JP2001081503A

JP2001081503A - 異方性希土類磁石用原料合金粉末の配向方法および該磁石の製造方法

Info

Publication number: JP2001081503A
Application number: JP25855999A
Authority: JP
Inventors: Atsushi Ogawa; 篤史小川; Seiji Endo; 政治遠藤
Original assignee: Sumitomo Special Metals Co Ltd
Current assignee: Hitachi Metals Ltd
Priority date: 1999-09-13
Filing date: 1999-09-13
Publication date: 2001-03-27

Abstract

(57)【要約】【課題】原料合金粉末の配向度を向上させ、永久磁石
特性を向上させる。【解決手段】異方性希土類磁石用原料合金の粉末を磁
界によって配向させる。用いる粉末は、レーザ方式粒度
分布計によって測定された粉末粒径Ｄ₅₀が４．５μm以
下、粉末粒径Ｄ₉₉が１５．０μm以下となる粒度分布を
有している。印可する磁界は、磁界強度の立ち上がり期
間内における磁界強度の上昇速度（ΔＴ₀／Ｈ_max）が１
０ＭＡ／ｍ・ｓｅｃ以上となるようにする。磁界印加初
期における粉末の凝集が抑制されるため、配向度が向上
する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、異方性希土類磁石
用原料合金粉末の配向方法および該磁石の製造方法に関
する。この磁石は各種モータやアクチュエータなどに好
適に使用される。

【０００２】

【従来の技術】高性能永久磁石として代表的なＲ−Ｆｅ
−Ｂ系永久磁石（ＲはＹを含む希土類元素、Ｆｅは鉄、
Ｂはボロン）は、三元系正方晶化合物の主相とＲリッチ
相とを含む組織を有し、優れた磁石特性を発揮する。現
在、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石は、一般家庭の各種電器製
品から大型コンピュータの周辺機器まで幅広い分野で使
用されているが、電気・電子機器の小型・軽量化ならび
に高機能化の要求は強く、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石のよ
り一層の高性能化が求められている。

【０００３】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の残留磁束密度
（Ｂ_r）を高めるためには、１）強磁性相であるＲ₂Ｆｅ
₁₄Ｂ相の存在割合を多くすること、２）焼結体の密度を
主相の理論密度に近づけること、３）さらに主相結晶粒
の磁化容易軸方向への配向度を高めることが要求され
る。

【０００４】Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の存在割合を多くするため
には、磁石の組成をＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の化学量論的組成に
近づけることが重要である。上記組成の合金を溶解し、
鋳型を用いて鋳造することによって作製した合金塊（イ
ンゴット）を出発原料する場合、合金塊中に晶出したα
−ＦｅやＲ−ｒｉｃｈ相が局部的に遍在しているため、
微粉砕が困難となり、組成ずれを生ずる等の問題があっ
た（特開昭６０−６３３０４号公報、特開昭６３−３３
５０５号公報）。合金塊中で晶出したα−Ｆｅは、その
まま粉砕時に残留し、その展延性のために粉砕を妨げる
性質を備えている。また、局部的に遍在したＲ−ｒｉｃ
ｈ相は、Ｈ₂吸蔵処理によって水素化物を生成し、微細
な粉末となる。この水素化物は機械的な微粉砕時には酸
化され、ジェットミルを用いた粉砕時には飛散するた
め、組成ずれを引き起こす原因となる。

【０００５】このように鋳塊砕法によってＲ−Ｆｅ−Ｂ
系合金の粉末を作製すると、結晶粒が粗大化するという
問題やα−Ｆｅの残留・偏析が生じるという問題があ
る。この問題を解決するため、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金溶湯
をストリップキャスト法によって急冷凝固した後、その
急冷凝固合金を通常の粉末冶金法に従って粉砕する方法
が検討されている。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】ストリップキャスト法
によって作製した原料合金の粉末を磁界によって配向さ
せる場合、従来の鋳塊砕法によって作製した原料合金の
粉末を用いる場合に比較して配向度が低下することを本
願発明者は見出した。

【０００７】本発明は、このような諸点に鑑みてなされ
たものであり、その主な目的は、ストリップキャスト法
によって作製したような微細原料合金粉末を用いる場合
であっても、磁界による配向度を向上させられる異方性
希土類磁石用原料合金粉末の配向方法を提供することに
ある。また、本発明の他の目的は、配向度が向上し、優
れた磁気特性を発揮する異方性希土類磁石の製造方法を
提供することにある。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明による異方性希土
類磁石用原料合金粉末の配向方法は、異方性希土類磁石
用原料合金の粉末を磁界によって配向させる異方性希土
類磁石用原料合金粉末の配向方法であって、前記粉末
は、レーザ方式粒度分布計によって測定された粉末粒径
Ｄ₅₀が４．５μm以下、粉末粒径Ｄ₉₉が１５．０μm以下
となる粒度分布を有しており、前記磁界は、磁界強度の
立ち上がり期間内における磁界強度の上昇速度が１０Ｍ
Ａ／ｍ・ｓｅｃ以上となるようにして前記粉末に印加さ
れることを特徴とする。

