TWI828809B - 球狀鎂橄欖石粒子、其製造方法，及含有球狀鎂橄欖石粒子之樹脂組成物 - Google Patents

球狀鎂橄欖石粒子、其製造方法，及含有球狀鎂橄欖石粒子之樹脂組成物 Download PDF

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Abstract

本發明的課題為製造低的介電正切與粒子形狀為球形之鎂橄欖石，提供經提高了高頻特性之基板。 其解決手段為一種鎂橄欖石粒子，其具有0.1μm至10μm之平均粒子徑，與0.0003至0.0025之介電正切。球形度=(以雷射繞射式粒度分布測定裝置所得之平均粒子徑：μm)/(以使用氮氣吸附法之比表面積換算所得之平均一次粒子徑：μm)為1.0至3.3。一種鎂橄欖石粒子之製造方法，其包含(A)步驟：將作為鎂源之鎂化合物與作為矽源之矽化合物以鎂與矽成為MgO/SiO2 莫耳比1.90至2.10的方式混合，來調製鎂橄欖石粒子之步驟、(B)步驟：將(A)步驟所調製之鎂橄欖石粒子，投入烴之燃燒火焰內，並回收鎂橄欖石粒子之步驟、(C)步驟：將(B)步驟所得到之鎂橄欖石粒子於700℃至1100℃燒成之步驟。樹脂與鎂橄欖石粒子之比例，以質量比計，為1：0.001至1000。

Description

球狀鎂橄欖石粒子、其製造方法，及含有球狀鎂橄欖石粒子之樹脂組成物
本發明關於球狀鎂橄欖石粒子、其製造方法、含有球狀鎂橄欖石粒子之樹脂組成物。
藉由利用微波之通信技術，而高頻率化導致的大容量、高速數據傳輸係受到需求。於行動電話等，係由電信標準4G(3GHz至4GHz)，向5G(28GHz)之高頻率化進展。再者裝載自動駕駛裝置之汽車中，作為辨識周圍障礙物的雷達之頻率，例如係有搭載24GHz至76GHz左右的毫米波雷達之汽車，且近年有所增加。
構裝零件之後的印刷配線基板(PCB：printed circuit board)，係使用樹脂於配線間之絕緣。為了提高樹脂之絕緣性，係要求與樹脂之熱膨脹係數一致，而且含有高絕緣之物質作為填料。其中之一可列舉鎂橄欖石。
藉由高頻率化，信號傳導速度會提高，但傳輸損失亦增加。介電體損失係與頻率(f)、介電正切(tanδ)與比介電率(εr)成比例地增加。 介電率為顯示極化之大小的值，比介電率係表示介質之介電率與真空中之介電率的比率，均為顯示作為電容器成分之特性大小之值。
介電體暴露於電磁波時，產生極化，因電波的交流而誘發極化反轉，該反轉時會產生介電體損失。介電正切係指對介電體施加交流電場時，於介電體之中，電能之一部分變成熱而損失，交流電場之頻率越高，越容易受影響，介電正切所致之損失係稱為介電體損失。
因此欲改善高頻特性，係要求具有低得介電正切之低的比介電率材料。除了將含有絕緣材料作為填料之樹脂(複合絕緣材料)使用於印刷配線基板以外，尚要求以低的比介電率材料所得之具有低的介電正切之基板材料。
作為如此之填料使用的物質，例如具代表性地已知有二氧化矽，其具有低的比介電率(4.5左右)，但是介電正切為0.003至0.005左右，並非可改善高頻特性者。特別是就減低介電體損失而言，介電正切較比介電率之貢獻更大，因此作為取代二氧化矽之材料，如鎂橄欖石般的低介電正切之物質受到需求。
作為鎂橄欖石微粒子之製造方法，揭示有將以Mg/Si莫耳比2含有水溶性鎂鹽及膠體二氧化矽之溶液乾燥，之後於800℃至1000℃燒成，得到一次粒子徑1nm至200nm之鎂橄欖石粒子的方法(參照專利文獻1)。 又，記載有將鎂橄欖石粒子等之絕緣材料與樹脂混合時，粒子形狀為塊狀或四角形狀時，顯示複合絕緣材料之韌性降低，而含有球狀之絕緣性粒子(參照專利文獻2)。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本特開2016-222517號公報 [專利文獻2]日本特開2003-002640號公報
[發明所欲解決之課題]
本發明係有鑑於如此的實情而為者，其課題為提供具有低的介電正切之鎂橄欖石粒子。又，為了抑制基板之絕緣體材料所致之信號劣化，其課題為提供低介電正切之基板材料。又，由於鎂橄欖石粒子具有低的介電正切，其課題為藉由將球狀化而容易與樹脂調合的球狀鎂橄欖石粒子摻合於樹脂來作為基板材料，提供提高了介電特性之傳輸損失(介電體損失)少的基板。 本發明係以製造低的介電正切與粒子形狀為球狀之鎂橄欖石粒子，提供經提高了高頻特性之基板為課題。 [用以解決課題之手段]
亦即，本發明之第1觀點，為一種鎂橄欖石粒子，其具有0.1μm至10μm之平均粒子徑，與0.0003至0.0025之介電正切。 第2觀點，為如第1觀點之鎂橄欖石粒子，其遵照下述式(3)所算出之球形度，為1.0至3.3； 球形度=Ls /Ns 式(3) [式(3)中，Ls 表示以雷射繞射式粒度分布測定裝置所測定之平均粒子徑(μm)，Ns 表示藉由遵照氮氣吸附法的測定項之比表面積換算所算出之平均一次粒子徑(μm)]。 第3觀點，為如第1觀點或第2觀點之鎂橄欖石粒子，其中遵照下述式(4)對於鎂橄欖石粒子所算出之水分吸附量，為0.15%以下； 水分吸附量(%)=[(m1 -m2 )/m2 ]×100   式(4) [式(4)中，m1 表示於溫度150℃乾燥24小時後於溫度25℃、濕度50%放置48小時後之鎂橄欖石粒子之質量(g)，m2 表示於溫度150℃乾燥24小時後之鎂橄欖石粒子之質量(g)]。 第4觀點，為如第1觀點至第3觀點中任一者之鎂橄欖石粒子，其中MgO/SiO2 莫耳比為1.90至2.10。 第5觀點，為如第1觀點至第4觀點中任一者之鎂橄欖石粒子，其中粒子之表面係經選自由下述式(1)及式(2)表示之水解性矽烷所成之群的至少1種水解性矽烷被覆； [式(1)中，R1 為包含丙烯醯氧基、甲基丙烯醯氧基、芳基、烷基、環氧丙氧基，或含該等官能基之碳原子數1至10之伸烷基，且以Si-C鍵鍵結於Si原子之基，a表示1至3之整數。R2 為包含烷氧基、醯氧基，或鹵素原子之水解基，且至少1個R2 之水解基係於金屬氧化物粒子表面形成M-O-Si之鍵結，M表示Si原子或Mg原子。 式(2)中，R3 為烷基且藉由Si-C鍵與矽原子鍵結者，R4 為包含烷氧基、醯氧基，或鹵素原子之水解基，且至少1個R4 之水解基係於金屬氧化物粒子表面形成M-O-Si之鍵結，M表示Si原子或Mg原子。Y表示伸烷基、伸芳基、NH基，或氧原子，d表示0至3之整數，e為0或1之整數]。 第6觀點，為一種如第1觀點至第4觀點中任一者之鎂橄欖石粒子之製造方法，其包含下述(A)步驟至下述(C)步驟： (A)步驟：將作為鎂源之鎂化合物，與作為矽源之矽化合物，以鎂與矽成為MgO/SiO2 莫耳比1.90至2.10的方式混合，來調製鎂橄欖石粒子之步驟、 (B)步驟：將(A)步驟所調製之鎂橄欖石粒子，投入烴之燃燒火焰內，並回收鎂橄欖石粒子之步驟、 (C)步驟：將(B)步驟所得到之鎂橄欖石粒子於700℃至1100℃燒成之步驟。 第7觀點，為如第6觀點之製造方法，其中(A)步驟之作為鎂源之鎂化合物為無機鎂化合物或鎂有機酸鹽。 第8觀點，為如第7觀點之製造方法，其中無機鎂化合物為氧化鎂、氫氧化鎂、鹼性碳酸鎂、碳酸氫鎂、碳酸鎂、硝酸鎂，或此等之混合物。 第9觀點，為如第7觀點之製造方法，其中鎂有機酸鹽為碳原子數1至4之脂肪族單羧酸鎂、碳原子數1至4之鹵化脂肪族單羧酸鎂、碳原子數1至4之脂肪族多元羧酸鎂、碳原子數1至4之脂肪族羥基羧酸鎂、碳原子數1至4之烷氧基羧酸鎂、碳原子數1至4之側氧羧酸鎂，或此等之混合物。 第10觀點，為如第6觀點之製造方法，其中(A)步驟之作為矽源之矽化合物為氧化矽、烷氧基矽烷，或此等之混合物。 第11觀點，為如第6觀點至第10觀點中任一者之製造方法，其中(B)步驟中烴之燃燒火焰內的溫度以理論溫度計為1900℃至3000℃。 第12觀點，為如第6觀點至第11觀點中任一者之製造方法，其進一步包含將(C)步驟所得到之鎂橄欖石粒子裂解之步驟(D)。 第13觀點，為如第6觀點至第12觀點中任一者之製造方法，其進一步包含將(C)步驟所得到之鎂橄欖石粒子以如第5觀點中記載之水解性矽烷被覆之步驟(E)。 第14觀點，為一種樹脂組成物，其含有樹脂與如第1觀點至第5觀點中任一者之鎂橄欖石粒子。 第15觀點，為如第14觀點之樹脂組成物，其中上述樹脂與鎂橄欖石粒子之比例，以質量比計，為1：0.001至1000。及 第16觀點，為如第14觀點或第15觀點之樹脂組成物，其中介電正切為0.0003至0.01。 [發明之效果]
本發明之鎂橄欖石粒子結晶性高，為低介電正切。因此，發揮與樹脂容易調合，使用作為基板材料時，可得到具有良好之高頻特性的基板之效果。
