TWI250534B - Dielectric material and method of producing the same - Google Patents

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TWI250534B
TWI250534B TW093116858A TW93116858A TWI250534B TW I250534 B TWI250534 B TW I250534B TW 093116858 A TW093116858 A TW 093116858A TW 93116858 A TW93116858 A TW 93116858A TW I250534 B TWI250534 B TW I250534B
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Hisashi Kozuka
Yuji Yasunishi
Kiyoshi Matsuda
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Ngk Spark Plug Co
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Description

1250534 量之增加而變差。另一方面，在玻璃含量過小的情況中， 在低溫下燒結變得困難。因此，需要可調整Q值視玻璃含 量之降低，同時仍維持在玻璃含量及其他介電特性諸如ε , 及 τ f之間之適當平衡，且可經由低溫燒結而製得之介電 陶瓷。 為應付使用此等介電材料之電子零件的尺寸減小，需控 制介電特性，尤其係 ε r及 r f。因此，需要可容易控制其 之此等因素的介電材料。 為解決前述問題，本發明之目標在於提供一種包含特定 玻璃，可與具高導電性之導體諸如銀或銅同時燒結，且具 高相對介電常數之介電材料，且其中可調整由包含於其中 之玻璃所造成之Q值之降低；及其之製造方法。 本發明如下。 (1 ) 一種介電材料，其特徵在於包含以a B a 0 · b T i 0 2 · CREO3/2· dBi〇3/2所表示之組成物（其中a、b、c及d各代 表滿足以下條件之莫耳比：a + b + c + d = 1，0 · 0 9 g a S 0 · 1 6， 0.54SbS0.62，0. 20 ^ c ^ 0. 34 ^ 0 ^ d ^ 0 . 1 0 ；及 RE 代 表稀土金屬），及每1 0 0份質量之組成物自5至5 0份質量 (重量份數）之以 kBaO· 1ΖηΟ· H1B2O3· nSi〇2 表示之 BaO· ΖηΟ· B2O3· Si〇2基玻璃（其中k、1、m及η各代表滿足以 下條件之組成物百分比：k + 1 + m + η = 1 0 0 (質量％ )， 25Sk$55，5^1^30，15$m$35 及 5SnS30)。 (2)如說明於以上（1)中之介電材料，其具有40或更高 之相對介電常數。 326\專利說明書(補件)\93-09\93116858 6 1250534 (3 )如說明於以上（1 )或（2 )中之介電材料，其中在使用 40份質量之BaO· ZnO· B2O3· Si〇2基玻璃之情況中之無負 荷Q值及在無負荷Q值之測量點下之諧振頻率之乘積對在 使用20份質量之BaO· Ζη0· Β2〇3· Si〇2基玻璃之情況中之 無負荷Q值及在無負荷Q值之測量點下之諧振頻率之乘積 的降低比係2 5 %或以下。 (4 )如說明於以上（1 )至（3 )之任一項中之介電材料，其 進一步包含A1及/或Μη’及以AI2O3計之A1含量係每100 份質量之組成物1.5份質量或以下，及以ΜηΟ計之Μη含量 係每1 0 0份質量之組成物3. 0份質量或以下。 (5 ) —種製造介電材料之方法，其特徵在於包括將以 aBaO· bTi〇2· CREO3/2· dBi〇3/2 所表示之組成物（其中 a、 b、c及d各代表滿足以下條件之莫耳比：a + b + c + d = 1，
