TWI497788B - 有機場效電晶體及其製造方法 - Google Patents
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Description
本發明係關於具有導電體層/絕緣體層/半導體層構造之有機場效電晶體(OFET:Organic Field Effect Transistor),尤其關於液晶顯示器、軟式顯示器及電子標籤等中所使用之OFET及其製造方法。
以往類型之利用矽半導體或化合物半導體之薄層場效電晶體(TFT),不僅是一般的積體電路,其利用領域亦逐漸擴大。尤其液晶顯示器之TFT的運用,已經是一般所知的情形。此外,近年來液晶顯示器除了大型化之外,其精細化亦有所進展,因而逐漸要求對應於較以往更多之像素數的TFT之組裝。
然而,以往所使用之一般金屬系半導體中,在基板上形成電路時,由於依據光阻等所進行之圖型化及蝕刻等處理,在形成於畫面上之TFT中,無可避免的會產生些許缺陷。且由於此等處理,使TFT之製造成本的降低存在著一定限制。其他薄型顯示器,亦即電漿顯示器、有機電致發光顯示器中,與使用TFT之情形亦可說是相同。
此外,近年來大面積及精細化的傾向,乃成為提高所製作的TFT產生缺陷之機率的傾向,因而強烈要求可將此TFT缺陷抑制在最低限度之方法。
再者,由於依據光阻等所進行之圖型化及蝕刻等處理,使製作成本的降低存在著限制。
另一方面,運用下列TFT之新穎用途開始增加,對於廉價以及可彎曲的裝置之要求乃逐漸增大,此TFT係利用具備MIS(金屬/絕緣體/半導體)構造之矽半導體或化合物半導體。例如有電子標籤、軟式顯示器、可印刷積體電路或電子紙等,由於可將對應於此等用途之低成本、柔軟性等多樣功能性應用於裝置中,所以已有嘗試將絕緣體及半導體的材料構成為有機物者,但關於有機絕緣材料之內容仍較少。例如,日本特表平5-508745號公報(專利文獻1)中,記載有一種用比介電常數5以上的絕緣性有機高分子作為絕緣體層,用重量平均分子量2,000以下的多共軛有機化合物作為半導體層所製作之裝置,係顯示場效,且其遷移率約為10-2
cm2
V-1
s-1
者。然而,由於其使用α-六吩基作為有機半導體材料並藉由蒸鍍來形成半導體層,需進行依據光阻等所進行之圖型化及蝕刻等處理,所以無法達成成本的降低。
[專利文獻1]日本特表平5-508745號公報
本發明係鑒於上述情形而創作出之發明,目的在於提供一種在具有導電體層/絕緣體層/半導體層構造之使用有機材料的OFET中,藉由將半導體層及絕緣體層材料構成為可溶解於有機溶劑之有機物質,亦即高分子化合物,可將以往金屬系半導體及絕緣體所使用之電路形成技術,從依據光阻等所進行之圖型化及蝕刻等處理改成印刷方式,減少上述液晶顯示器用TFT之缺陷的機率並降低製作成本,並且可顯示臨界值電壓為數伏特程度之與一般非晶矽為同等的低電壓之OFET及其製造方法。
本發明者們係為了達成上述目的而進行精心探討,結果發現,採用使具有較大比介電常數且不具有羥基之高分子物質、以及與此不同之顯示聚合性及/或交聯性的有機化合物予以混合之系列,作為形成絕緣體層之物質來形成絕緣體層,藉此,可藉由相對簡便的方法而製得在與一般非晶矽為同等的低電壓下進行驅動之OFET,因而完成本發明。
因此,本發明係提供下列所示之有機場效電晶體及其製造方法。
申請專利範圍第1項:一種有機場效電晶體,為具有導電體層/絕緣體層/半導體層構造之有機場效電晶體,其特徵為含有:使下列式(1)所示之單體及/或下列式(2)所示之單體進行聚合或共聚合所得之高分子物質、與下列式(1)及(2)以外之顯示聚合性及/或交聯性的有機化合物予以混合所形成之絕緣體層;以及由有機化合物所形成之半導體層而成,
