WO2002015284A1 - Cellule solaire et son procede de fabrication - Google Patents

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Takao Abe
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Shin-Etsu Handotai Co., Ltd.
Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.
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Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing a solar cell using a silicon single crystal wafer useful as a material for a solar cell, and to a solar cell.
  • the characteristics of the solar cell will be described based on the substrate materials constituting the solar cell.
  • solar cells When solar cells are classified based on their substrate materials, they can be broadly divided into three types: silicon crystal-based solar cells, amorphous silicon-based solar cells, and compound semiconductor-based solar cells.
  • silicon crystal solar cells include “single crystal solar cells” and “polycrystalline solar cells”.
  • the solar cell with the highest conversion efficiency, which is the most important characteristic of a solar cell is a “compound semiconductor solar cell”, whose conversion efficiency reaches nearly 25%.
  • compound semiconductor-based solar cells are extremely difficult to produce compound semiconductors as their material, and there is a problem with the widespread use of solar cell substrates in terms of manufacturing cost, which limits their use. ing.
  • a method for manufacturing a general silicon single crystal solar cell will be briefly described.
  • a Czochralski method hereinafter sometimes referred to as CZ method or Czochralski method
  • a floating zone melting method hereinafter referred to as FZ method or Floating zone method.
  • the wafer is subjected to diffusion treatment of impurities (dopant) to form a pn junction on one side of the wafer, electrodes are attached to both sides, and finally, light energy loss due to light reflection on the sunlight incident side surface
  • a solar cell is completed by attaching an anti-reflection film to reduce the amount of solar cells.
  • the value of the substrate lifetime (hereinafter sometimes referred to as Lifetime, LT), which is one of its characteristics, is 10. If it is not longer than ⁇ s, it cannot be used as a solar cell substrate.Furthermore, in order to obtain a solar cell with high conversion efficiency, the substrate lifetime is preferably required to be 200 ⁇ s or more. ing.
  • the conductivity type of ⁇ -type wafers used as solar cells is ⁇ -type, and boron is usually added as a dopant to ⁇ -type ⁇ -type wafers.
  • the single crystal rod used as the material for the wafer is manufactured by the CZ method (including the magnetic field applied CZ method (hereinafter sometimes referred to as MCZ method)) or the FZ method.
  • the present applicant has proposed in an earlier application to use Ga (gallium) instead of B (boron) as a p-type dopant (PCT / 00 / 0 2 850).
  • Ga gallium
  • B boron
  • PCT / 00 / 0 2 850 a p-type dopant
  • the present invention has been made in view of such a problem, and when a solar cell is manufactured using a CZ silicon single crystal wafer, a CZ silicon single crystal wafer that does not decrease the lifetime is provided.
  • An object of the present invention is to obtain a photovoltaic cell having a small variation in characteristics by using.
  • the present invention relates to a method for manufacturing a solar cell from a CZ silicon single crystal wafer, wherein the silicon single crystal wafer has an initial interstitial oxygen concentration of 15 ppma or less. This is a method for manufacturing a solar battery cell using a CZ silicon single crystal wafer.
  • the initial interstitial oxygen concentration is 15 ppma or less (JEIDA: Japan Electronics Industry Development Association Standard)
  • oxygen precipitation hardly occurs due to the heat treatment for manufacturing the solar cell. It is possible to obtain a photovoltaic cell in which the life time is prevented from being reduced by the MD, and it is possible to produce a favorable photovoltaic cell with little variation in characteristics.
  • the CZ silicon single crystal wafer is preferably a p-type silicon single crystal wafer using Ga as a dopant.
  • the concentration of Ga is preferably 3 ⁇ 10 15 to 5 ⁇ 10 17 atoms / cm 3 .
  • the solar cell manufactured by the method of the present invention is, for example, a solar cell manufactured using a CZ silicon single crystal wafer and having an interstitial oxygen concentration of 15% in the CZ silicon single crystal wafer. It is a solar cell characterized by being below ppma.
  • the solar cell of the present invention is a solar cell manufactured using a CZ silicon single crystal wafer, wherein the BMD density in the CZ silicon single crystal wafer is 5 ⁇ 10 V cm 3 or less. It is a solar cell.
  • the BMD density in the CZ silicon single crystal wafer is 5 ⁇ 10 8 Zcm 3 or less, it is possible to prevent a sharp decrease in the lifetime and increase the conversion efficiency of the solar cell. It is possible to provide solar cells that maintain the standard and have little variation in characteristics.
  • the concentration of G a is preferably 3 ⁇ 10 15 to 5 ⁇ 10 17 atoms / cm 3 .
  • the concentration of Ga is 3 ⁇ 10 15 atoms / cm 3 or more, it is possible to suppress the power consumption due to the increase in the internal resistance of the solar cell and the decrease in the conversion efficiency. If it is 5 ⁇ 10 1 T atomsZ cni 3 or less, it is possible to prevent a so-called Auger recombination phenomenon in which minority carriers are captured by Ga atoms and the lifetime is reduced.
