 42 bには、それぞれ、コイル 44 aおよび 44bが巻かれており、通電により、矢印 Xで示す方向にパルス磁界が形成され、キヤビティ 28内の粉末を配向する。なお、本明細書において、パルス磁界とは、磁界強度がピーク値の 90%以上となる期間が O. 2秒以下の磁界を指すものとする。

上記プレス装置 1 0によれば、プレス方向と配向磁界の方向とは直角の関係にあり、印加磁界強度は、キヤビティ中央部において、例えば 3 Tを示す。

図示されているプレス装置 1 〇は、ダイ 16を昇降させるウイズドロアル方式のプレス装置であるが、上パンチ 34と下パンチ 26 の両方を移動させる両押し方式のプレス装置を用いてもよい。

図 2に示すようにダイ 1 6のダイホール 28と下パンチ 26の上面（加圧面）によってキヤビティ 24を形成し後、このキヤビティ 24内に前述の合金粉末を充填する。

合金粉末の充填は公知の種々の方法で実行される。例えば、フィーダボックスを用いて合金粉末の自重を利用して充填する方法が簡便で好ましい。この方法を用いると、キヤビティ内に適当な見掛け密度（例えば 1. 了 gZ c mS Z. 5 gZcm³) で合金粉末を充填することができる。また、キヤビティ内に合金粉末を充填した後、例えば、ダイ 1 6の表面に沿って摺り切り棒などを移動させることによって、キヤビティ 28に充填される合金粉末の量を略一定にできる。例えば、特開 2001—9595号公報に記載されている給粉方法を好適 ίこ用いることができる。

次に、上パンチ 34および Ζまたは下パンチ 26を昇降させることによって、キヤビティ 28内の合金粉末を一軸プレスする。典型的には上パンチ 34を下降させるが、上パンチ 34を下降させるととちに下パンチ 2 6を上昇させてもよしヽ。

本実施形態では、この一軸プレス工程の期間内に、キヤビティ 2 8内に充填され合金粉末に対して振動（機械的な振動）を加えさ合金粉末に振動を与えることによって、粉末粒子同士のプリッジ搆造を破壊し、粉末粒子が動きやすくなる。この様子を図 4 ( a ) および（b ) を参照しながら説明する。

キヤビティ内に充填されたままの合金粉末は、図 4 ( b ) に示すように、粒子 2同士が接触しブリッジ構造を形成している。そのため粒子 2の間に存在する空間 3の合計は大きいが、空間 3は偏在している。このような状態の合金粉末に振動を加えることによって、互いに接触した粒子 2によって形成されているプリッジ構造が破壊され、偏在していた空間 3が図 4 ( a ) のよラに均等に分布するようになる。その結果、粒子 2の間に存在する空間 3の合計は減少し見掛けの密度が上昇するものの、個の粒子 2の周りに空間 3が略均等に分配されるので粒子 2が運動（すなわち磁界配向に伴う回転）しゅすくなる。もちろん、キヤビティ内の合金粉末の密度分布ち均一になる。更に、同じ見掛け密度であってち、振動を加えだ揚合の方が振動を与えなぃ揚合よりも、合金粉末は運動しやすい状態にあり、配向磁界に麻じて配向しゆすい。合金粉末に振動を与えることによって合金粉末間の摩擦が静摩擦から動摩擦に変わり、摩擦抵抗が低下するためと考えられる。

振動は、加圧面（すなわち、上パンチの底面および/まは下パンチの頂面）から加えることが好ましい。特に下パンチを機械的に振動させる構成を採用すると、合金粉末に対して効率的に運動エネルギーを与えることができ、プレス装置の構造を簡潔にできる。

振動の振幅は 0. 001 mm以上 0. 2mm以下であることが好ましい。振動の振幅が〇. 001 mm未満であると、粉末粒子のブリッジ構造を十分に破壊できないことがあり、また、 0. 2mmを超えると、例えばダイと下パンチとの間隙に粉末粒子を嚙み込みやすくなり、ダイや下パンチを損傷する原因となるからである。

