WO2001092412A1

WO2001092412A1 - Composition de resine

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Publication number: WO2001092412A1
Application number: PCT/JP2001/004610
Authority: WO
Inventors: Keisuke Tsukada; Kyoichi Kubomura
Original assignee: Zeon Corporation
Priority date: 2000-05-31
Filing date: 2001-05-31
Publication date: 2001-12-06
Also published as: US6953819B2; JP4277525B2; DE60134551D1; EP1291386B1; US20030158307A1; EP1291386A4; EP1291386A1

Description

樹脂組成物技術分野

本発明は、ビニル脂環式炭化水素重合体を含有してなる樹脂組成物に関し、さらに詳しくは、加工安定性、耐光安定性、耐熱性、透明性などに優れ、液晶表示素子のパックライト用導光板の成形材料として好適な樹脂組成物に関する。また、本発明は、該樹脂組成物を成形してなる、液晶表示装置のバックライトまたはフロントライトなどに用いられる面発光照明装置用の導光板に関する。

' 背景技術

ビニル脂環式炭化水素重合体は、例えば、ポリスチレンなどのビニル芳香族重合体の芳香環を水素化することにより製造される。ビニル脂環式炭化水素重合体は、耐熱性、透明性、低吸水性などに優れているため、光ディスク基板用成形材料として使用することが提案されている。また、ビニル脂環式炭化水素重合体は、耐薬品性、低溶出性などに優れているため、医療用容器などの成形材料とすることも提案されている（特開平 6— 1 9 9 9 5 0号公報）。

このように、ビエル脂環式炭化水素重合体の用途は、広がりつつあるが、さらなる用途展開を図るには、耐熱性、透明性、低吸水性などの固有の優れた特性を維持しながら、各用途毎に要求される様々な高度の特性を発揮できるように改善することが必要である。

例えば、ビエル脂環式炭化水素重合体の新たな用途として、液晶表示装置 ( L C D ) のバックライトまたはフロントライト用いられる面発光照明装置用の導光板がある。近年、コンピュータやカーナビゲーシヨンシステムなどにおける表示装置として、 L C Dが普及している。 L C Dによる表示は、それ自身非発光性であるため、暗所での使用に不便である。そこで、見やすさの向上と暗所での使用を可能にするために、 L C Dの表示部に均一に光を照射する面発光照明装置が開発されており、光透過型の L C Dでは、表示面の背面から光照射するバックライト型が、光反射型の L C Dでは、表示部の前面から光照射するフロント型が用いられている。

面発光照明装置は、表示面に対する光源の配置によって、エッジ式と直下式とに大別することができる。バックライト型では、目的に応じてエッジ式と直下式のいずれかが選択される。フロント型の場合は、エッジ式である。図 1にエッジ式バックライトの一例の断面図を示す。透明な導光板 1の裏面に光を乱反射させるための反射層 2が設けられており、導光板 1の側面に配置された光源 4 (例えば、冷陰極管）からの光が反射層 2により乱反射または散乱させられて、液晶表示パネル側（図面の上方）に集められる。導光板 1の液晶表示パネル側の面には、必要に応じて、拡散板 3が配置されており、さらにその上に、集光板（図示せず）が配置されることがある。反射層 2の下方には、必要に応じて、反射板を配置することができる。

導光板は、軽量化のために、アクリル樹脂などの透明な合成樹脂から形成されている。反射層としては、導光板の反射面に印刷によりインクパターンを形成したものがあるが、その他、導光板の反射面をマット化したもの、フレネルミラ一化したもの、アルミニウム蒸着したものなど、様々なタイプのものがある。エッジ式面発光照明装置は、薄形化や大型化が可能である。面発光照明装置用の導光板には、光源（ランプ）からの光の利用効率が高いこと、高輝度化が可能であること、ランプの発熱により物性が低下しないこと、耐光安定性に優れていることなどが要求されてい.る。

前記したとおり、ビニル脂環式炭化水素重合体は、耐熱性、透明性、低吸水性などに優れているため、面発光照明装置用の導光板の成形材料として注目されている。ところが、ビニル脂環式炭化水素重合体を用いて成形した導光板は、長期間の使用によって、着色したり、揮発成分などのガスを発生して冷陰極管（ランプ）または冷陰極管を覆っているランプリフレクタに曇りを生じさせるという問題がある。そのため、ビニル脂環式炭化水素重合体は、面発光照明装置用の導光板の成形材料としての用途に要求される高度の特性を充分に満足するものではない。発明の開示

本発明の目的は、ピニル脂環式炭化水素重合体を含有してなる樹脂組成物であって、加工安定性、耐光安定性、耐熱性、透明性などに優れ、例えば、液晶表示装置の面発光照明装置用の導光板の成形材料として好適な樹脂組成物を提供することにある。

本発明の他の目的は、上記のごとき優れた諸特性を有する樹脂組成物を成形してなる液晶表示装置の面発光照明装置用の導光板を提供することにある。本発明者らは、上記課題を達成すべく鋭意研究をおこなった。その結果、ビエル脂環式炭化水素重合体に対して、特定範囲の分子量を有するヒンダ一ドアミン系耐光安定剤を特定量含有させた樹脂組成物によって、上記謀題を達成できることを見出した。

本発明の樹脂組成物は、耐熱性、透明性、耐光安定性、加工安定性などに優れている。そのため、本発明の樹脂組成物を用いて成形した面発光照明装置用の導光板は、初期の輝度が高いばかりではなく、ランプを点灯して長期間使用しても着色せず、また、ガス発生によるランプやランプリフレクタの曇りを生じさせない。本発明は、これらの知見に基づいて完成するに至ったものである。

かくして、本発明によれば、ビニル脂環式炭化水素重合体 1 0 0重量部に対して、ゲルパーミエーションクロマトグラフィにより測定した数平均分子量が 1， 0 0 0 ~ 1 0， 0 0 0のヒンダードアミン系耐光安定剤 0 . 0 1〜 2 0重量部を含有させてなる樹脂組成物が提供される。

また、本発明によれば、該樹脂組成物を成形してなる面発光照明装置用の導光板が提供される。図面の簡単な説明

図 1は、液晶表示装置のエッジ式パックライトの一例の断面図である。発明を実施するための最良の形態

1 . ビニル脂環式炭化水素重合体

本発明に用いるビニル脂環式炭化水素重合体は、ビニル基を有する脂環式炭化水素化合物（以下、「ビニル脂環式炭化水素化合物」と略記）をビニル付加重合した構造の繰り返し単位を有する重合体である。

ビエル脂環式炭化水素重合体は、例えば、ビニルシクロアルケンゃビニルシクロアルカンなどのビニル脂環式炭化水素化合物、またはビニル脂環式炭化水素化合物及ぴ該ビ二ル脂環式炭化水素化合物と共重合可能な単量体を含有する単量体混合物をピニル付加重合した後、必要に応じて重合体中の脂環内の不飽和結合を水素化することにより製造することができる。

また、ビニル脂環式炭化水素重合体は、ビエル基を有する芳香族炭化水素化合物（以下、「ビエル芳香族化合物」と略記）、またはビニル芳香族化合物及び該ビニル芳香族化合物と共重合可能な単量体を含有する単量体混合物をビエル付加重合した後、重合体中の芳香環内の不飽和結合を水素化することにより製造することができる。

ピニル脂環式炭化水素重合体は、下記式（1 )

〔式中、 Xは、脂環式炭化水素基であり、！^〜尺³は、それぞれ独立に、水素原子、鎖状炭化水素基、ハロゲン原子、アルコキシ基、ヒドロキシル基、エステル基、シァノ基、アミド基、イミド基、シリル基、及び極性基で置換された鎖状炭化水素基である。〕

で表される構造の繰り返し単位〔1〕を主鎖中に含有する単独重合体または共重合体である。共重合体である場合、ランダム共重合体、擬似ランダム共重合体、グラフト共重合体、ブロック共重合体のいずれでも構わない。また、繰り返し単位〔1〕の連鎖の立体規則性は、

クチック、ァタクチックのいずれでも構わない式（1 ) 中、 Xは、脂環式炭化水素基を表わす。この脂環式炭化水素基の環を構成する炭素原子数は、低複屈折性、機械強度等の観点から、通常 4〜 2 0個、好ましくは 5〜7個、より好ましくは 6個である。

脂環式炭化水素基は、一般に、飽和の脂環式炭化水素基であるが、小割合の炭素一炭素不飽和結合を有してもよい。炭素—炭素不飽和結合の含有量は、低複屈折性、耐熱性、透明性等の観点から、全炭素一炭素結合の 2 0 %以下、好ましくは 1 0 %以下、より好ましくは 5 %以下である。炭素一炭素不飽和結合の含有量は、 ¹ H— N M R測定により求めることができる。

脂環式炭化水素基は、環を構成する炭素原子に結合している水素原子の一部が、炭化水素基、極性基、極性基で置換された鎖状炭化水素基のいずれかにより置換されていてもよい _& 極性基としては、ハロゲン原子、アルコキシ基、ヒドロキシル基、エステル基、シァノ基、アミド基、イミド基、及びシリル基が挙げられる。炭素原子数 1〜 6個の鎖状炭化水素基で置換されている脂環式炭化水素基が、耐熱性などの点で好ましい。

！^ ¹〜！^ ³は、耐熱性、低複屈折性、機械強度などの観点から、いずれもが水素原子または炭素原子数 1〜2 0個（より好ましくは 1〜 6個）の鎖状炭化水素基であることが好ましい。鎖状炭化水素基は、極性基で置換されていても構わない。極性基としては、ハロゲン原子、アルコキシ基、ヒドロキシル基、エステル基、シァノ基、アミ,ド基、イミド基、及びシリル基が挙げられる。鎖状炭化水素基としては、アルキル基またはアルケニル基が挙げられるが、これらの中でも、アルキル基が好ましい。アルキル基としては、炭素原子数 1〜2 0偭（より好ましくは 1〜6個）のアルキル基が好ましい。ビエル脂環式炭化水素重合体中における繰り返し単位〔1〕の含有量は、耐熱性、低複屈折性、機械強度の観点から、通常、 5 0重量％以上、好ましくは 7 0重量％以上、より好ましくは 8 0重量％以上、最も好ましくは 9 0 重量％以上である。

繰り返し単位〔1〕は、下記式（2 )

〔式中、！^¹〜!^³は、それぞれ独立に、水素原子または炭素原子数 1〜20 個のアルキル基であり、 R⁴〜R¹⁴は、それぞれ独立に、水素原子、炭素原子数 1〜20個のアルキル基、ヒドロキシル基、炭素原子数 1〜20個のアルコキシ基、またはハロゲン原子である。〕

で表わされる繰り返し単位〔2〕であることが好ましい。

また、繰り返し単位〔2〕は、下記式（3)

〔式中、 R³は、水素原子または炭素原子数 1^20個のアルキル基であり、 R⁴〜R¹⁴は、それぞれ独立に、水素原子、炭素原子数 1〜 20個のアルキル基、ヒドロキシル基、炭素原子数 1〜20個のアルコキシ基、または八ロゲン原子である。〕

