JP3307418B2

JP3307418B2 - 成形方法および焼結磁石の製造方法

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Publication number: JP3307418B2
Application number: JP07258192A
Authority: JP
Inventors: 確竹渕; 和生佐藤; 弘一矢島
Original assignee: TDK Corp
Current assignee: TDK Corp
Priority date: 1992-02-21
Filing date: 1992-02-21
Publication date: 2002-07-24
Anticipated expiration: 2017-07-24
Also published as: JPH05234789A

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、成形方法およびこの方
法により製造された成形体を用いて希土類焼結磁石を製
造する方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】高性能を有する希土類磁石としては、粉
末冶金法によるＳｍ−Ｃｏ系磁石でエネルギー積３２Ｍ
ＧＯｅのものが量産されている。また、近年Ｎｄ−Ｆｅ
−Ｂ磁石やＮｄ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ磁石等のＲ−Ｔ−Ｂ系
磁石（ＴはＦｅ、またはＦｅおよびＣｏ）が開発され、
特開昭５９−４６００８号公報には焼結磁石が開示され
ている。焼結法による磁石では、従来のＳｍ−Ｃｏ系の
粉末冶金プロセス（溶解→鋳造→インゴット粗粉砕→微
粉砕→成形→焼結→磁石）を適用でき、また、高い磁気
特性を得ることも容易である。

【０００３】異方性焼結磁石を製造する際には、成形を
磁場中で行なう。異方性焼結磁石の残留磁束密度を向上
させるためには、磁場中成形の際の配向度を向上させる
ことが重要である。配向度が高くなれば、角形性が向上
して高残留磁束密度が得られ、着磁率も改善される。ま
た、成形体の機械的強度も向上する。

【０００４】湿式成形法では、乾式成形法に比べて高い
配向度が得られるが、希土類磁石、特にＲ−Ｔ−Ｂ系磁
石は酸化され易く湿式成形の際に有機溶剤を用いるの
で、焼結磁石中の炭素量が多くなり、高い磁気特性が得
られなくなってしまう。

【０００５】このため、希土類磁石の製造に際しては、
一般に乾式成形法を用い、印加磁界強度を大きくして配
向度を向上させる方法が採用される。しかし、磁界発生
コイルの発熱が大きくなるため、極端に大きな磁界を印
加することは難しい。このため、磁界印加時間の短いパ
ルス磁界を利用して強力な磁界を印加する方法が提案さ
れている（特開昭６１−２０８８０９号等）。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、希土類焼結
磁石の製造に際し、成形体の配向度を向上させることを
目的とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】このような目的は、
（１）〜（５）の本発明により達成される。（１）Ｒ（Ｒは、Ｙを含む希土類元素の少なくとも１
種である。）および遷移元素を含有する磁石粉末を乾式
成形する方法であって、磁石粉末の圧粉体の相対密度が
３０〜５５％の範囲内にあるときに、磁界の強度が３０
kOe 以上であるパルス磁界を少なくとも３回前記圧粉体
に印加することを特徴とする成形方法。（２）前記パルス磁界の持続時間が１０μs 〜０．５
sec である上記（１）に記載の成形方法。（３）前記圧粉体が潤滑離型剤を含まない上記（１）
または（２）に記載の成形方法。（４）前記磁石粉末が、Ｒ−Ｔ−Ｂ系の磁石粉末（Ｔ
は、Ｆｅ、またはＦｅおよびＣｏである。）であるか、
Ｒ−Ｃｏ系の磁石粉末である上記（１）ないし（３）の
いずれかに記載の成形方法。（５）上記（１）ないし（４）のいずれかに記載の方
法により製造された成形体を焼結する焼結工程を有する
ことを特徴とする焼結磁石の製造方法。

