TWI599632B - 接著劑層形成方法及接著劑組合物 - Google Patents

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Description

接著劑層形成方法及接著劑組合物
本發明係關於一種接著劑層之形成方法，其適宜在半導體元件上形成接著劑層及係關於用於該形成方法之接著劑組合物。
本申請案係基於在2010年4月23日申請之先前日本專利申請案2010-099732並主張該案之優先權，該案之全文係以引用方式併入本文。
在待接著表面上形成接著劑層係藉由在該表面上形成接著劑組合物來實施，然而接著劑組合物之塗覆方法係基於材料類型、表面組態及接著劑類型來適當選擇。
最近，使用各自半導體元件之數位設備及行動裝置已在功能、尺寸縮減及重量減輕上得以顯著發展。所使用之半導體產品之尺寸縮減及重量減輕除要求薄化相應半導體封裝外，亦要求薄化待封裝之半導體元件。至今，半導體元件之薄化係藉由磨削相應半導體晶圓，然後經由切片將該半導體晶圓切割成相應半導體元件以符合100 μm或更小，特定言之，數十μm或更小之極薄元件厚度來實施。因此，用於將半導體元件接著至習知金屬框或有機基板之接著劑層之厚度會顯著地影響該半導體產品之薄化。
於液體接著劑形成之情況中，習慣上，藉由分散或壓印來實施接著劑之塗覆。
然而，隨著數位設備複雜化的近期發展，當採用堆疊複數個具有各自不同功能的半導體元件之封裝方法或用於增強記憶容量之多層堆疊方法時，先前的接著劑組合物塗覆方法存在一些技術問題。
即，於薄半導體元件之堆疊結構及多堆疊製程中，由於各薄半導體元件因厚度薄而彎曲，故在半導體元件之接著製程或半導體元件與其上之接著劑之熱壓縮接合製程中，因併入空氣而在接著劑層介面處或於接著劑層中產生若干空隙，導致生產得率劣化(參照，例如，文獻1及2)。
根本上而言，於分散方法及壓印方法中，難以形成具數μm厚度以待極度薄化之接著劑層且塗覆量會波動，導致接著劑層之均一且穩定形成之技術難題。
為解決此等問題，發展一種膜狀接著劑薄片及基本上歸因於容量係藉由多層製程增加之快閃記憶體。使用該膜狀接著劑薄片不僅無法在膜形成步驟期間均一地控制接著劑層之厚度，亦會形成難控制的接著劑薄層。然而，難以使具數μm之較薄厚度之膜狀接著劑薄片均勻以用於上述極薄元件中且在將具數μm厚度之膜狀接著劑薄片直接接著於矽晶圓或半導體元件上時，其處理不佳且不具應用性。此外，存在各種待解決的問題，係因製造此極薄膜狀接著劑薄片相較於習知者需求遠更高的成本。
另一方面，於因複數個半導體元件之堆疊結構獲得之複合功能及因複數個半導體元件之多層結構獲得之大容量以實現半導體產品之多功能的情況中，用於半導體元件之接著劑技術變得甚為重要。於半導體元件之接著步驟中，接著位置之精確性對線-接合步驟及接著步驟後之覆晶封裝步驟極為重要。
應認為接著位置之精確性最易受待塗覆接著劑之塗覆位置之精確性影響。本身而言，需如設計般將接著劑高度精確地塗覆於接著位置上。將接著劑塗覆於作為待塗覆基質之鉛框、有機基板或半導體元件上之方法可視為絲網印刷法。於此情況中，難以塗覆接著劑以形成具約數μm厚度之接著劑層及於接著劑層形成之處理步驟中，由於諸如篩網或刮板之一些部件會與接著劑層之形成表面接觸，故當基板係一薄矽晶圓、經切片之半導體元件等時，存在基板受損之問題。
[參考文獻1]JP-A 2008-270282(KOKAI)
[參考文獻2]JP-A 2008-288571(KOKAI)
本發明之一目的係解決各種接著劑層之形成方法，即，分散、壓印、膜狀薄片、絲網印刷等之缺點，及因此提供一種可穩定地形成較薄接著劑層之接著劑層之形成方法。
本發明之另一目的係提供一種熱固性組合物，進而在半導體晶片與其上之接著劑熱壓縮接合時，未形成空隙或使空隙消失或縮小，直至封裝製程完成，即使可形成空隙。
發明者已深入地研究為實現該等目的且進而發現：即，在接著劑層之熱硬化製程中，若含有兩硬化反應性組合物(其中一者主要在較低溫度下具有反應性及另一者主要在較高溫度下具有反應性)，及有機溶劑之接著劑組合物之塗覆製程係藉由非接觸型塗覆裝置以高塗覆精確性進行，則彼等問題可得以解決，進而構想本發明。
