TWI507485B - 半導體樹脂封裝材料 - Google Patents

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Description

半導體樹脂封裝材料
本發明係關於作為底部填充劑(underfill)所使用的半導體樹脂封裝材料。
伴隨著電子機器之小型化、輕量化、高性能化，半導體之安裝型態由打線型變化至覆晶型。
覆晶型之半導體裝置，為具有介由凸塊電極使基板上之電極部與半導體元件連接之構造。此構造之半導體裝置，在溫度循環等外加附加熱之際，環氧樹脂等有機材料製的基板與半導體元件，因熱膨脹係數之差，對於凸塊電極會造成應力，於凸塊電極產生龜裂等之不良內容已成為問題。為了抑制此不良之發生而使用被稱為底部填充劑之半導體樹脂封裝材料，藉由將半導體元件與基板間之縫隙封裝，並將兩者予以相互固定，使耐熱循環性提昇而被廣泛地利用著。
作為底部填充劑所使用的液狀封裝材料，為要求注入性、接著性、硬化性、保存安定性等優異，且，不會產生空孔之內容。又，依液狀封裝材料所封裝之部位，會要求耐濕性、耐熱循環性、耐回流、耐龜裂性、耐翹曲等優異之內容。
為了滿足上述要求特性，作為底部填充劑所使用的半導體樹脂封裝材料，為以環氧樹脂作為主劑，通常含有該環氧樹脂之硬化劑及填料(filler)。在此，除了上述成分外，亦有含有硬化促進劑之情形。
環氧樹脂之硬化劑，有胺系硬化劑、酚系硬化劑、酸酐系硬化劑等，此等之中又以胺系硬化劑，為種類亦多，又，由於與半導體元件之鈍化膜(例如，聚醯亞胺等)之密著性優異，在作為底部填充劑使用之際因為耐吸濕回流性優異，漸漸成為主流。
在作為以底部填充劑將半導體元件與基板間之縫隙封裝上應解決之問題點，有焊縫龜裂(fillet crack)之問題。
為了解決焊縫龜裂之問題，一般已知有將橡膠成分添加於底部填充劑中。然而，將橡膠成分添加於底部填充劑時，黏度會上昇，底部填充劑之注入性會降低。
為降低樹脂組成物之黏度，稀釋劑之使用為有效之方法。
因如此之目的所使用的稀釋劑，可區分為非反應性者與反應性者。作為非反應性之稀釋劑，為使用甲苯、MEK等之有機溶劑，由於此等有機溶劑沸點為低，若使用非反應性之稀釋劑來降低底部填充劑之黏度時，會有成為空孔發生原因之虞。
另一方面，反應性的稀釋劑係藉由在分子內具有環氧基，由於會與硬化劑反應而成為硬化物之一部分，故不會產生如此之問題，大多為物理性質之降低為相對少者。作為反應性稀釋劑之代表物，有各種的單環氧化合物或多元醇之縮水甘油醚化合物，亦示例於專利文獻1中。
然而，使用此等反應性稀釋劑時，會有樹脂硬化物之玻璃轉移溫度(Tg)或韌性明顯降低之問題。
專利文獻2中所記載的封裝用環氧樹脂組成物，係以一邊維持低應力，流動性良好地，可減低模具污染之發生。
然而，專利文獻2中所記載的封裝用環氧樹脂組成物，由於含有與常溫下為固體的鄰一甲酚酚醛環氧樹脂為已相溶化之聚矽氧變性樹脂，故黏度之上昇，進而注入性之降低成為問題。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]　特開平6-172336號公報
[專利文獻2]　特開平8-176270號公報
本發明為了解決上述以往技術之問題點，係以提供一種半導體樹脂封裝材料為目的，在作為底部填充劑使用之際，注入性優異，可抑制焊縫龜裂之產生及行進、以及空孔之產生。
為了達成上述之目的，本發明為提供一種半導體樹脂封裝材料，係由(A)環氧樹脂、(B)胺系硬化劑、(C)填料、(D)核殼橡膠及(E)反應性稀釋劑所成；其特徵為前述(E)反應性稀釋劑係由1分子中為含有2個以上的縮水甘油基之化合物所成；相對於前述(A)環氧樹脂及前述(E)反應性稀釋劑之環氧當量，前述(B)胺系硬化劑之含有量為0.5～1.5當量。
在本發明之半導體樹脂封裝材料中，前述(D)核殼橡膠之核心部分之構成材料較佳為聚矽氧橡膠或丁二烯橡膠之任一種。
