TW202336127A - 樹脂組成物、預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及印刷配線板 - Google Patents
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Abstract
一種樹脂組成物，含有：鉬化合物(A)；硬化性樹脂(B)，其包含馬來醯亞胺化合物(B1)及含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(B2)；及無機充填材(C)。鉬化合物(A)包含可以表面處理劑進行表面處理之鉬化合物粒子。
Description
本揭示一般而言涉及樹脂組成物、預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及印刷配線板。更詳細而言，涉及含有硬化性樹脂之樹脂組成物、預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及印刷配線板。
國際公開第2012/099162號(以下稱為「專利文獻1」)中揭示了一種樹脂組成物，其包含鉬化合物(A)、環氧樹脂(B)、硬化劑(C)及無機填充材(D)。無機填充材(D)之莫氏硬度為3.5以上。相對於樹脂固體成分合計100質量份，無機填充材(D)之含量為40~600質量份。
另一方面，國際公開第2013/047203號(以下稱「專利文獻2」)中揭示了一種樹脂組成物，其含有表面處理鉬化合物粉體(A)、環氧樹脂(B)、硬化劑(C)及無機充填材(D)。
關於專利文獻1、2之樹脂組成物，係著重於低熱膨脹性、耐熱性及鑽鑿加工性，但除了該等特性外，接著強度亦很重要。
本揭示目的在於提供一種可形成低熱膨脹性、耐熱性、接著強度及鑽鑿加工性方面優異之硬化物的樹脂組成物、預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及印刷配線板。
本揭示一態樣之樹脂組成物含有：鉬化合物(A)；硬化性樹脂(B)，其包含馬來醯亞胺化合物(B1)及含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(B2)；及無機充填材(C)。前述鉬化合物(A)包含可以表面處理劑進行表面處理之鉬化合物粒子。
本揭示一態樣之預浸體具備：基材；及樹脂層，其包含含浸至前述基材中之前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物。
本揭示一態樣之附樹脂之薄膜具備：樹脂層，其包含前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及支持薄膜，其支持前述樹脂層。
本揭示一態樣之附樹脂之金屬箔具備：樹脂層，其包含前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及金屬箔，其係接著於前述樹脂層。
本揭示一態樣之覆金屬積層板具備：絕緣層，其包含前述樹脂組成物之硬化物或前述預浸體之硬化物；及金屬層，其係接著於前述絕緣層。
本揭示一態樣之印刷配線板具備：絕緣層，其包含前述樹脂組成物之硬化物或前述預浸體之硬化物；及導體配線，其係形成於前述絕緣層。
1.概要
如上述，以專利文獻1、2之樹脂組成物來說，至少在接著強度方面仍有改良的餘地。爰此，為了不使低熱膨脹性、耐熱性及鑽鑿加工性惡化而獲得還兼具接著強度之樹脂組成物，本案發明人等致力進行研究。結果，達至完成如下之樹脂組成物。
即，本實施形態之樹脂組成物含有鉬化合物(A)、硬化性樹脂(B)及無機充填材(C)。尤其，鉬化合物(A)包含可以表面處理劑進行表面處理之鉬化合物粒子。此外，硬化性樹脂(B)包含馬來醯亞胺化合物(B1)及含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(B2)。
根據本實施形態，藉由樹脂組成物含有全部上述成分，可形成一種低熱膨脹性、耐熱性、接著強度及鑽鑿加工性方面優異的硬化物。
在此，耐熱性可以玻璃轉移溫度(Tg)作評估。接著強度具體上意指對金屬層(例如銅箔等)的接著強度。鑽鑿加工性可以孔洞位置精度作評估。各特性之具體評估方法如實施例項目所記載。
2.詳細內容
(1)樹脂組成物
(1.1)組成
本實施形態之樹脂組成物含有鉬化合物(A)、硬化性樹脂(B)及無機充填材(C)。樹脂組成物宜進一步含有內核外殼橡膠(D)及高分子量體(E)中之至少任一者。樹脂組成物亦可進一步包含其他(F)之成分。以下就各成分予以說明。
