TWI585793B - 低溫共燒陶瓷微波介電陶瓷及其製造方法 - Google Patents

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低溫共燒陶瓷微波介電陶瓷及其製造方法
本發明係關於一種製造微波介電陶瓷的技術，特別是一種低中介電與低介電常數之低溫共燒陶瓷微波介電陶瓷及其製造方法。
一般低溫共燒陶瓷(Low temperature co-fired ceramic,LTCC)方法，包括有陶瓷加低熔點氧化物如氧化硼(B2O3)或五氧化二釩(V2O5)為主，依靠低熔點氧化物先產生熔融而降低燒結溫度。另一種方式則是陶瓷加玻璃方式產生液相燒結行為降低燒結溫度。
由於Ba5Nb4O15在高溫1,380℃燒結時，Srivastave,A.M.在『J.Solid State Chem』1997年134卷發表，可獲得介電常數εr=41、品質因子Q×f=57,000GHz和頻率溫度係數τf=50ppm/℃之微波介電特性。另外，Zhuang.H.等人曾在在『J.Am.Ceram.Soc.』發表，若是利用35wt% Ba5Nb4O15-65wt% BaWO4的陶瓷，以及40wt% Ba5Nb4O15-60wt% BaWO4的陶瓷，添加B2O3後，且在900度燒結，可獲得K值在16.8-19.2，Q×f在33,900-50,300GHz之間，以及溫度頻率係數τf在-3.4至-8.6ppm/℃之間。
然而，若添加B2O3等低熔點氧化物，由於B2O3容易與水、甲醇、乙醇以及常用的黏結劑如PVA和PVB等反應，產生出凝膠現象，造成在積層陶瓷電容(Multi-layer Ceramic Capacitor，MLCC)製程中，薄帶製造過程粉體分散不均而使得燒結密度變化大。另外B2O3於水跟酒精中的溶解度大，容易因製程後段在粉體過濾乾燥階段，而使得B2O3成分流失，導致B2O3降低導致燒結密度降低與介電特性損耗。
為克服前述習知技術的缺失，本發明的一目的即是提供一種低 中介電與低介電常數之低溫共燒陶瓷微波介電陶瓷材料。
本發明的另一目的是提供一種低中介電與低介電常數之低溫共燒陶瓷微波介電陶瓷的製造方法，以製造出本發明的低中介電與低介電常數之低溫共燒陶瓷微波介電陶瓷。
為達到上述目的，本發明係以Ba5Nb4O15-xBaWO4陶瓷材料與BaO-B2O3-SiO2玻璃材料經混合後過濾乾燥，再予以燒結而得到該介電陶瓷。本發明實施例中，BaO-B2O3-SiO2玻璃材料的成分為比例5-35wt%BaO、10-40wt%B2O3和5-25wt%SiO2之粉末混合後，於1000-1300℃下熔融而得到。
本發明在製造中介電與低介電常數之低溫共燒陶瓷微波介電陶瓷時，係將製備的zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料與ywt%[(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4]陶瓷材料進行混合後過濾乾燥，再予以燒結。在燒結時，該zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料與該ywt%[(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4]陶瓷材料產生液相燒結特性，使得材料系統符合低溫共燒陶瓷製程溫度，可在範圍880-900℃溫度條件時燒結緻密而得到該zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料與該ywt%[(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4]所組成的介電陶瓷。
其中，zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料的成分為比例5-35wt%BaO、10-40wt%B2O3和5-25wt%SiO2之粉末混合後，於1,000-1,300℃下熔融而得到。
其中，Ba5Nb4O15之材料，依照其化學劑量比秤取BaO和Nb2O5之材料，並且在900至1,300℃下進行4-10小時之煅燒，得到產物後再進行磨粉。
其中，BaWO4之材料，依照其化學劑量比秤取BaO和WO3之材料，並且在900至1,200℃下進行4-10小時之煅燒，得到產物後再進行磨粉。
其中，zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料與ywt%[(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4]陶瓷材料係在室溫下添加水、酒精、分散劑進行濕式混合後過濾乾燥。
其中，zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料與ywt%[(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4]陶瓷材料混合後，在室溫下與貴金屬電極(銀)共燒。
在效果方面，本發明利用BaO-B2O3-SiO2玻璃添加進入(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4陶瓷粉體後，由於BaO-B2O3-SiO2玻璃具有高穩定性，不會與水、酒精跟黏結劑等高分子材料產生反應，因此不會有凝膠現象發生，另外，本發明之玻璃系統只與(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4陶瓷粉體產生液相燒結特性，使得材料系統符合低溫共燒陶瓷製程溫度，可在範圍880-900℃溫度條件時燒結緻密，並且不產生二次相之反應，因此本發明之系統，可有效在大氣氣氛環境與貴金屬電極(銀)共燒，並且應用在微波介電元件上。
本發明所採用的具體實施例，將藉由以下之實施例作進一步之說明。