  • a solar cell with less variation in characteristics can be obtained, and a highly efficient and low-cost solar cell can be obtained. Can be. BRIEF DESCRIPTION OF THE FIGURES
  • Figure 1 is a diagram showing the relationship between resistivity and lifetime for three types of Ga-doped silicon single crystal wafers with different oxygen concentrations.
  • FIG. 2 is a diagram showing the relationship between the BMD density and the lifetime in a silicon single crystal wafer.
  • the present inventors have referred to crystal defects such as interstitial oxygen contained in CZ silicon single crystal wafers from which the solar cell was fabricated and oxygen precipitates in the wafer plasma (hereinafter referred to as BMDs (Bulk Micro Defects). ) Power
  • BMDs Bulk Micro Defects
  • FIG. 1 is a graph showing the relationship between the resistivity, that is, the Ga doping amount, and the life time of three types of Ga-doped silicon single crystal wafers having different oxygen concentrations. As shown in Fig. 1, even with the same doping amount of Ga, it can be seen that the lifetime decreases as the oxygen concentration increases with the ⁇ Aha.
  • BMD such as minute oxygen precipitates may be generated in the silicon single crystal wafer of the solar cell.
  • BMD is one of the advantages of CZ silicon single crystal wafer because it functions as a gettering site that captures harmful heavy metal contaminants and the like in semiconductor device fabrication processes such as LSI.
  • FIG. 2 shows the relationship between BMD density and lifetime in silicon single crystal wafers.
  • the density was sharply reduced. Therefore, as for CZ silicon single crystal wafers used to manufacture solar cells, longer lifetimes are better in terms of conversion efficiency, so that BMD after solar cell formation can be achieved. It is expected that it is preferable to reduce the density and to make the density 5 X 10 s / cin 3 or less.
  • the interstitial oxygen in the silicon single crystal silicon wafer used to make the solar cell can be converted into solar cells either as interstitial oxygen itself or as minute oxygen precipitates. It was clarified that this would affect the cell lifetime.
  • the present invention can be completed as a result of studying various conditions based on such a basic idea.
  • the oxygen concentration range of the present invention can be easily adjusted to the above range by means such as adjusting the number of rotations of the crucible, increasing the flow rate of the introduced gas, lowering the atmospheric pressure, controlling the temperature distribution of the silicon melt, and convection.
  • the oxygen concentration when the oxygen concentration is raised at an oxygen concentration of about 10 ppma or lower, the oxygen concentration can be reduced to about 7 ppma according to the so-called MCZ method in which the magnetic field is applied and pulled up.
  • a solar cell is formed by mainly performing a pn junction forming step, an electrode forming step, and an antireflection film forming step.
  • a pn junction is usually formed by introducing an n- type impurity into the surface of a p-type silicon single crystal wafer, and the impurities are introduced by gas diffusion, solid-phase diffusion, or ion implantation. Is used, the number 1 Heat treatment is performed at a temperature of from 100 ° C. to 1000 ° C. or higher.
  • the electrode forming step is a step of forming a metal to be an electrode by a vapor deposition method, a plating method, a printing method, or the like, and a heat treatment of about several hundred degrees Celsius is applied.
  • a deposited film is formed by a CVD (chemical vapor deposition) method, a PVD (.physical vapor deposition) method, or the like. Some heat treatment is possible.
  • oxygen precipitates In order for oxygen precipitates to be formed by heat treatment of a silicon single crystal wafer, oxygen must be supersaturated at the heat treatment temperature, and nuclei (precipitation nuclei) where precipitates are formed.
  • nuclei precipitation nuclei
  • Precipitation nuclei are also present in as-grown silicon wafers, but are also formed when supersaturated oxygen is turned into minute oxygen precipitates by heat treatment at a temperature of about 65 to 900 ° C.
  • a heat treatment at a temperature of 900 to 110 ° C. is required.
  • Heat treatment at 900 ° C or lower requires a very long time to grow due to slow diffusion of oxygen, and large oxygen precipitates are unlikely to form.At temperatures exceeding 110 ° C, precipitate nuclei are formed. Is dissolved and disappears, so that no precipitate is formed.
  • the BMD density can be extremely reduced if the heat treatment for forming solar cells using CZ silicon single crystal wafers is all over 110 ° C, but as described above.
  • a low-temperature process of 100 ° C. or less is mainly used.
  • heat treatment is performed at a temperature at which at least minute oxygen precipitates serving as precipitation nuclei are formed. Therefore, the generation of such precipitation nuclei causes a reduction in the lifetime.
  • the size of the oxygen precipitate becomes large and the life time is greatly reduced.
  • the effect of preventing a reduction in the lifetime due to the solar cell having the BMD density of 5 ⁇ 10 8 Zcm 3 or less according to the present invention is further enhanced and more effective.
  • the measurement of the BMD density after the solar cell is formed can be measured by the optical precipitate profiler (OPP) method or by opening the wafer and selectively etching the cleavage plane.
  • OPP optical precipitate profiler
  • the heat treatment may be performed at 100 ° C. for 16 hours to grow the oxygen precipitate to a detectable size, and then the measurement may be performed.