在本發明之半導體樹脂封裝材料中，前述(E)反應性稀釋劑較佳為聚丙二醇二縮水甘油醚。
在本發明之半導體樹脂封裝材料中，相對於前述(A)環氧樹脂100質量份，前述(D)核殼橡膠之含有量較佳為3～55質量份。
在本發明之半導體樹脂封裝材料中，相對於前述(A)環氧樹脂100質量份，前述(E)反應性稀釋劑之含有量較佳為1～30質量份。
在本發明之半導體樹脂封裝材料中，相對於半導體樹脂封裝材料之全體成分之合計100質量份，前述(D)填料之含有量較佳為30～80質量份。
又，本發明係提供一使用本發明之半導體樹脂封裝材料，將封裝部位予以封裝所成之電子零件。
本發明之半導體樹脂封裝材料，在常溫(25℃)之黏度為低的300Pa‧s以下，在作為底部填充劑使用之際注入性良好。
本發明之半導體樹脂封裝材料，因藉由含有(D)成分，即，核殼橡膠之低彈性率化，在作為底部填充劑使用之際，減低了生成於焊縫部之應力，可抑制焊縫龜裂之產生。
又，對於已產生焊縫龜裂之情形，作為(D)成分所含有的核殼橡膠，會以作為應力緩和劑而產生作用，而抑制焊縫龜裂之行進。
又，本發明之半導體樹脂封裝材料，係藉由作為(E)成分所含有由1分子中為含有2個以上之縮水甘油基之化合物所成的反應性稀釋劑之作用，來提昇硬化後底部填充劑之韌性，即使是已產生焊縫龜裂之情形，亦能抑制龜裂之行進。
又，本發明之半導體樹脂封裝材料，在作為底部填充劑使用之際，密著性良好，於吸濕回流試驗時未產生剝離，可靠性高。
[實施發明的最佳型態]
以下，對於本發明予以詳細說明。
本發明之半導體樹脂封裝材料，係含有以下所示(A)～(E)成分作為必須成分。
(A)成分：環氧樹脂
(A)成分之環氧樹脂，係成為本發明之半導體樹脂封裝材料之主劑之成分。
(A)成分之環氧樹脂，較佳為在常溫為液狀，即使是在常溫為固體者，只要藉由其他的液狀環氧樹脂或稀釋劑予以稀釋使展現出液狀，亦可使用。
具體可示例如雙酚A型環氧樹脂、溴化雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚AD型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、酚醛型環氧樹脂、脂環式環氧樹脂、萘型環氧樹脂、醚系或聚醚系環氧樹脂、含有環氧乙烷環的聚丁二烯、胺酚型環氧樹脂、聚矽氧環氧共聚物樹脂等。
特別是作為液狀的環氧樹脂，示例如雙酚A型環氧樹脂之平均分子量約為400以下者；如p-環氧丙基氧基苯基二甲基參雙酚A二縮水甘油醚之分支狀多官能雙酚A型環氧樹脂；雙酚F型環氧樹脂；酚酚醛型環氧樹脂之平均分子量約為570以下者；如乙烯基(3,4-環己烯)二氧化物、3,4-環氧環己基羧酸(3,4-環氧環己基)甲酯、雙(3,4-環氧-6-甲基環己基甲基)已二酸酯、2-(3,4-環氧環己基)5,1-螺(3,4-環氧環己基)-m-二噁烷之脂環式環氧樹脂；如3,3’,5,5’-四甲基-4,4’-二環氧丙基氧基聯苯之聯苯型環氧樹脂；如六氫鄰苯二甲酸二縮水甘油酯、3-甲基六氫鄰苯二甲酸二縮水甘油酯、六氫對苯二甲酸二縮水甘油酯之縮水甘油酯型環氧樹脂；如二縮水甘油基苯胺、二縮水甘油基甲苯胺、三縮水甘油基-p-胺酚、四縮水甘油基-m-伸茬基二胺、四縮水甘油基雙(胺基甲基)環己烷之縮水甘油基胺型環氧樹脂；以及如1,3-二縮水甘油基-5-甲基-5-乙基乙內醯脲之乙內醯脲型環氧樹脂；含萘環之環氧樹脂。又，亦可使用如1,3-雙(3-環氧丙氧基丙基)-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷之具有聚矽氧骨架之環氧樹脂。更，亦可示例如(聚)乙二醇二縮水甘油醚、(聚)丙二醇二縮水甘油醚、丁二醇縮水甘油醚、新戊二醇二縮水甘油醚之二環氧化合物；如三羥甲基丙烷三縮水甘油醚、甘油三縮水甘油醚之三環氧化合物等。