CH2
=CHCOO-(CH2
)2
-CN (1)
CH2
=C(CH3
)COO-(CH2
)2
-CN (2)。
申請專利範圍第2項:如申請專利範圍第1項之有機場效電晶體,其中前述高分子物質之式(1)及(2)的莫耳比例為100:0~50:50。
申請專利範圍第3項:如申請專利範圍第1或2項之有機場效電晶體,其中形成前述半導體層之物質為可溶解於有機溶劑之重量平均分子量超過2,000且為1,000,000以下之有機化合物。
申請專利範圍第4項:如申請專利範圍第3項之有機場效電晶體,其中形成前述半導體層之物質為聚噻吩(Polythiophene)類。
申請專利範圍第5項:如申請專利範圍第1至4項中任一項之有機場效電晶體,其中前述式(1)及(2)以外之顯示聚合性及/或交聯性的有機化合物為異氰酸酯類。
申請專利範圍第6項:如申請專利範圍第5項之有機場效電晶體,其中前述異氰酸酯類為交聯性脂環式聚異氰酸酯類。
申請專利範圍第7項:一種有機場效電晶體的製造方法,其特徵為:使下列式(1)所示之單體及/或下列式(2)所示之單體進行聚合或共聚合所得之高分子物質、與下列式(1)及(2)以外之顯示聚合性及/或交聯性的有機化合物溶解於有機溶劑之絕緣體層形成溶液,塗佈於由導電體層所形成之閘極上使硬化形成絕緣體層後,再積層半導體層,
CH2
=CHCOO-(CH2
)2
-CN (1)
CH2
=C(CH3
)COO-(CH2
)2
-CN (2)。
根據本發明,在具有導電體層/絕緣體層/半導體層構造之TFT中,將半導體層及絕緣體層材料兩者構成為有機化合物,並且採用使具有較大比介電常數且不具有羥基之高分子物質、以及與此不同之顯示聚合性及/或交聯性的有機化合物予以混合之系列,作為形成絕緣體層之物質來形成絕緣體層,藉此,可製得能夠在與一般非晶矽為同等的低電壓下進行動作之OFET。
此外,相對於以往矽系半導體或無機系半導體及絕緣體所使用之電路形成技術中,需進行依據光阻等所進行之圖型化及蝕刻等處理者,由於主要可在溶劑製程中進行製作,所以容易藉由以噴墨式為首之印刷技術等來製作出,因此可減少電路上的缺陷機率並降低製造成本。
本發明之OFET,例如第1圖所示,於SiO2
等基板1上形成有成為閘極之導電體層2,於其上方形成有絕緣體層3,再於其上方形成有半導體層4,並且於此半導體層4上形成有源極5及汲極6。基板亦可使用玻璃或聚對苯二甲酸乙二酯、聚碳酸酯、聚醯亞胺等之高分子薄片類。
此時,導電體層可使用一般的ITO(Indium Tin Oxide:氧化銦錫)膜或是依據物理氣相沉積法(Physical Vapor Deposition)或有機金屬化學氣相沉積法(Metal Organic CVD:MOCVD)所形成之Au、Cu、Al等之單獨金屬或Au/Ti、Cu/Ti、Al/Ti等之積層金屬,就本發明之目的而言較理想為可藉由印刷來製作,所以若實用上無問題,較理想為使用導電膏。導電膏例如有科琴黑(Ketjen Black)等導電性碳黑膏類、銀膏等導電性金屬膏。此外,亦可使用能夠在相對低溫下金屬化之有機金屬化合物油墨,例如為使用有機銀化合物之銀油墨等。
本發明之OFET中,形成絕緣體層之第一成分,為使下列式(1)所示之單體及/或下列式(2)所示之單體進行聚合或共聚合所得之高分子化合物。此外,此高分子化合物可溶解於有機溶劑,較理想為以二甲基甲醯胺(Dimethylformamide)為溶劑時於20℃之20質量%濃度的黏度為30~8,000mPa‧s。此黏度為依據使用旋轉式黏度計之方法所測定者。
