TWI538978B - 用於製備有機電子裝置之方法 - Google Patents
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Description
本發明係關於有機電子裝置之製備方法、使用其製備的有機電子裝置及其用途。
有機電子裝置(OED)係指包括能夠傳導電流之有機材料之至少一個層的裝置。OED之種類包括有機發光二極體(OLED)、有機太陽電池、有機光導體(OPC),或有機電晶體等。
典型有機電子裝置通常係製備於諸如玻璃之剛性基板上。對此等類型的剛性元件而言,已對替代典型玻璃基板的具有可撓性基板之可撓性元件進行研究。可撓性基板可主要分類為三種類型:薄膜玻璃基板、金屬箔基板及塑膠基板。
使用可撓性基板製備元件之方法由於可撓性基板之可撓性而需要特別留意,即使當可撓性基板具有與剛性基板之剛性大體上相似的剛性時亦如此。作為使用可撓性基板之方法,存在的方法包括將可撓性基板附接至硬
載體基板,執行後續製程,且自載體基板剝離元件(例如,參見專利文件1)。在此種方法中,在適當黏著劑材料形成於附接至可撓性基板之載體基板之邊緣區域上之後,通常執行移除邊緣區域之製程來最終剝離可撓性基板。因此,該方法具有的問題在於:製備效率可由於此種製程之存在而降級,且在黏著劑材料未得以適當移除時,元件可在剝離於基板時遭破壞。
先前技術文件
專利文件
專利文件1:韓國未審查專利申請案公開案第2013-0072651號
本發明旨在提供有機電子裝置之製備方法、使用其製備的有機電子裝置及其用途。例如,本發明之主要目標為提供使用可撓性基板來有效地製備有機電子裝置之方法、使用其製備的有機電子裝置及其用途。
本發明之一個態樣提供有機電子裝置之製備方法,該方法包括於載體基板上形成聚合物層,於該聚合物層上安置可撓性基板,以及於該基板上形成有機電子元件。製備方法可更包括在上述操作之後自聚合物層剝離可撓性基板。
在先前情況下,載體基板用以在製備或運送有機電子元件之操作期間支撐可撓性基板或有機電子元件。各種類型的基板可用作此種載體基板而不受特定限制,只要其可充當諸如剛性基板之適當支撐件即可。例如,玻璃基板可用作基板,但本發明不受限於此。例如,各種剛性基板可應用為載體基板。
在根據本發明之一個例示性實施例之製備方法,聚合物層係形成於此載體基板上。可撓性基板係於製備或運輸操作期間附接至載體基板上,以便展現適當黏著強度。在此狀況下,聚合物層可用以在後續剝離操作期間易於剝離可撓性基板。
聚合物層之材料不受特定限制,只要其可如以上所述作用即可。材料之一個實例可包括聚有機矽氧烷。聚有機矽氧烷具有的優點為藉由控制固化條件、調整其自有形狀或添加添加劑而易於控制對其他組件之黏著強度。
聚有機矽氧烷之特定類型可考慮目的來加以選擇,但本發明不特定地受限於此。
例如,包括由下式1表示的重複單元之化合物可用作聚有機矽氧烷。
在式1中,R1及R2各自獨立地為氫、烷基、烯基或芳基。
除非在本說明書中另外特定地定義,否則用語「烷基」可意指具有1至20個碳原子、1至16個碳原子、1至12個碳原子、1至8個碳原子或1至4個碳原子之烷基。烷基可為直鏈、支鏈或環狀的。此外,烷基可視需要由一個以上取代基取代。
除非在本說明書中另外特定地定義,否則用語「烯基」可意指具有2至20個碳原子、2至16個碳原子、2至12個碳原子、2至8個碳原子或2至4個碳原子之烯基。烯基可為直鏈、支鏈或環狀的,且可視需要由一個以上取代基取代。
除非另外特定地定義,否則用語「芳基」可意指衍生自化合物或其衍生物之一價殘基,該化合物或其衍生物包括苯環,或具有其中兩個以上苯環接合在一起之結構,或其中兩個以上苯環縮合或接合在一起同時共用一或兩個以上碳原子之結構。一般而言,本說明書中揭示的用語「芳基」之類別可除通常稱為芳基之官能基之外包括芳烷基或芳基烷基。芳基可為例如具有6至25個碳原子、6至21個碳原子、6至18個碳原子或6至12個碳原子之芳基。本文可使用的芳基之實例可包括苯基、二氯苯基、氯苯基、苯基乙基、苯基丙基、苄基、甲苯基、二甲苯基或萘基。
在具有此主鏈之聚有機矽氧烷中,具有所要物理性質之聚合物層可藉由在必要時調整官能基(R1及R2)之種類及比率來調整。
例如,在官能基中,氫或烯基為可參與聚有機矽氧烷之固化反應的官能基。因此,所要物理性質可藉由調整官能基之種類及比率以調整固化度來確保。
具有與式1相同主鏈之聚有機矽氧烷之特定類型不受特定限制。例如,可使用相關技術中廣泛稱為聚二甲基矽氧烷之聚二烷基矽氧烷。
在本發明中,形成於載體基板上之聚合物層可經形成以便聚合物層具有適當凸面部分。因此,聚合物層可用以適當地維持可撓性基板,且在移除基板時同時移除可撓性基板。此外,不同於習知技術,因為適當地形成凸面部分,所以移除基板之一部分的操作可不必在移除基板時執行。
亦即,可撓性基板與聚合物層之間的接觸面積可藉由諸如凸面部分適當地調整,且因此可達成上述效果。
如於聚合物層中形成不均勻結構之方法不受特定限制。例如,聚合物層可藉由以下方式形成:於載體基板上形成可固化聚合物組成物之層,且以其中可固化聚合物組成物與模進行接觸之狀態來固化可固化聚合物組成物之層。圖1為示意地顯示此種方法之圖。此處,以順序方式形成載體基板101、可固化聚合物組成物之層102及模103。可用於該方法中之可固化聚合物組成物不受特定限制。
在相關技術中,各種材料,諸如,例如可添加