即，接著劑層之形成方法包括步驟：利用非接觸型塗覆裝置將接著劑組合物選擇性地塗覆於待接合表面上，該接著劑組合物含有熱固性組合物及有機溶劑；及將該有機溶劑自塗覆於待接合表面上之接著劑組合物移除，其中該熱固性組合物具有展現兩類反應溫度的硬化性質。
根據接著劑層之該形成方法，可克服分散、壓印、膜狀薄片、絲網印刷等缺點，進而形成較薄接著劑層。若將該形成方法應用於需精細塗覆位置精確性之一些技術領域，如電子工程領域及半導體工業領域，則可形成預期接著劑層以符合工業用途所需之優異性質，如先進的圖案化性質、接著力、耐熱性、塗覆膜之平整度、有機溶劑乾燥步驟或B-階段步驟中之不黏性、防潮可靠性及防止空隙形成。
首先，將簡要地描述半導體裝置之製造製程。本文中，該製造製程包括藉由光阻劑塗覆、曝露、顯影、蝕刻、光阻劑移除在晶圓表面上形成電路圖案之步驟；檢驗步驟；清洗步驟；熱處理步驟；摻雜步驟；擴散步驟；及平整步驟等，該等步驟被歸類至該製造製程之預先步驟中。此外，該製造製程包括由塗覆步驟、切片步驟、晶粒接合步驟、線接合步驟、密封步驟及檢驗半導體裝置之功能及可靠性之檢驗步驟等組成之一製造步驟，該等步驟被歸類至該製造製程之後續步驟中。
根據本發明之接著劑層係用作在半導體裝置之製造步驟中之晶粒接合步驟中用於堆疊半導體元件之接著劑之接著劑組合物。
首先，描述使用本發明之接著劑層之半導體裝置之製造步驟。於塗覆步驟中，利用非接觸型塗覆裝置將接著劑組合物施用於半導體元件(晶圓)之後表面(與形成電路圖案之表面相對之表面)上。
就非接觸型塗覆裝置而言，可例舉塗覆型裝置、噴墨型裝置、噴塗型裝置、霧化塗覆型裝置、輥塗型裝置、絲網印刷型裝置、噴射分散型裝置及刮板型裝置。較佳地，採用噴墨型塗覆裝置及噴塗型塗覆裝置，係因接合劑可於塗覆裝置不與半導體元件接觸之條件下以膜狀態施用。更佳地，採用噴墨型裝置，係因可均一地形成較薄膜。藉由噴墨型塗覆裝置，將接著劑組合物自連接至非接觸型塗覆裝置之排出噴嘴排至半導體裝置之後表面上以形成膜狀接著劑層。
於B階段步驟中，施加自烘爐或類似者之熱量以使半導體元件之後表面上所形成的接著劑層呈半硬化狀態(B階段)。由於該B階段步驟，若該接著劑層與另一構件接觸，則該接著劑層不會與該構件接合及因此可維持原狀。
於切片步驟中，將用於半導體元件之具有接著劑層之晶圓切片以形成包含各自後表面具有各自接著劑層之半導體元件之晶片。相反，可實施預切片步驟及可於對應的經切片之晶圓晶片之後表面上形成接著劑層以形成包含各自後表面具有各自接著劑層之半導體元件之晶片。
於晶粒接合步驟中，半導體元件係利用其上形成的接著劑層與一基質或另一半導體元件接合。於藉由接著劑層將半導體元件接合於基質上之情況中，例如，藉由抽真空或利用筒夾使基質保持在受熱狀態來進行且半導體元件及基質均受熱並彼此接合。
於線接合步驟中，位於半導體元件表面上之電極係經由線與基質表面上形成之電極連接。該線接合步驟係，例如，藉由施壓嵌入至與接合臂最前部連接之毛細管中之線及藉由超音波振動所產生之熱量逐一地將線與電極接合來進行實施。
於密封步驟中，以絕緣樹脂覆蓋基質及半導體元件。該密封步驟係，例如，藉由將具有經接合之半導體元件或彼此接合之半導體元件對之基質佈置於由固定模具及可移動模具製得之空穴中，將熔融樹脂注射及填入該空穴中，及施壓並加熱具有經接合之半導體元件或半導體元件對之基質與熔融樹脂來實施。如此一來，可使用本發明之接著劑層製造預期半導體裝置。
本文中，可在上述步驟中之連續步驟間實施熱處理以硬化接著劑層。例如，可在上述安裝步驟與線接合步驟間實施熱處理以利用熔爐控制硬化。就熔爐而言，可例舉用於實施「預固化」之固化熔爐。
隨後，描述使用本發明之接著劑組合物之塗覆步驟及類似步驟。
(塗覆步驟)
