TWI637854B - Thermal diffusion sheet - Google Patents

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TWI637854B
TWI637854B TW104106803A TW104106803A TWI637854B TW I637854 B TWI637854 B TW I637854B TW 104106803 A TW104106803 A TW 104106803A TW 104106803 A TW104106803 A TW 104106803A TW I637854 B TWI637854 B TW I637854B
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長島稔
樋山晃男
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日商迪睿合股份有限公司
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Abstract

熱擴散片2具有於300μm以上2000μm以下之厚度的石墨片10之表面形成有複合黏著劑膜的構成。該複合黏著劑膜具有如下構成，即於石墨片10上依序積層有：(A)丙烯酸系黏著劑層，其厚度為5μm以上15μm以下之範圍，不含導熱性材料；(B)聚酯膜，其厚度為20μm以上60μm以下之範圍；及(C)聚矽氧黏著劑層，其厚度為2μm以上25μm以下之範圍，不含導熱性材料，且剝離強度為0.005N/cm以上1.0N/cm以下。

Description

熱擴散片
本發明係關於一種用於散熱之熱擴散片，特別是關於一種使熱向熱擴散片之擴散方向擴散之熱擴散片。
近年來，電腦、行動電話、PDA等電子機器之性能提昇顯著，其取決於CPU之顯著之性能提昇。隨著此種CPU之性能提昇，CPU之散熱量亦顯著增加，如何進行電子機器之散熱成為了重要課題。
作為熱對策，有藉由風扇之空氣冷卻或使用熱管及水之水冷卻等方法，但該等均有如下缺點：需要新的用於散熱之裝置，不僅引起機器之重量增加，而且引起噪音或使用電量之增加等。
另一方面，使CPU產生之熱儘量迅速地擴散至廣面積之方法以提高冷卻效率為目的，故作為行動電話或電腦等電子機器之冷卻方法最實際。
另外，以有機EL元件為代表之顯示裝置近年來推進大型化，裝置之精度，特別是均勻性正受到重視。特別是於有機EL元件中，已知由於元件本身係由有機物構成，故因熱引起之劣化會對元件之壽命，特別是發光特性及色度變化產生影響，存在因構成裝置的驅動電路等之發熱而伴隨經時變化之情況。
作為用於此種散熱目的之導熱片，近年來，片狀之石墨受到 極大關注。
其原因在於：良質之石墨片具有100~1000W/(m‧K)之非常高的導熱性，與其他凝膠狀之散熱材料或片狀之散熱材料的導熱度之特性相比為顯著高之性能，最適合於使熱擴散。
專利文獻1記載有用以將來自發熱體之熱直接傳遞至散熱構件之導熱片，專利文獻2及專利文獻3記載有使來自發熱體之熱擴散至平面方向的熱擴散性之導熱片。
作為導熱片，專利文獻2及專利文獻3記載之導熱片而非專利文獻1記載之導熱片受到關注，特別是將石墨片材化而得之所謂石墨片正受到關注。
