WO2024080195A1 - プリプレグ、積層板、プリント配線板及び半導体パッケージ - Google Patents

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WO2024080195A1
WO2024080195A1 PCT/JP2023/036144 JP2023036144W WO2024080195A1 WO 2024080195 A1 WO2024080195 A1 WO 2024080195A1 JP 2023036144 W JP2023036144 W JP 2023036144W WO 2024080195 A1 WO2024080195 A1 WO 2024080195A1
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WO
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group
resin
carbon atoms
prepreg
mass
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PCT/JP2023/036144
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English (en)
French (fr)
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徳彦 坂本
恭介 須藤
允哉 砂入
伸治 島岡
Original Assignee
株式会社レゾナック
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Publication date
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J5/00—Manufacture of articles or shaped materials containing macromolecular substances
    • C08J5/04—Reinforcing macromolecular compounds with loose or coherent fibrous material
    • C08J5/10—Reinforcing macromolecular compounds with loose or coherent fibrous material characterised by the additives used in the polymer mixture
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/10—Metal compounds
    • C08K3/105—Compounds containing metals of Groups 1 to 3 or Groups 11 to 13 of the Periodic system
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
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    • C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
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    • C08K3/11—Compounds containing metals of Groups 4 to 10 or Groups 14 to 16 of the Periodic system
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L63/00—Compositions of epoxy resins; Compositions of derivatives of epoxy resins
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L79/00—Compositions of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing nitrogen with or without oxygen or carbon only, not provided for in groups C08L61/00 - C08L77/00
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
    • H05K1/00—Printed circuits
    • H05K1/02—Details
    • H05K1/03—Use of materials for the substrate

Definitions

  • This embodiment relates to prepregs, laminates, printed wiring boards, and semiconductor packages.
  • insulating material for printed wiring boards prepregs obtained by impregnating a fiber base material such as glass cloth with a resin composition are used.
  • a cured product of the prepreg may be subjected to drilling processing, but when the fiber base material has a large basis weight, the hardness of the fiber base material may cause deterioration in drilling processability, such as a decrease in the positional accuracy of the drill holes.
  • a high inorganic filler content or a harder fiber base material may be used, and in such cases, the deterioration of drilling processability becomes more pronounced.
  • Patent Document 1 discloses a resin composition containing a molybdenum compound supported on inorganic particles.
  • the objective of this embodiment is to provide a prepreg that has excellent drilling processability and copper foil adhesion, and a laminate, printed wiring board, and semiconductor package that use the prepreg.
  • this embodiment relates to the following [1] to [11].
  • a resin composition containing (A) a thermosetting resin and (B) spherical zinc molybdate, and a fiber substrate; The prepreg, wherein the fiber base material has a basis weight of 50 g/ m2 or more.
  • thermosetting resin contains one or more selected from the group consisting of maleimide resins having one or more N-substituted maleimide groups and derivatives of the maleimide resins.
  • thermosetting resin further contains an epoxy resin.
  • a semiconductor package comprising the printed wiring board according to [10] above and a semiconductor element.
  • a prepreg that has excellent drilling processability and copper foil adhesion, as well as a laminate, a printed wiring board, and a semiconductor package that use the prepreg.
  • a numerical range indicated using “to” indicates a range including the numerical values before and after “to” as the minimum and maximum values, respectively.
  • a numerical range of "X to Y" (X and Y are real numbers) means a numerical range of not less than X and not more than Y.
  • the expression “not less than X” means X and a numerical value exceeding X.
  • the expression “not more than Y” means Y and a numerical value less than Y.
  • Each lower limit and upper limit of a numerical range described herein may be arbitrarily combined with the lower limit or upper limit of any other numerical range. In the numerical ranges described in this specification, the lower or upper limit of the numerical range may be replaced with values shown in the examples.
  • each of the components and materials exemplified in this specification may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of each component in a resin composition means, when a plurality of substances corresponding to each component are present in the resin composition, the total amount of the plurality of substances present in the resin composition, unless otherwise specified.
  • solids refers to components other than the solvent, and includes those that are liquid, syrup-like, or waxy at room temperature.
  • room temperature refers to 25°C.
  • containing XX used in this specification includes both the meaning of containing XX in a reacted state if XX is capable of reacting, and the meaning of simply containing XX.
  • the weight average molecular weight (Mw) in this specification means a value measured in polystyrene equivalent terms by gel permeation chromatography (GPC). Specifically, the weight average molecular weight (Mw) in this specification can be measured by the method described in the Examples.
  • cured product is synonymous with a resin composition in the C-stage state as defined in JIS K 6800 (2006).
  • This embodiment also includes any combination of the items described in this specification.
  • the prepreg of this embodiment is The present invention comprises a resin composition containing (A) a thermosetting resin and (B) spherical zinc molybdate, and a fiber substrate,
  • the prepreg has a basis weight of 50 g/ m2 or more.
  • the components constituting the prepreg of the present embodiment will be described in order.
  • the prepreg of the present embodiment contains (A) a thermosetting resin and (B) a resin composition containing spherical zinc molybdate.
  • thermosetting resins include epoxy resins, phenolic resins, maleimide resins, cyanate resins, isocyanate resins, benzoxazine resins, oxetane resins, amino resins, unsaturated polyester resins, allyl resins, dicyclopentadiene resins, silicone resins, triazine resins, and melamine resins.
  • the thermosetting resin (A) may be used alone or in combination of two or more kinds. Among these, from the viewpoints of heat resistance and copper foil adhesion, the thermosetting resin (A) is preferably a maleimide resin, an epoxy resin, or a cyanate resin, and more preferably a maleimide resin or an epoxy resin.
  • the maleimide resin is preferably at least one selected from the group consisting of maleimide resins having one or more N-substituted maleimide groups and derivatives of the maleimide resins.
  • maleimide-based resins “maleimide-based resins”.
  • a maleimide resin having one or more N-substituted maleimide groups may be referred to as a "maleimide resin (AX)” or an “(AX) component.”
  • AX maleimide resin
  • AX a derivative of a maleimide resin having one or more N-substituted maleimide groups
  • AY maleimide resin derivative
  • the maleimide resin (AX) is not particularly limited as long as it is a maleimide resin having one or more N-substituted maleimide groups. From the viewpoints of copper foil adhesion and heat resistance, the maleimide resin (AX) is preferably an aromatic maleimide resin having two or more N-substituted maleimide groups, and more preferably an aromatic bismaleimide resin having two N-substituted maleimide groups.
  • aromatic maleimide resin refers to a compound having an N-substituted maleimide group directly bonded to an aromatic ring.
  • aromatic bismaleimide resin means a compound having two N-substituted maleimide groups directly bonded to an aromatic ring.
  • aromatic polymaleimide resin means a compound having three or more N-substituted maleimide groups directly bonded to an aromatic ring.
  • aliphatic maleimide resin means a compound having an N-substituted maleimide group directly bonded to an aliphatic hydrocarbon.
  • maleimide resin (AX) a maleimide resin represented by the following general formula (A1-1) [hereinafter referred to as "maleimide resin (A1)"] is preferred.
  • X A11 is a divalent organic group.
  • X A11 in the above general formula (A1-1) is a divalent organic group.
  • Examples of the divalent organic group represented by X A11 in the above general formula (A1-1) include a divalent group represented by the following general formula (A1-2), a divalent group represented by the following general formula (A1-3), a divalent group represented by the following general formula (A1-4), a divalent group represented by the following general formula (A1-5), and a divalent group represented by the following general formula (A1-6).
  • R A11 is an aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms or a halogen atom.
  • n A11 is an integer of 0 to 4. * represents a bonding site.
  • Examples of the aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms represented by R A11 in general formula (A1-2) above include alkyl groups having 1 to 5 carbon atoms, such as methyl, ethyl, n-propyl, isopropyl, n-butyl, isobutyl, t-butyl, and n-pentyl groups; alkenyl groups having 2 to 5 carbon atoms; and alkynyl groups having 2 to 5 carbon atoms.
  • the aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms may be either linear or branched.
  • halogen atom examples include a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom, and an iodine atom.
  • n A11 is an integer of 0 to 4, and from the viewpoint of availability, is preferably an integer of 0 to 2, more preferably 0 or 1, and even more preferably 0.
  • the multiple R A11 's may be the same or different.
  • R A12 and R A13 each independently represent an aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms or a halogen atom.
