TW572913B - Polymer compositions with improved constant properties - Google Patents

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Description

A7
572913 Α7 Β7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明（2 曱酯或N-苯基順丁烯二醯亞胺或其混合物取代，於具有 平均粒子直徑為80至220毫微米，較佳為90至21〇毫微 米，且特佳為1〇〇至2〇〇毫微米之丁二烯聚合物乳膠存 在下進行， 5 H)至少一種接枝橡膠聚合物，藉由苯乙烯與丙烯腈之乳化 聚合獲得，其重量比為95 ·· 5至5〇 : 5〇，苯乙稀及/或 丙烯腈能夠完全或部份被曱基苯乙烯、甲基丙烯酸 曱酉曰或Ν-本基順丁稀二醯亞胺或其混合物取代，於具有 平均粒子直徑4 〇為340至480毫微米，較佳為35〇至47〇毫 1〇 微米，且特佳為360至460毫微米之丁二烯聚合物乳膠(B) 存在下進行， III)至少一種不含橡膠之苯乙稀與丙稀腈共聚物，其重量比 為95 · 5至5〇 · 50，苯乙烯及/或丙烯腈能夠完全或部 份被α-曱基苯乙烯、曱基丙烯酸甲酯或队苯基順丁烯 15 一酿亞胺或其混合物取代， 其特徵在於丁二烯聚合物乳膠(Α)係使用具有平均粒子直徑 為10至100毫微米，較佳為20至90毫微米，且特佳為30至= 毫微米之種子乳膠，藉由種子聚合反應獲得，且丁二烯聚 ^物乳膠(Β)係使用丁二烯聚合物乳膠(Α)作為種子乳膠Λ， 20藉由種子聚合反應獲得。 本發明亦提供一種製造根據本發明聚合物組合物之方法 其中丁 一稀聚合物乳膠(八)係使用具有平均粒子直徑為 至100毫微米之種子乳膠，藉由種子聚合反應獲得，=丁二 稀聚合物乳膠(Β)係使用丁二烯聚合物乳膠(Α)作為種子乳 U裝— (請先閱讀背面之注意事寫本頁) 訂--------- •4- 572913 A7
膠，藉由種子聚合反應獲得。 、一般而言，根據本發明之聚合物組合物可含有接枝橡膠 成伤（1) + (11)，其量為丨至⑻重量份數，較佳為5至5〇重量份 數，及不含橡膠之樹脂成份（111)，其量為40至99重量份 5數，較佳為50至95重量份數。 刀 (I): (II)之重量比可在寬廣範圍内改變；習用上為9〇: ι〇 至1〇: 90，較佳為80: 2〇至30: 7〇，且特佳為7〇:如至奶： 60 ° 除了前文所提及之聚合物成份以外，根據本發明之聚合 1〇物組合物可含有其他並非由乙烯基單體所組成之不含橡^ 之熱塑性樹脂，此等熱塑性樹脂係以至高1〇〇〇重量份數， 較佳為至咼700重量份數，且特佳為至高5〇〇重量份數之量 使用（於各情況中均依據1〇〇重量份數之I + II + m)。 丁二稀聚合物乳膠(A)與(B)係根據所謂種子聚合技術， 15藉由丁二烯之乳化聚合製成，其中係首先將微細粒子聚合 物，較佳為丁二烯聚合物，製成種子乳膠，然後經由與含 丁一烯之單體反應，進一步聚合成較大粒子（參閱，例如 Houben-Wyl, Methoden der Organischen Chemie, Makromolekulare Stoffe, 第1 部份，第 339 頁（1961)，Thieme Verlag Stuttgart)。就此而論，此 2〇方法較佳係使用種子批次方法或連續種子流動方法進 行。 可使用至高5〇重量％(依據使用於丁二烯聚合物製造之單 體總量）一或多種可與丁二烯共聚合之單體，作為共單體。 此種單體之實例包括異戊二稀、氯丁二晞、丙稀腈、苯 -5 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（21〇 χ 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項^^寫本頁) Μ--------訂---------^ 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 572913 A7 B7 五、發明說明（4 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 乙^烯、α-甲基苯乙烯、Cl_C4唬基苯乙烯、丙烯酸〇〆㈤ §曰曱基丙稀酸ci -Q -烧酯、二丙烯酸烧二醇酯、二甲基 丙烯fee燒一醇g曰、一乙烯基苯；丁二烯較佳係單獨使用， 或與至高20重量％，較佳係與至高1〇重量％之苯乙烯及/ 或丙烯腈混合。 較佳係使用丁二烯聚合物，譬如聚丁二烯、丁二烯/苯 乙烯共聚物、丁二烯/丙烯腈共聚物或得自前述單體之聚 合物，作為種子乳膠聚合物。 原則上，亦可使用其他微細粒子乳膠聚合物，譬如聚苯 $烯或笨乙烯共聚物、聚曱基丙烯酸甲酯或甲基丙烯酸曱 醋共聚物，以及其他乙烯基單體之聚合物。 車父佳種子乳膠聚合物為聚丁二烯乳膠。 就此而論，於丁二烯聚合物乳膠(A)之製造上，係使用具 有平均粒子直徑4 〇為10至100毫微米，較佳為2〇至9〇毫微 米’且特佳為30至80毫微米之種子乳膠。 於丁一烯聚合物乳膠⑻製造上，係使用丁二烯聚合物乳 膠(A)作為種子乳膠。 用於製造丁二烯聚合物(A)之種子乳膠，係具有凝膠含量 為10至95重量％，較佳為2〇至9〇重量％，且特佳為％至85 20重量％。 / 丁/一稀+合物乳膠(A)具有平均粒子直徑d5 〇為80至220毫 微米，較佳為90至210毫微米，且特佳為1〇〇至2〇〇毫微米。 (A)之凝膠含量為3〇至98重量％，較佳為4〇至95重量％， 且特佳為5〇至92重量％。 10 15 -6 · (請先閱讀背面之注意事 寫本頁) 裝 ----訂------ 鲁. Μ氏張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格⑽ X 297公釐) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 572913 A7 -------B7 五、發明說明（5 ) 丁二烯聚合物乳膠(B)具有平均粒子直徑毛〇為34〇至48〇毫 微米’杈佳為350至470毫微米，且特佳為36〇至46〇毫微米。 (B)之凝膠含量為50至95重量％，較佳為55至9〇重量％， 且特佳為60至85重量％。 5 平均粒子直徑毛〇可藉超離心度量法測得（參閱W.