＜鉬化合物(A)＞
鉬化合物(A)包含鉬化合物粒子。鉬化合物粒子可以表面處理劑進行表面處理(表面改質)。亦即，鉬化合物(A)包含複數個鉬化合物粒子，且各鉬化合物粒子表面之至少一部分可以表面處理劑進行表面處理。如所述，藉由鉬化合物(A)所含之鉬化合物粒子可以表面處理劑進行表面處理，可提升樹脂組成物之硬化物的接著強度。
在此，「表面處理劑」意指藉由改變某物質之表面性狀，而可改變其與其他物質之密著性、接著性、反應性及相溶性等之至少任一特性者。例如，表面處理劑中包含矽烷耦合劑等耦合劑。
又，「鉬化合物(A)包含可以表面處理劑進行表面處理之鉬化合物粒子」中包含2個意思。
第1個意思係鉬化合物(A)包含經以表面處理劑進行表面處理之鉬化合物粒子的意思。另1個意思係假設了製造樹脂組成物時之前處理法(預混合法)。
另一方面，第2個意思係鉬化合物粒子雖未經表面處理，但鉬化合物(A)包含有可以共存之表面處理劑進行表面處理之鉬化合物粒子的意思。第2個意思係假設了製造樹脂組成物時之整體摻混法。
鉬化合物(A)無特別限定，可舉例如鉬酸鋅、二氧化鉬、三氧化鉬及鉬酸鈣等。
鉬化合物(A)宜包含球狀粒子。在此，球狀意指不僅包含完全之球體(真球)，還包含實質上可看作與真球同等的不完全球體的形狀。例如，球狀粒子包含平均圓度宜為0.7以上、較宜為0.8以上之粒子。此外，關於鉬化合物(A)，提及「球狀粒子」或「粒子」時，該等意指鉬化合物粒子。
平均圓度可以如下方式求算。首先，以掃描型電子顯微鏡拍攝包含求算平均圓度之粒子的粉末。接著使用影像解析裝置，從拍攝之影像算出粒子之投影面積(S)及粒子之投影圓周長(L)，根據「圓度=4πS/L
2」算式算出圓度。針對任意粒子100個算出圓度，將其平均值作為平均圓度。
藉由鉬化合物(A)包含球狀粒子，可提升樹脂組成物之成形性。鉬化合物(A)亦可包含有形成球狀以外形狀的粒子。
鉬化合物(A)之50%體積平均粒徑(D50)宜為0.1µm以上且2.0µm以下，較宜為0.1µm以上且1.0µm以下。在此，「50%體積平均粒徑」意指根據基於雷射散射繞射法之粒度分布測定裝置測得粒度分布中累積值50%之粒徑(D50)。
鉬化合物(A)之90%體積平均粒徑(D90)宜為1.5µm以下，較宜為1.3µm以下。在此，「90%體積平均粒徑」意指根據基於雷射散射繞射法之粒度分布測定裝置測得粒度分布中累積值90%之粒徑(D90)。
表面處理劑宜包含選自於由下述所構成群組中之至少1種化合物：茀化合物、苯基胺基矽烷化合物、苯乙烯基矽烷化合物、三苯膦化合物、甲基丙烯醯基矽烷化合物、環氧矽烷化合物、異氰酸酯化合物、乙烯基矽烷化合物及聚矽氧化合物。藉此，可進一步提升樹脂組成物之硬化物的接著強度。此外，上述所列舉之化合物皆為矽烷耦合劑。
茀化合物係具有茀骨架之化合物。茀化合物藉由茀骨架於鉬化合物(A)之粒子表面鍵結於2處進行表面改質，可使鉬化合物(A)之粒子穩定分散在樹脂組成物中。茀化合物無特別限定，宜包含：9,9-雙[3-(三C1-4烷氧基矽基C2-4烷基硫基)丙氧基苯基]茀及9,9-雙[3-(三C1-4烷氧基矽基C2-4烷基硫基)丙氧基-C1-4烷基苯基]茀中之至少任一者。藉此，可進一步提升樹脂組成物之硬化物的接著強度。
＜硬化性樹脂(B)＞
硬化性樹脂(B)包含馬來醯亞胺化合物(B1)及含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(B2)。藉此，可提升樹脂組成物之硬化物的耐熱性。硬化性樹脂(B)亦可進一步包含酚樹脂(B3)。
馬來醯亞胺化合物(B1)係具有至少1個馬來酸經醯亞胺化之5員環(馬來醯亞胺基)的化合物。馬來醯亞胺化合物(B1)無特別限定，可列舉例如下述式(b1-1)所示化合物、下述式(b1-2)所示化合物、下述式(b1-3)所示化合物、下述式(b1-4)所示化合物及下述式(b1-5)所示化合物等。
[化學式1]
[化學式2]
[化學式3]
[化學式4]
[化學式5]
含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(B2)係具有至少1個烯丙基之苯并㗁𠯤化合物。苯并㗁𠯤化合物係具有至少1個苯并㗁𠯤環之化合物。
含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(B2)無特別限定，可列舉例如具有下述式(b2-1)所示結構之苯并㗁𠯤化合物、具有下述式(b2-2)所示結構之苯并㗁𠯤化合物及具有下述式(b2-3)所示結構之苯并㗁𠯤化合物等。
[化學式6]