  • X A12 represents an alkylene group having 1 to 5 carbon atoms, an alkylidene group having 2 to 5 carbon atoms, an ether group, a sulfide group, a sulfonyl group, a carbonyloxy group, a keto group, a single bond, or a divalent group represented by the following general formula (A1-3-1).
  • n A12 and n A13 each independently represent an integer of 0 to 4. * represents a bonding site.
  • Examples of the aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms represented by R A12 and R A13 in the above general formula (A1-3) include an alkyl group having 1 to 5 carbon atoms such as a methyl group, an ethyl group, an n-propyl group, an isopropyl group, an n-butyl group, an isobutyl group, a t-butyl group, and an n-pentyl group; an alkenyl group having 2 to 5 carbon atoms; and an alkynyl group having 2 to 5 carbon atoms.
  • the aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms may be either linear or branched.
  • an aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms an aliphatic hydrocarbon group having 1 to 3 carbon atoms is preferable, an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms is more preferable, and a methyl group or an ethyl group is even more preferable.
  • the halogen atom include a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom, and an iodine atom.
  • Examples of the alkylene group having 1 to 5 carbon atoms represented by X A12 in general formula (A1-3) above include a methylene group, a 1,2-dimethylene group, a 1,3-trimethylene group, a 1,4-tetramethylene group, a 1,5-pentamethylene group, etc.
  • the alkylene group having 1 to 5 carbon atoms is preferably an alkylene group having 1 to 3 carbon atoms, more preferably an alkylene group having 1 or 2 carbon atoms, and even more preferably a methylene group.
  • Examples of the alkylidene group having 2 to 5 carbon atoms represented by X in general formula (A1-3) include an ethylidene group, a propylidene group, an isopropylidene group, a butylidene group, an isobutylidene group, a pentylidene group, an isopentylidene group, etc.
  • an alkylidene group having 2 to 4 carbon atoms is preferred, an alkylidene group having 2 or 3 carbon atoms is more preferred, and an isopropylidene group is even more preferred.
  • n A12 and n A13 each independently represent an integer of 0 to 4.
  • n A12 or n A13 is an integer of 2 or greater
  • a plurality of R A12s or a plurality of R A13s may be the same or different.
  • the divalent group represented by X A12 in the above general formula (A1-3) and represented by general formula (A1-3-1) is as follows.
  • R A14 and R A15 each independently represent an aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms or a halogen atom.
  • X A13 represents an alkylene group having 1 to 5 carbon atoms, an alkylidene group having 2 to 5 carbon atoms, an ether group, a sulfide group, a sulfonyl group, a carbonyloxy group, a keto group, or a single bond.
  • n A14 and n A15 each independently represent an integer of 0 to 4. * represents a bonding site.
  • Examples of the aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms represented by R and R in general formula (A1-3-1) above include alkyl groups having 1 to 5 carbon atoms, such as methyl , ethyl, n-propyl, isopropyl, n-butyl, isobutyl, t-butyl, and n-pentyl groups; alkenyl groups having 2 to 5 carbon atoms; and alkynyl groups having 2 to 5 carbon atoms.
  • the aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms may be either linear or branched.
  • Examples of the halogen atom include a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom, and an iodine atom.
  • Examples of the alkylene group having 1 to 5 carbon atoms represented by X A13 in general formula (A1-3-1) above include a methylene group, a 1,2-dimethylene group, a 1,3-trimethylene group, a 1,4-tetramethylene group, a 1,5-pentamethylene group, etc.
  • the alkylene group having 1 to 5 carbon atoms is preferably an alkylene group having 1 to 3 carbon atoms, more preferably an alkylene group having 1 or 2 carbon atoms, and even more preferably a methylene group.
  • Examples of the alkylidene group having 2 to 5 carbon atoms represented by X A13 in the above general formula (A1-3-1) include an ethylidene group, a propylidene group, an isopropylidene group, a butylidene group, an isobutylidene group, a pentylidene group, an isopentylidene group, etc.
  • an alkylidene group having 2 to 4 carbon atoms is preferred, an alkylidene group having 2 or 3 carbon atoms is more preferred, and an isopropylidene group is even more preferred.
  • an alkylidene group having 2 to 5 carbon atoms is preferable, an alkylidene group having 2 to 4 carbon atoms is more preferable, and an isopropylidene group is even more preferable.
  • n A14 and n A15 each independently represent an integer of 0 to 4. From the viewpoint of availability, each is preferably an integer of 0 to 2, more preferably 0 or 1, and even more preferably 0.
  • n A14 or n A15 is an integer of 2 or greater, a plurality of R A14s or a plurality of R A15s may be the same or different.
  • an alkylene group having 1 to 5 carbon atoms, an alkylidene group having 2 to 5 carbon atoms, or a divalent group represented by the above general formula (A1-3-1) is preferable, an alkylene group having 1 to 5 carbon atoms is more preferable, and a methylene group is even more preferable.
  • n A16 is an integer of 0 to 10. * represents a binding site.
  • n A16 is preferably an integer of 0 to 5, more preferably an integer of 0 to 4, and even more preferably an integer of 0 to 3, from the viewpoint of availability.
  • n A17 is a number from 0 to 5. * represents a binding site.
  • R A16 and R A17 each independently represent a hydrogen atom or an aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms; n A18 represents an integer of 1 to 8; * represents a bonding site.
  • Examples of the aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms represented by R A16 and R A17 in general formula (A1-6) above include alkyl groups having 1 to 5 carbon atoms, such as methyl group, ethyl group, n-propyl group, isopropyl group, n-butyl group, isobutyl group, t-butyl group, and n-pentyl group; alkenyl groups having 2 to 5 carbon atoms; and alkynyl groups having 2 to 5 carbon atoms.
  • the aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms may be either linear or branched.
  • n A18 is an integer of 1 to 8, preferably an integer of 1 to 5, more preferably an integer of 1 to 3, and even more preferably 1.
  • n A18 is an integer of 2 or greater, multiple R A16s or multiple R A17s may be the same or different.
  • maleimide resin (A1) examples include aromatic bismaleimide resins, aromatic polymaleimide resins, and aliphatic maleimide resins.
  • Specific examples of the maleimide resin (A1) include N,N'-ethylene bismaleimide, N,N'-hexamethylene bismaleimide, N,N'-(1,3-phenylene) bismaleimide, N,N'-[1,3-(2-methylphenylene)] bismaleimide, N,N'-[1,3-(4-methylphenylene)] bismaleimide, N,N'-(1,4-phenylene) bismaleimide, bis(4-maleimidophenyl)methane, and bis(3-methyl-4-maleimidophenyl)methane.
  • AY -Maleimide resin derivative (AY)-
  • a resin having a structure derived from the above-mentioned maleimide resin (AX) and a structure derived from a diamine compound (hereinafter, sometimes referred to as "aminomaleimide resin (A2)” or “component (A2)”.] is preferable.
  • the aminomaleimide resin (A2) has a structure derived from the maleimide resin (AX) and a structure derived from a diamine compound.
  • An example of a structure derived from the maleimide resin (AX) is a structure formed by a Michael addition reaction between at least one N-substituted maleimide group among the N-substituted maleimide groups contained in the maleimide resin (AX) and an amino group contained in a diamine compound.
  • the structure derived from the maleimide resin (AX) contained in the aminomaleimide resin (A2) may be of one type alone or of two or more types.
  • the content of the structure derived from the maleimide resin (AX) in the aminomaleimide resin (A2) is not particularly limited, but is preferably 5 to 95 mass %, more preferably 30 to 93 mass %, and even more preferably 60 to 90 mass %.
  • the content of the structure derived from the maleimide resin (AX) in the aminomaleimide resin (A2) is within the above range, the dielectric properties and the handleability when made into a resin film tend to be better.
  • ⁇ Structure derived from diamine compound An example of the structure derived from a diamine compound is a structure formed by a Michael addition reaction between one or both of two amino groups contained in a diamine compound and an N-substituted maleimide group contained in the maleimide resin (AX).
  • the structure derived from the diamine compound contained in the aminomaleimide resin (A2) may be of one type alone or of two or more types.
  • the amino group contained in the diamine compound is preferably a primary amino group.
  • Examples of the structure derived from a diamine compound having two primary amino groups include a group represented by the following general formula (A2-1) and a group represented by the following general formula (A2-2).