  • Ga is used as a P-type dopant of silicon single crystal wafer, and 3 ⁇ 10 15 to 5 ⁇ 10 17 atoms / cm 3 (resistivity of 5 ⁇ 10 17 atoms / cm 3 ) (0.1 ⁇ ⁇ cm). If the Ga concentration is less than 3 ⁇ 10 15 atoms / cm 3 , the resistivity of the wafer becomes unnecessarily high, power is consumed by the internal resistance of the solar cell, and the conversion efficiency decreases. There is. Also, when the Ga concentration is higher than 5 ⁇ 10 17 atoms / cm 3 , the resistivity of the wafer is extremely reduced, and the lifetime of a minority carrier is reduced due to Auger recombination inside the wafer. Because it may
  • the seed crystal may be brought into contact with the silicon melt and pulled up while rotating.
  • the addition of Ga to the melt in the rutupo involves growing a silicon crystal to which a high concentration of Ga has been added in advance, and then adding a doping agent produced by crushing the high-concentration Ga-doped silicon crystal. By adding an appropriate amount to the silicon melt by calculation, an accurate amount of Ga can be doped.
  • a silicon single crystal (Ga-doped, dopant concentration of about 1 ⁇ 10 16 atoms / cm 3 ) having an initial interstitial oxygen concentration of about 14 ppma was pulled up by the ordinary CZ method (Example 1).
  • the initial oxygen concentration was about 10 ppma (B-doped, dopant concentration about 1 X 10 1 eatomsZcm 3 ) and about 8 ppma (G-doped, dopant concentration about 1 X 1
  • a silicon single crystal of 0 16 atomsZcm 3 ) was pulled up (Examples 2 and 3).
  • the lifetimes of the wafers of Examples 1 to 3 both showed a good value of 500 ⁇ sec or more before and after the heat treatment, and no reduction in the lifetime was observed by the heat treatment. Further, the BMD density was 1 ⁇ 10 8 / cm 3 or less.

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Description

明 細 書 太陽電池セルの製造方法および太陽電池セル 技術分野
本発明は太陽電池セルの材料として有用なシリ コン単結晶ゥエーハを用いた太 陽電池セルの製造方法おょぴ太陽電池セルに関する。 背景技術
太陽電池セルを製造する際の材料としてシリ コン単結晶を用いる場合は、 変換 効率の向上とともに製造コス トの低減が大きな課題となっている。
以下、 太陽電池セル用の材料としてシリ コン単結晶を用いる技術的背景につい て説明する。
始めに太陽電池を構成する基板材料を基に、太陽電池の特性について説明する。 太陽電池をその基板材料を基に分類すると、 大きく分けて 「シリ コン結晶系太陽 電池」 「アモルファス （非晶質） シリ コン系太陽電池」 「化合物半導体系太陽電池」 の 3種類が挙げられ、 更にシリ コン結晶系太陽電池には 「単結晶系太陽電池」 と 「多結晶系太陽電池」 がある。 この中で太陽電池として最も重要な特性である変 換効率が高い太陽電池は 「化合物半導体系太陽電池」 であり、 その変換効率は 2 5 %近くに達する。 しかし、 化合物半導体系太陽電池は、 その材料となる化合物 半導体を作ることが非常に難しく、 太陽電池基板の製造コスト面で一般に普及す るには問題があり、 その用途は限られたものとなっている。
