TW463182B - Piezoelectric ceramic composition and piezoelectric ceramic device using the same - Google Patents
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Description
46318 A7 B7 五、發明說明（1 ) · 發明背景 1.發明領域 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本發明關於壓電陶瓷组合物以及使用該組合物的壓電陶 瓷器件。尤其，本發明關於可用作例如壓電陶瓷濾波器、 壓電陶瓷振盪器、壓電陶瓷諧振器和其他壓電陶瓷器件的 壓電陶瓷組合物，以及關於使用該组合物的壓電陶瓷器 件。 2 .相關技術的敛述 主要包含鈦結酸鉛（PbpixZri.OOs)或鈦酸鉛（PbT：i03)的壓 電陶瓷組合物廣泛地用'於壓電陶瓷濾波器'壓電陶瓷振盛 器、壓電陶瓷諧振器以及其他壓電陶瓷器件。然而，這類 主要包含鈇锆酸船或欽酸錯的壓電陶瓷組合物，不可避免 地含有大量鉛成分，而且氧化鉛在製備步驟中會由於蒸發 而損耗’影響所製裝置特性的均勻性。為避免這個問題， 較好使用不含或含少量鉛的壓電陶瓷組合物。 經濟部智慧財產局員工消费合作社印製 相反地’主要包含SrBi2Nb209或其他層狀鉍化合物的壓電 陶瓷:組合物’因其组成中不含氧化錯，不會引起上述問 題》 然而，主要包含SrBi：iNb2〇9或其他層狀鉍化合物的這類壓 電陶瓷組合物，必須在125CTC或更高的溫度下燒製，以便 獲得具有實用的機電係數kt ( 10%或更大）"因此需要能在 如此高溫下進行焙燒的窯壚，而這種窯爐的成本很高。在 -具有内電極的壓電陶瓷濾波器或其他壓電陶瓷器件中，電 極材料應具有高於培燒溫度的炫點。因此，這樣的壓電陶 -4 - 本紙張尺度適用乍國國家標準（CNS〉A4規格（210 x 297公麓） 4 63 1 8 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明（2 ) , t：器件也需要昂貴的電極材料如鉑或鈀，會使生產成本增 加。 發明簡述 因此’本發明的一個主要目的是提供主要包含SrBi2Nb209 的壓電陶瓷組合物，它可以在較低溫度下焙燒，即使在 1 l〇〇°C或更低溫度下焙燒，仍具有實用的機電係數，這類 壓電陶瓷組合物可用作如壓電陶瓷濾波器、壓電陶瓷振盪 器、壓電陶瓷諧振器、以及其他壓電陶瓷器件的材料，本 發明還提供使用這類組合物的壓電陶瓷器件。- 第一方面，本發明提供一種壓電陶瓷組合物，主要包含 由式SrBi2Nb2〇9表示的成分。這種组合物中，相對於上式所 不的主成分中1莫爾Bi，至少包含大於〇但等於或小於〇3莫 趣的Si。本發明的壓電啕瓷組合物可主要包含如式 SrBia( Nbi.vSiy)。9所示的成分，其中y大於〇但等於或小於 0.3。 本發明的壓電陶瓷組合物還可包含一種Sr之外的其他二 價金屬，其比例為’相對於1莫爾Bi，該二價金屬的量大 於0但等於或小於0 25莫爾。這種情況下，除Sr外的其他二 價金屬是至少一種選自Mg、（^或Ba的金屬= 本發明的壓電陶瓷組合物還可包含一種除Bi之外的其他 二價金屬，其比例為’相對於1莫爾Bi，該三價金屬的量 大於0但等於或小於015莫爾。這種情況下，除則外的其他 -二價金屬元素是至少一種選自La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、 Dy、Er、Yb、Sc或 Y 的金屬= -5- 本紙張尺度適用中國囷家楳準（CNS)A4规格（210 X 297公釐） ------------J t--------t---------線 J (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁> 4 63 1 8 A7 B7_______ 五、發明說明（3 ) , 本發明的壓電陶瓷組合物最好還包含錳，就按MnC〇3而 =’其含_£>為大於〇%(重量）但等於或小於1.〇%(重量）。 <請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 第二方面’本發明提供—種壓電陶瓷器件和在壓電陶免 體上形成的電極’該壓電陶瓷器件包括由壓電陶竞組合物 組成的壓電陶瓷體= 本發明的壓電陶瓷组合物，相對於1莫爾Bi，應包含大於 0莫爾但等於或小於0 3莫爾的Sl。