【０００９】前記磁界の磁界強度は、前記磁界強度の立
ち上がり期間内に６００ｋＡ／ｍ以上に上昇し、しか
も、前記磁界強度が５０ｋＡ／ｍから６００ｋＡ／ｍへ
上昇する間、磁界強度の上昇速度が１２ＭＡ／ｍ・ｓｅ
ｃ以上となることが好ましい。

【００１０】前記磁界の最高磁界強度は８００ｋＡ／ｍ
以上になることが好ましい。

【００１１】好ましい実施形態において、前記粉末は、
希土類金属−鉄−ボロン系合金の溶湯から形成されたも
のである。

【００１２】好ましい実施形態において、前記粉末は、
ストリップキャスト法によって形成された母合金を粉砕
して得られたものである。

【００１３】本発明による異方性希土類磁石用成形体の
製造方法は、異方性希土類磁石用原料合金の粉末を用意
する工程と、前記粉末を金型内に充填する工程と、前記
粉末を加圧によって成形する工程とを包含する異方性希
土類磁石用成形体の製造方法であって、前記粉末の成形
工程前において、上記のいずれかの異方性希土類磁石用
原料合金粉末の配向方法によって前記粉末を配向させる
工程を包含していることを特徴とする。

【００１４】本発明による他の異方性希土類磁石の製造
方法は、異方性希土類磁石用原料合金の粉末を用意する
工程と、前記粉末を金型内に充填する工程と、磁界によ
って前記粉末の配向を行う工程と、前記粉末を加圧によ
って成形する工程とを包含する異方性希土類磁石の製造
方法であって、前記粉末は、レーザ方式粒度分布計によ
って測定された粉末粒径Ｄ₅₀が４．５μm以下、粉末粒
径Ｄ₉₉が１５．０μm以下となる粒度分布を有してお
り、前記磁界は、磁界強度の立ち上がり期間内における
磁界強度の上昇速度が１０ＭＡ／ｍ・ｓｅｃ以上となる
ようにして前記粉末に印加されることを特徴とする。

【００１５】ある好ましい実施形態において、前記磁界
はパルス状磁界と静磁界との組み合わせによって形成さ
れる。

【００１６】前記粉末を加圧によって成形する工程は、
前記磁界の印加を停止した後に行ってもよい。

【００１７】本発明による異方性希土類磁石の製造方法
は、異方性希土類磁石用原料合金の粉末を用意する工程
と、前記粉末を金型内に充填する工程と、磁界によって
前記粉末の配向を行う工程と、前記粉末を加圧によって
成形する工程とを包含する異方性希土類磁石の製造方法
であって、前記磁界は、磁界強度の立ち上がり期間内に
おける磁界強度の上昇速度が１０ＭＡ／ｍ・ｓｅｃ以上
となり、前記立ち上がり期間経過後、前記磁界強度がほ
ぼ一定の静磁界となることを特徴とする。

【００１８】好ましい実施形態において、前記粉末はレ
ーザ方式粒度分布計によって測定された粉末粒径Ｄ₅₀が
４．５μm以下、粉末粒径Ｄ₉₉が１５．０μm以下となる
粒度分布を有している。

【００１９】前記磁界の磁界強度は、前記磁界強度の立
ち上がり期間内に６００ｋＡ／ｍ以上に上昇し、しか
も、前記磁界強度が５０ｋＡ／ｍから６００ｋＡ／ｍへ
上昇する間、磁界強度の上昇速度が１２ＭＡ／ｍ・ｓｅ
ｃ以上となることが好ましい。

【００２０】前記磁界の磁界強度の最高値が８００ｋＡ
／ｍ以上になることが好ましい。

【００２１】好ましい実施形態において、前記粉末は希
土類金属−鉄−ボロン系合金の溶湯から形成された母合
金を粉砕して得られたものである。

【００２２】好ましい実施形態において、前記粉末はス
トリップキャスト法によって形成された母合金を粉砕し
て得られたものである。

【００２３】

【発明の実施の形態】ストリップキャスト法による原料
合金粉末の粒度分布は、鋳塊粉砕法による原料合金粉末
の粒度分布に比較して粒径が小さく、かつ、粒径分布幅
が狭い（分散か小さい）という特徴を有している。一方
で、ストリップキャスト法によって作製した原料合金の
粉末を磁界配向させる場合、従来の鋳塊粉砕法によって
作製した原料合金の粉末を用いる場合に比較して配向度
の低下する傾向がある。本願発明者は、配向度の低下が
原料合金粉末の粒度分布に関係すると考えるとともに、
磁界印加初期段階において粉末粒子に作用する力を解析
することによって本発明を想到するに至った。

【００２４】図１（ａ）および（ｂ）は、磁界Ｈを粉末
に及ぼしたとき、粉末を構成する個々の粒子Ｐに作用す
る力Ｆ_hおよびＦ_cを模式的に表している。図１（ａ）に
示される力Ｆ_hは、粉末粒子Ｐの磁化容易軸を磁界Ｈの
向きに平行となるように粉末粒子Ｐを回転させようとす
る。この力Ｆ_hは、磁界配向の駆動力となる重要な力で
ある。一方、図１（ｂ）に示される力Ｆ_cは、粉末粒子
間に働くクーロン力であり、粉末粒子Ｐを鎖状または環
状に連結するように働く。