  • X A21 in the above general formula (A2-1) and the above general formula (A2-2) is a divalent organic group, and corresponds to the divalent group obtained by removing two primary amino groups from a diamine compound.
  • X A21 in the above general formula (A2-1) and the above general formula (A2-2) is preferably a divalent group represented by the following general formula (A2-3).
  • R A21 and R A22 each independently represent an aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms, an alkoxy group having 1 to 5 carbon atoms, a hydroxyl group, or a halogen atom.
  • X A22 represents an alkylene group having 1 to 5 carbon atoms, an alkylidene group having 2 to 5 carbon atoms, an ether group, a sulfide group, a sulfonyl group, a carbonyloxy group, a keto group, a fluorenylene group, a single bond, or a divalent group represented by the following general formula (A2-3-1) or the following general formula (A2-3-2).
  • n A21 and n A22 each independently represent an integer of 0 to 4. * represents a bonding site.
  • R A23 and R A24 each independently represent an aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms or a halogen atom.
  • X A23 represents an alkylene group having 1 to 5 carbon atoms, an alkylidene group having 2 to 5 carbon atoms, an m-phenylenediisopropylidene group, a p-phenylenediisopropylidene group, an ether group, a sulfide group, a sulfonyl group, a carbonyloxy group, a keto group, or a single bond.
  • n A23 and n A24 each independently represent an integer of 0 to 4. * represents a bonding site.
  • R A25 is an aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms or a halogen atom.
  • X A24 and X A25 each independently is an alkylene group having 1 to 5 carbon atoms, an alkylidene group having 2 to 5 carbon atoms, an ether group, a sulfide group, a sulfonyl group, a carbonyloxy group, a keto group, or a single bond.
  • n A25 is an integer of 0 to 4. * represents a bonding site.
  • Examples of the aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms represented by R A21 , R A22 , R A23 , R A24 and R A25 in the above general formula (A2-3), the above general formula (A2-3-1) and the above general formula (A2-3-2) include alkyl groups having 1 to 5 carbon atoms such as methyl groups, ethyl groups, n-propyl groups, isopropyl groups, n-butyl groups, isobutyl groups, t-butyl groups and n-pentyl groups; alkenyl groups having 2 to 5 carbon atoms; and alkynyl groups having 2 to 5 carbon atoms.
  • the aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms may be either linear or branched.
  • the aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms is preferably an aliphatic hydrocarbon group having 1 to 3 carbon atoms, more preferably an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms, and even more preferably a methyl group or an ethyl group.
  • Examples of the halogen atom include a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom, and an iodine atom.
  • Examples of the alkylene group having 1 to 5 carbon atoms represented by X in general formula ( A2-3 ), X in general formula (A2-3-1), and X and X in general formula ( A2-3-2 ) include a methylene group, a 1,2-dimethylene group, a 1,3-trimethylene group, a 1,4-tetramethylene group, a 1,5-pentamethylene group, etc.
  • the alkylene group having 1 to 5 carbon atoms is preferably an alkylene group having 1 to 3 carbon atoms, more preferably an alkylene group having 1 or 2 carbon atoms, and even more preferably a methylene group.
  • Examples of the alkylidene group having 2 to 5 carbon atoms represented by X in general formula ( A2-3 ), X in general formula ( A2-3-1 ), and X and X in general formula (A2-3-2) include an ethylidene group, a propylidene group, an isopropylidene group, a butylidene group, an isobutylidene group, a pentylidene group, an isopentylidene group, etc.
  • alkylidene group having 2 to 5 carbon atoms an alkylidene group having 2 to 4 carbon atoms is preferable, an alkylidene group having 2 or 3 carbon atoms is more preferable, and an isopropylidene group is even more preferable.
  • n A21 and n A22 each independently represent an integer of 0 to 4. From the viewpoint of availability, each is preferably an integer of 0 to 3, more preferably an integer of 0 to 2, and even more preferably 0 or 2.
  • n A21 or n A22 is an integer of 2 or greater, a plurality of R A21s or a plurality of R A22s may be the same or different.
  • n A23 and n A24 each independently represent an integer of 0 to 4. From the viewpoint of availability, each is preferably an integer of 0 to 2, more preferably 0 or 1, and even more preferably 0.
  • n A23 or n A24 is an integer of 2 or greater, a plurality of R A23s or a plurality of R A24s may be the same or different.
  • n A25 is an integer of 0 to 4, and from the viewpoint of availability, is preferably an integer of 0 to 2, more preferably 0 or 1, and even more preferably 0.
  • n A25 is an integer of 2 or more, the multiple R A25 's may be the same or different.
  • X in the general formula (A2-1) and the general formula (A2-2) may be a divalent group containing a structure represented by the following general formula (A2-4), or may be a divalent group represented by the following general formula (A2-5).
  • R A26 and R A27 each independently represent an aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms, a phenyl group, or a substituted phenyl group. * represents a bonding site.
  • R A26 and R A27 are the same as those in general formula (A2-4) above, R A28 and R A29 each independently represent an aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms, a phenyl group or a substituted phenyl group.
  • X A26 and X A27 each independently represent a divalent organic group, and n A26 is an integer from 2 to 100. * represents a bonding site.
  • Examples of the aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms represented by R A26 to R A29 in the above general formulae (A2-4) and (A2-5) include an alkyl group having 1 to 5 carbon atoms such as a methyl group, an ethyl group, an n-propyl group, an isopropyl group, an n-butyl group, an isobutyl group, a t-butyl group, and an n-pentyl group; an alkenyl group having 2 to 5 carbon atoms; and an alkynyl group having 2 to 5 carbon atoms.
  • the aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms may be either linear or branched.
  • an aliphatic hydrocarbon group having 1 to 5 carbon atoms an aliphatic hydrocarbon group having 1 to 3 carbon atoms is preferable, an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms is more preferable, and a methyl group is even more preferable.
  • the substituent on the phenyl group in the substituted phenyl group represented by R A26 to R A29 include the above-mentioned aliphatic hydrocarbon groups having 1 to 5 carbon atoms.
  • Examples of the divalent organic group represented by X A26 and X A27 include an alkylene group, an alkenylene group, an alkynylene group, an arylene group, --O--, or a divalent linking group formed by combining these groups.
  • Examples of the alkylene group include alkylene groups having 1 to 10 carbon atoms, such as a methylene group, an ethylene group, and a propylene group.
  • the alkenylene group includes, for example, alkenylene groups having 2 to 10 carbon atoms.
  • the alkynylene group includes, for example, alkynylene groups having 2 to 10 carbon atoms.
  • arylene group examples include arylene groups having 6 to 20 carbon atoms, such as a phenylene group and a naphthylene group.
  • X A26 and X A27 are preferably an alkylene group or an arylene group, and more preferably an alkylene group.
  • n A26 is an integer of 2 to 100, preferably an integer of 2 to 50, more preferably an integer of 3 to 40, and further preferably an integer of 5 to 30.
  • n A26 is an integer of 2 or greater, a plurality of R A26s or a plurality of R A27s may be the same or different.
  • the content of the structure derived from the diamine compound in the aminomaleimide resin (A2) is not particularly limited, but is preferably 5 to 95 mass %, more preferably 7 to 70 mass %, and even more preferably 10 to 40 mass %.
  • the content of the structure derived from the diamine compound in the aminomaleimide resin (A2) is within the above range, the dielectric characteristics, heat resistance, flame retardancy, and glass transition temperature tend to be better.
  • diamine compound examples include 4,4'-diaminodiphenylmethane, 3,3'-dimethyl-4,4'-diaminodiphenylmethane, 3,3'-diethyl-4,4'-diaminodiphenylmethane, 4,4'-diaminodiphenyl ether, 4,4'-diaminodiphenyl sulfone, 3,3'-diaminodiphenyl sulfone, 4,4'-diaminodiphenyl ketone, 4,4'-diaminobiphenyl, 3,3'-dimethyl-4,4'- Diaminobiphenyl, 2,2'-dimethyl-4,4'-diaminobiphenyl, 3,3'-dihydroxybenzidine, 2,2-bis(3-amino-4-hydroxyphenyl)propane, 3,3'-dimethyl-5,5'-diethyl-4,4'-diamino
  • the diamine compounds are preferably 4,4'-diaminodiphenylmethane, 3,3'-dimethyl-4,4'-diaminodiphenylmethane, 3,3'-diethyl-4,4'-diaminodiphenylmethane, 2,2-bis[4-(4-aminophenoxy)phenyl]propane, 4,4'-[1,3-phenylenebis(1-methylethylidene)]bisaniline, and 4,4'-[1,4-phenylenebis(1-methylethylidene)]bisaniline, and more preferably 3,3'-diethyl-4,4'-diaminodiphenylmethane. From the viewpoint of low thermal expansion, silicone compounds having two primary amino groups are preferred.
