TWI556460B - 鈣鈦礦結構基太陽能電池 - Google Patents
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Description
本發明係關於一種鈣鈦礦結構基太陽能電池，尤指一種平面異質接面結構之鈣鈦礦結構基薄膜太陽能電池。
太陽能電池係目前備受矚目之替代能源之一，其係一種將光能轉換成電能之裝置，其發電過程不會產生二氧化碳等溫室氣體或其他不良物質，不會對於環境造負擔。因此，各種關於太陽能電池的研究正如火如荼的進行當中，且技術日漸成熟。
太陽能電池之發電原理係利用半導體材料之光電效應而將光能轉換成電能。具體而言，當光照射至半導體材料時會產生光子，而光子又使得半導體材料內部產生電子-電洞對，接著，電子與電洞係藉由內部電場而分別被輸送至兩個相對的電極，因此產生了電壓。此時，若將兩個電極連接至外部電路，則產生了電流。
基於上述之太陽能電池發光原理，半導體材料的選擇則相當重要，根據所使用的半導體材料，可大致分為晶體矽太陽能電池、薄膜太陽能電池、及染料敏化太陽能電池。然而，上述之太陽能電池經常具有光電轉換效率
無法提升或是製備成本過高的問題，難以普及或大量地應用於發電上。
日前，一種具有鈣鈦礦(perovskite)結構之新興半導體材料被提出，其光電轉換效率高，製備成本低，且不容易造成汙染，是太陽能電池中備受矚目的一種類型。近五年來，鈣鈦礦結構基太陽能電池之光電轉換效率已從3.1%提升至17.9%。因此，鈣鈦礦結構基太陽能電池之發展前景相當被看好。
然而，平面異質接面結構之薄膜太陽能電池中的鈣鈦礦結構基層難以具有良好的覆蓋率，而造成電子傳遞層與電洞傳遞層接觸，電子傳遞效率差，並使得整體的轉換效率下降。
因此，目前急需一種提高鈣鈦礦結構基材料於平面異質接面結構元件中的覆蓋率，進而提升其光電轉換效率。
本發明之主要目的係在提供一種鈣鈦礦結構基太陽能電池，其係利用添加一種高分子添加劑於一鈣鈦礦結構基材料層中，以改善該鈣鈦礦結構基材料層於電極或電洞傳輸層之覆蓋率，並降低其粗糙度，從而提升光電轉換效率。
本發明所提供之鈣鈦礦結構基太陽能電池係包括：一第一電極基板；一鈣鈦礦結構基材料層，包括一
鈣鈦礦結構基有機無機材料以及一高分子添加劑，該鈣鈦礦結構基材料層設置於該第一電極基板之上方；以及一第二電極，設置於該鈣鈦礦結構基材料層之上方，並相對與該第一電極基板。
根據本發明之一較佳實施態樣，於鈣鈦礦結構基太陽能電池中，該第一電極基板與該鈣鈦礦結構基材料層之間可更包括一電子傳輸層，該電子傳輸層可由一有效傳輸電子之材料所構成，藉以增加電荷至該第一電極基板的移動率。該電子傳輸層材料可為本技術領域中習知之電子傳輸層材料所構成，並無特別的限制，例如可為無機材料、N-型有機小分子或N-型高分子所構成，舉例而言，可為二氧化鈦(TiO2)、氧化鋅(ZnO)、銦錫氧化物(InSnOx)、氧化銅(CuOx)、氧化鋁(Al2O3)、氧化鋯(ZrO2)、氧化錫(SnO2)、氧化鎢(WO3)、氧化鈮(Nb2O5)、硫化鎘(CdS)、硒化鎘(CdSe)、碲化鎘(CdTe)、硫化鉍(Bi2S3)、硫化鉛(PbS)、磷化銦(InP)或其他n-type高分子，其中，係以TiO2為較佳。由於本發明所提供之鈣鈦礦結構基太陽能電池係屬平面異質接面結構，故本案中之電子傳輸層係較佳為一緻密之膜層，舉例而言，當使用TiO2作為電子傳輸層時，TiO2膜層係藉由塗布TiO2奈米粒子溶液並在低溫下加熱而形成，其厚度可為20至200nm，較佳為40~100nm。
