TWI651420B - 用於鋰二次電池之電解銅箔以及包含彼之鋰二次電池 - Google Patents
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Abstract
公開一種用於鋰二次電池的電解銅箔,其應用為鋰二次電池的負電極集電器,其中,在300℃下熱處理30分鐘後,用於鋰二次電池的電解銅箔具有5%至30%的伸長率。
Description
本申請涉及一種用於鋰二次電池的電解銅箔及包含彼之鋰二次電池,並且更具體地涉及一種用於鋰二次電池的電解銅箔及包含彼的鋰二次電池,其在真實的鋰二次電池製造過程中經受了熱歷程之後具有一定程度的伸長率。本申請要求於2015年6月18日在韓國提交的韓國專利申請第10-2015-0086856號及2016年4月22日提交的韓國專利申請第10-2016-0049472號的優先權,該等申請的公開內容以引用方式併入本文。
目前,基於石墨的材料常用作鋰二次電池的負電極材料,但是基於石墨的負電極材料每單位重量具有小的電池容量,因此難以應付對更大移動電池容量的需求。
為了應付對更大電池容量的需求,積極調查作為下一代負電極材料的矽基負電極活性材料,因為相較於矽基負電極活性材料,矽基負電極活性材料每單位重量具有更大的容量。
然而,如果矽基負電極材料用作負電極活性材料,負電極急劇膨脹,因此如果矽基負電極材料可商用於充電/放電過程中的銅箔,負電極集電器可被撕破,其可極大削減充電/放電效率。
此外,如果使用矽基負電極材料,能夠控制負電極材料的膨脹的聚醯亞胺基樹脂用作黏合劑。
在這種情況下,因為塗覆在銅箔上的負電極材料在約300℃的高溫下進行乾燥,用作鋰二次電池的負電極集電器的用於鋰二次電池的電解銅箔應當具有如用於鋰二次電池的電解銅箔的適用屬性,儘管在預定時間內於約300℃的高溫下經受了熱歷程。
本案涉及提供一種用於鋰二次電池的電解銅箔,其甚至在高溫下經受了熱歷程之後仍可保持一定水平的優異屬性。
然而,本案實現的技術目的不限於上述目的,且可自以下具體說明中清楚地理解其它未提及的目的。
研究以實現上述目的之後,本案的發明人發現,如果在高溫下經受了熱歷程的用於鋰二次電池的電解銅箔具有一定程度的伸長率,即使當二次電池正在充電或放電時負電極材料膨脹,負電極集電器並未被撕破。
根據本案的一個實施例,用於鋰二次電池的電解銅箔係用作鋰二次電池的負電極集電器,且在300℃下熱處理30分鐘後,用於鋰二次電池的電解銅箔具有5%或更大的伸長率。
在300℃下熱處理30分鐘後,用於鋰二次電池的電解銅箔可具有5%至30%的伸長率。
在300℃下熱處理30分鐘後,用於鋰二次電池的電解銅箔可具有19kgf/mm2至26kgf/mm2的斷裂強度。
在300℃下熱處理30分鐘後,用於鋰二次電池的電解銅箔可具有110%至165%的斷裂強度比率((斷裂強度/降伏強度)×100)。
用於鋰二次電池的電解銅箔可具有包含在其兩個表面上的鉻(Cr)、矽烷化合物及氮化物中的至少一個的耐腐蝕層。
用於鋰二次電池的電解銅箔可具有3μm至30μm的厚度。
用於鋰二次電池的電解銅箔的兩個表面可具有以Rz計為3.5μm或小於3.5μm的表面粗糙度。
同時,根據本案的一個實施例,如上述經由將應用於鋰二次電池的電解銅箔用作負電極集電器來製造鋰二次電池。
根據本案的一個實施例,可提供一種用於鋰二次電池的電解銅箔及包含彼的鋰二次電池,其經受了高溫熱歷程之後可保持優異品質,該熱歷程必須在真實的鋰二次電池製造過程中執行。
1‧‧‧電解銅箔
1a‧‧‧表面
2‧‧‧防腐蝕層
附圖結合前述來描述本案的較佳實施例,以提供對本案的技術精神的進一步理解,因此,本案不應理解為限於附圖。
圖1是根據本案的一個實施例顯示用於鋰二次電池的電解銅箔之橫截面圖。
