TW378234B - Improved Re-Fe-B magnets and manufacturing method for the same - Google Patents

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Description

經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明説明（1 ) 發Bfl背暑 發Bfl镅城 本發明係關於用於生產永久磁石之永久磁石合金。 生前持術：> 説明 永久磁石合金及由其生產磁石習知係經由輕質稀土元 素如鈸，與週渡元素如鐵及硼組合生產。由此種合金生產 的永久磁石於室溫具有絕佳磁性。但合金具有不良熱安定 性及不良防蝕性，特別於潮溼環境尤爲如此。因此，限制 了具有此種合金組成的永久磁石用途。曾經提議多種合金 改質，來克服熱安定性不良及防蝕性不良問題。但改質皆 無法改良此等性質，而未犧牲其它有意義的性質。 發明目的 因此本發明之主要目的係提供一種具有改良熱安定性 及防蝕性之永久磁石合金及其製法。 本發明之另一目的係提供一種永久磁石合金及其製法 ，其中可達成改良的安定性及防蝕性，同時改良特有矯頑 磁力，而未減少剩磁及居里溫度，並擴大由合金製造的磁 石之可用溫度範圍。 發明概沭 根據本發明提供一種永久磁石合金，Μ重量百分率計 ，其主要組成為27至35wt·%，較佳29至34wt.%稀土元素， 包含Nd其數量佔稀土元素含量總量之至少50%，0.8至1.3 wt.%，較佳 0.9 至1.2wt·% B，至多30wt.；|：，較佳15wt.% Co, 40 至 75wt·% Fe，0·03 至 0.3wt.%，較佳 0.05 至 0.15 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） _ 4 - —-------^--1: V裝11 V ... (請先閱讀背面之注意事項填寫本頁) 1T- 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 _B7_____ 五、發明説明（2 ) wt.%C，0.2 至 0.8wt.%，較佳 0.3 至 0.8wt·% 氧，至多 lwt·% ，較佳0.5wt.Z Cu，Ga及Ag中之至少一者。合金又包含至 多 5% 之至少一種選自 Al，Si，Sn, Zn，Nb，Mo，V，W，Cr ，Zr，Hf，Ti及Mg中之額外過渡元素。
Cu，Ga及Ag之存在量可於0·02至0.5%，較佳0.05至0·5% 之範圍。
Pr或La之至少一者可替代高達50¾ Ν4。同理，Dy或Tb 之至少一者可替代高達50% Nd。
Co之存在量可於0.5至5¾之範圍。Cu之存在量可於0·02 至0.5¾之範圍。 根據本發明方法，由預合金化顆粒及/或預合金化顆 粒摻合物生產前述永久磁石合金。生產方式可藉硏細合金 澆鑄件之習知實務，或根據眾所周知的實務使用惰性霧化 氣體將熔融合金霧化。預合金化顆粒或其摻合物與含硪物 料接觸，而生產碳含量為0.03至0.3%，較佳0.05至0·15% ，含礦物料可為金屬硬脂酸鹽，較佳硬脂酸鋅。與硬脂酸 鋅接觸後，顆粒大小可藉眾所周知的實務，如噴射硏磨縮 小。顆粒也可與含氧物料接觸，獲得氧含量為0.2至0·8% ，較佳0.3至0.8%。含氧物料可為空氣。顆粒可於尺寸縮 小過程中或其後，包含縮小顆粒大小的硏磨過程中，與空 氣接觸。硏磨作業較佳為噴射硏磨。含磺物料及含氧物料 可為二氧化磺。 圖式之簡翬說明 第 1 圖爲含 32.5wt·% Nd，O.lwt·% Dy，l.Owt.% Β， 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） (請先聞讀背面之注意事項I寫本頁 袭· 訂 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明説明（3 ) 66· 4wt. ?： Fe及氧含量0.41及0.24%之合金之去磁化曲線圖 9 第2匯為類似第1圖，顯示含30.5wt.；S： Nd, 2.5wt.：K Dy» 62.6wt.%Fe» 2.5wt.% Co > l.lwt.X Β» 〇.15wt.^ Cu，0.65wt.：S： Nb及具氧含量〇.22wt.i：及0.55¾之合金之 去磁化曲線圖； 第3圖為顯不Nd-Dy-Fe-Al-B合金，呈合金之氧含量函 數之11<!1變化圖； 第4圖為類似第3圖，指示含29wt.% Nd，4wt.