WO2003070850A1 - Adhésif du type à deux composants - Google Patents

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WO2003070850A1
WO2003070850A1 PCT/JP2003/001593 JP0301593W WO03070850A1 WO 2003070850 A1 WO2003070850 A1 WO 2003070850A1 JP 0301593 W JP0301593 W JP 0301593W WO 03070850 A1 WO03070850 A1 WO 03070850A1
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resin
lcd
tcp
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Takayuki Matsushima
Masao Saito
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Sony Chemicals Corporation
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Definitions

  • the present invention relates to an adhesive, and more particularly, to an adhesive used for electrically and mechanically connecting a conductive chip or TCP to a substrate by thermocompression bonding.
  • epoxy resin which is a thermosetting resin
  • a thermosetting adhesive that is cured by thermal polymerization is used.
  • a curing agent is generally used for the adhesive. Examples of this type of curing agent include a curing agent that functions as a polymerization catalyst for an epoxy resin, such as an imidazole compound, and a curing agent itself that undergoes an addition reaction with an epoxy resin, such as a mercaptan compound / diamine compound, to form a polymer. Curing agents are widely used.
  • the adhesive can be cured in a short time, but it is necessary to heat the adhesive to a high temperature of 180 ° C or higher, and the adhesive spreads to the joining object by heating. Deformation such as warpage may occur.
  • An object of the present invention is to provide an adhesive capable of solving the problems of the conventional adhesive as described above.
  • Another object of the present invention is to provide an adhesive which is excellent in storability, can be cured at low temperature and in a short time.
  • the two-component adhesive according to the present invention proposed to achieve the above object has a first resin component as a main component, and a first resin component to which a first curing agent is added. And a second adhesive material having a second resin component as a main component and a second resin component added with a second curing agent, wherein the first adhesive material and the second adhesive material are combined.
  • first and second curing agents When the first and second curing agents are brought into contact with each other, the first and second curing agents react, causing a chain reaction of the curing components, and the first and second resin components are polymerized by the curing components.
  • the two-component adhesive As the two-component adhesive according to the present invention, at least one of the first and second adhesive materials, which is formed into a film, is used.
  • the two-component adhesive according to the present invention may use a paste formed as at least one of the first and second adhesive materials.
  • the first and second resin components each having the same type of resin as a main component can be used.
  • epoxy resin is used for the resin that is the main component of the first and second resin components.
  • one of the curing agents is mainly composed of a silane coupling agent, and the other is a metal chelate or a metal alcohol.
  • a material having one or both of them as a main component is used.
  • the metal chelate constituting the other curing agent an aluminum chelate can be used.
  • aluminum alcoholate can be used as the metal chelate constituting the other curing agent.
  • the two-component adhesive according to the present invention, a small amount of the first and second adhesive materials is used. Conductive particles may be added to at least one of the adhesive materials.
  • the first and second resin components are polymerized by the reaction of the first curing agent and the second curing agent to generate the curing agent component.
  • the first and second resin components do not harden.
  • the two-component adhesive according to the present invention is characterized in that the first and second adhesive materials are respectively attached or applied to separate objects to be joined, and the first adhesive material on one object is joined to the other object to be joined.
  • the first and second curing agents react at least at the interface between the first and second adhesive materials to release the curing component, and the released curing component is released.
  • the first and second resin components can be polymerized in a chain. Therefore, the two-component adhesive according to the present invention does not require a step of mixing the first and second adhesive materials before the use of the adhesive, and the first and second resins until just before the objects to be joined are bonded. Components do not polymerize.
  • first and second resin components constituting the two-component adhesive according to the present invention those in which the first and second resin components are copolymerized with each other can be used. If the first resin component and the second resin component are each capable of being homopolymerized, the polymerization reaction of the resin components can proceed even if the first and second adhesive materials are not completely mixed.
  • the first and second adhesive materials are easily mixed with each other, but also the first and second adhesive materials are not easily mixed. Since the difference in the coefficient of thermal expansion is reduced, the internal stress generated at the interface between the first and second adhesive materials is small, and as a result, interfacial breakdown of the cured first and second adhesive materials is less likely to occur.
  • the second bonding is performed while heating the first and second adhesive materials.
  • the first and second adhesive materials are softened by heating, so that the first and second adhesives are more easily mixed.
  • a silane coupling agent and a metal chelating agent are used for the first and second curing agents, respectively.
  • the reaction when an epoxy resin is used as the thermosetting resin is represented by the following reaction formula (1) '(4) Shown in
  • the silane coupling agent shown in the left formula carries an alkoxy group (RO) that binds to silicon.
  • the silane coupling agent is in contact with water in the air and adhesive. When touched, the alkoxy group is hydrolyzed to silanol (reaction formula (1) right formula)
  • the left formula shows an aluminum chelate as an example.
  • the ligand R is bonded to aluminum (A 1), which is the central metal of aluminum chelate.
  • the silanol formed by hydrolysis of the silane coupling agent reacts with the aluminum chelate by heating.
  • the silanol silicon is bonded to aluminum via the oxygen atom (reaction formula (2), right formula). ,.
  • reaction equation (3) When other silanols coordinate to the aluminum chelate in that state in an equilibrium reaction, the reaction equation (3) generates a Breasted acid site as shown in the right equation, and an activated proton is generated.
  • reaction formula (4) the epoxy ring located at the end of the epoxy resin is opened by the activated proton and polymerized with the epoxy ring of another epoxy resin (force thione polymerization).
  • the two-component adhesive according to the present invention It cures at a lower temperature and in a shorter time.
  • the reaction of polymerizing the resin component can be performed more quickly. proceed.
  • FIG. 1 is a sectional view showing a release film in which a first adhesive material or a second adhesive material is formed on a surface as an adhesive film.
  • Figure 2 shows the first adhesive sheet with the first adhesive film formed on the surface of the release film. It is sectional drawing which shows a point.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view showing a second adhesive sheet in which a second adhesive film is formed on the surface of a release film.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing an LCD which is one of the objects to be joined
  • FIG. 5 is a cross-sectional view showing a state where a first adhesive sheet is provided on the surface of the LCD
  • FIG. FIG. 2 is a cross-sectional view showing a state where a release film of a first adhesive sheet arranged in FIG.
  • Fig. 7 is a cross-sectional view showing a TCP which is the other object to be joined
  • Fig. & Is a cross-sectional view showing a state in which a second adhesive sheet is provided on the surface of the TCP.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing a state in which a release film of a second adhesive sheet provided in the second embodiment is peeled off.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing a state in which a release film of a second adhesive sheet provided in the second embodiment is peeled off.
  • FIG. 10 is a cross-sectional view showing a state in which the LCD and the TCP to be joined are positioned and opposed to each other.
  • FIG. 11 is a cross-sectional view showing a state in which the LCD and the TCP are abutted.
  • 12 is a cross-sectional view showing a state where LCD and TCP are joined.
  • FIG. 13 shows another example of the two-component adhesive according to the present invention, in which the first adhesive material is applied to the surface of the LCD on which the first electrode is formed, and the first adhesive is applied.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing a state in which a coating layer is formed.
  • FIG. 14 shows another example of the two-component adhesive according to the present invention, in which a second adhesive material is applied on the surface of the TCP on which the second electrode is formed, and the second adhesive is applied.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing a state in which a coating layer is formed.
  • FIG. 15 is a cross-sectional view illustrating a state in which the LCD on which the first coating layer is formed and the TCP on which the second coating layer is formed are positioned and opposed to each other.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing a state where P and P are joined.