固化(addition-curable)矽基材料、縮合或聚縮合可固化矽基材料、UV可固化矽基材料或過氧化物硫化矽基材料稱為可固化來形成包括聚有機矽氧烷之聚合物層的材料,且可考慮加工性來選擇適當類型的材料。
在使用此種方法形成的聚合物層中,凸面部分之形狀不受特定限制,且可考慮對可撓性基板之黏著力來設計。圖2為顯示具有不均勻形狀之凸面部分1022之形狀的示意圖,亦即,凸面部分1022之區域與可撓性基板進行接觸。圖式中藉由斜線指示之區域可與基板進行接觸。然而,凸面部分1022之形狀僅僅為本發明之一個例示性實施例,且可對凸面部分1022之特定形狀做出各種修改。
凸面部分之此種形狀可經調節以確保在與可撓性基板接觸之後所需的維持能力(maintenance power),或在剝離操作期間所需的剝離強度。例如,凸面部分之形狀可經調節以便以聚合物層之總面積計,聚合物層與基板之間的接觸面積在10%至95%範圍內。根據另一例示性實施例,接觸面積可大於或等於約20%、約30%、約40%或約45%。此外,根據又一例示性實施例,接觸面積可小於或等於約90%、約85%、約80%、約75%、約70%、約65%或約60%。當接觸面積較此指定範圍過低時,可難以確保在製備或運送有機電子元件之操作期間所需的支撐力。另一方面,當接觸面積較此指定範圍過大時,元件可在剝離基板之操作期間遭破壞。
凸面部分之縱橫比可經調整以達成所要效果。
在本發明中,凸面部分之縱橫比為凸面部分之寬度(W)與凸面部分之高度(H)之比率(W/H)。寬度(W)及高度(H)示意地顯示於圖1中。在先前情況下,凸面部分之高度可意指其中凸面部分自聚合物層擠出之區域之高度,如圖1所示。寬度(W)及高度(H)可經調整以便縱橫比(W/H)在0.0001至10,000範圍內。根據另一例示性實施例,縱橫比可大於或等於約0.001、約0.01、約0.1、約1、約10、約20、約30、約40、約50、約60、約70、約80、約90或約100。根據又一例示性實施例,縱橫比可小於或等於約1,000、約900、約800、約700、約600、約500、約400、約300、約200或約150。當縱橫比較此指定範圍過低或過大時,元件可在剝離基板之操作期間遭破壞,或可難以確保在製備或運送有機電子元件之操作期間所需的支撐力。
在此操作之後,可撓性基板安置於聚合物層上,接著製備出有機電子裝置。
圖3為顯示可撓性基板302安置於如上所述形成的聚合物層301上之圖。
在先前情況下,欲應用的基板之類型不受特定限制。例如,相關技術中已知的用於實現可撓性元件之基板可用作可撓性基板。此種基板之代表性實例包括薄膜玻璃膜或聚合物膜。玻璃膜之實例可包括由選自由以下者所組成之群組的至少一者所形成的膜:鈉鈣玻璃、含鋇/鍶玻璃、鉛玻璃、鋁矽酸鹽玻璃、硼矽酸鹽玻璃、鋇硼矽酸鹽玻璃及石英,且聚合物膜之實例可包括包含選自由以下者
所組成之群組的至少一者之膜:聚醯亞胺(PI)、聚萘二甲酸乙二酯(PEN)、聚碳酸酯(PC)、丙烯酸樹脂、聚(對苯二甲酸乙二酯)(PET)、聚(醚硫化物)(PES)及聚碸(PS),但本發明不限於此。
透光膜可用作基板。在本說明書中,用語「透光膜」可例如係指相對於具有可見光範圍之光之一部分或所有而言,具有50%以上、60%以上、70%以上、或80%以上之透射率的膜。基板可為包括驅動TFT之薄膜電晶體(TFT)基板。
基板可具有約1.5以上、約1.6以上、約1.7以上,或約1.75以上之折射率。除非在本說明書中另外特定地定義,否則用語「折射率」係指對具有約550nm之波長量測的折射率。當有機電子裝置為有機發光裝置時,基板之此範圍的折射率可為合乎需要的,以便增強裝置之亮度效率。基板之折射率之上限不受特定限制,且可例如為約2.0。
基板之厚度不受特定限制,且可考慮所要效能,例如可撓性、光提取效率或障壁性質來在適當範圍內加以選擇。例如,基板之厚度可在約10μm至約50μm,或約20μm至約30μm範圍內。
如上所述,有機電子元件可形成於基板上。圖4為示意地顯示有機電子元件401形成於基板302上之圖。在此狀況下,形成有機電子元件之方法不受特定限制,且可使用相關技術中已知的方法執行。例如,製備方法可至
少包括於基板上形成第一電極層、有機層及第二電極層。
必要時,當可撓性基板尤其為聚合物膜時,製備方法可進一步包括在第一電極層之形成之前於基板上形成無機材料層。
在本說明書中,用語「無機材料層」可例如係指包括50重量%以上,或60重量%之無機材料的層。無機材料層可僅包括無機材料,或當無機材料層包括此含量範圍內之無機材料時,可包括諸如有機材料之其他組分。例如,無機材料層可為障壁層。在本說明書中,用語「障壁層」可係指能夠阻止、抑制或減輕諸如濕氣或濕度之外部因素之滲透的層,該等外部因素可對諸如有機層之元件之效能具有負面影響。例如,障壁層可為具有10-4g/m2/天以下之水蒸氣穿透率(WVTR)的層。在本說明書中,WVTR可為在40℃及90%相對濕度之條件下,使用量測機器(例如,PERMATRAN-W3/31,MOCON,Inc.)量測的值。
障壁層可由已知能夠減輕、阻止或抑制諸如濕氣及氧之外部因素之滲透的材料形成。此種材料可包括:金屬,諸如In、Sn、Pb、Au、Cu、Ag、Al、Ti及Ni;金屬氧化物,諸如TiO、TiO2、Ti3O3、Al2O3、MgO、SiO、SiO2、GeO、NiO、CaO、BaO、Fe2O3、Y2O3、ZrO2、Nb2O3以及CeO2;金屬氮化物,諸如SiN;金屬氮氧化物,諸如SiON;或金屬氟化物,諸如MgF2、LiF、AlF3及CaF2,且亦包括稱為濕氣-吸收劑材料之其他材料,其具有1%以上之吸收速率,或稱為防濕氣材料之其他材料,其具有0.1%以下之吸收係