【０００８】

【０００９】

【００１０】

【００１１】

【００１２】

【００１３】

【作用および効果】本発明では、磁石粉末の圧粉体が所
定の密度範囲にあるときに、少なくとも３回のパルス磁
界を印加する。これにより、配向度の極めて高い成形体
が得られ、残留磁束密度の極めて高い焼結磁石が実現す
る。また、成形体の機械的強度も向上する。

【００１４】従来、圧粉体中の磁石粒子間の潤滑性向上
のために脂肪酸系化合物などが潤滑離型剤として添加さ
れていたが、本発明ではこのような潤滑離型剤を用いな
くても十分な配向度が得られる。

【００１５】なお、特開昭６１−２０８８０９号公報に
は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石製造の際に、磁石粉末にステ
アリン酸マグネシウムを添加して成形を行なう旨が開示
されている。同公報には、成形の際にパルス磁場を用い
ることが好ましい旨が開示されており、「上パンチの下
降を開始する前に１回印加すれば十分であるが、多数回
印加すれば配向度はさらに向上する」と記載されてい
る。しかし、上記したように圧粉開始後、所定の密度と
なったときにパルス磁界を印加しなければ配向度の著し
い向上は望めず、また、ステアリン酸マグネシウム等の
有機潤滑離型剤は磁石特性を低下させる。

【００１６】また、特開平１−２４５５０３号公報に
は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石製造の際に、成形圧力印加中
に配向磁場を断続的に印加する方法が開示されている
が、同公報には配向磁場印加時の圧粉体の密度の記載は
なく、配向磁場の強度の記載もない。同公報における配
向磁場は印加時間が長くパルス磁界ではないため、高強
度の磁界を印加することは難しい。

【００１７】

【具体的構成】以下、本発明の具体的構成について詳細
に説明する。本発明は、Ｒ（Ｒは、Ｙを含む希土類元素
の少なくとも１種である。）および遷移元素を含有する
磁石粉末を乾式成形する方法に適用される。

【００１８】＜磁石粉末＞磁石粉末の組成は特に限定さ
れず、希土類元素および遷移元素を含むものであれば特
に制限はないが、本発明は特に、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石
（ＴはＦｅ、またはＦｅおよびＣｏである。）またはＲ
−Ｃｏ系焼結磁石の製造に好適である。

【００１９】Ｒ−Ｔ−Ｂ系の磁石粉末は、通常、Ｒを２
７〜３８重量％、Ｔを５１〜７２重量％、Ｂを０．５〜
４．５重量％含有することが好ましい。Ｒ含有量が少な
すぎると鉄に富む相が析出して高保磁力が得られなくな
り、Ｒ含有量が多すぎると高残留磁束密度が得られなく
なる。Ｂ含有量が少なすぎると高保磁力が得られなくな
り、Ｂ含有量が多すぎると高残留磁束密度が得られなく
なる。なお、Ｔ中のＣｏ量は３０重量％以下とすること
が好ましい。さらに、保磁力を改善するために、Ａｌ、
Ｃｒ、Ｍｎ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｃｕ、Ｃ、Ｎｂ、Ｓｎ、Ｗ、
Ｖ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｍｏなどの元素を添加してもよいが、
添加量が６重量％を超えると残留磁束密度が低下してく
る。

【００２０】磁石粉末中には、これらの元素の他、不可
避的不純物あるいは微量添加物として、例えば炭素や酸
素が含有されていてもよい。

【００２１】このような組成を有する磁石粉末は、実質
的に正方晶系の結晶構造の主相を有する。そして、通
常、体積比で０．５〜１０％程度の非磁性相を含むもの
である。

【００２２】磁石粉末の製造方法は特に限定されない
が、通常、母合金インゴットを鋳造し、これを粉砕して
製造するか、還元拡散法によって得られた合金粉末を粉
砕して製造する。磁石粉末の平均粒子径は、通常、１〜
１０μm 程度とする。