  • a first resin component having a thermosetting property for example, an epoxy resin, a first curing agent comprising a silane coupling agent, and a conductive agent
  • the first adhesive material is prepared by adding and mixing with the conductive particles.
  • the first adhesive material is in the form of a paste.
  • a second hardener made of a metal chelate or a metal alcoholate is added to a second resin component made of the same epoxy resin used for the first resin component;
  • the first adhesive material has a silane coupling agent as a hardener and the second adhesive material has a hardener as a second adhesive material in the form of a paste.
  • the first adhesive material and the second adhesive material are separated from each other, so that the silane coupling agent 'of the first adhesive material and the second adhesive material
  • the curable component is not generated because the contact with the metal chelate is restricted. Therefore, in a state where the first adhesive material and the second adhesive material are separated, the first resin component and the second resin component do not polymerize, and the two-component adhesive according to the present invention does not cure. .
  • the first adhesive material and the second adhesive material in a paste form that constitute the two-component adhesive according to the present invention are each applied to a surface of a release film 21 as shown in FIG. 1 in a predetermined amount, and then dried. You.
  • the first adhesive material applied to the surface of the release film 21 and then dried is formed as a first adhesive film 25 on the surface of the release film 21 as shown in FIG.
  • the second adhesive material applied to the surface of the release film 21 and then dried is formed as a second adhesive film 35 on the surface of the release film 21 as shown in FIG. .
  • conductive particles 27 are dispersed in the first adhesive film 25 and the second adhesive film 35 formed on the surface of the release film 21.
  • the release film 21 and the first adhesive film 25 formed on the release film 21 form a first adhesive sheet 20 in a state where they are joined to each other, as shown in FIG.
  • the release film 21 and the second adhesive film 35 formed on the release film 21 constitute a second adhesive sheet 30 in a state where they are joined to each other. .
  • the first adhesive film 25 and the second adhesive film 35 formed using the first adhesive material are formed on the surface of the release film 21 independently of each other.
  • the first adhesive sheet 20 and the second adhesive sheet 30 are respectively configured, so that the first resin component and the second resin component can be prevented from contacting each other to regulate polymerization.
  • Examples of objects to be joined using the two-component adhesive according to the present invention include Liquid Crystal Display (LCD) 11 and TCP (Tape Carrier Package) 15 to which this LCD 11 is joined. There is power s .
  • LCD Liquid Crystal Display
  • TCP Transmission Carrier Package
  • a first adhesive sheet 20 is joined to one of the objects to be joined, LCD 11, and a second adhesive sheet 30 is joined to the other object to be joined, TCP.
  • the LCD 11 to which the first adhesive sheet 20 is bonded has a glass substrate 12, and a plurality of first electrodes 13 are provided on the surface of the glass substrate 12. It is formed. In the example shown in FIG. 4, four first electrodes 13 are shown.
  • a first adhesive sheet 2.0 is arranged so as to overlap the first electrode 13.
  • the first adhesive sheet 20 is disposed on the LCD 11 so that the first adhesive film 25 faces the surface on which the first electrode 13 is formed, and the first electrode 13 Is pressed against.
  • the adhesive force between the LCD 11 and the first adhesive film 25 is larger than the adhesive force between the release film 21 and the first adhesive film 25, as shown in FIG. Only the release paper 21 can be peeled off while the adhesive film 25 of 1 remains on the LCD 11. With the release paper 21 peeled off, as shown in Fig. 6, the first adhesive film? 5 is applied over the first electrode 13.
  • the TCP 15 to which the second adhesive sheet 30 is bonded has a base film 16 as shown in FIG. 7, and a plurality of second electrodes 17 are formed on the surface of the base film 16. Have been. In the example shown in FIG. 7, four second electrodes 17 are shown.
  • a second adhesive sheet 30 is arranged on the surface of the TCP 15 on which the second electrode 17 is formed so as to overlap the second electrode 17.
  • the second adhesive sheet 30 is disposed on the TCP 15 with the second adhesive film 35 facing the surface on which the second electrode 17 is formed, and the second electrode 17 Is pressed against.
  • the adhesive strength between the TCP 15 and the second adhesive film 35 is also larger than the adhesive strength between the release film 21 and the second adhesive film 35, as shown in FIG.
  • Remove only release paper 21 with adhesive film 35 left on TCP 15 Can be In a state where the release paper 21 has been peeled off, as shown in FIG. 9, a second adhesive film 35 is applied so as to cover the second electrode 17.
  • one of the objects to be joined LCD 11, to which the first and second adhesive films 25, 35 are applied, and the other, the object to be joined TCP 15, are joined together.
  • the surfaces on which the first and second adhesive films 25 and 35 are adhered are arranged in parallel with each other.
  • LCD 11 and TCP 15 are positioned such that a plurality of first electrodes 13 and second electrodes 17 face each other, as shown in FIG.
  • the TCP 15 is pressed onto the LCD 11 and, as shown in FIG. 11, the second adhesive film 35 on the TCP 15 and the first adhesive film 2 on the LCD 11 5 Make close contact with.
  • the first and second adhesive films 25 and 35 are softened. At this time, the TCP 15 is pressed against the LCD 11, so that the second electrode 17 is pushed into the softened first and second adhesive films 25, 35.
  • the first and second adhesive films 25 and 35 which are adhered to each other and softened are bonded to the first and second adhesive films 25 and 35 forming the first and second adhesive films 25 and 35 at the interface.
  • the first and second adhesive films 25 and 35 are integrated as shown in FIG.
  • the present invention is not limited to this, and is configured as follows. You may.
  • the first electrode 13 of the LCD 11 that constitutes one of the objects to be joined formed as shown in FIG.
  • a first adhesive material in which conductive particles 27 are dispersed is applied over electrode 13 to form first coating layer 45.
  • the second electrode 17 is formed on the surface of the TCP 15 forming the other object formed as shown in FIG. 7 on which the second electrode 17 is formed.
  • a second adhesive material in which conductive particles 27 are dispersed is applied to cover 7 to form a second applied layer 55.
  • one of the objects to be joined, LCD 11, to which the first and second coating layers 45, 55 are applied, and the other, the object to be joined TCP 15, are joined together.
  • the first and second coating layers 45, 55 are formed and opposed to each other, and a plurality of first electrodes 13 and second electrodes 1 Position 7 so that they face each other.
  • the TCP 15 is pressed onto the LCD 11, and the second coating layer 55 on the TCP 15 is brought into close contact with the first coating layer 45 on the 001 1. Is heated while being pressed against the LCD 11 side, the first and second coating layers 45, 55 are cured in an integrated state, and as shown in FIG. An adhesive layer 59 for bonding to 1 is formed.
  • the TCP 15 and the LCD 11 joined by the adhesive layer 59 are electrically connected via the conductive particles 27 and mechanically also via the cured adhesive layer 59. Form the connected electrical device 10.
  • Example 1 of the two-component adhesive according to the present invention will be described.
  • the first resin component constituting the two-component adhesive of Example 1 was an alicyclic epoxy resin celloxide which is an epoxy resin (trade name “20” manufactured by Daicel Chemical Industries, Ltd.). 21 P ”)) 40 parts by weight and 60 parts by weight of a bisphenol A epoxy resin (trade name“] EP1009 ”manufactured by Yuka Shell Epoxy Co., Ltd.) It was prepared by mixing with a dissolved resin solution.
  • the first adhesive material is an epoxy silane coupling agent (Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., trade name “KB IV [— 400 3) 5 parts by weight and 10 parts by weight of conductive particles were added and mixed.