即，石墨片藉由於平面方向具有100~1000W/(m‧K)之高導熱性，使來自發熱體之熱擴散而使電子機器內之溫度均勻化，防止機器內所配置之零件之功能降低。
專利文獻2之實施形態3(段落0048)中揭示有如下技術：將PET膜等基材之兩面形成有黏著劑層之雙面膠帶預先貼附於石墨片之單面，並藉由其黏著劑層而貼附於電子機器之目標表面及部位(以下稱為被黏著面)，但通常黏著劑層不具有導熱性，有使片材整體之熱擴散效果降低之傾向。又，通常被用作黏著劑層之丙烯酸系黏著劑層難以進行二次加工(為了重貼而剝離一次)。
因此，專利文獻3中，藉由提供一種於石墨片之單面之聚矽氧橡膠等彈性層(相當於黏著劑層)含有導熱性材料之石墨片(申請專利範圍第1項)，而試圖防止導熱率之降低及解決二次加工。
然而，關於圖像面板，尤其如OLED面板(有機EL面板)之圖像顯示面板，構成該面板之表面為玻璃，非常平滑，若於黏著劑層含有導熱性材料，則會於黏著劑層表面形成凹凸，故存在初期之密接性降低之不良情況。該密接性之降低雖有助於二次加工，但構成黏著劑層之樹脂成分之比率相對降低，故無法避免連接可靠性之降低(課題1)。
又，於石墨片之厚度為300μm以下之情形時，不會成為如此程度之問題，但若石墨片之厚度變厚為300μm以上，則片材整體之剛性變高，結果二次加工時變得難以將片材折彎。
因此，變成以不產生角度之方式自目標表面對石墨片進行二次加工(上方側拉伸)，但該情形時，聚矽氧黏著劑層容易發生凝集破壞，其結果，變為容易殘留於被黏著面之結果(課題2)。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
專利文獻1：日本特開2007-180281號公報
專利文獻2：日本特開2008-060527號公報
專利文獻3：日本特開2007-012913號公報
為了克服上述問題點，本發明之目的在於提供一種可於充分確保優異導熱率之狀態下高效率地傳播元件或裝置所產生的熱之可再剝離之熱擴散片。
又，本發明之目的在於提供一種連接可靠性高之熱擴散片。
又，本發明之目的在於提供一種可於不發生凝集破壞之情況下使聚矽氧黏著劑層剝離之熱擴散片。
用以達成上述目的之本發明之發明係一種熱擴散片，其於石墨片之表面形成複合黏著劑膜而成，其特徵在於：上述石墨片之厚度為300μm以上2000μm以下，上述複合黏著劑膜係自上述石墨片依序積層如下(A)、(B)及(C)而成：(A)丙烯酸系黏著劑層，其厚度為5μm以上15μm以下之範圍，不含導熱性材料；(B)聚酯膜，其厚度為20μm以上60μm以下之範圍；及(C)聚矽氧黏著劑層，其厚度為2μm以上25μm以下之範圍，不含導熱性材料，且剝離強度為0.005N/cm以上1.0N/cm以下。
如上所述，本發明係對石墨片使用具有經複合化之黏著劑層之複合黏著劑膜的熱擴散片。於此種熱擴散片中，首先，藉由石墨片之使用，而於擴散方向具有優異之導熱率，自發熱元件產生之熱會被傳遞至擴散方向，使熱擴散片成為均勻之溫度，即便貼附有熱擴散片之被黏著體局部發熱，亦可發揮使溫度均勻地上升之效果。
又，聚矽氧黏著劑層由於單面與聚酯膜牢固地黏著，另一面被設為可自玻璃板等被黏著體剝離之黏著力，故自被黏著體剝離後，可進行再利用。
複合黏著劑膜之導熱率低，但厚度形成得薄，複合黏著劑膜之膜厚方向之熱阻被設得小，故自被黏著體產生之熱容易轉移至石墨片。