根據本發明之另一較佳實施態樣，於鈣鈦礦結構基太陽能電池中，該第二電極與該鈣鈦礦結構基材料層之間可更包括一電洞傳輸層，該電洞傳輸層係由一可有效
傳輸電洞之材料所構成，藉以增加電荷至該第二電極的移動率。該電洞傳輸層之材料可為本技術領域中習知作為電洞傳輸層之材料，並無特別的限制，例如可為無機材料、P-型有機小分子或P-型高分子所構成，舉例而言，可為2,2',7,7'-四-(N,N-二-對甲氧基苯乙胺)9,9螺二芴(spiro-OMeTAD)、聚(3,4-並乙二氧基噻吩)-聚苯乙烯磺酸(PEDOT-PSS)、N,N'-二(3-甲基苯基)-N,N'-二苯基-[1,1'-聯苯基]-4,4'-二胺(TPD)、聚三己基聚噻吩(P3HT)或其他低能隙導電高分子，其中又以spiro-OMeTAD為較佳。此外，該電洞傳輸層之厚度係50至500nm之範圍內，其中又以150至250nm為較佳。
接者，根據本發明之一較佳實施態樣，於鈣鈦礦結構基太陽能電池中，該第一電極基板可為一透明電極材料所構成，所使用之透明電極材料並無特別的限制，可選用本技術領域中習知之透明電極，舉例而言，可選自由摻氟氧化錫(fluorine doped tin oxide,FTO)、氧化銦錫(indium tin oxide,ITO)、ZnO-Ga2O3、ZnO-Al2O3、氧化錫、以及氧化鋅所組成之群組。且該第一電極基板之厚度可為50nm至5μm，且當該第一電極基板為FTO時，其厚度較佳可約為2.3μm；且當該第一電極基板為ITO時，其厚度較佳可約為150nm。再者，該第二電極亦可選用本技術領域中習知之電極材料，並無特別的限制，舉例而言，可選自由銅、金、銀、銣、鈀、鎳、鉬、鋁、其合金，以及包含其之多層材料，該第二電極之厚度可為至10至300nm，較佳可為
50至150nm。
再者，根據本發明之一較佳實施態樣，包含於該鈣鈦礦結構基材料層中之該鈣鈦礦結構基有機無機材料可選自由式(I)所示之至少一化合物所構成：R1R2R3NMX3-nYn (I)
其中，R1、R2、及R3可彼此相同或各自獨立為H、或C1-10直鏈或支鏈之烷基(較佳為CH3、C4H9、或C8H9)；M係Pb、Sn、Bi、Cu、Fe、Co、Ni、Mn、或Cd；X、Y分別為Cl、Br、或I；以及n可為0至3之整數。
根據上式(I)所示之該鈣鈦礦結構基有機無機材料，其中較佳可為CH3NH3PbI3-nCln，其中，n係0至3之整數。
根據本發明之一較佳實施態樣，包含於該鈣鈦礦結構基材料層中之該高分子添加劑可包括至少一親水性高分子(hydrophilic polymer)，該親水性高分子較佳可為至少一選自由聚乙二醇、聚丙二醇、聚乙烯吡咯烷酮、聚乳酸、聚乙烯醇、聚丙烯酸、聚氨酯、聚乙烯亞胺、聚丙烯醯胺、聚苯乙烯磺酸及其混合物所組成之群組，然而其中又以聚乙二醇為更佳。此外，該親水性高分子之分子量可介於2K至60K之間，其中又以5K至10K為較佳。