  • a paste-like second adhesive material separately from the first adhesive material.
  • a second resin component prepared by mixing the same resin as the first resin component at the same compounding ratio is prepared, and 100 parts by weight of the second resin component and the second curing component are prepared. 2 parts by weight of metal chelate (ethyl acetate acetate dimethyl diisopropylate (trade name “ALCH” manufactured by Kawaken Fine Chemical Co., Ltd.)) and 10 parts by weight of conductive particles was added and mixed to prepare an adhesive material.
  • metal chelate ethyl acetate acetate dimethyl diisopropylate (trade name “ALCH” manufactured by Kawaken Fine Chemical Co., Ltd.)
  • the first and second adhesive materials are applied to the surface of the release film 21, respectively, and then dried to form the first and second adhesive films 25, 35.
  • a PET film having a surface subjected to a release treatment is used as the release film 21 .
  • the first and second adhesive materials are applied on the release film 21 so that the film thickness after drying is about 10 ⁇ m.
  • the LCD 11 as one of the objects to be joined and the other object to be joined are subjected to the steps shown in FIGS. 10 to 12 described above.
  • the electrical device 10 of Example 1 was manufactured by joining the TCPs 15 as described above.
  • TCP 15 constituting the electric device 10 of the first embodiment
  • a device in which second electrodes 17 having a width of 25 ⁇ m are formed on the surface of the base film 16 at intervals of 25 ⁇ m is used.
  • 1 is a thermo-compression head maintained at 120 ° C using an ITO (Id urn Tin Oxide) electrode 13 with a sheet resistance of 10 ⁇ per 1 cm 2 of surface area. Is pressed on the portion where TCP 15 and LCD 11 overlap, and heated and pressed, and the first adhesive film 25 is heated to 120 ° C to increase the temperature of TCP 15 and LCD.
  • ITO Id urn Tin Oxide
  • the electrical device 10 was fabricated by bonding 11. ⁇ Example 2>
  • Example 2 of the two-component adhesive according to the present invention will be described.
  • the first and second paste-like resin components used in the two-component adhesive of Example 2 are the same alicyclic epoxy resin celloxide as used in Example 1 (Daicel Chemical Industries, Ltd.).
  • the paste-like first adhesive used in the two-component adhesive of Example 2 was the same as the first curing agent 5 used in Example 1 with respect to 100 parts by weight of the first resin component. It is prepared by adding and mixing a weight part and 10 parts by weight of conductive particles.
  • the paste-like second adhesive material was prepared as follows: 100 parts by weight of the second resin component, 2 parts by weight of the same second curing agent as used in Example 1, and 10 parts by weight of the conductive particles. It is made by adding and mixing parts by weight.
  • Comparative Example 1 was configured as an adhesive film in the same manner as in Example 1 described above, and was a paste-shaped first bonding material 11 1 before being formed into the film formed in Example 1. To 5 parts by weight, 2 parts by weight of the second curing agent used in Example 1 was added and mixed to prepare a paste adhesive having both the first and second curing agents, and this adhesive was used. It was applied to the release film used in Example 1 and dried to produce an adhesive film having a thickness of 20 / m.
  • Comparative Example 2 2 parts by weight of the second curing agent used in Example 2 was added to 115 parts by weight of the paste-like first adhesive material produced in Example 2 described above, and mixed. A one-piece adhesive was produced. Using the adhesive of Comparative Example 2, LCD 11 and TCP 15 were joined to produce an electrical device of Comparative Example 2. This electric device was produced by sandwiching an adhesive film between the LCD and the TCP and performing heating and pressing under the same conditions as in Example 1 as in Example 2 described above. Here, the “peel strength test” shown below was performed on each of the electric devices 10 and 50 of Examples 1 and 2 and the electric devices of Comparative Examples 1 and 2. '
  • the first and second curing agents are not separated, and the first and second curing agents have the same contact.
  • Comparative Example L2 added to the adhesive the peel strength was too low to be practical. This is thought to be because the viscosity of the adhesive gradually increased during the preparation of the adhesive due to the reaction of the first and second curing agents, and the adhesiveness of the adhesive was lost before the TCP and LCD were heated and pressed. It is.
  • the present invention is not limited to this. Absent.
  • the first and second adhesive materials are prepared without adding conductive particles to the adhesive material, and the second electrode is brought into direct contact with the first electrode during heating and pressing. Thus, the connection between the first and second electrodes may be made.
  • the conductive particles 27 may be added to one of the first and second adhesive materials.
  • the silane coupling agent is used as the first curing agent and the metal chelate or the metal alcoholate is used as the second curing agent
  • a metal chelate or metal alcohol may be used as the first curing agent
  • a silane coupling agent may be used as the second curing agent.
  • the metal chelate or metal alcoholate those having various central metals such as zirconium, titanium, and aluminum can be used. Among them, aluminum chelate or aluminum having aluminum, which is particularly reactive, as the central metal can be used. Alcohol is preferred.
  • the kind of the ligand of the aluminum chelate and the kind of the alkoxy group of the aluminum-dimethyl alcohol are not particularly limited.
  • the aluminum chelate in addition to ethyl ethyl acetate aluminum diisopropylate used in Examples 1 and 2 described above, aluminum trisethyl acetate aluminum acetate, alkyl acetate aluminum aluminum diisopropylate, and aluminum oxide Mumonoacetyl acetonate Piscetinoleacetoacetate, Aluminum Trisacetinorea Setonate and the like can be used.
  • silane coupling agent those represented by the following general formula (5) are preferably used.
  • At least one of the substituents X i X 4 is an alkoxy group. Further, the substituents X it through X 4 other than alkoxy groups is preferably those in which one of the substituents having an epoxy ring or vinyl group at least, is a substituent having an epoxy ring glycidyl group is particularly preferred.
  • the resin used for the first and second resin components is not limited to an epoxy resin, but may be a resin which is homopolymerized by a cation as a curing component, for example, a urea resin, a melamine resin, a phenol resin, a visual Various resins such as an ether resin and an oxetane resin can be used. In consideration of the strength of the adhesive after heat curing, it is preferable to use an epoxy resin.
  • thermoplastic resin As the first and second resin components, it is possible to use a thermoplastic resin together with a resin that undergoes cationic polymerization.
  • thermoplastic resin for example, various kinds of rubbers such as phenoxy resin, polyester resin, polyurethane resin, polyvinyl acetal, ethylene vinyl acetate, and polybutadiene rubber can be used.
  • Various additives such as an antioxidant, a filler, and a coloring agent can be added to the first and second adhesive materials.
  • first and second adhesive materials are in paste form, for example, use a dispenser It can be applied to objects to be joined such as TCP and LCD.
  • objects to be joined such as TCP and LCD.
  • LCD 11 and the TCP 15 are joined has been described above, but the present invention is not limited to this.
  • the present invention is applied to connection of various circuit boards such as a semiconductor chip and a flexible wiring board. Two-component adhesives can be used.
  • the present invention is not limited to this.
  • the curing reaction does not occur within a few minutes at room temperature.
  • the first and second adhesive materials may be mixed and then applied to the object to be joined. It is possible.
  • the two-component adhesive according to the present invention has a lower temperature than conventional adhesives because the epoxy resin undergoes cationic polymerization by the reaction between the silane coupling agent and the metal chelate.
  • the first and second adhesive materials can be cured for a short time. Since the first curing agent and the second curing agent are added to separate adhesive materials, a polymerization reaction of the first and second resin components occurs before using the two-component adhesive. Since it does not exist, it has high shelf life as an adhesive.