振動の周波数は、 5H z以上1 0〇0H z以下であることが好ましい。振動の周波数が 5 H z未満であると粉末粒子のプリッジ構造を十分に破壊できないことがあり、一方、振動の周波数が 1 000 H zを超えると振動を発生させる装置にコス卜がかかり過ぎて実用的でない。

キヤビティ内の合金粉末にパルス磁界を印加する時点において図 2 (b) に示した状態が得られるように振動を加える。振動は、圧縮により見掛け密度が所定の値に到達し/ 時点で停止してもよいし、所望の値に到達した後も継続してもよし、。

仮成形体の密度が所定の範囲にある時点でパルス磁界を印加するとい動作を確実に実行するためには、上パンチおよび/または下パンチのス卜ロークを制御し、所定の密度の仮成形体が得られ時点で一旦上パンチおよび Zまは下パンチのス卜ロークを停止することが好ましし、。この停止期間に配向磁界を印加し > その後、最終的な成形体を得るめのプレス工程を再開すればよい。

本実施形態では、磁界配向のため、パルス磁界（最高磁界強度： 2〜5 T、パルス幅： 0. 05秒）を印加し、かつ、振動（振幅： 0. 01〜0. 〇3mm、周波数： 40〜8〇H z) を下パンチから与える。振動は、合金粉末を充填し、上パンチの降下によるキヤビティの形成から成形密度が 3. 55 0 ³〜3. 90 g/c m³になるまで与えることが好ましい。また、パルス磁界は、上下パンチが停止した伏態でかつ振動を与えながら印加することが好ましい。その後、本実施形態では、最終的な成形体の密度が 4. 0 g Zc m³〜4. 4 gZ c m³となるように再度加圧する。成形体の大きさは、例えば、 6〇mm X4〇mm X2〇mmとすることがでぎる。

上記の成形体に対して、例えば、 A r雰囲気中で約 1 0〇0〜1 20〇°Cで 2〜6時間の焼結処理を行った後、 A r雰囲気中で約 4 0〇〜6〇0°〇で1 〜3時間の時効処理を行ことによって、焼結体を得ることができる。

パルス磁界を印加するタイミングを仮成形体密度が 3. 55 gX c m³以上の所定値に達し時点に設定し場合、振動を加えることによって残留磁束密度が更に上昇する。パルス磁界を印加するタイミングは、仮成形体密度が 3. 6 gZ cm³以上の所定値に達し時点に設定することが好ましく、 3. 了 8 cm³以上に設定してち充分な効果が得られる。だし、パルス磁界の印加を仮成形体密度が 4. 0 gZ cm³を超えてから実行すると、残留磁束密度が低下する傾向がみられ、粉末粒子が十分に配向しないことがわかっている。以上のことから、仮成形体の密度が 3. S S gZ cm³以上 3. 9 g/ c m³以下の範囲内にあるとき、パルス磁界を印加することが好ましい。より好ましい密度範囲の下限は、 3. 6 gXcm ³であり、更に好ましい密度範囲の下限は 3. 了 gZ c m³である c 上記の所定の密度範囲にある仮成形体に対しては、パルス磁界を複数回印加してもよいし、パルス磁界とともに静磁界を印加しても良い。

本実施形態によれば、ダイホールの近傍に設けヨーク部材によつてキヤビティ内の磁界分布が均一でなくなっ場合でも、パルス磁界の印加タイミングを調節することにより、配向度を均一化することがでさる。

同様なことは、交番減衰パルスを印加する場合でちし、える。向きが反転する磁界によって磁粉が回転し、キヤビティ内に充填された合金粉末が形成しているプリッジ構造を破壊することができる。このようなブリッジ構造の破壊は、交番減衰パルスの印加に限らず、反転パルスの印加によっても行うことができる。

(実施例）

上記実施形態と同様にして、焼結体を作製した。具体的には、以下の条件で焼結体を作製し。

原料粉末：組成が、 N d ： 30質量％、 B ： 1 . 0質量％、 D y ： 1 . 2質量％、 A〗： 0. 2質量％、 C o ： 0. 9質量％、残部が F Θおよび不可避不純物の合金を水素粉砕によって粗粉砕した後、ジエツ卜ミルによって微粉砕した粉末を使用。