0. 09^ 0. 16 » 0. 54 ^ 0. 62 ^ 0. 20 ^ c ^ 0. 34 A 0 ^ d ^ 0 . 1 0 ；及RE代表稀土金屬）及每100份質量之組成 物自5至50份質量之以kBaO· 1ΖηΟ· 111B2O3· nSi〇2表示之 BaO· ZnO· Β2〇3· Si〇2基玻璃（其中k、1、m及n各代表滿 足以下條件之組成物百分比：k + 1 + m + η = 1 0 0 (質量％ )， 25SkS55，5^1^30，15SmS35 及 5SnS30)混合，然 後在8 5 0至1 0 5 0 °C下燒結。 (6 )如說明於以上（5 )中之製造介電材料之方法，其中加 入A1成分及Μη成分之至少一者，以產生每100份質量之 組成物1 . 5份質量或以下之以A 1 2 0 3計之A 1含量及每1 0 0 份質量之組成物3. 0份質量或以下之以Μ η 0計之Μ η含量。 7 326\專利說明書(補件)\93-09\93116858 1250534 (7 )如說明於以上（5 )或（6 )中之製造介電材料之方法， 其中利用BaO· ZnO· B2O3· Si〇2基玻璃之含量控制相對介 電常數及諧振頻率之溫度係數。 根據本發明之介電材料可與具高導電性之導體諸如銀 或銅同時燒結，且其具有高 er，且可調整其之由包含於 其中之玻璃所造成之Q值的降低。由於調整其之由包含於 其中之玻璃所造成之Q值的降低，因而其可包含較大量的 玻璃，且因此可在較現有情況低之溫度下燒結。由於可利 用玻璃含量控制介電特性，尤其係 ε r及 r f，因而其可被 廣泛地使用於在微波及毫米波區域中所使用之各種電子零 件的領域中。 在介電材料具有40或更高之相對介電常數之情況中， 其可被廣泛地使用於在微波及毫米波區域中所使用之各種 電子零件的領域中。 在玻璃係以特定量包含，以致f · Q之降低比係2 5 %或以 下之情況中，玻璃含量可增加，因此，可在較低溫度下進 行燒結。 在包含A1之情況中，可製得具有期望 r，之材料。在包 含Μη之情況中，可進一步提高Q值。 根據本發明之製造介電材料之方法，可容易地製得可與 具高導電性之導體諸如銀或銅同時燒結，且具高相對介電 常數之介電材料，且其中可調整由包含於其中之玻璃所造 成之Q值之降低。 在包含A 1成分之情況中，可控制7： f。在包含Μ η成分 8 326\專利說明書(補件)\93-09\93116858 1250534 又較佳。在c低於0 . 2 0之情況中，生成之介電材料的Q 值降低。另一方面，在c超過0.34之情況中，生成之介電 材料的燒結性質有變差的傾向。 將前述之「d」（即「B i」之莫耳比）指定如下： 0 ^ d ^ 0. 1 0 ^ 以（K02$dS(K08 較佳，及（K04Sd$0.07 又較佳。在d超過0. 1 0之情況中，生成之介電材料的 ε 降低。即使在d為0之情況中，亦可製得具有足夠 ε r之 介電材料。 前述之「RE」係稀土金屬，及其之例子包括Nd、Sm、Gd、 La、Ce、Pr等等。其中稀土金屬為Nd、Sm或Gd較佳。在 此一情況中，τ f之絕對值可接近0，同時將 ε r及Q值各 維持於高的值下。 包含以前述之「kBaO· lZnO· mB2〇3· nSi〇2(其中 k+l+m + n = 100(質量 ％))」表示之前述的「BaO.ZnO.B2O3 • S i 0 2基玻璃」（以下有時簡稱為「玻璃」），以經由在低 溫下燒結而製得密實燒結產物。此外，由於存在此玻璃， 因而可經由在約9 0 0 °C之低温下燒結而製得具有4 0或更高 之 ε r的介電材料。 將前述之「k」（即「B a 0」之組成物百分比）指定如下： 25Sk$55，以20SkS50較佳，及30$kS45又較佳。在 k低於2 5質量％之情況中，燒結溫度提高。另一方面，在k 超過55質量％之情況中，Q值降低。 將前述之「1」（即「Ζ η 0」之組成物百分比）指定如下： 5^1^30，以7 S 1 S 2 5較佳，及1 0 $ 1 $ 2 0又較佳。在1 10