% Dy, 5 wt.Ii： Co，1.15wt·% 8及差額為Fe之合金，呈改變合金氧 含量之函數之HC1變化圖； 第 5画為對含 30.5wt.：5： Nd，2.5wt.：!i Dy，l.lwt.X B ，1.15^t·% Cu，0.65wt·% Nb及差額為鐵之合金改變Co, 且添加或未添加氧之影饗圖； 第6圖為Μ不等量添加硬脂酸鋅對提高含31.Nd ，63.2w;L·% Fe，3.6wt·% Co，1.15wt.% B 及 〇.15wt·% Cu 之合金之碳含量之影響圔； 第 7圖為顯示改變 33wt.% Nd，5wt.% Co，l.lwt_7。B 及差額為鐵之合金內之Cu含量之影響圖； 第 8圖為 30.5wt·% Nd，2.5wt·% Dy，1.2wt·% Co， l.lwt.% B，0.5wt.% Nb，及差額為鐵之合金（呈改變銅含 量之函數）磁性變化圖；及 第 9圖為對 30.5wt·% Nd，2.5wt.% Dy，1.2wt·% Co, 1.15wt·% Cu，l.lwt·% B，及差額為鐵之合金，及對28 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） (請先閎讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝. 1T- A7 B7 五、發明説明（4 ) , wt·% Nd，6wU Dy，2.5wt·% Co，l.lwt.% B，0.15wt·% ◎，，及差額為鐵之合金（呈改變Nb含量之函數〉磁性之變化 圖。 齡住具鵲例夕説明 欲開發及驗證本發明，藉習知粉體冶金方法製備各種 合金，並進行試驗。特別，合金之生產方式係真空電感熔 化高純度元素及母合金之預合金化進料，生產具有特選的 合金組成之融熔物質。融熔物質倒入銅模內，或另外.使用 氬氣作為霧化氣體，噴霧生成預合金化粉末。鑲錠或霧化 粉末於1至30大氣壓氫化。然後，鑲錠軋碎並粉化成粗粉 。然後粉化粉末或霧化粉末使用惰氣如氬氣或氣氣，藉噴 射硏磨磨成細粉。粉化粉末或霧化粉末於噴射硏磨前，與 不等量硬脂酸鋅摻混，而控制其磺含量，並改良噴射硏磨 實務。氧藉著噴射硏磨過程中，或過程後，空氣緩慢滲入 糸統内添加。氧及磺也可藉著將粉末暴露於作業C〇a環境 ，而添加及控制。硏磨粉末之平均顆粒大小藉費雪次筛目 過篩器（Fisher Sub-Sieve Sizer)測量於1至5撒米之範圍 Ο 如前述製備之預合金化粉末置於塑膠袋內，排列於磁 場中，且藉冷等角壓縮。然後壓縮物於真空爐內，於900 至1100Ό之溫度範圍繞結1至4小時，至其約略理論（完全） 密度。燒結妥的壓縮品又於約800至900¾加熱處理1小時 ，然後於450至750t：之範圍老化。然後，磁壓縮體經硏磨 ，及切成圓筒（厚6 mm，直徑15 mm)供測試。 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） _ 7 _ —Flb.EP-.CL·.. (請先聞讀背面之注意事項界填寫本頁) 裝. 訂 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明説明（5 ) 接受測試磁石之磁性係使用配備有KJS協會溫度硕棒 之磁滞儀，於室溫至150t!之溫度測量。磁石暴露於250¾ 之升溫達1小時前及後，使用赫姆荷玆（Helmholtz)線囿測 量磁通差，估計不可逆損失。ML/D為0.4 (6/15)，故磁 導係數為1〇 ' 由表及附圓可知（容後詳述），發現根據本文說明及申 請專利範圍，添加氧至永久磁石合金組合物，可降低矯頑 磁力，如第1圖就（Nd,Dy〉-Fe-B之報告組成所示。如第2圖 所示，當氧加至（Nd,Dy)-(Fe,Co)-B合金時，可提高矯頑 磁力，而二例之剩磁皆藉氧添加而增高，硏究兩種合金藉 添加氧提高剩磁的起因。添加及未添加氧藉VSM测量合金 磁石之飽和磁力值皆相等。欲評估磁石之晶粒取向，對合 金（Nd,Dy)-(Fe,C〇)-B進行實驗。與圓柱體軸垂直的硏磨 表面放置於X光粉末繞射計之Bragg之反射構造中。獲得合 金添加及未添加氧之繞射花紋。當磁石為單晶，或具有與 表面垂直軸向之理想取向時，繞射花紋於硏究範圍中，僅 顯示值爲1之偶數反射（001)，亦即（004>及（006)。結果示 ----11— 1^· —Ί . -I (請先鬩讀背面之注意事項I填寫本頁)
1T 尊 表 於 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明説明（6 )