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Description

明細書 二成分型接着剤 技術分野 本発明は、 接着剤に関し、 特に、 基板に 導体チップや T C Pを熱圧着により 電気的にさらには機械的に接続するために用いる接着剤に関する。
本出願は、 日本国において 2 0 0 2年 2月 2 1 日に出願された Θ本特許出願番 号 2 0 0 2— 0 4 4 2 4 0を基礎として優先権を主張するものであり、 この出願 は参照することにより、 本出願に援用される。
.冃景技術 従来、 半導体チップゃ基板等の接合対象物を貼り合わせ接合して電気装置を製 造するために用いられる接着剤として、 熱硬化性樹脂であるェポキシ樹脂を含有 し、 エポキシ樹脂の熱重合により硬化する熱硬化型の接着剤が用いられている。 ェポキシ榭脂の熱重合反応を促進するために、 一般に接着剤には硬化剤が用い られている。 この種の硬化剤としては、 イミダゾール化合物のように、 エポキシ 樹脂の重合触媒として機能する硬化剤や、 メルカブタン化合物ゃァミン化合物の ように硬化剤自体がエポキシ樹脂と付加反応し、 重合体を形成する硬化剤が広く 用いられている。
ィミダゾール化合物を硬化剤として用いた場合は接着剤を短時間で硬化させる ことが可能であるが、 接着剤を 1 8 0 °C以上の高温に加熱する必要があり、 加熱 によって接合対象物に伸びや反り等の変形が生じる場合がある。
アミン化合物やメルカブタン化合物を硬化剤として用いると、 接着剤をより低 温で硬化させることができるが、 接着剤は硬化に要する時間がィミダゾ一ル化合 物の場合よりも長くなり、 生産性が低下してしまう。 低温で硬化する接着剤は、 常温でもェポキシ樹脂の重合反応が進行するため、 接着剤の保存性が著しく劣る。 低温で、 且つ短時間で硬化し、 しかも保存性の良好な接着剤を得ることは困難で めった。 発明の開示 本発明の目的は、 上述したような従来の接着剤が有する問題点を解消すること ができる接着剤を提供することにある。
本発明の他の目的は、 保存性に優れ、 低温で、 且つ短時間の条件で硬化可能な 接着剤を提供することにある。
上述の目的を達成するために提案される本発明に係る二成分型接着剤は、 第 1 の樹脂成分を主成分と し、 第 1の樹脂成分に第 1の硬化剤が添加された第 1の接 着材科と、 第 2の樹脂成分を主成分と し、 第 2の樹脂成分に第 2の硬化剤が添加 された第 2の接着材料とを有し、 第 1の接着材料と第 2の接着材料とを接触させ ると、 第 1、 第 2の硬化剤が反応して硬化成分が連鎖反応し、 硬化成分によって 第 1、 第 2の樹脂成分が重合する。
本発明に係る二成分型接着剤は、 第 1、 第 2の接着材料のうち、 少なく とも一 方の接着材料と してフィルム状に成形されたものが用いられる。
本発明に係る二成分型接着剤は、 第 1、 第 2の接着材料のうち、 少なく とも一 方の接着材料と してペース ト状にされたものを用いるようにしてもよい。
本発明に係る二成分型接着剤は、 第 1、 第 2の樹脂成分をそれぞれ同じ種類の 樹脂を主成分とするものを用いることができる。 このとき、 第 1、 第 2の樹脂成 分の主成分である樹脂にはエポキシ樹詣が用いられる。
本発明に係る二成分型接着剤に用いられる第 1、 第 2の硬化剤のうち、 一方の 硬化剤にはシラン力ップリング剤を主成分とし、 他方の硬化剤には金属キレート 又は金属アルコラ一トのいずれか一方又は両方を主成分とするものが用いられる。 他方の硬化剤を構成する金属キレートと しては、 アルミニウムキレートを用い ることができる。 さらに、 他方の硬化剤を構成する金属キレートとしては、 アル ミニゥムアルコラートを用いることができる。
本発明に係る二成分型接着剤にあっては、 第 1、 第 2の接着材料のうち、 少な くとも一方の接着材料に導電性粒子を添加するようにしてもよい。
本発明に係る二成分型接着剤は、 第 1の硬化剤と第 2の硬化剤とが反応して硬 化剤成分が生成されることにより、 第 1、 第 2の樹脂成分が重合するので、 第 1 , 第 2の接着材料がそれぞれ分離されている状態では、 第 1、 第 2の樹脂成分は硬 化しない。
一般に用いられる二液型の接着剤では、 硬化剤と樹脂成分とを使用前に混合す る必要があり、 混合後は直ちに樹脂成分の重合反応が進行するので、 混合後の接 着剤の保存性が悪い。 本発明に係る二成分型接着剤は、 第 1、. 第 2の接着材料を それぞれ別々の接合対象物に貼付又は塗布し、 一方の接合対象物上の第 1の接着 材料に他方の接合対象物上の第 2の接着材料を密着させれば、 少なく とも第 1、 第 2の接着材料の界面で第 1、 第 2の硬化剤が反応して硬化成分が遊離し、 この 遊離した硬化成分によって第 1、 第 2の樹脂成分を連鎖的に重合させることがで きる。 従って、 本発明に係る二成分型接着剤は、 接着剤の使用前に第 1、 第 2の 接着材料を混合する工程が必要なく、 接合対象物を貼り合わせる直前まで第 1、 第 2の樹脂成分が重合しない。
本発明に係る二成分型接着剤を構成する第 1、 第 2の樹脂成分としては、 第 1、 第 2の樹脂成分が互いに共重合するものを用いることができるが、 硬化成分によ つて第 1の樹脂成分と第 2の樹脂成分がそれぞれ単独重合可能なものを用いれば、 第 1、 第 2の接着材料が完全に混ざり合わなくても樹脂成分の重合反応を進行さ せることができる。
第 1の樹脂成分と、 第 2の樹脂成分にそれぞれ同じ種類の樹脂を用いた場合に は、 第 1、 第 2の接着材料同士が混じりやすいだけではなく、 第 1、 第 2の接着 材料の熱膨張率の差が少なくなるので、 第 1、 第 2の接着材料の界面に生じる内 部応力が小さく、 その結果、 硬化した状態の第 1、 第 2の接着材料の界面破壊が 起きにくい。
第 1、 第 2の接着材料の粘度が高い場合や、 第 1、 第 2の接着材料がフィルム 状に成形されている場合は、 第 1、 第 2の接着材料を加熱しながら第 2の接合対 象物を押圧すれば、 第 1、 第 2の接着材料が加熱によって軟化するので、 第 1、 第 2の接着剤がより混ざりやすくなる。 第 1、 第 2の硬化剤にそれそれシラン力ップリング剤と金属キレ一.卜を用い. 熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を用いた場合の反応を、 下記の反応式 （ 1 ) ' (4) に示す。
X-Si-OR + H20 X-Si-OH + R-0H
…反応式 ( 1 )
AI + 0H-Si-X ^ AI-0-Si-X + RH
/ \ /
R
•反応式 ( 2 )
Figure imgf000006_0001
（3)
R-CH— CH2 R-CH— CH5 -CH-CH2 +
I
H+ R-CH— CH2
OH" 0
R - CH - CH2 +
0H~
'反応式 （ 4 ) 反応忒 （ 1) 左式に示すシラン力ヅプリング剤は、 ケィ素に結合するアルコキ シ基 （RO) を荷している。 シランカップリング剤が大気中や接着剤中の水と接 触すると、 アルコキシ基が加水分解されシラノールとなる （反応式 （1 ) 右式） c 反応式 ( 2 ) 左式に一例として、 金属キレートであるアルミニウムキレートを 示す。 アルミニウムキレートの中心金属であるアルミニウム （A 1 ) には、 配位 子 Rが結合している。
シラン力ップリング剤と金属キレートとが混ざつた状態で第 1、 第 2の接着材 料を加熱すると、 シランカップリング剤が加水分解されてなるシラノールと、 ァ ルミ二ゥムキレートとが加熱によって反応し、 酸素原子を'介してシラノールのケ ィ素がアルミニウムに結合する （反応式 （2 ) 右式） 。 ，.