數。
無機材料層可具有單層結構,或多層結構。多層結構可包括其中堆疊同質或異質無機材料層之結構,或其中堆疊無機材料層及有機層之結構。例如,當使用無機材料層作為障壁層來形成多層結構時,所有各別層不應必需由具有障壁性質之材料形成。當最終形成的多層結構可顯示所要障壁性質時,多層結構之一部分亦可作為不具有障壁性質之層來形成。在阻止可出現於無機材料層之形成期間的諸如針孔之缺陷之傳播的一態樣中,可需要無機材料層具有多層結構。此外,可需要使用具有多層結構之障壁層來形成具有確保折射率之障壁層,如將在以下所述。
相對於基底膜而言具有小的折射率差之無機材料層可適當地用作無機材料層。例如,無機材料層與基底膜之間的折射率差之絕對值可小於或等於約1、約0.7、約0.5或約0.3。因此,當基底膜如上所述具有高折射率時,無機材料層可具有相當於基底膜之彼折射率的折射率。例如,無機材料層之折射率可大於或等於約1.5、約1.6、約1.7或約1.75。當有機電子裝置為有機發光裝置時,基底膜之此範圍的折射率可為合乎需要的,以便增強裝置之亮度效率。無機材料層之折射率之上限不受特定限制,且可例如為約2.0。
例如,無機材料層可具有第一子層及第二子層之堆疊結構。亦可形成兩個或兩個以上堆疊結構。
根據一個例示性實施例,第一子層可具有第一
折射率,且第二子層可具有第二折射率。當堆疊此等子層時,可需要於上述範圍內調整無機材料層之折射率同時確保去耦效應。第一折射率與第二折射率之間的差之絕對值可例如在0.1至1.2範圍內。各別第一折射率及第二折射率之範圍不受特定限制,只要確保折射率之範圍即可。例如,第一子層之折射率可在1.4至1.9範圍內,且第二子層之折射率可在2.0至2.6範圍內。第一子層及第二子層中之每一者可為金屬氧化物層。例如,用以形成具有此種折射率之第一子層的適合材料包括Al2O3及類似物,且用以形成第二子層之適合材料包括TiO2及類似物。然而,可應用其他各種材料,只要各別第一子層及第二子層具有上述折射率即可,且最終堆疊結構亦可具有障壁性質。
無機材料層之厚度不受特定限制,且可根據所要目的做適當選擇。例如,無機材料層之厚度可在約5nm至約60nm,或約10nm至約55nm範圍內。當無機材料層具有多層結構時,多層結構中之每一子層之厚度可例如在約0.5nm至約10nm,或約0.5nm至約5nm範圍內。
用於形成無機材料層之條件可經調整以達成所要效能,例如極佳障壁性質或折射率。例如,無機材料層可形成於平坦平面上,例如具有以下表面粗糙度(RMS:均平根)之平面:5nm以下、4.5nm以下、4.0nm以下、3.5nm以下、3.0nm以下、2.5nm以下、2.0nm以下、1.5nm以下、1.0nm以下,或0.5nm以下。當無機材料層形成於此種平坦平面上時,形成的層之品質可獲進一步改良。表
面粗糙度可使用本身具有極佳平坦度之材料來調整,或可藉助於將於以下描述之緩衝層來調整。確保例如障壁性質之所要效能之另一方法為在無機材料層之形成期間調節溫度之方法。一般而言,無機材料層可使用物理或化學氣相沉積方法來形成。在此操作中,當沉積溫度可調節至高溫時,例如200℃以上的溫度,即可確保極佳障壁性質。
無機材料層可使用以下方法來形成:沉積方法,諸如物理氣相沉積(PVD),諸如濺鍍、脈衝雷射沉積(PLD)、電子束蒸發、熱蒸發或雷射分子束磊晶束(L-MBE);或化學氣相沉積(CVD),諸如金屬有機化學氣相沉積(MOCVD)、氫化物氣相磊晶術(HVPE)、啟動化學氣相沉積(iCVD)、電漿增強化學氣相沉積(PECVD)或原子層沉積(ALD)。在沉積方法中,適當方法可根據所使用材料來選擇,以便最大化無機材料層之效能。
形成於基板上之第一電極層及第二電極層可為透明電極層,或反射性電極層。例如,第一電極層及第二電極層之一可作為透明電極層來形成,而另一電極層可作為反射性電極層來形成。透明電極層及反射性電極層可為常用於有機電子裝置中之電洞注入電極層或電子注入電極層。透明電極層及反射性電極層之一可作為電洞注入電極層來形成,而另一電極層可作為電子注入電極層來形成。
例如,電洞注入電極層可使用具有相對高功函數之材料來形成,且可視需要使用透明或反射材料來形成。
例如,電洞注入電極層可包括具有約4.0eV以上之功函數的金屬、合金、導電化合物,或其兩種或兩種以上者之混合物。此種材料之實例可包括:金屬,諸如金、CuI;氧化物材料,諸如銦錫氧化物(ITO)、銦鋅氧化物(IZO)、鋅錫氧化物(ZTO)、鋁摻雜或銦摻雜氧化鋅、鎂銦氧化物、鎳鎢氧化物、ZnO、SnO2或In2O3;金屬氮化物,諸如氮化鎵;金屬硒化物,諸如硒化鋅;或金屬硫化物,諸如硫化鋅。此外,透明電洞注入電極層可使用金屬薄膜(諸如Au、Ag或Cu)及高折射透明材料(諸如ZnS、TiO2或ITO)之堆疊來形成。
電洞注入電極層可使用諸如沉積、濺鍍、化學氣相沉積或電化學手段之任何手段來形成。此外,視需要形成的電極層可藉由以下方法來圖案化:諸如光微影術之已知方法,或使用陰影遮罩之方法,及類似方法。
例如,電子注入電極層可使用具有相對低的功函數之材料來形成,且可例如使用用於形成電洞注入電極層之材料中之適當透明或反射材料來形成,但本發明不限於此。電子注入電極層亦可使用諸如,例如沉積或濺鍍之方法來形成,且可在必要時予以適當圖案化。