で表わされる繰り返し単位〔3〕であることがより好ましい。

前記繰り返し単位〔3〕の典型例は、下記式（4)

で表わされる繰り返し単位〔4〕である。ビエル脂環式炭化水素重合体の重量平均分子量（Mw) は、ゲルパーミエーシヨンクロマトグラフィ（GP C) により測定されるポリスチレン換算値で、通常、 1 0， 0 00〜1， 0 0 0, 000、好ましくは 5 0， 000〜 5 0 0, 000、より好ましくは 1 00, 000〜300, 0 0 0の範囲である。重量平均分子量（Mw) と数平均分子量（Mn) との比で表わされる分子量分布 (Mw/Mn) は、通常、 5以下、好ましくは 3以下、より好ましくは 2. 5以下、最も好ましくは 2以下である。ビニル脂環式炭化水素重合体は、その分子量分布（Mw/Mn) が上記範囲にあると、機械強度及び耐熱性に特に優れ、重量平均分子量（Mw) が上記範囲にあると、強度特性、成形性、及び低複屈折性とのバランスに優れる。

ビニル脂環式炭化水素重合体のガラス転移温度（Tg) は、通常、 5 0〜 2 5 0 °C、好ましくは 70〜20 0°C、より好ましくは 90〜： L 8 0°Cの範囲である。

本発明において、単量体として用いることができるビニル芳香族化合物の具体例としては、スチレン、ひーメチルスチレン、 α—ェチルスチレン、 α 一プロピルスチレン、一イソプロピルスチレン、 - tーブチルスチレン、 2—メチルスチレン、 3—メチルスチレン、 4—メチルスチレン、 2， 4一ジィソプロピルスチレン、 2, 4 _ジメチルスチレン、 4一 t—ブチルスチレン、 5— t—ブチルー 2—メチルスチレン、モノクロロスチレン、ジクロロスチレン、モノフルォロスチレン、 4一フエニルスチレンなどのスチレン類が挙げられ、

単量体として使用することができるビエル脂環式炭化水素化合物の具体例としては、ビエルシクロへキサン、 3—メチルイソプロべエルシクロへキサンなどのビニルシクロへキサン類； 4—ビニルシクロへキセン、 4一イソプロぺニルシクロへキセン、 1ーメチルー 4ービニルシクロへキセン、 1ーメチルー 4一イソプロべエルシクロへキセン、 2—メチルー 4一ビニルシク口へキセン、 2—メチルー 4一^ f ソプロベニルシク口へキセンなどのビニルシクロへキセン類；が挙げられる。

本発明においては、前述の単量体と共重合可能な他の単量体を共重合させてもよい。共重合可能な単量体としては、エチレン、プロピレン、イソブテン、 2—メチルー 1ーブテン、 2—メチルー 1一ペンテン、 4ーメチルー 1 一ペンテンなどのーォレフィン系単量体；シク口ペンタジェン、 1ーメチ

2—メチルシクロペン夕ジェン、 2—ェチルシクロ 5—メチルシクロペン夕ジェン、 5， 5—ジメチルシクロべクロブテン、シクロペンテン、シクロへキセンなどのモノ環状ォレフィン系単量体；ブタジエン、イソプレン、 1 , 3—ペン夕ジェン、フラン、チオフェン、 1， 3—シクロへキサジェンなどの共役ジェン系単量体；ァクリロ二トリル、メタクリロニトリル、一クロ口アクリロニトリルなどの二トリル系単量体；メ夕クリル酸メチル、メタクリル酸ェチル、メ夕クリル酸プロピル、メタクリル酸プチル、アクリル酸メチル、アクリル酸ェチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸プチル、などの（メタ）アクリル酸エステル系単量体；アクリル酸、メ夕クリル酸、無水マレイン酸などの不飽和脂肪酸系単量体；フエニルマレイミド；メチルビエルエーテル； N—ビニルカルパゾール、 N—ビニルー 2—ピロリドンなどの複素環含有ビニル化合物系単量体；などが挙げられる。

重合に用いる上記単量体の混合物は、耐熱性、低複屈折性、機械強度等の観点から、ビエル芳香族化合物及び/またはビニル脂環式炭化水素化合物を、通常、 5 0重量％以上、好ましくは 7 0重量％以上、より好ましくは 8 0重量％以上含有するものが好ましい。単量体混合物は、ビニル芳香族化合物及びビニル脂環式炭化水素化合物の双方を含有していても.構わない。

本発明で使用する重合体は、ラジカル重合、ァニオン重合、カチオン重合などの公知の重合方法により得られ、ァニオン重合ゃカチオン重合の場合には、ァニオンリビング重合ゃカチオンリビング重合を採用することもできる。重合の形態としては、塊状重合、乳化重合、懸濁重合、溶液重合などのいずれでもよいが、その後に水素化反応を行ない場合には、水素化反応を連続して行うことができるため、溶液重合が好ましい。

ラジカル重合は、公知の方法を用いることができる。カチオン重合は、 B F₃、 PF₆などを用いた公知の方法を用いることができる。高分子量かつ分子量分布の狭い重合体を得るには、ァニオンリビング重合を採用することが好ましく、具体的には、炭化水素系溶媒中で、有機アルカリ金属を開始剤として重合する。ァニオンリビング重合により得られる重合体は、高分子量かつ分子量分布が小さく、機械強度に優れる。

重合反応後は、スチ一ムストリッピング法、直接脱溶媒法、アルコール凝固法等の公知の方法で重合体を回収できる。重合時に、水素化反応に不活性な溶媒を用いた場合は、重合溶液から重合体を回収せず、そのまま、次の水素化反応工程に供することができる。

水素化方法は、格別な制限はなく、常法に従って行なうことができる。具体的には、例えば、有機溶媒中で、ニッケル、コバルト、鉄、チタン、ロジゥム、パラジウム、白金、ルテニウム及びレニウムから選ばれる少なくとも 1種の金属を含む水素化触媒を用いて水素化反応を行うと、水素化率が高くすることができ、しかも、水素化反応に伴う重合体鎖の切断を抑制することができる。これらの水素化触媒の中でも、ニッケル触媒を用いると、分子量分布（MwZMn) を小さくすることができるので好適である。水素化触媒は、不均一触媒及び均一触媒のいずれでもよい。

水素化反応は、反応温度を通常 1 0〜2 50 ：、好ましくは 50〜 2 0 0°C、より好ましくは 80〜1 80°Cの範囲とし、水素圧力を通常 1〜 3 0 0 KgZcm²、. 好ましくは 5〜25 OKgノ cm²、より好ましくは 10〜 20 OKg/cm²の範囲として実施する。，上記方法により得られた重合体水素化物の水素化率は、通常 80%以上、好ましくは 90%以上、より好ましくは 95 %以上である。

本発明では、ビニル脂環式炭化水素重合体として、ブロック共重合体を使用することができる。本発明で使用するブロック共重合体は、下記の重合体ブロック〔A〕及び重合体ブロック〔B〕を有するものである。

重合体ブロック〔A〕は、下記式（3)

〔式中、 R ³は、水素原子または炭素原子数 1〜2 0個のアルキル基であり、 R ⁴〜R ^{1 4}は、それぞれ独立に、水素原子、炭素原子数 1〜2 0個のアルキル基、ヒドロキシル基、炭素原子数 1〜 2 0個のアルコキシ基、または八ロゲン原子である。〕

で表わされる繰り返し単位〔3〕を含有する重合体ブロックである。重合体ブロック〔A〕中の繰り返し単位〔3〕の含有量は、 5 0モル％以上、好ましくは 7 0モル％以上、より好ましくは 9 0モル％以上である。

式（3 ) で表される繰り返し単位〔3〕において、 R ³が水素原子またはメチル基であり、 R ⁴〜R ^{1 4}が水素原子であることが好ましく、 R ³及び R ⁴〜 R ^{1 4}が水素原子であることがより好ましい。

したがって、繰り返し単位〔3〕は、式（4 )

で表わされる繰り返し単位〔4〕であることがより好ましい。

重合体ブロック〔A〕中の繰り返し単位〔3〕の含有量が少なすぎると、ブロック共重合体の機械強度が低下する。繰り返し単位〔3〕の含有量が上記範囲にあると、低複屈折性、光線透過性、及び機械強度に優れるので好ましい。

重合体ブロック〔A〕における、繰り返し単位〔3〕以外の残部は、鎖状共役ジェンや鎖状ビエル化合物（例えば、一才レフイン系単量体）由来の繰り返し単位である。重合体ブロック〔B〕は、下記式（5)

〔式中、 R¹⁵は、水素原子または炭素原子数 1〜20個のアルキル基である。〕

で表される繰り返し単位〔5〕、及び/または下記式（6)

〔式中、 R¹⁶及び R¹⁷は、それぞれ独立に、水素原子または炭素原子数 1〜 20個のアルキル基である。〕

で表される繰り返し単位〔6〕とを含有する重合体ブロックである。

重合体ブロック〔B〕は、繰り返し単位〔3〕を含有していてもよい。重合体ブロック〔B〕中の繰り返し単位〔3〕の含有量は、重合体ブロック〔A〕中の繰り返し単位〔3〕の含有量以下、 0モル％以上の範囲である。重合体ブロック〔B〕中の繰り返し単位〔3〕の含有量が多い場合、ブロック共重合体の透明性、耐熱性が良好となり、含有量が少ない場合には、耐衝撃性、破断強度特性が良好となる。重合体ブロック〔B〕中の繰り返し単位〔3〕の含有量は、ブロック共重合体の使用目的に合わせて、適切な物性となるように選択される。

重合体ブロック〔B〕中の繰り返し単位〔5〕のモル分率を m₂ (モル％)、及び繰り返し単位〔6〕のモル分率を m₃ (モル％) としたとき、 2 Xm₂ + m₃は、通常 2モル％以上、好ましくは 5〜100モル％、より好ましくは 3 0〜： L 00モル％である。

上記式（5) で表される繰り返し単位〔5〕は、 R¹⁵が水素原子またはメチル基であることが好ましい。上記式（6) で表される繰り返し単位〔6〕は、 R¹⁶が水素原子であり、 R¹⁷がメチル基またはェチル基であることが好ましい。

重合体ブロック〔B〕において、繰り返し単位〔5〕及び/または繰り返し単位〔6〕の含有量が少なすぎると、ブロック共重合体の機械強度が低下する。重合体プロック〔B〕において、繰り返し単位〔5〕及びノまたは繰り返し単位〔6〕の含有量が上記範囲にあると、ブロック共重合体の低複屈折性、光線透過率性、及び機械強度に優れるので好ましい。

重合体ブロック〔B〕は、さらに、下記式（7 )

〔式中、 R ^{1 8}は、水素原子または炭素数 1〜2 0のアルキル基であり、 R ^{1 9} は、二トリル基、アルコキシカルボ二ル基、ヒドロカルボ二ル基、ヒドロキシカルポニル基、またはハロゲン原子であり、 R ^{2 D}は、水素原子である。ただし、 R ^{1 9}と R ^{2 Q}とは、互いに結合して、酸無水物基またはイミド基を形成してもよい。〕