含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(B2)相對於馬來醯亞胺化合物(B1)的質量比(B2/B1)宜為0.3以上且1.0以下，較宜為0.35以上且0.8以下。藉由上述質量比(B2/B1)在0.3以上，可抑制對金屬層(例如銅箔等)的接著強度降低。並且還可抑制鑽鑿加工性降低。藉由上述質量比(B2/B1)為1.0以下，可抑制玻璃轉移溫度(Tg)降低。
酚樹脂(B3)無特別限定，可舉例如酚醛清漆型酚樹脂、萘型酚樹脂、聯苯芳烷基型酚樹脂及二環戊二烯型酚樹脂等。
硬化性樹脂(B)包含酚樹脂(B3)時，相對於硬化性樹脂(B)100質量份，酚樹脂(B3)之含量宜為10質量份以下，較宜為7質量份以下。
＜無機充填材(C)＞
無機充填材(C)可有效提升尺寸穩定性。即，樹脂組成物中若含有無機充填材(C)，便容易降低樹脂組成物之硬化物的熱膨脹係數。
無機充填材(C)無特別限定，宜包含選自於由下述所構成群組中之至少1種化合物：二氧化矽、滑石、軟水鋁石、氫氧化鎂、氧化鋁及鎢化合物。
無機充填材(C)之50%體積平均粒徑(D50)宜為0.1µm以上且2.0µm以下，較宜為0.1µm以上且0.6µm以下。
此外，在本實施形態中，無機充填材(C)不含鉬化合物(A)。
＜內核外殼橡膠(D)＞
內核外殼橡膠(D)係橡膠粒子之集合體，各橡膠粒子具有內核外殼型多層結構。橡膠粒子係以內核與外殼形成。內核及外殼之至少任一者具有彈性。藉由樹脂組成物含有所述內核外殼橡膠(D)，可無損耐熱性而提高硬化物之耐衝擊性、耐熱衝擊性及鑽鑿加工性。
內核外殼橡膠(D)宜於內核及外殼之至少任一者中包含有聚矽氧。藉此可進一步提高耐熱衝擊性。亦即，比起不包含有聚矽氧之情況，即使溫度較低仍可提高耐衝擊性。
內核可有助於樹脂組成物之硬化物的強韌化。內核為粒狀橡膠。橡膠可為共聚物亦可為均聚物。構成內核之聚合物無特別限定，可舉例如聚矽氧/丙烯酸聚合物、丙烯酸系聚合物、聚矽氧系聚合物、丁二烯系聚合物及異戊二烯系聚合物等。
外殼容易與硬化性樹脂(B)相溶，可有助於提升接著強度。外殼存在於內核表面。外殼係由複數個接枝鏈構成。各接枝鏈之一端鍵結於內核表面成為固定端，另一端則為自由端。接枝鏈可為共聚物亦可為均聚物。構成外殼之聚合物無特別限定，可舉例如丙烯酸系共聚物、聚甲基丙烯酸甲酯及聚苯乙烯等。
內核外殼橡膠(D)之50%體積平均粒徑(D50)宜為0.01µm以上且0.5µm以下，較宜為0.05µm以上且0.3µm以下。藉由內核外殼橡膠(D)之50%體積平均粒徑(D50)為0.01µm以上，可進一步提升硬化物之耐衝擊性。藉由內核外殼橡膠(D)之50%體積平均粒徑(D50)為0.5µm以下，內核外殼橡膠(D)容易均勻分散在樹脂組成中，結果亦容易均勻分散在硬化物中。
＜高分子量體(E)＞
高分子量體(E)宜包含選自於由丙烯酸樹脂、苯乙烯系共聚物及丁二烯系共聚物所構成群組中之至少1種。苯乙烯系共聚物係2種以上含苯乙烯單體之單體聚合而得之共聚物。
丙烯酸樹脂宜具有下述式(1)、式(2)及式(3)所示結構。
[化學式7]
上述式(1)~(3)中，x、y、z表示莫耳分率，且滿足x+y+z≦1、0＜x≦0.2、0.6≦y≦0.95、0.05≦z≦0.2。
上述式(2)中，R1為氫原子或甲基，R2包含氫原子、烷基、環氧丙基及經環氧化烷基中至少環氧丙基及經環氧化烷基中之其一者。
上述式(3)中，R3為氫原子或甲基，R4為Ph(苯基)、-COOCH
2Ph或-COO(CH
2)
2Ph。
丙烯酸樹脂之主鏈宜具有至少1個式(1)所示結構、至少1個式(2)所示結構及至少1個式(3)所示結構。
丙烯酸樹脂之主鏈具有式(1)、式(2)及式(3)所示結構時，式(1)、式(2)及式(3)所示結構的配列順序無特別限定。此時，在丙烯酸樹脂之主鏈中，式(1)所示結構可連續亦可不連續，又式(2)所示結構可連續亦可不連續，又式(3)所示結構可連續亦可不連續。
在此，補充說明式(2)中之R2含有氫原子、烷基、環氧丙基及經環氧化烷基中之至少環氧丙基及經環氧化烷基中之其一者的意涵。前提上，1個式(2)所示結構中之R2為1個。分成丙烯酸樹脂僅具有1個式(2)所示結構之情況及具有2個以上式(2)所示結構之情況來說明。
在前者的情況下，亦即丙烯酸樹脂具有1個式(2)所示結構時，R2為環氧丙基或經環氧化烷基。
在後者的情況下，亦即丙烯酸樹脂具有2個以上式(2)所示結構時，至少1個式(2)所示結構中之R2為環氧丙基或經環氧化烷基，其餘的式(2)所示結構中之R2則為氫原子或烷基。由至少1個式(2)所示結構中之R2為環氧丙基或經環氧化烷基來看，則所有式(2)所示結構中之R2亦可為環氧丙基或經環氧化烷基。