本發明之鎂橄欖石粒子，具有0.1μm至10μm之平均一次粒子徑，與0.0003至0.0025之介電正切。其係具有特定之球形度的球狀粒子，結晶性高，於X射線繞射測定(CuKα)中，於2θ=52°至53°之繞射峰的積分強度，為800counts･deg以上，或800counts･deg至2000counts･deg，或800counts･deg至1000counts･deg。
本發明中，(A)步驟剛結束後的介電正切為0.003至0.02之高值，但藉由(B)步驟之噴塗所致的球狀化，與(C)步驟之再燒成(退火)所致的結晶性之回復，而達到目標之低的介電正切0.0003至0.0025。 本發明中，(A)步驟中之鎂橄欖石粒子中，MgO/SiO2 之莫耳比為1.90至2.10，即使經過(B)步驟、(C)步驟、進而(D)步驟、(E)步驟，其莫耳比亦不變地為1.90至2.10。
本發明之鎂橄欖石粒子，可自將作為鎂源之鎂化合物，與作為矽源之矽化合物以MgO/SiO2 莫耳比1.90至2.10(較佳為2.0)混合而得的含鎂之矽化合物藉由進行燒成來製造鎂橄欖石粒子，且藉由將該鎂橄欖石粒子投入烴之燃燒火焰內的噴塗法，製造成為球狀鎂橄欖石粒子。作為噴塗前之原料的鎂橄欖石粒子，於作為粉體而投入燃燒火焰之前，為粉碎所得的破碎狀之粒子，但藉由噴塗而變化為球狀鎂橄欖石粒子。
本發明為具有0.1μm至10μm之平均粒子徑，與0.0003至0.0025之介電正切之鎂橄欖石粒子。 平均粒子徑之值(μm)，可應用以雷射繞射式粒度分布測定裝置所測定之平均粒子徑(μm)。 介電正切之值可藉由傳輸路徑法或共振器法等之方法測定。如後所述，於以粉末或薄膜形態之測定中，於共振器法當中尤可藉由以擾動方式空腔共振器法測定1GHz與10GHz之值來進行評估。
本發明之鎂橄欖石粒子，遵照下述式(3)所算出之球形度為1.0至3.3。 球形度=Ls /Ns 式(3) [式(3)中，Ls 表示以雷射繞射式粒度分布測定裝置所測定之平均粒子徑(μm)，Ns 表示藉由遵照氮氣吸附法的測定項之比表面積換算所算出之平均一次粒子徑(μm)]。
球形度越接近1.0越為正球，本發明所得之鎂橄欖石粒子，其球形度可為1.0至3.3。
本發明之鎂橄欖石粒子，藉由使用CuKα線之X射線繞射法所測定之2θ=52°至53°之繞射峰的積分強度為800counts･deg以上，或800至2000counts･deg，或800至1000counts･deg。2θ=52°至53°存在鎂橄欖石特有之來自(222)面、(042)面、(321)面的繞射X射線之特性波峰，本發明之鎂橄欖石粒子由於結晶性高，故該等之積分強度，將該等合計係800counts･deg以上，或800至2000counts･deg，或800至1000counts･deg之範圍。再者，2θ=52°至53°之X射線繞射的測定中，考慮到測定所用之X射線繞射裝置間的機械誤差範圍，可包含正負0.5°之範圍。
由於本發明所得之鎂橄欖石粒子為以噴塗法得到的粒子，其係將原料一度熔融而球狀化者，故粒子表面所存在之羥基量少，因此水分之吸附量亦低。由於此等之性質，當混合於樹脂而用於基板用材料時，可持續長期間維持高的絕緣性。起因於鎂橄欖石粒子表面之羥基的水分吸附量之測定，例如係使用100g左右的鎂橄欖石粒子，遵照下述式(4)算出。 水分吸附量(%)=[(m1 -m2 )/m2 ]×100   式(4) [式(4)中，m1 表示於溫度150℃乾燥24小時後於溫度25℃、濕度50%放置48小時後之鎂橄欖石粒子之質量(g)，m2 表示於溫度150℃乾燥24小時後之鎂橄欖石粒子之質量(g)]。 上述水分吸附量，可為0.15%以下，或0.001%至0.15%，或0.01%至0.15%。
本發明之鎂橄欖石粒子，MgO/SiO2 莫耳比可為1.90至2.10。鎂橄欖石粒子係較佳MgO/SiO2 莫耳比2.0，以MgO/SiO2 莫耳比2.0來使用為佳，但鎂橄欖石粒子中即使微量含有二氧化矽、氧化鎂或塊滑石等，只要會發揮同等之效果，則可容許。
本發明中，為了於將鎂橄欖石粒子更加疏水化而作為基板材料時發揮高的絕緣性，可使水解性矽烷化合物與鎂橄欖石粒子表面反應。
又，本發明為經選自由下述式(1)及式(2)表示之水解性矽烷化合物所成之群的至少1種水解性矽烷被覆粒子表面之鎂橄欖石粒子。 此等水解性矽烷化合物可使用選自由下述式(1)及式(2)表示之水解性矽烷化合物所成之群的至少1種水解性矽烷化合物。 式(1)中，R1 為包含丙烯醯氧基、甲基丙烯醯氧基、芳基、烷基、環氧丙氧基，或含該等官能基之碳原子數1至10之伸烷基，且以Si-C鍵鍵結於Si原子之基，a表示1至3之整數。R2 為包含烷氧基、醯氧基，或鹵素原子之水解基，且至少1個R2 之水解基係於金屬氧化物粒子表面形成M-O-Si之鍵結，M表示Si原子或Mg原子。 式(2)中，R3 為烷基且藉由Si-C鍵與矽原子鍵結者，R4 為包含烷氧基、醯氧基，或鹵素原子之水解基，且至少1個R4 之水解基係於金屬氧化物粒子表面形成M-O-Si之鍵結，M表示Si原子或Mg原子。Y表示伸烷基、伸芳基、NH基，或氧原子，d表示0至3之整數，e為0或1之整數。 式(1)及式(2)中存在有複數個水解基時，藉由該等之水解而產生之矽醇基能夠於金屬氧化物粒子表面(鎂橄欖石粒子表面)以任意比例鍵結，而形成M-O-Si之鍵結。M表示Si原子或Mg原子。例如，存在3個水解基，形成3個矽醇基時，可形成3個M-O-Si之鍵結、可形成2個M-O-Si之鍵結、亦可形成1個M-O-Si之鍵結。剩餘的矽醇基係游離存在。又，式(1)及式(2)表示之水解性矽烷化合物中之複數個水解基可全部水解、一部分亦可作為未水解之狀態的水解基而殘存。
上述烷基係直鏈或具有分支之碳原子數1至10之烷基，例如可列舉甲基、乙基、n-丙基、i-丙基、n-丁基、i-丁基、s-丁基、t-丁基、n-戊基、1-甲基-n-丁基、2-甲基-n-丁基、3-甲基-n-丁基、1,1-二甲基-n-丙基、1,2-二甲基-n-丙基、2,2-二甲基-n-丙基、1-乙基-n-丙基、n-己基、1-甲基-n-戊基、2-甲基-n-戊基、3-甲基-n-戊基、4-甲基-n-戊基、1,1-二甲基-n-丁基、1,2-二甲基-n-丁基、1,3-二甲基-n-丁基、2,2-二甲基-n-丁基、2,3-二甲基-n-丁基、3,3-二甲基-n-丁基、1-乙基-n-丁基、2-乙基-n-丁基、1,1,2-三甲基-n-丙基、1,2,2-三甲基-n-丙基、1-乙基-1-甲基-n-丙基及1-乙基-2-甲基-n-丙基等。
又，亦可使用環狀烷基，例如就碳原子數1至10之環狀烷基而言，可列舉環丙基、環丁基、1-甲基-環丙基、2-甲基-環丙基、環戊基、1-甲基-環丁基、2-甲基-環丁基、3-甲基-環丁基、1,2-二甲基-環丙基、2,3-二甲基-環丙基、1-乙基-環丙基、2-乙基-環丙基、環己基、1-甲基-環戊基、2-甲基-環戊基、3-甲基-環戊基、1-乙基-環丁基、2-乙基-環丁基、3-乙基-環丁基、1,2-二甲基-環丁基、1,3-二甲基-環丁基、2,2-二甲基-環丁基、2,3-二甲基-環丁基、2,4-二甲基-環丁基、3,3-二甲基-環丁基、1-n-丙基-環丙基、2-n-丙基-環丙基、1-i-丙基-環丙基、2-i-丙基-環丙基、1,2,2-三甲基-環丙基、1,2,3-三甲基-環丙基、2,2,3-三甲基-環丙基、1-乙基-2-甲基-環丙基、2-乙基-1-甲基-環丙基、2-乙基-2-甲基-環丙基及2-乙基-3-甲基-環丙基等。
伸烷基可列舉來自上述烷基之伸烷基。例如若為甲基可列舉亞甲基、若為乙基可列舉伸乙基、若為丙基可列舉伸丙基。
烯基係碳原子數2至10之烯基，可列舉乙烯基、1-丙烯基、2-丙烯基、1-甲基-1-乙烯基、1-丁烯基、2-丁烯基、3-丁烯基、2-甲基-1-丙烯基、2-甲基-2-丙烯基、1-乙基乙烯基、1-甲基-1-丙烯基、1-甲基-2-丙烯基、1-戊烯基、2-戊烯基、3-戊烯基、4-戊烯基、1-n-丙基乙烯基、1-甲基-1-丁烯基、1-甲基-2-丁烯基、1-甲基-3-丁烯基、2-乙基-2-丙烯基、2-甲基-1-丁烯基、2-甲基-2-丁烯基、2-甲基-3-丁烯基、3-甲基-1-丁烯基、3-甲基-2-丁烯基、3-甲基-3-丁烯基、1,1-二甲基-2-丙烯基、1-i-丙基乙烯基、1,2-二甲基-1-丙烯基、1,2-二甲基-2-丙烯基、1-環戊烯基、2-環戊烯基、3-環戊烯基、1-己烯基、2-己烯基、3-己烯基、4-己烯基、5-己烯基、1-甲基-1-戊烯基、1-甲基-2-戊烯基、1-甲基-3-戊烯基、1-甲基-4-戊烯基、1-n-丁基乙烯基、2-甲基-1-戊烯基、2-甲基-2-戊烯基、2-甲基-3-戊烯基、2-甲基-4-戊烯基、2-n-丙基-2-丙烯基、3-甲基-1-戊烯基、3-甲基-2-戊烯基、3-甲基-3-戊烯基、3-甲基-4-戊烯基、3-乙基-3-丁烯基、4-甲基-1-戊烯基、4-甲基-2-戊烯基、4-甲基-3-戊烯基、4-甲基-4-戊烯基、1,1-二甲基-2-丁烯基、1,1-二甲基-3-丁烯基、1,2-二甲基-1