で表される繰り返し単位〔7〕を含有していてもよい。

繰り返し単位〔7〕の含有量は、本発明で使用するブロック共重合体の特性を損なわない範囲の量であり、通常は、ブロック共重合体全体に対して、 3 0モル％以下、好ましくは 2 0モル％以下である。

本発明で使用するブロック共重合体が、重合体ブロック〔B〕中に前記繰り返し単位〔3〕を更に含有するものである場合、重合体ブロック〔A〕中の繰り返し単位〔3〕のモル分率 a (モル％) と重合体ブロック〔B〕中の繰り返し単位〔3〕のモル分率 b (モル％) とが、 a > bの関係にあることが好ましい。 a > bとすることによって、ブロック共重合体の低複屈折性、光線透過性、及び機械的強度に優れるので好ましい。

本発明で使用するブロック共重合体は、ブロック〔A〕を構成する全繰り返し単位のモル数を m _a、プロック〔B〕を構成する全繰り返し単位のモル数を m _bとした場合に、その比（m _a： m_b) を好ましくは 4 ： 9 6〜9 6 ： 4、より好ましくは 30 ： 70〜95 ： 5、特に好ましくは 40 ： 60〜 9 0 ： 10とすることが望ましい。比（m_a： m_b) が上記範囲にある場合に、プロック共重合体の機械強度及び耐熱性に優れるので好ましい。

ブロック共重合体中の繰り返し単位〔3〕の合計の含有量は、通常 50重量％以上、好ましくは 70重量％以上である。

本発明で使用するブロック共重合体は、上記重合体ブロック〔A〕及び〔B〕からなる、ジブロック、トリブロック、あるいはマルチブロック共重合体のいずれであってもよく、また、各ブロックの連鎖が直鎖状である場合だけではなく、星型などの分岐構造を有するものであってもよい。さらに、ブロック共重合体を構成する重合体ブロック〔A〕及ぴ〔B〕が、各々複数存在する場合、それらは同一であっても、上述した条件を満たすものであれば、互いに異なるものであってもよい。

本発明で使用するブロック共重合体の分子量は、 GPCにより測定されるポリスチレン換算の重量平均分子量（Mw) で、通常、 10, 000〜1， 000, 000であるが、好ましくは 10， 000〜 300， 000、より好ましくは 15, 000〜250, 000、特に好ましくは 20， 000〜 200， 000の範囲である。ブロック共重合体の重量平均分子量（Mw) が上記範囲にあると、ブロック共重合体の機械強度、耐熱性、成形性のバランスに優れるので好ましい。

ブロック共重合体の分子量分布は、使用目的に応じて適宜選択できる。 G PCにより測定されるポリスチレン換算の重量平均分子量（Mw) と数平均分子量（Mn) との比で表わされる分子量分布 (Mw/Mn) は、通常 5以下、好ましくは 4以下、より好ましくは 3以下の範囲である。分子量分布 (Mw/Mn) がこの範囲にあると、ブロック共重合体の機械強度や耐熱性に優れるので好ましい。

ブロック共重合体のガラス転移温度（Tg) は、使用目的に応じて適宜選択されればよいが、示差走査型熱量計（DSC) による、高温側の測定値で、通常、 70〜150で'、好ましくは 80〜 140ΐ、より好ましくは 90〜本発明で使用するブロック共重合体は、例えば、以下の製造方法（I)または (I I)により得ることができる。

ブロック共重合体の製造方法（I) ：

ビニル芳香族化合物及び/または環中に不飽和結合を有するビニル脂環式炭化水素化合物を 5 0モル％以上含有する単量体混合物〔a '〕を重合して、ビニル芳香族化合物及び Zまたは環中に不飽和結合を有するビニル脂環式炭化水素化合物由来の繰り返し単位を含有する重合体ブロック〔A '〕を得るェ程；及び

ビニル系単量体（鎖状共役ジェン及びまたは鎖状ビニル化合物）を 2モル％以上含有し、かつ、必要に応じて、ビニル芳香族化合物及びノまたは環中に不飽和結合を有するビニル脂環式炭化水素化合物を前記単量体混合物 [ a '3 中での割合よりも少ない割合の量で含有する単量体混合物〔b '〕を重合して、ビニル系単量体由来の繰り返し単位と、ビニル芳香族化合物及びまたは環中に不飽和結合を有するビニル脂環式炭化水素化合物由来の繰り返し単位とを含有する重合体ブロック〔B '〕を得る工程；

の少なくとも 2つの工程を経て、重合体ブロック〔A '〕及び重合体ブロック〔B '〕を有するブロック共重合体を合成し、該ブロック共重合体の芳香環及び Zまたは不飽和の脂肪族環を水素化する製造方法。

ブロック共重合体の製造方法（I I) ：

飽和のビニル脂環式炭化水素化合物を 5 0モル％以上含有する単量体混合物〔a〕を重合して、ビニル脂環式炭化水素化合物由来の繰り返し単位を含有する重合体ブロック〔A〕を得る工程；

ビニル系単量体を 2モル％以上含有し、かつ、必要に応じて、飽和のビニル脂環式炭化水素化合物を前記単量体混合物〔a〕中での割合よりも少ない割合の量で含有する単量体混合物〔b〕を重合して、ビニル系単量体由来の繰り返し単位と、ビニル脂環式炭化水素化合物由来の繰り返し単位とを含有する重合体ブロック〔B〕を得る工程；

の少なくとも 2つの工程を経て、重合体ブロック〔A〕及び重合体ブロック〔B〕を有するブロック共重合体を製造する方法。上記方法の中でも、単量体の入手容易性、重合収率、重合体ブロック〔B '〕への繰り返し単位〔3〕の導入のし易さ等の観点から、上記（I)の製造方法が好ましい。

上記プロック共重合体の製造方法（I)において使用するビニル芳香族化合物の具体例としては、スチレン、 α—メチルスチレン、 0；—ェチルスチレン、 «—プロピルスチレン、一イソプロピルスチレン、 a— t _プチルスチレン、 2—メチルスチレン、 3—メチルスチレン、 4ーメチルスチレン、 2， 4ージイソプロピルスチレン、 2， 4一ジメチルスチレン、 4一 t 一ブチルスチレン、 5— t —ブチルー 2—メチルスチレン、モノクロロスチレン、ジクロロスチレン、モノフルォロスチレン、 4—フエニルスチレン等のスチレン類が挙げられる。ヒドロキシル基、アルコキシ基などの置換基を有するスチレン類も使用することができる。これらの中でも、スチレン、 2—メチルスチレン、 3—メチルスチレン、及び 4—メチルスチレンが好ましい。

上記ブロック共重合体の製造方法（I)において使用する不飽和のビエル脂環式炭化水素化合物の具体例としては、シクロへキセニルエチレン、ひ一メチルシクロへキセニルエチレン、ひ - t—ブチルシクロへキセニルエチレン等のシクロへキセニルエチレン類（即ち、ビニルシクロへキセン類）；ハロゲン基、アルコキシ基、ヒドロキシル基等の置換基を有するシクロへキセニルェチレン類；等が挙げられる。

これらのビニル芳香族化合物及び不飽和のビニル脂環式炭化水素化合物は、それぞれ単独で、あるいは 2種以上を組み合わせて用いることもできる。本発明においては、モノマー混合物〔a '〕及び〔b '〕のいずれにも、ビニル芳香族化合物を含有させるのが好ましい。特に、スチレンまたはひ一メチルスチレンを用いるのがより好ましい。

上記製造方法で使用するビニル系単量体は、鎖状ビニル化合物及び鎖状共役ジェン化合物である。

鎖状ビニル化合物の具体例としては、例えば、エチレン、プロピレン、 1 ーブテン、 1一ペンテン、 4ーメチルー 1 一ペンテン等の a—ォレフィン系単量体が挙げられる。これらの中でも、エチレン、プロピレン、及び 1ープテンが好ましい。

鎖状共役ジェンは、例えば、ブタジエン（例えば、 1， 3—ブタジエン、 1， 2—ブタジエン）、イソプレン、 2， 3—ジメチル一 1， 3—ブタジエン、 1 , 3—ペン夕ジェン、 1， 3 —へキサジェン等の共役ジェン系単量体が挙げられる。 - ビエル系単量体の中でも鎖状共役ジェンが好ましく、ブタジエン及びイソプレンが特に好ましい。これらの鎖状ビニル化合物及び鎖状共役ジェンは、それぞれ単独で、あるいは 2種以上を組み合わせて用いることができる。

単量体混合物を重合する場合、ラジカル重合、ァニオン重合、カチオン重合等のいずれの方法で重合反応を行ってもよいが、ァニオン重合が好ましく、不活性溶媒の存在下でのリビングァニオン重合がより好ましい。

ァニオン重合は、重合開始剤の存在下、通常、 0〜2 0 0 、好ましくは 2 0〜1 0 0 t、特に好ましくは 2 0〜8 O の温度範囲において行う。開始剤としては、例えば、 n—ブチルリチウム、 s e c—ブチルリチウム、 t 一プチルリ.チウム、へキシルリチウム、フエニルリチウムなどのモノ有機リチウム；ジリチオメタン、 1， 4ージォブタン、 1， 4ージリチォー 2—ェチルシクロへキサン等の多官能性有機リチウム化合物；などが使用可能である。

使用する不活性溶媒としては、例えば、 n—ブタン、 n—ペンタン、 i s o—ペンタン、 n—へキサン、 n—ヘプタン、 i s o—オクタン等の脂肪族炭化水素類；シクロペンタン、シクロへキサン、メチルシクロペンタン、メチルシクロへキサン、デカリン等の脂環式炭化水素類；ベンゼン、トルエン等の芳香族炭化水素類；等が挙げられる。これらの中でも、溶媒として脂肪族炭化水素類や脂環式炭化水素類を用いると、水素化反応にも不活性な溶媒であるため、反応混合物を次の水素化反応にそのまま供することができる。これらの溶媒は、それぞれ単独で、あるいは 2種類以上を組み合わせて使用することができる。溶媒は、全単量体 1 0 0重量部に対して、通常、 2 0 0 〜丄 0 , 0 0 0重量部の割合で用いら: ήる。

それぞれの重合体ブロックを重合する際には、各ブロック内で、ある 1成分の連鎖が長くなるのを防止する必要がある場合、重合促進剤やランダマイザ一などを使用することができる。特に、重合反応をァニオン重合により行う場合には、ルイス塩基化合物などをランダマイザ一として使用することができる。

ルイス塩基化合物の具体例としては、ジメチルエーテル、ジェチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルェ一テル、テトラヒドロフラン、ジフエニルエーテル、エチレングリコールジェチルエーテル、エチレングリコールメチルフエ二ルェ一テル等のエーテル化合物；テトラメチルエチレンジァミン、トリメチルァミン、トリェチルァミン、ピリジン等の第 3級アミン化合物；カリウム一 t 一アミルォキシド、カリウム一 t _プチルォキシド等のアル力リ金属アルコキシド化合物；トリフエニルホスフィン等のホスフィン化合物；が挙げられる。これらのルイス塩基化合物は、それぞれ単独で、あるいは 2種類以上を組み合わせて使用することができる。