CH2
=CHCOO-(CH2
)2
-CN (1)
CH2
=C(CH3
)COO-(CH2
)2
-CN (2)
具體而言,有溶解於二甲基甲醯胺等溶劑之上述式(1)所示之單體,亦即丙烯酸2-氰乙酯,以及上述式(2)所示之單體,亦即甲基丙烯酸2-氰乙酯之各種同元聚合物及此等2種單體之共聚物。
此等高分子物質,係使用自由基聚合起始劑,並藉由使上述單體進行自由基聚合所合成。在此,自由基聚合起始劑可使用一般所使用者,例如有2,2’-偶氮二異丁腈(2,2’-Azobisisobutyronitrile)、2,2’-偶氮二(2,4-二甲基戊腈)、2,2’-偶氮二-2-甲基丁腈等之偶氮系聚合起始劑,以及過氧化苯甲醯等之過氧化物系觸媒等。本發明之高分子物質,由於須在其分子構造中具有氰基,所以自由基聚合起始劑尤其理想為具有腈基之偶氮系聚合起始劑。聚合起始劑的添加量,相對於單體全體量的莫耳數,該莫耳數比較理想為0.005~0.02。聚合起始劑的添加量若少於此,可能因自由基失去活性等而無法充分進行聚合,若過多,除了難以控制聚合反應之外,亦可能使所得之高分子物質的聚合度變得極大而不溶於溶劑等,難以供應之後的使用。
此外,為了控制聚合反應,亦可使用十二硫醇等之連鎖轉移劑。此時,連鎖轉移劑的添加量,相對於聚合起始劑的莫耳數,該莫耳數比為0.05~1.0。連鎖轉移劑的添加量若少於此,可能因起始劑添加量的不同而產生難以控制聚合反應等缺失,若較此還多,可能有難以充分進行聚合反應之情形。
聚合方法可使用總體聚合、溶液聚合、懸浮聚合、乳化聚合等一般所知的方法。溶液聚合時的聚合溶劑,例如有丙酮、N,N’-二甲基甲醯胺、酯類、醚類等,只要是可溶解單體之溶劑且不會阻礙聚合反應之溶劑,則無特別限定。就考量到聚合反應後的精製工序,較理想為具有與晶析溶劑之混合性及與水之混合性的溶劑,此點來看,較理想為丙酮、N,N’-二甲基甲醯胺。
此外,聚合溶劑中的單體濃度雖然無特別限制,但當將聚合反應構成為溶液聚合時,若聚合溶劑中的單體濃度過於稀薄,可能有無法充分進行聚合反應之情形,所以較理想為10質量%以上。當不使用聚合溶劑時,乃成為總體聚合。
上述式(1)之丙烯酸2-氰乙酯的同元聚合物,係顯示比介電常數較高且軟化溫度較低之傾向。另一方面,上述式(2)之甲基丙烯酸2-氰乙酯的同元聚合物,相較於上述式(1)之丙烯酸2-氰乙酯的同元聚合物,係顯示比介電常數較低且軟化溫度較高之傾向。關於比介電常數,當作為單體來比較上述式(1)的丙烯酸2-氰乙酯與上述式(2)的甲基丙烯酸2-氰乙酯時,為偶極基之氰乙基的分子內含量,丙烯酸2-氰乙酯係較甲基丙烯酸2-氰乙酯還高。另一方面,關於軟化溫度,當比較丙烯酸酯的同元聚合物與甲基丙烯酸酯的同元聚合物時,一般所知的事實為甲基丙烯酸酯的同元聚合物較高,此在氰乙系單體的聚合物時亦相同。
此外,形成絕緣體層之第二成分的上述式(1)及(2)以外之顯示聚合性及/或交聯性的有機化合物,例如有(甲基)丙烯酸甲酯等之丙烯酸酯系化合物類、苯乙烯或醋酸乙烯酯等之乙烯系化合物類、異氰酸酯系化合物類,只要可顯示聚合性及/或交聯性者,則無特別限定,可單獨使用或混合複數種來使用。尤其是在聚合及/或交聯反應後直接形成絕緣體層,所以較理想為不需使用特別的觸媒,例如可藉由紫外線等光線及加熱等來進行聚合及/或交聯反應之化合物。此類化合物例如有阻隔性聚異氰酸酯。