  • the silicone compound having two primary amino groups a silicone compound having primary amino groups at both ends is preferred.
  • the primary amino group equivalent of the silicone compound having two primary amino groups is not particularly limited, but is preferably 300 to 2,000 g/mol, more preferably 400 to 1,500 g/mol, and even more preferably 500 to 1,000 g/mol.
  • the equivalent ratio (Ta2/Ta1) between the total equivalent (Ta2) of the groups derived from the -NH 2 groups of the diamine compound and the total equivalent (Ta1) of the groups derived from the N-substituted maleimide groups of the maleimide resin (AX) is not particularly limited, but is preferably 0.05 to 10, more preferably 1 to 8, and even more preferably 3 to 7, from the viewpoints of dielectric properties, heat resistance, flame retardancy, and glass transition temperature.
  • the group derived from the -NH 2 group of the diamine compound includes -NH 2 itself.
  • the group derived from the N-substituted maleimide group of the maleimide resin (AX) includes the N-substituted maleimide group itself.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the aminomaleimide resin (A2) is not particularly limited, but from the viewpoint of ease of handling and moldability, it is preferably 400 to 10,000, more preferably 1,000 to 5,000, even more preferably 1,500 to 4,000, and particularly preferably 2,000 to 3,000.
  • the aminomaleimide resin (A2) can be produced, for example, by reacting the maleimide resin (AX) with a diamine compound in an organic solvent. By reacting the maleimide resin (AX) with a diamine compound, an aminomaleimide resin (A2) is obtained through a Michael addition reaction between the maleimide resin (AX) and the diamine compound. When reacting the maleimide resin (AX) with the diamine compound, a reaction catalyst may be used as necessary.
  • the reaction temperature for the Michael addition reaction is preferably 50 to 160° C., more preferably 60 to 150° C., and even more preferably 70 to 140° C., from the viewpoints of workability such as reaction rate, and suppression of gelation of the product during the reaction.
  • the reaction time for the Michael addition reaction is preferably 0.5 to 10 hours, more preferably 1 to 8 hours, and even more preferably 2 to 6 hours, from the viewpoints of productivity and allowing the reaction to proceed sufficiently.
  • these reaction conditions can be appropriately adjusted depending on the types of raw materials used, and are not particularly limited.
  • Epoxy resin is preferably an epoxy resin having two or more epoxy groups.
  • Epoxy resins are classified into, for example, glycidyl ether type epoxy resins, glycidyl amine type epoxy resins, glycidyl ester type epoxy resins, etc. Among these, glycidyl ether type epoxy resins are preferred.
  • Epoxy resins are classified into various types according to the difference in the main skeleton. Specifically, the epoxy resins are classified into bisphenol type epoxy resins such as bisphenol A type epoxy resins, bisphenol F type epoxy resins, and bisphenol S type epoxy resins; novolac type epoxy resins such as bisphenol A novolac type epoxy resins, bisphenol F novolac type epoxy resins, phenol novolac type epoxy resins, cresol novolac type epoxy resins, biphenyl novolac type epoxy resins, and naphthol novolac type epoxy resins; aralkyl type epoxy resins such as phenol aralkyl type epoxy resins, biphenyl aralkyl type epoxy resins, and naphthol aralkyl type epoxy resins; stilbene type epoxy resins; naphthylene ether type epoxy resins; biphenyl type epoxy resins; dihydroanthracene type epoxy resins; epoxy resins containing a saturated dicyclopentadiene skeleton; cyclo
  • the resin composition of the present embodiment preferably contains, as the (A) thermosetting resin, one or more types selected from the group consisting of maleimide resins having one or more N-substituted maleimide groups and derivatives of the maleimide resins, and preferably further contains an epoxy resin.
  • the content of one or more types selected from the group consisting of maleimide resins having one or more N-substituted maleimide groups and derivatives of the maleimide resins in the thermosetting resin (A) is not particularly limited, but is preferably 50 to 95 mass%, more preferably 60 to 90 mass%, and even more preferably 70 to 85 mass%.
  • the content of the epoxy resin in the (A) thermosetting resin is not particularly limited, but is preferably 5 to 50 mass %, more preferably 10 to 40 mass %, and even more preferably 15 to 30 mass %.
  • the content of the (A) thermosetting resin is not particularly limited, but is preferably 30 to 100 mass%, more preferably 50 to 100 mass%, and even more preferably 80 to 100 mass%, relative to the total amount (100 mass%) of the resin components in the resin composition of the present embodiment.
  • the content of the (A) thermosetting resin is within the above range, the heat resistance, moldability, processability, and copper foil adhesion tend to be improved.
  • resin component refers to resin and compounds that form resin through a curing reaction.
  • the curing accelerator is not included in the resin component.
  • the content of the resin component in the resin composition of the present embodiment is not particularly limited, but is preferably 10 to 90 mass%, more preferably 20 to 70 mass%, and even more preferably 30 to 50 mass%, relative to the total solid content (100 mass%) of the resin composition of the present embodiment.
  • the content of the resin component is equal to or more than the lower limit, the heat resistance, moldability, processability, and copper foil adhesion tend to be improved.
  • the content of the resin component is equal to or less than the upper limit, the low thermal expansion property tends to be improved.
  • the prepreg of this embodiment is excellent not only in drilling processability but also in copper foil adhesion because the resin composition contains (B) spherical zinc molybdate.
  • the reason why the prepreg of this embodiment has excellent copper foil adhesion is not clear, but it is presumed that one of the reasons is that (B) spherical zinc molybdate has the effect of making the surface of the prepreg uniform, which improves the adhesion between the prepreg and the copper foil.
  • zinc molybdate is a salt of molybdic acid and zinc, and its composition formula is, for example, ZnXMoYO4 (0.5 ⁇ X ⁇ 2.5, 0.5 ⁇ Y ⁇ 2.5), ZnXMoYO4( OH ) Z (0.5 ⁇ X ⁇ 2.5, 0.5 ⁇ Y ⁇ 2.5, 0.5 ⁇ Z ⁇ 2.5), etc.
  • the circularity of the spherical zinc molybdate (B) of this embodiment is preferably 90 to 100, more preferably 93 to 100, and even more preferably 95 to 100, from the viewpoint of copper foil adhesion. A more specific method for measuring the circularity is as described in the Examples.
  • the average particle size (D 50 ) of the spherical zinc molybdate (B) is not particularly limited, but from the viewpoint of copper foil adhesion, it is preferably 0.01 to 20 ⁇ m, more preferably 0.1 to 10 ⁇ m, even more preferably 0.2 to 5 ⁇ m, and particularly preferably 0.5 to 1.5 ⁇ m.
  • the average particle diameter ( D50 ) of particles refers to the particle diameter at a point corresponding to 50% volume when a cumulative frequency distribution curve of particle diameters is calculated assuming the total volume of the particles to be 100%.
  • the average particle diameter ( D50 ) can be measured, for example, by a particle size distribution measuring device using a laser diffraction scattering method.
  • the content of (B) spherical zinc molybdate is not particularly limited, but is preferably 0.1 to 10 mass%, more preferably 0.2 to 7 mass%, and even more preferably 0.5 to 5 mass%, relative to the total solid content (100 mass%) of the resin composition.
  • the content of (B) spherical zinc molybdate is within the above range, drilling processability and copper foil adhesion tend to be improved.
  • the resin composition of the present embodiment preferably further contains (C) an inorganic filler.
  • the resin composition of the present embodiment tends to easily obtain superior low thermal expansion properties and heat resistance.
  • the concept of (C) inorganic filler does not include (B) spherical zinc molybdate.
  • the inorganic filler (C) may be used alone or in combination of two or more kinds.
  • inorganic fillers examples include silica, alumina, titanium oxide, mica, beryllia, barium titanate, potassium titanate, strontium titanate, calcium titanate, aluminum carbonate, magnesium hydroxide, aluminum hydroxide, aluminum silicate, calcium carbonate, calcium silicate, magnesium silicate, silicon nitride, boron nitride, clay, talc, aluminum borate, silicon carbide, etc.