326\專利說明書(補件)\93·09\93116858 1250534 低於5質量％或超過3 0質量％之情況中，燒結溫度提高。 將前述之「1Ώ」（即「Β 2 0 3」之組成物百分比）指定如下： 15Sm$35，以17$m$33較佳，及20Smg30又較佳。在 m低於1 5質量％之情況中，燒結溫度提高。另一方面，在m 超過35質量％之情況中，Q值降低。 將前述之「η」（即「S i 0 2」之組成物百分比）指定如下： 5Sn$30，以7$nS25較佳，及10Sn$20又較佳。在η 低於5質量％之情況中，er降低。另一方面，在η超過30 質量％之情況中，燒結溫度提高。 將全體玻璃之量指示為1 0 0質量％，則B a 0、Ζ η 0、Β 2 0 3 及S i Ο 2之組成物百分比之總和為5 0質量％或以上較佳，6 Ο 質量％或以上又較佳。在組成物百分比之總和為5 0質量％ 或以上之情況中，可經由在低溫下燒結而製得密實燒結產 物〇 除了如前所述之BaO、ΖηΟ、Β2Ο3及Si〇2外，玻璃可進一 步包含另一金屬元素諸如驗金屬元素或驗土金屬元素之氧 化物。 此玻璃不含PbO較佳。雖然若存在之PbO可促進在低溫 下之燒結，但由環保的觀點來看，玻璃不含PbO較有利。 對每1 0 0份質量之前述組成物，玻璃之含量係自5至5 0 份質量，以自5至3 5份質量較佳，及自7至3 0份質量又 較佳。在玻璃含量低於5份質量之情況中，無法進行低溫 燒結。另一方面，在玻璃含量超過50份質量之情況中，生 成介電材料之Q值降低。 11 326\專利說明書(補件)\93-09\93116858 1250534 在本發明，可利用玻璃含量控制所得介電材料之介電特 性，尤其係 ε r及 τ f。換言之，ε r傾向於隨玻璃含量之 減小而上升及隨玻璃含量之增加而降低。另一方面，τ f 之絕對值傾向於隨玻璃含量之減小而上升及隨玻璃含量之 增加而降低。 再者，在本發明，可調整由於包含於其中之玻璃所致之 Q值的降低。因此，玻璃可以較大量包含，且可在較現有 情況低之溫度下進行燒結。更明確言之，可將在使用4 0 份質量之前述玻璃之情況中之f · Q對在使用2 0份質量之 玻璃之情況中之f · Q之降低比調整至2 5 %或以下，更尤其 係2 0 %或以下，及再尤其係1 5 %或以下。 根據本發明之介電材料可包含A 1及Μ η之至少一者。換 言之，其可單獨包含Α1，單獨包含Μη，或包含Α1及Μη 兩者。 如前所述，可利用前述之玻璃含量控制 r f。此外，其 亦可利用A 1含量控制。因此，可經由使用A 1而更精細地 控制 I" /。 對每1 0 0份質量之前述組成物，A 1可包含於以A 1 2 0 3計 1 . 5份質量或以下（通常不低於0 · 0 1份質量）之量。為降低 τ f之絕對值，A 1之含量係自0 . 1至1 . 5份質量較佳，自 0 . 2至1 . 5份質量又較佳，及自1 · 0至1 · 5份質量特佳。 在含量係自0 . 0 1至1 . 5份質量之情況中，可將 τ f調整至 23 ppm/°C或以下。在含量係自0.1至1.5份質量之情況 中，可將 調整至22 ppm / °C或以下。在含量係自0.2 326\專利說明書(補件)\93-09\93116858 12 1250534 1 0 0 0至1 4 0 0 °C之溫度下進行較佳，自1 0 0 0至1 2 0 0 °C又較 佳。在加熱溫度係自1 Ο Ο Ο至1 2 Ο Ο °C之情況中，可製得具 有改良密度之燒結產物。加熱處理通常係進行0 . 5至5小 時，尤其係1至2小時。 關於以如前所述之「kBaO· 1ΖηΟ· H1B2O3· nSi〇2 (k+l+m + r^lOtK 質量 ％))」表示之前述的「BaO· ΖηΟ· B2O3 • S i Ο 2基玻璃」，如前所述之說明各可就此應用，僅除了 其之含量將係說明於下。 