本發明所提供之鈣鈦礦結構基太陽能電池中，由該鈣鈦礦結構基有機無機材料以及該親水性高分子所構成該鈣鈦礦結構基材料層，可提升該鈣鈦礦結構基材料層之覆蓋率，可有效避免設置於該鈣鈦礦結構基材料層兩側
之膜層彼此接觸，舉例而言，當該鈣鈦礦結構基材料層係設置於該電子傳輸層以及該電洞傳輸層之間時，可避免該電子傳輸層以及該電洞傳輸層彼此接觸，從而解決平面異質接面結構之太陽能電池電子傳遞效率的問題，以提高光電轉換效率。
為了達到較佳覆蓋率之鈣鈦礦結構基材料層，於該鈣鈦礦結構基材料層中，該高分子添加劑之含量可為1~10重量百分比，若該高分子添加劑之含量低於0.5重量百分比，即無法有效地提升該鈣鈦礦結構基材料層之覆蓋率，而難以提升平面異質接面結構太陽能電池之電子傳遞效率，而若該高分子添加劑之含量高於3重量百分比時，過量之高分子添加劑可能會阻障該鈣鈦礦結構基材料層中電子或電洞的移動效率，故亦無法提升該太陽能電池之光電轉換效率。而其中，該高分子添加劑之含量係較佳為1~3重量百分比。
藉由該高分子添加劑的添加，該鈣鈦礦結構基材料層之表面粗糙度可控制為50~100nm，於本發明之平面異質接面結構之太陽能電池中，具有較低粗糙度之鈣鈦礦結構基材料層可確保其與其他膜層之間具有良好的接觸界面，以增進電子或電洞之傳遞效率。其中，該鈣鈦礦結構基材料層之表面粗糙度較佳為60~80nm。
本發明更提供了上述之鈣鈦礦結構基太陽能電池之製備方法，包括：(A)提供一第一電極基板；(B)提供一鈣鈦礦結構基材料層於該第一電極基板之上方，該鈣鈦
礦結構基材料層係包括一鈣鈦礦結構基有機無機材料以及一高分子添加劑；以及(C)提供一第二電極於該鈣鈦礦結構基材料層之上方。
根據上述之鈣鈦礦結構基太陽能電池之製備方法，可更包括一步驟(A’)提供一電子傳輸層於該第一電極基板之上方，使得該電子傳輸層係介於該第一電極基板以及該鈣鈦礦結構基材料層之間。
根據上述之鈣鈦礦結構基太陽能電池之製備方法，可更包括另一步驟(C’)提供一電洞傳輸層於該鈣鈦礦結構基材料層之上方，使得該電洞傳輸層介於該鈣鈦礦結構基材料層與該第二電極之間。
根據本發明之一較佳實施態樣，於上述製備方法之步驟(B)中，提供該鈣鈦礦結構基材料層之方法可包括(B1)形成一鈣鈦礦結構基材料前驅物，該鈣鈦礦結構基材料前驅物可為包括一烷基銨碘化物(如甲基銨碘化物)、一金屬鹵化物(如PbCl2)、一高分子添加劑(如聚乙二醇)、以及一溶劑(如二甲基甲醯胺(DMF))之混合物；(B2)旋轉塗佈該鈣鈦礦結構基材料前驅物於該第一電極基板或該電子傳輸層上；以及(B3)熱處理該鈣鈦礦結構基材料前驅物以形成一鈣鈦礦結構基材料層。
於本發明說明書中，「上方」之用語係指向上延伸，且包含鄰接與非鄰接元件以及重疊與非重疊元件，且該些元件係彼此接觸或不接觸。舉例而言，該鈣鈦礦結構基材料層設置於該第一電極基板之上方可指該鈣鈦礦結
構基材料層與該第一電極基板彼此接觸，或可指該鈣鈦礦結構基與該第一電極基板之間包含其他膜層而彼此不接觸。
100‧‧‧鈣鈦礦結構基太陽能電池
11‧‧‧第一電極基板
12‧‧‧電子傳輸層
13‧‧‧鈣鈦礦結構基材料層
14‧‧‧電洞傳輸層
15‧‧‧第二電極
圖1係本發明實施例1所製備之鈣鈦礦結構基太陽能電池結構示意圖。
圖2係本發明實施例1所製備之鈣鈦礦結構基材料層之SEM圖。