表I 具有低（h,k>及高1之反射 hkl 強度 錯誤取向 (ha+k”l3 角度Φ，度 cos φ 004 9 0 0 1 114 9 0.125 26.1 0.898 214 89 0.31 37.8 0.790 105 50 0.04 15.5 0.966 115 25 0.08 21.4 0.931 006 25 0 0 1 116 8 0.055 18.1 0.951 經錯誤取向之磁化減低，以cos多表示， cos2 Φ =la/[(c/a)a(ha+k2)+l2] 觀察得樣品A (未添加氧）具有強（105)及（214)，及相 當撒弱（004>及（006)峰，而樣品B(添加氧）具有較小（105) ，極撤弱（214〉，強力（004〉及（006)峰。表示添加氧可改 良晶粒取向。因此，添加氧之磁石比較未添加氧磁石具有 較高剩磁。 也硏究氧含量改變對二型合金之矯頑磁力的影響。第 3圖呈氧含量函數，顯示（Nd,Dy)-Fe-Al-B合金之矯頑磁力 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） -9 _ ——— — — — 1—-裝 ^— — ^— — 1— 訂 I 1 1 I 1 \, ' 】 (請先閲讀背面之注意事項#,/壤寫本頁) ί A7 B7 五、發明説明（7 ) 變化。此種合金条統中，隨著氧含置增加，矯頑磁力幾乎 里直線降低。當稀土總含量降低時，Hci更快速減低。 第4圖示含鈷合金，（Nd,Dy)-(Fe,
Co>-Al-B之矯頑磁力之改變為氧含量之函數。含銘合金中 ，矯頑磁力最初隨氧含量之增加快速増高，達到某一點（ 根據總稀土及其它添加元素含量而定〉，然後隨著氧含量 之進一步增高而開始降低。由於氧添加對（Nd,Dy)-<Fe,Co )-B合金具有正面影響，故添加鈷降低矯頑磁力之負面影 響可藉著同時添加鈷及氧減少或消除。因此，經由於（Nd, Dy)-Fe-B合金同時添加鈷及氧，可生產具有改良HCi之高 ^及％磁石。 藉添加及未添加氧硏究（Nd, Dy)-(Fe, Co>-B合金中改 變鈷之影響，結果示於表II。添加及未添加氧時，合金矮 頑磁力之變化對鈷含量繪圃示於第5圖。 nn-m· ml nn nn n m. , nn (讀先鬩讀背面之注意事項t填寫本頁) 訂 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） A7 B7 五、發明説明（8 ) 表 Π 30.5wt.^Nd-2.5wt.%Dy-BAL Fe-1.lwt.%B-〇.15wt.%Cu-0.65WtJNb-xCo合金中鈷變化之影饗，攙雜或未攙雜氧 -0.2% Ο* -0.45% 〇a 7. Co Br, kG Η〇ι, kOe Br, kG 1 i, kOe 0 11.30 20.2 11.65 19.8 1.2 11.45 20.2 11.65 20.8 2.5 11.20 18.3 11.30 20.4 5.0 11.40 17.3 11.50 17.6 15.0 11.45 13.9 11.55 14.9 如表II所示，藉添加氧之合金可提高剩磁100-350高 斯（Gauss)。非含鈷合金之矯頑磁力隨著氧之添加略降， 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 而含鈷合金略增。未添加氧之合金中，矯頑磁力隨鈷含量 之提高而降低。添加氧之合金中，矯頑磁力最初隨鈷含量 由零增至1.2%而增加，然後隨鈷含量之進一步増高開始降 低。因此，同時添加氧及小量轱（1.2-2.5%)可改良剩磁及 矯頑磁力二者。即使於較高鈷含量，氧攙雜合金的矯頑磁 力仍高於未添加氧之合金。因此，氧添加乃含鈷（Nd,Dy)-(Fe,Co)-B合金所必須。由於Tc幾乎隨著鈷含量呈線性増 高，故合金之鈷含量要求值根據居里溫度，溫度安定性及 溫度係數Br而定。一般而言，鈾含量較佳介於0.5至5%。 -11 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） A7 B7 五、發明説明（9 ) 表 m 合金A，B及C之化學組成，WT. % , Ur;1*:- 合金 Nd Dy Fe Co B Cu Nb A1 (A) 31.5 0.5 差額 1.2 1.0 0.15 - - (B) 30.5 2.5 差額 1.2 1.1 0.15 0.35 - (C) 28.0 6.0 差額 2.5 1.1 0.15 0.65 0.3 (請先閱讀背面之注意事項#/,填寫本頁) '裝. 若干藉添加氧改良磁性及溫度安定性（於升溫之可逆 損失）範例示於表IV。試驗合金之化學組成列舉於表III。 訂 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） -12 - A7 _____ _ B7 五 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 發明説明（1〇 )