【００２５】粉末粒子Ｐが磁界内で磁化され始める初期
段階（磁界強度の立ち上がり期間内）においては、通
常、磁界Ｈによる力Ｆ_hよりもクーロン力Ｆ_cが支配的に
なる。そのため、磁化の初期段階では、複数の粒子Ｐが
鎖状構造または環状構造を形成して凝集しやすい。

【００２６】シミュレーションによれば、磁界の立ち上
がり期間内に形成された鎖状構造は、磁界Ｈの強度が最
高レベル（ピーク値）に上昇した後も保存されることが
わかった。すなわち、磁界強度がピーク値に達しても、
鎖状構造を構成する粉末粒子は磁界の向きに配向するこ
となく、凝集したまま初期の配置を維持する傾向があ
る。

【００２７】以上のことから、磁界の立ち上がり期間内
における粉末の挙動を適切に制御してクーロン力による
凝集を抑制しない限り、大型コイルを用いて強い磁界を
生成したとしても配向度を向上させることは困難である
ことがわかる。

【００２８】また、粉末粒子が微細化される程、粉末粒
子同士の相互作用力Ｆ_cは強まり、かつ、磁界Ｈが個々
の粉末粒子Ｐを配向させようとする力Ｆ_hは弱くなる。
このため、粒径の小さな合金粉末を用いる場合は、鎖状
構造がより形成されやすく、配向度が低下するものと考
えられる。

【００２９】本願発明者は、磁界強度の立ち上がり期間
内における原料合金粉末の挙動を解析した結果、磁界強
度そのものをいたずらに上昇させるよりも磁界強度の上
昇速度を速めることが配向度向上にいっそう寄与するこ
とを見出した。以下、図２を参照しながら、この点を詳
細に説明する。

【００３０】まず、配向のために形成する磁界の強度
は、図２（ａ）および（ｂ）に示されるように、配向に
寄与しない低レベルから単調に上昇し、その後、最大磁
界強度Ｈ_maxに到達する。磁界強度の上昇開始時点Ｔ₀か
ら、磁界強度が最大磁界強度Ｈ _maxに到達する時点Ｔ₁ま
での期間をΔＴ₀とすると、最大磁界強度Ｈ_maxに対する
期間ΔＴ₀の比（すなわちＨ_max／ΔＴ₀）がＨ_maxの値よ
りも重要であることを本願発明者は見出した。

【００３１】のちに説明する実験によれば、Ｈ_max／Δ
Ｔ₀が１０ＭＡ／ｍ・ｓｅｃ以上になる場合、磁界中の
粉末粒子が鎖状構造を形成するよりも前に個々の粉末粒
子が磁界の向きに配向することがわかった。

【００３２】最大磁界強度Ｈ_maxの大きさを一定とした
場合、ΔＴ₀が小さくなるほど、ΔＨ _max／ΔＴ₀は大き
くなる。急激に磁界強度が増加する場合（ΔＴ₀が小さ
い場合）は、クーロン力によって鎖状構造が形成される
前に、磁界から個々の粒子に作用する力が充分に大きく
なるため、粒子は強固な鎖状構造を形成することなく、
磁界の向きに速やかに配向することができる。

【００３３】以上説明したように、磁界配向は磁界強度
の最大値（Ｈ_max）だけではなく、磁界強度の立ち上が
り時間（ΔＴ₀）に強く依存する。本発明では、個々の
粒子を磁界の向きに配向させる駆動力（Ｆ_h）を、鎖状
構造が形成される前に充分なレベルに増大させ、クーロ
ン力（Ｆ_c）による粒子の凝集を抑制する点に特徴を有
している。

【００３４】［異方性希土類磁石の製造方法］以下、本
発明による異方性希土類磁石の製造方法の実施形態を説
明する。

【００３５】まず、Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素の
うち、少なくとも１種）：１１ａｔ％〜１８ａｔ％、
Ｂ：４ａｔ％〜１０ａｔ％、残部：Ｆｅ、および不可避
的不純物を含有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金の溶湯を作製す
る。ただし、Ｆｅの１部をＣｏ、Ｎｉの１種または２種
にて置換してもよいし、Ｂの一部をＣで置換しても良
い。

【００３６】次に、この合金溶湯をストリップキャスト
法によって厚さ０．０３ｍｍ〜１０ｍｍの薄板状に凝固
する。そして、Ｒリッチ相が５μｍ以下の微細なサイズ
で分離した組織を有する鋳片に鋳造した後、鋳片を吸排
気可能な容器に収容する。容器内の空気をＨ₂ガスで置
換した後、容器内に圧力０．０３ＭＰａ〜１．０ＭＰａ
のＨ₂ガスを供給し、崩壊合金粉を形成する。この崩壊
合金粉は、脱水素処理後、不活性ガス気流中で微粉砕さ
れる。

【００３７】本発明で使用する磁石材料の鋳片は、特定
組成の合金溶湯を単ロール法または双ロール法によるス
トリップキャスト法によって好適に製造される。鋳片の
厚さは、例えば０．０３ｍｍ〜１０ｍｍとすることが好
ましい。作製する鋳片の板厚に応じて、単ロール法と双
ロール法とを使い分けることができる。鋳片が厚い場合
は双ロール法を用いることが好ましく、薄い場合は単ロ
ール法を用いることが好ましい。