その状態のアルミニウムキレートに、 他のシラノールが平衡反応で配位すると、 反応式 （3 ) 右式に示すようにブレステッド酸点を生じ、 活性化したプロ トンが 生成される。
'反応式 （4 ) に示すように、 エポキシ樹脂の末端に位置するエポキシ環が活性 化したプロ トンによって開環し、 他のエポキシ樹脂のエポキシ環と重合する （力 チオン重合） 。
反応式 （2 ) 、 ( 3 ) に示す反応は、 従来の接着剤が硬化する温度 （1 8 0 °C 以上） よりも低い温度で進行するので、 本発明に係る二成分型接着剤は従来より も低温で、 しかも短時間で硬化する。
第 1、 第 2の硬化剤としてシランカップリング剤を用いる場合、 シランカップ リング剤に水を添加し、 予めシランカップリング剤を加水分解しておけば、 樹脂 成分が重合する反応がより迅速に進行する。
本発明の更に他の目的、 本発明によって得られる具体的な利点は、 以下におい て図面を参照して説明される実施の形態及び実施例から一層明らかにされるであ ろう。 図面の簡単な説明 図 1は、 第 1の接着材料又は第 2の接着材料が接着フィルムと して表面に形成 される剥離フィルムを示す断面図である。
図 2は、 剥離フィルムの表面に第 1の接着フィルムが形成された第 1の接着シ 一トを示す断面図である。
図 3は、 剥離フィルムの表面に第 2の接着フィルムが形成された第 2の接着シ 一トを示す断面図である。
図 4は一方の接合対象物である L CDを示す断面図であり、 図 5は L CDの表 面に第 1の接着シートを配設した状態を示す断面図であり、 図 6は LCD上に配 した第 1の接着シートの剥離フィルムを剥がした状態を示す断面図である。 図 7は他方の接合対象物である T C Pを示す断面図であり、 図&は T C Pの表 面に第 2の接着シートを配設した状態を示す断面図であり.、 図 9は TC P上に配 設した第 2の接着シートの剥離フィルムを剥がした状態を示す断面図である。 図 1 0は互いに接合される L CDと T C Pとを位置決めして対向させた状態を 示す断面図であり、 図 1 1は L CDと TC Pとを突き合わせた状態を示す断面図 であり、 図 1 2は L CDと TC Pとを接合した状態を示す断面図である。
図 1 3は、 本発明に係る二成分型接着剤の他の例を示すものであって、 L CD の第 1の電極が形成された面上に第 1の接着材料を塗布して第 1の塗布層を形成 した状態を示す断面図である。
図 1 4は、 本発明に係る二成分型接着剤の他の例を示すものであって、 TC P の第 2の電極が形成された面上に第 2の接着材料を塗布して第 2の塗布層を形成 した状態を示す断面図である。
図 1 5は、 第 1の塗布層が形成された L CDと第 2の塗布層が形成された T C Pとを位置決めして対向させた状態を示す断面図であり、 図 1 6は LCDと TC Pとを接合した状態を示す断面図である。 発明を実施するための最良の形態 以下、 本発明に係る二成分型接着剤ついて詳細に説明する。
本発明に係る二成分型接着剤を製造するには、 まず、 熱硬化性樹詣である例え ばェポキシ樹脂からなる第 1の樹脂成分に、 シランカップリング剤からなる第 1 の硬化剤と、 導電性粒子とを添加、 混合し、 第 1の接着材料を作製する。 この状 態では、 第 1の接着材料はペースト状である。 第 2の接着材料とは別に、 第 1の榭脂成分に用いたものと同じェポキシ榭脂か らなる第 2の樹脂成分に、 金属キレート又は金属アルコラートからなる第 2の硬 化剤と、 導電性粒子とを添加、 混合し、 ぺ一ス ト状の第 2の接着材料を作製する： 第 1 の接着材料は硬化剤としてシラン力ップリング剤を有し、 第 2の接着材料 は硬化剤として金属キレートを有しているが、 第 1の接着材料と第 2の接着材料 は互いに分離された状態におかれることにより、 第 1の接着材料が有するシラン カツプリング剤'と第 2の接着材料が有する金属キレートとの接触が規制されるこ とにより硬化成分が生成されない。 従って、 第 1 の接着材料と第 2の接着材料が 分離されている状態では、 第 1の樹脂成分及び第 2の樹脂成分が重合せず、 本発 明に係る二成分型接着剤は硬化しない。
本発明に係る二成分型接着剤を構成するペースト状の第 1の接着材料及び第 2 の接着材料は、 それぞれ図 1に示すような剥離フィルム 2 1の表面に所定量塗布 され、 その後乾燥される。 剥離フィルム 2 1の表面に塗布され、 その後乾燥され た第 1の接着材料は、 図 2に示すように、 剥離フィルム 2 1の表面で第 1の接着 フィルム 2 5 と して成形される。 同等に、 剥離フィルム 2 1の表面に塗布され、 その後乾燥された第 2の接着材料は、 図 3に示すように、 剥離フィルム 2 1の表 面で第 2の接着フィルム 3 5として成形される。
剥離フィルム 2 1の表面に形成される第 1の接着フィルム 2 5及び第 2の接着 フィルム 3 5中は、 図 2及び図 3に示すように、 それぞれ導電性粒子 2 7が分散 されている。 剥離フィルム 2 1と、 剥離フィルム 2 1上に形成された第 1の接着 フィルム 2 5とは、 図 2に示すように、 互いに接合された状態で第 1の接着シー ト 2 0を構成する。 また、 剥離フィルム 2 1と、 剥離フィルム 2 1上に形成され た第 2の接着フィルム 3 5とは、 図 3に示すように、 互いに接合された状態で第 2の接着シート 3 0を構成する。
このように本発明においては、 第 1の接着材料を用いて形成される第 1の接着 フィルム 2 5と第 2の接着フィルム 3 5とは独立して剥離フィ ^^ム 2 1の表面に 形成されて第 1の接着シート 2 0及び第 2の接着シート 3 0をそれぞれ構成して いるので、 第 1の樹脂成分及び第 2の樹脂成分の接触を防止して重合を規制する ことができる。 次に、 本発明に係る二成分型接着剤を用いて互いに接合される接合対象物を説 明する。
本発明に係る二成分型接着剤を用いて接合される接合対象物としては、 例えば L CD (Liquid Crystal Display) 1 1と、 この L C D 1 1が接合される T C P (Tape Carrier Package) 1 5と力 sある。
一方の接合対象物である LCD 1 1には第 1の接着シート 2 0が接合され、 他 方の接合対象物である T C Pには第 2の接着シート 3 0が接合される。
第.1の接着シート 2 0が接合される L CD 1 1は、 図 4に示すように、 ガラス 基板 1 2を有し、 ガラス基板 1 2の表面に複数本の第 1の電極 1 3が形成されて いる。 図 4に示す例では、 4本の第 1の電極 1 3が示されている。