阻隔性聚異氰酸酯,為藉由加熱使阻隔劑游離而產生活性異氰酸酯化合物者,例如有:甲苯二異氰酸酯、間苯二異氰酸酯、聯苯甲烷二異氰酸酯、六伸甲二異氰酸酯、三甲基六伸甲二異氰酸酯、異佛爾酮二異氰酸酯、二環己甲烷六伸甲二異氰酸酯及三苯甲烷三異氰酸酯等之聚異氰酸酯;與酚、甲酚、間苯二酚等之酚類、ε-己內醯胺(ε-Caprolactam)、戊內醯胺等之內醯胺、丙酮肟(Acetoxime)、丁酮肟、環己酮肟等之肟類、及次乙亞胺(Ethyleneimine)等之阻隔化劑之反應物,較理想為經肟類進行阻隔後之脂環式聚異氰酸酯及異佛爾酮二異氰酸酯般之熱硬化性單液型的化合物。
本發明之OFET的動作,可考量為在將電位施加於閘極時,藉由使本發明之形成絕緣體層之第一成分的高分子化合物所具有之偶極基的氰乙基,配向在絕緣體層-半導體層之界面上,而使通道的形成增長。由此來看,可考量為比介電常數較高者會使遷移率等性能提高。此外,本發明之形成絕緣體層之第一成分的高分子化合物,由於不具有羥基等官能基,所以基本上可考量為未與本發明之形成絕緣體層之第二成分之顯示聚合性及/或交聯性的有機化合物反應。因此可推測為,單獨進行聚合及/或交聯之第二成分與第一成分成為微相區般的構造而形成絕緣體層。
此外,形成絕緣體層之第一成分,若軟化溫度過低,可能因驅動中的溫度上升使絕緣體層變軟而無法顯示安定的性能,所以,為上述式(1)及(2)之單體的共聚物時,上述式(1)及(2)之單體的莫耳比例為100:0~50:50,較理想為90:10~50:50。式(2)之單體的莫耳比例若較此還多,可能使軟化溫度提高,而損及界面的柔軟性或是使比介電常數降低。
此外,形成絕緣體層之第一成分與第二成分的比例(質量比)為95:5~50:50,較理想為90:10~50:50。第二成分的比例若較此還低,難以獲得上述低電壓驅動效果,若較此還高,可能使上述偶極基所形成之效果降低。
本發明之OFET中,形成半導體層之物質為有機化合物,具體而言,例如有並五苯(Pentacene)、酞菁銅、酞菁鐵等之金屬酞菁;α-六吩基等之低分子化合物;聚噻吩(Polythiophene)類、聚吡咯(Polypyrrole)類、聚苯胺(Polyaniline)類、聚乙炔類、聚噻吩基乙烯類、聚伸苯基乙烯類等之高分子化合物。另一方面,為高分子化合物時,較理想為可溶解於有機溶劑之依據GPC(Gel Permeation Chromatography:凝膠滲透層析法)所測定之聚苯乙烯換算重量平均分子量超過2,000且為1,000,000以下之高分子化合物,具體而言有聚噻吩類、聚吡咯類、聚苯胺類、聚乙炔類、聚噻吩基乙烯類、聚伸苯基乙烯類等。就考量到對有機溶劑之可溶性以及良好的加工性時,尤其理想為聚(3-己基噻吩)等之聚噻吩類。
於絕緣體層上形成半導體層時,當形成半導體層之物質為低分子化合物時,可使用真空蒸鍍等之一般的方法。當形成半導體層之有機化合物具有不論是低分子化合物或高分子化合物均可溶解於有機溶劑之性質時,可在絕緣體層上進行依據溶液塗佈‧乾燥所進行之積層,但此時必須溶解於不會溶解絕緣體層之有機溶劑。此係考量到當欲藉由積層來形成半導體層與絕緣體層時,一般其界面狀態無法一致之故。
本發明之OFET的製造方法中,例如有藉由蒸鍍在有機絕緣體層上形成有機半導體層之方法,以及分別將有機半導體材料與有機絕緣材料溶解於有機溶劑並進行塗佈‧乾燥之方法,後者的方法較為簡便,因而較為理想。此時,溶解用以形成絕緣體層之化合物的有機溶劑,例如有N-甲基-2-咯烷酮、N,N’-二甲基甲醯胺、丙酮、乙腈、γ-丁內酯。另一方面,溶解用以構成半導體層之高分子化合物的有機溶劑,例如有三氯甲烷、甲苯、己烷、醇類等。不論何種情況,均可使用1種或混合2種以上而使用。