【００３８】鋳片の厚さが０．０３ｍｍ未満になると急
冷効果が大きくなるため、結晶粒径が小さくなりすぎる
おそれがある。結晶粒径が小さすぎると、粉末化された
ときに粒子個々が多結晶化し、結晶方位を揃えられなく
なるため、磁気特性の劣化を招来する。逆に鋳片の厚さ
が１０ｍｍを超えると、冷却速度が遅くなるため、α−
Ｆｅが晶出しやすく、Ｎｄリッチ相の偏在も生じる。

【００３９】ストリップキャスト法によって得られたＲ
−Ｆｅ−Ｂ系合金の断面組織を観察すると、主相のＲ₂
Ｆｅ₁₄Ｂ結晶粒が従来の鋳塊に比べて約１／１０以下の
サイズに微細化されている。ストリップキャスト法によ
る場合、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ結晶粒の短軸方向の寸法は０．１
μｍ〜５０μｍであり、長軸方向の寸法は５μｍ〜２０
０μｍである。また、Ｒリッチ相はＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ結晶粒
を薄く取り囲むように分散されている。このため、水素
吸蔵処理時にＲリッチ相が水素化物を生成した際の体積
膨張が均一に生じるため、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ結晶粒の細分化
が起こり、粒度分布の幅が狭く、各粒子のサイズが均一
な微粉末が得られる。

【００４０】水素吸蔵処理は、例えば、次のようにして
行われ得る。すなわち、所定の大きさに破断した鋳片を
原料ケース内に挿入した後、原料ケースを密閉可能な容
器の中に装入し、その容器を密閉する。次に、その容器
内を十分に真空引きした後、圧力が３０ｋＰａ〜１．０
ＭＰａの水素ガスを容器内に供給し、鋳片に水素を吸蔵
させる。水素吸蔵反応は発熱反応であるため、容器の外
周には冷却水を供給する冷却配管を周設して容器内の昇
温を防止することが好ましい。水素の吸収吸蔵によって
鋳片は自然崩壊して粉化する。

【００４１】粉化した合金を冷却した後、真空中で脱水
素処理を行う。脱水素処理によって得られた合金粉末の
粒内には微細亀裂が存在するため、その後に行うボール
・ミル、ジェットミル等で短時間で微粉砕され、前述し
た粒度分布を持った合金粉末を作製することができる。
水素粉砕処理の好ましい態様については、特開平７−１
８３６６号公報に開示されている。

【００４２】上述の微粉砕は、不活性ガス（例えば、Ｎ
₂やＡｒなど）を用いたジェット・ミルによって行うこ
とが好ましいが、有機溶媒（例えば、ベンゼンやトルエ
ン等）を用いたボールミルやアトライター粉砕を用いて
も良い。

【００４３】このようにして作製した原料合金粉末の粒
度分布を図３に示す。図３は、レーザ方式粒度分布計に
よる測定結果を示すグラフであり、横軸は粒径（Partic
le Size）であり、縦軸は与えられた値以下の粒径を有
する粒子の累積計測割合（Frequency）である。図３に
示される曲線Ａは本実施形態にかかる方法で作製した粉
末についてのものであり、曲線Ｂは従来の方法で作製し
た粉末についてのものである。図３からわかるように、
本実施形態で使用する粉末は、従来の粉末に比較して平
均粒径が小さく、かつ、粒径ばらつきも小さい（粒径分
布の幅が狭い）。より詳細には、本発明で用いる粉末粒
子の粒径Ｄ₅₀は４．５μm以下であり、粒径Ｄ₉₉は１
５．０μm以下となる。ここで、Ｄ₅₀は、体積比で５０
％の粒子の粒径がその値以下となる数値のことであり、
Ｄ₉₉とは体積比で９９％の粒子の粒径がその値以下とな
る数値のことである。なお、粒径の組成比依存性がなけ
れば、体積比は重量比に等しい。

【００４４】なお、原料合金の粉末には脂肪酸エステル
などを主成分とする液体潤滑剤を添加することが好まし
い。添加量は例えば０．１５〜５．０重量％である。脂
肪酸エステルとしては、カプロン酸メチル、カプリル酸
メチル、ラウリン酸メチルなとが挙げられる。潤滑剤に
は結合剤などの成分が含まれていても良い。重要な点
は、のちの工程で潤滑剤が揮発し、除去され得ることに
ある。また、潤滑剤それ自体が合金粉末と均一に混合し
にくい固形状のものである場合は、溶剤で希釈して用い
れば良い。溶剤としては、イソパラフィンに代表される
石油系溶剤やナフテン系溶剤等を用いることができる。
潤滑剤添加のタイミングは任意であり、微粉砕前、微粉
砕中、微粉砕後の何れであっても良い。

【００４５】液体潤滑剤は、粉末粒子の表面を被覆し、
粒子の酸化防止効果を発揮するとともに、プレスに際し
て形成体の密度を均一化し、配向の乱れを抑制する機能
を発揮する。