-丁烯基、1,2-二甲基-2-丁烯基、1,2-二甲基-3-丁烯基、1-甲基-2-乙基-2-丙烯基、1-s-丁基乙烯基、1,3-二甲基-1-丁烯基、1,3-二甲基-2-丁烯基、1,3-二甲基-3-丁烯基、1-i-丁基乙烯基、2,2-二甲基-3-丁烯基、2,3-二甲基-1-丁烯基、2,3-二甲基-2-丁烯基、2,3-二甲基-3-丁烯基、2-i-丙基-2-丙烯基、3,3-二甲基-1-丁烯基、1-乙基-1-丁烯基、1-乙基-2-丁烯基、1-乙基-3-丁烯基、1-n-丙基-1-丙烯基、1-n-丙基-2-丙烯基、2-乙基-1-丁烯基、2-乙基-2-丁烯基、2-乙基-3-丁烯基、1,1,2-三甲基-2-丙烯基、1-t-丁基乙烯基、1-甲基-1-乙基-2-丙烯基、1-乙基-2-甲基-1-丙烯基、1-乙基-2-甲基-2-丙烯基、1-i-丙基-1-丙烯基、1-i-丙基-2-丙烯基、1-甲基-2-環戊烯基、1-甲基-3-環戊烯基、2-甲基-1-環戊烯基、2-甲基-2-環戊烯基、2-甲基-3-環戊烯基、2-甲基-4-環戊烯基、2-甲基-5-環戊烯基、2-亞甲基-環戊基、3-甲基-1-環戊烯基、3-甲基-2-環戊烯基、3-甲基-3-環戊烯基、3-甲基-4-環戊烯基、3-甲基-5-環戊烯基、3-亞甲基-環戊基、1-環己烯基、2-環己烯基及3-環己烯基等。
芳基可列舉碳原子數6至20之芳基，例如可列舉苯基、o-甲基苯基、m-甲基苯基、p-甲基苯基、o-氯苯基、m-氯苯基、p-氯苯基、o-氟苯基、p-巰基苯基、o-甲氧基苯基、p-甲氧基苯基、p-胺基苯基、p-氰基苯基、α-萘基、β-萘基、o-聯苯基、m-聯苯基、p-聯苯基、1-蒽基、2-蒽基、9-蒽基、1-菲基、2-菲基、3-菲基、4-菲基及9-菲基。
具有環氧基之有機基，可列舉環氧丙氧基甲基、環氧丙氧基乙基、環氧丙氧基丙基、環氧丙氧基丁基、環氧基環己基等。
具有丙烯醯基之有機基，可列舉丙烯醯基甲基、丙烯醯基乙基、丙烯醯基丙基等。
具有甲基丙烯醯基之有機基，可列舉甲基丙烯醯基甲基、甲基丙烯醯基乙基、甲基丙烯醯基丙基等。
具有巰基之有機基，可列舉乙基巰基、丁基巰基、己基巰基、辛基巰基等。
具有氰基之有機基，可列舉氰基乙基、氰基丙基等。
上述碳原子數1至10之烷氧基，可列舉具有碳原子數1至10之直鏈、分支、環狀之烷基部分的烷氧基，例如可列舉甲氧基、乙氧基、n-丙氧基、i-丙氧基、n-丁氧基、i-丁氧基、s-丁氧基、t-丁氧基、n-戊氧基、1-甲基-n-丁氧基、2-甲基-n-丁氧基、3-甲基-n-丁氧基、1,1-二甲基-n-丙氧基、1,2-二甲基-n-丙氧基、2,2-二甲基-n-丙氧基、1-乙基-n-丙氧基、n-己氧基、1-甲基-n-戊氧基、2-甲基-n-戊氧基、3-甲基-n-戊氧基、4-甲基-n-戊氧基、1,1-二甲基-n-丁氧基、1,2-二甲基-n-丁氧基、1,3-二甲基-n-丁氧基、2,2-二甲基-n-丁氧基、2,3-二甲基-n-丁氧基、3,3-二甲基-n-丁氧基、1-乙基-n-丁氧基、2-乙基-n-丁氧基、1,1,2-三甲基-n-丙氧基、1,2,2-三甲基-n-丙氧基、1-乙基-1-甲基-n-丙氧基及1-乙基-2-甲基-n-丙氧基等；又，就環狀之烷氧基而言可列舉環丙氧基、環丁氧基、1-甲基-環丙氧基、2-甲基-環丙氧基、環戊氧基、1-甲基-環丁氧基、2-甲基-環丁氧基、3-甲基-環丁氧基、1,2-二甲基-環丙氧基、2,3-二甲基-環丙氧基、1-乙基-環丙氧基、2-乙基-環丙氧基、環己氧基、1-甲基-環戊氧基、2-甲基-環戊氧基、3-甲基-環戊氧基、1-乙基-環丁氧基、2-乙基-環丁氧基、3-乙基-環丁氧基、1,2-二甲基-環丁氧基、1,3-二甲基-環丁氧基、2,2-二甲基-環丁氧基、2,3-二甲基-環丁氧基、2,4-二甲基-環丁氧基、3,3-二甲基-環丁氧基、1-n-丙基-環丙氧基、2-n-丙基-環丙氧基、1-i-丙基-環丙氧基、2-i-丙基-環丙氧基、1,2,2-三甲基-環丙氧基、1,2,3-三甲基-環丙氧基、2,2,3-三甲基-環丙氧基、1-乙基-2-甲基-環丙氧基、2-乙基-1-甲基-環丙氧基、2-乙基-2-甲基-環丙氧基及2-乙基-3-甲基-環丙氧基等。
上述碳原子數2至20之醯氧基，例如可列舉甲基羰氧基、乙基羰氧基、n-丙基羰氧基、i-丙基羰氧基、n-丁基羰氧基、i-丁基羰氧基、s-丁基羰氧基、t-丁基羰氧基、n-戊基羰氧基、1-甲基-n-丁基羰氧基、2-甲基-n-丁基羰氧基、3-甲基-n-丁基羰氧基、1,1-二甲基-n-丙基羰氧基、1,2-二甲基-n-丙基羰氧基、2,2-二甲基-n-丙基羰氧基、1-乙基-n-丙基羰氧基、n-己基羰氧基、1-甲基-n-戊基羰氧基、2-甲基-n-戊基羰氧基、3-甲基-n-戊基羰氧基、4-甲基-n-戊基羰氧基、1,1-二甲基-n-丁基羰氧基、1,2-二甲基-n-丁基羰氧基、1,3-二甲基-n-丁基羰氧基、2,2-二甲基-n-丁基羰氧基、2,3-二甲基-n-丁基羰氧基、3,3-二甲基-n-丁基羰氧基、1-乙基-n-丁基羰氧基、2-乙基-n-丁基羰氧基、1,1,2-三甲基-n-丙基羰氧基、1,2,2-三甲基-n-丙基羰氧基、1-乙基-1-甲基-n-丙基羰氧基、1-乙基-2-甲基-n-丙基羰氧基、苯基羰氧基，及甲苯磺醯基羰氧基等。
上述鹵素原子可列舉氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等。
式(1)表示之含矽化合物，例如可列舉四甲氧基矽烷、四氯矽烷、四乙醯氧基矽烷、四乙氧基矽烷、四-n-丙氧基矽烷、四異丙氧基矽烷、四-n-丁氧基矽烷、四乙醯氧基矽烷、甲基三甲氧基矽烷、甲基三氯矽烷、甲基三乙醯氧基矽烷、甲基三丙氧基矽烷、甲基三乙醯氧基矽烷、甲基三丁氧基矽烷、甲基三丙氧基矽烷、甲基三戊氧基矽烷、甲基三苯氧基矽烷、甲基三苄氧基矽烷、甲基三苯乙氧基矽烷、環氧丙氧基甲基三甲氧基矽烷、環氧丙氧基甲基三乙氧基矽烷、α-環氧丙氧基乙基三甲氧基矽烷、α-環氧丙氧基乙基三乙氧基矽烷、β-環氧丙氧基乙基三甲氧基矽烷、β-環氧丙氧基乙基三乙氧基矽烷、α-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、α-環氧丙氧基丙基三乙氧基矽烷、β-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、β-環氧丙氧基丙基三乙氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基三乙氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基三丙氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基三丁氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基三苯氧基矽烷、α-環氧丙氧基丁基三甲氧基矽烷、α-環氧丙氧基丁基三乙氧基矽烷、β-環氧丙氧基丁基三乙氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丁基三甲氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丁基三乙氧基矽烷、δ-環氧丙氧基丁基三甲氧基矽烷、δ-環氧丙氧基丁基三乙氧基矽烷、(3,4-環氧基環己基)甲基三甲氧基矽烷、(3,4-環氧基環己基)甲基三乙氧基矽烷、β-(3,4-環氧基環己基)乙基三甲氧基矽烷、β-(3,4-環氧基環己基)乙基三乙氧基矽烷、β-(3,4-環氧基環己基)乙基三丙氧基矽烷、β-(3,4-環氧基環己基)乙基三丁氧基矽烷、β-(3,4-環氧基環己基)乙基三苯氧基矽烷、γ-(3,4-環氧基環己基)丙基三甲氧基矽烷、γ-(3,4-環氧基環己基)丙基三乙氧基矽烷、δ-(3,4-環氧基環己基)丁基三甲氧基矽烷、δ-(3,4-環氧基環己基)丁基三乙氧基矽烷、環氧丙氧基甲基甲基二甲氧基矽烷、環氧丙氧基甲基甲基二乙氧基矽烷、α-環氧丙氧基乙基甲基二甲氧基矽烷、α-環氧丙氧基乙基甲基二乙氧基矽烷、β-環氧丙氧基乙基甲基二甲氧基矽烷、β-環氧丙氧基乙基乙基二甲氧基矽烷、α-環氧丙氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、α-環氧丙氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、β-環氧丙氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、β-環氧丙氧基丙基乙基二甲氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基甲