具體而言,係將使上述式(1)所示之單體及/或上述式(2)所示之單體進行聚合或共聚合所得之高分子物質、與上述式(1)及(2)以外之顯示聚合性及/或交聯性的有機化合物溶解於有機溶劑而形成絕緣體層形成溶液,將該絕緣體層形成溶液塗佈於由導電體層所形成之閘極上並乾燥後,使硬化形成絕緣體層,然後將形成半導體層之有機化合物溶解於不會溶解絕緣體層之有機溶劑所形成的溶液予以塗佈並進行乾燥而形成半導體層。例如,可在從玻璃或一般的聚合物薄片等所選出之基板上,藉由濺鍍來形成成為閘極之導電體層,或是藉由旋轉塗佈、網版印刷、噴墨印刷來塗佈導電膏、導電性高分子、有機金屬化合物油墨,並進行乾燥而形成。此外,可使用一般所能取得之附有ITO膜之玻璃來形成閘極。
藉由旋轉塗佈、網版印刷、噴墨印刷,將在有機溶劑中溶解有形成上述絕緣體層之第一成分與第二成分的絕緣體層形成溶液,塗佈於所形成之閘極上後,以特定的硬化條件進行例如為紫外光等之光硬化或熱硬化,而形成絕緣體層。
然後藉由旋轉塗佈、網版印刷、噴墨印刷,將形成半導體層之物質溶解於不會溶解上述絕緣體層之有機溶劑所形成的溶液,塗佈於絕緣體層上並進行乾燥而形成半導體層。
最後,藉由濺鍍於半導體層上形成源極與汲極,或是藉由網版印刷、噴墨印刷來塗佈導電膏、導電性高分子、有機金屬化合物油墨等並進行乾燥。
本發明之OFET,為在由導電體層所形成之閘極上設置絕緣體層,並於其上形成半導體層,然後在於半導體層上形成源極與汲極之所謂的頂接觸構造,但亦可為底接觸構造,並無特別限制。動作原理,係藉由將電位施加於閘極來形成電場,並藉由場效而在絕緣體層附近的半導體中產生電荷,並於半導體層中形成導電性區域,亦即所謂的通道。此係意味著絕緣體層與半導體層之界面狀態極為重要,該界面愈平坦愈理想者。
絕緣體層的厚度為0.1~10μm,較理想為0.1~0.3μm,半導體層的厚度為50~300nm,較理想為50~100nm,導電體層的厚度較理想為30~50nm,但並不限定於此。
以下顯示實施例及比較例來具體說明本發明,但本發明並不限定於此等實施例。
將具有冷卻管及攪拌機之三口燒瓶(500ml)進行氮氣置換後,加入70g之以一般減壓蒸餾法所蒸餾的丙烯酸2-氰乙酯單體。接著加入163g之進行脫水處理後的丙酮作為聚合溶劑,以及以使相對於單體之莫耳數比成為0.01之方式加入2,2’-偶氮二異丁腈作為自由基聚合起始劑,然後再加入0.001莫耳的十二硫醇作為連鎖轉移劑。連接氮氣導入管,在反應溫度60℃與反應時間300分鐘的條件下進行反應。結束後冷卻至室溫,使反應液析出至過剩量的甲醇,然後將析出物溶解於丙酮並以過剩量的甲醇進行析出,重複此操作數次。然後使精製出的析出物乾燥,而製得大約63g之以二甲基甲醯胺為溶劑時於20℃之20質量%的黏度為305mPa‧s,40℃/1kHz的比介電常數約11,軟化溫度約30℃的聚(丙烯酸2-氰乙酯)。
形成絕緣體層之物質,使用上述製得之聚(丙烯酸2-氰乙酯)作為第一成分,使用肟系阻隔型異佛爾酮二異氰酸酯(degussa社製,VESTANAT B1358/100)作為第二成分,以成為20質量%之方式,調製出以第一成分與第二成分的質量比2:1溶解於N-甲基-2-咯烷酮而成之溶液,使用0.2μm薄膜過濾器進行過濾,而形成絕緣體層形成用有機溶劑溶液。形成半導體層之物質,使用酞菁銅(ALDRICH社製),以下列所示之方法製作出有機場效電晶體並進行評估。