於本發明中，藉由將相應的熱固性組合物溶於有機溶劑中製成之接著劑組合物係經組態以當接著劑組合物自非接觸型塗覆裝置排出時，在距非接觸型塗覆裝置之精密噴嘴之預定位置處形成。就此觀點而言，該接著劑組合物於25℃下之黏度較佳係設定於100 mPa‧s或更小之範圍內，及更佳於5至50 mPa‧s之範圍內，以可防止塗覆裝置之噴嘴發生噴嘴阻塞。接著劑組合物之黏度可藉由調節接著劑組合物之有機溶劑量及熱固性組合物量來控制。
此外，接著劑組合物中熱固性組合物之含量較佳設定於5至50質量%之範圍內。若熱固性組合物之含量設定為小於5質量%，則形成具有所需厚度之接著劑層所需之塗覆量增加且乾燥時間亦延長，導致接著劑層之生產得率劣化。若熱固性組合物之含量設定為超過50質量%，則無法充分降低溶液黏度，而導致塗覆裝置噴嘴阻塞。
然後，於有機溶劑移除步驟中，將在塗覆步驟中塗覆表面上形成之接著劑組合物中所含之有機溶劑移除以形成接著劑層。本文中，儘管將有機溶劑自接著劑組合物移除，然而有機溶劑可藉由熱處理輕易地乾燥並移除，係因本發明所用有機溶劑具揮發性。
用於乾燥及移除有機溶劑之加熱方式不受限制，只要所含之有機溶劑可自接著劑組合物有效且高效地移除。例如，可例舉組態成由環境加熱接著劑組合物或直接加熱塗覆表面以蒸發有機溶劑之加熱裝置。或者，可於塗覆接著劑組合物後立即藉由加熱晶圓自身來移除有機溶劑以有效且高效地形成接著劑層。
(B階段步驟)
如上所述，將有機溶劑自接著劑組合物移除以形成接著劑層。於此情況中，由於接著劑層係用以接合待接合表面及使接著劑層與待接合之另一表面接合，故使接著劑層呈足以展現固有功能之狀態。即，於有機溶劑之乾燥步驟中及於有機溶劑之移除步驟中，需有機溶劑完全揮發但熱固性組分不足以硬化，即，使其於B階段狀態。
於有機溶劑之移除步驟中，基於接著劑組合物之特性，一般可藉由在40至120℃之溫度範圍內加熱接著劑組合物1至180分鐘以使接著劑組合物維持於B階段狀態，藉此形成其上具有各自接著劑層之半導體元件(晶片)。
(晶粒接合步驟)
以熱壓縮方式使如上所述而形成之其上具有接著劑層之半導體元件與有機基板或無機基板，或於堆疊步驟或多堆疊步驟中之另一半導體元件接合。熱壓縮接合溫度較佳設定於60至200℃範圍內，及更佳設定於70至180℃範圍內。若熱壓縮接合溫度設定為小於60℃，則用於待接合構件之接著劑層之可潤濕性會不充足及進而形成一些空隙，導致防濕可靠性劣化。若熱壓縮接合溫度設定為高於200℃，則接著劑層之樹脂黏度會下降，導致半導體元件之堆疊位置移動及接著劑層側傾。
於本發明中，接著劑組合物係由分別在不同硬化溫度下反應之兩種組合物製成。環氧樹脂及環氧固化劑係於較低硬化溫度下反應及該環氧樹脂係於較高硬化溫度下自聚合。於兩硬化溫度下之反應可藉由微差掃描熱卡計(DSC)測定及進而使較低硬化溫度下之反應峰溫度較佳與較高硬化溫度下之反應峰溫度相差10℃或更多。
B-階段接著劑層之硬化反應係起始於含有具示差掃描量熱法(DSC)峰(較低硬化溫度峰)之環氧樹脂之熱固性組合物、環氧固化劑及固化加速劑，並形成堆疊結構後，藉由進一步加熱其上具有各自接著劑層之半導體元件之堆疊結構來進一步進行，以可以熱壓縮方式使其上具有接著劑層之半導體元件與鉛框、有機基板或另一半導體元件緊密地接合。
(線接合步驟)
於電連接位於基板(例如，有機基板)上之電極與位於半導體元件表面上之電極之線接合步驟中，需提高接著劑組合物之硬化以防止線偏移。若接著劑組合物硬化不充分，則在線接合步驟時超音波振動衰減及進而可發生諸如接合失效及所用接合線之接合強度不足的一些問題。
本文中，就環氧樹脂而言，可例舉每分子含有兩或更多個環氧基之環氧樹脂，如，雙酚A環氧樹脂、雙酚F環氧樹脂、酚醛環氧樹脂、雙酚環氧樹脂、縮水甘油醚環氧樹脂、環脂族環氧樹脂及雜環環氧樹脂。
就環氧固化劑而言，可例舉用於固化環氧樹脂之一般化合物，而不限制環氧固化劑之類型。例如，就基於胺之固化劑而言，可例舉雙氰胺及芳族二胺及就基於苯酚之固化劑而言，可例舉苯酚酚醛樹脂、甲酚酚醛樹脂、雙酚A酚醛樹脂、三嗪改質之苯酚酚醛樹脂。可僅採用上述環氧固化劑中之一者或可以組合方式採用其中之兩或更多者。就耐熱及防濕可靠性而言，較佳採用基於苯酚之固化劑。