  • silica, alumina, mica, and talc are preferred, silica and alumina are more preferred, and silica is even more preferred.
  • silica examples include precipitated silica produced by a wet method, which has a high water content, and dry method silica produced by a dry method, which contains almost no bound water. Dry method silica can also be classified into crushed silica, fumed silica, fused silica, etc., depending on the production method. Among these, fused silica is preferred from the viewpoints of dispersibility and moldability.
  • the average particle diameter (D 50 ) of the inorganic filler (C) is not particularly limited, but from the viewpoint of the dispersibility and fine wiring property of the inorganic filler (C), it is preferably 0.01 to 20 ⁇ m, more preferably 0.1 to 10 ⁇ m, even more preferably 0.2 to 5 ⁇ m, and particularly preferably 0.3 to 2 ⁇ m.
  • the shape of the (C) inorganic filler may be, for example, spherical or crushed, with the spherical shape being preferred.
  • a coupling agent may be used for the purpose of improving the dispersibility of the inorganic filler (C) and the adhesion between the inorganic filler (C) and the organic component.
  • Examples of coupling agents include silane coupling agents and titanate coupling agents. Among these, silane coupling agents are preferred.
  • the content of the inorganic filler (C) is not particularly limited, but is preferably 10 to 80 mass%, more preferably 30 to 75 mass%, even more preferably 40 to 70 mass%, still more preferably 50 to 67 mass%, and particularly preferably 55 to 65 mass%, relative to the total solid content (100 mass%) of the resin composition.
  • the content of the (C) inorganic filler is equal to or more than the lower limit, the low thermal expansion property and the heat resistance tend to be improved.
  • the content of the (C) inorganic filler is equal to or less than the upper limit, the moldability and the copper foil adhesion tend to be improved.
  • the resin composition of the present embodiment preferably further contains (D) a curing accelerator.
  • a curing accelerator By including the curing accelerator (D) in the resin composition of the present embodiment, the curing property is improved, and there is a tendency that better copper foil adhesion can be easily obtained.
  • the curing accelerator (D) may be used alone or in combination of two or more kinds.
  • Examples of the curing accelerator include acid catalysts such as p-toluenesulfonic acid; amine compounds such as triethylamine, tributylamine, pyridine, and dicyandiamide; imidazole compounds such as methylimidazole, phenylimidazole, 1-cyanoethyl-2-phenylimidazole, and 1-cyanoethyl-2-phenylimidazolium trimellitate; isocyanate mask imidazole compounds such as an addition reaction product of hexamethylene diisocyanate resin and 2-ethyl-4-methylimidazole; quaternary ammonium compounds; phosphorus compounds such as triphenylphosphine; organic peroxides such as dicumyl peroxide, 2,5-dimethyl-2,5-bis(t-butylperoxy)hexyne-3, 2,5-dimethyl-2,5-bis(t-butylperoxy)hexane,
  • the content of the curing accelerator (D) is not particularly limited, but is preferably 0.01 to 10 parts by mass, more preferably 0.05 to 5 parts by mass, and even more preferably 0.1 to 1 part by mass relative to 100 parts by mass of the thermosetting resin (A).
  • the content of the curing accelerator (D) is equal to or more than the lower limit, a sufficient curing acceleration effect tends to be easily obtained.
  • the content of the curing accelerator (D) is equal to or less than the upper limit, the storage stability tends to be more improved.
  • the resin composition of the present embodiment may further contain, as necessary, one or more other optional components selected from the group consisting of resin materials other than the above-mentioned components, flame retardants, antioxidants, heat stabilizers, antistatic agents, UV absorbers, pigments, colorants, lubricants, organic solvents, and other additives.
  • the above-mentioned optional components may each be used alone or in combination of two or more.
  • the content of the above-mentioned optional components in the resin composition of the present embodiment is not particularly limited, and may be used as necessary within a range that does not impair the effects of the present embodiment.
  • the resin composition of the present embodiment may not contain the above-mentioned optional components depending on the desired performance.
  • the resin composition of the present embodiment may contain an organic solvent from the viewpoint of facilitating handling and facilitating production of a prepreg.
  • the organic solvent may be used alone or in combination of two or more kinds.
  • a resin composition containing an organic solvent may be referred to as a resin varnish.
  • organic solvent examples include alcohol-based solvents such as ethanol, propanol, butanol, methyl cellosolve, butyl cellosolve, and propylene glycol monomethyl ether; ketone-based solvents such as acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, and cyclohexanone; ether-based solvents such as tetrahydrofuran; aromatic hydrocarbon-based solvents such as toluene, xylene, and mesitylene; nitrogen-containing solvents such as dimethylformamide, dimethylacetamide, and N-methylpyrrolidone; sulfur-containing solvents such as dimethylsulfoxide; and ester-based solvents such as ⁇ -butyrolactone.
  • alcohol solvents, ketone solvents, nitrogen atom-containing solvents, and aromatic hydrocarbon solvents are preferred, aromatic hydrocarbon solvents are more preferred, and toluene is even
  • the resin composition of the present embodiment can be produced by mixing the components. At this time, the components may be dissolved or dispersed while being stirred.
  • the mixing order, temperature, time, and other conditions are not particularly limited and may be set arbitrarily depending on the type of raw material, etc.
  • the fiber base material contained in the prepreg of this embodiment has a basis weight of 50 g/ m2 or more. By setting the basis weight of the fiber base material to 50 g/m 2 or more, the prepreg of this embodiment has excellent mechanical strength.
  • the basis weight of the fiber base material is, from the viewpoint of the mechanical strength of the prepreg, preferably 60 g/ m2 or more, more preferably 70 g/ m2 or more, and even more preferably 80 g/ m2 or more, and from the viewpoint of high-density wiring, preferably 150 g/ m2 or less, more preferably 140 g/ m2 or less, even more preferably 130 g/ m2 or less, and particularly preferably 120 g/ m2 or less.
  • the basis weight of the fiber base material is preferably 50 to 150 g/m 2 , more preferably 60 to 140 g/m 2 , even more preferably 70 to 130 g/m 2 , and particularly preferably 80 to 120 g/m 2 .
  • the thickness of the fiber base material is preferably 50 ⁇ m or more, more preferably 60 ⁇ m or more, even more preferably 70 ⁇ m or more, and particularly preferably 80 ⁇ m or more, and from the viewpoint of high-density wiring, the thickness is preferably 150 ⁇ m or less, more preferably 140 ⁇ m or less, even more preferably 130 ⁇ m or less, and particularly preferably 120 ⁇ m or less.
  • the thickness of the fiber base material is not particularly limited, but from the viewpoint of the mechanical strength of the prepreg and high-density wiring, it is preferably 50 to 150 ⁇ m, more preferably 60 to 140 ⁇ m, even more preferably 70 to 130 ⁇ m, and particularly preferably 80 to 120 ⁇ m.
  • the fiber substrate may have the form of, for example, a woven fabric, a nonwoven fabric, a roving, a chopped strand mat, a surfacing mat, or the like.
  • the fiber base material may be surface-treated with a coupling agent, or may be mechanically opened.
  • the fibers constituting the fiber substrate include, for example, inorganic fibers such as glass fibers; organic fibers such as polyimide, polyester, and tetrafluoroethylene; and mixtures of these. Among these, from the viewpoint of low thermal expansion, inorganic fibers are preferred, and glass fibers are more preferred. From the same viewpoint, the fiber substrate is preferably glass cloth.
  • Examples of glass fibers include E glass, D glass, T glass, S glass, etc. Among these, from the viewpoint of low thermal expansion, one or more types selected from the group consisting of D glass, T glass, and S glass are preferred.
  • Representative compositions of E glass, D glass, T glass and S glass are as follows: E glass: SiO 2 (52 to 56 mass%), Al 2 O 3 (12 to 16 mass%), Fe 2 O 3 (0 to 0.8 mass%), B 2 O 3 (5 to 10 mass%), CaO (16 to 25 mass%), MgO (0 to 6 mass%), Na 2 O+K 2 O (0 to 2 mass%), TiO 2 (0 to 1.5 mass%), F 2 (0 to 1 mass%) D glass: SiO 2 (74% by mass), Al 2 O 3 (0.5% by mass), B 2 O 3 (22% by mass), CaO (0.5% by mass), Na 2 O (1% by mass), K 2 O (1.5% by mass), Li 2 O (0.5% by mass), T glass: SiO 2 (64 to 66 mass%), Al 2 O 3 (24 to 26 mass%)
  • the SiO 2 content in the glass fiber is not particularly limited, but is preferably 30 to 95 mass%, more preferably 40 to 90 mass%, even more preferably 50 to 80 mass%, and particularly preferably 60 to 75 mass%.