式(3)所示結構具有Ph(苯基)、-COOCH
2Ph、-COO(CH
2)
2Ph。Ph、-COOCH
2Ph、-COO(CH
2)
2Ph在熱方面是穩定的，所以可提高樹脂組成物之硬化物的強度，從而可提升積層板(覆金屬積層板4及印刷配線板5)之耐熱性。
高分子量體(E)係重量平均分子量(Mw)為1萬以上且90萬以下、宜為1萬以上且60萬以下之物質。高分子量體(E)亦無損耐熱性而容易對樹脂組成物之硬化物賦予耐衝擊性及韌性。
此外，高分子量體(E)中不含硬化性樹脂(B)及內核外殼橡膠(D)。
＜其他(F)＞
其他(F)係不相當於鉬化合物(A)、硬化性樹脂(B)、無機充填材(C)、內核外殼橡膠(D)及高分子量體(E)中之任一者的成分。其他(F)之具體例無特別限定，可舉例如環氧樹脂、磷系阻燃劑、硬化促進劑、聚合引發劑、添加劑及溶劑等。
環氧樹脂可列舉：雙酚型環氧樹脂、酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、伸茬基型環氧樹脂、芳基伸烷基型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、三苯甲烷型環氧樹脂、蒽型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、降𦯉烯型環氧樹脂及茀型環氧樹脂等。
磷系阻燃劑無特別限定，可舉例如氧化膦化合物(伸茬基雙二苯基膦氧化物)及磷雜菲型磷化合物等。尤其，磷雜菲型磷化合物中，又以具有反應性不飽和基之磷雜菲型磷化合物(例如SANKO Co.,Ltd.製，商品名「SD-5」)為佳。
硬化促進劑包含咪唑化合物。咪唑化合物無特別限定，可舉例如2-乙基-4-甲基咪唑等。
聚合引發劑無特別限定，可舉例如α,α'-二(三級丁基過氧基)二異丙基苯(α,α’-Di(t-butylperoxy)diisopropylbenzene)等。
添加劑無特別限定，可舉例如耦合劑及分散劑等。
溶劑無特別限定，可舉例如甲基乙基酮(MEK)等。藉由調整溶劑量，可使樹脂組成物成為清漆狀。
＜成分間之含量關係＞
相對於樹脂組成物100質量份，鉬化合物(A)及無機充填材(C)之合計含量宜為30質量份以上且70質量份以下，較宜為45質量份以上且67質量份以下。藉由鉬化合物(A)及無機充填材(C)之合計含量為30質量份以上，會變得容易實現低熱膨脹係數化。藉由鉬化合物(A)及無機充填材(C)之合計含量為70質量份以下，可抑制對金屬層(例如銅箔等)的接著強度降低。
相對於鉬化合物(A)及無機充填材(C)之合計含量100質量份，鉬化合物(A)之含量宜為0.5質量份以上且40質量份以下，較宜為2質量份以上且30質量份以下。藉由鉬化合物(A)之含量為0.5質量份以上，可抑制鑽鑿加工性降低。藉由鉬化合物(A)之含量為40質量份以下，可抑制對金屬層(例如銅箔等)的接著強度降低。
樹脂組成物含有內核外殼橡膠(D)時，相對於樹脂組成物100質量份，內核外殼橡膠(D)之含量宜為1質量份以上且12質量份以下，較宜為3質量份以上且8質量份以下。
樹脂組成物含有高分子量體(E)時，相對於樹脂組成物100質量份，高分子量體(E)之含量宜為1質量份以上且12質量份以下，較宜為3質量份以上且8質量份以下。
(1.2)製造方法
本實施形態之樹脂組成物可以至少2種方法製造。
第1個方法為前處理法。前處理法中，鉬化合物(A)中所含之鉬化合物粒子係在與其他成分摻混前的階段，以表面處理劑進行表面處理。在此，「其他成分」意指硬化性樹脂(B)、無機充填材(C)、內核外殼橡膠(D)、高分子量體(E)及其他(F)之成分。
第2個方法係整體摻混法。整體摻混法中，鉬化合物(A)所含之鉬化合物粒子在與其他成分摻混前的階段，未經表面處理。亦即，在將包含未經表面處理之鉬化合物粒子之鉬化合物(A)及表面處理劑與其他成分摻混後，攪拌摻混物等之後，以表面處理劑將鉬化合物(A)進行表面處理。
(2)預浸體
於圖1顯示本實施形態之預浸體1。預浸體1例如可作為印刷配線板5之材料使用。預浸體1具備基材11與樹脂層10。
基材11例如係以平紋組織形成。即，基材11係縱線111與橫線112相互交錯而形成。基材11無特別限定，可舉例如玻璃布等。玻璃布中所含玻璃纖維無特別限定，可舉例如E玻璃、S玻璃、Q玻璃、T玻璃、TS玻璃、NE玻璃及L玻璃等。該等中，由低熱膨脹性之觀點來看，宜為S玻璃、Q玻璃、T玻璃、TS玻璃、NE玻璃及L玻璃。因此，玻璃布宜包含選自於由S玻璃、Q玻璃、T玻璃、TS玻璃、NE玻璃及L玻璃所構成群組中之至少1種玻璃纖維。此外，基材11之厚度無特別限定。