亦可併用在常溫為固體乃至超高黏性之環氧樹脂，作為如該等般之環氧樹脂，示例如高分子量之雙酚A型環氧樹脂、酚醛環氧樹脂、四溴雙酚A型環氧樹脂等。此等可與在常溫為液體之環氧樹脂組合，調節流動性後而予以使用。
若使用在常溫為固體乃至超高黏性之環氧樹脂時，較佳為與低黏度之環氧樹脂之例如(聚)乙二醇二縮水甘油醚、(聚)丙二醇二縮水甘油醚、丁二醇縮水甘油醚、新戊二醇二縮水甘油醚之二環氧化合物；如三羥甲基丙烷三縮水甘油醚、甘油三縮水甘油醚之三環氧化合物等予以組合。
使用稀釋劑時，可任意使用非反應性稀釋劑及反應性稀釋劑，但較佳為反應性稀釋劑。在本說明書中，將反應性稀釋劑予以意味著具有1個環氧基之在常溫為相對地低黏度之化合物，因應目的，亦可具有環氧基以外之其他聚合性官能基，例如乙烯基、烯丙基等之烯基；或丙烯醯基、甲基丙烯醯基等之不飽和羧酸殘基。作為如此般的反應性稀釋劑，示例如n-丁基縮水甘油醚、2-乙基己基縮水甘油醚、苯基縮水甘油醚、甲苯基縮水甘油醚、p-s-丁基苯基縮水甘油醚、苯乙烯氧化物、α-氧化蒎烯之單環氧化合物；如烯丙基縮水甘油醚、甲基丙烯酸縮水甘油酯、1-乙烯基-3,4-環氧環己烷之具有其他官能基之單環氧化合物等。
作為(A)成分之環氧樹脂，能單獨或併用2種以上。環氧樹脂本身以在常溫為液狀者為佳。之中又較佳為液狀雙酚型環氧樹脂、液狀胺酚型環氧樹脂、聚矽氧變性環氧樹脂、萘型環氧樹脂。更佳為液狀雙酚A型環氧樹脂、液狀雙酚F型環氧樹脂、p-胺酚型液狀環氧樹脂、1,3-雙(3-環氧丙氧基丙基)四甲基二矽氧烷。
(B)成分：胺系硬化劑
本發明之半導體樹脂封裝材料，作為環氧樹脂之硬化劑為使用胺系硬化劑。該理由為種類亦多，由於與半導體元件之鈍化膜(例如，聚醯亞胺等)之密著性優異，因而在作為底部填充劑使用之際因為可防止吸濕回流性試驗時之剝離。
作為胺系硬化劑，無特別限定，可廣泛地選擇習知的胺系硬化劑。作為具體例，舉例如三乙烯四胺、四乙烯五胺、間茬二胺、三甲基六亞甲基二胺、2-甲基五亞甲基二胺等之脂肪族聚胺、異佛酮二胺、1,3-雙胺基甲基環己烷、雙(4-胺基環己基)甲烷、降莰烯二胺、1,2-二胺基環己烷等之脂環式聚胺、N-胺基乙基哌、1,4-雙(2-胺基-2-甲基丙基)哌等之哌型聚胺、二乙基甲苯二胺、二甲基硫甲苯二胺、4,4’-二胺基-3,3’-二乙基二苯基甲烷、雙(甲基硫)甲苯二胺、二胺基二苯基甲烷、m-苯二胺、二胺基二苯碸、二乙基甲苯二胺、三亞甲基雙(4-胺基苯甲酸酯)、polytetramethyleneoxide-di-p-aminobenzoate等之芳香族聚胺類。又，作為市售品，舉例如T-12(商品名、三洋化成工業製)(胺當量116)。此等硬化劑，能以單獨使用，亦可調合2種以上之硬化劑予以使用。此等之中又以二甲基硫甲苯二胺、4,4’-二胺基-3,3’-二乙基二苯基甲烷、雙(甲基硫)甲苯二胺等之變性芳香族胺，由於硬化性、保存安定性優異，故宜。
在本發明之半導體樹脂封裝材料中，作為(B)成分之胺系硬化劑之含有量，相對於作為(A)成分之環氧樹脂及作為(E)成分之反應性稀釋劑之環氧當量為0.5～1.5當量。若為上述範圍以外時，在作為底部填充劑使用之際，會有硬化性降低、密著性降低、玻璃轉移點降低等之問題產生。
(C)成分：填料
在本發明之半導體樹脂封裝材料中，作為(C)成分之填料，係藉由調整半導體樹脂封裝材料之熱膨脹係數，使在作為底部填充劑使用之際之耐熱循環性提昇。又，亦對於在作為底部填充劑使用之際之耐熱性、耐濕性之提昇有貢獻。
在本發明之半導體樹脂封裝材料中，作為(C)成分之填料之含有量，相對於半導體樹脂封裝材料之全體成分之合計100質量份為30～80質量份，就發揮藉由含有上述填料之效果而言為宜。若未滿30質量份時，會有無法充分地發揮藉由含有填料之提昇耐熱循環性、耐熱性、耐濕性等效果之虞。另一方面，若超過80質量份時，半導體樹脂封裝材料之黏度會上昇，在作為底部填充劑使用之際，注入性有惡化之虞。