【００２３】Ｒ−Ｃｏ系の磁石粉末は、Ｒと、Ｆｅ、Ｎ
ｉ、ＭｎおよびＣｒから選ばれる１種以上の金属と、Ｃ
ｏとを含有する。この場合、好ましくは前記に加えさら
にＣｕまたは、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｈｆ、ＴｉおよびＶ
から選ばれる１種以上の金属を含有し、特に好ましくは
前記に加えさらにＣｕと、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｈｆ、Ｔ
ｉおよびＶから選ばれる１種以上の金属とを含有する。
これらのうち特に、ＳｍとＣｏとの金属間化合物、好ま
しくはＳｍ₂ Ｃｏ₁₇金属間化合物を主相とし、この主相
が実質的にロンボヘドラルの結晶構造を有するものが好
ましい。この場合、粒界には、ＳｍＣｏ₅ 系を主体とす
る副相が存在する。具体的組成は、製造方法や要求され
る磁気特性等に応じて適宜選択すればよいが、例えば下
記の組成が好ましい。

【００２４】Ｒ：２０〜３０重量％、特に２２〜２８重
量％程度、Ｆｅ、Ｎｉ、ＭｎおよびＣｒの１種以上：１
〜３５重量％程度、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｈｆ、Ｔｉおよ
びＶの１種以上：０〜６重量％、特に０．５〜４重量％
程度、Ｃｕ：０〜１０重量％、特に１〜１０重量％程
度、Ｃｏ：残部。

【００２５】前記希土類元素の具体例としては、例え
ば、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｂ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、
Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ等を挙げる
ことができ、特に、Ｓｍおよび／またはＣｅを含むこと
が好ましい。

【００２６】また、Ｆｅ、Ｎｉ、ＭｎおよびＣｒの１種
以上としては、Ｆｅが好ましく、特に、Ｆｅを含み必要
に応じＮｉ、ＭｎおよびＣｒの１種以上を含むことが好
ましい。

【００２７】また、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｈｆ、Ｔｉおよ
びＶの１種以上としてはＺｒが好ましく、特に、Ｚｒを
含み必要に応じＮｂ、Ｔａ、Ｈｆ、ＴｉおよびＶの１種
以上を含むことが好ましい。

【００２８】また、必要に応じて前記元素の他、Ｓｉ、
Ｍｏ、Ｃａ、Ｏ、Ｃ等の他の元素の１種以上を全体の３
重量％程度以下添加してもよい。なお、これらは不純物
として全体の３重量％程度以下含まれていてもよい。

【００２９】Ｒ−Ｃｏ系磁石粉末の製造方法は、特に限
定されない。

【００３０】＜成形工程＞本発明では、乾式成形の際
に、磁石粉末の圧粉体の相対密度が２５〜５５％、好ま
しくは３０〜４５％の範囲内にあるときに、少なくとも
３回のパルス磁界を圧粉体に印加する。本明細書におい
て相対密度とは、実測密度を理論密度で除した値の百分
率である。実測密度は、成形装置の成形空間内に充填し
た磁石粉末の重量と、成形空間の内容積から算出する。

【００３１】圧粉体の相対密度が前記範囲以外のときに
印加されたパルス磁界は、磁石粉末の配向度向上に対す
る寄与率が低い。従って、パルス磁界の印加回数が３回
以上であっても、圧粉体相対密度が前記範囲であるとき
に少なくとも３回のパルス磁界が印加されなければ、十
分な配向度が得られない。

【００３２】パルス磁界の強度は、３０kOe 以上とし、
全てのパルス磁界の強度をこの範囲とすることが好まし
い。パルス磁界の強度が前記範囲未満となると磁石粉末
の配向が不十分となる傾向にある。なお、パルス磁界の
強度の上限は特にないが、磁界発生装置が大型化するこ
とや、５０kOe を超える強度としても配向度の向上は殆
どみられないことなどから、通常、５０kOe 以下とす
る。