如果Si含量超出該範 圍，機電係數kt減小，不能獲得實用的機電係數。 經濟部智慧財產局員工消费合作社印製 本發明還對主成分中各自包含Mg、Ca、B、或其他二價 金屬元素’或者包含 La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er、 Yb、Sc、Y或其他三價金屬元素的壓電陶瓷組合物有效e 尤其是主成分包含至少一種選自L&、Ce、Pr、Nd、Sm、 Gd、Dy、Er、Yb、Sc或Y的元素’其比例相對1莫爾Bi為大 於0但等於或小於〇·15莫爾的情況’在- 2〇°c至8〇°c範圍 内’由下面公式所示的諧振頻率溫度相依因數frTC下降， 這種現象的原因不明。因此’配成的壓電陶瓷組合物可以 在noo°c或更低溫度下焙燒，獲得有實用的機電係數和較 小的諧振頻率溫度依賴因數frTC。這些壓電陶宏組合物可 以用作如壓電陶瓷諧振器以及其他壓電陶瓷器件的材料。 這種情況下’主成分應包含至少一種選自La、Ce、Pr、 Nd、Sm、Gd、Dy、Er、Yb、Sc或Υ的元素，其比例為相對 1莫爾Bi ’大於0但等於或小於〇. 15莫爾，如果這些元素的 - 含量超出上述範圍’與不含上述任一元素的組合物相比， 機電係數kt下降，加入這些元素就未顯示令人滿意的優 -6 - 本紙張尺度適用中關家標準（CNS)A4規格（21G X 297公釐) --- ^ 463182 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消费合作社印製 五、發明說明（4 ) ) 點。 frTC= (fr(max)-fr(min))/(fr(20°C) X 100) 其中，fr(raax)是-20至80°C範圍内的最大諧振頻率；fr(min) 是-20至80°C範圍内的最小諧振頻率；fr(2〇°C)是20°C的諧振 頻率。 本發明人還發現’在主要包含SrBi2Nb209的壓電陶瓷組合 物中，就MnCCh而言’以1.0 % (重量）或更小的含量加入 錳，可提高機電係數（日本專利申請案10-156648)。本發明 對這類壓電陶瓷組合物也有效，配成的壓電陶瓷組合物可 以在1100°C或更低溫度下焙燒，具有實用的機電係數，可 用作壓電陶瓷的材料。 參考附圖，對一些優選實施例的描述可有助於進一步理 解本發明的目的、特徵和優點。 圖1是本發明壓電陶瓷諧振器一個實施例的透視圖》 圖2是圖1所示壓電陶瓷諧振器的截面圖。 實例 稱取原料 SrC03、Bi203、Nb205、MgC03、CaC03 ' BaC〇3 ' La2〇3、Nd2〇3、Sm2〇3、Y2O3、Si02或 MnC〇3，配成 (Sri-xMx)Bi2(NbuySiy)209 + z%(重量）MnC03的組合物’其中 M還自Mg、Ca、Ba、La、Nd、Sm或Y的一種；y和z滿足 下列條件：0SyS0.35和OSzSl.l ; x滿足下列條件：當Μ是 Mg、Ca或 Ba時，0<xS0.6，當 Μ 是 La、Nd、Sm或 Υ 時’ __ OSxSO.4。稱重後的各種原料在球磨中濕混合約4小時，獲 得一混合物。乾燥該混合物，然後在700-900X烺燒’製得 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4规格（210 X 297公釐） ------------(裘------- 訂----111--線--J (請先閱讀背面之注意事項再填寫本w) 463182 A7 B7 五、發明說明（5 懷燒產物。將懷燒產物粗粉碎，再用適量有機枯合劑在球 磨機中濕磨4小時。經球磨的粉末通過一個4〇目篩’控製 粉末的粒度。然後在H)00 kg/cm2壓力下將粉末壓製成直徑 12.5 mm，厚1 mm的圓片。圓片在11〇〇_125〇β(：，空氣焙燒， 獲得陶瓷圓片。以常規方式，在陶瓷圓片表面（兩個主平 面）上施加銀漿然後進行烘焙，形成銀電極。最後將陶瓷 圓片在150-200 C絕緣油中，施加10 kv/mm直流電壓1〇 3〇分 鐘，進行極化處理，製得一系列壓電陶瓷（樣品）。 測定上述樣品的密度、諧振頻率溫度依賴因數仓Tc和機 電係數kt。結果列於表卜3 =表丨-3中還給出各樣品组成中M 的元素符號、x/2、y和z的數值以及焙燒溫度。表M中，" 樣UC號一攔中符號"* "指該樣品超出本發明範圍。 (锖先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 8- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 4631 經濟部智慧財產局mk工消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明（6 ) 表 1 樣品 號 Μ x/2 y z 焙燒溫度 (。。） 密度 (克/¾米3) frTC (ppmTC) kt (%) 1* - 0 0 0 1250 7.00 32.8 10,4 2* - 0 0 0 1100 5.79 不能測定 不能極化 3 - 0 0.1 0 1100 6-99 29.5 12.5 4 - 0 0.3 0 1100 6.85 29.1 11.0 5* - 0 0.35 0 1100 6.23 不能測定 不能極化 6 - 0 0.1 0.5 1100 6.85 28.5 16.9 7 - 0 0.3 0.5 1100 6.85 28.1 13.5 8* 0 0.35 0.5 1100 6.13 36.8 8.9 9 0 0.1 1.0 1100 6.98 29.5 16.2 10 0 0.3 1.0 1100 7.00 28.6 14.8 11* - 0 0.35 1.0 1100 5.66 28.3 5,5 12 0 0.1 1.1 1100 5.98 29.7 10.4 13* Mg 0.05 0 0.5 1100 6.01 35.8 8.9 14* M§ 0.15 0 0.5 1100 6.55 39.1 8.2 15 Mg 0.05 0.1 0.5 1100 7.01 28.5 18.5 16 Mg 0.15 0.1 0.5 1100 6.88 28.9 19.5 17 Mg 0.25 0.1 0.5 1100 6.89 29.1 18.3 18 Mg 0.3 0.1 0.5 1100 6.11 29.6 10.2 19 Mg 0.05 0.3 0.5 1100 7.03 29.2 15.9 20 Mg 0.15 0.3 0.5 1100 7.05 28.6 15.6 21 Mg 0.25 0.3 0.5 1100 6.85 28.4 15.7 22* Mg 0.05 0.35 0.5 1100 6.24 40.1 7.9 23* Μμ 0.15 0-35 0.5 1100 6.25 不能測定 不能極化 24* Mg 0.25 0.35 0.5 1100 6.31 不能測定 不能極化 25 Mg 0.05 0.1 1.0 1100 7.01 30.0 17.7 26 Mg 0.15 0.1 1.0 1100 6.99 28.6 17.1 27 Ca 0.15 0.1 0.5 1100 7.04 28.5 18.1 28 Ca 0.25 0.1 0.5 1100 6.98 28.7 19.1 29 Ca 0.15 0.3 0.5 1100 6.90 29.1 17.1 30 Ca 0.25 0.3 0.5 1100 6.98 28.7 16.5 f清电閱瀆背面t;i意事項再*寫本頁) -9- 裝 訂---------線-4 本紙張尺度適用中國國家標苹（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 3 6 4 A7B7 五、發明說明（7 ) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 表 2 樣品 號 Μ xJ2 y Z 焙燒溫度 (°C) 密度 (克/釐米3) frTC (ppm/°C) kt (%) 31* Ca 0.15 0.35 0.5 1100 6.15 36.7 8.1 32* Ca 0.25 0.35 0.5 1100 6.02 39.1 7.4 33 Ba 0.15 0.1 0.5 1100 6.86 28.4 19.5 34 Ba 0.25 0.1 0.5 1100 6.87 28.9 19.4 35 Ba 0.15 0.3 0.5 1100 7.04 29.3 15.6 36 Ba 0.25 0.3 0.5 1100 7.04 29.1 15.1 37* Ba 0.15 0.35 0.5 1100 6.43 39.4 9.0 38* Ba 0.25 0.35 0.5 1100 6.24 不能測定 不能極化 39* La 0.05 0 0.5 1100 6.22 33.9 