樹脂層10包含含浸至基材11中之樹脂組成物或樹脂組成物之半硬化物。樹脂組成物之半硬化物係處於硬化反應之中間階段(B階段)的樹脂組成物。樹脂層10之厚度無特別限定。
(3)附樹脂之薄膜
於圖2顯示本實施形態之附樹脂之薄膜2。附樹脂之薄膜2例如可作為增層用材料使用。附樹脂之薄膜2具備樹脂層20、支持薄膜21及保護薄膜22。
樹脂層20包含樹脂組成物或樹脂組成物之半硬化物。樹脂層20之厚度無特別限定。
支持薄膜21係支持樹脂層20。支持薄膜21係暫時固定於樹脂層20之一面。支持薄膜21可視需求從樹脂層20剝離。
保護薄膜22係保護樹脂層20。且暫時固定於樹脂層20之另一面。保護薄膜22可視需求從樹脂層20剝離。
(4)附樹脂之金屬箔
於圖3顯示本實施形態之附樹脂之金屬箔3。附樹脂之金屬箔3例如可作為增層用材料使用。附樹脂之金屬箔3具備樹脂層30與金屬箔31。
樹脂層30包含樹脂組成物或樹脂組成物之半硬化物。樹脂層30之厚度無特別限定。
金屬箔31係接著於樹脂層30之一面。金屬箔31無特別限定，可舉例如銅箔等。
(5)覆金屬積層板
於圖4顯示本實施形態之覆金屬積層板4。覆金屬積層板4可作為印刷配線板5之材料使用。覆金屬積層板4具備絕緣層40與金屬層41。
絕緣層40包含樹脂組成物之硬化物或預浸體1之硬化物。絕緣層40係具有電絕緣性之層。絕緣層40之厚度無特別限定。
金屬層41係接著於絕緣層40。在本實施形態中，金屬層41包含第1金屬層411與第2金屬層412。第1金屬層411係接著於絕緣層40之一面。第2金屬層412係接著於絕緣層40之另一面。即，圖4所示覆金屬積層板4為雙面覆金屬積層板。覆金屬積層板4亦可不具有第1金屬層411或第2金屬層412中之任一者。此時，覆金屬積層板4為單面覆金屬積層板。
(6)印刷配線板
於圖5顯示本實施形態之印刷配線板5。於印刷配線板5上搭載電子零件(省略圖示)而形成印刷電路組裝件。印刷配線板5係負責以物理性方式支持電子零件的功能。印刷配線板5具備絕緣層50與導體配線51。
絕緣層50包含樹脂組成物之硬化物或預浸體1之硬化物。絕緣層50係具有電絕緣性之層。絕緣層50之厚度無特別限定。
導體配線51係將電子零件相互電連接而形成電子電路。導體配線51係形成於絕緣層50上。在本實施形態中，印刷配線板5具有2層含導體配線51之層。即，導體配線51包含第1導體配線511與第2導體配線512。第1導體配線511係形成於絕緣層50之一面。第2導體配線512係形成於絕緣層50之另一面。第1導體配線511與第2導體配線512亦可已層間連接。
印刷配線板5亦可具有3層以上含導體配線51之層。亦即，印刷配線板5亦可為多層印刷配線板。
3.態樣
如從上述實施形態明顯可知，本揭示包含下述態樣。以下符號附有括弧乃僅用以明示與實施形態之對應關係。
第1態樣為一種樹脂組成物，含有：鉬化合物(A)；硬化性樹脂(B)，其包含馬來醯亞胺化合物(B1)及含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(B2)；及無機充填材(C)。前述鉬化合物(A)包含可以表面處理劑進行表面處理之鉬化合物粒子。
根據該態樣，可形成一種低熱膨脹性、耐熱性、接著強度及鑽鑿加工性方面優異的硬化物。
第2態樣係根據第1態樣之樹脂組成物。第2態樣中，前述含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(B2)相對於前述馬來醯亞胺化合物(B1)之質量比(B2/B1)為0.3以上且1.0以下。
根據該態樣，藉由上述質量比(B2/B1)在0.3以上，可抑制對金屬層(例如銅箔等)的接著強度降低。並且還可抑制鑽鑿加工性降低。藉由上述質量比(B2/B1)為1.0以下，可抑制玻璃轉移溫度(Tg)降低。
第3態樣係根據第1或第2態樣之樹脂組成物。第3態樣中，其進一步含有：內核外殼橡膠(D)及重量平均分子量為1萬以上且90萬以下之高分子量體(E)中之至少任一者。
根據該態樣，便無損耐熱性而容易對樹脂組成物之硬化物耐賦予衝擊性及韌性。
第4態樣係根據第3態樣之樹脂組成物。第4態樣中，前述高分子量體(E)包含選自於由丙烯酸樹脂、苯乙烯系共聚物及丁二烯系共聚物所構成群組中之至少1種。
根據該態樣，便無損耐熱性而容易對樹脂組成物之硬化物耐賦予衝擊性及韌性。
第5態樣係根據第1至第4態樣中任一態樣之樹脂組成物。第5態樣中，前述鉬化合物(A)包含球狀粒子。
根據該態樣，可提升樹脂組成物之成形性。
第6態樣係根據第1至第5態樣中任一態樣之樹脂組成物。第6態樣中，前述鉬化合物(A)之50%體積平均粒徑為0.1µm以上且2.0µm以下。