表IV 攙雜及未攙雜氧，各種合金之磁性及不可逆溫度損失 合金 % 08 B.r kG H.c kOe BHmax MGOe %不可逆損失 P.C. = 1.0 (A) 0.237 12.7 11.2 38.2 39.0% 於 150¾ 0.574 12.9 14.9 40.2 3.6% 於 150¾ (B) 0.123 11.7 16.8 33.2 20.8%於17510 0.495 12.1 20.0 35.3 0.3% 於 175*0 (C) 0.253 10.6 >20.0 (9.7於 27.5 8.3%於2001 150t!) 0.558 10.9 >20.0 (11.3於 29.3 1.8¾ 於 200 °C 150¾) 如表IV所示，藉添加氧至含鈷（Nd,Dy>-(Fe,Co)-B磁 石可大體改良磁性（Br及H。，）及溫度安定性（不可逆損失） Ο 但需注意，如第4圔所示，根據添加元素而定，當氧 超過約0 · 8%時，矯頑磁力開始降低。因此，需將氧含量限 於 0.2至0.8%，較佳 0.3至0.8¾。 ~ 13 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） A7 B7 五、發明説明（11 ) 由於本發明之磁石係於噴射硏磨前，藉攙混合金與硬 脂酸鋅製造，故需硏究改變硬脂酸鋅（碳）對磁性的影響。 藉氬氣霧化製造合金 31.9wt.% Nd-63.2wt.% Fe-3.6wt.% Co-1.15wt.%B-0.15wt.7D Cu。於氫化反應後，粉末於噴射 硏磨前，與不等量硬脂酸鋅摻混，如表V所示。磁性（81*及 Hcl)對硬脂酸鋅之變化作圖示於第6圔。燒結磁石中磺含 量變化，密度，剩磁及矯頑磁力也呈硬脂酸鋅之函數示於 表
表V 添加硬脂酸鋅至31.91^.%^-63.21^.；^6-3.6(^.%(：〇-1.15wt.%B-0.15wt.%Cu 合金之影響 請 先 鬩 面 之 注 意 事 項 東裝 頁 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 D R. H«, 1 ZS 1 C g/cc kG kOe 0 0.036 7.39 12.2 9.6 0.05 0.073 7.57 12.7 12.3 0.1 0.094 7.53 13.0 12.15 0.2 0.150 7.56 13.2 11.1 0.3 0.184 7.57 13.25 9.3 0.5 0.310 7.56 13.5 7.7 0.8 - 未密化 訂 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） -14 A7 B7 五、發明説明（12 ) 如第6圖所示，Br及HCi隨少量添加硬脂酸鋅而顯箸增 高。當硬脂酸鋅之添加超過0.1%時，11。1開始降低，而Br 緩慢増加。當硬脂酸鋅之添加為0.8¾時，壓缩物無法密化 。因此，用於碳添加的硬脂酸鋅必須限於0.5%。燒結磁石 之磺含量隨著硬脂酸鋅添加量之增加幾乎呈直線增加。因 此，必須添加小量硬脂酸鋅（磺）來改良磁性（Br及U。 依據磁性要求而定，硬脂酸鋅之最佳添加範圍為0.05至 0.2%。後文硏究中，硬脂酸鋅之添加固定於0.1¾，而含鈷 合金中，氧之添加量約為0.5；!：。 由於已知添加1至2¾銅至NdFeB熔紡帶可大體提高矯頑 磁力，故硏究Cu變化對燒結（Nd,Dy)-(Fe,Co)-B合金之影 饗。第7圖及表 VI 顯示 33wt.% Nd-l.lwt.Z B-5wt·% Co-(60.9-x)wt.%Fe-xCu合金中，對Cu變化之作圖， 及防蝕性呈重量損失之函數與銅含量之關係變化。
FiJutllLCL·! (請先鬩讀背面之注意事項务填寫本頁) 裝· 訂 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4规格（210X297公釐） 五 A7 B7 -------- _發明説明（13 ) 表 VI 於33wt. %Nd-l. lwt. %B-5wt· κ〇-(60.9-X) wt.% Fe-xCu合金中銅變化的影響 D R. 番福·措生（mg/cm2) % Cu g/cc kG kOe % ht 240 hr 一 0 7.58 12.8 9.4 17.5 228 0.05 7.58 12.9 10.8 0.5 4.7 0.1 7.58 13.0 11.3 0.7 2.2 ----— 0.15 7.58 12.9 13.0 0.07 0.08 0.2 7.58 12.8 13.5 0.01 0.16 0.3 7.58 12.65 13.2 0.05 0.42 0.5 7.57 12.65 12.4 0.15 0.25 1.0 7.48 12.3 11.5 0.19 0.36 2.0 7.36 12.3 9.0 0.52 0.76 (請先閲讀背面之注意事項再*ί寫本頁) 、^τ·