電極層可例如經形成以便電極層具有約90nm至200nm、90nm至180nm,或約90nm至150nm之厚度。
有機層形成於透明電極層與反射性電極層之間。根據本發明之一個例示性實施例,有機層可包括至少兩個發光單元。在此種組態中,在發光單元處產生的光可
藉由反射性電極層反射,且隨後經由透明電極層發射。
有機層可包括至少一個發光單元。在必要時,有機層可包括兩個發光單元,亦即,具有第一發射峰值波長之第一發光單元,及具有第二發射峰值波長之第二發光單元,且可視需要包括三個或三個以上發光單元。在先前情況下,第一發射峰值波長可出現於與第二發射峰值波長不同的範圍內。例如,第一發射峰值波長可比第二發射峰值波長更長。例如,第一發射峰值波長(λ1)與第二發射峰值波長(λ2)之比率(λ1/λ2)可在1.1至2範圍內。在此範圍內,所要色彩可藉由組合在各別發光單元處發射的各種光來實現。根據另一例示性實施例,比率(λ1/λ2)可大於或等於1.2、1.3或1.4。根據又一例示性實施例,比率(λ1/λ2)亦可小於或等於1.9或1.85。各別發光單元與反射性電極層之間的距離可考慮光提取效率來調整。例如,第一發光單元和反射性電極層(例如,反射性電極層)之間的距離(L1)與第二發光單元和反射性電極層之間的距離(L2)之比率(L1/L2)可在約1.5至20範圍內。根據另一例示性實施例中,比率(L1/L2)可大於或等於約2,或約2.5。根據又一例示性實施例,比率(L1/L2)亦可小於或等於約15。例如,包括各別發光單元之有機層可形成於基板的具有上述霾(haze)值之一部分上,以便改良有機電子裝置之光提取效率,該等發光單元具有如上所述的調整距離及發射峰值波長。
每一發光單元之發射峰值波長與反射性電極層之距離的特定範圍不受特定限制,只要距離經調整以滿
足比率(L1/L2)即可。例如,第一發射峰值波長可在約500至700nm範圍內,且第二發射峰值波長可在約380至500nm範圍內。此外,第一發光單元與反射性電極層之間的距離可在150nm至200nm範圍內,且第二發光單元與反射性電極層之間的距離可在20nm至80nm範圍內。
為達適當光發射,中間電極層或電荷產生層可存在於第一發光單元與第二發光單元之間。因此,有機層可具有其中發光單元藉由具有電荷產生特性之中間電極層或電荷產生層(CGL)分開的結構。
用於構成發光單元中每一者之材料不受特定限制。具有各種發射峰值波長之螢光或磷光有機材料在相關技術中為已知的。適當材料可選自用以形成發光單元之已知材料。發光單元中每一者之材料之實例可包括以Alq為基礎的材料,諸如三(4-甲基-8-喹啉)鋁(III)(Alg3)、4-MAlq3或Gaq3;環戊二烯衍生物,諸如C-545T(C26H26N2O2S)、DSA-胺、TBSA、BTP、PAP-NPA、螺-FPA、Ph3Si(PhTDAOXD),或1,2,3,4,5-五苯基-1,3-環戊二烯(PPCP);4,4’-雙(2,2’-二苯基乙烯基)-1,1’-聯苯(DPVBi)、二苯乙烯基苯或其衍生物;4-(二氰基亞甲基)-2-第三丁基-6-(1,1,7,7,-四甲基久洛尼定基(julolidyl)-9-烯基)-4H-哌喃(DCJTB)、DDP、AAAP、NPAMLI;或磷光材料,諸如Firpic、m-Firpic、N-Firpic、bon2Ir(acac)、(C6)2Ir(acac)、bt2Ir(acac)、dp2Ir(acac)、bzq2Ir(acac)、bo2Ir(acac)、F2Ir(bpy)、F2Ir(acac)、op2Ir(acac)、ppy2Ir(acac)、tpy2Ir(acac)、FIrppy(面-三[2-(4,5’-二氟苯基)吡啶-C’2,N]銥(III)),或
Btp2Ir(acac)(雙(2-(2’-苯并[4,5-a]噻吩基)吡啶根-N,C3’)銥(乙醯基丙酮值)),但本發明不限於此。發光單元中每一者可具有主題摻雜劑系統,其包括如上述材料之主體,且亦包括作為摻雜劑之苝、二苯乙烯基聯苯、DPT、喹吖酮、紅螢烯、BTX、ABTX或DCJTB。
此外,發光單元中每一者可使用展現光發射特性之一種吸電子或推電子有機化合物來適當地形成,如將在以下所述。
有機層可以各種結構來形成,該等結構進一步包括相關技術已知的其他各種功能層,只要有機層包括發光單元即可。可包括於有機層中之層之實例可包括電子注入層、電洞阻斷層、電子傳輸層、電洞傳輸層及電洞注入層。例如,吸電子有機化合物可用於電子注入層或電子傳輸層。在先前情況下,任何已知化合物可用作吸電子有機化合物而無特定限制。此種有機化合物之實例可包括多環化合物或其衍生物,諸如對聯三苯或聯四苯;多環烴化合物或其衍生物,諸如萘(naphthalene)、稠四苯(tetracene)、芘(pyrene)、蔻(coronene)、1,2-苯并菲(chrysene)、蒽(anthracene)、二苯基蔥(anthracene)、稠四苯(naphthacene)或菲(phenanthrene);或雜環化合物或其衍生物,諸如啡啉(phenanthroline)、紅啡啉(bathophenanthroline)、啡啶(phenanthridine)、吖啶(acridine)、喹啉(quinoline)、喹噁啉(quinoxaline)或啡嗪(phenazine)。此