基二丙氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基甲基二丁氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基甲基二苯氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基乙基二甲氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基乙基二乙氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基乙烯基二甲氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基乙烯基二乙氧基矽烷、乙基三甲氧基矽烷、乙基三乙氧基矽烷、乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三氯矽烷、乙烯基三乙醯氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、乙烯基三乙醯氧基矽烷、甲氧基苯基三甲氧基矽烷、甲氧基苯基三乙氧基矽烷、甲氧基苯基三乙醯氧基矽烷、甲氧基苯基三氯矽烷、甲氧基苄基三甲氧基矽烷、甲氧基苄基三乙氧基矽烷、甲氧基苄基三乙醯氧基矽烷、甲氧基苄基三氯矽烷、甲氧基苯乙基三甲氧基矽烷、甲氧基苯乙基三乙氧基矽烷、甲氧基苯乙基三乙醯氧基矽烷、甲氧基苯乙基三氯矽烷、乙氧基苯基三甲氧基矽烷、乙氧基苯基三乙氧基矽烷、乙氧基苯基三乙醯氧基矽烷、乙氧基苯基三氯矽烷、乙氧基苄基三甲氧基矽烷、乙氧基苄基三乙氧基矽烷、乙氧基苄基三乙醯氧基矽烷、乙氧基苄基三氯矽烷、異丙氧基苯基三甲氧基矽烷、異丙氧基苯基三乙氧基矽烷、異丙氧基苯基三乙醯氧基矽烷、異丙氧基苯基三氯矽烷、異丙氧基苄基三甲氧基矽烷、異丙氧基苄基三乙氧基矽烷、異丙氧基苄基三乙醯氧基矽烷、異丙氧基苄基三氯矽烷、t-丁氧基苯基三甲氧基矽烷、t-丁氧基苯基三乙氧基矽烷、t-丁氧基苯基三乙醯氧基矽烷、t-丁氧基苯基三氯矽烷、t-丁氧基苄基三甲氧基矽烷、t-丁氧基苄基三乙氧基矽烷、t-丁氧基苄基三乙醯氧基矽烷、t-丁氧基苄基三氯矽烷、甲氧基萘基三甲氧基矽烷、甲氧基萘基三乙氧基矽烷、甲氧基萘基三乙醯氧基矽烷、甲氧基萘基三氯矽烷、乙氧基萘基三甲氧基矽烷、乙氧基萘基三乙氧基矽烷、乙氧基萘基三乙醯氧基矽烷、乙氧基萘基三氯矽烷、γ-氯丙基三甲氧基矽烷、γ-氯丙基三乙氧基矽烷、γ-氯丙基三乙醯氧基矽烷、3、3、3-三氟丙基三甲氧基矽烷、γ-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、γ-巰基丙基三甲氧基矽烷、γ-巰基丙基三乙氧基矽烷、β-氰基乙基三乙氧基矽烷、氯甲基三甲氧基矽烷、氯甲基三乙氧基矽烷、二甲基二甲氧基矽烷、苯基甲基二甲氧基矽烷、二甲基二乙氧基矽烷、苯基甲基二乙氧基矽烷、γ-氯丙基甲基二甲氧基矽烷、γ-氯丙基甲基二乙氧基矽烷、二甲基二乙醯氧基矽烷、γ-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、γ-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、γ-巰基丙基甲基二甲氧基矽烷、γ-巰基甲基二乙氧基矽烷、甲基乙烯基二甲氧基矽烷、甲基乙烯基二乙氧基矽烷等。
式(2)表示之含矽化合物，例如可列舉亞甲基雙三甲氧基矽烷、亞甲基雙三氯矽烷、亞甲基雙三乙醯氧基矽烷、伸乙基雙三乙氧基矽烷、伸乙基雙三氯矽烷、伸乙基雙三乙醯氧基矽烷、伸丙基雙三乙氧基矽烷、伸丁基雙三甲氧基矽烷、伸苯基雙三甲氧基矽烷、伸苯基雙三乙氧基矽烷、伸苯基雙甲基二乙氧基矽烷、伸苯基雙甲基二甲氧基矽烷、伸萘基雙三甲氧基矽烷、雙三甲氧基二矽烷、雙三乙氧基二矽烷、雙乙基二乙氧基二矽烷、雙甲基二甲氧基二矽烷、六甲基二矽烷、六甲基二矽氮烷、六甲基二矽氧烷等。
烷氧基矽烷基、醯氧基矽烷基，或鹵化矽烷基之水解，相對於水解性基之每1莫耳，係使用0.5莫耳至100莫耳、較佳為1莫耳至10莫耳之水。
又，相對於水解性基之每1莫耳，可使用0.001莫耳至10莫耳、較佳為0.001莫耳至1莫耳之水解觸媒。 進行水解與表面被覆時之反應溫度，通常為20℃至80℃。 水解可完全進行水解、亦可部分水解。亦即，水解物中亦可殘存未水解單體。 水解可藉由添加水並加熱來進行。又，水解而進行表面被覆時可使用觸媒。 水解觸媒可使用硝酸。硝酸以外可併用金屬鉗合物化合物、有機酸、無機酸、有機鹼，或無機鹼。
以矽烷化合物被覆時，可以乾式進行，亦可將鎂橄欖石粒子分散於水或有機溶劑來進行。分散液可將水性介質取代溶劑為有機溶劑來進行。溶劑取代可以蒸發法或超微過濾法來進行。有機溶劑可列舉甲醇、乙醇、異丙醇、丁醇、二丙酮醇、甲基賽珞蘇乙酸酯、乙基賽珞蘇乙酸酯、丙二醇、丙二醇單甲基醚、丙二醇單乙基醚、甲基異丁基原醇、丙二醇單丁基醚、丙二醇單甲基醚乙酸酯、丙二醇單乙基醚乙酸酯、丙二醇單丙基醚乙酸酯、丙二醇單丁基醚乙酸酯、甲苯、二甲苯、甲基乙基酮、環戊酮、環己酮、2-羥基丙酸乙酯、2-羥基-2-甲基丙酸乙酯、乙氧基乙酸乙酯、羥基乙酸乙酯、2-羥基-3-甲基丁酸甲酯、3-甲氧基丙酸甲酯、3-甲氧基丙酸乙酯、3-乙氧基丙酸乙酯、3-乙氧基丙酸甲酯、丙酮酸甲酯、丙酮酸乙酯、乙二醇單甲基醚、乙二醇單乙基醚、乙二醇單丙基醚、乙二醇單丁基醚、乙二醇單甲基醚乙酸酯、乙二醇單乙基醚乙酸酯、乙二醇單丙基醚乙酸酯、乙二醇單丁基醚乙酸酯、二乙二醇二甲基醚、二乙二醇二乙基醚、二乙二醇二丙基醚、二乙二醇二丁基醚、丙二醇二甲基醚、丙二醇二乙基醚、丙二醇二丙基醚、丙二醇二丁基醚、乳酸乙酯、乳酸丙酯、乳酸異丙酯、乳酸丁酯、乳酸異丁酯、甲酸甲酯、甲酸乙酯、甲酸丙酯、甲酸異丙酯、甲酸丁酯、甲酸異丁酯、甲酸戊酯、甲酸異戊酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸戊酯、乙酸異戊酯、乙酸己酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、丙酸異丙酯、丙酸丁酯、丙酸異丁酯、丁酸甲酯、丁酸乙酯、丁酸丙酯、丁酸異丙酯、丁酸丁酯、丁酸異丁酯、羥基乙酸乙酯、2-羥基-2-甲基丙酸乙酯、3-甲氧基-2-甲基丙酸甲酯、2-羥基-3-甲基丁酸甲酯、甲氧基乙酸乙酯、乙氧基乙酸乙酯、3-甲氧基丙酸甲酯、3-乙氧基丙酸乙酯、3-甲氧基丙酸乙酯、乙酸3-甲氧基丁酯、乙酸3-甲氧基丙酯、乙酸3-甲基-3-甲氧基丁酯、丙酸3-甲基-3-甲氧基丁酯、丁酸3-甲基-3-甲氧基丁酯、乙醯乙酸甲酯、甲基丙基酮、甲基丁基酮、2-庚酮、3-庚酮、4-庚酮、N、N-二甲基甲醯胺、N-甲基乙醯胺、N,N-二甲基乙醯胺、N-甲基吡咯啶酮、4-甲基-2-戊醇，及γ-丁內酯等。 此等之溶劑可單獨或組合二種以上來使用。
本發明之鎂橄欖石粒子之製造方法包含下述(A)步驟至下述(C)步驟： (A)步驟：將作為鎂源之鎂化合物，與作為矽源之矽化合物，以鎂與矽成為MgO/SiO2 莫耳比1.90至2.10的方式混合，來調製鎂橄欖石粒子之步驟、 (B)步驟：將(A)步驟所調製之鎂橄欖石粒子，投入烴之燃燒火焰內，並回收鎂橄欖石粒子之步驟、 (C)步驟：將(B)步驟所得到之鎂橄欖石粒子於700℃至1100℃燒成之步驟。
(A)步驟之作為鎂源之鎂化合物可使用無機鎂化合物或鎂有機酸鹽。
無機鎂化合物，例如可使用氧化鎂、氫氧化鎂、鹼性碳酸鎂、碳酸氫鎂、碳酸鎂、硝酸鎂，或此等之混合物。
鎂有機酸鹽，例如可使用甲酸鎂、乙酸鎂、丙酸鎂、丁酸鎂、異丁酸鎂、戊酸鎂、丙烯酸鎂、巴豆酸鎂等之碳原子數1至4之脂肪族單羧酸鎂；單氯乙酸鎂、二氯乙酸鎂、三氯乙酸鎂等之碳原子數1至4之鹵化脂肪族單羧酸鎂；丙二酸鎂、琥珀酸鎂、己二酸鎂、馬來酸鎂等之碳原子數1至4之脂肪族多元羧酸鎂；二醇酸鎂、乳酸鎂、甘油酸鎂、蘋果酸鎂、酒石酸鎂、檸檬酸鎂、葡萄糖酸鎂等之碳原子數1至4之脂肪族羥基羧酸鎂；甲氧基乙酸鎂、乙氧基乙酸鎂等之碳原子數1至4之烷氧基羧酸鎂；乙醯乙酸鎂等之碳原子數1至4之側氧羧酸鎂，或此等之混合物。
(A)步驟之作為矽源之矽化合物可使用氧化矽、烷氧基矽烷，或此等之混合物。
氧化矽例如可使用膠體二氧化矽、二氧化矽凝膠、發煙二氧化矽、矽搖變劑(aerosil)、沈降二氧化矽、熔融二氧化矽、矽石等。此等之粒子徑，以平均一次粒子徑計可於10nm至100μm之範圍使用。
作為矽源之矽化合物之烷氧基矽烷，例如可使用四甲氧基矽烷、四乙氧基矽烷，或該等之水解物，或水解縮合物，或該等之混合物。可使用將烷氧基矽烷水解/縮合而得到的二氧化矽粒子。