Scholtan，H.Lange ·· Koll〇idZ.u.Z.P〇lymere250，第 782 至 790 頁 (I972))，關於凝膠含量之特定值，係參考此測定法，根據 金屬蘢方法’在曱本中測得（參閱H〇uben-Weyl，Methoden der
Organischen Chemie，Makromolekulare Stoffe，第 1 部份，第 307 頁（1961)， 10 Thieme Verlag Stuttgart) 〇 丁二稀聚合物乳膠(A)與(B)之凝膠含量，以及用於製造 丁二烯聚合物乳膠(A)之種子聚合物乳膠之凝膠含量，原則 上可採用適當反應條件，以已知方式調整（例如高反應溫 度及/或聚合反應，以達到高轉化率，以及視情況添加交 15聯物質’以達成高凝膠含量，或例如低反應溫度及/或在 發生過高交聯度之前，終止聚合反應，以及視情況添加分 子量調節劑，例如正-十二基硫醇或第三-十二基硫醇，以 達成低凝膠含量）。可使用習用陰離子性乳化劑作為乳化 劑，譬如烷基硫酸鹽、烷基磺酸鹽、芳烷基磺酸鹽，飽和 20或不飽和脂肪酸之皂類，以及鹼性不均衡或氫化樅樹脂酸 或妥爾油酸，及較佳係使用含有羧基之乳化劑（例如^ c〗8脂肪酸’不均衡樅樹脂酸之鹽，根據DE_0S 36 39 9〇4與 DE-OS 39 13 509 之乳化劑）。 接枝橡膠聚合物⑴與(II)之製造，可以任意方式進行，藉 (請先閱讀背面之注意事項寫本頁) ---- 訂--------- • 7 ·
572913 A7 B7 五、發明說明（6 Μ 財 員 工 消費 二浠聚合物乳膠㈧與⑻在個別反應中之個別接枯 或猎由丁一Μ合物乳膠㈧與(Β)之混合物 期間之接合接枝。 在 _ 人反應較合反應可根據任何適當方法進行，而二稀聚合物芬… 及/或至丁二烯聚合物乳膠⑻中行聚^ 丁 —稀聚合物乳膠(Α)與(Β)之混合物中，且進 特定單體/橡膠比例，較佳係於聚合反應期間保持著， 並以已知方式將單體添加至橡膠中·· 、 為製造根據本發明之成份⑴與(π)，較佳係心至旦 份2特ΐ為20至40重量份數之苯乙稀與丙_之混合i 、、可視情況含有至高50重量份數(依據採用於接枝聚合 =中之皁體總量）之一或多種共單體，於較佳為5〇至85 罝份數’純為6〇錢重量份數（於各情況巾係依據固 體)之丁一二烯聚合物乳膠㈧及/或丁二稀聚合物乳膠⑼及 /或丁一烯聚合物乳膠(A)與(B)之混合物存在下聚合。 使用於接枝聚合反應巾之單體，較佳為苯乙丙稀骑 之此合物’其重置比為95 : 5至5〇 ·· 5〇，特佳重量比為⑼： 20 20至65: 35，其中苯乙稀及/或丙稀腈可全部或部份被可 共聚合單體取代，較佳係被α•甲基苯乙稀、甲基丙稀酸甲 酯或Ν-苯基順丁烯二醯亞胺取代。原則上，可另外使用任 。之其他可共聚合乙烯基單體’其量為至高約1〇重量％( 依據單體之總量）。
I 10 訂 15
社 印 製 1 · 8 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格⑽χ挪公互 572913 A7 B7 五 發明說明（ 可於接枝聚合反應中另外使用分子量調節劑，其較佳旦 為_至2重量％ ’特佳量為⑽5至丨重量％(於各情況中: 依據接枝聚合階段中之單體總量）。 適當分子量調節劑為例如烷基硫醇類，譬如正-十二基炉 5醇、第三-十二基硫醇；二聚α_甲基苯乙稀；一 頁 可使用之適當引發劑’包括無機與有機過氧化物，例如 馬〇2、過乳化二第三_ 丁烷、氫過氧化異丙苯 '過碳酸二 環己西旨、氫過氧化第三_ 丁炫、氫過氧化對_薄荷烧，偶氮 基引發劑，譬如偶氮雙異丁猜，無機過鹽，譬如過硫酸之 1。或鉀’過磷酸鉀、過硼酸鈉，以及氧化還原系統。 氧化還原系統通常包括有機氧化劑與還原劑，其中重金屬 離子可另外存在於反應媒質中（參閱Houben_wey丨鳥。den細 Organischen Chemie，第 14/1 卷，第 263 至 297 頁）。 15 聚合反應溫度一般為25它至160它，較佳為仞它至卯艽。適 當乳化劑係於上文指出。 此接枝聚合反應可於習用溫度條件下進行，例如以等溫 方式；但是，此接枝聚合反應較佳係以下述方式進行，以 致使反應開始與結束間之溫差，係為至少1〇。 少机，且特佳為至少20。〇。 馬毛 20 為製造根據本發明之成份^與叨，此接枝聚合反應較佳 可經由以下述方式添加單體以進行之，在計量添加單體整 體時間之前半期，計量添加接枝聚合反應中所使用單體總 量之55至90重量％，較佳為6〇至80重量％，且特佳為65至 75重量％ ;其餘單體比例係在計量添加單體整體時間之後 • 9 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格⑵Q χ 297公楚） 572913