Jluul—i-i1-··..: 經濟部中央橾準爲員工消費合作社印製
隨著銅含量增高至0.15%，Hci快速增加，並於0·2% Cu達刭最大值。當銅含量超過0.2¾:時，Hc,開姶降低。隨 箸銅含量增加至0.1%，Br也略爲增高，然後隨著銅含量的 進一步增高緩慢降低。因此，於銅含量為0至0.2%範圍， 剩磁之整體變化可忽略。添加小量銅至Nd-Fe-B不會改變 居里溫度。資料指示添加小置銅（至多0.2%)至Nd-Fe-Co-B 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） -16 - A7 B7 五、發明説明（I4 合金，可大體改良Hci，而未降低^或！1。。隨著銅含量由0 增加至0.15¾:腐蝕速率明顯降低，隨著銅含量之進一步增 高，可維持最低腐蝕速率。 攙雜氧至約0.5¾作成另一組磁石。第8圖及表VII顯示 於30·5 Nd-2.5 Dy-bal Fe-1.2 Co-1.1 B-0.5 Nb-xCu合 金（呈銅含量之函數）磁性之變化。 讀 先 鬩 讀 背 之 注 意 事 項 再厂. 填 I裝 頁 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 表 VII 於 30_ 5wt.%Nd-2· 5wt. %Dy-BAL Fe-1.2wt. Ko-1. lwt. -0.5wt.%Nb-xCu合金中銅變化之影響 1 Cu Br Hci BHmax 0 11.6 13.8 32.0 0.05 11.7 16.8 33.0 0. 1 11.75 19.3 33.5 0.15 11.75 20.2 33.5 0.2 11.8 20.4 33.8 0.25 11.75 19.8 33.5 0.3 11.75 19.3 33.5 隨著銅含量增加至0.1%， HC1快速增高， 然後緩慢增 高至0. ,2%，同時達到最高值。 當銅含量超過0 2%時，Hci 開始降低。隨著銅含量增加至0.1¾，剩磁與能量積也略增 ，然後隨著銅含量之進一步增加至0.3：5!保持相等。表示添 訂 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） -17 -
A
7 B 五、發明説明（15 ) 加小量銅（0. 1至0.3%)至氧摸雜（Nd,Dy)-(Fe, Co)-B合金可 大體增高Η。，，而Br及（BH〉max略增。因此，較佳同時添加 小量Cu，0, C(硬脂酸鋅）至含鈷（Nd,Dy)-(Fe,Co>-B磁石 ，俾有效改良矯頑磁力，而未犧牲剩磁。 觀察到添加小量Ga或Ag至含鈷（以，〇7)-(?6,(：〇)-8磁 石類似銅也可大體增高矯頑磁力。經由添加小量Cu，Ga或
Ag，獲得改良磁性（Hcl)之範例。列舉於表VI。 表 VIII 化學組成及磁性 合金 化 學組 成（wt. 7.) Br kG H〇i kOe Nd Dy Fe Co B Cu Ag Ga D 31.9 - 差額 3.6 1.15 - 一 - 12.8 10.2 E 31.9 - 差額 3.6 1.15 0.15 — - 12.9 13.0 F 31.9 - 差額 3.6 1.15 - 0.2 - 12.9 13.2 A 31.5 0.5 差額 1.2 1.0 0.15 - — 12.8 15.2 G 31.5 0.5 差額 1.2 1.0 .- - 0.4 12.8 15.3 如表调所示，藉小量添加（0.1-0.4 wt%)Cu，Ag或Ga 至含鈷合金（Nd,Dy)-(Fe，Co)-B可實質增高矯頑磁力，而 剩磁未損失。 也硏究合併添加此等元素，Cu，Ga及Ag之影響。合金 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） (請先鬩讀背面之注意事項务，填寫本頁) ------i.!i----ΓΙΪΤ'---------- 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 -18 - Α7 Β7 五、發明説明（16 ) A (0.15% Cu)及G (0.4% Ga)M不等比例攙混，如表以所 示。 