作為(C)成分之填料，可廣泛地由在作為底部填充劑所使用的半導體樹脂封裝材料中所添加者予以選擇。具體舉例如矽石、丙烯酸珠粒、玻璃珠粒、胺甲酸乙酯珠粒等。此等之中又以矽石，由於成本或與半導體樹脂封裝材料之其他成分之相溶性之理由，故宜。
此等能以單獨1種使用，亦可併用2種以上。
作為(C)成分之填料之形狀，無特別限定，可為非定形、球狀、鱗片等任意之型態。
又，作為(C)成分之填料，因應所需，亦可為已施予表面處理者。例如，可為使氧化皮膜形成於粒子表面者，或已藉由環氧系、丙烯酸系等之偶合劑予以表面處理者。
作為(C)成分之填料之平均粒徑(若為非粒狀時，取其平均最大徑)，雖無特別之限定，但以0.05～50μm者，就使填料均一地分散於半導體樹脂封裝材料中而言為宜，又，由於在將半導體封裝材料作為底部填充劑使用之際之注入性優異等之理由，故宜。若未滿0.05μm時，半導體樹脂封裝材料之黏度會上昇，在作為底部填充劑使用之際，注入性有惡化之虞。若超過50μm時，使填料均一地分散於半導體樹脂封裝材料中會有變得困難之虞。作為(C)成分之填料之平均粒徑，更佳為0.1～30μm。
(D)成分：核殼橡膠
在本發明之半導體樹脂封裝材料中，作為(D)成分之核殼橡膠，係以抑制在作為底部填充劑使用之際之焊縫龜裂之產生及行進為目的所含有。
具體上，因藉由含有(D)成分，即，核殼橡膠之低彈性率化，在作為底部填充劑使用之際，減低了生成於焊縫部之應力，可抑制焊縫龜裂之產生。
又，對於已產生焊縫龜裂之情形，作為(D)成分所含有的核殼橡膠，會以作為應力緩和劑而產生作用，而抑制焊縫龜裂之行進。
在本說明書中，所謂的核殼橡膠，指為以相互為相異組成之核心層與被覆於該核心層之1種以上之外殼層所構成的多層構造之橡膠材料。作為核殼橡膠，如後述般地，藉由核心層為以柔軟性優異之材料所構成，且外殼層為以對於半導體樹脂封裝材料之其他成分之親和性，特別是以對於作為(A)成分之環氧樹脂之親和性優異之材料所構成，一邊以達成藉由調合橡膠成分之低彈性率化，半導體樹脂封裝材料之分散性變得良好。
作為核心層之構成材料，可使用柔軟性優異之材料。具體舉例如聚矽氧系彈性物、丁二烯系彈性物、苯乙烯系彈性物、丙烯酸系彈性物、聚烯烴系彈性物、聚矽氧/丙烯酸系複合系彈性物等。
另一方面，作為外殼層之構成材料，可使用對於半導體樹脂封裝材料之其他成分之親和性，特別是對於作為(A)成分之環氧樹脂之親和性優異之材料。
具體舉例如丙烯酸樹脂、環氧樹脂等。此等之中又以丙烯酸樹脂，就對於半導體樹脂封裝材料之其他成分之親和性，特別是對於作為(A)成分之環氧樹脂之親和性觀點而言，故宜。
在本發明之半導體樹脂封裝材料中，(D)成分之核殼橡膠，平均粒徑為10μm以下，由於在將半導體樹脂封裝材料作為底部填充劑使用之際，注入性優異，以及在將半導體樹脂封裝材料作為底部填充劑使用之際，抑制焊縫龜裂之產生及行進之效果優異，故宜。
(D)成分之核殼橡膠，平均粒徑更佳為5μm以下。
在本發明之半導體樹脂封裝材料中，作為(D)成分之核殼橡膠之含有量，相對於作為(A)之環氧樹脂100質量份，較佳為3～55質量份。若未滿3質量份時，會有無法抑制焊縫龜裂之產生及行進之虞。另一方面，若超過55質量份時，在常溫之半導體樹脂封裝材料之黏度會上昇，作為底部填充劑使用之際，注入性有惡化之虞。
作為(D)成分之核殼橡膠之含有量，相對於作為(A)成分之環氧樹脂100質量份，更佳為5～50質量份。
(E)成分：反應性稀釋劑
在本發明之半導體樹脂封裝材料中，作為(E)成分之反應性稀釋劑，係以降低半導體樹脂封裝材料之黏度為目的所含有。
如同在[先前技術]欄所述般，反應性稀釋劑係藉由在分子內具有環氧基，係與硬化劑反應而成為硬化物之一部分者，雖然在作為反應性稀釋劑，以往以來有各種的單環氧化合物或多元醇之縮水甘油醚化合物被使用著，但如果將貢獻於與此等硬化劑之反應之官能基(環氧基、縮水甘油基)為1分子中只有1個之化合物來作為反應性稀釋劑使用時，由於硬化時無法形成三維網交聯，有樹脂硬化物之玻璃轉移溫度(Tg)或韌性顯著降低之問題。