9.1 40* La 0.1 0 0.5 1100 6.44 34.5 8.5 41 La 0.05 0.1 0.5 1100 6.95 27.5 18.6 42 La 0.1 0.1 0.5 1100 6.94 27.1 20.0 43 La 0.15 0.1 0.5 1100 6.87 26.9 18.4 44 La 0.2 0.1 0:5 1100 5.40 28.9 10.7 45 La 0.05 0.3 0.5 1100 6.87 26.5 16.4 46 La 0.1 0.3 0.5 1100 6.88 26.8 16.5 47 La 0.15 0.3 0.5 1100 6,85 26.2 17.1 48* 乙a 0,05 0.35 0.5 1100 6.40 33.5 8.3 49* La 0.15 0.35 0.5 1100 6.35 不能測定 不能極化 50 La 0.05 0.1 1.0 1100 6.98 26.8 18.5 51 La 0.15 0.1 1.0 1100 6.97 27.5 18.5 52 Nd 0.05 0.1 0.5 1100 6.99 25.4 19,3 53 Nd 0.15 0.1 0.5 1100 7.00 25.7 19.5 54 Nd 0.05 0.3 0.5 1100 6.85 25.4 19.4 55 Nd 0.15 0.3 0.5 1100 6.89 25.1 18.7 56* Nd 0.05 0.35 0.5 ίιοο 6.31 33.0 9.0 57* Nd 0.15 0.35 0.5 1100 5.88 33.2 7.4 58 Sm 0,05 0.1 0.5 1100 6.91 27.8 17.5 59 Sm 0.15 0.1 0.5 1100 6.92 27.0 18.1 60 Sm 0.05 0.3 0.5 1100 6.96 26.8 18.8 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -10-
(諳先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -I ----- - - --J· 緩濟部智慧財產局貝工消費合作社印製 應注意，公式中X的一半即x/2對應於Μ相對1莫爾Bi的含 量（莫爾），公式中的y對應於表1-3中的Si相對1莫爾Bi的含 量（莫爾）。 表u3表明了本發.明中規定各成分比例範圍的原因。具體 ，上述公式中y規定為0<yS0.3，因為如果y的含量小 於該範圍，組合物不能在110(TC或更低溫度下充分燒結， 不能達到極化。與之相反’如果y含量超過該範圍，不能 獲得實用的機電係數kt。 當N4是至少一個選自Mg、Ca或Ba的元素，在本發明中規 疋X的一半即x/2的範圍為0<x/2S0.25。這是因為當μ含量 超出這一範圍時，與不含Μ的组合物相比，機電係數下 降’加入Μ不能獲得明顯的優點。 當 Μ 是至少一種選自 La、Ce、pr、Nd、Sm、Gd、Dy、 Er、Yb、Sc或Y的元素時’在本發明中規定x/2範圍 0<x/2 SO. 15。這是因為當Μ含量超出這一範園時，與不含 -11 - 本紙張尺度適用中國困家楳準（CNS)A4洗格（210 X 297公釐） 經濟部智慧財產局員工消费合作社印製 4 6 ° - A7 ______B7 五、發明說明（9 ) , Μ的組合物相比，機電係數下降，加入M不能獲得明顯的 優點。 本發明中，短的含量按照MnC〇3計，較好為1.0%(重量） 或更小。如果.龜含量超出該範圍，與不含錳的組合物相 比’機電係數kt和諧振頻率溫度依賴因數frTC下降，加入 Μη不能獲得明顯的優點。 表1-3表明’本發明實施例的各樣品，即使在〖1〇〇。〇或更 低溫度下焙燒’仍具有實用的機電係數。 表1-3還表明當本發明實施例的樣品中，μ是選自La、 Nd、Sm或Y中至少一種時，配成的壓電陶瓷組合物，即使 在1100°C或更低溫度下焙燒，仍具有實用的機電係數，具 有小的諧振頻率溫度依賴因數frTC，可用作壓電陶免材 枓。 當Μ是Nd或Y的至少一種時’製成的壓電陶瓷組合物， 具有很小的諧振頻率溫度依賴因數frTC。 本發明壓電陶瓷组合物的組成不限於上述實施例中的那 些組成’本發明範圍内的任何組成都是有效的。 本發明主要包含SrBisNbaO9的壓電陶瓷組合物只要基本上 具有上述组成’成分元素的莫爾比值可以有—些偏差。 圖1是本發明壓電陶瓷諸振器一個實施例的透視圖，圖2 是該壓電陶瓷諧振器的截面圖。