成形方法：図 2の装置を甩い、配向磁界としてピーク強度が 3 Tのパルス磁界（パルス幅： 0. 05秒）を印加して圧縮成形を行つた。

配向磁界の印加開始時：密度 3. 6 g/cm³

成形体の形状およびサイズ： 6〇mm X40mm X20mm 焼結条件： A r雰囲気中で約 1 05〇°Cで 5. 5時間の焼結処理を行つ後、 A r雰囲気中で約 500°Cで 3時間の時効処理を行つ。 .

(比較例）

配向磁界として 1 Tの静磁界を印加したこと以外は、実施例の条件と同様にして焼結体を作製し。

配向磁界の方向に沿つだ 2箇所（中心部と端部）で表面磁束密度を測定しところ、実施例では表面磁束密度の差が 1 0%であっが、比較例では表面磁束密度の差が 4%であった。

上記の実施形態では、磁気特性に優れる反面、特に流動性の低い、ストリップキャスト法で作製され N d— F e— B系合金粉末を用いが、他の方法によって製造された希土類合金粉末を用いてち本発明の効果が得られることは言うまでもなし、。

また、上記の実施形態では、合金粉末を潤滑剤で表面処理を施して用いたが、他の表面処理を施してもよ <、更に、造粒粉を用いてもよい。振動および/または配向磁界を用いて造粒粉を解砕することができるので、十分な配向度を得ることができる。産業上の利用可能性

本発明によると、優れた磁気特性を有する焼結磁石の製造を可能にする希土類合金粉末の直角プレス成形方法が提供される。本発明のプレス成形方法によって得られた成形体は、十分に高 ( 成形体密度を有するとともに、合金粒子の配向度ち十分に高いので、優れた磁気特性の焼結磁石を得ることができる。本発明によると、異形状の焼結磁石の生産性が著しく向上することができる。

Claims

求の範囲

1 . 非磁性体から形成されたダイであって、キヤビティを形成するめの貫通孔と、前記貫通孔の両側に配置されたヨーク部材とを有するダイを用いる希土類合金粉末のプレス方法であって、

希土類合金粉末を用意青する工程と、

前記ダイのキヤビティ内に前記希土類合金粉末を充填する工程と、前記キヤビティ内に充填された前記希土類合金粉末を互いに対向する一対の加圧面で圧縮する工程とを含み、

前記圧縮工程の期間内において、

前記キヤビティ内の前記希土類合金粉末の見掛けの密度が真密度の 4了％以上となる所定値に到達した後においてのみ、圧縮方向に略垂直なパルス磁界を印加する工程を包含する、希土類合金粉末のプレス成形方法。

2. 前記圧縮工程の期間内において、前記パルス磁界の印加前に前記希土類合金粉末に振動を加える工程を更に包含する、請求項 1 に記載の希土類合金粉末のプレス成形方法。

3 . 前記所定値は 3. 5 5 g Z c m ³以上に設定される請求項

1 または 2に記載の希土類合金粉末のプレス成形方法。

4. 前記パルス磁界は交番減衰磁界である、請求項 1 から 3のいずれかに記載の希土類合金粉末のプレス成形方法。

5. 前記パルス磁界は反転パルス磁界である、請求項 1 から 4 のいずれかに記載の希土類合金粉末のプレス成形方法。

6. 前記振動は、前記一対の加圧面の少なくとち一方から供給される、請求項 1 から 5のいずれかに記載の希土類合金粉末のプレス成形方法。

7. 前記希土類合金粉末は、急冷法を用いて作製された粉末である、請求項 1 から 6のいずれかに記載の希土類合金粉末のプレス成形方法。

8. 請求項 1 から了のいずれかに記載の希土類合金粉末のプレス成形方法によって成形体を作製する工程と、

前記成形体を焼結する工程と、

を含 δ、希土類合金焼結体の製造方法。