可將作為鎂源之鎂化合物與作為矽源之矽化合物以乾式或濕式混合。以乾式混合時，可將各自的粉體以混合器等均勻混合。又，以濕式混合時，可將一方之水性介質與另一方之粉末混合，或將兩水性介質使用disper等之混合分散機混合。膠體二氧化矽可使用二氧化矽溶膠作為水性介質，可作為上述水性介質使用。
本發明所用的鎂橄欖石粒子，可將作為鎂源之鎂化合物與作為矽源之矽化合物以MgO/SiO2 莫耳比成為1.90至2.10(較佳為2.0)的方式混合並燒成，調製作為原料之鎂橄欖石粒子，作為用於後述(B)步驟之原料。又，亦能夠以市售之鎂橄欖石粒子為起始原料，而作為用於後述(B)步驟之原料。
將作為鎂源之鎂化合物與作為矽源之矽化合物混合並燒成來合成作為本發明之原料的鎂橄欖石粒子時，較佳為進行燒成溫度800℃至1800℃、燒成時間1小時至10小時左右之燒成。該(A)步驟所得到之鎂橄欖石粒子係非球狀粒子，為了於其後(B)步驟進行噴塗，可藉由粉碎而成為微細之非球狀(破碎狀)粉體。
本發明中，即使經由(B)步驟，破碎狀粒子亦可在維持粒子徑之下球狀化。(A)步驟之粒子徑可為與(C)步驟所得之球狀粒子的粒子徑接近之粒子徑。因此，於(A)步驟之破碎狀鎂橄欖石之粒子徑可設定為0.1μm至10μm之範圍。
(B)步驟為使非球狀(破碎狀)鎂橄欖石粒子藉由噴塗而成為球狀鎂橄欖石粒子之步驟。其係將(A)步驟所調製之鎂橄欖石粒子投入烴之燃燒火焰內的步驟。此等噴塗法中，藉由將原料投入燃燒器之燃燒火焰內，原料熔融，可於藉由重力而落下之途中藉由表面張力而球狀化。因此，被投入烴之燃燒火焰內之破碎狀粒子的鎂橄欖石會熔融，於藉由重力而落下之途中，藉由表面張力而球狀化，生成球狀鎂橄欖石粒子。所得之球狀鎂橄欖石粒子，由於表面經熔融，故表面矽醇基少、比表面積低，為不易產生熔合之粒子。將破碎狀之鎂橄欖石粒子投入燃燒火焰內時，可為水溶液亦可為粉體狀，但為了促進熔融，較佳直接將粉體狀之鎂橄欖石粒子投入燃燒火焰內。
燃燒器可使用作為用以使烴燃燒之氣體(燃燒用氣體)的空氣(氧濃度20.9%)，與氧濃化空氣(氧濃度超過20.9%且未達100%)、氧(氧濃度100%)。使烴燃燒之燃燒器，係有空氣燃燒器(理論溫度1800℃)，與氧濃化空氣燃燒器(理論溫度1800℃至2800℃)、氧燃燒器(理論溫度2800℃至3000℃)，由於鎂橄欖石之熔點為1880℃至1900℃，故(B)步驟的烴之燃燒火焰內的理論溫度較佳為1900℃至3000℃，較佳使用氧燃燒器。
原料對燃燒器之投入，能夠以原料鎂橄欖石粒子之水性介質，或將原料鎂橄欖石粒子本身以粉體來操作，故本發明中，可採用將後者之粉體直接投入燃燒器之方法。燃燒爐中，於藉由烴氣體(例如使用規格13A之工業用都市氣體或丙烷氣體作為烴源)與燃燒用氣體(氧)所產生之火焰中投入原料鎂橄欖石粒子之粉體，於燃燒爐上部熔融而經蒸氣化凝集之鎂橄欖石粒子，於落下至燃燒爐下部之過程中成為球狀並且被冷卻。被誘導至燃燒爐下部之包含鎂橄欖石粒子的燃燒後之氣體，係以外部空氣稀釋冷卻，藉由以風扇吸引上述氣體，經過旋風集塵裝置與濾器裝置而被取出於爐外。藉由於配管途中設置旋風與濾器，可分取球狀鎂橄欖石粒子。回收率可設定為40%至90%之範圍。
爐中之燃燒量係依存於裝置之尺寸，例如可設定為5萬kcal/小時至20萬kcal/小時之範圍內，例如12萬kcal/小時，原料粉體對爐內之供給速度例如可設定為1kg至20kg/小時之範圍內，例如7.5kg/小時。
(C)步驟中，係藉由將(B)步驟所得到之鎂橄欖石粒子於700℃至1100℃燒成，來提高結晶化度。上述鎂橄欖石粒子，由於係以噴塗法製造，故表面積小、表面羥基量少，因此具有水分之吸濕低，且不易產生粒子彼此的熔合等之特徵。於(C)步驟之再燒成溫度係以700℃至1100℃為適宜。700℃以下時得不到充分之結晶性，1100℃以上時容易產生粒子之熔合。上述鎂橄欖石粒子，特別是於800℃至1100℃，或800℃至1000℃、尤其是800℃至900℃之燒成溫度具有高的結晶性，該鎂橄欖石粒子可得到0.0011以下，例如0.0009至0.0011之低的介電正切值，故較佳。
(A)步驟之原料鎂橄欖石粒子為破碎狀粒子，藉由使用CuKα線之X射線繞射法所測定之2θ=52°至53°之繞射峰的積分強度為800counts･deg以下，介電正切具有0.003至0.02左右之值。
(B)步驟中由燃燒火焰落下之時，藉由急冷而結晶性會降低，故如此一來將不具有適宜之介電正切值。該(B)步驟所得到之球狀鎂橄欖石粒子，藉由使用CuKα線之X射線繞射法所測定之2θ=52°至53°的繞射峰之積分強度為700counts･deg以下，介電正切為0.005至0.015左右之值。
藉由加上(C)步驟，球狀鎂橄欖石粒子之結晶性回復，生成藉由使用CuKα線之X射線繞射法所測定之2θ=52°至53°的繞射峰之積分強度成為800counts･deg以上，且具有0.0003至0.0025之介電正切的球狀鎂橄欖石粒子。如上述般，再燒成溫度係以700℃至1100℃為適宜，700℃以下時得不到充分之結晶性，1100℃以上時容易產生粒子之熔合。
如上述般，(C)步驟中，特別是於800℃至1100℃，或800℃至1000℃，尤其是800℃至900℃之燒成溫度具有高的結晶性，該鎂橄欖石粒子可得到0.0011以下，例如0.0008至0.0011之介電正切值，故較佳。
又，本發明中，(A)步驟之鎂橄欖石粒子，於(B)步驟之噴塗中，粒子之形狀係由非球狀(破碎狀)變為球狀，但係於維持粒子徑之狀態下得到球狀粒子。鎂橄欖石粒子，係與粒子徑之大小成比例地，介電正切值亦會變化。小粒子時介電正切值變高，但本發明中，即使經由(B)步驟，粒子徑亦無變化，故可維持介電正切值亦低的狀態。
又，由於以噴塗法來製造，故表面積小，鍵結於表面所存在之Si原子或Mg原子的羥基量少，故具有水分之吸濕低，且不易產生粒子彼此之熔合等之特徵。
經過(C)步驟之鎂橄欖石粒子，為了消除輕微的黏著，可施加輕度之裂解步驟(D)。
又，為了使鎂橄欖石粒子表面更加疏水化，可經上述之水解性矽烷被覆。
本發明中，可將上述鎂橄欖石粒子混合於樹脂來製造基板用材料。對樹脂之混合，係藉由於熔融狀態之樹脂中混合上述鎂橄欖石粒子並進行混練而得到。混練可使用批式混練機、連續式混練機、2軸擠出機等。又，使用溶解於溶劑之樹脂時，藉由對溶解有樹脂之溶劑中添加/混合上述鎂橄欖石粒子，並塗料化而得，並藉由將塗料於塗佈或含浸於基板後進行熱處理或光照射來硬化而得。
基板用樹脂，例如可列舉聚四氟乙烯(PTFE)、寡聚苯醚樹脂(OPE)、聚苯醚樹脂(PPE)、聚乙烯樹脂(PE)、雙馬來醯亞胺三嗪樹脂(BT)、液晶樹脂(LCP)、聚碸樹脂(PS)、聚醚碸樹脂(PES)、聚碳酸酯樹脂(PC)、聚醯亞胺樹脂(PI)、環氧樹脂(EP)、聚芳酯樹脂(PA)、酚樹脂(PN)等。基板用樹脂亦較期望為比介電率或介電正切值為低，聚四氟乙烯(PTFE)、寡聚苯醚樹脂(OPE)、聚苯醚樹脂(PPE)、雙馬來醯亞胺三嗪樹脂(BT)、液晶樹脂(LCP)可得到具有低介電正切之基板。
基板用樹脂，上述樹脂與上述鎂橄欖石粒子之比例，以質量比計可於1：0.001至1000，或1：0.01至300，或1：0.1至100之範圍使用。
混合有樹脂與上述鎂橄欖石粒子之基板用樹脂的介電正切可為0.0003至0.01之範圍。
鎂橄欖石粒子對基板用樹脂之混合，係樹脂之熱膨脹或親疏水之影響，只要不損及上述特性，則於鎂橄欖石粒子以外亦可包含二氧化矽粒子、菫青石粒子等之粒子，或玻璃布等。 [實施例]
(評估方法) ･平均粒子徑之測定 以雷射繞射式粒度分布計，商品名MASTERSIZER 2000(Malvern公司製)來測定。 ･介電正切之測定 使用測定頻率1GHz用、10GHz用之空腔共振器治具(KEYCOM(股)製)，於PTFE製之樣品管(長30mm、內徑 3mm(1GHz用)、1mm(10GHz用))內填充粉末樣品後，以向量網路分析儀 商品名FieldFox N6626A(KEYSIGHT TECHNOLOGIES製)測定。 ･以BET法測定比表面積 使用以BET法之表面積測定裝置 商品名Monosorb (Quantachrome INSTRUMENTS公司製)，以使用BET法之1點法(相對壓力0.3)測定。再者平均一次粒子徑，係以(3/(3.2(g/cm3 )×BET法所得之比表面積(m2 /g)))×2(μm)來算出。 ･XRD(粉末X射線繞射)之測定 使用X射線繞射裝置 商品名MiniFlex600((股)Rigaku製)，以射線管電壓 40kV、射線管電流 15mA來測定。再者積分強度，係藉由將上述所測定之數據使用綜合粉末X射線解析軟體 商品名PDXL2來進行處理，以counts･deg(或cps･deg)來算出。 ･水分吸附率之測定 於磁性坩堝內秤量粉末樣品，於溫度150℃之乾燥機內乾燥24小時。秤量乾燥後之質量後，於設定為溫度25℃、濕度50%之恆溫恆濕槽內保持48小時，再度測定質量。水分吸水率(%)係遵照下述式(4)算出。 水分吸附量(%)=[(m1 -m2 )/m2 ]×100   式(4) [式(4)中，m1 表示於溫度150℃乾燥24小時後於溫度25℃、濕度50%放置48小時後之鎂橄欖石粒子之質量(g)，m2 表示於溫度150℃乾燥24小時後之鎂橄欖石粒子之質量(g)]。