經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 半期内計量加入。 較佳係使用苯乙烯與丙烯腈之共聚物，作為不含橡膠之 /、聚物III)，苯乙烯與丙烯腈之重量比為95: 5至5〇: 50， 其中苯乙烯及/或丙烯腈可全部或部份被α•甲基苯乙稀、 5甲基丙稀酸甲g旨或Ν_苯基順丁烯二醯亞胺取代。 特佳者為含有所摻入之丙稀骑單位之比例<3〇重量％之丑 聚物 III)。 /、 此等共聚物較佳係具有平均分子量^^為20,000至200,000， 且固有黏度U]為20至110毫升/克（於二甲基甲醯胺中， 10 在25°C下度量）。 關於製造此等樹脂之細節，係描述於例如de_a 2 “Ο MS與 DE-A2 724 360中。藉由總體聚合或溶液聚合製成之乙烯基 樹脂，已証實係為特別適合的。此等共聚物可單獨或以任 意混合物添加。 15 在根據本發明之模製組合物中，除了使用由乙烯基單體 所組成之熱塑性樹脂以外，亦可使用聚縮合物，例如芳族 聚故酸酯、芳族聚酯碳酸酯、聚酯或聚醢胺，作為不含橡 膠之共聚物。 適當熱塑性聚碳酸酯與聚酯碳酸酯係為已知（參閱，例如 20 DE-A 1 495 626、DE-A2 232 877、DE-A2 703 376、DE-A2 714 544 、DE-A3 000 610、DE-A3 832 396、DE-A3 077 934)，其可以下 述方式製成，例如經由式(IV)與(V)二酚 -10 · 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） ^--------tr------ (請先閱讀背面之注意事寫本頁) Φ. 572913 發明說明（9)
(IV)
(V) 事 經 濟 部 智 慧 財 產 局 員 工 消 費 合 作 社 印 製 10 15 其中 A表示單鍵、Cl_C5_次燒基、C2_c5_亞烧基'μ 基、·〇_、-S•、抓、為·或 _〇)， 6 R5㈣互相獨立表示氫、甲基或㈣氣或溴， 处甲基、 R1與R2互相獨立表示H素，較佳為氯或填， 基’較佳為甲基、乙基’ c5_c6_環烷基，較佳為環：： ’較佳為笨基，或C7_C12_芳烷基，較佳： 苯基-q-CV烷基，特別是苄基， … m為整數4至7，較佳為4或5， η 為0或1， R3與R4可個別針對各X作選擇，且互相獨立表示氫或Ci_c6_ 烧基，及 X表不碳’ 亞環院 _ - 11 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4 4格（210 X 297公爱） 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 >72913 A7 ^-~---BZ______ 五、發明說明（10) ' " ::厌酉义鹵化物’杈佳為光氣’及/或與芳族二羧酸二鹵化 々勿’較佳為苯二甲酸二鹵化物，藉由界相聚縮合，或與光 氣乂藉由χΚ鈿合，在均相中（所謂吡啶方法）進行反應，其 中分子S可藉由添加適當量之已知鏈終止劑，以已知方式 5 進行調整。 一適當式(IV)與(V)二酚係為例如對苯二酚、間苯二酚、4,4·_ 二羥基二苯、2,2_雙_(4-羥苯基)·丙烷、2,4-雙-(4-羥苯基)-2_甲 基丁烧、2,2-雙-(4-經基_3,5_二曱基笨基丙烷、2,2_雙普經基· 3.5- 二氣苯基)_丙烷、2,2-雙_(4•羥基_3>二溴·苯基)_丙烷、i小 1〇雙例f苯基)_環己HH(4_經苯基)-3,3,5-三曱基環己院 、1，1-雙-(4_羥苯基）_3,3_二曱基環己烷、丨山雙_⑷羥苯基）_ 3.3.5.5- 四甲基環己烷或丨丄雙-(4•羥笨基)，·三甲基環戊烷。 較佳式(IV)二酚為2,2-雙-(4-羥苯基)-丙烷與丨山雙羥苯基)_ 環己烷，而較佳式(v)酚為丨山雙_(4_羥苯基)_3,3,5_三甲基環己 15 烷。 亦可使用二酚之混合物。 適當鏈終止劑為例如酚、對·第三_丁基酚，長鏈烷基酚類 ，譬如4_(1，3_四曱基丁基）酚，根據de-A2 842 〇〇5，單烷基酚 類、一烷基酚類，在烷基取代基中具有總共8至20個C原子 20 ，根據DE_A3 506472，譬如對壬基酚、2,5-二·第三-丁基酚 、對-第三-辛基酚、對-十二基酚、2-(3,5_二甲基庚基酚及4_ (3,5-一曱基庚基)-盼。鏈終止劑之必須量，依據二盼(IV)與 (V)之總和，通常為〇·5至1〇莫耳％。 適當聚碳酸酯或聚酯碳酸酯可為線性或分枝狀；依據所 ·裝--------訂---------· (請先閱讀背面之注意事寫本頁)