  • the prepreg tends to have excellent low thermal expansion and low warpage properties.
  • the prepreg tends to have better drill processability.
  • the prepreg of the present embodiment can be produced, for example, by impregnating a fiber base material with a resin composition and then B-staging the resin composition.
  • Methods that can be used to impregnate the fiber substrate with the resin composition include, for example, the hot melt method and the solvent method.
  • the hot melt method is a method in which a fiber substrate is impregnated with a resin composition that does not contain an organic solvent.
  • One aspect of the hot melt method is to first coat the resin composition of the present embodiment, which does not contain an organic solvent, onto a coated paper having good peelability, and then laminate the coated resin composition onto a fiber substrate to impregnate the same.
  • Another embodiment of the hot melt method includes a method in which the resin composition of the present embodiment, which does not contain an organic solvent, is directly applied to a fiber substrate using a die coater or the like to impregnate the fiber substrate.
  • the solvent method is a method of impregnating a fiber substrate with a resin composition containing an organic solvent.
  • a method of immersing a fiber substrate in the resin composition of the present embodiment containing an organic solvent, and then drying the fiber substrate to remove the organic solvent and to bring the resin composition into a B-stage can be mentioned.
  • the drying temperature is not particularly limited, but from the viewpoints of productivity and appropriately bringing the resin composition into the B-stage, it is preferably 50 to 200°C, more preferably 100 to 190°C, and even more preferably 150 to 180°C.
  • the drying time is not particularly limited, but from the viewpoints of productivity and appropriately bringing the resin composition to the B-stage, it is preferably 1 to 30 minutes, more preferably 2 to 15 minutes, and even more preferably 3 to 10 minutes.
  • the amount of resin composition contained in the prepreg of this embodiment is not particularly limited, but from the viewpoint of moldability, it is preferably 30 to 80% by mass, more preferably 35 to 70% by mass, and even more preferably 40 to 60% by mass.
  • the laminate of the present embodiment is a laminate having a cured product of the prepreg of the present embodiment and a metal foil.
  • a laminate having a metal foil is sometimes called a metal-clad laminate.
  • the metal of the metal foil is not particularly limited, and examples include copper, gold, silver, nickel, platinum, molybdenum, ruthenium, aluminum, tungsten, iron, titanium, chromium, and alloys containing one or more of these metal elements.
  • the laminate of this embodiment can be produced, for example, by arranging metal foil on one or both sides of the prepreg of this embodiment and then hot-pressing and molding it.
  • the B-staged prepreg is cured by this hot press molding to obtain the laminate of this embodiment.
  • the hot pressure molding for example, a multi-stage press, a multi-stage vacuum press, a continuous molding machine, an autoclave molding machine, or the like can be used.
  • the conditions for the hot pressing are not particularly limited, but may be, for example, a temperature of 100 to 300° C., a time of 10 to 300 minutes, and a pressure of 1.5 to 5 MPa.
  • the printed wiring board of this embodiment is a printed wiring board having a cured product of the prepreg of this embodiment.
  • the printed wiring board of this embodiment can be manufactured, for example, by forming a conductor circuit on the cured product of the prepreg of this embodiment by a known method.
  • a multi-layer printed wiring board can be manufactured by further performing a multi-layer adhesive process as necessary.
  • the conductor circuit can be formed, for example, by appropriately performing a hole drilling process, a metal plating process, an etching process of a metal foil, or the like.
  • the semiconductor package of this embodiment is a semiconductor package that includes the printed wiring board of this embodiment and a semiconductor element.
  • the semiconductor package of this embodiment can be manufactured, for example, by mounting a semiconductor chip, a memory, and the like on the printed wiring board of this embodiment by a known method.
  • the weight average molecular weight (Mw) was measured by the following method.
  • the values were calculated from a calibration curve using standard polystyrene by gel permeation chromatography (GPC).
  • the calibration curve was approximated by a third order equation using standard polystyrene: TSKstandard POLYSTYRENE (Type: A-2500, A-5000, F-1, F-2, F-4, F-10, F-20, F-40) [manufactured by Tosoh Corporation, trade name].
  • TSKstandard POLYSTYRENE Type: A-2500, A-5000, F-1, F-2, F-4, F-10, F-20, F-40 [manufactured by Tosoh Corporation, trade name].
  • the measurement conditions for GPC are shown below.
  • Production Example 1 Production of aminomaleimide resin
  • a 5-liter reaction vessel equipped with a thermometer, a stirrer, and a moisture content meter with a reflux condenser, capable of heating and cooling 100 parts by mass of 2,2-bis[4-(4-maleimidophenoxy)phenyl]propane, 5.6 parts by mass of a silicone compound (primary amino group equivalent: 750 g/mol) having primary amino groups at both ends, 7.9 parts by mass of 3,3'-diethyl-4,4'-diaminodiphenylmethane, and 171 parts by mass of propylene glycol monomethyl ether were added and reacted for 2 hours under reflux. The mixture was concentrated at the reflux temperature for 3 hours to produce an aminomaleimide resin solution with a solid content concentration of 65% by mass.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the obtained aminomaleimide resin was about 2,700.
  • the varnish-like resin composition obtained above was impregnated into glass cloth (basis weight: 114 g/m 2 , glass type: T-glass, glass cloth thickness: 98 ⁇ m) and heated and dried at 120° C. for 3 minutes to obtain a prepreg.
  • the content of the resin composition in the prepreg was 50% by mass.
  • the amount of hole position deviation on the lower side of the third sheet was measured using a hole position accuracy measuring machine (manufactured by Via Mechanics Co., Ltd., product name "HT-1AM"), and the average of the amount of position deviation of 10,000 holes + 3 ⁇ ( ⁇ : standard deviation) was calculated and used as an index of drill hole position accuracy.
  • a hole position accuracy measuring machine manufactured by Via Mechanics Co., Ltd., product name "HT-1AM”
  • the copper foil of the copper-clad laminate prepared above was etched into a straight line shape of 5 mm width to prepare a test piece.
  • the straight line-shaped copper foil thus formed was attached to a small tabletop tester (manufactured by Shimadzu Corporation, product name "EZ-TEST") and peeled off in a 90° direction at room temperature (25°C) to measure the copper foil peel strength.
  • the pulling speed when peeling off the copper foil was 50 mm/min.
  • Thermosetting resin 1 Aminomaleimide resin prepared in Production Example 1
  • Thermosetting resin 2 Biphenylaralkyl type epoxy resin, "NC-3000” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., epoxy equivalent 275 g/eq
  • Zinc molybdate-supported talc flaky, circularity less than 90, zinc molybdate support amount 20% by mass
  • Component (C) Fused silica: average particle size ( D50 ) 0.5 ⁇ m, spherical fused silica
  • Curing accelerator isocyanate masked imidazole, manufactured by Daiichi Kogyo Seiyaku Co., Ltd., product name "G-8009L"
  • the prepregs of Examples 1 and 2 of this embodiment are able to reduce the amount of drill hole position deviation while maintaining the copper foil peel strength, compared to the prepreg of Comparative Example 1, which does not contain (B) spherical zinc molybdate.
  • the prepreg of Comparative Example 2 which contains (B) talc carrying zinc molybdate, which is not spherical zinc molybdate is able to reduce the amount of drill hole position deviation, but the copper foil peel strength is significantly reduced.