表 IX 於31.5wt.%Nd-0·5wt.%Dy-BAL Fe-1_2wt.%C〇-i.〇wt.%B_ xGa-yCu合金中Ga及Cu變化之影響 D B.. RT H…RT kOe % Ga %Cu g/cc kG 0 0.15 7.60 12.8 15.2 0:1 0.117 7.56 12.6 15.8 0.2 0.075 7.57 12.8 16.4 0.3 0.038 7.59 12.9 16.6 0.4 0 7.57 12.8 15.3 (請先鬩讀背面之注意事項#/,填寫本頁) --------------J 裝------.--订------ 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 雖然兩種合金具有類似的磁性，但攙混時攙混合金具 有較高矯頑磁力。表示當合併使用元素Cu及Ga時，可有效 提高矯頑磁力。當Ga含量為0.3%及Cu為0.038%時，獲得最 大矯頑磁力。 此種構想可蓮用於9%鏑合金。經由將銅含量固定於〇·2 ，Ga含量由0變化至1.0%。於150t：測量磁石之矯頑磁力。 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） -19 - 五、發明説明（π A7 B7
表X M24wtJNd-9wt.%Dy-BALFe-2wt.%Co-l.lwt.%B-0.2wt.%Cu-0.65wt · %Nb-〇 · 3wt. 1 -xGa合金中改變 Ga之影響 % Ga I) g/cc Rt.. rt kG H〇1. 1ROT! kOe 於250t：之不可逆損失 (%) pc=i.o 0 7.54 10.1 15.7 16.1 0.2 7.53 10.2 16.5 2.0 0.4 7.47 10.05 16.9 3.1 0.6 7.42 10.0 16.3 2.9 0.8 7.33 9.9 15.9 4.4 1.0 7.31 9.5 15.3 9.0 請 先 鬩 面 之 注 拿 項 t 裝 訂 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 如表X所述，於150t：之矯頑磁力隨Ga含量增加至0.4% 而增高，隨著Ga含量之進一步增高開始降低。當Ga含量爲 0.4¾，及Cu含量為0.2%時，獲得最大矯頑磁力。當Ga含量 介於0.2至0.6%時，於250*0之不可逆損失極低，而不含Ga 或含1.0% Ga之磁石具有相當大的不可逆損失。隨著Ga含 量之増高，密度開姶降低。資料顯示此種含金糸統中，獲 得溫度安定磁心之最佳6&含量要求值介於0.2至0 · 6%。若 要求具有相等矯頑磁力及溫度安定性，則此Ga含量遠低於 未添加0，C及Cu之（化，〇7)-(?6,(：〇〉-8合金所需6&含量。 已知為獲得類似的增強作用，必須添加1至2 at；Ul.05 ^£；|： *,A.. 本紙張尺度逋用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） -20 - A7 B7 五、發明説明（18 ) -2.1 wt%)Ga。因此，値別或合併添加小量Ml(Cu,Ga或Ag) 至（Nd，Dy)-(Fe,Co>-(B,C,0>合金，可有效改良橋頑磁力 ，而未減低剩磁。 添加其它過渡金屬（M2)包含Al，Si，Sn，Zn，Nb，Mo ，V，W，Cr，Zr，Hf，Ti，Mg等至此種合金糸統，（Nd,Dy) -(Fe,Co,Ml)-(B，C,0〉可進一步改良矯頑磁力，而剩磁略 為降低。如第9圖所示，例如隨箸Nb含量之增加Hci增高， 而Br下降。表XI顯示添加各種過渡金屬（M2)時。此等合金 之磁性。
表XI 於（Nd,Dy〉-(Fe,Co,CιO-(B,C,0)合金添加M2元素之影響
Wt. 1 合金 Nd Dy Fe Co B Cu M2 Br kG Hci kOe Η 30.5 2.5 差額 1.2 1.1 0.15 _ 12.3 18.5 I 30.5 2.5 差額 1.2 1.1 0.15 0.2A1 12.0 20.4 J 30.5 2.5 差額 1.2 1.1 0.15 0.75Si 11.4 20.3 Κ 30.5 2.5 差額 1.2 1.1 0.15 0_65Nb 11.7 21.0 L 31.2 2.5 差額 1.2 1.1 0.15 0.2A1 11.4 21.5 0.65Nb 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 此合金条統之部分Nd可Μ其它輕質稀土元素包含Pr， -21 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） A7 B7 五、發明説明（19 ) La取代。表XII顯示其中Nd由Pr或La部分取代之合金条統 之磁性。 表XII NdM其它稀土元素部分取代之RE-(Fe,Co,Cu)-(B,0,C)合金之磁性