環氧樹脂與基於苯酚之固化劑之配合比較佳確定為以使環氧樹脂之環氧基當量對基於苯酚之固化劑之羥基當量之當量比係屬於0.1至1.2範圍內及較佳0.3至1.0範圍內之比。若該當量比小於0.1，則環氧樹脂硬化不充分及若該當量比超過1.2，則較高硬化溫度下之反應性會減弱，故超過1.2之當量比不適於利用密封劑之模製時消除及縮小空隙。
就固化加速劑而言，可例舉用於固化環氧樹脂之一般硬化加速劑。具體而言，諸如2-乙基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-甲基咪唑之基於咪唑之化合物及諸如三氟化硼胺、三苯基膦(TPP)、1,8-二氮雜雙環(5,4,0)十一碳烯-7之基於三級胺之化合物。可僅採用上述固化加速劑中之一者或可以組合方式採用其中之兩或更多者。
根據本發明之接著劑組合物可含有有機溶劑、矽烷偶合劑及表面活性劑等作為構成組分。
有機溶劑不受限制，只要熱固性組合物可溶於該有機溶劑中。較佳地，該有機溶劑具有120℃或更高之沸點，以致用於排出含接著劑組合物之溶液之非接觸型塗覆裝置之噴嘴不會被阻塞。
具體而言，就有機溶劑而言，可例舉二乙二醇二甲醚、丙二醇單甲基醚乙酸酯、二丙二醇單甲基醚、丙二醇單乙基醚乙酸酯、3-乙氧基丙酸乙酯、γ-丁內酯。可僅採用上述有機溶劑中之一者或可以組合方式採用其中之兩或更多者。
就矽烷偶合劑而言，可例舉環氧矽烷及丙烯酸系矽烷。可僅採用上述矽烷偶合劑中之一者或可以組合方式採用其中之兩或更多者。
於將接著劑組合物塗覆於待接合構件上之情況中，可採用表面活性劑以增強接著劑組合物之可潤濕性。就表面活性劑而言，可例舉基於聚矽氧之表面活性劑、基於氟之表面活性劑及基於丙烯酸基之表面活性劑。可僅採用上述接著劑組合物中之一者或可以組合方式採用其中之兩載更多者。
另一方面，熱固性組合物具有介於140至200℃溫度範圍內之一DSC峰(較高硬化溫度峰)以使熱固性組合物之硬化反應在將半導體元件堆疊於有機基板或另一半導體元件上之後於硬化步驟至模製步驟中進行。本文中，較低硬化溫度峰之溫度範圍係與較高硬化溫度峰之溫度範圍部份地重疊，但於一般熱固性組合物中，較高硬化溫度峰出現在比較低硬化溫度峰更高的溫度處。
較高溫度下之硬化反應係起始於環氧樹脂之自聚合及需逐漸進行直至最終硬化階段。即，至最終硬化階段之前，需環氧樹脂不完全硬化。例如，最終硬化階段意指使用密封劑之模製階段。
於環氧樹脂在模製步驟時不完全硬化之情況中，接著劑層係藉由維持模製步驟之壓力而再接著，促使空隙消失或縮小，雖然接著劑層中形成一些空隙。
(密封步驟(模製步驟))
彼此電連接之基板與半導體元件在模製步驟中係藉由絕緣樹脂密封，及在約180℃之高溫下硬化。於此情況中，佈置或堆疊於相應半導體封裝中之其上具有接著劑之半導體元件之接著劑硬化進一步進行。於模製步驟中，由於基板及半導體元件在受壓條件下再次受熱，故硬化反應進行以使空隙消失或縮小，雖然在接著劑層介面處或在接著劑層中會形成空隙。
實例
本發明將參考實例詳細描述。
(實例1)
接著劑組合物係如下製得：將100質量份環氧樹脂(JER1001，由Japan Epoxy Resins Co.,Ltd.製造)、10質量份作為環氧固化劑之苯酚樹脂(BRG-556，由SHOWA HEGHPOLYMER CO.,LTD製造)、2質量份矽烷偶合劑(KBM403，由Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.製造)、0.2質量份固化加速劑(2E4MZ，由SHIKOKU CHEMICALS CORPORATION製造)、1.5質量份另一固化加速劑(U-CAT SA 102，由SAN APRO LIMITED製造)、0.2質量份表面活性劑(BYK-302，由BYK Additives & Instruments製造)及400質量份作為有機溶劑之γ-丁內酯(GBL，由MITSUBISHI CHEMICAL製造)混合及在60℃下加熱至熔融。藉此獲得之接著劑組合物於25℃下具有12 mPa‧s之黏度及22質量份之樹脂組分。