なお、 ここで 「変換効率 J とは、 「太陽電池に入射した光のエネルギーに対し、 太陽電池により電気エネルギーに変換して取り出すことができたエネルギーの割 合」 を示す値であり百分率 （％) で表わされた値を言う （光電変換効率とも言う） < 化合物半導体系太陽電池の次に変換効率の高い太陽電池としては、 シリ コン単 結晶系太陽電池が続き、 その発電効率は 2 0。/。前後と化合物半導体太陽電池に近 い変換効率を持ち、 太陽電池基板も比較的容易に調達できることから、 一般に普 及している太陽電池の主力となっている。 さらに、 変換効率は 5〜 1 5 %程度と 前述の二つの太陽電池にはおよばないものの、 太陽電池基板材料の製造コストが 安価であると言う点から、 シリ コン多結晶系太陽電池やアモルファスシリ コン系 太陽電池等も実用化されている。
次に、 一般的なシリ コン単結晶系太陽電池セルの製造方法を簡単に説明する。 まず、 太陽電池セルの基板となるシリ コンゥエーハを得るために、 チヨクラルス キー法 （以下、 C Z法、 Czochralski法と記することがある。） 或いは浮遊帯域 溶融法 （以下、 F Z法、 Floating zone法と記することがある。） により、 円柱 状のシリ コン単結晶のィンゴッ トを作る。 更に、 このィンゴッ トをスライスして 例えば厚さ 3 0 0 μ m程度の薄いゥエーハに加工し、 ゥエーハ表面を薬液でェッ チングして表面上の加工歪みを取り除くことによって太陽電池セルとなるゥエー ノ、 （基板） が得られる。 このゥエーハに不純物 （ドーパン ト） の拡散処理を施し てゥエーハの片側に p n接合面を形成した後、 両面に電極を付け、 最後に太陽光 の入射側表面に光の反射による光エネルギーの損失を減らすための反射防止膜を 付けることで太陽電池セルが完成する。
昨今、 太陽電池は環境問題を背景に、 クリーンエネルギーの一つとして需要は 拡大しつつあるが、 一般の商用電力と比較してエネルギーコス トの高いことがそ の普及の障害となっている。 シリ コン結晶太陽電池のコス トを下げるのには、 基 板の製造コストを下げる一方でその変換効率を更に高めることが必要である。 こ のため、 単結晶系太陽電池の基板にはいわゆる半導体素子を作製するためのェレ タ トロニクス用としては適合しない、 或いは単結晶棒の中で製品とはならないコ ーン部分、 テール部分等を原料として用いることで基板材料のコストを下げるこ とが行われてきた。 しかし、 このよ うな原料の調達は不安定で量にも限界があり、 今後のシリ コン単結晶系太陽電池の需要拡大を考えると、 このような方法では、 必要とする量の太陽電池基板を安定して生産することは難しい。
また太陽電池においては、 より大電流を得るために、 より大面積の太陽電池セ ルを製造することが重要である。 大面積の太陽電池セルを製造するための基板材 料となる大直径シリコンゥエーハを得る方法としては、 大直径のシリ コン単結晶 を容易に製造することができ、 製造される単結晶の強度にも優れた C Z法が適し ている。 そのため、 太陽電池用シリ コン結晶の製造は C Z法によるものが主流と なっている。
また、 その一方で単結晶系太陽電池の基板材料となるシリ コンゥエーハとして は、 その特性の一つである基板ライフタイム （以下、 Lifetime , L Tと記するこ とがある。） の値が 1 0 μ s以上でなければ太陽電池基板として利用することは できず、 更には、 変換効率の高い太陽電池セルを得るためには基板ライフタイム は好ましくは 2 0 0 μ s以上であることが要求されている。
しかし、 現在の単結晶棒製造方法の主流である C Ζ法で作った単結晶は、 太陽 電池セルに加工した際に太陽電池セルに強い光を照射すると太陽電池基板のライ フタイムの低下が起こり、 光劣化を生じるために十分な変換効率を得ることがで きず、 太陽電池の性能の面でも改善が求められている。
この C Ζ法シリ コン単結晶を用いて太陽電池セルを作った時に、 強い光を太陽 電池セルに当てるとライフタイムが低下し光劣化が起こる原因は、 単結晶基板中 に存在するボロンと酸素による影響であることが知られている。 現在、 太陽電池 セルとして用いられているゥエーハの導電型は ρ型が主流であり、 通常この ρ型 ゥエーハにはボロンがドーパントとして添加されている。 そして、 このゥエーハ の材料となる単結晶棒は、 C Z法 （磁界下引上げ法 （Magnetic field applied C Z法、 以下、 M C Z法と記することがある。） を含む）、 あるいは F Z法によって 製造することができるが、 F Z法では単結晶棒の製造コストが C Z法に比べ高い ことに加えて、 前述のように C Z法の方が大直径のシリ コン単結晶を製造し易い ことから、 現在はもっぱら比較的低コス トで大直径の単結晶を作ることができる C Z法によって製造されている。
しかし、 C Z法によって製造される結晶中には高濃度の酸素が存在し、 このた め p型 C Z法シリコン単結晶中のポロンと酸素によってライフタイム特性に影響 を与え光劣化が生じると言う問題点がある。