572913 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 五、發明說明（11) -- 採用二酚之總和，較佳產物較佳係藉由摻入005至20 %之三官能性或高於三官能性之化合物而獲得，例如豆 三個或超過三個盼性0H基者。 /、 適當聚碳酸酯或聚酯碳酸酯可含有以芳族方式結合之鹵 5素，較佳為溴及/或氯；但是，其較佳為不含自素。β * 聚碳酸酯與聚酯碳酸酯具有例如藉由超離心或光散射度 量法所測得之平均分子量两w，重量平均）為1〇,〇〇〇至細， ，較佳為 20,000 至 80,000。 適當熱塑性聚酯較佳為聚對苯二甲酸烷二酯，意即芳族 1〇 ,羧酸或其反應性衍生物（例如二甲酯類或酐類）與脂族、' 裱脂族或芳脂族二醇之反應產物，及此種反應產物之混合 物。 口 較佳聚對苯二甲酸烷二酯可製自對苯二甲酸類（或其反應 性衍生物）與具有2至10個c原子之脂族或環脂族二醇，根 15據已知方法（Kunststoff-Handbuch,第VIII卷，第6S>5頁及其後文 ，Carl Hanser Verlag，Munich 1973)。 在較佳聚對苯二甲酸烷二酯中，8〇至1〇〇莫耳％，較佳為 9〇至100莫耳％二羧酸殘基為對苯二甲酸殘基，及80至1〇〇 莫耳％，較佳為90至100莫耳％二醇殘基為乙二醇殘基及/ 20或丁二醇-I,4殘基。 、較佳聚對苯二甲酸烷二酯，除了乙二醇殘基或丁二醇· 殘基以外’亦可含有0至2〇莫耳％其他具有3至12個C原子 之脂族二醇或具有6至12個C原子之環脂族二醇之殘基，例 如丙二醇-丨，3、2_乙基丙二醇_丨，3、新戊基二醇、戊二醇 _______ -13. 械準（CNS)A4規格⑽χ撕公楚)_ ^--------tr--------- (請先閱讀背面之注意事項寫本頁) · 572913
經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明（l2) 、己二醇、環己烷二曱醇-1，4、3-曱基戊二醇-1，3與-1，6 、2-乙基己二醇、2,2-二乙基丙二醇4,3、己二醇-2,5、 1，4_二（/3-¾乙氧基)-苯、2,2·雙-4-(經基環己基)-丙院、2,4-二羥 基-1，1，3,3-四曱基環丁烷、2,2_雙-(3_谷-羥乙氧基苯基丙烷及 5 2,2_ 雙 _(4-羥基丙氧基苯基）-丙烷(DE-OS 2 407 647、2 407 776、 2 715 932)之殘基。 聚對笨二曱酸烷二酯可藉由摻入相對較小量之三羥基或 四經基醇類，或3-鹽基性或4-鹽基性羧酸而形成分枝，譬 如在DE-OS 1 900 270及在US-A 3 692 744中所描述者。較佳分枝 10劑之實例為對稱苯三甲酸、丨，2,4_苯三曱酸、三羥曱基乙烷 與二私甲基丙烷及異戊四醇。依據酸成份，最好使用不超 過1莫耳％分枝劑。 特佳者為已完全製自對苯二曱酸及其反應性衍生物（例如 其二烷基酯類）與乙二醇及/或丁二醇-丨，4之聚對苯二曱酸 15烷二酯，及此等聚對苯二甲酸烷二酯之混合物。 較佳聚對本二甲酸院二酯亦為已製自至少兩種上述醇成 份之共聚酯：特佳共聚酯為聚對苯二甲酸（乙二醇丁二醇· M)_酉旨。 較佳之適當聚對苯二甲酸烷二酯，通常具有固有黏度為 20 〇.4至1,5公合/克，較佳為0·5至1·3公合/克，特別是〇.6至 h2公合/克，於各情況中，係在酚/鄰-二氯苯（1 ··丨重量 份數）中，於25°C下度量。 適當聚醯胺類係為已知均聚醯胺、共聚醯胺及此等聚醯 胺之混合物。此等聚醯胺類可為部份結晶性及/或非晶質。 (請先閱讀背面之注意事項寫本頁) 裝