當藉由微差掃描熱卡計(型號：EXATAR6000，升溫速率：10℃/分鐘，由Seiko Instruments Inc.製造)測定接著劑組合物之熱固性組合物時，該熱固性組合物展現135℃及161℃之兩反應峰，較高硬化溫度與較低硬化溫度下之反應峰溫度之差係26℃。
為選擇性地在半導體元件與有機基板之間形成一接著劑薄層，採用一噴墨裝置(壓電型，噴嘴直徑=70 μmΦ，噴嘴距離=0.4 mm)及將直徑200 mm及厚度100 μm之矽晶圓佈置於維持在70℃之塗覆台上，使其後表面朝上。
隨後，利用噴墨裝置塗覆接著劑組合物。於90℃下乾燥經塗覆之晶圓60分鐘後，測定該經塗覆之接著劑組合物之厚度。結果，得出該經塗覆之接著劑組合物之厚度係9.8 μm。然後，將具有經塗覆之接著劑組合物之晶圓切割成各具有10 mm×10 mm尺寸之晶片，及將兩晶片堆疊於厚度0.3 mm之有機基板上並在施加2.0 N壓力下受熱以硬化接著劑組合物。於硬化製程期間，一些空隙可能會併入至接著劑組合物中。
硬化後，利用密封材料(KE-G1250，由KYOCERA Chemical Corporation製造)以0.8 mm厚度密封藉此獲得之堆疊結構，於175℃下硬化8小時及吸收水分後以回焊方式檢測。檢測結果顯示於表1中。在JEDEC Level 3之吸濕處理後在260℃下進行回焊測試，然後利用超聲波成像裝置(由Hitachi Engineering & Service Co.,Ltd.製造)觀察藉此獲得之半導體封裝之情況，未發現空隙且亦未發現分層。
(實例2)
接著劑組合物係如下製得：將80質量份環氧樹脂(JER1001，由Japan Epoxy Resins Co.,Ltd.製造)、20質量份另一環氧樹脂(ECON103S，由NIPPON KAYAKU CO.,LTD製造)、10質量份作為環氧固化劑之苯酚樹脂(BRG-556，由SHOWA HIGHPOLYMER CO.,LTD製造)、2質量份矽烷偶合劑(KBM 403，由Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.製造)、0.2質量份固化加速劑(1B2PZ，由SHIKOKU CHEMICALS CORPORATION製造)、1.5質量份另一固化加速劑(U-CAT SA 102，由SAN APRO LIMITED製造)、0.2質量份表面活性劑(BYK-302，由BYK Additives & Instruments製造)及400質量份作為有機溶劑之γ-丁內酯(GBL，由MITSUBISHI CHEMICAL製造)混合及在60℃下加熱至熔融。藉此獲得之接著劑組合物於25℃下具有14 mPa‧s之黏度及22質量份之樹脂組分。
以與實例1相同之方式塗覆及評價接著劑組合物，除使用此實例中獲得之接著劑組合物替代實例1中獲得之接著劑組合物外。
(實例3)
接著劑組合物係如下製得：將100質量份環氧樹脂(JER1001，由Japan Epoxy Resins Co.,Ltd.製造)、20質量份環氧固化劑(MEH-7800SS，由MEIWA PLASTIC INDUSTRIES,LTD製造)、2質量份矽烷偶合劑(KBM 403，由Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.製造)、0.2質量份固化加速劑(2E4MZ，由SHIKOKU CHEMICALS CORPORATION製造)、1.0質量份另一固化加速劑(U-CAT SA1，由SAN APRO LIMITED製造)、0.2質量份表面活性劑(BYK-302，由BYK Additives & Instruments製造)及400質量份作為有機溶劑之γ-丁內酯(GBL，由MITSUBISHI CHEMICAL製造)混合及在60℃下加熱至熔融。藉此獲得之接著劑組合物於25℃下具有18 mPa‧s之黏度及24質量份之樹脂組分。
以與實例1相同之方式塗覆及評價接著劑組合物，除使用此實例中獲得之接著劑組合物替代實例1中獲得之接著劑組合物外。