外,氟庚因(fluoroceine)、苝(perylene)、酞并苝(phthaloperylene)、萘并苝(naphthaloperylene)、苝酮(perynone)、酞并苝酮(phthaloperynone)、萘并苝酮(naphthaloperynone)、二苯基丁二烯(diphenylbutadiene)、四苯基丁二烯(tetraphenyl butadiene)、噁二唑(oxadiazole)、醛連氮(aldazine)、雙苯并噁唑林(bisbenzoxazoline)、雙苯乙烯基(bisstyryl)、吡嗪(pyrazine)、環戊二烯(cyclopentadiene)、奧辛(oxine)、胺基喹啉(aminoquinoline)、亞胺(imine)、二苯基乙烯(diphenylethylene)、乙烯基蒽(vinylanthracene)、二胺基咔唑(diaminocarbazole)、哌喃(pyrane)、噻喃(thiopyrane)、聚次甲基(polymethine)、部花青素(merocyanine)、喹吖酮(quinacridone)或紅螢烯(rubrene),或其衍生物;日本專利特許公開案第1988-295695號、日本專利特許公開案第1996-22557號、日本專利特許公開案第1996-81472號、日本專利特許公開案第1993-009470號,或日本專利特許公開案第1993-017764號中揭示的金屬螯合物錯合物化合物,例如,包括選自由以下所組成之群組的至少一種金屬螯合oxanoid化合物作為配位體之金屬錯合物:8-羥基喹啉(8-quinolinolato)化合物,諸如三(8-羥基喹啉)鋁(tris(8-quinolinolato)aluminum)、雙(8-羥基喹啉)鎂(bis(8-quinolinolato)magnesium)、雙[苯并(f)-8-羥基喹啉]鋅(bis[benzo(f)-8-quinolinolato]zinc)、雙(2-甲基-8-羥基喹啉)
鋁(bis(2-methyl-8-quinolinolato)aluminum)、三(8-羥基喹啉)銦(tris(8-quinolinolato)indium)、三(5-甲基-8-羥基喹啉)鋁(tris(5-methyl-8-quinolinolato)aluminum)、8-羥基喹啉鋰(8-quinolinolatolithium)、三(5-氯-8-羥基喹啉)鎵(tris(5-chloro-8-quinolinolato)gallium)、雙(5-氯-8-羥基喹啉)鈣(bis(5-chloro-8-quinolinolato)calcium),或其衍生物;日本專利特許公開案第1993-202011號、日本專利特許公開案第1995-179394號、日本專利特許公開案第號1995-278124,或日本專利特許公開案第1995-228579號中揭示的噁二唑化合物;日本專利特許公開案第1995-157473號中揭示的三嗪化合物;日本專利特許公開案第1994-203963號中揭示的二苯乙烯衍生物或二苯乙烯基伸芳基衍生物;日本專利特許公開案第1994-132080號,或日本專利特許公開案第1994-88072號中揭示的苯乙烯基衍生物;中揭示的二烯衍生物日本專利特許公開案第1994-100857號,或日本專利特許公開案第1994-207170號;螢光增亮劑,諸如苯并噁唑(benzooxazole)化合物、苯并噻唑(benzothiazole)化合物或苯并咪唑(benzoimidazole)化合物;二苯乙烯基苯(distyrylbenzene)化合物,諸如1,4-雙(2-甲基苯乙烯基)苯(1,4-bis(2-methylstyryl)benzene)、1,4-雙(3-甲基苯乙烯基)苯(1,4-bis(3-methylstyryl)benzene)、1,4-雙(4-甲基苯乙烯基)苯(1,4-bis(4-methylstyryl)benzene)、二苯乙烯基苯
(distyrylbenzene)、1,4-雙(2-乙基苯乙烯基)苄基(1,4-bis(2-ethylstyryl)benzyl)、1,4-雙(3-乙基苯乙烯基)苯(1,4-bis(3-ethylstyryl)benzene)、1,4-雙(2-甲基苯乙烯基)-2-甲苯(1,4-bis(2-methylstyryl)-2-methylbenzene),或1,4-雙(2-甲基苯乙烯基)-2-乙苯(1,4-bis(2-methylstyryl)-2-ethylbenzene);二苯乙烯基吡嗪(distyrylpyrazine)化合物,諸如2,5-雙(4-甲基苯乙烯基)吡嗪(2,5-bis(4-methylstyryl)pyrazine)、2,5-雙(4-乙基苯乙烯基)吡嗪(2,5-bis(4-ethylstyryl)pyrazine)、2,5-雙[2-(1-萘基)乙烯基]吡嗪(2,5-bis[2-(1-naphthyl)vinyl]pyrazine)、2,5-雙(4-甲氧基苯乙烯基)吡嗪(2,5-bis(4-methoxystyryl)pyrazine)、2,5-雙[2-(4-聯苯)乙烯基]吡嗪(2,5-bis[2-(4-biphenyl)vinyl]pyrazine)或2,5-雙[2-(1-芘基)乙烯基]吡嗪(2,5-bis[2-(1-pyrenyl)vinyl]pyrazine);二次甲基(dimethylidine)化合物其衍生物,諸如1,4-伸苯基二次甲基(1,4-phenylenedimethylidine)、4,4’-伸苯基二次甲基(4,4’-phenylenedimethylidine)、2,5-二甲苯二次甲基(2,5-xylenedimethylidine)、2,6-伸萘基二次甲基(2,6-naphthylenedimethylidine)、1,4-伸聯苯二次甲基(1,4-biphenylenedimethylidine)、1,4-對伸聯三苯二次甲基(1,4-para-terephenylenedimethylidene)、9,10-蒽二基二次甲基(9,10-anthracenediyldimethylidine)、4,4’-(2,2-二-第三丁基