このような問題点を解決するため本出願人は先の出願において、 p型のドープ 剤として B (ボロン） の代わりに G a (ガリ ウム） を使用することを提案した （P C T / 0 0 / 0 2 8 5 0 )。 このように G aをドーパントとすることにより、 B と酸素の影響によるライフタイムの低下を防止することができるようになった。 しかし、 G aをドーパントとして、 Bと酸素の影響を排除したにもかかわらず、 製造される太陽電池セルによってはライフタイムが低下し、 太陽電池セルの特性 にパラツキが生じることがあった。 このような特性のパラツキは、 太陽電池セル 製造の歩留りの低下や、 太陽電池モジュール全体としての変換効率の低下を招き 問題であった。 発明の開示
本発明はこのような問題点に鑑みてなされたものであり、 C Zシリ コン単結晶 ゥエーハを用いて太陽電池セルを製造した場合に、 ライフタイムを低下させるこ とのない C Zシリ コン単結晶ゥエーハを用いることにより、 特性にバラツキの少 ない太陽電池セルを得ることを目的とする。
上記問題点を解決するため本発明は、 C Zシリ コン単結晶ゥエーハから太陽電 池セルを形成する太陽電池セルの製造方法において、 該シリコン単結晶ゥエーハ として初期格子間酸素濃度が 1 5 p p m a以下の C Zシリ コン単結晶ゥエーハを 用いることを特徴とする太陽電池セルの製造方法である。
このよ うに、 初期格子間酸素濃度が 1 5 p p m a ( J E I D A : 日本 電子工業振興協会規格） 以下であれば、 太陽電池セルを作製する熱処理 によ り酸素析出はほとんど発生するこ とはなく 、 B MDによるライ フタ ィム低下を回避した太陽電池セルを得るこ とができ、 特性のパラツキの 少ない良好な太陽電池セルを製造する こ とができ る。
この場合、 前記 C Zシリ コン単結晶ゥエーハは、 G aをドーパントとする p型 シリ コン単結晶ゥエーハであることが好ましい。
このように、 p型シリ コン単結晶ゥエーハのドーパントをボロンに代えて G a とすることにより、 BMDのみならずポロンと酸素が存在することによる光劣化 も防止できる。
この場合、 前記 G aの濃度が 3 X 1 0 1 5~ 5 X 1 0 1 7 atoms/cm3 であるこ とが好ましい。
このように、 G aの濃度が 3 X 1 0 1 SatomsZcm3以上であれば、 太陽電池セ ルの内部抵抗増加により電力が消費され、 変換効率が低下するのを抑制すること ができ、 5 X 1 0 1 TatomsZcm3以下であれば、 少数キャリアが G a原子に捕獲 されてライフタイムが低下する、 いわゆるオージュ再結合現象を防止することが できる。
そして、 本発明の方法により製造された太陽電池セルは、 例えば、 C Zシリ コ ン単結晶ゥエーハで作製した太陽電池セルであって、 C Zシリ コン単結晶ゥエー ハ中の格子間酸素濃度が 1 5 p p m a以下であることを特徴とする太陽電池セル である。
このように、 太陽電池セルが格子間酸素濃度が 1 5 p p m a以下の C Zシリ コ ン単結晶ゥエーハで作製されたものであれば、 太陽電池セルを作製する熱処 理によ り 酸素析出がほとんど発生してお らず、 また、 格子間酸素濃度も さほど高く ないため酸素原子自体に起因するライ フ タイ ムの低下を抑制 するこ とができ、 太陽電池セルの特性がパラツキの少ないものとなる。 また、 本発明の太陽電池セルは、 C Zシリ コン単結晶ゥエーハで作製した太陽 電池セルであって、 C Zシリ コン単結晶ゥエーハ中の B M D密度が 5 X 1 0 V cm3以下であることを特徴とする太陽電池セルである。
このよ う に、 C Zシリ コン単結晶ゥエーハ中の B M D密度が 5 X 1 0 8Zcm3 以下であれば、 ライフタイムが急激に低下することを防ぐことができ、 太陽電池 セルの変換効率も高水準を維持し、 特性にパラツキの少ない太陽電池セルを提供 することができる。
この場合、 前記太陽電池セルを構成する C Zシリ コン単結晶ゥエーハは、 G a をドーパントとする p型シリコン単結晶ゥエーハであることが好ましい。
このように、 p型シリコン単結晶ゥエーハのドーパントがボロンではなく G a であれば、ポロンと酸素が存在することによる光劣化の防止もできるからである。 この場合、 前記 G a の濃度が 3 X 1 0 1 5 ~ 5 X 1 0 1 7 atoms/ cm3であるこ とが好ましい。
このように、 G aの濃度が 3 X 1 0 1 5 atoms/ cm3以上であれば、 太陽電池セ ルの内部抵抗増加により電力が消費され、 変換効率が低下するのを抑制すること ができ、 5 X 1 0 1 T atomsZ cni3以下であれば、 少数キャリアが G a原子に捕獲 されてライフタイムが低下する、 いわゆるォージェ再結合現象を防止することが できる。 以上のように、本発明の太陽電池セルの製造方法おょぴ太陽電池セルによれば、 特性にパラツキの少ない太陽電池セルを得ることができ、 高効率で低コストの太 陽電池を得ることができる。 図面の簡単な説明
図 1は、 酸素濃度が異なる 3種類の G a ドープシリ コン単結晶ゥエーハについ て、 抵抗率とライフタイムとの関係を示した図である。
図 2は、 シリコン単結晶ゥエーハのおける B M D密度とライフタイムとの関係 を示した図である。 発明を実施するための最良の形態
以下、 本発明をさらに説明する。