圖2是根據本案的一個實施例顯示在用於鋰二次電池的電解銅箔的表面形成的耐腐蝕層之橫截面圖。
圖3是根據本案的一個實施例顯示用於鋰二次電池的電解銅箔經受了高溫熱歷程之後的屬性之曲線圖。
下文將參考附圖具體說明本案的較佳實施例。在說明之前,應當理解,說明書及後附的申請專利範圍中使用的術語不應理解為限於一般和詞典意義,而是在本發明人允許為了更好地解釋而適當地限定術語的原理的基礎上,基於與本發明的技術方面相對應的含義和構思來解釋。因此,本案的描述僅是出於說明的目的
之一個較佳實施例,並不旨在限制本案的範圍,而應該理解為做出其他等同和修改而不背離本案的範圍。
首先,根據本案的一個實施例,將參考圖1描述用於二次鋰電池的電解銅箔。
圖1是根據本案的一個實施例顯示用於鋰二次電池的電解銅箔之橫截面圖。
根據本案的一個實施例,圖1顯示的用於鋰二次電池的電解銅箔1可用作用於鋰二次電池的負電極集電器。換句話說,在鋰二次電池中,耦合至負電極活性材料的負電極集電器可利用電解銅箔。
同時,在製造鋰二次電池時,耦合至正電極活性材料的正電極集電器大體利用鋁(Al)製成的箔。
從而,本案基於以下情況,用於鋰二次電池的電解銅箔1對應於應用於鋰二次電池的負電極集電器。
根據本案的一個實施例,當在約300℃的高溫下熱處理約30分鐘後測量時,用於鋰二次電池的電解銅箔具有約5%或更大的伸長率。當製造真實的鋰二次電池(一種鋰二次電池,其中採用了矽基負電極材料且將聚醯亞胺基樹脂用作黏合劑以控制矽基負電極材料的膨脹)時,用負電極活性材料塗覆電解銅箔後,此處,300℃對應於乾燥過程中施加的溫度。此處,僅當熱處理之後的電解銅箔展現出約5%或更大的伸長率時,可防止電解銅箔在二次電池充電/放電測試時不被撕破。
此外,根據本案的一個實施例,在約300℃的高溫下經受熱處理約30分鐘後,可製造用於鋰二次電池的電解銅箔1,以展現約30%或更小的伸長率。
如果經熱處理後的用於鋰二次電池的電解銅箔1展現大於約30%的伸長率,在電池製造過程中,該電解銅箔的應變率增加過多,因此用矽基負電極材料塗覆電解銅箔並乾燥後,在電池製造線中運輸電極時,在電極上會產生褶皺。
同時,經熱處理後的用於鋰二次電池的電解銅箔1展現的斷裂強度限於約19kgf/mm2至26kgf/mm2之範圍。
如果經熱處理後的用於鋰二次電池的電解銅箔1展現小於約19kgf/mm2的斷裂強度,該電解銅箔可能被撕破,因為當電解銅箔和/或電極被捲繞時,電解銅箔難以經受拉伸應力。
相反地,如果經熱處理後的用於鋰二次電池的電解銅箔1展現大於約26kgf/mm2的斷裂強度,在塗覆矽基負電極材料並乾燥之後,當在電池製造線中運輸電極時,在電解銅箔上可能產生褶皺,因為電解銅箔具有微小顆粒且拉伸降低。
此外,經熱處理後的用於鋰二次電池的電解銅箔1展現的斷裂強度比率,即斷裂強度除以降伏強度得到的值乘以100得到的值,可控制在約110%至165%之範圍。
當製造電解銅箔時,在約300℃熱處理之後,具有小於約110%的斷裂強度比率技術上實質上是不可能的。而且,如果熱處理之後,斷裂強度比率大於165%,在塗覆矽基負電極材料並乾燥之後,當在電池製造線中運輸電極時,電解銅箔可能容易變形而產生褶皺。
如上所述,根據本案的一個實施例,用於鋰二次電池的電解銅箔在其製造過程中可具有適宜控制的屬性,以在鋰二次電池製造過程中,甚至在約300℃的高溫下經受熱歷程之後,保證可靠性。
同時,根據本案的一個實施例,用於鋰二次電池的電解銅箔的兩個表面可具有以Rz(十點平均粗糙度)計為約0.2μm至3.5μm的表面粗糙度。
如果表面粗糙度小於約0.2μm,則電解銅箔與活性材料之間的附著可能劣化。如果電解銅箔與活性材料之間的附著如上述劣化,當使用鋰二次電池時,活性材料很有可能被分離。