苯基乙烯基)聯苯(4,4’-(2,2-di-t-butylphenylvinyl)biphenyl)或4,4’-(2,2-二苯基乙烯基)聯苯(4,4’-(2,2-diphenylvinyl)biphenyl);日本專利特許公開案第1994-49079號或日本專利特許公開案第1994-293778號中揭示的矽烷胺衍生物;日本專利特許公開案第1994-279322號或日本專利特許公開案第1994-279323號中揭示的多官能苯乙烯基化合物;日本專利特許公開案第1994-107648號或日本專利特許公開案第1994-092947號中揭示的噁二唑衍生物;日本專利特許公開案第1994-206865號中揭示的蒽化合物;日本專利特許公開案第1994-145146號中揭示的oxynate衍生物;日本專利特許公開案第1992-96990號中揭示的四苯基丁二烯化合物;日本專利特許公開案第1991-296595號中揭示的三官能有機化合物;日本專利特許公開案第1990-191694號中揭示的香豆素衍生物;日本專利特許公開案第1990-196885號中揭示的苝衍生物;日本專利特許公開案第1990-255789號中揭示的萘衍生物;日本專利特許公開案第1990-289676號或日本專利特許公開案第1990-88689號中揭示的酞并苝酮衍生物;或日本專利特許公開案第1990-250292號中揭示的苯乙烯基胺衍生物亦可用作包括於低折射率層中之吸電子有機化合物。在先前情況下,電子注入層可例如使用諸如LiF或CsF之材料來形成。
電洞阻斷層為阻止所注入電洞經由發光單元
進入電子注入電極層,以便改良元件之生命全期及效率之層。在必要時,電洞阻斷層可使用已知材料形成於發光單元與電子注入電極層之間的適當位置處。
例如,電洞注入層或電洞傳輸層可包括推電子有機化合物。推電子有機化合物之代表性實例可包括芳基胺化合物,諸如N,N’,N’-四苯基-4,4’-二胺基苯基(N,N’,N’-tetraphenyl-4,4’-diaminophenyl)、N,N’-二苯基-N,N’-二(3-甲基苯基)-4,4’-二胺基聯苯(N,N’-diphenyl-N,N’-di(3-methylphenyl)-4,4’-diaminobip henyl)、2,2-雙(4-二-對甲苯基胺基苯基)丙烷(2,2-bis(4-di-p-tolylaminophenyl)propane)、N,N,N’,N’-四-甲苯基-4,4’-二胺基聯苯(N,N,N’,N’-tetra-p-tolyl-4,4’-diaminobiphenyl)、雙(4-二-對甲苯基胺基苯基)苯基甲烷(bis(4-di-p-tolylaminophenyl)phenylmethane)、N,N’-二苯基-N,N’-二(4-甲氧基苯基)-4,4’-二胺基聯苯(N,N’-diphenyl-N,N’-di(4-methoxyphenyl)-4,4’-diaminobi phenyl)、N,N,N’,N’-四苯基-4,4’-二胺基二苯基醚(N,N,N’,N’-tetraphenyl-4,4’-diaminodiphenylether)、4,4’-雙(二苯基胺基)聯四苯(4,4’-bis(diphenylamino)quadriphenyl)、4-N,N-二苯基胺基-(2-二苯基乙烯基)苯(4-N,N-diphenylamino-(2-diphenylvinyl)benzene)、3-甲氧基-4’-N,N-二苯基胺基苯乙烯基苯
(3-methoxy-4’-N,N-diphenylaminostyrylbenzene)、N-苯基哢唑(N-phenylcarbazole)、1,1-雙(4-二-對三胺基苯基)環己烷(1,1-bis(4-di-p-triaminophenyl)cyclohexane)、1,1-雙(4-二-對三胺基苯基)-4-苯基環己烷(1,1-bis(4-di-p-triaminophenyl)-4-phenylcyclohexane)、雙(4-二甲基胺基-2-甲基苯基)苯基甲烷(bis(4-dimethylamino-2-methylphenyl)phenylmethane)、N,N,N-三(對甲苯基)胺(N,N,N-tri(p-tolyl)amine)、4-(二-對甲苯基胺基)-4’-[4-(二-對甲苯基胺基)苯乙烯基]二苯乙烯(4-(di-p-tolylamino)-4’-[4-(di-p-tolylamino)styryl]stilbene)、N,N,N’,N’-四苯基-4,4’-二胺基聯苯N-苯基咔唑(N,N,N’,N’-tetraphenyl-4,4’-diaminobiphenyl