對每1 0 0份質量之前述組成物，玻璃之含量係自5至5 0 份質量，以自5至3 5份質量較佳，及自7至3 0份質量又 較佳。在其之含量低於5份質量之情況中，無法進行低溫 燒結。另一方面，在含量超過50份質量之情況中，生成介 電材料之Q值降低。 在本發明，生成介電材料之介電特性，尤其係 ε r及 r f，可利用玻璃含量而控制。換言之，ε r傾向於隨玻璃 含量之減小而上升及隨玻璃含量之增加而降低。r f之絕 對值傾向於隨玻璃含量之減小而上升及隨玻璃含量之增加 而降低。 再者，本發明由於其中所包含之玻璃，可調整Q值的降 低。因此，可包含較大量之玻璃，且可在較現有情況低之 溫度下進行燒結。更明確言之，可將在使用4 0份質量之前 述玻璃之情況中之f · Q對在使用2 0份質量之玻璃之情況 中之f · Q之降低比調整至2 5 %或以下，更尤其係2 0 %或以 下，及再尤其係1 5 %或以下。 14 326\專利說明書(補件)\93-09\93116858 1250534 前述玻璃之中心顆粒直徑係自0 . 1至3 . 0微米較佳，自 0 . 1至2 . 0微米又較佳，及自0 . 1至1 · 5微米又較佳。在 中心顆粒直徑係自0 . 1至1 . 5微米之情況中，可在較低溫 度下進行燒結，且可製得具有良好平衡介電特性及高密度 之介電材料。 玻璃具有5 5 0 °C或更低之玻璃轉移溫度更佳，5 0 0 °C或更 低又較佳。在玻璃轉移溫度係5 0 0 °C或更低之情況中，可 在較小玻璃含量下進行低溫燒結。換言之，可因此減低介 電特性的變差。玻璃轉移溫度係利用差式熱分析（DT A )測 量 ° 為將前述組成物與玻璃摻混，可使用眾所知曉的混合程 序，而無限制。再者，通常將製得之混合物在燒結之前成 型成限定形狀。關於成型，亦可使用眾所知曉的程序而無 限制。 前述之燒結係在自8 5 0至1 0 5 0 °C之溫度下進行較佳，自 8 5 0至1 0 0 0 °C又較佳，及自8 5 0至9 5 0 °C又較佳。在燒結 溫度係自8 5 0至1 0 0 0 °C之情況中，可更容易地與具低傳導 阻力之Ag或其合金諸如Ag-Pd或Ag-Pt同時進行燒結。尤 其，在低於9 3 0 °C之燒結溫度下，仍可利用具較低傳導阻 力之Ag作為内部導體而容易地進行同時燒結。燒結時間通 常係自0. 5至5小時。 此外，在此製造方法中，可摻混A 1成分及/或Μ η成分。 術語「A 1成分」係指一至少包含A 1之成分，而術語「Μ η 成分」係指一至少包含Μη之成分。在同時包含Α1及Μη 15 326\專利說明書(補件)\93-09\93116858 1250534 之情況中，可使用不含Μη之A1成分及不含A1之Μη成分。 亦可單獨使用包含Μ η之A 1成分或單獨使用包含A 1之Μ η 成分。此外，可同時使用此兩成分。 關於該A 1成分，可引述A1化合物、元素A1等等。其 中，A1化合物之例子包括氧化物（AI2O3、包含A1及Μη兩 者之錯合氧化物等等）、包含Α1之碳酸鹽、包含Α1之氫氧 化物、包含A 1之有機化合物等等。其中，A 1 2 0 3為較佳。 雖然此等A 1成分之形態並無特殊限制，但可引述粉狀及液 態（有機金屬化合物等等）物質。可使用此等A 1成分之任一 者或其之兩者以上，而不管其類型及形態為何。 在使用A 1成分之情況中，可將其之以A 1 2 0 3計之含量控 制為對每1 0 0份質量之前述組成物在1 . 5份質量或以下（通 常不低於0 . 0 1份質量）。經由將含量控制於此範圍内，可 調整 τ f。可將以A 1 2 0 3計之A 1含量控制為對每1 0 0份質 量之前述組成物在1 . 5份質量或以下（通常不低於0 . 0 1份 質量）。為將 τ f之絕對值調整於低的值下，A 1含量係自 0 . 1至1 · 5份質量較佳，自0. 2至1 . 5份質量又較佳，及 自1 . 0至1 . 5份質量特佳。如以上所論述，將其控制於各 範圍内較佳。 另一方面，關於該Μη成分，可引述Μη化合物、元素Μη 等等。