本發明之半導體樹脂封裝材料，作為(E)成分之反應性稀釋劑，係藉由使用1分子中為含有2個以上之縮水甘油基之化合物所成者，於硬化時以三維網地形成交聯。因此，將半導體樹脂封裝材料作為底部填充劑使用之際，可抑制硬化時玻璃轉移溫度(Tg)或韌性之降低。
在作為(E)反應性稀釋劑所使用1分子中為含有2個以上之縮水甘油基之化合物方面，示例如聚丙二醇二縮水甘油醚(以下，簡稱為「PPGE」)等。
在本發明之半導體樹脂封裝材料中，作為(E)成分之反應性稀釋劑之含有量，較佳為相對於作為(A)成分之環氧樹脂100質量份為1～30質量份。若未滿1質量份時，在常溫之半導體樹脂封裝材料之黏度會上昇，作為底部填充劑使用之際，注入性有惡化之虞。又，將半導體樹脂封裝材料作為底部填充劑使用之際，硬化時之玻璃轉移溫度(Tg)或韌性會降低，有無法抑制焊縫龜裂之產生及行進之虞。另一方面，若超過30質量份時，將半導體樹脂封裝材料作為底部填充劑使用之際，密著性差，於吸濕回流試驗時有發生剝離之虞。
本發明之半導體樹脂封裝材料，除了上述(A)～(E)成分以外，因應所需亦可含有以下所述之成分。
(F)成分：硬化促進劑
本發明之半導體樹脂封裝材料可含有作為(F)成分之硬化促進劑。
作為(F)成分之硬化促進劑，只要是環氧樹脂之硬化促進劑即可，無特別限定，可使用習知者。可舉例例如咪唑系硬化促進劑(包含微膠囊型、環氧加成型)、第三級胺系硬化促進劑、磷化合物系硬化促進劑等。
此等之中又以咪唑系硬化促進劑，由於就與半導體樹脂封裝材料之其他成分之相溶性、及半導體樹脂封裝材料之硬化速度方面而言優異，故佳。
作為咪唑系硬化促進劑之具體例，舉例如2-甲基咪唑、2-十一基咪唑、2-十七基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑等之咪唑化合物等。
又，亦可使用被稱為微膠囊型咪唑或環氧加成型咪唑之膠囊化咪唑。即，亦可使用將咪唑化合物以尿素或異氰酸酯化合物予以加成，進而藉由將其表面以異氰酸酯化合物進行封端而膠囊化的咪唑系潛在性硬化劑、或將咪唑化合物以環氧化合物予以加成，進而藉由將其表面以異氰酸酯化合物進行封端之膠囊化咪唑系潛在性硬化劑。具體上，可舉例例如NOVACURE HX3941HP、NOVACURE HXA3042HP、NOVACURE HXA3922HP、NOVACURE HXA3792、NOVACURE HX3748、NOVACURE HX3721、NOVACURE HX3722、NOVACURE HX3088、NOVACURE HX3741、NOVACURE HX3742、NOVACURE HX3613(均為旭化成chemicals公司製、商品名)等。尚，NOVACURE為將膠囊化咪唑與熱硬化性環氧樹脂以某種比率所混合之製品。
使含有作為(F)成分之硬化促進劑時，硬化促進劑含有量之適宜範圍會依硬化促進劑之種類而異。若為咪唑系硬化促進劑時，相對於作為(A)成分之環氧樹脂100質量份，更佳為0.05～50質量份，又更佳為0.1～30質量份。
(G)成分：矽烷偶合劑
本發明之半導體樹脂封裝材料，為了提昇在作為底部填充劑使用之際之密著性，亦可添加作為(G)成分之矽烷偶合劑。
作為(G)成分之矽烷偶合劑，可使用環氧系、胺基系、乙烯基系、甲基丙烯酸系、丙烯酸系、巰基系等之各種矽烷偶合劑。此等之中又以環氧系矽烷偶合劑，因為在將半導體樹脂封裝材料作為底部填充劑使用之際，使密著性及機械性強度提昇之效果優異，故宜。