572913 A7 -- ----~—___B7___ 五、發明說明（13) "— - j當部份結晶性聚醯胺類係為聚醯胺如聚酿胺如，此 成份之混合物及相應共聚物。亦合適者為部份結晶性聚 醯胺類，其酸成份係全部或部份由對苯二甲酸及/或間苯 二甲酸及/或軟木酸及/或癸二酸及/或壬二酸及/或己 5 =酸及/或環己烧二Μ所組成，其二胺成份係全部或部 ^由間及/或對.苯二甲基二胺及/或己二胺及/或H4· 二甲基己二胺及/或異樹根皮酮二胺所組成，且其組成原 則上係為已知。 亦可指出之聚醯胺為全部或部份製自在環中具有7至12 10個c原子之内醯胺，視情況共同使用一或多種上述起始成 份。 特佳部份結晶性聚醯胺為聚醯胺_6與聚醯胺_6,6，及其混 合物。可使用已知產物作為非晶質聚醯胺，其係藉由二胺 類與二羧酸類之聚縮合而獲得，該二胺類譬如乙二胺，己 15二胺，癸二胺，2,2,4-及/或2,4,4-三曱基己二胺，間-及/ 或對-苯二甲基二胺，雙_(4_胺基環己基曱烷，雙胺基環 己基)·丙烷，3,3’-二曱基-4,4，-二胺基二環己基甲烷，3_胺基曱 基-3,5,5，-三甲基環己胺，2,5-及/或2,6-雙-(胺基曱基)-正花烷 及/或1，4- «一胺基甲基壤己烧，該二魏酸類譬如草酸、己 20二酸、壬二酸、癸二羧酸、十七烷二羧酸、2,2,4-及/或 2,4,4-三曱基己二酸、間苯二曱酸及對苯二曱酸。 亦合適者為藉由數種單體之聚縮合所獲得之共聚物，以 及添加胺基羧酸類所製成之共聚物，該胺基羧酸類譬如ε_ 胺基己酸、ω-胺基十一烷酸或ω-胺基月桂酸或其内醯胺。 -15 - 本紐尺度適用中關家標準（CNS)A4規格（210 X 297公楚) (請先閲讀背面之注意事β ^--------^--------- 邊寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 572913
五、發明說明（l4) (請先閱讀背面之注音？事寫本頁) 特別適合之非晶質聚醯胺類，係為製自間苯二甲酸、己 一胺及其他一胺類，譬如4,4’-二胺基二環己基甲烷、異樹 根皮酮二胺、2,2,4-及/或2,4,4_三甲基己二胺、2>及/或 2,6-雙-(胺基甲基)-正葙烯；或製自間苯二甲酸、4,4，·二胺基 5二環己基曱烷及£-己内醯胺；或製自間苯二甲酸、3,3，_二 曱基-4,4^二胺基二環己基甲烷及月桂基内醯胺；或製自對 苯二甲酸與2,2,4-及/或2,4,4-三甲基己二胺之異構物混合物 之聚醯胺。 亦可使用由下列成份所組成之位置異構二胺基二環己基 10曱烧之混合物，代替純4,4，-二胺基二環己基甲烧： 7〇至"莫耳％之4,4，-二胺基異構物， 1至3〇莫耳％之2,4，-二胺基異構物， 0至2莫耳％之2,2，-二胺基異構物，及 視情況相應較咼碳之縮合二胺類，其係藉由氫化工業品質 · 15之二胺基二苯曱烷而獲得。間苯二曱酸可被對苯二曱酸取 代至高30%之量。 聚醯胺類較佳係具有相對黏度（在間-曱酚之1重量％溶 液中，於25°c下度量）為2.0至5.0，特佳為2.5至4.0。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 根據本發明之模製組合物，係經由將成份丨）、Π)&ΠΙ)， 20以及視情況選用之其他聚合物與習用添加劑，在習用混合 單元中（較佳係在多輥磨機、混合壓出機或内部捏合機中） 混合而製成。 本發明進一步提供一種製造根據本發明模製組合物之方 法，其中係將成份I)、II)及III)，以及視情況選用之其他聚 -16 -
572913 A7 五、發明說明（l5) B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 合物與習用添加劑混合，然 θ 係在瞒至之溫度下㈣，通售 有利之添加劑’例如抗氧化劑，安定劑、 =辦分解劑、抗靜電劑、潤滑 ::丨 ，後成形可在習用市售處理單元中進行，且包括例如样 由^出成型、層板塵出之加工處理，視情況接著為轨成形 、冷成形二管件與異形區段之廢出及虔延機加工處理。 於下述實例中’所指定之份數總是重量份數，且所指定 之％總是重量％，除非另有述及。 實例： 成份 15 接枝聚舍物1(根褲本發明) 5〇重量份數（以固體計算而得）一種以陰離子方式乳化之 聚^ 一烯礼膠，具有平均粒子直徑為137毫微米且凝膠 含量為88重量％，使用具有平均粒子直徑d50為48毫微米之 聚丁二稀種子乳膠，藉自由基種子聚合反應製成，將其以 水凋整至固含量為約2〇重量％，接著將此批料加熱至59。〇 ，並添加0.5重量份數之過氧二硫酸鉀（溶於水中）。 接著在6小時内，均勻地計量添加％重量份數由73重量 %苯乙稀、27重量％丙烯腈及(us重量份數第三-十二基硫 醇所組成之混合物，且與此平行地，在6小時期間内，計 10 20
丨IM裝— (請先閱讀背面之注意事寫本頁) ·1111111.