2‧‧‧熱擴散片
10‧‧‧石墨片
11‧‧‧複合黏著劑膜
21‧‧‧丙烯酸系黏著劑層
22‧‧‧聚酯膜
23‧‧‧聚矽氧黏著劑層
圖1係用於說明本發明之熱擴散片之圖。
根據下述項目敘述本發明之實施形態。
1.本發明之熱擴散片(附黏著劑之石墨片)
2.石墨片
3.複合黏著劑膜
4.丙烯酸系黏著劑層
5.聚酯膜
6.聚矽氧黏著劑層
7.聚酯膜與聚矽氧黏著劑層之關係
8.附黏著劑之石墨片之製造方法
<1.本發明之附黏著劑之石墨片>
圖1之符號2為本發明之熱擴散片，具有石墨片10及複合黏著劑膜11。
該熱擴散片2係貼附於如以有機EL元件為代表之顯示裝置之機器內及部位，發揮擴散來自其熱源之熱之作用者。
<2.石墨片>
本發明所使用之石墨片10具有如下特性：主要由天然石墨而製造具有高導熱性，及可調整為自數十微米至數千微米之任意厚度。
本發明所使用之石墨片10根據其結晶性，於導熱上具有各向異性，厚 度方向之導熱率低，熱難以傳導，擴散方向(與片材之表面平行的方向)之導熱率高，熱容易傳導。向擴散方向之導熱率有銅或鋁之數倍大小，又，石墨片10與金屬片材相比較輕。
石墨片之厚度通常為50μm~2000μm之範圍，於使用在本發明之熱擴散片2之石墨片10之情形時，為了使用於如OLED之圖像面板般要求薄型化之機器，或應對有損片材本身之柔軟性而容易產生皺褶之不良情況，較佳為600μm以下。
並且，本發明之複合黏著劑膜11如下所述，於石墨片10之厚度超過300μm之情形時，特別是超過400μm之情形時，其效果顯著。
再者，石墨片10之導熱率為200~600W/(m‧K)，其導熱率受石墨之配向、分子量或壓延密度等影響。
<3.複合黏著劑膜>
本發明之複合黏著劑膜11形成於上述石墨片10之單面，具有將石墨片10貼附於貼附對象物之表面之作用。
又，由於複合黏著劑膜11如下所述不含導熱性材料，故複合黏著劑膜11之整體的導熱率為0.05~0.5W/(m‧K)之範圍。
因此，為了無損石墨片10之導熱性，又，為了不對本發明之其他效果產生影響，較佳將複合黏著劑膜11之總厚度設為27μm~100μm之範圍。
複合黏著劑膜11具體而言具有如下構成：於聚酯膜22之單面設置有丙烯酸系黏著劑層21，於該單面之相反側之面設置有聚矽氧黏著劑層23，繼而，丙烯酸系黏著劑層21之表面接觸於石墨片10之表面而配 置。
<4.丙烯酸系黏著劑層>
構成丙烯酸系黏著劑層21之材料含有成為基礎聚合物之丙烯酸共聚物(a)、相溶於基礎聚合物而表現黏著性之黏著賦予劑(b)及對丙烯酸共聚物(a)之凝集力進行調整之硬化劑(c)，於使丙烯酸系黏著劑層21接觸於石墨片10之前，丙烯酸共聚物(a)與硬化劑(c)之反應雖未完全，但已結束。
作為丙烯酸共聚物(a)，可使用如下之丙烯酸共聚物：具有甲基丙烯醯基、羥基、羧基、羥甲基、或醯胺基等官能基之單體選自由甲基丙烯酸2-羥基乙酯、以及丙烯酸、甲基丙烯酸、丙烯酸2-羥基乙基或丙基酯、甲基丙烯酸2-羥基丙酯、N-羥甲基丙烯醯胺、N-羥甲基甲基丙烯醯胺、丙烯醯胺或甲基丙烯醯胺等構成之單體的丙烯酸共聚物。又，作為黏著賦予劑(b)，可使用由酚系樹脂、萜烯系樹脂、松香系樹脂、氫化松香系樹脂、二甲苯樹脂、丙烯酸樹脂構成之低分子之聚合物。