リビングァニオン重合によりブロック共重合体を得る方法としては、従来公知の逐次付加重合反応法及びカップリング法などが挙げられるが、逐次付加重合反応法が好ましい。

逐次付加重合反応法により、重合体ブロック〔A '〕及ぴ重合体ブロック〔B '〕を有する上記ブロック共重合体を得る場合には、重合体ブロック〔A '〕を得る工程と、重合体ブロック〔B '〕を得る工程とを順次連続して行なう。具体的には、不活性溶媒中で、リビングァニオン重合触媒の存在下、単量体混合物〔a '〕を重合して重合体ブロック〔A '〕を合成し、引き続きその反応系に単量体混合物〔b '〕を添加して重合を継続し、重合体ブロック〔A '〕と結合した重合体ブロック〔B '〕を得る。同様にして、重合体プロック〔A '〕一重合体ブロック〔B '〕 —重合体ブロック〔A '〕の構造を有するブロック共重合体を合成することができる。

得られたブロック共重合体は、例えば、スチームストリツビング法、直接脱溶媒法、アルコール凝固法等の公知の方法によって回収される。重合反応において、水素化反応に不活性な溶媒を用いた場合には、反応混合物をそのままで水素化反応工程にも使用することができるので、この段階でブロック共重合体を回収しなくてもよい。

上記ブロック共重合体の製造方法（I)で得られる重合体ブロック〔A'〕と重合体ブロック〔B'〕とを有するブロック共重合体（以下、「水素化前プロック共重合体」という）のうち、下記の構造の各繰り返し単位を有するものが好ましい。

水素化前ブロック共重合体を構成する重合体ブロック〔A'〕は、下記式 (8)

〔式中、 R²¹は、水素原子または炭素原子数 1〜20個のアルキル基であり、 R²²〜R²⁶は、それぞれ独立に、水素原子炭素原子数 1〜 20個のアルキル基、ヒドロキシル基、炭素原子数 1〜20個のアルコキシ基、またはハロゲン原子である。〕

で表される繰り返し単位〔8〕を 50モル％以上含有する重合体ブロックであることが好ましい。

繰り返し単位〔8〕において、 R²¹が水素原子またはメチル基で、 R²²〜 R²⁶が水素原子であることが好ましく、 R²¹が水素原子で、 R²²〜R²⁶が水素原子であることがより好ましい。

したがって、繰り返し単位〔8〕は、下記式（9) .

で表わされる繰り返し単位〔9〕であることがより好ましい。

重合体ブロック〔B'〕は、必要に応じて繰り返し単位〔8〕を含み、下記式（ 10)

〔式中、； R²⁷は、水素原子または炭素原子数 1〜20個のアルキル基である。〕

で表される繰り返し単位〔10〕、及び /または下記式（1 1)

〔式中、 R²⁸は、水素原子または炭素原子数 1〜20個のアルキル基であり、 R²⁹は、水素原子、または炭素原子数 1〜20のアルキル基もしくはァルケニル基である。〕

で表される繰り返し単位〔1 1〕を含む重合体ブロックであることが好ましい。

重合体ブロック〔B'〕中に繰り返し単位〔8〕が含まれている場合、重合体ブロック〔A'〕中の繰り返し単位〔8〕のモル分率を a '、重合体ブロック〔B'〕中の繰り返し単位〔8〕のモル分率を b' とした場合、 a' >b，であることが好ましい。

ブロック〔B'〕は、下記式（12)

〔式中、 R^3Qは水素原子または炭素原子数 1〜20個のアルキル基であり、 R³¹は、二トリル基、アルコキシカルポニル基、ヒドロカルポニル基、ヒドロキシカルボニル基、またはハロゲン原子であり、 R³²は、水素原子である。ただし、 R³¹と R³²とは、互いに結合して、酸無水物基またはイミド基を形成してもよい。〕で示される繰り返し単位〔12〕を含有していてもよい。

水素化前ブロック共重合体は、ブロック〔八'〕を構成する全繰り返し単位のモル数を m_a、ブロック〔B'〕を構成する全繰り返し単位のモル数を m_b とした場合に、その比（m_a，： m_b，）が、通常、 4 ： 96〜96 ： 4、好ましくは 30 ： 70〜9 5 ： 5、より好ましくは 40 ： 60〜90 ： 10であることが望ましい。比（m_a，： m_b') が上記範囲にある場合に、最終的に得られるブロック共重合体の機械強度や耐熱性に優れるので好ましい。

水素化前プロック共重合体の分子量は、 G P Cにより測定されるポリスチレン換算の重量平均分子量（Mw) で、通常 12, 000以上であり、好ましくは 1 2, 000〜 400， 000、より好ましくは 19, 000〜3 5 0， 000、特に好ましくは 2 5, 000〜300， 000の範囲である。水素化前ブロック共重合体の重量平均分子量（Mw) が過度に小さいと、水素化後に得られるブロック共重合体の機械強度が低下し、過度に大きいと、水素添加率を充分に高めることが困難になる。

水素化前ブロック共重合体の分子量分布は、使用目的に応じて適宜選択できるが、 GPCにより測定されるポリスチレン（またはポリイソプレン）換算の重量平均分子量（Mw) と数平均分子量（Mn) との比で表わされる分子量分布（Mw/Mn) は、好ましくは 5以下、より好ましくは 4以下、特に好ましくは 3以下である。水素化前ブロック共重合体の分子量分布（Mw /Mn) がこの範囲にあると、水素添加率が向上する。

水素化前ブロック共重合体のガラス転移温度（Tg) は、使用目的に応じて適宜選択されるが、 DSCによる高温側の測定値で、. 好ましくは 70〜1 50°C、より好ましくは 80〜 140 、特に好ましくは 9 0〜 130°Cである。

水素化前ブロック共重合体の芳香環ゃシクロアルケン環などの不飽和環の炭素一炭素不飽和結合、並びに主鎖や側鎖の不飽和結合等を水素化する方法には、特別な制限はなく、前述の如き公知の方法に従って行なうことができる。ここでは、水素化前ブロック共重合体の水素化に適した反応条件について説明する。水素化方法としては、水素添加率を高くすることができ、重合体の鎖切断反応の少ない方法が好ましい。具体的には、例えば、有機溶媒中、ニッケル、コバルト、鉄、チタン、ロジウム、パラジウム、白金、ルテニウム、及びレニゥムから選ばれる少なくとも 1つの金属を含む触媒を用いて行う方法が挙げられる。水素化触媒は、不均一系触媒及び均一系触媒のいずれも使用可能である。

不均一系触媒は、金属または金属化合物のままで、あるいは適当な担体に担持して用いることができる。担体としては、例えば、活性炭、シリカ、ァルミナ、炭化カルシウム、チタニア、マグネシア、ジルコニァ、ケイソゥ土、炭化珪素等が挙げられる。触媒の担持量は、通常、 0 . 0 1〜8 0重量％、好ましくは 0 . 0 5〜6 0重量％の範囲である。

均一系触媒は、ニッケル、コバルト、チタンまたは鉄化合物と有機金属化合物（例えば、有機アルミニウム化合物、有機リチウム化合物）とを組み合わせた触媒；ロジウム、パラジウム、白金、ルテニウム、レニウム等の有機金属錯体触媒；を用いることができる。ニッケル、コバルト、チタンまたは鉄化合物としては、例えば、各種金属のァセチルアセトン塩、ナフテン酸塩、シクロペンタジェニル化合物、シクロペン夕ジェニルジクロ口化合物等が用いられる。有機アルミニウム化合物としては、卜リエチルアルミニウム、トリイソプチルアルミニウム等のアルキルアルミニウム、ジェチルアルミニゥムクロリド、ェチルアルミニウムジクロリド等のハロゲン化アルミニウム、ジイソブチルアルミニウムハイドライド等の水素化アルキルアルミニウム等が好適に用いられる。

有機金属錯体触媒の例としては、上記各金属の rージクロロー 7t—ベンゼン錯体、ジクロロートリス（トリフエニルホスフィン）錯体、ヒドリドークロロ— (トリフエニルホスフィン) 錯体等の金属錯体が使用される。

これらの水素化触媒は、それぞれ単独で、あついは 2種類以上を組み合わせて使用することができる。水素化触媒の使用量は、重合体 1 0 0重量部に対して、通常、 0 . 0 1〜1 0 0重量部、好ましくは 0 . 0 5〜5 0重量部、より好ましくは 0 . 1〜3 0重量部である。水素化の反応温度は、通常、 10〜250°Cであるが、水素化率を高くすることができ、かつ、重合体の鎖切断反応を小さくすることができるという理由から、好ましくは 50〜200°C、より好ましくは 80〜： 180°Cである。

水素化の圧力は、通常、 0. l〜30MP aであるが、上記如き理由に加えて、操作性の観点から、好ましくは 1〜2 OMP a、より好ましくは 2〜 1 OMP aの範囲から選ばれる。

水素化反応により得られたブロック共重合体の水素化率は、 ¹ H— N M Rによる測定において、主鎖及び側攀の炭素—炭素不飽和結合、芳香環ゃシクロアルケン環の炭素—炭素不飽和結合のいずれも、通常 90 %以上、好ましくは 95%以上、より好ましくは 97%以上である。水素化率が低いと、得られるブロック共重合体の低複屈折性、熱安定性などが低下傾向を示す。

水素化反応終了後、ブロック共重合体は、例えば、濾過、遠心分離等の方法により反応溶液から水素化触媒を除去した後、溶媒を直接乾燥により除去する方法、反応溶液を、ブロック共重合体にとっての貧溶媒中に注ぎ、凝固させる方法等によって回収される。

2. ヒンダードアミン系耐光安定剤

本発明に用いるヒンダードアミン系耐光安定剤（以下、「HALS」と略記）は、窒素原子に隣接する 2つの炭素原子の双方にそれぞれ置換基が結合したピぺリジン環を複数有する化合物である。本発明では、テトラヒドロフラン（THF) を溶媒として用いた GP C法により測定した数平均分子量 (Mn) が 1, 000〜： 10， 000、好ましくは 2， 000〜5， 000、より好ましくは 2， 800〜3， 800の HALSを使用する。

窒素原子に隣接する上記の炭素原子に結合している置換基としては、メチル基、ェチル基などのアルキル基が好ましく、双方の炭素原子のそれぞれに 2個のメチル基が結合しているものがより好ましい。

HAL Sの数平均分子量（Mn) が小さすぎると、 HAL Sをビニル脂環式炭化水素重合体に加熱溶融混練により配合する際に、揮発して所定量を配合することができなかったり、射出成形等による加熱溶融成形時に、発泡やシルバーストリーク等が発生する原因となって、加工安定性が低下する。

また、 HALSの数平均分子量（Mn) が小さすぎると、 HAL Sを配合した樹脂組成物を成形して得られる導光板を、ランプを点灯させた状態で長時間使用すると、導光板から揮発性成分がガスとなって発生する。