N-phenylcarbazole)、4,4’-雙[N-(1-萘基)-N-苯基-胺基]聯苯(4,4’-bis[N-(1-naphthyl)-N-phenyl-amino]biphenyl)、4,4”-雙[N-(1-萘基)-N-苯基胺基]對聯三苯(4,4”-bis[N-(1-naphthyl)-N-phenylamino]p-terphenyl)、4,4’-雙[N-(2-萘基)-N-苯基胺基]聯苯(4,4’-bis[N-(2-naphthyl)-N-phenylamino]biphenyl)、4,4’-雙[N-(3-二氫苊基)-N-苯基胺基]聯苯(4,4’-bis[N-(3-acenaphthenyl)-N-phenylamino]biphenyl)、1,5-雙[N-(1-萘基)-N-苯基胺基]萘(1,5-bis[N-(1-naphthyl)-N-phenylamino]naphthalene)、4,4’-雙[N-(9-蒽基)-N-苯基胺基]聯苯苯基胺基]聯苯(4,4’-bis[N-(9-anthryl)-N-phenylamino]biphenylphenylamino]
biphenyl)、4,4”-雙[N-(1-蒽基)-N-苯基胺基]-對聯三苯(4,4”-bis[N-(1-anthryl)-N-phenylamino]-p-terphenyl)、4,4’-雙[N-(2-菲基)-N-苯基胺基]聯苯(4,4’-bis[N-(2-phenanthryl)-N-phenylamino]biphenyl)、4,4’-雙[N-(8-茀蒽基)-N-苯基胺基]聯苯(4,4’-bis[N-(8-fluoranthenyl)-N-phenylamino]biphenyl)、4,4’-雙[N-(2-芘基)-N-苯基胺基]聯苯(4,4’-bis[N-(2-pyrenyl)-N-phenylamino]biphenyl)、4,4’-雙[N-(2-苝基)-N-苯基胺基]聯苯(4,4’-bis[N-(2-perylenyl)-N-phenylamino]biphenyl)、4,4’-雙[N-(1-蔻基)-N-苯基胺基]聯苯(4,4’-bis[N-(1-coronenyl)-N-phenylamino]biphenyl)、2,6-雙(二-對甲苯基胺基)萘(2,6-bis(di-p-tolylamino)naphthalene)、2,6-雙[二-(1-萘基)胺基]萘(2,6-bis[di-(1-naphthyl)amino]naphthalene)、2,6-雙[N-(1-萘基)-N-(2-萘基)胺基]萘(2,6-bis[N-(1-naphthyl)-N-(2-naphthyl)amino]naphthalene)、4,4”-雙[N,N-二(2-萘基)胺基]聯三苯(4,4”-bis[N,N-di(2-naphthyl)amino]terphenyl)、4,4’-雙{N-苯基-N-[4-(1-萘基)苯基]胺基}聯苯(4,4’-bis{N-phenyl-N-[4-(1-naphthyl)phenyl]amino}biphenyl)、4,4’-雙[N-苯基-N-(2-芘基)胺基]聯苯(4,4’-bis[N-phenyl-N-(2-pyrenyl)amino]biphenyl)、2,6-雙[N,N-二-(2-萘基)胺基]氟
(2,6-bis[N,N-di-(2-naphthyl)amino]fluorine)、4,4”-雙(N,N-二-對甲苯基胺基)聯三苯(4,4”-bis(N,N-di-p-tolylamino)terphenyl),以及雙(N-1-萘基)(N-2-萘基)胺(bis(N-1-naphthyl)(N-2-naphthyl)amine),但本發明不限於此。
電洞注入層或電洞傳輸層可藉由將有機化合物分散於聚合物中來形成,或亦可使用衍生自有機化合物之聚合物來形成。此外,可使用π-共軛聚合物,諸如聚對伸苯基乙烯及其衍生物;電洞傳輸非共軛聚合物,諸如聚(N-乙烯基咔唑);或σ-共軛聚合物,諸如聚矽烷。
電洞注入層可使用以下者來形成:金屬酞青素,諸如銅酞青素,或導電聚合物,諸如非金屬酞青素、碳膜及聚苯胺,或亦可藉由使作為氧化劑之芳基胺化合物與路易斯酸反應來形成。
有機層之特定結構不受特定限制。用於形成電洞或電子注入電極層及例如發光單元之有機層、電子注入或傳輸層及電洞注入或傳輸層之各種材料,以及形成該等層之方法在相關技術中為已知的。在此狀況下,如上所述的所有方法可應用於有機電子裝置之製備。
在必要時至少形成此等第一電極層及第二電極層及有機層之後,有機電子元件可藉由用適當封裝材料封裝所形成的元件來保護該等元件而形成於基板上。
如上所述,在本發明中,形成於可撓性基板上之有機電子元件之結構及材料,以及形成有機電子元件之
方法不限於先前情況,且亦可應用於其他已知情形。
在此操作之後,在必要時,可進一步執行自聚合物層剝離可撓性基板及形成於可撓性基板上之有機電子元件的操作。在本發明中,可撓性基板可形成於具有如上所述的受控形狀之聚合物層上,且因此,基板可易於自載體基板剝離,而無需執行另一操作,例如,如習知技術的移除邊緣或黏著劑組分之操作。
本發明之另一態樣提供有機電子裝置。根據本發明之一個例示性實施例的有機電子裝置可使用上述方法來製備。因此,有機電子裝置可包括載體基板;聚合物層,其形成於載體基板上且具有形成於其表面中之凸面部分及凹面部分;可撓性基板,其與聚合物層之凸面部分進行接觸;以及有機電子元件,其形成於可撓性基板之頂表面上。
有機電子裝置之特定內含物可以與以上所述相同的方式來應用。