本発明者らは、 太陽電池セルが作製された C Zシリ コン単結晶ゥエーハに含ま れる格子間酸素およびゥエーハパルク中の酸素析出物等の結晶欠陥 （以下、 B M D ( Bulk Micro Defects) と呼ぶことがある。） 力 ボロンと共存しない場合で あっても太陽電池セルの変換効率に影響を及ぼす可能性があることを発想し、 鋭 意研究した結果本発明に想到したものである。
C Zシリ コン単結晶の場合、 石英製ルツボを用いて単結晶を引き上げるため、 引き上げ結晶中に不可避的に酸素 （格子間酸素） が取り込まれる。 引き上げ直後 ( as-grown) の結晶あるいはこの結晶から作製された C Zシリ コン単結晶ゥェ ーハに含まれる格子間酸素濃度は、 初期格子間酸素濃度と呼ばれ、 このよ うな格 子間酸素を含有する C Zシリ コン単結晶ゥヱーハに、 後のプロセスにおいて熱処 理が加えられると、 そのバルタ中に酸素析出物が析出することが知られている。
この場合、 酸素とボロンが存在することにより変換効率の光劣化が生ずること は前述のとおりであり、 この問題は先の出願のよ うにドーパントをボ口ンから G aに変更することで解決される。 しかし、 G aをドーパントとすれば、 ライフタ ィムが低下することがないかという とそうでもなく、 製造される太陽電池セルに よってはライフタイムが低下し、 太陽電池セルの特性にバラツキが生じることカ あつに。 この原因を本発明者らは、 シリ コン単結晶ゥエーハに含まれる格子間酸素の濃 度の高さに起因しているのではないかと推測した。 G aについては、 G a濃度が 高くなると少数キヤリアが G aに近づく頻度が高くなり、 G aに捕獲されること によりライフタイムが低下する、 いわゆるォージェ再結合現象が起こることが知 られている。 その一方で、 酸素原子にはそのような効果は知られていないが、 酸 素原子はシリ コンの格子定数を大きく し、 少数キヤリァの移動度に影響すること が考えられる。
しかしながら、 従来は、 このような太陽電池セルが形成されるシリ コン単結晶 ゥエーハ中の初期格子間酸素濃度や、 作製された太陽電池セルを構成するシリ コ ン単結晶ゥエーハ中の B M Dに関しては全く配慮がなされていなかつたため、 太 陽電池セルの特性にパラツキがあったものと考えられた。
そこで、 本発明者らは G aがドープされたシリコン単結晶ゥエーハ中の酸素濃 度を変えてライフタイムを測定した。 図 1は、 酸素濃度が異なる 3種類の G a ド ープシリ コン単結晶ゥエーハについて、 抵抗率すなわち G a ドープ量とライフタ ィムとの関係を示した図である。図 1に示す様に同じ G aのドープ量であっても、 酸素濃度が高いゥエーハほどライフタイムが減少することがわかる。
また、 太陽電池セルを作製するプロセス （熱処理） により、 太陽電池セルのシ リ コン単結晶ゥエーハのバルタ中に微小な酸素析出物等の B M Dが生ずることが ある。 B M Dは、 L S I等の半導体デバイス作製プロセスにおいて有害となる重 金属汚染物等を捕獲するゲッタリ ングサイ トとして機能するため、 C Zシリ コン 単結晶ゥエーハの利点の 1つになっている。
しかし、 本発明者らは、 このような B M Dが少数キャリアのライフタイムに悪 影響をもたらしているのではないかと推測した。 そこで本発明者らは、 この B M D密度とバルク中の少数キャリアのライフタイムとの関係を調査した。 図 2は、 シリ コン単結晶ゥエーハにおける B M D密度とライフタイムとの関係を示した図 である。 測定の結果、 図 2に示すように B M D密度が 5 X I 0 V cm3 を超える とライフタイムが急激に低下することがわかった。 したがって、 太陽電池セルを 製造するために使用される C Zシリ コン単結晶ゥエーハとしては、 ライフタイム が長い方が変換効率の面で優れているため、 太陽電池形成後の B M Dをできるだ け低減し、 密度を 5 X 1 0 s/cin3以下とすることが好ましいことが予想される。 これらの事実から、 ドーパントとしてのボロンの存在の有無にかかわらず、 太 陽電池セルを作製するシリ コン単結晶ゥエーハ中の格子間酸素は、 格子間酸素自 体あるいは微小な酸素析出物として太陽電池セルのライフタイムに影響を与える ことが明確となった。
そして、 C Zシリ コン単結晶ゥヱーハの初期酸素濃度と、 熱処理条件による酸 素析出量の関係に関しては、 初期酸素濃度が約 1 5 p p m a ( J E I DA) 以下 ではほとんど酸素析出が起らないことが知られている （阿部孝夫著、培風館発行、 アドバンストエレク トロニクスシリーズ I 一 5 「シリ コン」、 p . 1 9 5、 図 8. 1参照）。 従って、 初期酸素濃度が 1 5 p p m a以下の C Zシリ コン単結晶ゥェ ーハであれば、 熱処理後に変換効率に有害となる酸素析出物がほとんど発生しな いことになるため、 太陽電池セルの製造に用いる C Zシリ コン単結晶ゥエーハと して好適である。
本発明はこのような基本思想に基づき、 諸条件を検討の結果、 完成したもので める。
以下、 本発明についてさらに詳細に説明するが、 本発明はこれらに限定される ものではない。