圖3係本發明實施例2所製備之鈣鈦礦結構基材料層之SEM圖。
圖4係本發明比較例1所製備之鈣鈦礦結構基材料層之SEM圖。
圖5係本發明比較例2所製備之鈣鈦礦結構基材料層之SEM圖。
圖6係本發明實施例1~2以及比較例1~2之X光繞射分析圖譜。
圖7係本發明實施例1~2以及比較例1~2之光電特性分析結果圖。
[實施例1]
首先，將0.399g之甲基銨碘化物(methylammonium iodide)、0.233g之氯化鉛(PbCl2)、以及
6.32mg之聚乙二醇(1wt%)(分子量：6000)溶於1mL之二甲基甲醯胺(DMF)，並於室溫下攪拌均勻以製備一鈣鈦礦結構基材料前驅物。接者，製備一包含TiO2奈米顆粒之溶液，其使用之溶劑為2-甲氧基乙醇(2-methoxyethanol)，該TiO2奈米顆粒之含量為10mg/mL。再者，製備一包括spiro-OMeTAD之溶液，其係將80mg之spiro-OMeTAD、28.5mL之4-叔丁基吡啶(4-tert-butylpyridine)、以及17.5μL之Li-TFSI溶液溶於1mL之氯苯(chlorobenzene)中。
接者，提供一FTO基板作為第一電極基板，將上述之包含TiO2奈米顆粒之溶液以旋轉塗佈之方法(3000rpm，40秒)塗佈於該FTO基板上，並於150℃下進行熱處理30分鐘以形成作為電子傳輸層之TiO2層。然後，將上述含有1重量百分比之聚乙二醇之鈣鈦礦基材料前驅物以旋轉塗佈的方法(2000rpm，40秒)塗佈於該TiO2層上，並於100℃下進行熱處理1小時以形成鈣鈦礦結構基材料層(包括CH3NH3PbI3-nCln以及聚乙二醇)。接者，將上述含有spiro-OMeTAD之溶液以旋轉塗佈之方法(4000rpm，30秒)塗佈於該鈣鈦礦結構基材層上以形成電洞傳輸層。最後，利用蒸鍍法形成100nm之金膜於該電洞傳輸層上作為第二電極，以完成一鈣鈦礦結構基太陽能電池。
經由本實施例所述之製備方法所完成之鈣鈦礦結構基太陽能電池100之結構係如圖1所示，其包括依序層疊之第一電極基板11、電子傳輸層12、鈣鈦礦結構基材料層13、電洞傳輸層14、以及第二電極15。
此外，於本實施例中，所製備之鈣鈦礦結構基材料層係如圖2所示，可觀察到，該鈣鈦礦結構基材料層之覆蓋情形相當優異。
[實施例2]
本實施例所製備之鈣鈦礦結構基太陽能電池與實施例1所提供之鈣鈦礦結構基太陽能電池大致相同，其不同在於，該鈣鈦礦結構基材料層中，係包括3重量百分比之聚乙二醇作為高分子添加劑，且本實施例中，所製備之鈣鈦礦結構基材料層係如圖3所示，亦可觀察到，該鈣鈦礦結構基材料層之覆蓋情形相當優異。
[比較例1]
本實施例所製備之鈣鈦礦結構基太陽能電池與實施例1所提供之鈣鈦礦結構基太陽能電池大致相同，其不同在於，該鈣鈦礦結構基材料層中，不添加高分子添加劑，且本實施例中，所製備之鈣鈦礦結構基材料層係如圖4所示，由圖4可觀察到，該鈣鈦礦結構基材料層之覆蓋情況較差，顯露下方大面積的電子傳輸層。
[比較例2]
本實施例所製備之鈣鈦礦結構基太陽能電池與實施例1所提供之鈣鈦礦結構基太陽能電池大致相同，其不同在於，該鈣鈦礦結構基材料層中，係包括5重量百分比之聚乙二醇作為高分子添加劑，且本實施例中，所製備之鈣鈦礦結構基材料層係如圖5所示。