因此,在先前情況下,聚合物層可包括聚有機矽氧烷,例如,包括由式1表示的重複單元之聚有機矽氧烷。
在先前情況下,聚合物層與可撓性基板之間的接觸比率,或聚合物層之縱橫比亦可控制於上述範圍內。
本發明之又一態樣提供有機電子裝置,例如有機發光裝置之用途。例如,有機發光裝置可有效地應用於液晶顯示裝置(LCD)之背光、燈具、各種感測器之光源、打印機或影印機、車輛儀錶板之光源、交通燈、引示燈、顯
示裝置或平面發光體之光源、顯示器、裝飾件或各種燈。本發明之另一態樣提供包括OLED之照明裝置。當OLED應用於照明裝置或其他應用中時,構成照明裝置之其他部件或構成照明裝置之方法不受特定限制。當使用OLED時,相關技術已知的所有材料及方法適用於OLED。
本發明提供製備有機電子裝置之方法、使用其製備的有機電子裝置,及其用途。在本發明中,例如,可提供使用可撓性基板來有效地製備有機電子裝置之方法、使用其製備的有機電子裝置,及其用途。
101‧‧‧載體基板及模
102‧‧‧可固化聚合物組成物之層
103‧‧‧模
301‧‧‧聚合物層
302‧‧‧可撓性基板
401‧‧‧有機電子元件
1022‧‧‧凸面部分
圖1為顯示根據本發明之一個例示性實施例的於載體基板上形成具有凸面部分之聚合物層的方法的圖。
圖2為顯示根據本發明之一個例示性實施例的形成於聚合物層上之凸面部分之組態的圖。
圖3及圖4為顯示根據本發明之一個例示性實施例的於聚合物層上製備有機電子裝置之方法的圖。
在下文,將參考實例詳細地描述本發明之例示性實施例;然而,本發明不限於以下揭示之實施例。
實例1
使包括聚二甲基矽氧烷之聚合物層形成於玻璃基板上,該玻璃基板為載體基板。具體而言,首先,將能夠形成聚二甲基矽氧烷之可添加固化矽材料之層102塗佈在載體基板101上,且將模103根據所要形狀形成於可添加固化矽材料之層102上,且隨後將可添加固化矽材料之層102固化以形成聚合物層,如圖1所示。此操作中形成的聚合物層之凸面部分(圖2中之1022)具有如圖2所示的形狀。在此狀況下,凸面部分經形成以便凸面部分之縱橫比(W/H)平均在約10至20範圍內,凸面部分之高度(H)平均在約100nm範圍內,且以聚合物層之總面積計,聚合物層相對於欲附接之可撓性基板之接觸面積在約30%範圍內。
接著,薄膜玻璃安置於聚合物層之凸面部分上,以製備有機電子元件。在先前情況下,使用已知方法來執行有機電子元件之製備。有機電子元件係藉由以下方式製備:使用已知材料於薄膜玻璃上順序地形成電洞注入透明電極層、電洞傳輸層、具有約380至500nm之發射波長範圍的第一發光單元、n型有機半導體層、p型有機半導體層、具有約500至700nm之發射波長範圍的第二發光單元、電洞阻斷層、電子傳輸層、電子注入層以及電子注入反射性電極層,且有機電子裝置係藉由用適當封裝材料封裝有機電子元件來製備。在有機電子裝置之製備之後,將薄膜玻璃自聚合物層剝離。在此操作中,薄膜玻璃易於剝離,且在此操作期間未觀察到有機電子元件之任何破壞。
101‧‧‧載體基板及模
102‧‧‧可固化聚合物組成物之層
103‧‧‧模
Claims (10)
- 一種有機電子裝置之製備方法,包含:形成一聚合物層於一載體基板上,該聚合物層具有形成於其一表面之一凸面部分及一凹面部分;安置一可撓性基板於該聚合物層上,以與該聚合物層之該凸面部分進行接觸;以及形成一有機電子元件於該可撓性基板之一頂表面上,其中該可撓性基板為一薄膜玻璃,具有10至50μm的一厚度,其中形成該聚合物層之該凸面部分使該凸面部分之一縱橫比在10至150的範圍內,以及其中形成該聚合物層之該凸面部分,使該聚合物層之該凸面部分與該可撓性基板之一接觸比率在30%至60%的範圍內,以該聚合物層之總面積計。
- 如申請專利範圍第1項所述之方法,其中該聚合物層包含聚有機矽氧烷(polyorganosiloxane)。
- 如申請專利範圍第2項所述之方法,其中該聚有機矽氧烷包含由下式1表示的一重複單元:
- 如申請專利範圍第1項所述之方法,其中形成該聚合物層 之步驟包含:形成一可固化聚合物組成物之一層於該載體基板上;使該可固化聚合物組成物之該層與一模進行接觸;以及固化該模進行接觸的該可固化聚合物組成物之該層。
- 如申請專利範圍第4項所述之方法,其中該可固化聚合物組成物係選自由以下者所組成之群組:一可添加固化矽基材料、一縮合或聚縮合可固化矽基材料、一UV可固化矽基材料,及一過氧化物硫化矽基材料。
- 如申請專利範圍第1項所述之方法,更包含:自該聚合物層剝離該可撓性基板及該有機電子元件。
- 一種有機電子裝置,其包含:一載體基板;一聚合物層,形成於該載體基板上且具有形成於其一表面之一凸面部分及一凹面部分;一可撓性基板,與該聚合物層之該凸面部分進行接觸;以及一有機電子元件,形成於該可撓性基板之一頂表面上,其中該可撓性基板為一薄膜玻璃,具有10至50μm的一厚度,其中該聚合物層之該凸面部分之一縱橫比在10至150的範圍內,以及其中以該聚合物層之總面積計,該聚合物層與該可撓性基板之一接觸比率在30%至60%的範圍內。
- 如申請專利範圍第7項所述之有機電子裝置,其中該聚合 物層包含一聚有機矽氧烷。
- 如申請專利範圍第8項所述之有機電子裝置,其中該聚有機矽氧烷包含由下式1表示的一重複單元:
- 一種照明裝置,包含如申請專利範圍第7項所述之有機電子裝置。
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