根據該態樣，可提升樹脂組成物之成形性。
第7態樣係根據第1至第6態樣中任一態樣之樹脂組成物。第7態樣中，前述表面處理劑包含選自於由下述所構成群組中之至少1種化合物：茀化合物、苯基胺基矽烷化合物、苯乙烯基矽烷化合物、三苯膦化合物、甲基丙烯醯基矽烷化合物、環氧矽烷化合物、異氰酸酯化合物、乙烯基矽烷化合物及聚矽氧化合物。
根據該態樣，可進一步提升樹脂組成物之硬化物的接著強度。
第8態樣係根據第7態樣之樹脂組成物。第8態樣中，前述茀化合物包含：9,9-雙[3-(三C1-4烷氧基矽基C2-4烷基硫基)丙氧基苯基]茀及9,9-雙[3-(三C1-4烷氧基矽基C2-4烷基硫基)丙氧基-C1-4烷基苯基]茀中之至少任一者。
根據該態樣，可進一步提升樹脂組成物之硬化物的接著強度。
第9態樣係根據第1至第8態樣中任一態樣之樹脂組成物。第9態樣中，前述無機充填材(C)包含選自於由下述所構成群組中之至少1種化合物：二氧化矽、滑石、軟水鋁石、氫氧化鎂、氫氧化鋁及鎢化合物。
根據該態樣，容易降低樹脂組成物之硬化物的熱膨脹係數。
第10態樣係根據第1至第9態樣中任一態樣之樹脂組成物。第10態樣中，相對於前述樹脂組成物100質量份，前述鉬化合物(A)及前述無機充填材(C)之合計含量為30質量份以上且70質量份以下。
根據該態樣，藉由鉬化合物(A)及無機充填材(C)之合計含量為30質量份以上，會變得容易實現低熱膨脹係數化。藉由鉬化合物(A)及無機充填材(C)之合計含量為70質量份以下，可抑制對金屬層(例如銅箔等)的接著強度降低。
第11態樣係根據第1至第10態樣中任一態樣之樹脂組成物。第11態樣中，相對於前述鉬化合物(A)及前述無機充填材(C)之合計含量100質量份，前述鉬化合物(A)之含量為0.5質量份以上且40質量份以下。
根據該態樣，藉由鉬化合物(A)之含量為0.5質量份以上，可抑制鑽鑿加工性降低。藉由鉬化合物(A)之含量為40質量份以下，可抑制對金屬層(例如銅箔等)的接著強度降低。
第12態樣係一種預浸體(1)，具備：基材(11)；及樹脂層(10)，其包含含浸至前述基材(11)中之根據第1至第11態樣中之任一態樣之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物。
根據該態樣，可形成一種低熱膨脹性、耐熱性、接著強度及鑽鑿加工性方面優異的硬化物。
第13態樣係一種附樹脂之薄膜(2)，具備：樹脂層(20)，其包含根據第1至第11態樣中之任一態樣之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及支持薄膜(21)，其支持前述樹脂層(20)。
根據該態樣，可形成一種低熱膨脹性、耐熱性、接著強度及鑽鑿加工性方面優異的硬化物。
第14態樣係一種附樹脂之金屬箔(3)，具備：樹脂層(30)，其包含根據第1至第11態樣中之任一態樣之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及金屬箔(31)，其係接著於前述樹脂層(30)。
根據該態樣，可形成一種低熱膨脹性、耐熱性、接著強度及鑽鑿加工性方面優異的硬化物。
第15態樣係一種覆金屬積層板(4)，具備：絕緣層(40)，其包含根據第1至第11態樣中之任一態樣之樹脂組成物之硬化物或根據第12態樣之預浸體(1)之硬化物；及金屬層(41)，其係接著於前述絕緣層(40)。
根據該態樣，可形成一種低熱膨脹性、耐熱性、接著強度及鑽鑿加工性方面優異的硬化物。
第16態樣係一種印刷配線板(5)，具備：絕緣層(50)，其包含根據第1至第11態樣中之任一態樣之樹脂組成物之硬化物或根據第12態樣之預浸體(1)之硬化物；及導體配線(51)，其係形成於前述絕緣層(50)。
根據該態樣，可形成一種低熱膨脹性、耐熱性、接著強度及鑽鑿加工性方面優異的硬化物。
實施例
以下，藉由實施例來具體說明本揭示。惟，本揭示不受以下實施例限定。
1.試料
(1)樹脂組成物
(1.1)原料
＜鉬化合物(A)＞
≪表面未處理≫
・股份公司Admatechs製，製品名「Z4SX」，鉬酸鋅，球狀，D50：0.8µm，D90：1.2µm
≪表面處理劑≫
・Osaka Gas Chemicals Co.,Ltd.製，製品名「OGSOL SC-001」，矽烷耦合劑(茀系矽烷耦合劑)
・信越化學工業股份公司製，製品名「KBM-573」，矽烷耦合劑(N-苯基-3-胺丙基三甲氧基矽烷)
≪已表面處理≫
・股份公司Admatechs製，製品名「Z4SX-A1」，經以矽烷耦合劑(苯基胺基矽烷化合物)進行表面處理之鉬酸鋅，球狀，D50：0.8µm，D90：1.2µm。