如果表面粗糙度大於約3.5μm,由於高粗糙度,活性材料難以均勻地塗覆於電解銅箔的表面1a上,從而劣化附著力。如果活性材料難以均勻地如上塗覆,製造的鋰二次電池可能具有劣化的放電容量維持率。
此外,用於鋰二次電池的電解銅箔可具有約3μm至30μm的厚度。
如果在電池製造過程中電解銅箔具有小於約3μm的厚度,該厚度過小,難以容易地處理電解銅箔,從而加工性變差。如果電解銅箔具有大於約30μm的厚度,當電解銅箔用作集電器時,由於該厚度,集電器的體積增加,其使製造高容量電池變難。
同時,參考圖2,根據本案的一個實施例,用於鋰二次電池的電解銅箔可進一步包括在其表面1a上形成的防腐蝕層2。
防腐蝕層2可選地形成於用於鋰二次電池的電解銅箔1的用於腐蝕控制的電解銅箔的表面1a上,且可包含鉻(Cr)、矽烷化合物及氮化物中的至少一個。
防腐蝕層2可發揮耐熱和/或提高活性材料與用於鋰二次電池的電解銅箔1的耦合及腐蝕控制的作用。
根據滿足本案的特徵的實例及比較實例製備電解銅箔之後,根據該等實例及該等比較實例比較電解銅箔的性能,以更清楚地研究本案的特徵。
根據該等實例及該等比較實例之各者,利用用於電解沉積的設備製備用於鋰二次電池的電解銅箔,電解沉積包括旋轉滾筒及電解浴中位於距離滾筒預定間隔的正電極板。
在利用用於電解沉積的這種裝置製備箔的過程中,根據本案的一個實例,為了製備用於鋰二次電池的電解銅箔,經由限制包含50至100g/L的銅及50至
150g/L的硫酸的硫酸銅中的TOC濃度至1g/L或更少,電解質包括小於1g/L的限制量的濃度。對此,根據本案的實例,為了保持電解質的清潔度,在將銅線(Cu線)置入硫酸之前,經由去除雜質或諸如此類物質來清潔硫酸,並將水及空氣置入電解質,以保持為清潔溶液。
此外,根據該實例,電解銅箔的電解沉積過程中的電流密度在30ASD至80ASD之範圍,電解質的溫度調整至40至70℃之範圍,羥乙基纖維素(HEC)、3-(苯并噻唑-2-巰基)-丙基-磺酸)及聚合氮化物(例如明膠)用作有機添加劑。此時,該等添加劑可包括2至15mg/L的HEC、2至15mg/L的3-(苯并噻唑-2-巰基)-丙基-磺酸)及5至20mg/L(2300g/莫耳)的明膠,明膠為聚合氮化物。
同時,為了根據一個比較實例製備用於鋰二次電池的電解銅箔,應用一種與上述不同的方法。
具體而言,TOC的濃度大於1g/L或應用於電解銅箔的電解沉積的電流密度超出30ASD至80ASD之範圍,TOC是箔的製備過程中用作電解質的硫酸銅(50至100g/L的銅及50至150g/L的硫酸)中的有機雜質。
根據該等實例及該等比較實例之各者製備電解銅箔的電解質的具體組成及電解條件如下。
銅:75g/L
硫酸:100g/L
電解溫度:55℃
電流密度:見表1
HEC:10mg/L
3-(苯并噻唑-2-巰基)-丙基-磺酸):10mg/L
明膠(2300g/莫耳):15mg/L
電解質中TOC的濃度:見表1
對於電解銅箔而言,根據如表1所示的該等實例及該等比較實例,依據如下具體描述的伸長率、斷裂強度及斷裂強度比率的範圍,檢驗根據該等實例及該
等比較實例之各者製備的電解銅箔在電池製造過程中隨著加工的程度是否斷開。
當前參考以下表2,經由比較根據該等實例及比較實例製備的電解銅箔,調查依據經熱處理之後的銅箔的屬性的效果。此時,如圖2所示,根據該等實例及該等比較實例之各者製備的電解銅箔1可具有在其上的表面1a上形成的防腐蝕層2。
負電極材料塗覆至電解銅箔之後在300℃下乾燥,接著利用捲繞式電池製造設備製成凝膠卷。在此過程中,在5至10mpm線速度下將捲繞張力設置為160N,評估電解銅箔的可加工性。當塗覆有負電極材料的電解銅箔盡可能地捲繞至1,000m時,如果需要電解銅箔起皺或被撕破,確定電解銅箔為具有劣效性。