(實例4)
接著劑組合物係如下製得：將80質量份環氧樹脂(JER1001，由Japan Epoxy Resins Co.,Ltd.製造)、20質量份另一環氧樹脂(EOCN103S，由NIPPON KAYAKU CO.,LTD製造)、15質量份環氧固化劑(MEH-7800SS,由MEIWA PLASTIC INDUSTRIES,LTD製造)、2質量份矽烷偶合劑(KBM 403，由Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.製造)、0.2質量份固化加速劑(1B2PZ，由SHIKOKU CHEMICALS CORPORATION製造)、1.0質量份另一固化加速劑(U-CAT SA1，由SAN APRO LIMITED製造)、0.2質量份表面活性劑(BYK-302，由BYK Additives & Instruments製造)及400質量份作為有機溶劑之γ-丁內酯(GBL，由MITSUBISHI CHEMICAL製造)混合及在60℃下加熱至熔融。藉此獲得之接著劑組合物於25℃下具有18 mPa‧s之黏度及24質量份之樹脂組分。
以與實例1相同之方式塗覆及評價接著劑組合物，除使用此實例中獲得之接著劑組合物替代實例1中獲得之接著劑組合物外。
(實例5)
接著劑組合物係如下製得：將100質量份環氧樹脂(JER1001，由Japan Epoxy Resins Co.,Ltd.製造)、10質量份作為環氧固化劑之苯酚樹脂(BRG-556，由SHOWA HIGHPOLYMER CO.,LTD製造)、2質量份矽烷偶合劑(KBM 403，由Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.製造)、0.2質量份固化加速劑(1B2PZ，由SHIKOKU CHEMICALS CORPORATION製造)、1.0質量份三苯基膦(K-I CHEMICAL INDUSTRY Co.,LTD.)、0.2質量份表面活性劑(BYK-302，由BYK Additives & Instruments製造)及400質量份作為有機溶劑之γ-丁內酯(GBL，由MITSUBISHI CHEMICAL製造)混合及在60℃下加熱至熔融。藉此獲得之接著劑組合物在25℃下具有13 mPa‧s之黏度及22質量份之樹脂組分。
以與實例1相同之方式塗覆及評價接著劑組合物，除使用此實例中獲得之接著劑組合物替代實例1中獲得之接著劑組合物外。
(實例6)
接著劑組合物係如下製得：將40質量份環氧樹脂(JER1001，由Japan Epoxy Resins Co.,Ltd.製造)、60質量份另一環氧樹脂(ECON103S，由NIPPON KAYAKU CO.,LTD製造)、15質量份作為環氧固化劑之苯酚樹脂(BRG-556，由SHOWA HIGHPOLYMER CO.,LTD製造)、2質量份矽烷偶合劑(KBM 403，由Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.製造)、0.2質量份固化加速劑(2E4MZ，由SHIKOKU CHEMICALS CORPORATION製造)、1.0質量份三苯基膦(K-I CHEMICAL INDUSTRY Co.,LTD.)、0.2質量份表面活性劑(BYK-302，由BYK Additives & Instruments製造)及400質量份作為有機溶劑之γ-丁內酯(GBL，由MITSUBISHI CHEMICAL製造)混合及在60℃下加熱至熔融。藉此獲得之接著劑組合物在25℃下具有11 mPa‧s之黏度及24質量份之樹脂組分。
以與實例1相同之方式塗覆及評價接著劑組合物，除使用此實例中獲得之接著劑組合物替代實例1中獲得之接著劑組合物外。
(實例7)