[測試例1]-X光繞射分析
本測試例係利用X光繞射分析，檢視由實施例1~2以及比較例1~2所製備之鈣鈦礦結構基材料層於TiO2之覆蓋情形，其係以上述實施例以及比較例中具有依序層疊之FTO基板、TiO2層、以及鈣鈦礦結構基材料層之半成品作為樣品，並以X光繞射儀進行分析，其分析之結果係如圖6所示。由圖6所示之結果可證明，添加聚乙二醇作為添加劑之鈣鈦礦結構基材料層，可有效地遮蔽位於其下方之TiO2層，而未添加高分添加劑之比較例1則無法有效遮蔽TiO2層(見＊標記處)。故高分子添加劑之添加可有效提升鈣鈦礦結構基材料層之覆蓋率。
[測試例2]-粗糙度分析
本測試例係利用原子力顯微鏡(AFM)，對於上述實施例1~2以及比較例1~2中所製備之鈣鈦礦結構基材料層進行表面粗糙度分析。與測試例1相同，利用具有依序層疊之FTO基板、TiO2層、以及鈣鈦礦結構基材料層之半成品作為樣品以進行測試，其分析結果係如表1所示。由表1所示之表面粗糙度測試結果可推知，藉由添加高分子添加劑，可降低鈣鈦礦結構基材料層之表面粗糙度。
[測試例3]-光電特性分析
本測試例係測試上述實施例1~2以及比較例1~2所製備之鈣鈦礦結構基太陽能電池之光電特性。首先，使用AM1.5G太陽光模擬測試系統(AM1.5G solar stimulator)，提供100mW/cm2之入射光源，並利用電源量測儀器(Keithley 2410)進行掃描，其分析結果係如圖7以及表1所示。
由以上分析結果可得知，於形成鈣鈦礦結構基材料層時，添加適量的高分子添加劑可幫助均勻分散鈣鈦礦結構基有機無機材料於基材上，阻礙該材料形成結晶，使得該鈣鈦礦結構基有機無機材料可於基材上形成連續性的膜層，而連續性的鈣鈦礦結構基材料層可吸收更多的光線並有效率地傳輸電荷，從而提升光電轉換效率。然而，當高分子添加劑的含量過多時，於鈣鈦礦結構基材料層形成時，高分子添加劑與鈣鈦礦結構基有機無機材料可能會發生相分離，故無法形成連續性的鈣鈦礦結構基材料層，電荷無法有效率地被傳輸，因而導致光電轉換率的下降。
因此，當添加適量之高分子添加劑時，尤其係添加1~3重量百分比之高分子添加劑時，可提升鈣鈦礦結構基太陽能電池之光電轉換效率。舉例而言，於鈣鈦礦結構基材料層中，高分子添加劑之含量為1重量百分比時，其光電轉換效率可由10.58%提升至13.20%。
上述實施例僅係為了方便說明而舉例而已，本發明所主張之權利範圍自應以申請專利範圍所述為準，而非僅限於上述實施例。
100‧‧‧鈣鈦礦結構基太陽能電池
11‧‧‧第一電極基板
12‧‧‧電子傳輸層
13‧‧‧鈣鈦礦結構基材料層
14‧‧‧電洞傳輸層
15‧‧‧第二電極
Claims (14)
- 一種鈣鈦礦結構基太陽能電池，包括：一第一電極基板；一電子傳輸層，設置於該第一電極基板之上方；一鈣鈦礦結構基材料層，包括一含有鈣鈦礦結構基有機無機材料以及一高分子添加劑之混合物，該鈣鈦礦結構基材料層設置於該電子傳輸層之上方；一電洞傳輸層，設置於該鈣鈦礦結構基材料層之上方；以及一第二電極，設置於該電洞傳輸層之上方，並相對與該第一電極基板。
- 如申請專利範圍第1項所述之鈣鈦礦結構基太陽能電池，其中，該第一電極基板與該鈣鈦礦結構基材料層之間更包括一電子傳輸層，其中電子傳輸層可為無機材料、N-型有機小分子或N-型高分子所構成。