(鎂橄欖石粉末之合成) (製造例1) 作為(A)步驟，係將鹼性碳酸鎂粉末(神島化學(股)製)與二氧化矽溶膠(商品名Snowtex XS、日產化學(股)製)以莫耳比計成為MgO：SiO2 =2：1的方式混合/乾燥，將乾燥物以切碎磨機(cutter mill)粉碎後，使用電爐於1200℃燒成2小時藉以調製鎂橄欖石粉末。 進一步地將上述所得之粉末以乾式噴射磨機以壓力：0.64MPa進行粉碎，藉以調製粉碎鎂橄欖石粉末(平均粒子徑2.3μm)。
(球狀鎂橄欖石粉末之合成) (實施例1) 作為(B)步驟，將製造例1所調製之粉碎鎂橄欖石粉末，使用丙烷氣體作為燃料，以7.5kg/h之供給速度投入於將燃燒量設定為12萬kcal之氧燃燒器的火焰內(理論溫度：3000℃)藉以進行噴塗處理，以旋風回收部得到球形之噴塗處理鎂橄欖石粉末。作為(C)步驟，係將(B)步驟所得到之粉末，使用電爐於700℃燒成2小時藉以調製鎂橄欖石粉末。 燒成所得之粉末係維持球形，並且平均粒子徑為5.9μm，介電正切於測定頻率1GHz係0.0015、於10GHz係0.0017。 又，以BET法由比表面積所算出之平均一次粒子徑(BET法所得之粒子徑)為2.4μm，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為2.5。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為894counts･deg，水分吸附率為0.06%。
(實施例2) 除了於實施例1中，作為(C)步驟，將於電爐之燒成溫度變更為800℃以外係進行同樣的操作，調製鎂橄欖石粉末。 燒成所得之粉末係維持球形，並且平均粒子徑為6.0μm，介電正切於測定頻率1GHz係0.0009、於10GHz係0.0008。 又，以BET法由比表面積所算出之平均一次粒子徑(BET法所得之粒子徑)為2.6μm，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為2.3。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為917counts･deg，水分吸附率為0.07%。
(實施例3) 除了於實施例1中，作為(C)步驟，將於電爐之燒成溫度變更為900℃以外係進行同樣的操作，調製鎂橄欖石粉末。 燒成所得之粉末係維持球形，並且平均粒子徑為7.1μm，介電正切於測定頻率1GHz係0.0015、於10GHz係0.0011。 又，以BET法由比表面積所算出之平均一次粒子徑(BET法所得之粒子徑)為2.6μm，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為2.7。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為905counts･deg，水分吸附率為0.07%。
(實施例4) 除了於實施例1中，作為(C)步驟，將於電爐之燒成溫度變更為1000℃以外係進行同樣的操作，調製鎂橄欖石粉末。 燒成所得之粉末雖伴隨燒結而可見少許之粒子彼此的凝集，但維持球形，平均粒子徑為6.3μm，介電正切於測定頻率1GHz係0.0020、於10GHz係0.0012。 又，以BET法由比表面積所算出之平均一次粒子徑(BET法所得之粒子徑)為2.6μm，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為2.4。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為899counts･deg，水分吸附率為0.06%。
(實施例5) 除了於實施例1中，作為(C)步驟，將於電爐之燒成溫度變更為1100℃以外係進行同樣的操作，調製鎂橄欖石粉末。 燒成所得之粉末雖伴隨燒結而可見少許之粒子彼此的凝集，但維持球形，平均粒子徑為9.8μm，介電正切於測定頻率1GHz係0.0024、於10GHz係0.0013。 又，以BET法由比表面積所算出之平均一次粒子徑(BET法所得之粒子徑)為3.0μm，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為3.3。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為891counts･deg，水分吸附率為0.03%。
(比較例1) 於製造例1中，作為(C)步驟，藉由使用電爐於1200℃燒成2小時而得到之鎂橄欖石粉末之平均粒子徑為13.0μm而為大，介電正切於測定頻率1GHz係0.0015、於10GHz係0.0012。 又，以BET法由比表面積所算出之平均一次粒子徑(BET法所得之粒子徑)為1.6μm，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為8.6。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為877counts･deg，水分吸附率為0.12%。
(比較例2) 於實施例1中，未進行(B)步驟之噴塗，與(C)步驟之再燒成。以乾式噴射磨機粉碎後所得到之粉碎鎂橄欖石粉末之平均粒子徑為2.3μm，介電正切於測定頻率1GHz係0.0032、於10GHz係0.0042。 又，由BET表面積所算出之一次粒子徑(BET粒子徑)為0.9μm，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為2.6。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為818counts･deg，水分吸附率為0.26%。
(比較例3) 於實施例1中，對(B)步驟之噴塗處理後所得到之噴塗處理鎂橄欖石粉末不進行(C)步驟之再燒成。所得到的球形之噴塗處理鎂橄欖石粉末之平均粒子徑為4.2μm，介電正切於測定頻率1GHz係0.0050、於10GHz係0.0054。 又，由BET表面積所算出之一次粒子徑(BET粒子徑)為2.3μm，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為1.8。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為670，水分吸附率為0.16%。
(比較例4) 除了於實施例1中，將噴塗處理所使用之燃燒器變更為空氣燃燒器(理論溫度：1800℃)，且使粉末之供給速度成為5.0kg/h以外，係與實施例1同樣地操作，得到噴塗處理鎂橄欖石粉末。所得到之粉末可見粒子彼此之顯著的凝集，並且平均粒子徑為7.6μm，介電正切於測定頻率1GHz係0.0043、於10GHz係0.0047。 又，以BET法由比表面積所算出之平均一次粒子徑(BET法所得之粒子徑)為2.2，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為3.5。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為870counts･deg，水分吸附率為0.07%。
(比較例5) 將於比較例2中所得之未進行(B)步驟之噴塗的鎂橄欖石粉末，使用電爐於800℃燒成2小時作為(C)步驟，藉以調製鎂橄欖石粉末。所得到之粉末可見粒子彼此之顯著的凝集，並且平均粒子徑為10.2μm，介電正切於測定頻率1GHz係0.0017、於10GHz係0.0019。 又，以BET法由比表面積所算出之平均一次粒子徑(BET法所得之粒子徑)為2.3μm，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為4.4。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為872counts･deg，水分吸附率為0.06%。
(比較例6) 除了於實施例1中，將(C)步驟中於電爐之燒成溫度變更為1200℃以外係進行同樣的操作，調製鎂橄欖石粉末。 燒成所得到之粉末，伴隨燒結，顯著可見到粒子彼此的凝集，並且未維持球形，平均粒子徑為12.5μm，介電正切於測定頻率1GHz係0.0021、於10GHz係0.0017。 又，由BET表面積所算出之一次粒子徑(BET粒子徑)為3.5μm，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為3.6。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為874，水分吸附率為0.06%。