＜硬化性樹脂(B)＞
≪馬來醯亞胺化合物(B1)≫
・大和化成工業股份公司製，製品名「BMI-2300」(式(b1-1)所示化合物)
・Designer Molecules Inc.製，製品名「BMI-689」(式(b1-2)所示化合物)
≪含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(B2)≫
・四國化成工業股份公司製，製品名「ALP-D」
≪不含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物≫
・四國化成工業股份公司製，製品名「Pd」，不含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物
≪酚樹脂(B3)≫
・DIC股份公司製，製品名「TD-2090」，酚醛清漆型酚樹脂，羥基當量：105g/eq。
＜無機充填材(C)＞
・股份公司Admatechs製，製品名「SC2050-MTX」，二氧化矽，D50：0.5µm
・神島化學工業股份公司製，製品名「EP1-S」，氫氧化鎂，D50：2.0µm。
＜內核外殼橡膠(D)＞
・Mitsubishi Chemical Co.製，製品名「SRK200A」(聚矽氧・丙烯酸複合橡膠)，D50：0.1µm。
＜高分子量體(E)＞
・Nagase ChemteX Co.製，製品名「PASR001」，具有上述式(1)、式(2)及式(3)所示結構之丙烯酸樹脂，重量平均分子量：50萬。
＜其他(F)＞
≪咪唑化合物≫
・四國化成工業股份公司製，製品名「2E4MZ」，2-乙基-4-甲基咪唑
≪聚合引發劑≫
・日油股份公司製，製品名「PERBUTYL P」α,α'-二(三級丁基過氧基)二異丙基苯(α,α’-Di(t-butylperoxy)diisopropylbenzene)。
(1.2)製造
針對實施例1~6使用前處理法。亦即，使用已表面處理之鉬化合物(A)。藉由以表1所示摻混比率(質量份)摻混各成分，製造出清漆狀樹脂組成物。
針對實施例7、8使用整體摻混法。亦即，使用表面未處理之鉬化合物(A)與表面處理劑。除了使用整體摻混法取代前處理法外，以與實施例1~6相同方式製造出清漆狀樹脂組成物。
關於比較例1、2，除了不使用前處理法及整體摻混法外，以與實施例1~8相同方式製造出清漆狀樹脂組成物。
關於比較例3，使用不含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物取代含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(B2)，除此之外以與實施例1~8相同方式製造出清漆狀樹脂組成物。
(2)預浸體
使上述樹脂組成物含浸至玻璃布(日東紡績股份公司製，#2118型，WTX2116T，T玻璃，厚度0.1mm)中後，在130~150℃下加熱乾燥約2~5分鐘，藉此製造出預浸體。
(3)覆金屬積層板
疊合8片上述預浸體並進一步於其兩側疊合銅箔(厚度12µm)後，在220℃、2小時、壓力3MPa之條件下進行加熱加壓。藉此，製造出兩面接著有銅箔之覆金屬積層板(厚度0.8mm之覆銅積層板)。
2.評估
(1)熱膨脹係數
利用蝕刻去除覆金屬積層板兩面之銅箔，而獲得評估基板(未包覆板)。使用熱機械分析裝置(Hitachi High-Tech Science Co.製，型號「TMA/SS7100」)測定上述評估基板之面內方向的熱膨脹係數。測定模式為壓縮模式。溫度範圍為30~260℃。升溫速度為10℃/分鐘。荷重為9.8mN。
2.玻璃轉移溫度(Tg)
使用黏彈性分光計(SEIKO INSTRUMENTS INC.製，型號「DMS100」)，測定評估基板(未包覆板)之玻璃轉移溫度(Tg)。具體而言，係利用彎曲模數且令頻率為10Hz來進行動態黏彈性測定(DMA)，並以在升溫速度5℃/分鐘之條件下從室溫升溫至360℃時tanδ顯示極大值之溫度作為玻璃轉移溫度(Tg)。
(3)銅箔剝離強度
遵照JIS C 6481測定覆金屬積層板之銅箔剝離強度。具體上，係於覆金屬積層板之單面留下寬度10mm、長度100mm之矩形銅箔，並去除其他銅箔。然後，利用拉伸試驗機在50mm/分鐘之速度下剝開矩形銅箔。此時，剝開強度為銅箔剝離強度。
(4)鑽鑿加工性
鑽鑿加工性係利用孔洞位置精度進行評估。具體上，係使用印刷基板鑽孔器(Via Mechanics, Ltd.製，型式「ND-1A221L」)，對評估基板(疊合2片覆金屬積層板者)進行鑽鑿加工，測定孔洞之位置偏移量。計算20000衝擊時孔洞之位置偏移量的平均值+3σ(σ：標準差)，求出孔洞位置精度(單位：µm)。