作為負電極活性材料的矽-碳複合物負電極材料,以其100重量份計,混合2重量份聚醯亞胺單體及2重量份羧甲基纖維素(CMC)並經由將蒸餾水用作溶劑來製成漿體。而且,根據該等實例及該等比較實例,負電極材料塗覆至電解銅箔上且具有20cm的寬度,之後乾燥,從而製備18650標準的圓柱形鋰二次電池樣本。
利用上述過程製備圓柱形鋰二次電池樣本之後,以0.2C進行充電/放電測試200次,之後鋰二次電池被分解。此處檢驗塗覆有負電極材料的銅箔是否被撕破且如果銅箔被撕破,確定銅箔為具有劣效性。
- 樣本寬度:12.7mm
- 棘爪距離:50mm
- 測量速度:50mm/min
- 熱處理條件:300℃/30分鐘
- 降伏強度:應力應變(SS)曲線上0.2%偏移值之後獲取降伏強度
如果將表2中的實例1至3與比較實例1至3相互比較,可以理解,僅當經熱處理後的電解銅箔具有
5%或更大的伸長率時,在製造該電解銅箔或製造的二次電池在充電或放電時,製品中未出現劣效性。
相似地,如果將表2中的實例4至6與比較實例4至6相互比較,可以理解,僅當經熱處理後的電解銅箔具有30%或更小的伸長率時,當在製造該電解銅箔時,製品中未出現劣效性。
之後,如果將表2中的實例6與比較實例10相互比較,可以理解,僅當經熱處理後的電解銅箔具有19kgf/mm2或更大的斷裂強度時,在製造該電解銅箔時,製品中未出現劣效性。
相似地,如果將表2中的實例7與比較實例9相互比較,可以理解,僅當經熱處理後的電解銅箔具有26kgf/mm2或更小的斷裂強度時,當在製造該電解銅箔時,製品中未出現劣效性。
最後,如果將表2中的實例6與比較實例6至8相互比較,可以理解,僅當經熱處理後的電極銅箔具有165%或更小的斷裂強度比率時(然而,在技術觀點上,電解銅箔的斷裂強度比率不能低於110%,其在300℃的高溫下經受了熱處理30分鐘),當在製造該電解銅箔時,製品中未出現劣效性。
因此,如果綜合地考慮上述結果,當在約300℃高溫下經受了熱處理的電解銅箔具有5%至30%之範圍的伸長率、約19kgf/mm2至26kgf/mm2之範圍的斷裂強度、約110%至165%之範圍的斷裂強度比率
時,用於鋰二次電池的電解銅箔可具有適用於製備鋰二次電池的優異品質。
已經詳細描述了本案。然而,應當理解,實施方式及特定實例在示出本案的較佳實施例時,僅作為示範性說明,因為在本案的範圍內的各種改變和修改,基於本案的實施方式,對所屬技術領域中具有通常知識者來說是顯而易見的。
本案提供一種用於鋰二次電池的電解銅箔,其用於應用於鋰二次電池的負電極集電器,以及包含彼的鋰二次電池。
Claims (4)
- 一種用於一鋰二次電池的電解銅箔,該電解銅箔應用作為一鋰二次電池的一負電極集電器,其中,在300℃下熱處理30分鐘後,用於一鋰二次電池的該電解銅箔具有5%至30%的一伸長率、19kgf/mm2至26kgf/mm2的一斷裂強度及110%至165%的一斷裂強度比率((斷裂強度/降伏強度)×100),其中,用於一鋰二次電池的該電解銅箔在其兩個表面上具有包含鉻(Cr)、矽烷化合物及氮化物中的至少一個的一耐腐蝕層。
- 如請求項1所述之用於一鋰二次電池的電解銅箔,其中,用於一鋰二次電池的該電解銅箔具有3μm至30μm的一厚度。
- 如請求項1所述之用於一鋰二次電池的電解銅箔,其中,用於一鋰二次電池的該電解銅箔的兩個表面具有以Rz計為3.5μm或小於3.5μm的一表面粗糙度。
- 一種鋰二次電池,將如請求項1所述之用於一鋰二次電池的電解銅箔應用作為該鋰二次電池的一負電極集電器。
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