【００４６】次に、図４に示すプレス装置を用いて、磁
界配向と成形加工とを行う。図４の装置は、貫通穴を有
するダイス１と、ダイス１の貫通穴を上下方向から挟み
込むパンチ２および３とを備えている。原料粉末４は、
ダイス１、下パンチ２、および上パンチ３によって形成
される空間（キャビティ）内に充填され、下パンチ２と
上パンチ３との間隔が減少することによってプレス成形
される。図４のプレス装置は、磁界配向を行うために静
磁界用コイル５および７とパルス磁界用コイル６とを備
えている。

【００４７】粉末４の充填密度は、磁界配向を可能に
し、かつ、磁界除去後に磁粉の配向に乱れが生じにくく
なる範囲内に設定される。本実施形態の場合、充填密度
を真密度の３０〜４０％とすることが好ましい。

【００４８】粉末充填後、粉末４が充填されている空間
に縦方向の磁界を形成し、粉末４の磁界配向を実行す
る。本発明では、磁界強度の立ち上がり期間（ΔＴ₀）
内における磁界強度の上昇速度（Ｈ_max／ΔＴ₀）が１０
ＭＡ／ｍ・ｓｅｃ以上となるように磁界を生成し、粉末
４に印加する。磁界強度は、磁界強度の立ち上がり期間
（ΔＴ₀）内に６００ｋＡ／ｍ以上に上昇し、しかも、
磁界強度が５０ｋＡ／ｍから６００ｋＡ／ｍへ上昇する
間における磁界強度の上昇速度（以下、「ΔＨ／ΔＴ」
と称する。）が１２ＭＡ／ｍ・ｓｅｃ以上となることが
好ましい。また、磁界強度の最高値（Ｈ_max）は８００
ｋＡ／ｍ以上になることが好ましい。

【００４９】磁界配向の後、７０ＭＰａ〜３００ＭＰａ
の圧力で粉末４をプレス成形し、成形体を作製する。本
発明は、磁界の向きとプレス方向とを一致させる平行磁
界成形の場合だけではなく、磁界の向きとプレス方向と
を垂直にする垂直磁界成形の場合でも効果を奏する。配
向のため磁界を完全に取り除いた後にプレス成形を開始
しても良いし、磁界が印可されている間にプレス成形を
開始しても良い。

【００５０】成形体は、図４のプレス装置から取り出さ
れた後、焼結工程、時効処理工程などの公知の製造プロ
セスを経て最終的に永久磁石製品となる。

【００５１】（実施例１）まず、３０重量％Ｎｄ−２重
量％Ｄｙ−０．５重量％Ｃｏ−１重量％Ｂ−残部Ｆｅの
組成を有する合金の溶湯を高周波溶解炉によって作製し
た。この溶湯を直径１５０ｍｍの銅製ロール２本を併設
した双ロール式ストリップキャスターを用いて冷却し、
厚さ約１ｍｍの薄板状鋳片を作製した。

【００５２】鋳片を１０ｍｍ角以下の大きさに破断した
後、破断片を吸排気可能な密閉容器内に収容した。その
容器内に窒素ガスを２０分間流すことによって空気と置
換した後、水素脆化を行うために容器内に水素ガスを
１．５時間供給した。鋳片が水素吸蔵による自然崩壊を
起こした後、真空中で４００℃に４時間保持することに
よって脱水素処理を施した。そして室温まで冷却した
後、粗粉砕を行い、４２５μm以下の大きさになるよう
に整粒した。その後、ジェットミルによる粉砕を行うこ
とによって平均粒度約３．６μmの合金粉末を得た。本
実施例で用いる粉末粒子の粒径Ｄ₅₀は４．２６μmであ
り、粒径Ｄ₉₉は１２．１１μmであった。

【００５３】この合金粉末に対して０．２重量％の液体
潤滑剤を添加した後、合金粉末をモールドに充填した。
用いた潤滑剤は、カプロン酸メチルを主成分とするもの
であった。次に、図２（ａ）に示すような波形を持つパ
ルス磁界を形成し、磁界配向を行った。磁界強度の立ち
上がり期間における磁界強度の上昇速度を表１に示す。
ピーク磁界強度は１．２ＭＡ／ｍであった。得られた永
久磁石の磁石特性を表１に示す。

【００５４】

【表１】

【００５５】なお、表１においては、「磁界強度の上昇
速度（Ｈ_max／ΔＴ₀）」を「磁界強度の増加速度」と標
記している。また、表１の「最高値」とは、パルス状磁
界のピーク強度のことである。

【００５６】（比較例１）この比較例では、印加した磁
界の種類以外の点では実施例１と全く同一の工程を経て
永久磁石を作製した。得られた永久磁石の磁石特性を表
２に示す。なお、比較例１では、直流電源を用いてパル
ス状の磁界を形成した。

【００５７】

【表２】

【００５８】表１と表２とを比較してわかるように、実
施例１の残留磁束密度Ｂ_rおよび最大エネルギ積（Ｂ
Ｈ）_maxは、ともに、比較例１の残留磁束密度Ｂ_rおよび
最大エネルギ積（ＢＨ）_maxよりも大きな値を示してい
る。このことは、実施例の配向度が改善し、その永久磁
石としての特性が改善されたことを意味している。