HALSの数平均分子量（Mn) が大きすぎると、ビニル脂環式炭化水素重合体への分散性が低下して、得られる樹脂組成物の透明性が低下し、耐光性改良の効果が低減する。 HALSの数平均分子量（Mn) を上記範囲とすることにより、加工安定性、低ガス発生性、透明性に優れた樹脂組成物が得られる。

本発明で好適に用いられるな HAL Sの具体例としては、

N, N，， N", Ν'" —テトラキス— [4， 6—ビス— 〔ブチルー（Ν— メチル _ 2, 2, 6 , 6—テトラメチルピペリジン一 4—ィル) ァミノ〕一トリアジン— 2—ィル] —4, 7一ジァザデカン— 1， 10—ジァミン、ジブチルァミンと 1， 3, 5—トリアジンと Ν， Ν，一ビス C2， 2, 6, 6—テトラメチルー 4—ピペリジル）プチルァミンとの重縮合物、

ポリ〔{(1， 1, 3， 3—テトラメチルブチル）アミノー 1， 3， 5—トリアジン一 2， 4一ジィル } {(2, 2， 6, 6—テトラメチルー 4—ピペリジル）イミノ} へキサメチレン {(2, 2, 6， 6—テトラメチルー 4—ピぺリジル）ィミノ }〕、

1, 6—へキサンジァミン— N, N， —ビス（2， 2 , 6， 6—テトラメチル一 4ーピペリジル）とモルフオリンー 2, 4, 6—トリクロ口一 1， 3，

5—トリアジンとの重縮合物、

ポリ [(6—モルフォリノ— s—トリアジン一 2, 4—ジィル）〔（2, 2,

6， 6，ーテトラメチル一 4—ピペリジル）ィミノ〕一へキサメチレン〔（2， 2, 6, 6—テトラメチル— 4ーピペリジル）ィミノ〕]

などの、ピペリジン環がトリアジン骨格を介して複数結合した高分子量 H A

LS ；

コハク酸ジメチルと 4—ヒドロキシー 2， 2, 6， 6—テトラメチルー 1 ーピペリジンエタノールとの重合物、 1， 2， 3， 4—ブタンテトラカルポン酸と 1， 2, 2， 6, 6—ペン夕メチルー 4ーピベリジノールと 3, 9—ビス（2—ヒドロキシー 1， 1ージメチルェチル） — 2， 4, 8， 1 0—テトラオキサスピロ [5， 5] ゥンデカンとの混合エステル化物

などの、ピぺリジン環がエステル結合を介して結合した高分子量 HAL Sなどが挙げられる。

これらの中でも、ジブチルァミンと 1, 3， 5—トリアジンと N, N' 一ビス（2, 2， 6 , 6—テトラメチル一 4ーピペリジル) プチルァミとの重縮合物、ポリ〔{(1, 1, 3, 3—テトラメチルブチル）ァミノ— 1， 3， 5—トリアジン一 2, 4—ジィル } {(2, 2， 6， 6—テトラメチルー 4一ピペリジル）イミノ} へキサメチレン {(2， 2, 6, 6—テトラメチル一 4 ーピペリジル）ィミノ }〕、コハク酸ジメチルと 4ーヒドロキシー 2， 2, 6， 6ーテトラメチルー 1ーピペリジンエタノールとの重合物などで、数平均分子量（Mn) が 2， 000〜5， 000のものが好ましい。

HALSは、ビエル脂環式炭化水素重合体 100重量部に対して、通常、 0. 0 1〜20重量部、好ましくは 0. 02〜 1 5重量部、より好ましくは 0. 05〜 1 0重量部の範囲で配合される。 HAL Sの配合量が少なすぎると、耐光安定性の改良効果が充分に得られず、該 HAL Sを配合した樹脂組成物を用いて成形した導光板をランプを点灯させた状態で長時間使用する場合に着色が生じる。 HALSの配合量が多すぎると、その一部がガスとなつて揮散したり、ビニル脂環式炭化水素重合体への分散性が低下して、得られる樹脂組成物の透明性が低下する。

HAL Sは、融点が 20°C以上のものが好ましく、 40°C以上のものがより好ましい。 HALSの融点が低すぎると、二軸混練機などを用いてビニル脂環式炭化水素重合体に加熱溶融混練する際に、溶融樹脂の粘度が過度に低下して、溶融樹脂に H A L Sが均一に分散しなくなるなどの問題が生じる。 3. 紫外線吸収剤

本発明の樹脂組成物は、 HALSと紫外線吸収剤とを併用することにより、耐光安定性をさらに改善することができる。紫外線吸収剤としては、 2， 4—ジヒドロキシベンゾフエノン、 2—ヒドロキシ一 4—メ卜キシベンゾフエノン、 2, 2 ' ―ジヒドロキシ一 4ーメ卜キシベンゾフエノン、 2, 2 ' ージヒドロキシ一 4， 4 ' ージメトキシベンゾフエノン、 2—ヒドロキシ一 4—メトキシー 2 ' —べンゾフエノン、 2— ヒドロキシー 4ーメトキシ一 5—スルホベンゾフエノントリヒドレート、 2 ーヒドロキシ一 4一 n—ォクトキシベンゾフエノン、 2, 2 ' , 4， 4 ' - テトラヒドロキシベンゾフエノン、 4一ドデシ口キシ— 2—ヒドロキシベンゾフエノン、ビス（5—ベンゾィル— 4—ヒドロキシー 2—メトキシフエ二ル）メタンなどのべンゾフエノン系紫外線吸収剤； 2— （2 ' —ヒドロキシ - 5 ' ーメチルーフエニル）ベンゾトリアゾール、 2— （ 2 H—ベンゾ卜リァゾール— 2—ィル) 一 4—メチルー 6— (3， 4, 5, 6—テトラヒドロフタルイミディルメチル）フエノール、 2— （ 2 H—べンゾトリァゾールー 2—ィル) 一 4， '6—ビス (1ーメチルー 1一フエニルェチル) フエノール、 2— (2 ' —ヒドロキシ— 3 ' ， 5 ' —ジ—第三ーブチルーフエニル）ベンゾトリァゾール、 2— （2 ' —ヒドロキシー 3 ' —第三—プチルー 5 ' —メチル一フエニル）一 5—クロ口べンゾトリァゾ一ル、 2— (2 ' —ヒドロキシー 5 ' 一第三ォクチルフエ二ル) ベンゾトリアゾ一ル、 2— (2 ' ーヒド口キシ— 3 ' ， 5 ' —ジー第三一ァミルフエニル）ベンゾトリァゾール、 2 - 〔2 ' —ヒドロキシー 3 ' — (3 ", 4", 5 ", 6 " —テトラヒドロフタルイミドメチル） — 5 ' —メチルフエニル〕ベンゾトリアゾール、 2， 2 ' —メチレンビス〔4— (1， 1 , 3 , 3—テトラメチルブチル) 一 6— ( 2 H—べンゾトリァゾールー 2—ィル）フエノール〕などのベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤などが挙げられる。

これらの中でも、 2— (2 ' —ヒドロキシ— 5 ' —メチルーフエニル）ベンゾトリアゾ一ル、 2— （2H—べンゾトリァゾールー 2—ィル）一 4一メチルー 6— (3, 4， 5， 6—テトラヒドロフタルイミディルメチル）フェノール、 2— ( 2 H—べンゾトリァゾ一ルー 2—ィル） — 4一 6—ビス (1一メチル— 1—フエニルェチル）フエノールなどが、耐熱性、低揮発性などの観点から好ましい。 . 紫外線吸収剤は、ピニル脂環式炭化水素重合体 1 0 0重量部に対して、通常、 0 . 0 1〜1 0重量部、好ましくは 0 . 0 2〜5重量部、より好ましくは 0 . 0 5〜2重量部の範囲で配合される。紫外線吸収剤の配合量が少なすぎると、耐光安定性の更なる改良効果が充分に得られない。紫外線吸収剤の配合量が多すぎると、加工安定性が低下したり、樹脂組成物からガスが発生しやすくなる。

4 . その他の配合剤

本発明のビエル脂環式炭化水素重合体には、必要に応じて、酸化防止剤、紫外線吸収剤等の各種配合剤を配合することができる。

酸化防止剤としては、フエノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、ィォゥ系酸化防止剤などが挙げられる。これらの中でも、フエノール系酸化防止剤、特にアルキル置換フエノール系酸化防止剤が好ましい。これらの酸化防止剤を配合することにより、透明性及び低吸水性を損なわずに、成形時の酸化劣化等による導光板の着色や強度低下を防止することができる。

酸化防止剤の配合量は、本発明の目的を損なわない範囲で適宜選択されるが、ビニル脂環式炭化水素重合体 1 0 0重量部に対して、通常、 0 . 0 0 1 〜5重量部、好ましくは 0 . 0 1〜1重量部である。

ビニル脂環式炭化水素重合体に、（i)軟質重合体、（i i) アルコール性化合物、及び（i i i)有機または無機フィラーからなる群から選ばれる少なくとも 1種類の配合剤を配合することにより、透明性、低吸水性、機械的強度などの諸特性を低下させることなく、長時間の高温高湿度環境下での白濁を防止することができる。

これらの中でも、軟質重合体及びアルコール性化合物が、高温高湿度環境下における白濁防止性に優れるので好ましい。

(i)軟質重合体

本発明で好適に用いられる軟質重合体は、通常、 3 0 °C以下のガラス転移温度（T g ) を有する重合体である。 T gが複数存在する場合には、最も低い T gが 3 0 °C以下であればよい。

軟質重合体の具体例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ一 1 ーブテン、エチレン ' α—ォレフィン共重合体、プロピレン ' 《—ォレフィン共重合体、エチレン ·プロピレン · ジェン共重合体（E P D M；)、ェチレン ·プロピレン ·スチレン共重合体などのォレフィン系軟質重合体；ポリイソブチレン、イソプチレン 'イソプレンゴム、イソブチレン ·スチレン共重合体などのイソブチレン系軟質重合体；ポリブタジエン、ポリイソプレン、ブタジエン ·スチレンランダム共重合体、イソプレン ·スチレンランダム共重合体、アクリロニトリル ·ブタジエン共重合体、アクリロニトリル ·ブタジェン ·スチレン共重合体、ブタジエン 'スチレン ·ブロック共重合体、スチレン · ブタジエン ·スチレン ·プロック共重合体、ィソプレン ·スチレン 'ブロック共重合体、スチレン ·イソプレン 'スチレン 'ブロック共重合体などのジェン系軟質重合体；ジメチルポリシロキサン、ジフヱ二ルポリシロキサン、ジヒドロキシポリシロキサンなどのケィ素含有軟質重合体；ポリブチルァクリレート、ポリプチルメタクリレート、ポリヒドロキシェチルメタクリレート、ブチルァクリレート ·スチレン共重合体などの α， /3—不飽和酸からなる軟質重合体；ポリステアリン酸ビエルなどの不飽和アルコール及びアミンまたはそのァシル誘導体もしくはァセタールからなる軟質重合体；ポリエチレンォキシド、ポリプロピレンォキシド、ェピクロルヒドリンゴムなどのエポキシ系軟質重合体；フッ化ビニリデン系ゴム、四フッ化工チレン—プロピレンゴムなどのフッ素系軟質重合体；天然ゴム、ポリペプチド、蛋白質、ポリエステル系熱可塑性エラストマ一、塩化ビエル系熱可塑性エラストマー、ポリアミド系熱可塑性エラストマ一などのその他の軟質重合体；などが挙げられる。これらの軟質重合体は、架橋構造を有したものであってもよく、また、変性反応により官能基を導入したものでもよい。