作為環氧系矽烷偶合劑之具體例，舉例如3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、2-(3,4-環氧環己基)乙基三甲氧基矽烷(商品名：KBM-303、信越化學股份有限公司製)、3-環氧丙氧基丙基甲基二甲氧基矽烷(商品名：KBM-402、信越化學股份有限公司製)、3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷(商品名：KBM-403、信越化學股份有限公司製)、3-環氧丙氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、(商品名：KBE-402、信越化學股份有限公司製)、3-環氧丙氧基丙基三乙氧基矽烷(商品名：KBE-403、信越化學股份有限公司製)等。
使含有作為(G)成分之矽烷偶合劑時，相對於半導體樹脂封裝材料之全體成分之合計質量，較佳為0.01～5質量%，更佳為0.05～3質量%。
本發明之半導體樹脂封裝材料，因應所需亦可含有除了上述(A)～(G)以外之成分。作為如此般之成分之具體例，可調合消泡劑、離子補集劑、界面活性劑、表面改質劑、顏料、染料、其他著色劑等。各調合劑之種類、調合量為如同常法。
(半導體樹脂封裝材料之調製)
本發明之半導體樹脂封裝材料，係將上述(A)～(E)成分，以及視情況之上述(F)～(G)成分，及消泡劑、離子補集劑、界面活性劑、表面改質劑、顏料、染料、其他著色劑等之任意成分予以混合、攪拌所調製。混合攪拌時，可使用Raikai機、球磨機、三軸輥磨機、回轉式混合機、二軸混合機等之混合機，理當非限定於此。若作為(A)成分之環氧樹脂為固形時，較佳為藉由加熱等予以液狀化乃至流動化來進行混合。
亦可將各成分同時地進行混合，或將一部分成分予以事先混合，之後再將殘餘成分進行混合等，適當地變更亦無妨。
以下，對於本發明之半導體樹脂封裝材料之特性予以敘述。
本發明之半導體樹脂封裝材料，在常溫(25℃)之黏度為低的250Pa‧s以下，在作為底部填充劑使用之際注入性良好。
本發明之半導體樹脂封裝材料，在常溫(25℃)之黏度較佳為200Pa‧s以下，更佳為100Pa‧s以下。
本發明之半導體樹脂封裝材料，因藉由含有(D)成分，即，核殼橡膠之低彈性率化，在作為底部填充劑使用之際，減低了生成於焊縫部之應力，可抑制焊縫龜裂之產生。
尚，本發明之半導體樹脂封裝材料，在以後述實施例中所記載的程序予以測定的硬化後彎曲彈性率，較佳為15GPa以下。
又，對於已產生焊縫龜裂之情形，作為(D)成分所含有的核殼橡膠，會以作為應力緩和劑而產生作用，而抑制焊縫龜裂之行進。
又，本發明之半導體樹脂封裝材料，係藉由作為(E)成分所含有由1分子中為含有2個以上之縮水甘油基之化合物所成的反應性稀釋劑之作用，來提昇硬化後底部填充劑之韌性，即使是已產生焊縫龜裂之情形，亦能抑制龜裂之行進。
又，本發明之半導體樹脂封裝材料，作為底部填充劑使用之際，密著性良好，於吸濕回流試驗時未產生剝離，可靠性高。
又，本發明之半導體樹脂封裝材料，玻璃轉移溫度(Tg)為55℃以上，將半導體樹脂封裝材料作為底部填充劑使用之際，對於覆晶型半導體裝置之凸塊電極之補強性優異。本發明之半導體樹脂封裝材料，玻璃轉移溫度(Tg)較佳為60℃以上。
藉由此等之特性，本發明之半導體樹脂封裝材料為適合作為底部填充劑使用者。
又，本發明之半導體樹脂封裝材料亦可使用作為接著劑等之用途。
接著，將本發明之半導體樹脂封裝材料之使用方法以舉例作為底部填充劑之使用來予以說明。
將本發明之半導體樹脂封裝材料作為底部填充劑使用時，係利用以下之程序將本發明之半導體樹脂封裝材料填充於基板與半導體元件之間之縫隙。
一邊將基板予以加熱至例如70~130℃，一邊將本發明之半導體樹脂封裝材料予以塗佈至半導體元件之一端時，因毛細管現象，本發明之半導體樹脂封裝材料會被填充於基板與半導體元件之間之縫隙中。此時，為了縮短本發明之半導體樹脂封裝材料之填充所需要之時間，亦可使基板傾斜等，使該縫隙內外產生壓力差。
使本發明之半導體樹脂封裝材料填充於該縫隙中後，藉由將該基板以指定溫度、指定時間，具體為以80~200℃、0.2~6小時進行加熱，使半導體樹脂封裝材料加熱硬化，將該縫隙予以封裝。