【００５９】（実施例２）本実施例では、実施例１と同
様の工程を経て作製した合金粉末を用いるが、配向に際
しては図２（ｂ）に示す静磁界を採用した。実施例１で
はパルス状の磁界によって粉末粒子の配向を行った後、
磁界が印加されていない状態でプレス工程が実行された
が、本実施例のプレス工程は、図２（ｂ）の時刻Ｔ２に
開始され、静磁界印加中で実行された。粉末の充填密度
は３０％、プレス時の圧力は１２０ＭＰａとした。最終
的に得られた永久磁石の特性を表３に示す。

【００６０】

【表３】

【００６１】（比較例２）本比較例では、実施例２と同
様の方法で永久磁石を作製した。実施例２と比較例２と
の相違点は、磁界強度の増加速度の大きさだけである。
最終的に得られた永久磁石の特性を表４に示す。

【００６２】

【表４】

【００６３】表３および表４から、磁界強度の上昇速度
（Ｈ_max／ΔＴ₀）が１０ＭＡ／ｍ・ｓｅｃ以上となるよ
うに磁界強度が急速に立ち上がれば、パルス状磁界でな
くても配向度が向上し、磁石特性が優れたものになるこ
とがわかる。

【００６４】（実施例３）本実施例でも、実施例１と同
様の工程を経て作製した合金粉末を用いるが、配向に際
しては図５（ａ）に示す磁界（パルス磁界＋静磁界）を
用いた。実施例１ではパルス状の磁界によって粉末粒子
の配向を行った後、磁界が印加されていない状態でプレ
ス工程を行ったが、本実施例のプレス工程は、図５
（ａ）の時刻Ｔｐに加圧を開始し、静磁界のもとで行わ
れた。粉末の充填密度は４０％、プレス時の圧力は１４
０ＭＰａとした。プレス時における静磁界の強度は０．
８ＭＡ／ｍであった。最終的に得られた永久磁石の特性
を表５に示す。

【００６５】

【表５】

【００６６】（比較例３）本比較例では、実施例３と同
様の方法で永久磁石を作製した。実施例３と比較例３と
の相違点は、パルス磁界印加と静磁界印加のタイミング
が異なる点にある。本比較例では、図５（ｂ）に示すよ
うに、静磁界を印加した後にパルス磁界を印加した。最
終的に得られた永久磁石の特性を表６に示す。

【００６７】

【表６】

【００６８】表５および表６から、磁界印加開始直後に
おける磁界強度の上昇速度（Ｈ_max／ΔＴ₀）が重要であ
ることがわかる。磁界印加開始直後における磁界強度の
上昇速度（Ｈ_max／ΔＴ₀）が１０ＭＡ／ｍ・ｓｅｃを下
回る場合、その後にパルス磁界が印加されても、配向度
は向上せず、磁石特性も良くならない。

【００６９】（実施例４）本実施例では、実施例１と同
様の工程を経て作製した合金粉末を用い、配向に際して
は、実施例２と同様に図２（ｂ）に示す静磁界を採用し
た。本実施例では、磁界強度が５０ｋＡ／ｍから６００
ｋＡ／ｍへ上昇する間における磁界強度の上昇速度（Δ
Ｈ／ΔＴ）や最高磁界強度の値を変化させた。なお、充
填密度は３０％、プレス時の圧力は１２０Ｐａとした。
最終的に得られた永久磁石の特性を表７に示す。

【００７０】

【表７】

【００７１】（比較例４）本比較例では、実施例４と同
様の方法で永久磁石を作製した。実施例４と比較例４と
の相違点は、磁界強度が５０ｋＡ／ｍから６００ｋＡ／
ｍへ上昇する間における磁界強度の上昇速度の大きさが
異なる点にある。最終的に得られた永久磁石の特性は表
８に示す。

【００７２】

【表８】

【００７３】表７および表８から、磁界強度が５０ｋＡ
／ｍから６００ｋＡ／ｍへ上昇する間における磁界強度
の上昇速度（ΔＨ／ΔＴ）が１２ＭＡ／ｍ・ｓｅｃ以上
となることが好ましいということがわかる。

【００７４】（実施例５）本実施例では、実施例１と同
様の工程を経て作製した合金粉末を用い、配向に際して
は実施例１と同様にパルス磁界を用いた。本実施例で
は、磁界強度の上昇速度を約１０００ＭＡ／ｍ・ｓｅｃ
の一定値に保ち、パルス磁界のピーク強度を変化させ
た。なお、充填密度は４０％、プレス時の圧力は１３０
ＭＰａとした。最終的に得られた永久磁石の特性を表９
に示す。

【００７５】

【表９】

【００７６】（比較例５）本比較例では、実施例５と同
様の方法で永久磁石を作製した。実施例５と比較例５と
の相違点は、ピーク強度の大きさが異なる点にある。最
終的に得られた永久磁石の特性を表１０に示す。

【００７７】

【表１０】

【００７８】表９および表１０から、磁界強度の最高値
（Ｈ_max）は８００ｋＡ／ｍ以上であることが好ましい
といえる。

【００７９】なお、上記各実施例では、いずれも、スト
リップキャスト法によって作成した原料合金粉末を用い
たが、本発明はこれに限定されるものではない。他の方
法で作成した粉末であっても、磁界印加初期段階におけ
る凝集が配向度向上の妨げになるものであれば、本発明
の効果は顕著に発揮され得る。