- 如申請專利範圍第2項所述之鈣鈦礦結構基太陽能電池，其中，該電子傳輸層係選自由二氧化鈦(TiO2)、氧化鋅(ZnO)、銦錫氧化物(InSnOx)、氧化銅(CuOx)、氧化鋁(Al2O3)、氧化鋯(ZrO2)、氧化錫(SnO2)、氧化鎢(WO3)、氧化鈮(Nb2O5)、硫化鎘(CdS)、硒化鎘(CdSe)、碲化鎘(CdTe)、硫化鉍(Bi2S3)、硫化鉛(PbS)、以及磷化銦(InP)所組成之群組。
- 如申請專利範圍第1項所述之鈣鈦礦結構基太陽能電池，其中，該第二電極與該鈣鈦礦結構基材料層之間更包括 一電洞傳輸層，其中電洞傳輸層可為無機材料、p-型有機小分子電子或p-型高分子所構成。
- 如申請專利範圍第4項所述之鈣鈦礦結構基太陽能電池，其中，該電洞傳輸層係選自由2,2',7,7'-四-(N,N-二-對甲氧基苯乙胺)9,9螺二芴(spiro-OMeTAD)、聚(3,4-並乙二氧基噻吩)-聚苯乙烯磺酸(PEDOT-PSS)、以及N,N'-二(3-甲基苯基)-N,N'-二苯基-[1,1'-聯苯基]-4,4'-二胺(TPD)、以及聚三己基聚噻吩(P3HT)所組成之群組。
- 如申請專利範圍第1項所述之鈣鈦礦結構基太陽能電池，其中，該第一電極基板係一透明電極，其係選自由摻氟氧化錫(fluorine doped tin oxide,FTO)、氧化銦錫(indium tin oxide,ITO)、ZnO-Ga2O3、ZnO-Al2O3、氧化錫、以及氧化鋅所組成之群組。
- 如申請專利範圍第1項所述之鈣鈦礦結構基太陽能電池，其中，該第二電極係選自由銅、金、銀、銣、鈀、鎳、鉬、鋁、其合金、以及包含其之多層材料所組成之群組。
- 如申請專利範圍第1項所述之鈣鈦礦結構基太陽能電池，其中，該鈣鈦礦結構基有機無機材料係選自由式(I)所示之至少一化合物所構成：R1R2R3NMX3-nYn (I)其中，R1、R2、及R3係彼此相同或各自獨立為H、或C1-10直鏈或支鏈之烷基；M係Pb、Sn、Bi、Cu、Fe、Co、Ni、Mn、或Cd；X、Y分別為Cl、Br、或I；以及 n係0至3之整數。
- 如申請專利範圍第8項所述之鈣鈦礦結構基太陽能電池，其中，該鈣鈦礦結構基有機無機材料係CH3NH3PbI3-nCln，其中，n係0至3之整數。
- 如申請專利範圍第1項所述之鈣鈦礦結構基太陽能電池，其中，該高分子添加劑係包括至少一親水性高分子。
- 如申請專利範圍第10項所述之鈣鈦礦結構基太陽能電池，其中，該親水性高分子係至少一選自由聚乙二醇、聚丙二醇、聚乙烯吡咯烷酮、聚乳酸、聚乙烯醇、聚丙烯酸、聚氨酯、聚乙烯亞胺、聚丙烯醯胺、聚苯乙烯磺酸、及其混合物所組成之群組。
- 如申請專利範圍第10項所述之鈣鈦礦結構基太陽能電池，其中，該親水性高分子之分子量係介於2K至60K之間。
- 如申請專利範圍第1項所述之鈣鈦礦結構基太陽能電池，於該鈣鈦礦結構基材料層中，該高分子添加劑之含量係0.5~3重量百分比。
- 如申請專利範圍第1項所述之鈣鈦礦結構基太陽能電池，該鈣鈦礦結構基材料層之表面粗糙度係50~100nm。
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