本發明之電子零件，係將本發明之半導體樹脂封裝材料作為底部填充劑使用，以上述之程序將封裝部位，即，基板與半導體元件之間之縫隙予以封裝者。在此，作為進行封裝之電子零件，舉例如半導體元件，積體電路、大型積體電路、電晶體、閘流電晶體及二極體及電容器等，無特別限定者。
 [實施例]
以下，藉由實施例予以詳細地說明本發明，惟，本發明不限定於此等者。
(實施例2~4、6~8、10~17；比較例1~5；參考例1~3)
使成為如下述表中所示之調合比例般，使用輥磨機將原料予以混練，調製實施例2~4、6~8、10~17、比較例1~5、及參考例1~3之半導體樹脂封裝材料。尚，關於表中各組成之數值，係以質量份表示。
尚，表中之記號分別如以下所示。
(A)環氧樹脂
環氧樹脂A1：雙酚F型環氧樹脂、製品名YDF8170、東都化成股份有限公司製
環氧樹脂A2：萘環氧樹脂、製品名HP4032D、DIC股份有限公司製
環氧樹脂A3：胺酚型環氧樹脂、製品名JER630、JAPAN EPOXY RESIN股份有限公司製
(B)胺系硬化劑
胺系硬化劑B1：4,4’-二胺基-3,3’-二乙基二苯基甲烷、製品名KAYAHARD A-A、日本化藥股份有限公司製
胺系硬化劑B2：二乙基三烯二胺、製品名ETHACURE 100、ALBEMARLE Co.,Ltd.製
胺系硬化劑B3：二甲基硫甲苯二胺(含有變性芳香族胺)、製品名ADEKA EH105L、股份有限公司ADEKA製
(C)填料
填料C1：環氧表面處理矽石填料(平均粒徑2μm)、製品名SE5200SEE、股份有限公司Admatechs製
(D)核殼橡膠
核殼橡膠D1：核心：聚矽氧橡膠(聚矽氧系彈性物)、外殼：丙烯酸樹脂、平均粒徑0.3μm
核殼橡膠D2：核心：丁二烯橡膠(丁二烯系彈性物)、外殼：丙烯酸樹脂、平均粒徑0.1μm
(E)反應性稀釋劑
反應性稀釋劑E1：聚丙二醇二縮水甘油醚(環氧當量：320、總氯量：1000ppm)、
(F)硬化促進劑
硬化促進劑F1：咪唑系硬化促進劑、製品名2P4MHZ、四國化成工業股份有限公司製
(G)矽烷偶合劑
矽烷偶合劑G1：環氧系矽烷偶合劑(3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷)、KBM403、信越化學股份有限公司製
將已調製的半導體樹脂封裝材料作為評價用試料，實施以下之評價。
(黏度)
使用Brookfield黏度計，予以測定以液溫25℃、50rpm調製後立即之評價用試料之黏度。
(注入性)
將玻璃基板(尺寸20mm×26mm×厚1.25mm)以間隔50μm之縫隙貼合於FR-4基板(基板尺寸30.0mm×30.0mm×厚0.75mm)上之試片，放置於表面溫度為110℃之加熱板上，藉由毛管作用使評價用試料注入於該縫隙中，測定到達20mm為止的到達時間。
(玻璃轉移溫度(Tg))
對於將評價用試料以165℃、120min進行加熱硬化，使成形成為8mmΦ ×200mm圓柱狀之硬化物，使用BRUKER ASX製TMA4000SA，藉由TMA法測定玻璃轉移溫度。
(彈性率(彎曲彈性率))
將評價用試料挾持於已塗佈有離型劑之玻璃板與玻璃板之間，以165℃、120分鐘使硬化成厚度350μm之薄片狀(試片之大小；10×40mm)，使用萬能試驗機((股)島津製作所製　AG-I)在室溫求得彎曲彈性率。
尚，以n=3進行測定，並將平均值作為檢查值。
又，試片之膜厚及寬度，以進行5點測定，將平均值作為計算值使用。
(測定溫度：15～30℃) (吸濕回流性)
將評價用試料藉由毛管作用使注入於在使PHASE2E175_LF(股份有限公司日立超LSIsystems製)覆晶安裝於股份有限公司日立超LSIsystems製JKIT TypeIII基板上之評價用基板(基板尺寸52.5mm×30.0mm×厚0.73mm、裸晶(die)尺寸10mm×10mm×厚0.73mm、PI鈍化裸晶、Sn-3Ag-0.5Cu凸塊、凸塊間距175μm)之間隙中，以165℃之分批式溫風乾燥機使硬化2小時後，以數位型多功能三用電表測定電阻值。