本發明為比例5-35wt%BaO、10-40wt%B2O3和5-25wt%SiO2之粉末混合後，於1,000-1,300℃下熔融2-10小時而得到之BaO-B2O3-SiO2玻璃材料。其中，wt%係表示重量百分比。
本發明製備Ba5Nb4O15之材料，依照其化學劑量比秤取BaO和Nb2O5之材料，並且在900至1300℃下進行4-10小時之煅燒，得到產物後再進行磨粉。
本發明製備BaWO4之材料，依照其化學劑量比秤取BaO和WO3之材料，並且在900至1,200℃下進行4-10小時之煅燒，得到產物後再進行磨粉。
本發明製備ywt%[(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4]+zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料。將Ba5Nb4O15、BaWO4和BaO-B2O3-SiO2玻璃材料在室溫下混合，並添加如水、酒精、分散劑等進行濕式混合，而材料比例為x 範圍介於0.3≦x≦0.85、1%≦z≦15%、y+z=100%，混合2小時之後過濾乾燥。混合後材料於880-900℃進行低溫燒結，並可與銀共燒，燒結時間0.5-4小時，具有介電常數範圍於11.5-30.4，屬於中介電常數至低介電常數範圍，且同時具有高品質因子和接近零的溫度頻率係數之微波介電材料。
本發明為新發明之材料，主要為(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4陶瓷材料混合BaO-B2O3-SiO2玻璃材料，而國內外文獻期刊與專利搜索後，只有利用陶瓷材料混合低熔點陶瓷材料，並無利用陶瓷材料混合玻璃之相關技術申請。由於玻璃具有高穩定性，不易水解於水或酒精中，且不易與黏結劑等起反應作用，另外在材料燒結時，玻璃只具有產生液相燒結作用，使陶瓷易於低溫下燒結緻密，並且玻璃也不與陶瓷反應產生其他二次相出現，因此本發明具有高創新性。
此外，根據不同之陶瓷材料成分與不同之玻璃成份混合燒結後，分成比較例與實施例，各別之介電性質如下：當(1-x)Ba5Nb4O15-xBaNb2O6陶瓷材料混合BaO-B2O3-SiO2玻璃材料於890℃燒結，結果如表一，而其比較例與實施例如下：
比較例-1
當(1-x)Ba5Nb4O15-xBaNb2O6陶瓷材料，在x等於0之時，混合0wt%-15wt%的BaO-B2O3-SiO2玻璃材料於890℃之燒結時，可發現0wt%玻璃添加時，燒結不緻密，介電常數因陶瓷孔隙多而介電常數值無法提高只達到28.1。另外，若加入1wt%-15wt%的BaO-B2O3-SiO2玻璃後，則密度有增加，則介電常數介於35.5-38.5，另外品質因子也因為密度增加，而品質因子增加至6,833跟14,321GHz，溫度電容係數為-85至-78ppm/℃、溫度頻率係數為42至39ppm/℃、絕緣阻抗達3.7×1011至4.8×1011Ω。
實施例-1
當(1-x)Ba5Nb4O15-xBaNb2O6陶瓷材料在x等於30之時，混合0wt%-15wt%的BaO-B2O3-SiO2玻璃材料於890℃之燒結時，可發現0wt%玻璃 添加時，燒結不緻密，介電常數因陶瓷孔隙多而介電常數值無法提高只達到25.4，另外，若加入1wt%-15wt%的BaO-B2O3-SiO2玻璃後，則密度有增加，則介電常數介於29.5-30.4，另外品質因子也因為密度增加，而品質因子增加至10,284跟16,136GHz，溫度電容係數為-36至-43ppm/℃、溫度頻率係數為19至21ppm/℃、絕緣阻抗達2.5×1011至9.4×1011Ω。
實施例-2
當(1-x)Ba5Nb4O15-xBaNb2O6陶瓷材料在x等於50之時，混合0wt%-15wt%的BaO-B2O3-SiO2玻璃材料於890℃之燒結時，可發現0wt%玻璃添加時，燒結不緻密，介電常數因陶瓷孔隙多而介電常數值無法提高只達到17.3。另外，若加入1wt%-15wt%的BaO-B2O3-SiO2玻璃後，則密度有增加，則介電常數介於19.6-20.2，品質因子也因為密度增加，而品質因子增加至11,765跟15,766GHz，溫度電容係數為-2至2ppm/℃、溫度頻率係數為-1至1ppm/℃、絕緣阻抗達3.3×1011至6.7×1011Ω。
實施例-3
當(1-x)Ba5Nb4O15-xBaNb2O6陶瓷材料在x等於70之時，混合0wt%-15wt%的BaO-B2O3-SiO2玻璃材料於890℃之燒結時，可發現0wt%玻璃添加時，燒結不緻密，介電常數因陶瓷孔隙多而介電常數值無法提高只達到11.3。另外，若加入1wt%-15wt%的BaO-B2O3-SiO2玻璃後，則密度有增加，則介電常數介於13.8-16.2，品質因子也因為密度增加，而品質因子增加至12,478跟19,753GHz，溫度電容係數為32至36ppm/℃、溫度頻率係數為-16至-18ppm/℃、絕緣阻抗達1.3×1011至3.6×1011Ω。
實施例-4
當(1-x)Ba5Nb4O15-xBaNb2O6陶瓷材料在x等於85之時，混合0wt%-15wt%的BaO-B2O3-SiO2玻璃材料於890℃之燒結時，可發現0wt%玻璃添加時，燒結不緻密，介電常數因陶瓷孔隙多而介電常數值無法提高只達到10.2。另外，若加入1wt%-15wt%的BaO-B2O3-SiO2玻璃後，則密度有增加，則 介電常數介於11.5-12.1，品質因子也因為密度增加，而品質因子增加至10,312跟20,756GHz，溫度電容係數為61至68ppm/℃、溫度頻率係數為-31至-34ppm/℃、絕緣阻抗達2.3×1011至4.3×1012Ω。

Claims (10)