軟質重合体の中でも、ジェン系軟質重合体が好ましく、特にジェン系軟質重合体の炭素一炭素不飽和結合を水素化した水素化物が、ゴム弾性、機械強度、柔軟性、及び分散性の点で優れる。

(i i ) アルコール性化合物

本発明において好適に使用されるアルコール性化合物としては、分子内に少なくとも 1つのアルコール性水酸基と、少なくとも 1つのエーテル結合またはエステル結合を有する化合物が好ましく、アルコール性水酸基を 2偭以上有するものがより好ましい。このような化合物としては、例えば、 2価以上の多価アルコールの水酸基の 1つ以上をエーテル化またはエステル化した部分エーテル化物や部分エステル化物が挙げられる。

アルコール性化合物の具体例としては、グリセリンモノステアレート、グリセリンモノラウレート、グリセリンモノべへネート、ジグリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、グリセリンジラウレート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールモノラウレート、ペン夕エリスリトールモノべへレート、ペンタエリスリトールジステアレー卜、ペンタエリスリトールジラウレート、ペンタエリスリ ] ^一ル卜リステアレート、ジペンタエリスリトールジステアレートなどのアルコール性エステル化物； 3— (ォクチルォキシ）一 1， 2—プロパンジオール、 3— （デシルォキシ） ― 1 , 2—プロパンジオール、 3— （ラウリルォキシ）一 1， 2 一プロパンジオール、 3— （4一-ノニルフエニルォキシ） — 1 , 2—プロパンジォ一ル、 1 , 6—ジヒドロォキシ—2 , 2—ジ（ヒドロキシメチル） ― 7 - ( 4—ノニルフエニルォキシ）一4—ォキソヘプタン、 p—ノニルフエ二ルェ一テルとホルムアルデヒドの縮合体とグリシドールの反応により得られるアルコール性エーテル化合物； p—才クチルフエ二ルエーテルとホルムアルデヒドの縮合体とグリシド一ルとの反応により得られるアルコール性ェ —テル化合物； p—ォクチルフエ二ルェ一テルとジシクロペンタジェンの縮合体とダリシドールの反応により得られるアルコール性ェ一テル化合物などが挙げられる。

これらのアルコール性化合物は単独でまたは 2種以上を組み合わせて使用される。アルコール性化合物の分子量は、特に限定されないが、好まレくは 5 0 0〜 2 0 0 0、より好ましくは 8 0 0〜 1 5 0 0であることが、透明性の低下が少ない点で望ましい。

(i)軟質重合体、（i i) アルコール性化合物、及び（i i i)有機または無機フィラーからなる群から選ばれる少なくとも 1種類の配合剤は、ビニル脂環式炭化水素重合体 1 0 0重量部に対して、通常、 0 . 1〜1 0重量部、好ましくは 0 . 0 2〜5重量部、より好ましくは 0 . 0 5〜2重量部の範囲で配合される。これらの配合剤を適量使用することにより、ビニル脂環式炭化水素重合体の固有の物性を低下させることなく、樹脂組成物から成形された成形物の白濁を抑制することができる。これらの配合剤の配合量が大きすぎると、ガラス転移温度や透明性が低下する。

5 . 樹脂組成物

本発明の樹脂組成物は、ビニル脂環式炭化水素重合体と各種成分とを，例えば，ミキサー、二軸混練機、ロール、ブラベンダー、押出機などで溶融混練する方法、適当な溶剤に溶解ないしは分散させて凝固する方法などにより調製することができる。二軸混練機を用いる場合には、混練後に、ストランド状に溶融押出し、ペレタイザ一にてカツトしてペレットにすることが好ましい。

本発明の樹脂組成物は、射出成形、押出成形、プレス成形、ブロー成形などの溶融成形法により、各種成形物に成形することができる。溶液キャスト法を採用することもできる。透明性、低複屈折性、寸法安定性などに優れた成形物を得るには、射出成形が好ましい。

射出成形条件は、通常、樹脂温度 1 5 0〜4 0 0 好ましくは 2 0 0〜 3 5 O , より好ましくは 2 3 0〜 3 3 0 °Cの範囲で行なわれる。樹脂温度が低すぎると、樹脂組成物の溶融流動性が低下し、成形物にヒケやひずみが生じやすくなる。樹脂温度が高すぎると、樹脂の熱分解によるシルバーストリークが発生したり、成形物が黄変したりしゃすくなる。

成形物としては、特に限定されず、棒状、板状、球状、円柱状、筒状、繊維状、フィルム状、シート状、板状などが挙げられる。また、樹脂組成物を他の樹脂と共押出したり、樹脂組成物からなる成形物と他の材料と積層したり、樹脂組成物からなる成形物に他の材料のコーティング層や堆積層を形成したりすることができる。

6 . 導光板

本発明の樹脂組成物は、液晶表示装置の面発光照明装置用導光板の成形材料として好適である。即ち、本発明の導光板は、ビエル脂環式炭化水素重合体、 HALS、及び必要に応じて各種配合剤を配合した樹脂組成物を成形して得ることができる。成形方法としては、射出成形法、押出成形法、プレス成形法、ブロー成形法などの加熱溶融成形法、及び溶液キャスト法などを採用することができる。これらの成形法の中でも、透明性に優れる導光板を得るためには、射出成形法、押出成形法、及びプレス成形法を用いるのが好ましく、射出成形法がより好ましい。

導光板の形状や大きさは、必要に応じて適宜定めることができる。一般に使用されている導光板は、厚みが通常 0. 05〜6mm、好ましくは 0. 1 〜 4 mmであり、幅が通常 50〜400mm、好ましくは 1 00〜350m mであり、長さが通常 50〜35 Omm、好ましくは 70〜 300 mmである。導光板は、長さ方向に順次厚みが変化するテ一パー状（楔型）であっても構わない。実施例

以下に、製造例、実施例、及び比較例を挙げて、本発明についてより具体的に説明する。部及び％は、特に断わりのない限り、重量基準である。

各種の物性の測定は、下記の方法に従って行った。

(1) ガラス転移温度（Tg)

重合体の Tgは、 J I S K— 7 12 1に従って、示差走査熱量計（D S C) により測定した。高温側の変位点から求められる値を、重合体の Tgとした。

(2) 分子量

重合体の分子量は、トルエンを溶媒にして GPCで測定し、標準ポリスチレン換算の重量平均分子量（Mw) を求めた。ただし、ブロック共重合体については、テトラヒドロフラン（THF) を溶媒として GP C測定を行なつた。

(3) 分子量分布

重合体の分子量分布は、トルエンを溶媒にして GPCで測定し、標準ポリスチレン換算の重量平均分子量（Mw) と数平均分子量（Mn) を求めて、 Mwと Mnとの比 (Mw/Mn) として算出した。ただし、ブロック共重合体については、 T H Fを溶媒として G P C測定を行なった。

(4) 水素添加率

重合体の芳香環や主鎖の水素化率は、 — NMRを測定し算出した。

(5) ヒンダードアミン系耐光安定剤の分子量

ヒンダ一ドアミン系耐光安定剤（HALS) の数平均分子量は、 THFを溶媒にして G P Cにより測定した。

(6) 光線透過率

成形物の光線透過率（％) は、分光光度計（日本分光社製の U - 30) を用いて、導光板の光路長 25 Ommの部分について測定した。

(7) 耐光性

耐光性の評価は、後述の方法により導光板を用いて組み立てたパックライトユニットを 1 5 0 0時間連続点灯させた後に、使用した導光板の長光路 (光路長 250mm) のイェローインデックス（ΔΥ Ι) を、長光路色差計 (日本電色工業株式会社製 ASA— 30 OA) を用いて測定し、着色の程度として評価した。

(8) ガス発生の評価

ガスの発生については、後述の方法により導光板を用いて組み立てたパックライトユニットを 1 500時間連続点灯させた後に、冷陰極管を覆っているランプリフレクタに曇りが生じているか否かを目視で観察し、次の基準で評価した。

◎ :曇りが全くない、

〇：リフレクタ端部に若干の曇りがあるものの、導 ¾板の輝度に影響を与えず、使用上問題がない、

Δ：リフレクタの端部が僅かに曇っているため、導光板の端部の輝度が若干低下している、

X：リフレクタ全体が曇っており、導光板全体の輝度が低下している。

(9) 加工性

加工性（加工安定性）については、後述の二軸混練時にビニル脂環式炭化水素重合体に添加した HALSの添加量（A) とビエル脂環式炭化水素重合体に実施に含まれている HAL Sの量（B) との比（AZBX 100) を残存率として求め、この残存率の高低で評価した。

(10) 曲げ強度

重合体を射出成形して、長さ 1 27mm、幅 1 2. 7mm、厚さ 3mmの試験片を作製し、この試験片を用いて、 ASTM D— 790に従って、ストログラフ（東洋精機製作所製の VI 0— B) にて曲げ強度を測定し、次の基準で評価した。

◎：降伏点または破断強度が 500 kg f /cm²以上、

〇：破断強度が 400 k g f /cm²以上、 500 k g f Z c m²未満、

X：破断強度が 400 k g f /c m²未満。

(1 1) 複屈折値

共重合体を射出成形して直径 85 mmの光ディスク基板.を形成し、該基板の中心から半径 25mm位置の複屈折値を、偏光顕微鏡（ニコン社製； 54 6 nmセナルモンコンペンセ一タ）にて測定し、次の基準で評価した。

◎： 5 nm以下、

〇： 5 nmを超え， 10 nm以下、

X： 10 nm超過。

[製造例 1 ] ビニル芳香族重合体の水素化物の製造

撹拌装置を備えたステンレス鋼製反応器を充分に乾燥し、窒素で置換した後、脱水シクロへキサン 960部、スチレンモノマー 240部、及びジブチルエーテル 3. 8 1部を仕込んだ。反応器の内容物を 40 で撹拌しながら、そこに n—ブチルリチウムの 1 5 %へキサン溶液 0. 65部を添加して、重合を開始した。 40°Cで 3時間重合した後、イソプロピルアルコール 1. 2 6部を添加して反応を停止させた。このようにして得られたピエル芳香族重合体（ポリスチレン）の Mwは 180, 000で、 Mw/Mnは 1. 04であった。