其中，Μη化合物之例子包括氧化物（ΜηΟ、包含Μη 及Α1兩者之錯合氧化物等等）、包含Μη之碳酸鹽、包含 Μη之氫氧化物、包含Μη之有機化合物等等。其中，ΜηΟ 為較佳。雖然此等Μ η成分之形態並無特殊限制，但可引述 16 326\專利說明書(補件)\93-09\93116858 1250534 粉狀及液態（有機金屬化合物等等）物質。可使用此等Μ η 成分之任一者或其之兩者以上，而不管其類型及形態為何。 在使用Μη成分之情況中，可將其之以ΜηΟ計之含量控 制為對每1 0 0份質量之前述組成物在3. 0份質量或以下（通 常不低於0. 0 1份質量）。經由將含量控制於此範圍内，可 提高Q值。可將以ΜηΟ計之Μη含量控制為對每100份質量 之前述組成物在3 . 0份質量或以下（通常不低於0 . 0 1份質 量）。為提高Q值，Μ η含量係自0. 0 1至1 . 9份質量較佳， 自0 . 0 6至1 . 5份質量又較佳，及自0 . 1 2至1 . 0份質量特 佳。如以上所論述，將其控制於各範圍内較佳。 在根據本發明之介電材料及由根據本發明之製造方法 所製得之介電材料中，可將如於以下即將說明之實施例中 所測量之ε r控制為3 0或更高，更明確言之為4 0或更高， 及再更明確言之係自50至70。 在此等介電材料中，可將如於以下即將說明之實施例中 所測量之f · Q控制為1 5 0 0 G Η z或以上，更明確言之為2 0 0 0 GHz或以上，及再更明確言之為2500 GHz或以上。 再者，在此等介電材料中，可將如於以下即將說明之實 施例中所測量之 r f之絕對值控制為4 0 p p m / °C或以下， 更明確言之為30 ppm / °C或以下，及再更明確言之為20 p p m / °C或以下。 此外，在此等介電材料中，分別可將各如於以下即將說 明之實施例中所測量之 ε r、f · Q及 τ f之絕對值控制為 30或更高、1500 GHz或以上及40 ppm / °C或以下。更明 17 326\專利說明書(補件)\93-09\93116858 1250534 鋁氧球作為磨石將混合物於振動球磨機中研磨4小時。 [表1 ] 表1 a b c d 稀土金屬（RE) No. 1 0.122 0.567 0.254 0.057 No. 2 0.112 0.604 0.245 0.039 Nd No. 3 0.122 0.567 0.311 - No. 4 Nd:Sm=0. 6:0.4 No. 5 0.122 0.567 0.254 0.057 Nd:Sm=0.2:0.8 No. 6 S m No. 7 Nd : Gd = 0. 4:0.6 接下來，將如此製得之粉狀混合物於大氣中在1 1 0 0 °c下 加熱2小時，然後於球磨機中研磨。將如此製得之研磨物 質與列於表2之BaO· ZnO· B2O3· Si〇2基玻璃粉末及適量 的有機黏合劑摻混。於在球磨機中濕混後，利用冷凍乾燥 機將所得混合物乾燥並造粒。列於表2之「玻璃成分」中 之值係指經由將B a 0、Ζ η 0、B 2 0 3及S i 0 2之總和作為1 0 0質 量％所表示之各別成分的含量。表3顯示玻璃粉末之含量。 19 326\專利說明書(補件)\93-09\93116858 1250534 [表2] 表2
BaO · ZnO · B2O3 · Si O2基玻璃之成分 玻璃轉 中心顆 (質量％) 移溫度 粒直徑 BaO(k) ZnO(l) B2〇3(m) Si〇2(n) (°C) (μιτι) 玻璃 No. 1 40.6 16. 2 27.0 16.2 444 1· 1 類型 No. 2 19.2 24. 2 34.2 22.4 496 1.3 No. 3 38.1 17. 5 29.5 15. 0 430 1. 1 接下來，利用壓機（成型壓力：9 8 Μ P a )將如此製得之顆 粒粉末成型成直徑1 9毫米及高度8毫米之圓柱，然後於大 氣中在9 0 0至9 5 0 °C之溫度下燒結2小時，而製備得介電 材料（實施例1至1 2及比較實施例1 )。 