接著，使用回流爐進行MAX 260℃之回流處理，之後，放置於60℃/60%之恆溫恆濕槽中40小時，再次進行回流處理3次後，使用電阻值及超音波檢傷機(SAT)觀察剝離之狀態。將完全未觀察到有剝離之無導通不良(相對於硬化後之電阻值之變化率為未滿±10%之情形)之情形以◎；相對於晶片面積之產生剝離之面積之比例為未滿1%，且無導通不良之情形以○；剝離之範圍為1%以上或具有導通不良之情形以×，將○以上之評價者設定為吸濕回流性良好。
(焊縫龜裂)
將已進行與上述為同様吸濕回流之試驗基板，投入熱循環(-55℃/30min.125℃/30min.)1000循環後，使用顯微鏡觀察焊縫龜裂。計測焊縫龜裂之與裸晶之水平方向之長度，將相對於裸晶周邊長度之比例為未滿10%之情形以◎；10%以上、未滿30%之情形以○；30%以上為×，將○以上之評價者設定為吸濕回流性良好。
實施例2~4、6~8、10~17之半導體樹脂封裝材料，25℃之黏度為300Pa．s以下。
又，實施例2~4、6~8、10~17之半導體樹脂封裝材料，在注入性評價中，評價用試料之到達20mm之到達時間為短的1200sec以下。特別以實施例2~4及6~8、10~17，為800sec以下。
又，實施例2~4、6~8、10~17之半導體樹脂封裝材料，玻璃轉移溫度(Tg)為55℃以上，彎曲彈性率亦為15GPa以下。
又，實施例2~4、6~8、10~17之半導體樹脂封裝材料，吸濕回流性評價之結果亦為良好。特別是實施例2~4、6~8及10~17，吸濕回流性評價之結果特別優異。
又，實施例2~4、6~8、10~17之半導體樹脂封裝材料，焊縫龜裂評價之結果亦為良好。特別是實施例2~4及7~8、10~17，焊縫龜裂評價之結果特別優異。
另一方面，未含有(D)成分之核殼橡膠之比較例1之半導體樹脂封裝材料，以及未含有(E)成分之反應性稀釋劑之比較例2、3之半導體封裝材料，焊縫龜裂評價之結果為差。尚，未含有(E)成分之反應性稀釋劑，且(D)成分之核殼橡膠之含有量為高的比較例2，確認到黏度之上昇，在注入性評價之際，為無法注入。
相對於(A)成分之環氧樹脂及(E)成分之反應性稀釋劑之當量比，(B)成分之胺系硬化劑之含有量為未滿0.5當量之比較例4，半導體樹脂封裝材料並未硬化。
相對於(A)成分之環氧樹脂及(E)成分之反應性稀釋劑之當量比，(B)成分之胺系硬化劑之含有量為超過1.5當量之比較例5，在作為底部填充劑使用之際密著性會降低，於吸濕回流性評價之際，發生剝離。

Claims (4)

  1. 一種半導體樹脂封裝材料，其特徵係由(A)環氧樹脂、(B)胺系硬化劑、(C)填料、(D)核殼橡膠及(E)反應性稀釋劑所成；前述(C)填料之平均粒徑為0.1~30μm，前述(D)核殼橡膠之平均粒徑為5μm以下，前述(E)反應性稀釋劑係由1分子中為含有2個以上的縮水甘油基之化合物所成，相對於前述(A)環氧樹脂及前述(E)反應性稀釋劑之環氧當量，前述(B)胺系硬化劑之含有量為0.5~1.5當量，相對於半導體樹脂封裝材料之全體成分之合計100質量份，前述(C)填料之含有量為30~80質量份，相對於前述(A)環氧樹脂100質量份，前述(D)核殼橡膠之含有量為5~50質量份，相對於前述(A)環氧樹脂100質量份，前述(E)反應性稀釋劑之含有量為1~30質量份。
  2. 如申請專利範圍第1項之半導體樹脂封裝材料，其中，前述(D)核殼橡膠之核心部分之構成材料為聚矽氧橡膠或丁二烯橡膠之任一種。
  3. 如申請專利範圍第1項或第2項之半導體樹脂封裝材料，其中，前述(E)反應性稀釋劑為聚丙二醇二縮水甘油醚。
  4. 一種電子零件，係由使用如申請專利範圍第1~3 項中任一項之半導體樹脂封裝材料將封裝部位封裝而成。
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