次いで、上記ビニル芳香族重合体含有の溶液 1 200部を攪拌装置を備えた耐圧反応容器に移し、これにニッケル—珪藻土触媒（日揮化学工業社製； Ni l 3、ニッケル担持量 40%) 24部を添加混合した。次に、反応容器内部を水素ガスで置換し、撹拌しながら、 150でで水素を供給して、圧力を 70 kgZcm²に保ち、 6時間水素化反応を行った。水素化反応終了後、反応溶液を濾過し、水素化触媒を除去した。触媒を除去した後、シクロへキサン 1200部を加えて希釈した。クリーン度クラス 1000の環境下で、この希釈された液をさらに孔径 1 mのフィルタ一にて瀘過し、異物を除去した。この濾液を、クリーン度クラス 1000の環境下で、平均孔径 1 m のフィルタ一にて濾過した 9000部のイソプロパノール中に注ぎ、ビニル芳香族重合体の水素化物を析出させた。水素化物を濾過により分離後、減圧乾燥器により、 100°Cで 48時間乾燥させてピエル芳香族重合体水素化物を回収した。得られた水素化物の物性は、 Tg=149°C、 Mw= 153, 000、 MwZMn= 1. 09であった。

[製造例 2] ブロック共重合体（BLJ の製造

充分に乾燥し、窒素で置換した、攪拌装置を備えたステンレス鋼製反応器に、脱水シクロへキサン 320部、スチレンモノマー 28部、及びジブチルエーテル 0. 40部を仕込んだ。反応器の内容物を 60 で攪拌しながら、そこに n—ブチルリチウム溶液（15%含有へキサン溶液） 0. 30部を添加して、重合反応を開始した。 1時間重合反応を行った後、反応溶液中に、スチレンモノマ一 16部とイソプレンモノマ一 8部とからなる混合モノマー 24部を添加し、さらに 1時間重合反応を行った。その後、反応溶液中にスチレンモノマー 28部をさらに添加して、 1時間重合反応を継続した。しかる後、反応溶液にイソプロピルアルコール 0. 2部を添加して、反応を停止させた。

得られたブロック共重合体の重量平均分子量（Mw) と分子量分布（Mw /Mn) を測定したところ、 Mw= 122000、 Mw/Mn= 1. 06であった。

次いで、上記重合反応溶液 400部を、攪拌装置を備えた耐圧反応器に移送し、水素化触媒として、シリカ一アルミナ担持型ニッケル触媒（日揮化学工業社製； E22U、ニッケル担持量 60%) 10部を添加して混合した。反応器内部を水素ガスで置換し、さらに溶液を攪拌しながら水素を供給し、温度 160°C、圧力 4. 5 MP aにて 8時間水素化反応を行った。

水素化反応終了後、反応溶液を濾過して水素化触媒を除去した後、シクロへキサン 800部を加えて希釈し、該反応溶液を 3500部のイソプロパノール（クラス 1 000のクリーンルームで、平均孔径 1 mのフィルターにて濾過したもの）中に注いでブロック共重合体を析出させ、濾過により分離回収し、 80°Cにて 48時間減圧乾燥させた。

得られたブロック共重合体（BL は、スチレン由来の繰り返し単位を含有するブロック（以下、「S t」と略記）、及びスチレンとイソプレン由来の繰り返し単位を含有するブロック（以下、「S tZl p」と略記）、及ぴスチレン由来の繰り返し単位を含有するブロック（S t) とからなる 3元ブロック共重合体である。

このブロック共重合体〔S t— (S tZl p) -S t共重合体〕の各プロックのモル比は、 S t : (S t/I p) : S t = 33 : 34 (S t ： I p = 1 9 ： 1 5) ： 33であった。また、このブロック共重合体の物性は、 Mw=9 1200、 Mw/M n= 1. 12、主鎖及び芳香環の水素化率 = 99. 9 %、 Tg= 125. 5°C、曲げ強度 = 500 k g iZcm²以上（◎)、複屈折値 = 5 nm以下（◎) であった。

[製造例 3] ブロック共重合体（BL₇) の製造

製造例 2で用いたのと同じステンレス鋼製反応器に、脱水シクロへキサン 320部、スチレンモノマー 56部、及びジブチルエーテル 0. 40部を仕込み、 60 で攪拌しながら、 n—ブチルリチウム溶液（1 5%含有へキサン溶液） 0. 30部を添加して重合反応を開始した。 1時間重合反応を行つた後、反応溶液中に、スチレンモノマー 16部とイソプレンモノマー 8部とからなる混合モノマー 24部を添加し、さらに 1時間重合反応を行った。反応溶液にイソプロピルアルコール 0. · 2部を添加して、反応を停止させた。得られたブロック共重合体の重量平均分子量（Mw) と分子量分布（Mw/ Mn) を測定したところ、 Mw= 131000、 Mw/Mn= 1. 06であつた。次いで、製造例 2同様に水素化反応を行った。得られたブロック共重合体 (BL₂) は、 S tと S t/ I pとからなる 2元ブロック共重合体であった。それぞれのブロックのモル比は、 S t ： (S t/I p) =66 ： 34 (S t ： I p= 1 9/1 5) であった。このブロック共重合体の物性は、 Mw=92 300、 Mw/Mn= 1. 1 1、水素化率 = 99. 9 %、 T g= 127. I ：、曲げ強度 = 500 k g f Zcm²以上（◎)、複屈折値 = 5 nm以下 (◎) であった。

[製造例 4] ブロック共重合体（BL ) の製造

製造例 2で用いたのと同じステンレス鋼製反応器に、脱水シクロへキサン 320部、スチレンモノマー 3. 2部、及びジブチルェ一テル 0. 40部を仕込み、 60 Cで攪拌しながら、 n—プチルリチウム溶液（1 5%含有へキサン溶液） 0. 30部を添加して重合反応を開始した。 2時間重合を行った後、スチレンモノマ一 65. 6部とイソプレンモノマ一 1 1. 2部からなる混合モノマー 76. 8部を添加し、さらに 1時間反応させた。イソプロピルアルコール 0. 2部を添加して、反応を停止させた。得られたブロック共重合体の重量平均分子量（Mw) と分子量分布 (Mw/Mn) を測定したところ、 Mw= 128000、 MwZMn=l. 07であった。

次いで、製造例 2同様に水素化反応を行った。得られたブロック共重合体 (BL₃) は、 S tと（S t/ I p) とからなる 2元ブロック共重合体であり、それぞれのブロックのモル比は、 S t : (S t/I p) =4 : 96 (S t : I p = 76. 8/19. 2) であった。このブロック共重合体の物性は、 Mw = 92300、 Mw/M n = 1. 12、水素化率 = 99. 9 %、 T g= 1 2 6. 5 、曲げ強度 =400 k g f /cm²以上、 500 kg fZcm²未満 (〇）、複屈折値 =5 nmを超え， 1 O nm以下（〇）であった。

[実施例：！]

製造例 1で製造したビエル芳香族重合体水素化物 100部に、軟質重合体 (旭化成社製；タフテック H 1 0 52) 0. 1部及び酸化防止剤（チバガイギ一社製；ィルガノックス 1 0 1 0) 0. 1部を添加し、さらに HALSとして、ジブチルァミンと 1, 3， 5—トリアジン · Ν, N' —ビス（2, 2， 6, 6—テトラメチルー 4—ピペリジル） — 1， 6—へキサメチレンジアミンと N— (2, 2, 6, 6—テトラメチルー 4—ピペリジル）プチルァミンとの重縮合物〔HALS (Η_χ) ； Μη= 3000〕を 0. 2部添加し、二軸混練機（東芝機械社製 ΤΕΜ— 35 Β ；スクリュー径 =37mm、 L/D = 32、スクリュー回転数 = 150 r pm、樹脂温度 = 240°C、フィードレート =2 O k gZ時間）で混練し、ストランド状に押し出した。これを水冷してペレタイザ一で切断し、ペレット化した。

該ペレット中の HALS (H^ の含有量を、ガスクロマトグラフィーにより測定した結果、樹脂組成物全体量に対して 0. 2%であり、 HALSの添加量に対する実際の含有量の比率（残存率）は、実質的に 100%であった。得られたペレツトを、空気を流通させた熱風乾燥器を用いて 70°Cで 2時間乾燥して水分を除去した後、ホットランナーを有し、かつ、サイドゲート金型方式の射出成形装置（東芝機械株式会社製の製品番号 I S 450) を用いて、射出成形により 10. 4インチの導光板を成形した。成形条件は、金型温度 80 °C、シリンダー温度 280 とした。

得られた導光板は、入光面側の肉厚部の厚みが 2. 5 mm, 反対側の肉薄部の厚みが 1. 5 mm、肉厚部側から肉薄部側にかけての長さが 190 mm、直線光源の軸方向に沿った長さ巾が 250mmであり、肉厚部側から肉薄部側へ遠ざかる（直線状光源の軸芯と略垂直方向）につれて厚みが漸次薄くなるような楔形であった。導光板の軸方向に沿った長さ 250mm部分の光線透過率を測定したところ、 85%であった。

導光板の最も広い面の片面に光反射のための白色インクパターンを形成した。この導光板の厚み 2. 5mm側の端面を入光面として、該端面側に冷陰極管及びランプリフレクタを設置し、、該端面の上に光反射シートを設置してパックライトユニットを作製した。

冷陰極管を 1500時間連続点灯させた後、導光板の着色度（イエロ一ィンデックス）を測定し、また、ランプリフレクタの曇り状態を目視で観察した。結果を表 1に示す。

[実施例 2 ] HALSとして、コハク酸ジメチルと 4ーヒドロキシ一 2， 2, 6, 6, ーテトラメチル _ 1—ピぺリジンエタノールとの重合物〔HALS (H₂)； Mn= 3550) を用いた以外は、実施例 1と同様に樹脂組成物を製造し、そして、該樹脂組成物を用いて導光板を作製して評価した。結果を表 1に示す。

[実施例 3 ]

HALSとして、ポリ [{(1， 1, 3, 3—テトラメチルブチル) ァミノ — 1, 3， 5—卜リアジン一 2， 4一ジィル } {(2, 2， 6， 6—テトラメチル一 4—ピペリジル）イミノ} へキサメチレン {(2, 2, 6, 6—テトラメチル—4—ピペリジル）イミノ}] [HAL S (H₃) ： Mn= 2550〕を用いた以外は、実施例 1と同様に樹脂組成物を製造し、そして、該樹脂組成物を用いて導光板を作製して評価した。結果を表 1に示す。

[比較例 1 ]

HAL Sとして、ビス（2, 2 , 6 , 6—テトラメチルー 4ーピベリジル）セバケ一ト〔HALS (H₄) ; Mn = 481〕を用いた以外は、実施例 1と同様に樹脂組成物を製造し、そして、該樹脂組成物を用いて導光板を作製して評価した。結果を表 1に示す。

[比較例 2]

HAL Sとして、ビス（2, 2, 6 , 6，一ペンタメチルー 4—ピペリジル） {[3, 5—ビス（1 , 1ージメチルェチル）一4ーヒドリキシフエ二ル] メチル } ブチルマロネ一ト〔HALS (H₅) ； Mn = 685) を用いた以外は、実施例 1と同様に樹脂組成物を製造し、そして、該樹脂組成物を用いて導光板を作製して評価した。結果を表 1に示す。

[比較例 3]