20 326\專利說明書(補件)\93-09\93116858 1250534 [表3] 表3 組成物類型 玻璃 £ r f.Q (GHz) r f (ppm/ °C) 燒結溫度 (°C) 類型 含量 (質量份數） 實施例1 No. 1 No. 1 10 66.8 2579 33.9 950 實施例2 15 60. 1 2528 27.4 930 實施例3 20 54.3 2436 23. 1 900 實施例4 40 34.7 2292 8.6 860 實施例5 No. 2 10 60.2 3068 24.5 950 實施例6 20 51.7 2665 12.8 900 實施例7 40 30.4 2136 3.0 880 實施例8 No. 3 20 51.2 2576 35.8 900 實施例9 No. 4 55.2 2384 21.3 實施例10 No. 5 53. 1 2280 10.7 實施例11 No. 6 50.3 1932 7.4 實施例12 No. 7 48.9 1614 15.7 比較例1 No. 1 No. 2 20 29.7 1432 16.8 1000 無法燒結 950 (實施例1 3至2 9 ) (2)介電材料（包含A1及/或Μη) 將於以上（1 )中製得之研磨物質與列於表2中之B a 0 · Ζη0· Β2〇3· Si〇2基玻璃粉末、Al2〇3粉末（純度：99.9%)及 /或Μ η 0粉末（純度：9 9 · 9 % )各以表4所示之量（以1 0 0份 質量之各組成物計）及適量的有機黏合劑摻混。於在球磨機 中濕混後，利用冷凍乾燥機將所得混合物乾燥並造粒。 接下來，利用壓機（成型壓力：9 8 Μ P a)將如此製得之顆 粒粉末成型成直徑1 9毫米及高度8毫米之圓柱，然後於大 氣中在9 0 0至9 5 0 °C之溫度下燒結2小時，而製備得介電 材料。在實施例1 3至2 7中，將A1及/或Μ η加至以上實 326\專利說明書(補件)\93-09\93116858 21 1250534 施例3之樣品。在實施例28中， 例4之樣品。 22 A 1及Μ η加至以上實施 326\專利說明書(補件)\93-09\93116858 1250534 51 G。) (p/ms}
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r〇N ΓΟΝ 62 N N l-l 8S911 e6\60CA6\(#=3i)_s^fiVKr»\9(Ne 1250534 (3 )介電材料之評估 利用平行板電介質諧振器方法，在1至5 G Η z之頻率（溫 度範圍：2 5至8 0 t )下測量於以上（1 )及（2 )中製得之介電 材料的 ε r、Q值及 τ f。表3顯示結果。Q值係以在測量 諧振頻率（f)下之Q值與測量值的乘積（f · Q )表示。 (4 )實施例之效用 如表3顯示之結果所指示，其中使用具小BaO成分之組 成物百分比之玻璃之比較實施例1的介電材料無法在9 5 0 °C下燒結。因此，可明瞭此介電材料無法在9 5 0 °C或以下 之低溫下燒結。雖然此介電材料可在1 0 0 0 °C下燒結，但燒 結產物之 £「及f，Q值差（即 29.7，τ〆16.8 ppm / °C ，f · Q : 1 4 3 2 G Η z )。與以相同量使用於此比較實施例 1中所使用之組成物（Ν ο · 1 )且在9 0 0 °C下燒結的實施例3 比較，亦可明暸比較實施例1之樣品的 ε r及f · Q差。 相對地，實施例1至1 2之介電材料可在8 6 0至9 5 0 °C之 低溫下燒結，且顯現自30.4至66.8之 er，自1614至3068 GHz之f-Q值及自3.0至35.8 ppm / °C之 rf。基於此等 結果，可明瞭根據本發明之實施例的各介電材料可在低溫 下燒結，具高ε r，且其他介電特性具有良好的平衡。 在此等介電材料中，ε r傾向於隨玻璃含量之減小而上 升及隨玻璃含量之增加而降低。