本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（21〇 X 297公髮 572913 A7
經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 =添加1量份數（以固體計算而得）樹脂酸混合物之納趟 (聰nate 731，Ableta Chemie GmbH，Gersth〇fen，^ f。於80C下之2*時後反應時間之後，藉由添加約^ 5量份數之盼性抗氧化劑，以及硫酸鎮/醋酸混合物 枝乳膠凝聚，並在以水洗條後，使所形成之濕粉 下乾燥。 、^ 接枝聚合物2 (根褲本狢明） 6〇重量份數（以固體計算而得）一種以陰離子方式乳化之 10聚丁二烯乳膠，使用得自實例1具有平均粒子直徑d5G為137 笔微米且旋膠含量為88重量％之聚丁二烯種子乳膠作為種 子乳膠，藉自由基種子聚合反應製成，並具有平均粒子直 徑七❾為456毫微米且凝膠含量為76重量％，將其以水調整 至固含ϊ為約20重量％，接著將此批料加熱至59。〇，並添 加0.5重量份數之過氧二硫酸鉀（溶於水中）。 接著在6小時内，均勻地計量添加4〇重量份數由乃重量 %笨乙烯、27重量％丙烯腈及〇·12重量份數第三_十二基硫 醇所組成之混合物，且與此平行地，在6小時期間内，計 i添加1重量份數（以固體計算而得）樹脂酸混合物之鈉鹽 (Dresinate 731，Abieta Chemie GmbH，Gersthofen，Germany，溶於驗性 調節水中）。在此6小時期間，使反應溫度從59。匸提升至8〇 °C。於80°C下之2小時後反應時間之後，藉由添加約1〇重 量份數之酚性抗氧化劑，以及硫酸鎂/醋酸混合物，使接 枝乳膠凝聚，並在以水洗滌後，使所形成之濕粉末於7〇。〇 15 20 18 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項寫本頁)
----I I — I 訂------— II ·%- 572913 A7 10 15 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 20 、發明說明（17 ) 下乾燥。 技聚合物3(根攄太 重複’’ABS接枝聚合物2”之指+ ^ 膠作為接枝基料，其係利用得自每使用一種聚丁二烯乳 膠而製成，及具有平均二:：：1之乳膠作為種子乳 量為84重量％。 4^ 445 ¾微米且凝膠含 ΔΡ8接枝聚合物4 (根據太， 重複”ABS接枝聚合物2”之指+ ^ 膠作為接枝基料，其係利用得自實：::::::烯， 膠而製成，及具有平均粒子直秤 I > ，"、子礼 量為65重量％。 Μ。為4以微米且凝勝含 MS接枝聚合物5( fch舫、 重複"ABS接枝聚合物Γ之指示，惟採用 膠作為接枝基料，其並未使用聚才ΚΤ一烯礼 且右单^ 笊丁一烯種子乳膠製成，及 八有千均粒子直徑d5〇為140毫微米且凝膠 4BS接枝聚合物t；h_、 ’、、、重里% 重複"ABS接枝聚合物2„之指示，惟採用_種聚丁 膠作為接枝基料，其並未使用聚丁二烯種子乳：、二 具有平均粒子直徑心為447毫微米且凝膠含量為^ ’ △BS接枝聚合物7「hk p ) 里^ 重複” ABS接枝聚合物2"之指示，惟使用— 膠作為接枝基料，其並未使用聚丁二烯種 烯^ 具有千均粒子直㈣0為435毫微米且凝膠 麵妾枝聚合物8〔比較) 里為80重夏％。 (請先閱讀背面之注意事項寫本頁) 裝
1 i^i I 一口， I i^i I I i^i ϋ I
-19 · 务紙狀度通用中國國家標準（CNS^;格⑽χ撕公髮 572913 A7 B7 五、發明說明（is) 10 15 20 ^複·接枝聚合物2”之指示，惟使用—種聚丁 膠作為接枝基料’其並未使用聚丁二烯種子乳膠窜成，： 具有平均粒子直徑d5Q為429毫微米且凝膠含4_' 妾枝聚合物9 (根櫨太 重複"ABS接枝聚合物Γ之指示，其中_用—種具有平 均粒子直徑d5Q為4G毫微米之聚丁二稀乳膠，及_種以 ，礎之聚丁二浠乳膠，並具有平均粒子直料。為⑴毫微 米且凝膠含量為91重量％。 MgJ妾枝聚合物10 (根褲太色^ 重複”ABS接枝聚合物2”之指示，其中係採用得自實例9 ，具有平均粒子直徑冯〇為1U毫微米且凝膠含量為％重量 %之聚丁二烯乳膠作為種子乳膠。所形成用於製造接枝聚 合物之聚丁二烯乳膠，|冑平·均粒子直徑‘為別毫微米 且凝膠含量為80重量％。 4PS接枝聚合物11 (根攄太 重複ABS接枝聚合物1〇”之指示，其中係採用一種聚丁二 烯乳膠作為接枝基料，其係利用得自實例9之聚丁二烯Z 膠作為種子乳膠(d5〇=lll毫微米）製成，及具有平均粒子直 徑冯〇為402毫微米且凝膠含量為85重量％。 4gs接枝聚合物棍裤太色^ 重複nABS接枝聚合物10”之指示，其中係採用一種聚丁二 烯乳膠作為接枝基料，其係利用得自實例9之聚丁二烯乳 膠作為種子乳膠(d5〇=m毫微米）製成，及具有平均粒子直 〇為416宅微米且凝膠含量為π重量％。 意 mh •20· 本紙張尺度適用中關家標準（CNS)A4規格（21G χ 297公楚· 572913 A7