圖i和圖2所示的壓電陶瓷 講振器10包括一個壓電陶瓷體12，例如是直角棱柱形。壓 - 電陶瓷體12包括兩層壓電陶瓷層12a和12b。這些壓電陶资 層由本發明的壓電陶瓷組合物構成，層疊成一體。壓電陶 -12- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 x 297公釐） ----I I I ----^--IIII1--^ ^ (請先閱讀背面之注意事項苒填寫本頁) 463 1 82 A7 — B7 五、發明說明（10) 瓷層12a和12b按照圖2中箭頭所示在同一厚度方向極化。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 在壓電陶瓷層12a和12b之間的中心，形成例如圓形的振 動電極Ua，並形成字母T形的引導電極16a，從振動電極 14a伸出到壓電陶瓷體中12的一個端面》在壓電陶瓷層i2a 表面的中心’形成例如圓形的振動電極14b，並形成字母T 形的引導電極16b，從振動電極14b伸出到壓電陶瓷體12的 另一個端面。在壓電陶瓷層12b表面中心，形成例如圓形的 振動電極14c ’並形成字母τ形的引導電極16c，從振動電極 14c伸出到壓電陶瓷12的另一個端面。 - 一個外電極20a通過引線18a連接到引導電極16a，另一個 外電極20b通過另根導線18b連接到引導電極16b和16c。 除了上述壓電陶瓷諧振器10外，本發明可應用於其他壓 電陶瓷諧振器、壓電陶瓷濾波器、壓電陶瓷振盪器以及其 他壓電陶瓷器件。 經濟部智慧財產局負工消費合作社印敦 如上所述’本發明提供了主要包含SrBi2Nb2〇9的壓電陶瓷 組合物，可以在較低溫度下焙燒，即使在11〇〇它或更低溫 度進行培燒仍具有實用的機電係數，這種組合物可用作如 歷·電陶瓷濾波器、壓電陶瓷振盪器、壓電陶瓷諧振器以及 其他壓電陶瓷器件的材料。本發明還提供了使用這種壓電 陶瓷:組合物的壓電陶资器件。 本領域的技術人員可以理解其他的實施方案和變動，本 發明不受上述具體細節的限製。 -13- 本紙張尺中國國家標準（CN^A4規格咖x 297公釐）
Claims (1)
- 六 —.4 63 1 •弟艰〗〖5658號鼻利申請案 中U请專利範圍修正本(90年9月、 '專利~ ^ 1.:種壓電陶资纽合.物’主要包含由式 成分，並至少包含Si，相對於該式 9表不的 8丨，_比例為大於。莫爾”广:王成分中1莫爾 幸或小於0.3莫爾。 青專利範圍第1項的壓電陶宪組合物，其特徵、、 於該壓電陶瓷組合物主要包 '、 遇 于的Μ甘*丄 匕口由式SrBl2(Uiy)2〇9所 不的成分，其中y大於〇但等於或小於〇3。 3.如申請專利範圍第〗或2,頁的壓電陶竞組合物 在於該壓電陶瓷組合物還包含除心外的其他二價金 素，相對！莫爾Βί，其比例為大於〇但等於或小於〇^ 爾。 4 .如申請專利範圍第3項的壓電陶瓷組合物，其特徵還在 於该除Sr外的其他二價金屬元素是至少—種選自“呂 Ca或Ba的元素。 5·如申請專利範園第1或2項的壓電陶瓷組合物，其特徵 在該壓電陶瓷组合物還包含除Bi外的其他三價金屬元 素’相對1莫爾Bi，其比例為大於〇但等於或小於〇」5莫 爾。 6 .如申請專利範圍第5項的壓電陶瓷組合物，其特徵還在 於該除Bi外的其他三價金屬元素是至少一種選自La、 Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Dy、Er、Yb、Sc或 γ 的元素。 7 ·如申請專利範圍第I項的壓電陶瓷組合物，其特徵在於 該壓電陶瓷組合物還包含猛，就MnC〇3而言，其含量為 大於0 %重量但等於或小於1 %重量。 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X 297公釐) A8 4 63 1 骂 D8 六、申請專利範圍 8 . —種壓電陶瓷器件，其特徵在於： 如申請專利範圍第1-7項中任一項的壓電陶瓷组合物製 成的壓電陶瓷體，在該壓電陶瓷體上形成的電極。 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央橾隼局男工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X29?公釐）
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