作為硬化劑(c)，於含有具有羥基等之單體等作為丙烯酸共聚物(a)的成分之情形時，可使用異氰酸酯型硬化劑等，另一方面，於含有具有環氧基等官能基之單體等之情形時，可使用次乙亞胺型硬化劑等。
丙烯酸系黏著劑層21之厚度為5μm~15μm。在薄於5μm之情形時，存在與被黏著體之接著力變得不足之不良情況，另一方面，在厚於15μm之情形時，雖亦取決於聚酯膜22之厚度，但存在熱阻上升而無法獲得良好導熱之不良情況。再者，不含導熱性材料之方面與後述聚矽氧黏著劑層23相同。
<5.聚酯膜>
聚酯膜22可使複合黏著劑膜11整體產生強度，根據與後述聚矽氧黏著劑層23之厚度之關係，有使二次加工變得容易之作用。
又，亦發揮如下作用：於將丙烯酸系黏著劑層21與聚矽氧黏著劑層23直接積層時，防止兩層混合。
聚酯膜22可較佳地使用聚對苯二甲酸乙二酯(PET)，其厚度為20μm以上60μm以下之範圍。於使用經雙軸延伸加工之PET膜之情形時，關於拉伸強度，於MD方向為100MPa以上300MPa以下之範圍即可，於TD方向為10MPa以上50MPa以下之範圍即可。
而且，關於儲存彈性模數，為1000Pa以上10000MPa以下之範圍即可。
<6.聚矽氧黏著劑層>
聚矽氧黏著劑層23由加成反應型聚矽氧樹脂構成，係根據對OLED等之圖像面板(玻璃)之附著力(剝離強度)成為0.005~1.0N/cm之觀點而選擇。具體而言，可使用二甲基矽氧烷等有機矽氧烷。
再者，如上所述，複合黏著劑膜11藉由聚酯膜22使強度得到提昇，故本發明不必較厚地形成聚矽氧黏著劑層23，具體而言，聚矽氧黏著劑層23之厚度為5μm~25μm之範圍。
又，聚矽氧黏著劑層23與上述丙烯酸系黏著劑層21相同，不含導熱性材料。
<7.聚酯膜與聚矽氧黏著劑層之關係>
聚酯膜22和聚矽氧黏著劑層23不同於丙烯酸系黏著劑層21，會影響二次加工性，較佳結合石墨片10之厚度或所欲之面積而變更其厚度之關係。
例如，於石墨片10之厚度為300μm~600μm，其面積相對較小為25~300cm2(例如，12cm×6.7cm)之情形時，較佳聚酯膜22之厚度設為20μm~30μm之範圍、聚矽氧黏著劑層23之厚度設為5μm~15μm。
即，較佳相對於聚矽氧黏著劑層23之厚度，將聚酯膜22之厚度設為1.3~6倍。
又，於石墨片10之面積相對較大為4000~15000cm2(例如121.7cm×68.5cm)之情形時，較佳聚酯膜22之厚度為45μm~55μm、聚矽氧黏著劑層23之厚度設為15μm~25μm。即，較佳相對於聚矽氧黏著劑層23之厚度，將聚酯膜22之厚度設為1.8~3.6倍。
<8.附黏著劑之石墨片之製造方法>
關於本發明之附黏著劑之石墨片之製造方法，可準備上述所說明之石墨片10，對該石墨片10依序形成丙烯酸系黏著劑層21、聚酯膜22及聚矽氧黏著劑層23，又，亦可準備於聚酯膜22之單面形成有丙烯酸系黏著劑層21、於另一面形成有聚矽氧黏著劑層23之兩面黏著片，以將其丙烯酸系黏著劑層21側與石墨片10積層之方式製造本發明之熱擴散片(附黏著劑之石墨片)2。
又，亦可預先形成於聚酯膜22形成有聚矽氧黏著劑層23之中間片A，另一方面，形成於剝離膜上形成有丙烯酸系黏著劑層21之中間片B，使上述中間片A之聚酯膜22之表面與上述中間片B之丙烯酸系黏著劑層21之表面接觸，貼附二片中間片A、B而製作作為兩面黏著片之複合黏著劑膜11，去除其丙烯酸系黏著劑層21側之剝離膜，使露出之丙烯酸系 黏著劑層21之表面接觸於石墨片10之表面，將複合黏著劑膜11貼附於石墨片10，而製造本發明之熱擴散片2。