L CD 1 1の第 1の電極 1 3が形成された面には、 図 5に示すように、 第 1の 電極 1 3上に重ねるようにして第 1の接着シート 2.0が配置される。 このとき、 第 1の接着シート 2 0は、 第 1の接着フィルム 2 5を第 1の.電極 1 3が形成され た面に対向させて L C D 1 1上に配置され、 第 1の電極 1 3に押し当てられる。 ところで、 L CD 1 1 と第 1の接养フィルム 2 5 との接着力は、 剥離フィルム 2 1と第 1の接着フィルム 2 5との接着力よりも大きいので、 図 6に示すように、 第 1の接着フィルム 2 5を LCD 1 1上に残した状態で剥離紙 2 1のみを剥ぎ取 ることができる。 剥離紙 2 1を剥ぎ取った状態では、 図 6に示すように、 第 1の 接着フィルム？ 5が第 1の電極 1 3を覆って被着された状態となる。
第 2の接着シート 3 0が接合される T C P 1 5は、 図 7に示すように、 ベース フィルム 1 6を有し、 ベースフィルム 1 6の表面に複数本の第 2の電極 1 7が形 成されている。 図 7に示す例では、 4本の第 2の電極 1 7が示されている。
T C P 1 5の第 2の電極 1 7が形成された面には、 図 8に示すように、 第 2の 電極 1 7上に重ねるようにして第 2の接着シート 3 0が配置される。 このとき、 第 2の接着シート 3 0は、 第 2の接着フィルム 3 5を第 2の電極 1 7が形成され た面に対向させて TC P 1 5上に配置され、 第 2の電極 1 7に押し当てられる。 ところで、 TC P 1 5 と第 2の接着フィルム 3 5 との接着力も、 剥離フィルム 2 1と第 2の接着フィルム 3 5 との接着力よりも大きいので、 図 9に示すように、 第 2の接着フィルム 3 5を TC P 1 5上に残した状態で剥離紙 2 1のみを剥ぎ取 ることができる。 剥離紙 2 1を剥ぎ取った状態では、 図 9に示すように、 第 2の 接着フィルム 3 5が第 2の電極 1 7を覆って被着された状態となる。
上述したようにそれぞれ第 1及び第 2の接着フィルム 2 5、 3 5が被着された 一方の接合対象物である L CD 1 1と他方の接合対象物である T C P 1 5とを接 合して一体化するには、 図 1 0に示すように、 第 1及び第 2の接着フィルム 2 5、 3 5が被着された面を対向させて互いに平行に配置する。 このとき、 L C D 1 1 と T C P 1 5は、 図 1 0に示すように、 複数の第 1の電極 1 3と第 2の電極 1 7 とがそれぞれ相対向するように位置決めされる。
次いで、 TC P 1 5を L CD l 1上に押し当て、 図 1 1に示すように、 TC P 1 5上の第 2の接着フィルム 3 5 と L CD 1 1上の第 1の接着フィルム 2 5 とを 密着させる。
T C P 1 5を L CD l 1に押圧させながら T C P 1 5及び L C D 1 1の全体を 加熱すると、 第 1及び第 2の接着フィルム 2 5、 3 5が軟化する。 このとき、 T C P 1 5は LCD l 1に対し押圧された状態にあるので、 第 2の電極 1 7が軟化 された第 1及び第 2の接着フィルム 2 5、 3 5中に押し込まれる。 互いに密着さ れ軟化された第 1及び第 2の接着フィルム 2 5、 3 5は、 界面部分でこれら第 1 及び第 2の接着フィルム 2 5、 3 5を構成する第 1の接着材料と第 2の接着材料 とが互いに溶融して混ざり合い、 図 1 2に示すように、 第 1及び第 2の接着フィ ルム 2 5、 3 5が一体化する。
更に、 T C P 1 5の LCD 1 1に対する押圧を続け、 第 2の電極 1 7を更に第 1及び第 2の接着フィルム 2 5、 3 5内に押し込むと、 図 1 2に示すように、 第 2の電極 1 7と第 1の電極 1 3との間に導電性粒子 2 7が挟み込まれる。 図 1 2 に示す状態で、 T C P 1 5の LCD 1 1に対する押圧と共に T C P 1 5及び L C D 1 1への加熱を続けると第 1及び第 2の接着材料中に含まれるシランカツプリ ング剤と、 金属キレートとが加熱によって反応して硬化成分であるカチオンが遊 離し、 第 1及び第 2の樹脂成分を構成するエポキシ樹脂がカチオン重合する。 ェ ポキシ樹脂が重合することによって、 第 1及び第 2の接着フィルム 2 5、 3 5は 一体化した状態で全体が硬化し、 図 1 2に示すように、 TC P 1 5と L CD 1 1 とを接着する接着剤層 2 9を構成する。 接着剤層 2 9により接合された TC P 1 5と L CD 1 1とは、 導電性粒子 2 7を介して電気的に接続されと共に硬化した 接着剤層 2 9を介して機械的にも接続されて電気装置 1 0を形成する。
上述の例は、ノ第 1及び第 2の接着材料をフィルム状に形成した例を挙げて説明 したが、 本発明はこれに限定されるものではなく、 以下に示すように構成したも のであってもよい。
例えば、 上述した図 4に示すように形成された一方の接合対象物を構成する L C D 1 1の第 1の電極 1 3が形成された面上に、 図 1 3に示すように、 第 1の電 極 1 3を覆って導電性粒子 2 7が分散されている第 1の接着材料を塗布して第 1 の塗布層 4 5を形成する。 '
また、 図 7に示すように形成された他方の接合対象物を構成する T C P 1 5の 第 2の電極 1 7が形成された面上に、 図 1 4に示すように、 第 2の電極 1 7を覆 つて導電性粒子 2 7が分散されている第 2の接着材料を塗布して第 2の塗布層 5 5を形成する。 ·
上述したようにそれぞれ第 1及び第 2の塗布層 4 5、 5 5が被着された一方の 接合対象物である LCD 1 1と他方の接合対象物である TC P 1 5とを接合して —体化するには、 図 1 5に示すように、 第 1及び第 2の塗布層 4 5、 5 5が形成 された対向させると共に、 複数の第 1の電極 1 3と第 2の電極 1 7とがそれぞれ 相対向するように位置決めする。 次いで、 TC P 1 5を L CD 1 1上に押し当て、 T C P 1 5上の第 2の塗布層 5 5とし001 1上の第1の塗布層 4 5とを密着さ せ、 TC P 1 5を LCD 1 1側に押圧させながら加熱すると、 第 1及び第 2の塗 布層 4 5、 5 5が一体化した状態で硬化し、 図 1 6に示すように、 TC P 1 5と L CD 1 1とを接着する接着剤層 5 9を構成する。 接着剤層 5 9により接合され た T C P 1 5と L CD 1 1とは、 導電性粒子 2 7を介して電気的に接続されと共 に硬化した接着剤層 5 9を介して機械的にも接続された電気装置 1 0を形成する。 次に、 本発明に係る二成分型接着剤の具体的な実施例を説明する。
<実施例 1〉
先ず、 本発明に係る二成分型接着剤の実施例 1を説明する。
実施例 1の二成分型接着剤を構成する第 1の樹脂成分は、 エポキシ樹脂である 脂環式エポキシ樹脂セロキサイ ド （ダイセル化学工業 （株） 社製の商品名 「2 0 2 1 P」 ） 4 0重量部と、 エポキシ樹脂であるビスフエノール A型エポキシ樹脂 (油化シェルエポキシ （株） 社製の商品名 「]E P 1 0 0 9」 ） 6 0重量部を溶剤 に溶解した樹脂液とを混合して作製した。