接著劑組合物係如下製得：將100質量份環氧樹脂(JER1001，由Japan Epoxy Resins Co.,Ltd.製造)、20質量份基於芳族胺之環氧固化劑(CUA-4，由IHARA CHEMICAL INDUSTRY CO.,LTD製造)、2質量份矽烷偶合劑(KBM 403，由Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.製造)、0.2質量份固化加速劑(2E4MZ，由SHIKOKU CHEMICALS CORPORATION製造)、1.0質量份三苯基膦(K-I CHEMICAL INDUSTRY Co.,LTD.)、0.2質量份表面活性劑(BYK-302，由BYK Additives & Instruments製造)及400質量份作為有機溶劑之γ-丁內酯(GBL，由MITSUBISHI CHEMICAL製造)混合及在60℃下加熱至熔融。藉此獲得之接著劑組合物於25℃下具有12 mPa‧s之黏度及22質量份之樹脂組分。
以與實例1相同之方式塗覆及評價接著劑組合物，除使用此實例中獲得之接著劑組合物替代實例1中獲得之接著劑組合物外。
(實例8)
接著劑組合物係如下製得：將100質量份環氧樹脂(JER1001，由Japan Epoxy Resins Co.,Ltd.製造)、10質量份作為環氧固化劑之苯酚樹脂(BRG-556，由SHOWA HIGHPOLYMER CO.,LTD製造)、2質量份矽烷偶合劑(KBM 403，由Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.製造)、0.2質量份固化加速劑(1B2PZ，由SHIKOKU CHEMICALS CORPORATION製造)、3.0質量份AC4B50(由STELLA CHEMIFA CORPORATION製造)、0.2質量份表面活性劑(BYK-302，由BYK Additives & Instruments製造)及400質量份作為有機溶劑之γ-丁內酯(GBL，由MITSUBISHI CHEMICAL製造)混合及在60℃下加熱至熔融。藉此獲得之接著劑組合物在25℃下具有13 mPa‧s之黏度及22質量份之樹脂組分。
以與實例1相同之方式塗覆及評價接著劑組合物，除使用此實例中獲得之接著劑組合物替代實例1中獲得之接著劑組合物外。
(比較實例1)
接著劑組合物係如下製得：將100質量份環氧樹脂(JER1001，由Japan Epoxy Resins Co.,Ltd.製造)、20質量份作為環氧固化劑之苯酚樹脂(BRG-556，由SHOWA HIGHPOLYMER CO.,LTD製造)、2質量份矽烷偶合劑(KBM 403，由Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.製造)、1.0質量份固化加速劑(2E4MZ，由SHIKOKU CHEMICALS CORPORATION製造)、0.2質量份表面活性劑(BYK-302，由BYK Additives & Instruments製造)及400質量份作為有機溶劑之γ-丁內酯(GBL，由MITSUBISHI CHEMICAL製造)混合及在60℃下加熱至熔融。藉此獲得之接著劑組合物於25℃下具有16 mPa‧s之黏度及26質量份之樹脂組分。
以與實例1相同之方式塗覆及評價接著劑組合物，除使用此實例中獲得之接著劑組合物替代實例1中獲得之接著劑組合物外。
(比較實例2)
接著劑組合物係如下製得：將80質量份環氧樹脂(JER1001，由Japan Epoxy Resins Co.,Ltd.製造)、20質量份另一環氧樹脂(EOCN103S，由NIPPON KAYAKU CO.,LTD製造)、40質量份作為環氧固化劑之苯酚樹脂(BRG-556，由SHOWA HIGHPOLYMER CO.,LTD製造)、2質量份矽烷偶合劑(KBM 403，由Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.製造)、1.0質量份固化加速劑(1B2PZ，由SHIKOKU CHEMICALS CORPORAION製造)、0.2質量份表面活性劑(BYK-302，由BYK Additives & Instruments製造)及400質量份作為有機溶劑之γ-丁內酯(GBL，由MITSUBISHI CHEMICAL製造)混合及在60℃下加熱至熔融。藉此獲得之接著劑組合物於25℃下具有17 mPa‧s之黏度及26質量份之樹脂組分。