又，亦可準備於聚酯膜22設置有聚矽氧黏著劑層23之中間片A，及於石墨片10塗佈丙烯酸系黏著劑層21之材料而設置有丙烯酸系黏著劑層21之中間片C，使中間片A之聚酯膜22之表面露出，並使上述中間片C之丙烯酸系黏著劑層21之表面接觸於該露出之表面進行貼附，而製造本發明之熱擴散片2。
[實施例]
以下，藉由實施例具體地說明本發明。
<石墨片之製造方法>
相對於將過錳酸鉀溶解於濃硫酸而成之混合溶液約15重量份浸漬天然石墨100重量份而獲得鱗片狀石墨，將該鱗片狀石墨加熱至約900℃，使之以體積比計膨脹為150cm3/g，將該膨脹石墨加壓成形而獲得由密度約1.5g/cm3之膨脹石墨壓延片構成之石墨片10。對該石墨片10進一步進行壓延處理，而獲得厚度0.5mm之膜狀之壓延片。利用可測量平面方向之熱擴散率之熱波分析儀(thermowave analyzer)對該壓延片進行測量，結果熱擴散率為3×10-4m2/s。
<聚矽氧黏著劑層之製作方法>
於由具有乙烯基作為烯基之有機二甲基聚矽氧烷及有機氫化聚矽氧烷構成之加成型有機聚矽氧烷[信越化學(股)製造：商品名「KS-847H」；固形份30質量%]10質量份中，添加甲苯與甲基乙基酮之混合溶劑(以質量比計為6：4)15質量份及鉑觸媒[信越化學(股)製造：商品名「PL-50T」]0.1 質量份而製備塗佈液(固形份12質量%)，使用梅爾棒(Meyer bar)#3將該塗佈液分別塗佈於厚度20μm及厚度50μm之兩種聚酯膜22[Teijin Dupont Films(股)製造之聚對苯二甲酸乙二酯膜：商品名「G2」]，並使之於160℃乾燥60秒鐘，而於聚對苯二甲酸乙二酯膜上製造由聚矽氧彈性體構成而且具有微黏著性之聚矽氧黏著劑層23。
關於塗佈液，於50μm之聚酯膜22上以塗佈量1.0g/m2進行塗佈，而獲得厚度20μm之聚矽氧黏著劑層23。
於20μm之聚酯膜22上，以其1/4之塗佈量而獲得厚度5μm之聚矽氧黏著劑層23。
<丙烯酸系黏著劑層之製作方法>
於混合有丙烯酸單體及丙烯酸聚合物之樹脂液55重量份中，加入作為氫化松香之[荒川化學工業(股)製造：商品名「KE311」]5重量份作為黏著賦予劑並進行混合，進而加入甲苯40重量份進行混合直至變得均勻。向其中加入作為TDI系異氰酸酯改質交聯劑之[日本聚氨酯工業(股)製造：商品名「Coronate L」]2重量份，進一步進行混合直至變得均勻。使用梅爾棒#3以塗佈量10g/m2將該塗佈液塗佈於厚度38μm之脫模膜上，並使之於130℃乾燥120秒鐘，而於脫模膜上形成厚度10μm之丙烯酸系黏著劑層21。
<複合黏著劑膜>
利用可加熱之裝置以1kg/cm之線壓對所獲得之上述組成物進行層壓，製作於聚酯膜22之單面配置有聚矽氧黏著劑層23、於其相反側之面配置有丙烯酸系黏著劑層21之構造的複合黏著劑膜11。
<實施例1、2>
將上述步驟所製造之石墨片10及複合黏著劑膜11藉由真空加熱壓製進行壓製，而獲得丙烯酸系黏著劑層21接觸並固定於石墨片10之熱擴散片2。
該熱擴散片2為大小約1200mm×720mm×0.6mm之積層體，製作聚酯膜為20μm之熱擴散片2(實施例1)及聚酯膜為50μm之熱擴散片2(實施例2)。