種具有Mw約85,〇〇〇且Mw/Mn- 之統計苯乙烯/丙烯 腈共聚物（苯乙烯：丙烯腈重量比Μ : 28)，係藉自由基产 液5^合反應獲得。 5 模製組合物 將前述聚合物成份，在内部捏合機中，以表丨中所示之 比例，與2重量份數之乙二胺雙硬脂基醯胺及〇1重量份數 之聚矽氧油一起混合，並於造粒後處理成試片及平坦薄片 (以評估其表面）。 1〇獲得下列數據： 根據ISO180/1A，在室溫下㈤灯）及在下之切 口衝擊強度（單位：U/m2)，根據DIN 53 456之球壓痕硬度 (Hc)(單位：N/mm2)，根據〇別53 735 11之熱塑性流量如乂1)(單 位：cm3/10分鐘），及根據。反射角下之表面光 I5 澤度（反射計值）。 ^實例得以明瞭（試驗數據參閱表幻，根據本發明之產物 在最重要性質（特別是韌度與加工性能）上，顯示極狹窄波 動寬度。 雖然比較產物對於所測試之性質，顯示類似之絕對值， 20但是波動寬度遠為較大。 -21 - 本紙張尺度適用中國國家辟祕（21Q x 297 (請先閱讀背面之注咅？事寫本頁) 裂-----I--訂--------- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 572913 A7 B7 五、發明說明（20) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 00 S S 5 U) N) 1 J I 1 1 1 1 1 1 暴 ο: 2。一 c ^ δ 00 轵 ΰ> 參 2 | 1 1 1 1 t j 1 g: ♦八 K) 5 1Φ 1 1 r 隹 1 1 I 1 1 1 1 1 1 ^ 14 ^ 芒1Φ | | 1 1 1 1 1 1 I 1 5 ιφ 1 1 1 1 1 1 9 2 1 芒1Φ 1 1 1 2 » 1 1 1 1 1 1 1 1 ^5； ^ 5 ΙΦ 1 V 1 1 1 1 1 1 j 1 1 Jii ^ 爸1Φ 1 1 I 1 1 隹 言 1 1 1 | 2s 00 ζ Η» Zh 1 1 1 1 1 j 1 1 Jii ^ 2 Η® j 1 1 1 1 1 1 1 | | JS 5 5 Η® 1 υΐ 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 SS ^ cw 5： 1 1 1 I 1 1 1 1 1 • 隹 1 1 z * 5 s ^ ^ 裝---- (請先閱讀背面之注意事寫本頁) V V · ^1 ^1 兮口 --. 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 572913 A7 B7 五、發明說明（21 ) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 表2 : 模製組合物之試驗數據 實例 0 RT ak (kJ/m2) (kJ/m2) He (N/mm2) MVI (cm3/10min) 光澤度 1 18.5 8.0 102 31.5 93 2 18.5 8.4 103 33.1 95 3 17.9 8.1 102 32.5 93 4(比較） 19.9 9.1 103 36.6 91 5 (比較） 18.6 8.0 104 34.2 90 6 (比較） 17.1 7.4 105 33.0 94 7 17.8 7.3 110 33.5 94 8 17.3 7.8 110 34.0 95 9 17.6 7.5 111 34.0 94 -23 - (請先閱讀背面之注意事項ΙζΓ填寫本頁) 裝 寫士 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐）

Claims (1)

  1. 572913