Abstract

（Ａ）熱硬化性樹脂及び（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛を含有する樹脂組成物と、繊維基材と、を含有し、前記繊維基材の目付量が、５０ｇ／ｍ２以上である、プリプレグ、該プリプレグを用いた積層板、プリント配線板及び半導体パッケージに関する。

Description

プリプレグ、積層板、プリント配線板及び半導体パッケージ
　本実施形態は、プリプレグ、積層板、プリント配線板及び半導体パッケージに関する。
　近年、電子機器、通信機器等に用いられるプリント配線板に対する小型化、軽量化及び配線の高密度化、並びに演算処理速度の高速化等の要求が強まっている。これに伴い、プリント配線板の絶縁層に対しては、従来よりも高い信頼性が要求されつつある。
　プリント配線板の絶縁材料として、ガラスクロス等の繊維基材に樹脂組成物を含浸して得られるプリプレグが使用されている。プリント配線板の製造プロセスにおいて、プリプレグの硬化物に対してドリル穴開け加工を行うことがあるが、特に繊維基材の目付量が大きい場合において、繊維基材の硬さに起因してドリル穴位置精度が低下する等、ドリル加工性が悪化する場合がある。
　また、近年では、絶縁層の熱膨張係数を低くするために、無機充填材を高充填したり、より硬質な繊維基材が用いられる場合があり、そのような場合において、ドリル加工性の悪化はより顕著になる。
　樹脂組成物のドリル加工性を向上させる手法として、モリブデン酸亜鉛を樹脂組成物に配合する技術が知られている。特許文献１には、無機物粒子に担持されたモリブデン化合物を含有する樹脂組成物が開示されている。
特開２０１９－１９９５６２号公報
　しかしながら、本発明者等の検討によると、無機物粒子に担持されたモリブデン化合物を含有する樹脂組成物を用いて形成されるプリプレグは、銅箔との接着性（以下、「銅箔接着性」ともいう）に劣ることが判明している。
　本実施形態は、このような現状に鑑み、ドリル加工性及び銅箔接着性に優れるプリプレグ、該プリプレグを用いた積層板、プリント配線板及び半導体パッケージを提供することを課題とする。
　本発明者等は、上記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、下記の本実施形態によって、上記課題を解決できることを見出し、本実施形態を完成するに至った。
　すなわち、本実施形態は、下記［１］～［１１］に関する。
［１］（Ａ）熱硬化性樹脂及び（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛を含有する樹脂組成物と、繊維基材と、を含有し、
　前記繊維基材の目付量が、５０ｇ／ｍ２以上である、プリプレグ。
［２］前記繊維基材の厚さが、５０μｍ以上である、上記［１］に記載のプリプレグ。
［３］前記繊維基材がガラスクロスである、上記［１］又は［２］に記載のプリプレグ。
［４］前記ガラスクロスを構成するガラス繊維が、Ｄガラス、Ｔガラス及びＳガラスからなる群から選択される１種以上である、上記［３］に記載のプリプレグ。
［５］前記（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛の平均粒子径（Ｄ５０）が、０．０１～２０μｍである、上記［１］～［４］のいずれかに記載のプリプレグ。
［６］前記樹脂組成物中における前記（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛の含有量が、前記樹脂組成物の固形分総量（１００質量％）に対して、０．１～１０質量％である、上記［１］～［５］のいずれかに記載のプリプレグ。
［７］前記（Ａ）熱硬化性樹脂が、Ｎ－置換マレイミド基を１個以上有するマレイミド樹脂及び該マレイミド樹脂の誘導体からなる群から選択される１種以上を含有する、上記［１］～［６］のいずれかに記載のプリプレグ。
［８］前記（Ａ）熱硬化性樹脂が、さらに、エポキシ樹脂を含有する、上記［７］に記載のプリプレグ。
［９］上記［１］～［８］のいずれかに記載のプリプレグの硬化物と、金属箔と、を有する積層板。
［１０］上記［１］～［８］のいずれかに記載のプリプレグの硬化物を有するプリント配線板。
［１１］上記［１０］に記載のプリント配線板と、半導体素子と、を有する半導体パッケージ。
　本実施形態によれば、ドリル加工性及び銅箔接着性に優れるプリプレグ、該プリプレグを用いた積層板、プリント配線板及び半導体パッケージを提供することができる。
　本明細書において、「～」を用いて示された数値範囲は、「～」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値及び最大値として含む範囲を示す。
　例えば、数値範囲「Ｘ～Ｙ」（Ｘ、Ｙは実数）という表記は、Ｘ以上、Ｙ以下である数値範囲を意味する。そして、本明細書における「Ｘ以上」という記載は、Ｘ及びＸを超える数値を意味する。また、本明細書における「Ｙ以下」という記載は、Ｙ及びＹ未満の数値を意味する。
　本明細書中に記載されている数値範囲の下限値及び上限値は、それぞれ他の数値範囲の下限値又は上限値と任意に組み合わせられる。
　本明細書中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の下限値又は上限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
　本明細書に例示する各成分及び材料は、特に断らない限り、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　本明細書において、樹脂組成物中の各成分の含有量は、樹脂組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、樹脂組成物中に存在する当該複数の物質の合計量を意味する。
　本明細書において「固形分」とは、溶媒以外の成分を意味し、室温で液状、水飴状及びワックス状のものも含む。ここで、本明細書において室温とは２５℃を示す。
　本明細書に記載されている「ＸＸを含有する」という表現は、ＸＸが反応し得る場合にはＸＸが反応した状態で含有することと、単にＸＸを含有することの両方の意味を含む。
　本明細書における重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ；Gel　Permeation　Chromatography）によってポリスチレン換算にて測定された値を意味する。具体的には、本明細書における重量平均分子量（Ｍｗ）は、実施例に記載の方法によって測定することができる。
　本明細書における「硬化物」とは、ＪＩＳ　Ｋ　６８００（２００６）におけるＣ－ステージの状態にある樹脂組成物と同義である。
　本明細書に記載されている作用機序は推測であって、本実施形態の効果を奏する機序を限定するものではない。
　本明細書の記載事項を任意に組み合わせた態様も本実施形態に含まれる。
［プリプレグ］
　本実施形態のプリプレグは、
　（Ａ）熱硬化性樹脂及び（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛を含有する樹脂組成物と、繊維基材と、を含有し、
　前記繊維基材の目付量が、５０ｇ／ｍ２以上である、プリプレグである。
　以下、本実施形態のプリプレグを構成する成分等について、順に説明する。
〔樹脂組成物〕
　本実施形態のプリプレグは、（Ａ）熱硬化性樹脂及び（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛を含有する樹脂組成物を含有する。
＜（Ａ）熱硬化性樹脂＞
　（Ａ）熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、マレイミド樹脂、シアネート樹脂、イソシアネート樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、オキセタン樹脂、アミノ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アリル樹脂、ジシクロペンタジエン樹脂、シリコーン樹脂、トリアジン樹脂、メラミン樹脂等が挙げられる。
　（Ａ）熱硬化性樹脂は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　これらの中でも、（Ａ）熱硬化性樹脂としては、耐熱性及び銅箔接着性の観点から、マレイミド樹脂、エポキシ樹脂、シアネート樹脂が好ましく、マレイミド樹脂、エポキシ樹脂がより好ましい。
（マレイミド樹脂）
　マレイミド樹脂としては、Ｎ－置換マレイミド基を１個以上有するマレイミド樹脂及び該マレイミド樹脂の誘導体からなる群から選択される１種以上が好ましい。
　なお、以下の説明において、「Ｎ－置換マレイミド基を１個以上有するマレイミド樹脂及び該マレイミド樹脂の誘導体からなる群から選択される１種以上」を「マレイミド系樹脂」と称する場合がある。
　また、以下の説明において、Ｎ－置換マレイミド基を１個以上有するマレイミド樹脂を「マレイミド樹脂（ＡＸ）」又は「（ＡＸ）成分」と称する場合がある。
　また、以下の説明において、Ｎ－置換マレイミド基を１個以上有するマレイミド樹脂の誘導体を「マレイミド樹脂誘導体（ＡＹ）」又は「（ＡＹ）成分」と称する場合がある。
－マレイミド樹脂（ＡＸ）－
　マレイミド樹脂（ＡＸ）は、Ｎ－置換マレイミド基を１個以上有するマレイミド樹脂であれば特に限定されない。
　マレイミド樹脂（ＡＸ）は、銅箔接着性及び耐熱性の観点から、Ｎ－置換マレイミド基を２個以上有する芳香族マレイミド樹脂であることが好ましく、Ｎ－置換マレイミド基を２個有する芳香族ビスマレイミド樹脂であることがより好ましい。