更に、 ペース ト状の第 1の接着材料を用意する。 第 1の接着材料は、 第 1の樹 脂成分 1 0 0重量部に対し、 第 1の硬化剤であるエポキシシラン力ップリング剤 (信越化学工業 （株） 社製の商品名 「K B lV[— 4 0 3」 ） 5重量部と、 導電性粒 子 1 0重量部とを添加、 混合して作製した。
' 第 1の接着材料とは別にペース ト状の第 2の接着材料を用意する。 第 2の接着 材料は、 第 1の樹脂成分と同じ樹脂を同じ配合比率で混合してなる第 2の樹脂成 分を用意し、 第 2の樹脂成分 1 0 0重量部と、 第 2の硬化剤である金属キレート (ェチルァセトァセテートアルミ二ゥムジイソプロビレート （川研フアインケミ カル .（株） 社製の商品名 「A L C H」 ） 2重量部と、 導電性粒子 1 0重量部とを 添加、 混合して接着材料を作製した。
第 1及び第 2の接着材料は、 それぞれ剥離フィルム 2 1の表面に塗布され、 そ の後乾燥されることによって第 1及び第 2の接着フイルム 2 5、 3 5を構成する。 剥離フィルム 2 1には、 表面が剥離処理された P E Tフィルムが用いられる。 第 1及び第 2の接着材料は、 乾燥後に膜厚が 1 0 μ m程度となるように剥離フィル ム 2 1上に塗布される。
これら第 1及び第 2の接着フィルム 2 5、 3 5を用いて、 上述した図 1 0乃至 図 1 2に示すような工程を経て一方の接合対象物である L C D 1 1 と他方の接合 対象物である T C P 1 5を接合することによって実施例 1の電気装置 1 0を作製 した。
実施例 1の電気装置 1 0を構成する T C P 1 5としては、 ベースフィルム 1 6 表面に 2 5 μ m幅の第 2の電極 1 7が 2 5 μ m間隔で形成したものを用い、 L C D 1 1 と しては、 表面積 1 c m2当たりのシート抵抗を 1 0 Ωとする I T O (Idi urn Tin Oxide) 電極 1 3を形成したものを用い、 1 2 0 °Cに維持した熱圧着へッ ドを T C P 1 5と L C D 1 1 とが重なりあった部分に 1 0秒間押しつけて加熱押 圧し、 第 1の接着フィルム 2 5を 1 2 0 °Cまで昇温させて T C P 1 5及び L C D
1 1の接合を図り電気装置 1 0を作製した。 <実施例 2 >
次に、 本発明に係る二成分型接着剤の実施例 2を説明する。
この実施例 2の二成分型接着剤に用いられるペースト状の第 1及び第 2の樹脂 成分は、 実施例 1で用いたものと同じ脂環式エポキシ樹脂セロキサイ ド （ダイセ ル化学工業 （株） 社製の商品名 「 2 0 2 1 P」 ） 5 0重量部と、 実施例 1で用い たものより分子量が小さいビスフエノール A型エポキシ榭脂 （油化シェルェポキ シ （株） 社製の商品名 「E P 1 0 0 I J ) 5 0重量部とを混合し、 7 0 °Cに保温 しながら攒渉混合して作製される。 .
実施例 2の二成分型接着剤に用いられるペースト状の第 1の接着材料は、 第 1 の樹脂成分 1 0 0重量部に対して実施例 1に用いたものと同じ第 1の硬化剤 5重 量部と、 導電性粒子 1 0重量部とを添加、 混合して作製される。 ペース ト状の第 2の接着材料は、..第 2の樹脂成分 1 0 0重量部に対し、 実施例 1に用いたものと 同じ第 2の硬化剤 2重量部と、 導電性粒子 1 0重量部とを添加、 混合して作製さ れる。
これら第 1及び第 2の接着材料を用いて、 上述した図 1 5及び図 1 6に示すよ うな工程を経て一方の接合対象物である L C D 1 1と他方の接合対象物である T C P 1 5を接合することによって実施例 2の電気装置 5 0を作製した。
<比較例 1、 2〉
次に、 本発明に係る二成分型接着剤と比較するための比較例を作製した。 その 比較例を以下に説明する。
比較例 1は、 上述した実施例 1と同様に、 接着フィルムとして構成したもので あって、 実施例 1で作製したフィルム状に形成する前の、 ペース ト状の第 1の接 着材料 1 1 5重量部に、 実施例 1で用いた第 2の硬化剤 2重量部を添加、 混合し、 第 1及び第 2の硬化剤の両方を有するペースト状の接着剤を作成し、 この接着剤 を実施例 1で用いた剥離フィルムに塗布、 乾燥し、 膜厚 2 0 / mの接着フィルム を作製した。
この比較例 1の接着フィルムを用いて L C D 1 1と T C P 1 5とを接合して比 較例 1の電気装置を作成した。 この電気装置は、 上述した実施例 1と同様に、 L C Dと T C Pとの間に接着フィルムを挟み込み、 実施例 1と同じ条件で加熱押圧 を行って作製した。
次に、 比蛟例 2を説明する。 比較例 2は、 上述した実施例 2で作製したペース ト状の第 1の接着材料 1 1 5重量部に、 実施例 2で用いた第 2の硬化剤 2重量部 を添加、 混合し、 ぺ一ス ト状の接着剤を作製した。 この比較例 2の接着剤を用い て L CD 1 1と TC P 1 5とを接合して比較例 2の電気装置を作成した。 この電 気装置は、 上述した実施例 2と同様に、 L CDと T C Pとの間に接着フィルムを 挟み込み、 実施例 1と同じ条件で加熱押圧を行って作製した。 ' ' ここで、 実施例 1、 2の電気装置 1 0、 5 0、 比較例 1、 2の電気装置のそれ ぞれについて下記に示す 「剥離強度試験」 を行った。 '
〔剥離強度試験〕
引張り試験機を用い、 各実施例及び各比較例の接着剤を用いて接合した電気装 &の互いに接合された TC P 1 5を L CD 1 1の面方向に対して 9 0° 方向に引 張速度 5 Omm/分で引張り、 TC P 1 5が L CD 1 1から剥離されるときの剥 離強度 （単位： N/c ni) を測定した。 各実施例及び各比較例の剥離強度試験の 測定結果を下記の表 1に示す。 表 1 ：剥離強度試験の結果
Figure imgf000015_0001
表 1の結果から明らかなように、 第 1の硬化剤を有する第 1の接着材料と、 第 2の硬化剤を有する第 2の接着材料とを別々に作製した実施例 1、 2では、 従来 よりも低温、 短時間 （1 2 0°C、 1 0秒間） の条件で接着剤を硬化させたのにも かかわらず、 剥離強度が高く、 本発明の二成分型接着剤の硬化性の高さが確認さ れた。
他方、 第 1、 第 2の硬化剤が分離されておらず、 第 1、 第 2の硬化剤が同じ接 着剤に添加された比較例 L 2では、 剥離強度が実用に耐えられないほど低かつ た。 これは、 第 1、 第 2の硬化剤の反応によって接着剤作製中から接着剤の粘度 が除々上昇し、 T C Pと L C Dとを加熱押圧する前に、 接着剤の接着性が失われ たためと思われる。