HALSとして、ビス（1， 2， 2, 6, 6—ペン夕メチルー 4—ピペリジル）セバケ一ト及びメチル一 1 , 2 , 2, 6， 6, 一ペンタメチルーピぺリジルセバケート混合物〔HALS (H₆)； Mn= 509] を用いた以外は、実施例 1と同様に樹脂組成物を製造し、そして、該樹脂組成物を用いて導光板を作製して評価した。結果を表 1に示す。 [比較例 4]

HALS (H_x) の添加量を 0. 2重量部から 25重量部に変えた以外は実施例 1と同様に樹脂組成物を製造し、そして、該樹脂組成物'を用いて導光板を作製して評価した。結果を表 1に示す。

樹脂組成物（部）加工性耐光性ガス発生

Turn- ホ。リスチレン軟質酸化 HA L S HALSの透過率連続点灯

ソフノレ /ソなタ /■¾ ί VΊ 水素化物重合体防止剤分子量配合量残存率後の ΔΥΙ 実施例 1 100 0. 1 0. 1 3000 0. 2 100 85 15. 8 ◎ 実施例 2 100 0. 1 0. 1 ¾ 3550 0. 2 100 82 16. 4 ◎ 実施例 3 100 0. 1 0. 1 2550 0. 2 95 87 16. 1 〇比較例 1 100 0. 1 0. 1 481 0. 2 70 88 21. 5 X 比較例 2 100 0. 1 0. 1 ¾ 685 0. 2 75 87 19. 2 Δ 比較例 3 100 0. 1 0. 1 509 0. 2 70 89 20. 7 X 比較例 4 100 0. 1 0. 1 H, 3000 25 .90 79 18. 5 Δ

[実施例 4]

実施例 1において、 2— （2 ' —ヒドロキシ— 5 ' —メチル—フエニル）ベンゾトリアゾール〔紫外線吸収剤（Ui)!! 0. 1部を更に添加したこと以外は、実施例 1と同様に樹脂組成物を製造し、そして、該樹脂組成物を用いて導光板を作製して評価した。結果を表 2に示す。

[実施例 5 ]

実施例 1において、 2— （ 2 H—べンゾトリアゾール— 2 _ィル）一 4一メチルー 6— (3, 4， 5， 6—テトラヒドロフタルイミディルメチル）フエノ一ル〔紫外線吸収剤（U₂)〕 0. 1部を更に添加したこと以外は、実施例 1と同様に樹脂組成物を製造し、そして、該樹脂組成物を用いて導光板を作製して評価した。結果を表 2に示す。

[実施例 6 ]

実施例 1において、 2— (2 H—ベンゾトリアゾール— 2—ィル）一 4， 6 _ビス（ 1—メチルー 1—フエニルェチル）フエノール〔紫外線吸収剤 (U₃)〕 0. 1部を更に添加したこと以外は、実施例 1と同様に樹脂組成物を製造し、そして、該樹脂組成物を用いて導光板を作製して評価した。結果を表 2に示す。

人樹脂組成物（部）加工性耐光性

発生光湿透

HA L S 紫外線吸収剤連続点ホ。リスチレン軟質 HALSの過率リフレクタ灯後の水素化物重合体防止剤分子量配合量配合量残存率曇り

ΔΥΙ

実施例 4 100 0. 1 0. 1 H, 3000 0. 2 0. 1 100 85 15. 2 ◎ 実施例 5 100 0. 1 0. 1 H, 3000 0. 2 0. 1 100 85 15. 4 ◎ 実施例 6 100 0. 1 0. 1 H, 3000 0. 2 Us 0. 1 100 84 15. 5 ◎

[実施例 7 ]

実施例 1において、製造例 1で製造したビニル芳香族重合体水素化物に代えて、製造例 2で製造したブロック共重合体（B L を用いたこと以外は、実施例 1と同様に樹脂組成物を製造し、そして、該樹脂組成物を用いて導光板を作製して評価した。結果を表 3に示す。

[実施例 8 ]

実施例 1において、製造例 1で製造したビニル芳香族重合体水素化物に代えて、製造例 3で製造したブロック共重合体（B L ₂) を用いたこと以外は、実施例 1と同様に樹脂組成物を製造し、そして、該樹脂組成物を用いて導光板を作製して評価した。結果を表 3に示す。

[実施例 9 ]

実施例 1において、製造例 1で製造したビニル芳香族重合体水素化物に代えて、製造例 4で製造したブロック共重合体（B L ₃) を用いたこと以外は、実施例 1と同様に樹脂組成物を製造し、そして、該樹脂組成物を用いて導光板を作製して評価した。結果を表 3に示す。

表 3

樹脂組成物（部）加工性耐光性ガス発生兀 is¾fi

rロック共重合体軟質酸化 HA L S HALSの

透過率連続点灯リフレクタ配合量重合体防止剤分子量配合量残存率後の Δ ΥΙ 曇り実施例 7 BL, 100 0. 1 0. 1 H, 3000 0. 2 100 85 15. 6 ◎ 実施例 8 BL₂ 100 0. 1 0. 1 H, 3000 0. 2 100 85 15. 5 ◎ 実施例 9 BL₃ 100 0. 1 0. 1 H, 3000 0. 2 100 82 15. 5 ◎

[実施例 10 ]

実施例 7において、 2— (2 ' ーヒドロキシ— 5 ' —メチル—フエニル）ベンゾトリアゾール〔紫外線吸収剤（1^)〕 0. 1部を更に添加したこと以外は、実施例 7と同様に樹脂組成物を製造し、そして、該樹脂組成物を用いて導光板を作製して評価した。結果を表 4に示す。

[実施例 11 ]

実施例 7において、 2— ( 2 H—べンゾトリアゾール _ 2—ィル） — 4一メチルー 6— (3, 4， 5, 6—テトラヒドロフタルイミディルメチル）フェノール〔紫外線吸収剤（U₂)〕 0. 1部を更に添加したこと以外は、実施例 7と同様に樹脂組成物を製造し、そして、該樹脂組成物を用いて導光板を作製して評価した。結果を表 4に示す。

[実施例 12 ]

実施例 7において、 2― ( 2 H—べンゾトリァゾール— 2—ィル) -4, 6—ビス（ 1ーメチルー 1 _フエニルェチル）フエノール〔紫外線吸収剤 (U₃)〕 0. 1部を更に添加したこと以外は、実施例 7と同様に樹脂組成物を製造し、そして、該樹脂組成物を用いて導光板を作製して評価した。結果を表 4に示す。

表 4

ガス樹脂組成物（部）加工性耐光性

発生光線

ブロック共重合体 HA L S 連続点軟質 HALSのリフレクタ紫外線吸収剤灯後の配合量重合体防止剤分子量配合量残存率曇り配合量厶 YI 実施例 10 BL, 100 0. 1 0. 1 3000 0. 2 0. 1 100 85 15. 1 ◎ 実施例 11 BL, 100 0. 1 0. 1 H, 3000 0. 2 u₂ 0. 1 100 85 15. 3 ◎ 実施例 12 100 0. 1 0. 1 H, 3000 0. 2 u₃ 0. 1 100 84 15. 3 ◎

産業上の利用可能性

本発明によれば、透明性、耐熱性、及び加工安定性に優れ、光を透過させて長期に使用しても着色せず、ガスの発生もない樹脂組成物が提供される。また、本発明によれば、該樹脂組成物を成形してなる、透明性、耐熱性、及び耐光性に優れ、ガスの発生がない導光板が提供される。本発明の導光板は、面発光照明装置用導光板として液晶表示装置の技術分野で有用である。

Claims

請求の範囲

1. ビエル脂環式炭化水素重合体 100重量部に対して、ゲルパーミエ一シヨンクロマトグラフィにより測定した数平均分子量（Mn) が 1, 000 〜1 0， 000のヒンダードアミン系耐光安定剤 0. 01〜20重量部を含有する樹脂組成物。

2. ヒンダードアミン系耐光安定剤が、融点 20°C以上のものである請求項 1記載の樹脂組成物。

3. ヒンダードアミン系耐光安定剤が、ピぺリジン環がトリアジン骨格を介して複数結合した構造を有する高分子量ヒンダ一ドアミン系耐光安定剤である請求項 1記載の樹脂組成物。

4. ヒンダードアミン系耐光安定剤が、ピぺリジン環がエステル結合を介して複数結合した構造を有する高分子量ヒンダ一ドアミン系耐光安定剤である請求項 1記載の樹脂組成物。

5. 紫外線吸収剤を更に含有する請求項 1記載の樹脂組成物。

6. 紫外線吸収剤が、 2— (2 ' —ヒドロキシ一 5 ' —メチルーフエ二ル）ベンゾトリアゾ一ル、 2— ( 2 H—べンゾトリァゾールー 2—ィル） ― 4—メチルー 6— (3, 4， 5， 6—テトラヒドロフタルイミディルメチル）フエノール、及び 2— （2H—べンゾトリアゾール _ 2—^ Γル）一4， 6—ビス（ 1 _メチル _ 1—フエニルェチル）フエノールからなる群より選ばれる少なくとも 1種の化合物である請求項 5記載の樹脂組成物。

7. (i)軟質重合体、（ii)アルコール性化合物、及び（iii)有機または無機フィラーからなる群より選ばれる少なくとも一種の配合剤を更に含有する請求項 1記載の樹脂組成物

8. ビエル脂環式炭化水素重合体が、ビニル芳香族化合物の重合体の水素化物である請求項 1記載の樹脂組成物。 '

9. ピエル脂環式炭化水素重合体が、ビニル芳香族化合物と、該ビニル芳香族化合物と共重合可能な単量体との共重合体の水素化物である請求項 1記載の樹脂組成物。

10. ビエル脂環式炭化水素重合体が、

下記式（3).

〔式中、 R³は、水素原子または炭素原子数 1〜 20個のアルキル基であり、 R⁴〜R¹⁴は、それぞれ独立に、水素原子、炭素原子数 1〜20個のアルキル基、ヒドロキシル基、炭素原子数 1〜20個のアルコキシ基、または八ロゲン原子である。〕

で表わされる繰り返し単位〔3〕を含有する重合体プロ.ック〔A〕、及び下記式（5)

で表わされる繰り返し単位〔5〕及び/または下記式（6)

〔式中、 R ¹⁶及び R ¹⁷は、それぞれ独立に、水素原子または炭素原子数 1〜 20個のアルキル基である。〕

で表わされる繰り返し単位〔6〕とを含有する重合体ブロック〔B〕を含有するブロック共重合体である請求項 1記載の樹脂組成物。

11. ブロック共重合体が、重合体ブロック〔B〕中に前記繰り返し単位〔3〕を更に含有するものであって、重合体ブロック〔A〕中の繰り返し単位〔3〕のモル分率 a (モル％) と重合体ブロック〔B〕中の繰り返し単位〔3〕のモル分率 b (モル％) とが、 a>bの関係にある請求項 10記載の樹脂組成物。

12. ブロック共重合体のブロック〔A〕を構成する全繰り返し単位のモル数を m_a、ブロック〔B〕を構成する全繰り返し単位のモル数を m_bとしたとき、その比（m_a： m_b) が 4： 96〜96 ： 4である請求項 10記載の樹脂組成物。

13. 請求項 1乃至 12のいずれか 1項に記載の樹脂組成物を成形してなる導光板。