Wt. I 合金 Nd Pr La Dy Fe Co B Cu Nb Br kG H〇, kOe Μ 30-5 一 - 2.5 差額 1.2 1.1 0.15 0.35 11.9 20.2 Ν 26.5 4.0 - 2.5 差額 1.2 1.1 0.15 0.35 12.0 20.1 0 28.8 - 1.6 2.5 差額 1.2 1.05 0.2 - 11.9 18.3 --------^ 一(袈-- \ , (請先聞讀背面之注意事項+填寫本頁) 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 由前文報告之特例可見，攙雜小量氧及/或碩（可藉 添加硬脂酸鋅達成）之（以，〇7)-(?6，(：〇>-8磁石具有比較未 添加氧及/或磺之（Nd,Dy)-(Fe,Co)-B磁石遠更高的磁性 (Br及U。小量添加Cu，Ga，Ag或此等（Ml)組合（Nd,Dy) -(Fe,Co)-(B,C,0)可實質提高矯頑磁力，而未降低剩磁。 因為隨著合金条統中T。及/或％之降低，矯頑磁力實質改 良，故可藉添加最小量Dy而用於升溫。利用豐富廉價的元 素如0，C，Cu，並減少昂貴元素如Dy及/或Ga，可降低由 此種合金糸統生產磁石的總成本。添加其它過渡金屬（M2〉 包含 Al，Si，Sn , Zn，Nb，Mo , V，W，Cr，Zr，Hf，Ti及 Mg，可進一步改良矯頑磁力。但添加此等元素會使剩磁及 能積降低。其它輕質稀土元素如Pr或La也可部分替代此種 魏 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210 X 297公釐） _ 22 - A7 B7 五、發明説明（2〇 ) 合金条統之Nd。 如此處所用，除非另行指示，否則所有百分率皆為 重量百分率”。 有關磁石性質之報告上，使用如下習知縮寫：
Br -剩磁 HC1 -特性矯頑磁力 BHmax _能積 Tc -居里溫度
.JMLMJ--H-I.FJ --------i.—' 一|裝-- (請先鬩讀背面之注意事項i填寫本頁) 訂 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 -23 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐）

Claims (1)

  1. 1. 2. 3. 4. 5. 六、申請專利範圍 第84110249號專利再審查案申請專利範圍修正本 修正曰期：88年9月 一種永久磁石合金，以重量百分率表示，其主要組成 為：27至35wt·%稀土元素，包含數量至少占總稀土元 素含量之50% Nd，0.8至 1.3wt.% B，0.5至 5wt.% Co， 40至 75wt.% Fe ’ 0.03至 〇.3wt.% C，0.2至 〇.8wt.%氧及 0.05至0.5wt%之Cu，Ga及Ag中之至少一者。 如申請專利範圍第1項之永久磁石合金，其中？1_或La 中之至少一者替代高達5〇〇/0 Nd » 如申請專利範圍第1項之永久磁石合金，其中Dy或Tb 之至少一者替代高達5〇% Nd。 如申請專利範圍第1項之永久磁石合金，其中€11為 0.05 至 0.5%。 如申請專利範圍第i，2，3或4項之永久磁石合金， 包含至多5%之至少一種選自Si，Sn，Zn , Nb， Mo ’ V ’ W ’ Cr，Zr，Hf，Ti及Mg之額外過渡元素。 一種生產含碳-及氧-永久磁石合金之方法，該方法包 括生產一種合金，以重量百分率計，其主要組成為： 27至35wt，％稀土元素，包含數量至少占總稀土元素含 量之 50% Nd，0.8至 1.3 wt.% B，0.5至 5wt.% Co，40 至 75 wt.% Fe，0·05 至 〇_5wt%之 Cu，Ga及 Ag中之至少 一者；由該合金生產預合金化顆粒及/或其摻合物， 該等顆粒與含碳物料接觸，而使碳含量為〇〇3至 〇_3wt.%，及該等顆粒與含氧物料接觸，而使產氧含 本紙嫩適用十國國家標準ϋ)八娜(210><297公釐 I _____： 1 丁^__ " I I I、τ. —— I I I ϊ·. · ， (請先聞讀背面之注意事項再填寫本頁) —^ϋ m 0 經 濟 部 智 慧 財 產 局 員 X 消 費 合 作 社 印 製