初期格子間酸素濃度が 1 5 p p m a以下という本発明の濃度範囲に入るように するには、 従来より C Z法で慣用されている方法を用いればよい。 例えば、 ルツ ボ回転数の減少、 導入ガス流量の増加、 雰囲気圧力の低下、 シリ コン融液の温度 分布、 および対流の調整等の手段によって、 簡単に上記酸素濃度範囲とすること ができる。 また、 1 0 p p m a程度あるいはそれ以下の酸素濃度で引き上げる場 合には、 磁場を印加して引き上げる、 いわゆる MC Z法によれば、 約 7 p p m a 程度まで酸素濃度を下げることができる。
シリ コン単結晶ゥエーハを用いた一般的な太陽電池セルの作製プロセスとして は、 主として p n接合形成工程、 電極形成工程、 反射防止膜形成工程を施して太 陽電池セルが形成される。 p n接合形成工程では、 通常は p型のシリ コン単結晶 ゥエーハ表面に n型不純物を導入することによって p n接合が形成され、 その際 の不純物導入にはガス拡散法、 固相拡散法、 イオン注入法などが用いられ、 数 1 0 0 °Cから 1 0 0 0 °c或いはそれ以上の温度の熱処理が行われる。 また、 電極形 成工程は、 蒸着法、 メ ツキ法、 印刷法などにより電極となる金属を形成する工程 であり、 数 1 0 0 °c程度の熱処理が加えられる。 さらに、 反射防止膜形成工程で は、 C V D ( chemical vapor deposition)法や P V D (.physical vapor deposition) 法等により堆積膜が形成され、 その際にも数 1 0 0 °C〜 8 0 0 °C程度の熱処理が カ卩えられる。
これらの各工程においていずれの手法を用いるか、 すなわち、 どの様な熱処理 条件を用いるかについては、 種々の太陽電池セル固有の製造条件に依存する事項 である。 従って、 本発明である B M D密度が 5 1 0 8ノ(^13以下の太陽電池セ ルを作製するのに用いられるシリコン単結晶ゥエーハの初期酸素濃度を決定する ためには、 各太陽電池セルの製造における熱処理条件を予め特定しておき、 その 熱処理後に存在する B M D密度と、 太陽電池セルを作製するのに用いられるシリ コン単結晶ゥエーハの初期酸素濃度との関係を実験的に求めることにより、 B M D密度が 5 X 1 0 cm3以下となるシリ コン単結晶ゥエーハ中の初期酸素濃度 を決定すればよい。
シリコン単結晶ゥエーハに熱処理がなされることにより酸素析出物が形成され るためには、 その熱処理温度において酸素が過飽和に存在していること、および、 析出物が形成される核 （析出核） となる微小な酸素析出物や金属不純物等が存在 していることが条件となる。
析出核は as-grown のシリ コンゥエーハ中にも存在するが、 6 5 0 〜 9 0 0 °C 程度の温度の熱処理により過飽和の酸素が微小な酸素析出物となることによって も形成される。 このよ うな析出核が成長し大きな酸素析出物となるためには、 9 0 0 〜 1 1 0 0 °Cの温度の熱処理が必要とされる。 9 0 0 °C以下の熱処理では酸 素の拡散が遅いので成長するのに極めて長時間が必要とされ、 大きな酸素析出物 は生じにく く、 1 1 0 0 °Cを超える温度では析出核が再溶解して消滅するため析 出物が形成されなくなる。
従って、 C Zシリ コン単結晶ゥエーハを用いて太陽電池セルを形成する熱処理 が全て 1 1 0 0 °Cを超える工程であれば B M D密度を極めて小さくすることがで きるが、 実際には前記の通り主に 1 0 0 0 °C以下の低温プロセスが用いられる。 つまり、 このようなプロセスで太陽電池セルが形成された段階ではあまり大きな サイズの酸素析出物は形成されてはいないものの、 少なく とも析出核となる微小 な酸素析出物が形成される温度での熱処理は加えられているため、 このよ うな析 出核の発生がライフタイム低下の要因となる。
—方、 太陽電池セルの形成熱処理温度として 9 0 0〜 1 1 0 0 °C程度の高温が 採用されている場合には、 酸素析出物のサイズが大きくなりライフタイムの低下 も大きくなるので、 本発明である B M D密度が 5 X 1 08Zcm3以下である太陽 電池セルによるライフタイム低下を防止する効果は一層大きくなり、 より効果的 である。
太陽電池セルが形成された後の B M D密度の測定は、 O P P ( optical precipitate profiler) 法や、 ゥエーハを勞開し、 その劈開面を選択エッチングす ることによって測定できる。 BMDのサイズが小さい場合には、 例えば、 1 0 0 0 °Cで 1 6時間の熱処理を加えて、 検出可能なサイズまで酸素析出物を成長させ てから測定すればよい。
尚、 O P P法とは、 ノルマルスキータイプの微分干渉顕微鏡を応用したもので、 まず、 光源から出たレーザー光を偏光プリズムで 2本の直交する 9 0° 位相が異 なる直線偏光のビームに分離してゥエーハ鏡面側から入射させる。 この時 1つの ビームが欠陥を横切ると位相シフ トが生じ、 もう一^ 3のビームとの位相差が生じ る。 この位相差をゥエーハ裏面透過後に、 偏光アナライザ一により検出すること により欠陥を検出するものである。