實施例1至實施例5及比較例1至比較例6之結果示於下表。實施例1至實施例5中，平均粒子徑為4.2μm至9.8μm，同時介電正切於測定頻率1GHz及10GHz係0.0008至0.0024，作為於高頻用途之填料顯示出優良特性。又，由BET表面積所計算之一次粒子徑(BET粒子徑)與平均粒子徑之比所算出的球形度為2.3至3.3，在作為填料使用方面，顯示出良好的數值。 進一步地，於XRD測定(CuKα1)中於52至53°之繞射峰的積分強度為891counts･deg至917counts･deg而為高，確認到具有展現鎂橄欖石本身擁有之特性所充分的結晶性。又，水分吸附率亦顯示0.03%至0.07%之低值，作為於高頻用途之填料係良好的。 另一方面，比較例1至比較例6中，確認到平均粒子徑為10μm以上而為大(比較例1、比較例5及比較例6)，或即使平均粒子徑小，介電正切亦為0.0026以上而為高(比較例2、比較例3及比較例4)，作為於高頻用途之填料無法稱作是優良的特性。又，由BET表面積所計算之一次粒子徑(BET粒子徑)與平均粒子徑之比所算出的球形度亦不滿足1.0至3.3，係有顯示出表示粒子凝集進行的值的情況(比較例1、比較例4、比較例5及比較例6)，於作為填料使用方面並不良好。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為850counts･deg以下而為低，確認到不具有展現鎂橄欖石本身擁有之特性所充分的結晶性(比較例3)，或即使積分強度為850至1000，粒子彼此的凝集亦會進行，不適合作為於高頻用途之填料。又，水分吸附率亦顯示0.1%以上之高值(比較例1、比較例2及比較例3)，不適合作為於高頻用途之填料。
(實施例6) 除了於實施例1中，使用Marusu Glaze合資公司製鎂橄欖石 商品名FF-200･M-40(平均粒徑2.5μm)，作為噴塗處理所使用之鎂橄欖石粉末以外，係與實施例1同樣地操作，得到球形之噴塗處理鎂橄欖石粉末。藉由將所得到之粉末使用電爐於800℃燒成2小時，調製鎂橄欖石粉末。 燒成所得之粉末係維持球形，並且平均粒子徑為5.6μm，介電正切於測定頻率1GHz係0.0008、於10GHz係0.0009。 又，以BET法由比表面積所算出之平均一次粒子徑(BET法所得之粒子徑)為2.3μm，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為2.4。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為873counts･deg，水分吸附率為0.05%。
(實施例7) 除了於實施例6中，將於電爐之燒成溫度變更為900℃以外係進行同樣的操作，調製鎂橄欖石粉末。 燒成所得之粉末係維持球形，並且平均粒子徑為6.3μm，介電正切於測定頻率1GHz係0.0009、於10GHz係0.0010。 又，以BET法由比表面積所算出之平均一次粒子徑(BET法所得之粒子徑)為2.3μm，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為2.8。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為870counts･deg，水分吸附率為0.05%。
(實施例8) 除了於實施例6中，將於電爐之燒成溫度變更為1000℃以外係進行同樣的操作，調製鎂橄欖石粉末。 燒成所得之粉末雖伴隨燒結而可見少許之粒子彼此的凝集，但維持球形，平均粒子徑為5.7μm，介電正切於測定頻率1GHz係0.0009、於10GHz係0.0010。 又，以BET法由比表面積所算出之平均一次粒子徑(BET法所得之粒子徑)為2.3μm，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為2.5。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為865counts･deg，水分吸附率為0.07%。
(實施例9) 除了於實施例6中，將於電爐之燒成溫度變更為1100℃以外係進行同樣的操作，調製鎂橄欖石粉末。 燒成所得之粉末雖伴隨燒結而可見少許之粒子彼此的凝集，但維持球形，平均粒子徑為6.1μm，介電正切於測定頻率1GHz係0.0011、於10GHz係0.0011。 又，以BET法由比表面積所算出之平均一次粒子徑(BET法所得之粒子徑)為2.5μm，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為2.4。 進一步地，於XRD測定(CuKα1)中於52至53°之繞射峰的積分強度為882counts･deg，水分吸附率為0.05%。
(比較例7) 於實施例6中，未進行(B)步驟之噴塗，於購入之狀態的Marusu Glaze合資公司製鎂橄欖石、商品名FF-200･M-40之平均粒子徑為4.3μm，介電正切於測定頻率1GHz係0.0115、於10GHz係0.0198。 又，由BET表面積所算出之一次粒子徑(BET粒子徑)為0.1μm，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為31.9。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為791counts･deg，水分吸附率為0.40%。
(比較例8) 於實施例6中，於進行(B)步驟之噴塗後，未進行(C)步驟之燒成。所得到的球形之噴塗處理鎂橄欖石粉末之平均粒子徑為5.2μm，介電正切於測定頻率1GHz係0.0095、於10GHz係0.0130。 又，由BET表面積所算出之一次粒子徑(BET粒子徑)為2.4μm，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為2.2。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為361counts･deg，水分吸附率為0.09%。
實施例6至實施例9以及比較例7及比較例8之結果示於下表。實施例6至實施例9中，平均粒子徑為5.6μm至6.3μm，同時介電正切於測定頻率1GHz及10GHz係0.0008至0.0011，作為於高頻用途之填料顯示出優良特性。又，由以BET法之由比表面積所算出之平均一次粒子徑(BET法所得之粒子徑)與平均粒子徑之比所算出的球形度為2.4至2.8，在作為填料使用方面，顯示出良好的數值。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為870counts･deg至882counts･deg而為高，確認到具有展現鎂橄欖石本身擁有之特性所充分的結晶性。又，水分吸附率亦顯示0.05%至0.07%之少的值，作為於高頻用途之填料係良好的。 另一方面，比較例7及比較例8中，確認到介電正切為0.0026以上而為高，作為於高頻用途之填料無法稱作是優良的特性。 進一步地，水分吸附率亦顯示0.1%以上之高值(比較例7)，不適合作為於高頻用途之填料。
(球狀鎂橄欖石粒子之表面處理) (實施例10) 將實施例2所得之鎂橄欖石粉末，以鎂橄欖石粉末之濃度成為20質量%的方式添加於2-丙醇中，進一步地以水分濃度成為1%的方式添加水。於其中，以相對於鎂橄欖石粉末而言以質量比計成為0.01%的方式添加苯基三甲氧基矽烷後，一邊於容器內攪拌一邊加熱，於回流條件下加熱處理5小時藉以進行表面處理。冷卻後，將內容物移至扁平型之容器，將溶劑去除後，於150℃乾燥一晩(約12小時)藉以調製表面處理鎂橄欖石粉末。 所得到之粉末之平均粒子徑為6.0μm，介電正切於測定頻率1GHz係0.0007、於10GHz係0.0006。 又，以BET法由比表面積所算出之平均一次粒子徑(BET法所得之粒子徑)為2.2μm，由與上述之平均粒子徑之比所算出的球形度為2.7。 進一步地，於XRD測定(CuKα)中於52至53°之繞射峰的積分強度為917cps･deg，水分吸附率為0.05%。
(含有球狀鎂橄欖石粒子之樹脂組成物) (聚合物溶液之摻合例1) 將作為寡聚苯醚之三菱瓦斯化學(股)製商品名OPE-2St 2200/甲苯(OPE、甲苯溶液、濃度63質量%)31.6g，與聚苯乙烯-聚(乙烯-丁烯)嵌段-聚苯乙烯(PSEBS、Sigma-Aldrich製、重量平均分子量118,000)20.0g，以質量比成為OPE：PSEBS=50：50的方式混合後，以甲苯148.3g稀釋使聚合物濃度成為20質量%，於室溫攪拌藉以調製母聚合物溶液200g。