於聚醯亞胺薄膜(宇部興產社製、UPILEX-S、厚度125μm)上,在室溫、背壓10-4
Pa的條件下藉由RF濺鍍法蒸鍍30nm的Al,而製作出閘極。然後將水塗佈於Al膜上,於180℃加熱15秒來進行氧化,而在閘極Al表面上製作氧化鋁薄膜。
接著在表面上具有上述氧化鋁薄膜之閘極Al上,以5,000rpm將上述絕緣體層形成溶液進行60秒的旋轉塗佈,於180℃加熱24小時,使溶劑蒸發並硬化形成0.3μm的絕緣體層。
接著使用酞菁銅,藉由真空蒸鍍法形成膜厚50nm的半導體層。
將基板冷卻至-20℃,夾介金屬遮罩,在背壓5×10-4
Pa以下的條件下,藉由RF濺鍍法將40nm的Au蒸鍍於半導體層。源極‧汲極間的距離與電極寬度,分別為50μm的間隔(第1圖中,L=50μm)、4.0mm寬度(第1圖中,W=4.0mm)。
製作出之有機場效電晶體的電特性評估,係在1.3×10-3
Pa以下的真空‧遮光下進行。
將負的閘極電壓施加於製作出之有機場效電晶體,並在室溫(25℃)下測定電流-電壓(ISD
-VSD
)特性,如第2圖所示,係顯示隨著閘極電壓的增加,電流值亦跟著增加之典型的p型電晶體特性。
接著從源極‧汲極電流-源極‧汲極電壓曲線的通道電導,來估算出遷移率(μ)。遷移率為2.0×10-3
cm2
/Vs,臨界值電壓VT
為-2.7V,可在與一般非晶矽為同等之5V以下的低電壓下進行驅動。
1...基板
2...導電體層(閘極)
3...絕緣體層
4...半導體層
5...源極
6...汲極
第1圖為本發明之OFET的一種型態之立體圖。
第2圖為本發明的實施例1之OFET的ISD
-VSD
特性之圖表。
Claims (7)
- 一種有機場效電晶體,其係具有導電體層/絕緣體層/半導體層構造之有機場效電晶體,其特徵為含有:使下列式(1)所示之單體及/或下列式(2)所示之單體進行聚合或共聚合所得之高分子物質、與下列式(1)及(2)以外之顯示聚合性及/或交聯性的有機化合物予以混合所形成之絕緣體層;以及由有機化合物所形成之半導體層所成,CH2 =CHCOO-(CH2 )2 -CN (1) CH2 =C(CH3 )COO-(CH2 )2 -CN (2)。
- 如申請專利範圍第1項之有機場效電晶體,其中前述高分子物質之式(1)及(2)的莫耳比例為100:0~50:50。
- 如申請專利範圍第1項之有機場效電晶體,其中形成前述半導體層之物質為可溶解於有機溶劑之重量平均分子量超過2,000且為1,000,000以下之有機化合物。
- 如申請專利範圍第3項之有機場效電晶體,其中形成前述半導體層之物質為聚噻吩(Polythiophene)類。
- 如申請專利範圍第1至4項中任一項之有機場效電晶體,其中前述式(1)及(2)以外之顯示聚合性及/或交聯性的有機化合物為異氰酸酯類。
- 如申請專利範圍第5項之有機場效電晶體,其中 前述異氰酸酯類為交聯性脂環式聚異氰酸酯類。
- 一種有機場效電晶體的製造方法,其特徵為:使下列式(1)所示之單體及/或下列式(2)所示之單體進行聚合或共聚合所得之高分子物質、與下列式(1)及(2)以外之顯示聚合性及/或交聯性的有機化合物溶解於有機溶劑之絕緣體層形成溶液,塗佈於由導電體層所形成之閘極上使硬化形成絕緣體層後,再積層半導體層,CH2 =CHCOO-(CH2 )2 -CN (1) CH2 =C(CH3 )COO-(CH2 )2 -CN (2)。
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