また、 太陽電池セルの光劣化を防止するため、 シリ コン単結晶ゥエーハの P型 ドーパントとして、 G aを 3 X 1 0 1 5〜 5 X 1 0 1 7 atoms/ cm3 (抵抗率で 5〜 0. 1 Ω · c m) ドープすることが好ましい。 G a濃度が 3 X 1 0 1 5 atoms/cm3 よりも小さい場合には、 ゥエーハの抵抗率が必要以上に高くなり、 太陽電池の内 部抵抗により電力が消費され、 変換効率が低下することがある。 また、 G a濃度 が 5 X 1 0 1 7 atoms/cm3よりも大きい場合には、 ゥエーハの抵抗率が極端に低 下するためゥエーハ内部にォージェ再結合による少数キヤリアのライフタイムの 低下が発生することがあるからである。
G aが添加された C Zシリコン単結晶を製造するためには、 ルツボ内のシリ コ ン融液に G aを添加した後、 シリ コン融液に種結晶を接触させ、 これを回転させ ながら引き上げればよい。 この場合、 ルツポ内の融液への G aの添加は、 予め高 濃度の G aを添加したシリ コン結晶を育成し、 この高濃度 G a ドープシリ コン結 晶を碎いて作製したドープ剤を、 計算により適切な量だけシリ コン融液に添加す ることにより正確な量の G aをドープすることができる。
以下、 本発明の実施例および比較例を挙げて具体的に説明するが、 本 発明はこれらに限定されるも のではない。
(実施例 1〜 3、 比較例 1 )
通常の C Z法により、 初期格子間酸素濃度が約 1 4 p p m a のシリ コン単結晶 (G a ドープ、 ドーパント濃度約 1 X 1 0 1 6atoms/cm3) を引き上げた （実施 例 1 )。 また、 MC Z法を用いて初期酸素濃度が約 1 0 p p m a (B ドープ、 ド 一パント濃度約 1 X 1 0 1 eatomsZcm3) および約 8 p p m a (G a ドープ、 ド 一パント濃度約 1 X 1 0 16atomsZcm3) のシリ コン単結晶を引き上げた （実施 例 2、 3 )。
さらに比較として、 通常の C Z法により初期酸素濃度が約 2 0 p p m a (B ド ープ、 ドーパント濃度約 1 X 1 0 1 6atomsZcm3) の単結晶を引上げ、 これらの 単結晶から直径 1 5 0 mm, 結晶方位 <1 0 0 >の鏡面研磨ゥエーノ、を作製した。 これら 4種類のゥエーハのラィフタイムをマイクロ波一 P C D法 （光導伝度減 衰法） を用いて測定した後、 実際に太陽電池セルを形成することなく、 太陽電池 セルの作製プロセスを仮定した熱処理として、 8 0 0 °C、 3 0分 （p n接合形成 工程） + 6 0 0 °C、 3 0分 （電極形成工程） + 7 0 0 °C、 6 0分 （反射防止膜形 成工程） の 3段階の熱処理を加えた後に再度ライフタイムを測定し、 さらに BM Dを検出可能なサイズに成長させるために 1 0 0 0 °C、 1 6時間の熱処理を行い、 O P P法により BMD密度を測定した。
その結果、 実施例 1〜 3のゥエーハのライフタイムは、 熱処理前後共にいずれ も 5 0 0 μ秒以上の良好な値を示し、 熱処理によるライフタイムの低下は見られ なかった。 また、 BMD密度はいずれも 1 X 1 0 8/cm3以下であった。
一方、 比較例 1のゥエーハのライフタイムは、 熱処理により約 2 0 %程度の低 下が見られ、 BMD密度は約 1 X 1 0 9 /cm3であった。 なお、 本発明は、 上記実施形態に限定されるものではない。 上記実施形態は、 例示であり、 本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な 構成を有し、 同様な作用効果を奏するものは、 いかなるものであっても本発明の 技術的範囲に包含される。

Claims

請 求 の 範 囲
1. czシリ コン単結晶ゥエーハから太陽電池セルを形成する太陽電池セルの 製造方法において、 前記 c Zシリ コン単結晶ゥエーハとして初期格子間酸素濃度 が 1 5 p p m a以下の C Zシリ コン単結晶ゥエーハを用いることを特徴とする太 陽電池セルの製造方法。
2. 前記 C Zシリ コン単結晶ゥエーハは、 G aをドーパントとする p型シリ コン 単結晶ゥエーハであることを特徴とする請求項 1に記載した太陽電池セルの製造 方法。
3 . 前記 G aの濃度が 3 X 1 0 1 5〜 5 X 1 0 1 7 atoms/ cm3であることを特徴 とする請求項 2に記載した太陽電池セルの製造方法。
4. 請求項 1ないし請求項 3のいずれか 1項に記載した製造方法により製造され た太陽電池セル。
5. C Zシリ コン単結晶ゥエーハで作製した太陽電池セルであって、 C Zシリ コ ン単結晶ゥエーハ中の格子間酸素濃度が 1 5 p p m a以下であることを特徴とす る太陽電池セル。
6. C Zシリ コン単結晶ゥエーハで作製した太陽電池セルであって、 C Zシリ コ ン単結晶ゥエーハ中の: BMD密度が 5 X 1 08 cm3以下であることを特徴とす る太陽電池セル。
7. 前記太陽電池セルを構成する C Zシリ コン単結晶ゥエーハは、 G aをドーパ ントとする p型シリ コン単結晶ゥエーハであることを特徴とする請求項 5または 請求項 6に記載した太陽電池セル。
8. 前記 G aの濃度が 3 X 1 0 1 5〜 5 X 1 0 1 7 atoms/ cm3であることを特徵 とする請求項 7に記載した太陽電池セル。
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