【００８０】また、本発明は、上記各実施例で用いた材
料に限定されず、Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系合金粉末（Ｒは
Ｙを含む希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏとの混
合物、Ｍは添加元素、Ｂはボロン）であれば、他の組成
の材料にも広く適用できる。

【００８１】このような永久磁石用希土類系合金粉末に
おいては、希土類元素Ｒとして、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐ
ｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔ
ｍ、Ｌｕの少なくとも一種類の元素を含有する原料を用
いる。充分な磁化を得るには、希土類元素Ｒのうちの５
０ａｔ％以上がＰｒまたはＮｄの何れかまたは両方によ
って占められることが好ましい。

【００８２】希土類元素Ｒが１０ａｔ％以下では、α−
Ｆｅ相の析出によって保磁力が低下する。また、希土類
元素Ｒが２０ａｔ％を超えると、目的とする正方晶Ｎｄ
２Ｆｅ１４Ｂ型化合物以外にＲリッチの第２相が多く析
出し、磁化が低下する。このため、希土類元素Ｒは全体
の１０〜２０ａｔ％の範囲内にあることが好ましい。

【００８３】Ｔは鉄族元素であって、ＦｅおよびＣｏを
含む。Ｔが６７ａｔ％未満の場合、保磁力および磁化と
もに低い第２相が析出するため磁気特性が劣化する。Ｔ
が８５ａｔ％を超えると、α−Ｆｅ相の析出によって保
磁力が低下し、また角型性も低下する。このため、Ｔの
含有量は６７〜８５ａｔ％の範囲内にあることが好まし
い。

【００８４】なお、ＴはＦｅのみから構成されていても
良いが、Ｃｏの添加によってキュリー温度が上昇し、耐
熱性が向上する。Ｔの５０ａｔ％以上はＦｅで占められ
ることが好ましい。Ｆｅの割合が５０ａｔ％を下回る
と、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物の飽和磁化そのものが減
少するからである。

【００８５】Ｂは、正方晶Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ型結晶構造
を安定的に析出するために必須である。Ｂの添加量が４
ａｔ％未満ではＲ２Ｔ１７相が析出するため保磁力が低
下し、減磁曲線の角型性が著しく損なわれる。また、Ｂ
の添加量が１０ａｔ％を超えると、磁化の小さな第２相
が析出してしまう。従って、Ｂの含有量は４〜１０ａｔ
％の範囲であることが好ましい。なお、Ｂの一部または
全部をＣで置換することもできる。

【００８６】粉末の磁気的な性質の改善や耐食性の改善
を目的として添加元素Ｍを付与してもよい。添加元素Ｍ
としては、Ａｌ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ｖ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｇａ、
Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗからな
る群から選択された少なくとも１種類の元素が好適に使
用される。このような添加元素Ｍは、全く添加されてい
なくても良いが、添加する場合は、添加量を１０ａｔ％
以下にすることが好ましい。添加量が１０ａｔ％を超え
ると、強磁性ではない第２相が析出して磁化が低下する
からである。

【００８７】

【発明の効果】本発明によれば、例えばストリップキャ
スト法によって作製した微細な原料合金粉末を用いる場
合であっても配向度を向上させることができ、その結
果、永久磁石としての特性を向上させることが可能にな
る。

【００８８】また、本発明は、磁界強度の最高値よりも
立ち上がり期間における磁界強度の増加レートを重視す
るため、強磁界を形成する必要が無くなる。このため、
磁界形成装置の小型化に寄与する。

【図面の簡単な説明】

【図１】（ａ）は原料合金粉末粒子に作用する外部磁界
の力を模式的に示す図であり、（ｂ）は隣接する粉末粒
子間に作用するクーロン力を模式的に示す図である。

【図２】（ａ）はパルス磁界の印加開始後における磁界
強度と印加時間との関係を示すグラフであり、（ｂ）は
静磁界の印加開始後における磁界強度と印加時間との関
係を示すグラフである。

【図３】原料合金粉末の粒度分布を示すグラフである。

【図４】磁界配向工程とプレス工程とを連続して実行す
ることができる装置の構成を示す図である。

【図５】（ａ）は本発明の実施例３における磁界強度と
印加時間との関係を示すグラフであり、（ｂ）は比較例
３における磁界強度と印加時間との関係を示すグラフで
ある。

【符号の説明】

１ダイス２下パンチ３上パンチ４磁粉（原料合金粉末）５静磁界用コイル６パルス磁界用コイル

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｈ０１Ｆ 41/02 Ｈ０１Ｆ 1/06 ＡＦターム(参考） 4K017 AA04 BA06 BB12 BB18 DA04 EA03 EC02 EK07 4K018 AA27 BA18 BB04 CA04 KA45 5E040 AA04 CA01 HB06 HB14 HB17 NN01 NN11 5E062 CC02 CD04 CE04 CF04 CG05