  1. 一種低溫共燒陶瓷微波介電陶瓷，係由ywt%[(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4]陶瓷材料與zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料所組成，其中該zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料的成分為比例5-35wt%BaO、10-40wt%B2O3和5-25wt%SiO2之重量百分比粉末，其中該x、y、z的範圍為0.3≦x≦0.85、1%≦z≦15%、y+z=100%，該ywt%[(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4]陶瓷材料與該zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料經混合後過濾乾燥，再於880-900℃溫度條件下燒結而得到該介電陶瓷。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之低溫共燒陶瓷微波介電陶瓷，其中該zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料的該5-35wt%BaO、10-40wt%B2O3和5-25wt%SiO2之重量百分比粉末混合後，係於1,000-1,300℃下熔融而得到。
  3. 一種低溫共燒陶瓷微波介電陶瓷，係由Ba5Nb4O15-xBaWO4陶瓷材料與BaO-B2O3-SiO2玻璃材料所組成，其中該BaO-B2O3-SiO2玻璃材料的成分為比例5-35wt%BaO、10-4()wt%B2O3和5-25wt%SiO2之重量百分比粉末混合後，於1,000-1,300℃下熔融而得到，該Ba5Nb4O15-xBaWO4陶瓷材料與該BaO-B2O3-SiO2玻璃材料經混合後過濾乾燥，再於玻璃材料經混合後過濾乾燥，於880-900℃溫度條件下燒結而得到該介電陶瓷。
  4. 一種低溫共燒陶瓷微波介電陶瓷的製造方法，包括下列步驟：(a)製備zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料，該zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料的成分為比例5-35wt%BaO、10-40wt%B2O3和5-25wt%SiO2之重量百分比粉末；(b)製備ywt%[(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4]陶瓷材料，該x、y、z的範圍為0.3≦x≦0.85、1%≦z≦15%、y+z=100%；(c)將製備好的該zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料與該ywt%[(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4]陶瓷材料進行混合後過濾乾燥； (d)將該zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料與該ywt%[(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4]陶瓷材料於880-900℃溫度條件下燒結；(e)在燒結時，該zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料與該ywt%[(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4]陶瓷材料產生液相燒結特性，而得到該zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料與該ywt%[(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4]陶瓷材料所組成的一介電陶瓷。
  5. 如申請專利範圍第4項所述之低溫共燒陶瓷微波介電陶瓷的製造方法，其中步驟(a)中，該zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料的該5-35wt%BaO、10-40wt%B2O3和5-25wt%SiO2之重量百分比粉末混合後，係於1,000-1,300℃下熔融而得到。
  6. 如申請專利範圍第4項所述之低溫共燒陶瓷微波介電陶瓷的製造方法，其中步驟(b)中，該Ba5Nb4O15之材料，依照其化學劑量比秤取BaO和Nb2O5之材料，並且在900至1,300℃下進行4-10小時之煅燒，得到產物後再進行磨粉。
  7. 如申請專利範圍第4項所述之低溫共燒陶瓷微波介電陶瓷的製造方法，其中步驟(b)中，該BaWO4之材料，依照其化學劑量比秤取BaO和WO3之材料，並且在900至1,200℃下進行4-10小時之煅燒，得到產物後再進行磨粉。
  8. 如申請專利範圍第4項所述之低溫共燒陶瓷微波介電陶瓷的製造方法，其中步驟(c)中，該zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料與該ywt%[(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4]陶瓷材料係在室溫下添加水、酒精、分散劑進行濕式混合後過濾乾燥。
  9. 如申請專利範圍第4項所述之低溫共燒陶瓷微波介電陶瓷的製造方法，其中步驟(c)中，該zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料與該ywt%[(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4]陶瓷材料混合後，在室溫下與貴金屬電極共燒。
  10. 如申請專利範圍第4項所述之低溫共燒陶瓷微波介電陶瓷的製造方法，其中 步驟(d)中，該zwt%BaO-B2O3-SiO2玻璃材料與該ywt%[(1-x)Ba5Nb4O15-xBaWO4]在該溫度880-900℃進行燒結的時間為0.5-4小時。
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