<比較例1>
將不含導熱性材料並且於兩面形成有丙烯酸黏著劑層之兩面黏著片(「市售品1」)代替本發明所使用之複合黏著劑膜11作為複合黏著劑膜貼附於石墨片10之單面，而製作熱擴散片。該兩面黏著片於石墨片側形成有30μm左右之丙烯酸黏著劑層，於被黏著體側形成有5μm之丙烯酸黏著劑層，其厚度亦存在關係，成為所謂之異差黏著片。
<比較例2>
將不含導熱性材料並且於兩面形成有丙烯酸黏著劑層之兩面黏著帶(「市售品2」)代替本發明所使用之複合黏著劑膜11作為複合黏著劑膜貼附於石墨片10之單面，製作熱擴散片。該熱擴散片於石墨片10側形成有30μm左右之丙烯酸黏著劑層，於被黏著體側亦形成有30μm之丙烯酸黏著劑層，但因其成分之不同，成為所謂之異差黏著片。
<比較例3>
於聚矽氧黏著劑層23使用迪睿合(股)製造之聚矽氧黏著劑片[商品名T4082S]，製作複合黏著劑膜，並將該複合黏著劑膜之丙烯酸系黏著劑層21貼附於石墨片10之單面，而製作熱擴散片。
<比較例4>
將上述塗佈液塗佈於上述步驟所製造之石墨片10並使之乾燥，形成聚矽氧黏著劑層23，而獲得熱擴散片。不使用複合黏著劑膜。
<測量試驗>
針對實施例1、2及比較例1~4之熱擴散片進行下述試驗。
○熱擴散率試驗
利用打孔機將熱擴散片裁切為15mm×15mm，使用熱擴散率測量裝置(熱波分析儀TA3：BETHEL(股)製造)，算出於25℃之溫度下達到平衡狀態時之熱擴散率。熱擴散率之數值越高越佳，期望為10-4m2/s以上。
○二次加工性試驗
於1300mm×800mm之玻璃板(鈉鈣玻璃)上以1kg/cm之線壓層壓熱擴散片，於常溫經過7日後，確認是否可將複合黏著劑膜自玻璃板剝離。進而，確認剝離後之剝離殘渣是否殘留於玻璃板之表面上。
○接著可靠性試驗
於1300mm×800mm之玻璃板(鈉鈣玻璃)上以1kg/cm之線壓層壓熱擴散片，並投入至調整為60℃、75%RH之大氣恆溫恆濕烘箱，確認經過1000Hr後之外觀。
<試驗結果>
○測量值
將各試驗之結果示於下述表1、2。
○二次加工性之評價
表1、2中，於二次加工性之欄顯示有下述評價。
A良好：能以較小之力自玻璃板剝離，於自玻璃板剝離之面不殘留殘 渣。
B能：大致可自玻璃板剝離。於自玻璃板剝離之面不殘留殘渣。
C不良：自玻璃板剝離需相當大之力。於自玻璃板剝離之面會殘留殘渣。
○接著可靠性之評價
表1，2中，於接著可靠性之欄顯示有下述評價。
A良好：完全無隆起之產生，端部亦牢固地接著。
B能：大致無隆起之產生，但端部一部分隆起。
C不良：有隆起之產生，端部隆起。

Claims (1)

  1. 一種熱擴散片，係於石墨片之表面形成複合黏著劑膜而成，該石墨片之厚度為300μm以上2000μm以下，該複合黏著劑膜係自該石墨片依序積層如下(A)、(B)及(C)而成：(A)丙烯酸系黏著劑層，其厚度為5μm以上15μm以下之範圍，不含導熱性材料；(B)聚酯膜，其厚度為20μm以上60μm以下之範圍；及(C)聚矽氧黏著劑層，其厚度為2μm以上25μm以下之範圍，不含導熱性材料，且剝離強度為0.005N/cm以上1.0N/cm以下。
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