[表1]
實施例1~8在低熱膨脹性、耐熱性、接著強度及鑽鑿加工性方面獲得良好的結果。
相對於此，在比較例1中，鑽鑿加工性差，鑽鑿折損。又，在比較例2中，接著強度弱。又，在比較例3中，熱膨脹係數變大。
1:預浸體
10:樹脂層
11:基材
111:縱線
112:橫線
2:附樹脂之薄膜
20:樹脂層
21:支持薄膜
22:保護薄膜
3:附樹脂之金屬箔
30:樹脂層
31:金屬箔
4:覆金屬積層板
40:絕緣層
41:金屬層
411:第1金屬層
412:第2金屬層
5:印刷配線板
50:絕緣層
51:導體配線
511:第1導體配線
512:第2導體配線
圖1係顯示本揭示一實施形態之預浸體的概略剖面圖。
圖2係顯示本揭示一實施形態之附樹脂之薄膜的概略剖面圖。
圖3係顯示本揭示一實施形態之附樹脂之金屬箔的概略剖面圖。
圖4係顯示本揭示一實施形態之覆金屬積層板的概略剖面圖。
圖5係顯示本揭示一實施形態之印刷配線板的概略剖面圖。
1:預浸體
10:樹脂層
11:基材
111:縱線
112:橫線
Claims (16)
- 一種樹脂組成物，含有： 鉬化合物(A)； 硬化性樹脂(B)，其包含馬來醯亞胺化合物(B1)及含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(B2)；及 無機充填材(C)，且 前述鉬化合物(A)包含可以表面處理劑進行表面處理之鉬化合物粒子。
- 如請求項1之樹脂組成物，其中前述含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(B2)相對於前述馬來醯亞胺化合物(B1)之質量比(B2/B1)為0.3以上且1.0以下。
- 如請求項1之樹脂組成物，其進一步含有：內核外殼橡膠(D)及重量平均分子量為1萬以上且90萬以下之高分子量體(E)中之至少任一者。
- 如請求項3之樹脂組成物，其中前述高分子量體(E)包含選自於由丙烯酸樹脂、苯乙烯系共聚物及丁二烯系共聚物所構成群組中之至少1種。
- 如請求項1之樹脂組成物，其中前述鉬化合物(A)包含球狀粒子。
- 如請求項1之樹脂組成物，其中前述鉬化合物(A)之50%體積平均粒徑為0.1µm以上且2.0µm以下。
- 如請求項1之樹脂組成物，其中前述表面處理劑包含選自於由下述所構成群組中之至少1種化合物：茀化合物、苯基胺基矽烷化合物、苯乙烯基矽烷化合物、三苯膦化合物、甲基丙烯醯基矽烷化合物、環氧矽烷化合物、異氰酸酯化合物、乙烯基矽烷化合物及聚矽氧化合物。
- 如請求項7之樹脂組成物，其中前述茀化合物包含：9,9-雙[3-(三C1-4烷氧基矽基C2-4烷基硫基)丙氧基苯基]茀及9,9-雙[3-(三C1-4烷氧基矽基C2-4烷基硫基)丙氧基-C1-4烷基苯基]茀中之至少任一者。
- 如請求項1之樹脂組成物，其中前述無機充填材(C)包含選自於由下述所構成群組中之至少1種化合物：二氧化矽、滑石、軟水鋁石、氫氧化鎂、氫氧化鋁及鎢化合物。
- 如請求項1之樹脂組成物，其中相對於前述樹脂組成物100質量份，前述鉬化合物(A)及前述無機充填材(C)之合計含量為30質量份以上且70質量份以下。
- 如請求項1之樹脂組成物，其中相對於前述鉬化合物(A)及前述無機充填材(C)之合計含量100質量份，前述鉬化合物(A)之含量為0.5質量份以上且40質量份以下。
- 一種預浸體，具備：基材；及樹脂層，其包含含浸至前述基材中之如請求項1至11中任一項之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物。
- 一種附樹脂之薄膜，具備：樹脂層，其包含如請求項1至11中任一項之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及支持薄膜，其支持前述樹脂層。
- 一種附樹脂之金屬箔，具備：樹脂層，其包含如請求項1至11中任一項之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及金屬箔，其係接著於前述樹脂層。
- 一種覆金屬積層板，具備：絕緣層，其包含如請求項1至11中任一項之樹脂組成物之硬化物；及金屬層，其係接著於前述絕緣層。
- 一種印刷配線板，具備：絕緣層，其包含如請求項1至11中任一項之樹脂組成物之硬化物；及導體配線，其係形成於前述絕緣層。
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