【００３３】パルス磁界の持続時間は、通常、１０μs
〜０．５sec 程度とすることが好ましい。持続時間が前
記範囲未満となると配向が不十分となる傾向にあり、前
記範囲を超えると、磁界印加用コイルの発熱が大きくな
りすぎる傾向にある。なお、本明細書において持続時間
とは、磁界印加の開始から終了までの時間である。

【００３４】パルス磁界印加の間隔は特に限定されな
い。

【００３５】また、圧粉体の密度を増加させながら少な
くとも３回のパルス磁界を印加してもよく、圧粉体の密
度をほぼ一定に保って少なくとも３回のパルス磁界を印
加してもよい。

【００３６】成形圧力は、圧粉開始から終了まで一定で
あってもよく、漸増または漸減してもよく、不規則変化
してもよい。成形圧力に特に制限はない。成形圧力が低
いほど配向性は良好となるが、成形圧力が低すぎると成
形体の強度が不足してハンドリングに問題が生じるた
め、通常、１〜３ton/cm² 程度とすることが好ましい。

【００３７】本発明では、圧粉体の相対密度が前記範囲
外であるときにも磁界を印加してよい。すなわち、前記
密度範囲においてパルス磁界を印加する前および／また
は印加した後に、パルス磁界や、定常磁界、断続的な磁
界などを印加してもよい。

【００３８】なお、圧粉体の最終的な相対密度、すなわ
ち成形体の相対密度は、通常、５０〜６０％程度であ
る。

【００３９】本発明は、圧力印加方向と磁界印加方向と
がほぼ直交するいわゆる横磁場成形法にも、圧力印加方
向と磁界印加方向とがほぼ一致するいわゆる縦磁場成形
法にも適用することができる。横磁場成形法では高い異
方性を有する磁石が得られるが、適用可能な成形体形状
に制限があり、また、成形装置が複雑となってしまう。
本発明による配向度改善効果は、縦磁場成形法において
特に高くなる。

【００４０】本発明に用いる成形装置は、パルス磁界発
生手段を有するものであればよく、その他の構成は特に
制限されない。なお、成形装置のパンチやダイスなどが
飽和してしまうような高強度の磁界を印加する場合、パ
ンチやダイスなどを非磁性材で構成した空芯コイルタイ
プの磁場成形装置を用いることが好ましい。

【００４１】＜焼結工程＞上記のようにして得られた成
形体は、焼結されて磁石化される。

【００４２】焼結時の各種条件に特に制限はないが、例
えば１０００〜１２００℃で０．５〜１２時間、特に１
〜５時間程度焼結し、その後、急冷することが好まし
い。なお、焼結雰囲気は、真空中またはＡｒガス等の非
酸化性ガス雰囲気であることが好ましい。

【００４３】焼結後、時効処理、着磁処理等が必要に応
じて施される。

【００４４】

【実施例】以下、本発明の具体的実施例を示し、本発明
をさらに詳細に説明する。

【００４５】［実施例１］組成が３１．５Ｎｄ−１．５
Ｄｙ−１Ｂ−ｂａｌ．Ｆｅ（重量％）である合金インゴ
ットを、鋳造により作製した。この合金インゴットをジ
ョークラッシャおよびブラウンミルにより−＃３２にま
で粗粉砕し、次いで、ジェットミルにより微粉砕し、平
均粒子径４μm の磁石粉末を得た。

【００４６】この磁石粉末を、縦磁場成形法により磁場
中成形し、得られた成形体をＡｒ雰囲気中で１１００℃
にて３時間焼結した後、急冷し、さらに、Ａｒ雰囲気中
で６００℃にて３時間時効処理を行なって、下記表１に
示される焼結磁石を得た。