    利範圍 專利申請案第90103494號 ROC Patent Appln. No.90103494 修正之f請ΐ利範圍中文本-附件一 Amended Claims in Chin^ 一 r'c, τ，只國92本1月々~ (submitted on January 冬，2003) 10 5 IX 20 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 25 一種聚合物組合物，其包含 ，少一種接枝橡膠聚合物，藉由笨乙烯與丙烯腈之一 礼化聚合獲得，其重量比為95 : 5至5〇 : 5〇，苯乙 烯及/或丙烯腈能夠部份或完全被α _甲基苯乙嫦、 甲基丙烯酸甲酯或Ν-苯基順丁烯二醯亞胺或其混合 、勿取代，於具有平均粒子直徑d5〇為80至220毫微 米之丁二烯聚合物乳膠(A)存在下進行， II) ^少一種接枝橡膠聚合物，藉由苯乙烯與丙烯腈之 乳化聚合獲得’其重量比為95 : 5至50 : 50 ,苯乙 烯及/或丙烯腈能夠完全或部份被甲基苯乙烯、 甲基丙烯酸甲酯或Ν-苯基順丁烯二醯亞胺或其混合 物取代，於具有平均粒子直徑电〇為34〇至48〇毫 微米之丁二烯聚合物乳膠(B)存在下進行， III) 至少一種不含橡膠之苯乙烯與丙烯腈共聚物，其重 置比為95 : 5至50 : 50，苯乙烯及/或丙烯腈能夠 完全或部份被α-甲基苯乙烯、甲基丙烯酸甲酯或 Ν-本基順丁烯一醯亞胺或其混合物取代， 其中，接枝橡膠聚合物(Ι)+(Π)之含量為i至6〇重量 份，且(1):(11)之重量比為90:10至1〇:90 ;及不含橡膠 之共聚物之含量為40至99重量份， • 24 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格（210x297公釐） 90015B 572913 Α8 Β8 C8 D8 夂、申請專利範圍 其特徵在於丁二烯聚合物乳膠(A)係使用具有平均粒子 直徑為10至100毫微米之種子乳膠，藉由種子聚合反 應獲得，且丁二烯聚合物乳膠(B)係使用丁二烯聚合物 乳膠(A)作為種子乳膠，藉由種子聚合反應獲得。 5 2·根據申請專利範圍第1項之聚合物組合物，其包含 I)至少一種接枝橡膠聚舍物，藉由苯乙烯與丙烯腈之 乳化聚合獲得，其重量比為95 : 5至50 : 50，苯乙 烯及/或丙烯腈能夠部份或完全被α-曱基笨乙稀、 甲基丙烯酸曱酯或Ν-苯基順丁烯二醯亞胺或其混合 10 物取代，於具有平均粒子直徑d50為90至210毫微 米之丁二烯聚合物乳膠(A)存在下進行， Π)至少一種接枝橡膠聚合物，藉由苯乙烯與丙烯腈之 乳化聚合獲得，其重量比為95 : 5至50 : 50，苯乙 烯及/或丙烯腈能夠完全或部份被α-甲基笨乙烯、 15 甲基丙烯酸甲酯或Ν-苯基順丁烯二醯亞胺或其混合 物取代，於具有平均粒子直徑d5〇為350至470毫 微米之丁二烯聚合物乳膠(B)存在下進行， 經濟部智慧財產局貝工消费合作社印製 III)至少一種不含橡膠之苯乙烯與丙烯腈共聚物，其重 量比為95 : 5至50 : 50，苯乙烯及/或丙烯腈能夠 20 完全或部份被α -甲基苯乙烯、甲基丙烯酸曱酯或 苯基順丁烯二醯亞胺或其混合物取代， 其特徵在於丁二烯聚合物乳膠係使用具有平均粒子 直經為20至90毫微米之種子乳膠，藉由種子聚合反 應獲得，且丁二烯聚合物乳膠⑴)係使用丁二烯聚合物 -25 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格（210 X297公爱） 572913 A8 B8 C8 D8 六、申請專利範圍 乳膠(A)作為種子乳膠，藉由種子聚合反應獲得。 3·根據申請專利範圍第1項之聚合物組合物，其另外包 含至少一種樹月曰，選自芳族聚碳酸酯、芳族聚酯碳酸 酯、聚酯、聚醯胺或其混合物。 5 4·根據申請專利範圍第1項之聚合物組合物，其特徵是 在接枝橡膠聚合物製造時，單體進料係以一種方式進 行，以致欲被使用於接枝聚合反應中之所有單體之55 至90重量％，係在計量添加單體整體時間之前半期計 量加入，而其餘比例之單體係在計量添加單體整體時 10 間之後半期計量加入。 5·根據申請專利範圍第1項之聚合物組合物，其特徵是 在接枝橡穋聚合物製造時，於接枝反應開始與結束間 之溫差為至少15°C。 6· —種製造根據申清專利範圍第1項聚合物組合物之方 15 法，其中丁二烯聚合物乳膠(A)係使用具有平均粒子直 經濟部智慧財產局員工消费合作社印製 徑為10至100毫微米之種子乳膠，藉由種子聚合反應 獲得，而丁二烯聚合物乳膠(B)係使用丁二烯聚合物乳 膠(A)作為種子乳膠，藉由種子聚合反應獲得，其特徵 在於將成份I)、II)及III)混合，然後在150°C至300°C 20 溫度下摻配及壓出。 7·根據申請專利範圍第1項之聚合物組合物，係用於製 造模製零件上。 -26 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格（210x297公釐）
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