    1. 2. 3. 4. 5. 六、申請專利範圍 第84110249號專利再審查案申請專利範圍修正本 修正曰期：88年9月 一種永久磁石合金，以重量百分率表示，其主要組成 為：27至35wt·%稀土元素，包含數量至少占總稀土元 素含量之50% Nd，0.8至 1.3wt.% B，0.5至 5wt.% Co， 40至 75wt.% Fe ’ 0.03至 〇.3wt.% C，0.2至 〇.8wt.%氧及 0.05至0.5wt%之Cu，Ga及Ag中之至少一者。 如申請專利範圍第1項之永久磁石合金，其中？1_或La 中之至少一者替代高達5〇〇/0 Nd » 如申請專利範圍第1項之永久磁石合金，其中Dy或Tb 之至少一者替代高達5〇% Nd。 如申請專利範圍第1項之永久磁石合金，其中€11為 0.05 至 0.5%。 如申請專利範圍第i，2，3或4項之永久磁石合金， 包含至多5%之至少一種選自Si，Sn，Zn , Nb， Mo ’ V ’ W ’ Cr，Zr，Hf，Ti及Mg之額外過渡元素。 一種生產含碳-及氧-永久磁石合金之方法，該方法包 括生產一種合金，以重量百分率計，其主要組成為： 27至35wt，％稀土元素，包含數量至少占總稀土元素含 量之 50% Nd，0.8至 1.3 wt.% B，0.5至 5wt.% Co，40 至 75 wt.% Fe，0·05 至 〇_5wt%之 Cu，Ga及 Ag中之至少 一者；由該合金生產預合金化顆粒及/或其摻合物， 該等顆粒與含碳物料接觸，而使碳含量為〇〇3至 〇_3wt.%，及該等顆粒與含氧物料接觸，而使產氧含 本紙嫩適用十國國家標準ϋ)八娜(210><297公釐 I _____： 1 丁^__ " I I I、τ. —— I I I ϊ·. · ， (請先聞讀背面之注意事項再填寫本頁) —^ϋ m 0 經 濟 部 智 慧 財 產 局 員 X 消 費 合 作 社 印 製 申請專利範圍 量為 0.2至 〇.8wt.%。
    又包括含碳物料為金 如申睛專利範圍第6項之方法 屬硬脂酸鹽。 8. 如申請專利範圍第7項 屬硬脂酸鹽接觸，並隨 9. 之方法，又包括該等顆粒與金 後縮小顆粒尺寸。 如申請專利範圍第 酸鹽為硬脂酸鋅。 7或8項之方法，其中該金屬硬‘脂 10. 如申请專利範園第8項之方法， 小顆粒大小。 又包括採甩研磨來縮 其中該研磨為喷射研 如申請專利範圍第10項之方法 磨0 12. 如申請專利範圍第6項之方法， 氣。 又包括含氧物料為空 13. ^申請專利範圍第12項之方法，又包括該等顆粒於尺 、大小縮小中或縮小後，與空氣接觸。 如申身專利範圍第u項之方法，又包括該等顆粒於喷 射研磨縮小顆粒大小期間，與空氣接觸。 15· Γ請專利範圍第6項之方法，又包括含碳物料與含 氧物料為二氧化碳。 比如申請專利範圍第6項之方法，又包姑仏中之至 少一者替代高達50% Nd。 Π·如申請專利範圍第6項之方法，又包括^或几之至 少一者替代高達50% Nd。 18.如申請專利範圍第6項之方法，其中該永久磁石合金 A8 B8 C8 D8 夂、申請專利範圍 包含至多5%之至少一種選自a卜si，Zn，Nb，Mo， V ’ W ’ Cr ’ Zr ’ Hf，Ti及Mg之額外過渡元素。 I9·如申請專利範圍第1項之永久磁石合金，以重量百分 率表不’其主要組成為：29至34wt·%稀土元素，包含 數量至少占總稀土元素含量之5〇0/〇 Nd，0.9至1.2wt.% B ’ 0.5至 5wt·% Co，40至 75 wt.% Fe，0.05至 0.15wt.% C ’ 0.3至 〇.8wt·%氧及 0.05 至 〇.5wt·%之Cu，Ga及 Ag 中 之至少一者β 20. 如申請專利範圍第19項之永久磁石合金，其中pr‘La 中之至少一者替代高達50〇/〇 Nd。 21. 如申請專利範圍第19項之永久磁石合金，其中〇7或Tb 之至少一者替代高達5〇% Nd » 22. 如申請專利範圍第18項之永久磁石合金，其中〇11為 0.05 至 0.5%。 23. 如申請專利範圍第19’2〇, 21或22項之永久磁石合金， 包含至多5%之至少一種選自Al，Si，Sn，Zn，Nb， Mo，V，W，Cr.，Zr，Hf，Ti及Mg冬額外過渡元素。 (請先閔讀背面之注意事項再填寫本頁) ilr 訂------1^0,... 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -26- 本紙張尺度逋用中國國家標準（CNS ) A4規格（210x297公董）
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