(實施例11) 對摻合例1所調製之母聚合物溶液8.0g(聚合物濃度20質量%)，添加實施例6所調製之鎂橄欖石粉末0.4g後，添加甲苯1.6g使固體成分濃度成為20質量%，藉由於室溫1小時攪拌混合來調製聚合物/鎂橄欖石混合溶液。再者聚合物/鎂橄欖石之比率，以質量比計係80/20。 將所調製之混合溶液於纖維素系脫模薄膜上流延，藉由於100℃乾燥來去除溶劑。之後，由纖維素系脫模薄膜剝離，藉由於200℃2小時加熱使其硬化，來調製複合薄膜(厚度約30μm)。 自所調製之複合薄膜切出寬30mm、長60mm至70mm之試驗片，捲為筒狀，填充於長30mm、內徑3mm之PTFE製管後，藉由擾動方式空洞器共振法所測定之於頻率1GHz之介電正切係0.0014。
(實施例12) 對摻合例1所調製之母聚合物溶液6.0g(聚合物濃度20質量%)，添加實施例6所調製之鎂橄欖石粉末0.8g後，添加甲苯3.2g使固體成分濃度成為20質量%，藉由於室溫1小時攪拌混合來調製聚合物/鎂橄欖石混合溶液。再者聚合物/鎂橄欖石之比率，以質量比計係60/40。 使用所調製之混合溶液，藉由與實施例11同樣地操作來調製複合薄膜，藉由擾動方式空洞器共振法測定於頻率1GHz之介電正切的結果，其係0.0014。
(實施例13) 對摻合例1所調製之母聚合物溶液4.0g(聚合物濃度20質量%)，添加實施例6所調製之鎂橄欖石粉末1.2g後，添加甲苯4.8g使固體成分濃度成為20質量%，藉由於室溫1小時攪拌混合來調製聚合物/鎂橄欖石混合溶液。再者聚合物/鎂橄欖石之比率，以質量比計係40/60。 使用所調製之混合溶液，藉由與實施例11同樣地操作來調製複合薄膜，藉由擾動方式空洞器共振法測定於頻率1GHz之介電正切的結果，其係0.0013。
(比較例9) 於實施例11中，未添加鎂橄欖石粉末，使用摻合例1所調製之母聚合物溶液，藉由同樣地進行操作來調製聚合物薄膜，藉由擾動方式空洞器共振法測定於頻率1GHz之介電正切的結果，其係0.0015。
(比較例10) 對摻合例1所調製之母聚合物溶液8.0g(聚合物濃度20質量%)，添加比較例1所調製之鎂橄欖石粉末0.4g後，添加甲苯1.6g使固體成分濃度成為20質量%，藉由於室溫1小時攪拌混合來調製聚合物/鎂橄欖石混合溶液。再者聚合物/鎂橄欖石之比率，以質量比計係80/20。 使用所調製之混合溶液，藉由與實施例11同樣地操作來調製複合薄膜，藉由擾動方式空洞器共振法測定於頻率1GHz之介電正切的結果，其係0.0015。
(比較例11) 對摻合例1所調製之母聚合物溶液6.0g(聚合物濃度20質量%)，添加比較例1所調製之鎂橄欖石粉末0.8g後，添加甲苯3.2g使固體成分濃度成為20質量%，藉由於室溫1小時攪拌混合來調製聚合物/鎂橄欖石混合溶液。 使用所調製之混合溶液，藉由與實施例11同樣地操作來調製複合薄膜，藉由擾動方式空洞器共振法測定於頻率1GHz之介電正切的結果，其係0.0015。再者聚合物/鎂橄欖石之比率，以質量比計係60/40。
(比較例12) 對摻合例1所調製之母聚合物溶液4.0g(聚合物濃度20質量%)，添加比較例1所調製之鎂橄欖石粉末1.2g後，添加甲苯4.8g使固體成分濃度成為20質量%，藉由於室溫1小時攪拌混合來調製聚合物/鎂橄欖石混合溶液。再者聚合物/鎂橄欖石之比率，以質量比計係40/60。 使用所調製之混合溶液，藉由與實施例11同樣地操作來調製複合薄膜，藉由擾動方式空洞器共振法測定於頻率1GHz之介電正切的結果，其係0.0015。
實施例11至實施例13及比較例9至比較例12之結果示於下表。由下表明顯可知，相對於僅有聚合物薄膜之介電正切0.0015(比較例9)，摻合本發明之鎂橄欖石粉末之聚合物/鎂橄欖石複合薄膜，介電正切顯示0.0013至0.0014之低值(實施例11至實施例13)，確認到本發明之鎂橄欖石粉末之摻合所致之介電正切的降低效果，可確認到作為於高頻用途之填料顯示出優良特性。另一方面，使用比較例1所調製之鎂橄欖石粉末時，聚合物/鎂橄欖石複合薄膜之介電正切為0.0015(比較例10至比較例12)，無法確認到鎂橄欖石粉末之摻合所致之介電正切的降低效果。 [產業上之可利用性]
本發明提供具有低的介電正切之鎂橄欖石粒子，由於抑制基板之絕緣體材料所致的信號劣化，故可提供低介電正切之基板材料。鎂橄欖石粒子由於具有低的介電正切，故藉由於樹脂中含有球狀化而與樹脂調合容易的球狀鎂橄欖石粒子來作為基板材料，可提供經提高了介電特性之傳輸損失少的基板。可製造低的介電正切與粒子形狀為球形之鎂橄欖石，提供經提高了高頻特性之基板。

Claims (14)

  1. 一種鎂橄欖石粒子，其具有0.1μm至10μm之平均粒子徑，於1GHz或10GHz之介電正切為0.0003至0.0025，以及，遵照下述式(3)所算出之球形度，為1.0至3.3，遵照下述式(4)所算出之水分吸附量，為0.15%以下，藉由使用CuKα線之X射線繞射法所測定之2θ=52°至53°之繞射峰的積分強度為800counts．deg以上；球形度=Ls/Ns 式(3)[式(3)中，Ls表示以雷射繞射式粒度分布測定裝置所測定之平均粒子徑(μm)，Ns表示藉由遵照氮氣吸附法的測定項之比表面積換算所算出之平均一次粒子徑(μm)]；水分吸附量(%)=[(m1-m2)/m2]×100 式(4)[式(4)中，m1表示於溫度150℃乾燥24小時後於溫度25℃、濕度50%放置48小時後之鎂橄欖石粒子之質量(g)，m2表示於溫度150℃乾燥24小時後之鎂橄欖石粒子之質量(g)]。
  2. 如請求項1之鎂橄欖石粒子，其中MgO/SiO2莫耳比為1.90至2.10。
  3. 如請求項1或請求項2之鎂橄欖石粒子，其中粒子之表面係經選自由下述式(1)及式(2)表示之水解性矽烷所成之群的至少1種水解性矽烷被覆； R1 aSi(R2)4-a 式(1) 〔R3 dSi(R4)3-d〕2Ye 式(2)[式(1)中，R1為包含丙烯醯氧基、甲基丙烯醯氧基、芳基、烷基、環氧丙氧基，或含該等官能基之碳原子數1至10之伸烷基，且以Si-C鍵鍵結於Si原子之基，a表示1至3之整數；R2為包含烷氧基、醯氧基，或鹵素原子之水解基，且至少1個R2之水解基係於金屬氧化物粒子表面形成M-O-Si之鍵結，M表示Si原子或Mg原子；式(2)中，R3為烷基且藉由Si-C鍵與矽原子鍵結者，R4為包含烷氧基、醯氧基，或鹵素原子之水解基，且至少1個R4之水解基係於金屬氧化物粒子表面形成M-O-Si之鍵結，M表示Si原子或Mg原子；Y表示伸烷基、伸芳基、NH基，或氧原子，d表示0至3之整數，e為0或1之整數]。
  4. 一種如請求項1或請求項2之鎂橄欖石粒子之製造方法，其包含下述(A)步驟至下述(C)步驟：(A)步驟：將作為鎂源之鎂化合物，與作為矽源之矽化合物，以鎂與矽成為MgO/SiO2莫耳比1.90至2.10的方式混合，來調製鎂橄欖石粒子之步驟、(B)步驟：將(A)步驟所調製之鎂橄欖石粒子，投入烴之燃燒火焰內，並回收鎂橄欖石粒子之步驟、(C)步驟：將(B)步驟所得到之鎂橄欖石粒子於700℃至1100℃燒成之步驟。
  5. 如請求項4之製造方法，其中(A)步驟之作為鎂源之鎂化合物為無機鎂化合物或鎂有機酸鹽。
  6. 如請求項5之製造方法，其中無機鎂化合物為氧化鎂、氫氧化鎂、鹼性碳酸鎂、碳酸氫鎂、碳酸鎂、硝酸鎂，或此等之混合物。
  7. 如請求項5之製造方法，其中鎂有機酸鹽為碳原子數1至4之脂肪族單羧酸鎂、碳原子數1至4之鹵化脂肪族單羧酸鎂、碳原子數1至4之脂肪族多元羧酸鎂、碳原子數1至4之脂肪族羥基羧酸鎂、碳原子數1至4之烷氧基羧酸鎂、碳原子數1至4之側氧羧酸鎂，或此等之混合物。
  8. 如請求項4之製造方法，其中(A)步驟之作為矽源之矽化合物為氧化矽、烷氧基矽烷，或此等之混合物。
  9. 如請求項4至請求項8中任一項之製造方法，其中(B)步驟中烴之燃燒火焰內的溫度以理論溫度計為1900℃至3000℃。
  10. 如請求項4至請求項8中任一項之製造方法，其進一步包含將(C)步驟所得到之鎂橄欖石粒子裂解之步驟(D)。
  11. 如請求項4至請求項8中任一項之製造方法，其進一步包含將(C)步驟所得到之鎂橄欖石粒子以如請求項3中記載之水解性矽烷被覆之步驟(E)。
  12. 一種樹脂組成物，其含有樹脂與如請求項1至請求項3中任一項之鎂橄欖石粒子。
  13. 如請求項12之樹脂組成物，其中前述樹脂與鎂橄欖石粒子之比例，以質量比計，為1：0.001至1000。
  14. 如請求項12或請求項13之樹脂組成物，其介電正切為0.0003至0.01。
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