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】異方性希土類磁石用原料合金の粉末を磁
界によって配向させる異方性希土類磁石用原料合金粉末
の配向方法であって、前記粉末は、レーザ方式粒度分布計によって測定された
粉末粒径Ｄ₅₀が４．５μm以下、粉末粒径Ｄ₉₉が１５．
０μm以下となる粒度分布を有しており、前記磁界は、磁界強度の立ち上がり期間内における磁界
強度の上昇速度が１０ＭＡ／ｍ・ｓｅｃ以上となるよう
にして前記粉末に印加されることを特徴とする異方性希
土類磁石用原料合金粉末の配向方法。
【請求項２】前記磁界の磁界強度は、前記磁界強度の
立ち上がり期間内に６００ｋＡ／ｍ以上に上昇し、しか
も、前記磁界強度が５０ｋＡ／ｍから６００ｋＡ／ｍへ上昇
する間、磁界強度の上昇速度が１２ＭＡ／ｍ・ｓｅｃ以
上となることを特徴とする請求項１に記載の異方性希土
類磁石用原料合金粉末の配向方法。
【請求項３】前記磁界の最高磁界強度が８００ｋＡ／
ｍ以上になることを特徴とする請求項１または２に記載
の異方性希土類磁石用原料合金粉末の配向方法。
【請求項４】前記粉末は、希土類金属−鉄−ボロン系
合金の溶湯から形成されたものであることを特徴とする
請求項１から３の何れかに記載の異方性希土類磁石用原
料合金粉末の配向方法。
【請求項５】前記粉末は、ストリップキャスト法によ
って形成された母合金を粉砕して得られたものであるこ
とを特徴とする請求項１から４の何れかに記載の異方性
希土類磁石用原料合金粉末の配向方法。
【請求項６】異方性希土類磁石用原料合金の粉末を用
意する工程と、前記粉末を金型内に充填する工程と、前記粉末を加圧によって成形する工程と、を包含する異
方性希土類磁石用成形体の製造方法であって、前記粉末の成形工程前において、請求項１から５の何れ
か一つに記載の異方性希土類磁石用原料合金粉末の配向
方法によって前記粉末を配向させる工程を包含している
ことを特徴とする異方性希土類磁石用成形体の製造方
法。
【請求項７】異方性希土類磁石用原料合金の粉末を用
意する工程と、前記粉末を金型内に充填する工程と、磁界によって前記粉末の配向を行う工程と、前記粉末を加圧によって成形する工程と、を包含する異
方性希土類磁石の製造方法であって、前記粉末は、レーザ方式粒度分布計によって測定された
粉末粒径Ｄ₅₀が４．５μm以下、粉末粒径Ｄ₉₉が１５．
０μm以下となる粒度分布を有しており、前記磁界は、磁界強度の立ち上がり期間内における磁界
強度の上昇速度が１０ＭＡ／ｍ・ｓｅｃ以上となるよう
にして前記粉末に印加されることを特徴とする異方性希
土類磁石の製造方法。
【請求項８】前記磁界は、パルス状磁界と静磁界との
組み合わせによって形成されることを特徴とする請求項
７に記載の異方性希土類磁石の製造方法。
【請求項９】前記粉末を加圧によって成形する工程
は、前記磁界の印加を停止したあとに行うことを特徴と
する請求項７に記載の異方性希土類磁石の製造方法。
【請求項１０】異方性希土類磁石用原料合金の粉末を
用意する工程と、前記粉末を金型内に充填する工程と、磁界によって前記粉末の配向を行う工程と、前記粉末を加圧によって成形する工程と、を包含する異
方性希土類磁石の製造方法であって、前記磁界は、磁界強度の立ち上がり期間内における磁界
強度の上昇速度が１０ＭＡ／ｍ・ｓｅｃ以上となり、前
記立ち上がり期間経過後、前記磁界強度がほぼ一定の静
磁界となることを特徴とする異方性希土類磁石の製造方
法。
【請求項１１】前記粉末は、レーザ方式粒度分布計に
よって測定された粉末粒径Ｄ₅₀が４．５μm以下であっ
て、粉末粒径Ｄ₉₉が１５．０μm以下となる粒度分布を
有していることを特徴とする請求項１０に記載の異方性
希土類磁石の製造方法。
【請求項１２】前記磁界の磁界強度は、前記磁界強度
の立ち上がり期間内に６００ｋＡ／ｍ以上に上昇し、し
かも、前記磁界強度が５０ｋＡ／ｍから６００ｋＡ／ｍへ上昇
する間、磁界強度の上昇速度が１２ＭＡ／ｍ・ｓｅｃ以
上となることを特徴とする請求項７から１１の何れか一
つに記載の異方性希土類磁石の製造方法。
【請求項１３】前記磁界の最高磁界強度値が８００ｋ
Ａ／ｍ以上となることを特徴とする請求項１２に記載の
異方性希土類磁石用原料合金粉末の配向方法。
【請求項１４】前記粉末は、希土類金属−鉄−ボロン
系合金の溶湯から形成されたものであることを特徴とす
る請求項１２に記載の異方性希土類磁石の製造方法。
【請求項１５】前記粉末は、ストリップキャスト法に
よって形成された母合金を粉砕して得られたものである
ことを特徴とする請求項１２に記載の異方性希土類磁石
の製造方法。