これらの結果から、 第 1、 第 2の接着材料がフィルム状又はペース ト状のいず れの形態に係わらず、 シランカップリング剤と金属キレートとが使用の前に分離 されていることにより接着剤の保存性に優れ、 且つ硬化した後の接着剤の剥離強 度が高くなることがわかる。. . ,
以上は、 導電性粒子 2 7を介して第 1の電極 1 3と第 2の電極 1 7を電気的に 且つ機械的に接続する場合について説明したが、 本発明はこれに限定されるもの ではない。 例えば、 接着材料中に導電性粒子を添加せずに第 1、 第 2の接着材料 ：を作製し、 加熱押'圧の際に第 2の電極を第 1の電極に直接当接させることによつ て、 第 1及び第 2の電極間の接続を行ってよい。 また、 導電性粒子 2 7を用いる 場合は、 第 1及び第 2の接着材料のいずれか一方に導電性粒子 2 7が添加されて いればよい。
以上は第 1の硬化剤としてシラン力ップリング剤を、 第 2の硤化剤として金属 キレート又は金属アルコラ一トを用いる場合について説明したが、 本発明はこれ に限定されるものではなく、 例えば、 第 1の硬化剤として金属キレート又は金属 アルコラ一トを、 第 2の硬化剤としてシランカップリング剤を用いてもよい。 金属キレートや金属アルコラートと しては、 ジルコニウム、 チタニウム、 アル ミニゥム等種々の中心金属を有するものを用いることができるが、 これらのなか でも特に反応性の高いアルミニゥムを中心金属とするアルミニウムキレート又は アルミニウムアルコラ一トが好ましい。
アルミニウムキレートの配位子の種類や、 アルミ -ゥムアルコラ一トのアルコ キシル基の種類も特に限定されるものではない。 例えば、 アルミニウムキレート としては、 上述した実施例 1、 2に用いたェチルァセトアセテートアルミニウム ジィソプロピレ一ト以外にもアルミニウムトリスェチルァセトアセテート、 アル キルァセトアセテートアルミニウムジイソプロビレート、 アルミニゥムモノァセ チルァセトネートピスェチノレアセトアセテート、 アルミニウム トリスァセチノレア セトネート等を用いることができる。
また、 シランカップリ ング剤と しては、 下記の一般式 （ 5 ) に示すものを用い ることが好ましい。
S i— X '一般式 （ 5 )
X 1 一般式 （5 ) 中置換基 X i X 4のうち、 少なく とも一つの置換基がアルコキシ 基である。 また、 アルコキシ基以外の置換基 X i〜X 4のうち、 少なく とも一つの 置換基がエポキシ環又はビニル基を有するものが好ましく、 エポキシ環を有する 置換基と してはグリシジル基が特に好ましい。
以上は、 第 1及び第 2の榭脂成分に同じ種類の樹脂を用いる場合について説明 したが、 本発明はこれに限定されるものではなく、 それぞれ異なる種類の樹脂を 用いることもできる。
第 1及び第 2の樹脂成分に用いる樹脂は、 エポキシ樹脂に限定されるものでは なく、 硬化成分であるカチオンにより単独重合するものであれば、 例えば、 尿素 樹脂、 メラミン樹脂、 フエノール樹脂、 ビユエルエーテル樹脂、 ォキセタン樹脂 等種々のものを用いることができる。 熱硬化後の接着剤の強度等を考慮すると、 エポキシ樹脂を用いることが好ましい。
第 1及び第 2の樹脂成分には、 カチオン重合する樹脂と共に、 熱可塑性樹脂を 用いることが可能である。 熱可塑性樹脂と しては、 例えば、 フエノキシ樹脂、 ポ リエステル樹脂、 ポリ ウレタン樹脂、 ポリ ビニルァセタール、 エチレンビニルァ セテート、 ポリブタジエンゴム等のゴム類等種々のものを用いることができる。 第 1及び第 2の接着材料には、 老化防止剤、 充填剤、 着色剤等の種々の添加剤を 添加することもできる。
第 1及び第 2の接着材料がペースト状の場合は、 例えば、 ディスペンサーを用 いて T C Pや L C D等の接合対象物に塗布することができる。 以上は、 L C D 1 1 と T C P 1 5を接合する場合について説明したが、 本発明はこれに限定される ものではなく、 例えば、 半導体チップゃフレキシブル配線板等種々の回路基板の 接続に本発明の二成分型接着剤を用いることができる。
以上は、 第 1及び第 2の接着材料をそれぞれ別々に塗布する場合について説明 したが、 本発 Π はこれに限定されるものではない。 第 1及び第 2の接着材料を混 合した場合、 室温条件で数分間であれば硬化反応が起こらないので、 第 1及び第 2の接着材料を混合してから接合対象物に塗布することも可能である。
なお、 本発明は、 図面を参照して説明した上述の実施例に限定されるものでは なく、 添付の請求の範囲及びその主旨を逸脱することなく、 様々な変更、 置換又 はその同等のものを行うことができることは当業者にとって明らかである。 産業上の利用可能性 上述したように、 本発明に係る二成分型接着剤は、 シランカップリング剤と金 属キレートとの反応により、 エポキシ樹脂がカチオン重合するので、 従来の接着 剤より も低温、 短時間第 1及び第 2の接着材料を硬化させることができる。 第 1 の硬化剤と第 2の硬化剤は、 それぞれ別々の接着剤材料に添加されているので、 二成分型接着剤の使用前には、 第 1及び第 2の樹脂成分の重合反応が起こらない ので、 接着剤としての保存性が高い。

Claims

請求の範囲
1 . 第 1 の樹脂成分を主成分とし前記第 1 の樹脂成分に第 1の硬化剤が添加され た第 1の接着材料と、
第 2の樹脂成分を主成分とし前記第 2の樹脂成分に第 2の硬化剤が添加された 第 2の接着材料とを有し、
前記第 1の接着材料と前記第 2の接着材料との接触により、 前記第 1及び第 2 の硬化剤が反応して硬化成分が連鎖反応し、 前記硬化成分によつて前記第 1及び 第 2の榭脂成分が重合する二成分型接着剤。
2 . 前記第 1及び第 2の接着材料のうち、 少なくとも一方の接着材料はフィルム 状に成形された請求の範囲第 1項記載の二成分型接着剤。
3 . 前記第 1及び第 2の接着材料のうちの少なくとも一方の接着材料は、'ペース ト状にされた請求の範囲第 1項記載の二成分型接着剤。
4 . 前記第 1及び第 2の樹脂成分は、 それぞれ同じ種類の樹脂を主成分とする請 求の範囲第 1項記載の二成分型接着剤。
5 . 前記第 1及び第 2の樹脂成分の主成分である樹脂は、 エポキシ樹脂である請 求の範囲第 4項記載の二成分型接着剤。
6 . 前記第 1及び第 2の硬化剤のうちの一方の硬化剤はシラン力ップリング剤を 主成分とし、 他方の硬化剤は金属キレート又は金属アルコラ一トのいずれか一方 又は両方を主成分とする請求の範囲第 1項記載の二成分型接着剤。
7 . 前記金属キレートは、 アルミニウムキレートである請求の範囲第 6項記載の 二成分型接着剤。
8 . 前記金属アルコラートは、 アルミニウムアルコラートである請求の範囲第 6 項記載の二成分型接着剤。
9 . 前記第 1及び第 2の接着材料のうちの少なくとも一方の接着材料に導電性粒 子が添加された請求の範囲第 1項記載の二成分型接着剤。
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