此外，r ί之絕對值傾向 於隨玻璃含量之減小而上升及隨玻璃含量之增加而降低。 換言之，經發現 ε r及 r f可利用玻璃含量控制。 根據實施例3及4以及實施例6及7，在將玻璃含量自 24 326\專利說明書(補件)\93-09\93116858 1250534 2 0份質量改為4 0份質量之情況中之f · Q的降低比分別為 6 %及2 0 %。因此，可明瞭f · Q之降低在兩情況中皆經調整。 此等結果顯示可調整由玻璃含量之增加所造成之f · Q的 降低，因此可在較低溫度下進行燒結。 然而，本發明並不受限於前述之實施例，而係可在發明 範圍内視目的及用途進行各種變化。 如表4顯示之結果所指示，在實施例1 3至1 7中絕對 τ f 值隨A 1含量之增加而降低。換言之，r f在實施例1中為 2 3 · 1 p p m / °C ，但在實施例1 5中為1 9 · 4 p p m / °C ，顯示 1 6 %之降低。在實施例1 7中，τ f為1 6 . 5 p p m / °C ，顯示 2 9 %之顯著降低。在實施例1 3至1 6中，達成此等效應，同 時仍將 ε r維持於適當值下。然而，在實施例1 8中，r f 之絕對值較於實施例1 7中大，其指示即使經由進一步加入 A 1，亦不再可達到降低 r ί的效應。因此，可明瞭在加入 A 1以降低 τ f之絕對值的情況中，可有利地加入低於1 . 5 份質量之量的A1，因而控制 τ f。 在實施例1 9至21中，可明瞭Q值隨Μ η含量之增加而 提高。換言之，f_Q在實施例3中為2436GHz，而在實施 例2 0中為2 7 3 0 G Η z，顯示1 2 %之增加。在實施例2 1中，f · Q 為2 8 8 8 G Η z，顯示1 9 %之顯著增加。雖然f · Q在實施例 2 2中相較於實施例2 1稍微降低，但仍相較於實施例3觀 察到1 5 %之增加。尤其，在實施例1 9至2 2中，達成此等 效應，同時仍將 ε r維持於適當值下。然而，在實施例2 3 及24中，值降低，其顯示用於提高Q值之Μη含量具 25 326\專利說明書(補件)\93-09\93116858

Claims (1)

1250534 丨泰恭太 r厶、口’ >广. 申請專利範圍： 1 . 一種介電材料，包括： 以aBaO· bTi〇2· CREO3/2· dBi〇3/2表示之組成物，其中 a、b、c及d各分別代表滿足以下條件之莫耳比： a + b + c + d = l，0J9SaS0.16，0. 54 ^ b ^ 0. 62 ^ 0.20^ 0.34 A OSdSO.lO;及 RE 代表稀土 金屬；及 每100份質量之組成物自5至50份質量之包含以kBaO • 1ΖηΟ· 111B2O3· nSi〇2表示之成分的玻璃，其中k、1、m 及η各分別代表滿足以下條件之組成物百分比： k+l+m + n = 100，2 5 ^ k ^ 5 5 5 5S1S30，15Sm$35 及 5 S n S 30。 2.如申請專利範圍第1項之介電材料，其具有4 0或更 高之相對介電常數。 3 .如申請專利範圍第1項之介電材料，其中該材料具有 在材料包含每1 0 0份質量組成物4 0份質量玻璃之情況中之 第一無負荷Q值，該材料具有在材料包含每1 0 0份質量組 成物2 0份質量玻璃之情況中之第二無負荷Q值，且第一無 負荷Q值及在第一無負荷Q值之測量點下之譜振頻率之乘 積對第二無負荷Q值及在第二無負荷Q值之測量點下之諧 振頻率之乘積之降低比係2 5 %或以下。 4.如申請專利範圍第1項之介電材料，其進一步包含A 1 及Μ η之至少一者，及以A 1 2 0 3計之A 1含量係每1 0 0份質 量之組成物1 . 5份質量或以下，及以Μ η 0計之Μ η含量係每 1 0 0份質量之組成物3 . 0份質量或以下。 28 326\專利說明書(補件)\93-09\93116858
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