【００４７】磁場中成形では、１ton/cm² の圧力を印加
しながら、３５kOe のパルス磁界（持続時間０．５mse
c）を印加し、磁石粉末の圧粉体の相対密度が５９％と
なるまで加圧を続けた。なお、実測密度を求めるために
必要な成形空間の内容積は、成形装置の上パンチの移動
量から算出した。また、理論密度は７．６２g/cm³ とし
て計算した。パルス磁界は、表１において○または×を
付した密度のときに印加した。×は、圧粉体の相対密度
が２５〜５５％以外のときに印加されたパルス磁界を表
わす。

【００４８】比較のために、１５kOe の直流磁界を印加
しながら成形を行なった他は上記と同様にして、焼結磁
石を製造した。

【００４９】これらの焼結磁石について、成形時に磁界
を印加した方向の残留磁束密度（Ｂr ）を測定した。結
果を表１に示す。

【００５０】

【表１】

【００５１】［実施例２］パルス磁界の強度を下記表２
に示されるように変更し、その他は実施例１の焼結磁石
No. １−４の製造のときと同様にして焼結磁石を製造し
た。これらの焼結磁石の残留磁束密度（Ｂr ）を表２に
示す。

【００５２】

【表２】

【００５３】表２に示される結果から、パルス磁界の強
度が２０kOe 以上となると、特に高い残留磁束密度が得
られることがわかる。

【００５４】［実施例３］下記組成を有し、平均粒子径
４μm のＲ−Ｃｏ系磁石粉末を製造した。

【００５５】Ｓｍ：２５．５重量％、Ｃｏ：５０．９重
量％、Ｆｅ：１４．０重量％、Ｚｒ：２．６重量％、Ｃ
ｕ：７．０重量％この磁石粉末を、実施例１の焼結磁石No. １−４と同様
な条件にて成形し、１１５０℃で３時間焼結後、８００
℃で３時間時効処理を施し、焼結磁石No. ３−１を製造
した。

【００５６】また、比較のために、成形条件を実施例１
の焼結磁石No. １−１１と同様とし、その他は焼結磁石
No. ３−１と同様にして焼結磁石No. ３−２を製造し
た。

【００５７】これらの焼結磁石について、残留磁束密度
（Ｂr ）を測定した。結果は以下のとおりであった。焼結磁石No. ３−１：１１．０kG 焼結磁石No. ３−２：１０．４kG 以上の実施例の結果から、本発明により配向度が向上
し、高い残留磁束密度を有する焼結磁石が得られること
が明らかである。

フロントページの続き (72)発明者矢島弘一東京都中央区日本橋一丁目13番１号ティーディーケイ株式会社内 (56)参考文献特開昭55−160404（ＪＰ，Ａ) 特開平１−117010（ＪＰ，Ａ) 特開平２−130811（ＪＰ，Ａ) 特開昭55−88998（ＪＰ，Ａ) 特開昭61−119006（ＪＰ，Ａ) 特開昭56−119699（ＪＰ，Ａ) 実開昭59−37724（ＪＰ，Ｕ)

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｒ（Ｒは、Ｙを含む希土類元素の少なく
とも１種である。）および遷移元素を含有する磁石粉末
を乾式成形する方法であって、磁石粉末の圧粉体の相対密度が３０〜５５％の範囲内に
あるときに、磁界の強度が３０kOe 以上であるパルス磁
界を少なくとも３回前記圧粉体に印加することを特徴と
する成形方法。
【請求項２】前記パルス磁界の持続時間が１０μs 〜
０．５sec である請求項１に記載の成形方法。
【請求項３】前記圧粉体が潤滑離型剤を含まない請求
項１または２に記載の成形方法。
【請求項４】前記磁石粉末が、Ｒ−Ｔ−Ｂ系の磁石粉
末（Ｔは、Ｆｅ、またはＦｅおよびＣｏである。）であ
るか、Ｒ−Ｃｏ系の磁石粉末である請求項１ないし３の
いずれかに記載の成形方法。
【請求項５】請求項１ないし４のいずれかに記載の方
法により製造された成形体を焼結する焼結工程を有する
ことを特徴とする焼結磁石の製造方法。