以與實例1相同之方式塗覆及評價接著劑組合物，除使用此實例中獲得之接著劑組合物替代實例1中獲得之接著劑組合物外。
*1 DSC反應峰差：利用示差掃描量熱法(DSC)以10℃/分鐘之升溫速率測定熱固性組合物之反應峰，以測定較低溫度反應峰與較高溫度反應峰間之溫差。於未闡明較低溫度反應峰及較高溫度反應峰之情況中，將DSC反應峰之差定義為0℃。
*2塗層厚度：利用Alpha-Step 500(由KLA-Tecnor Corporation製造)測定關於塗層厚度之步驟。
*3堆疊後之空隙出現：利用超聲波成像裝置(由Hitachi Engineering & Service Co.,Ltd.製造)觀察封裝情況以檢測空隙之出現。
*4模製後之空隙出現：利用超聲波成像裝置(由Hitachi Engineering & Service Co.,Ltd.製造)觀察封裝情況以檢測空隙之出現。
*5回焊可靠性：在JEDEC Level 3之吸濕處理後在260℃下進行回焊測試以利用超聲波成像裝置(由Hitachi Engineering & Service Co.,Ltd.製造)檢測分層之出現。
根據本發明，可形成具有電子工程領域、半導體工業領域等所需的令人滿意之先進圖案化性質、平整度、防潮可靠性、厚度控制、塗覆控制、防止硬化時出現空隙、低成本、因形成固體接著劑層獲得之不黏性之接著劑層。此外，可提供熱壓縮接合其上具有接著劑之半導體元件時所併入之空隙消除或縮小之接著劑組合物。因此，本發明具有優異的工業利用性。
若採用接著劑層之形成方法及該接著劑組合物，則可於使用習知膜狀接著劑之半導體晶片堆疊領域等中提供較薄接著劑層。此外，由於可將該接著劑組合物施用於除半導體晶圓後表面外之基板表面或表面層，故可增強半導體製造之自由度。

Claims (8)

  1. 一種接著劑層之形成方法，其包含下列步驟：利用非接觸型塗覆裝置將接著劑組合物選擇性地塗覆於待接合表面上，該接著劑組合物含有熱固性組合物及有機溶劑；及將該有機溶劑自塗覆於待接合表面上之接著劑組合物移除，其中該熱固性組合物含有兩種固化加速劑，並具有展現兩類硬化反應溫度的硬化性質。
  2. 如請求項1之形成方法，其中該熱固性組合物於示差掃描量熱法(DSC)中，以升溫速率10℃/分鐘測定時具有與該兩類反應溫度有關之一較低溫度反應峰及一較高溫度反應峰，及其中該較低溫度反應峰與該較高溫度反應峰相差10℃或更高。
  3. 如請求項1之形成方法，其中該熱固性組合物含有環氧樹脂、環氧固化劑及固化加速劑。
  4. 如請求項2之形成方法，其中該熱固性組合物含有環氧樹脂、環氧固化劑及固化加速劑。
  5. 一種用於接著劑層之形成方法中之接著劑組合物，該方法包含步驟：利用非接觸型塗覆裝置將接著劑組合物選擇性地塗覆於待接合表面上，該接著劑組合物含有熱固性組合物及有機溶劑；及將溶劑自塗覆於待接合表面上之接著劑組合物移除， 該接著劑組合物包含環氧樹脂及環氧固化劑，於以升溫速率10℃/分鐘測定時，兩者發生第一硬化反應而展現於100至160℃溫度範圍內之第一DSC峰及發生與該環氧樹脂之自聚合有關之第二硬化反應而展現於140至200℃溫度範圍內之第二DSC峰。
  6. 如請求項5之接著劑組合物，其中於移除溶劑之步驟中該接著劑組合物係呈B階段狀態。
  7. 如請求項5之接著劑組合物，其具有100mPa．s或更小之黏度及5至50質量%範圍內之熱固性組合物含量。
  8. 如請求項6之接著劑組合物，其具有100mPa．s或更小之黏度及5至50質量%範圍內之熱固性組合物含量。
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