　なお、本明細書中、「芳香族マレイミド樹脂」とは、芳香環に直接結合するＮ－置換マレイミド基を有する化合物を意味する。
　また、本明細書中、「芳香族ビスマレイミド樹脂」とは、芳香環に直接結合するＮ－置換マレイミド基を２個有する化合物を意味する。
　また、本明細書中、「芳香族ポリマレイミド樹脂」とは、芳香環に直接結合するＮ－置換マレイミド基を３個以上有する化合物を意味する。
　また、本明細書中、「脂肪族マレイミド樹脂」とは、脂肪族炭化水素に直接結合するＮ－置換マレイミド基を有する化合物を意味する。
　マレイミド樹脂（ＡＸ）としては、下記一般式（Ａ１－１）で表されるマレイミド樹脂［以下、「マレイミド樹脂（Ａ１）」と称する］が好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
（式中、ＸＡ１１は２価の有機基である。）
　上記一般式（Ａ１－１）中のＸＡ１１は、２価の有機基である。
　上記一般式（Ａ１－１）中のＸＡ１１が表す２価の有機基としては、例えば、下記一般式（Ａ１－２）で表される２価の基、下記一般式（Ａ１－３）で表される２価の基、下記一般式（Ａ１－４）で表される２価の基、下記一般式（Ａ１－５）で表される２価の基、下記一般式（Ａ１－６）で表される２価の基等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
（式中、ＲＡ１１は、炭素数１～５の脂肪族炭化水素基又はハロゲン原子である。ｎＡ１１は０～４の整数である。＊は結合部位を表す。）
　上記一般式（Ａ１－２）中のＲＡ１１が表す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基等の炭素数１～５のアルキル基；炭素数２～５のアルケニル基；炭素数２～５のアルキニル基などが挙げられる。炭素数１～５の脂肪族炭化水素基は、直鎖状又は分岐鎖状のいずれであってもよい。
　ハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子等が挙げられる。
　上記一般式（Ａ１－２）中のｎＡ１１は０～４の整数であり、入手容易性の観点から、好ましくは０～２の整数、より好ましくは０又は１、さらに好ましくは０である。
　ｎＡ１１が２以上の整数である場合、複数のＲＡ１１同士は、同一であってもよいし、異なっていてもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
（式中、ＲＡ１２及びＲＡ１３は、各々独立に、炭素数１～５の脂肪族炭化水素基又はハロゲン原子である。ＸＡ１２は炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基、エーテル基、スルフィド基、スルホニル基、カルボニルオキシ基、ケト基、単結合、又は下記一般式（Ａ１－３－１）で表される２価の基である。ｎＡ１２及びｎＡ１３は、各々独立に、０～４の整数である。＊は結合部位を表す。）
　上記一般式（Ａ１－３）中のＲＡ１２及びＲＡ１３が表す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基等の炭素数１～５のアルキル基；炭素数２～５のアルケニル基；炭素数２～５のアルキニル基などが挙げられる。炭素数１～５の脂肪族炭化水素基は、直鎖状又は分岐鎖状のいずれであってもよい。該炭素数１～５の脂肪族炭化水素基としては、炭素数１～３の脂肪族炭化水素基が好ましく、炭素数１～３のアルキル基がより好ましく、メチル基、エチル基がさらに好ましい。
　ハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子等が挙げられる。
　上記一般式（Ａ１－３）中のＸＡ１２が表す炭素数１～５のアルキレン基としては、例えば、メチレン基、１，２－ジメチレン基、１，３－トリメチレン基、１，４－テトラメチレン基、１，５－ペンタメチレン基等が挙げられる。該炭素数１～５のアルキレン基としては、炭素数１～３のアルキレン基が好ましく、炭素数１又は２のアルキレン基がより好ましく、メチレン基がさらに好ましい。
　上記一般式（Ａ１－３）中のＸＡ１２が表す炭素数２～５のアルキリデン基としては、例えば、エチリデン基、プロピリデン基、イソプロピリデン基、ブチリデン基、イソブチリデン基、ペンチリデン基、イソペンチリデン基等が挙げられる。これらの中でも、炭素数２～４のアルキリデン基が好ましく、炭素数２又は３のアルキリデン基がより好ましく、イソプロピリデン基がさらに好ましい。
　上記一般式（Ａ１－３）中のｎＡ１２及びｎＡ１３は、各々独立に、０～４の整数である。
　ｎＡ１２又はｎＡ１３が２以上の整数である場合、複数のＲＡ１２同士又は複数のＲＡ１３同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
　上記一般式（Ａ１－３）中のＸＡ１２が表す一般式（Ａ１－３－１）で表される２価の基は以下のとおりである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
（式中、ＲＡ１４及びＲＡ１５は、各々独立に、炭素数１～５の脂肪族炭化水素基又はハロゲン原子である。ＸＡ１３は炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基、エーテル基、スルフィド基、スルホニル基、カルボニルオキシ基、ケト基又は単結合である。ｎＡ１４及びｎＡ１５は、各々独立に、０～４の整数である。＊は結合部位を表す。）
　上記一般式（Ａ１－３－１）中のＲＡ１４及びＲＡ１５が表す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基等の炭素数１～５のアルキル基；炭素数２～５のアルケニル基；炭素数２～５のアルキニル基などが挙げられる。炭素数１～５の脂肪族炭化水素基は、直鎖状又は分岐鎖状のいずれであってもよい。
　ハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子等が挙げられる。
　上記一般式（Ａ１－３－１）中のＸＡ１３が表す炭素数１～５のアルキレン基としては、例えば、メチレン基、１，２－ジメチレン基、１，３－トリメチレン基、１，４－テトラメチレン基、１，５－ペンタメチレン基等が挙げられる。該炭素数１～５のアルキレン基としては、炭素数１～３のアルキレン基が好ましく、炭素数１又は２のアルキレン基がより好ましく、メチレン基がさらに好ましい。
　上記一般式（Ａ１－３－１）中のＸＡ１３が表す炭素数２～５のアルキリデン基としては、例えば、エチリデン基、プロピリデン基、イソプロピリデン基、ブチリデン基、イソブチリデン基、ペンチリデン基、イソペンチリデン基等が挙げられる。これらの中でも、炭素数２～４のアルキリデン基が好ましく、炭素数２又は３のアルキリデン基がより好ましく、イソプロピリデン基がさらに好ましい。
　上記一般式（Ａ１－３－１）中のＸＡ１３としては、上記選択肢の中でも、炭素数２～５のアルキリデン基が好ましく、炭素数２～４のアルキリデン基がより好ましく、イソプロピリデン基がさらに好ましい。
　上記一般式（Ａ１－３－１）中のｎＡ１４及びｎＡ１５は、各々独立に、０～４の整数であり、入手容易性の観点から、いずれも、好ましくは０～２の整数、より好ましくは０又は１、さらに好ましくは０である。
　ｎＡ１４又はｎＡ１５が２以上の整数である場合、複数のＲＡ１４同士又は複数のＲＡ１５同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
　上記一般式（Ａ１－３）中のＸＡ１２としては、上記選択肢の中でも、炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基、上記一般式（Ａ１－３－１）で表される２価の基が好ましく、炭素数１～５のアルキレン基がより好ましく、メチレン基がさらに好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
（式中、ｎＡ１６は０～１０の整数である。＊は結合部位を表す。）
　上記一般式（Ａ１－４）中のｎＡ１６は、入手容易性の観点から、好ましくは０～５の整数、より好ましくは０～４の整数、さらに好ましくは０～３の整数である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
（式中、ｎＡ１７は０～５の数である。＊は結合部位を表す。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
（式中、ＲＡ１６及びＲＡ１７は、各々独立に、水素原子又は炭素数１～５の脂肪族炭化水素基である。ｎＡ１８は１～８の整数である。＊は結合部位を表す。）
　上記一般式（Ａ１－６）中のＲＡ１６及びＲＡ１７が表す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基等の炭素数１～５のアルキル基；炭素数２～５のアルケニル基；炭素数２～５のアルキニル基などが挙げられる。炭素数１～５の脂肪族炭化水素基は、直鎖状又は分岐鎖状のいずれであってもよい。
　上記一般式（Ａ１－６）中のｎＡ１８は、１～８の整数であり、好ましくは１～５の整数、より好ましくは１～３の整数、さらに好ましくは１である。ｎＡ１８が２以上の整数である場合、複数のＲＡ１６同士又は複数のＲＡ１７同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
　マレイミド樹脂（Ａ１）としては、例えば、芳香族ビスマレイミド樹脂、芳香族ポリマレイミド樹脂、脂肪族マレイミド樹脂等が挙げられる。
　マレイミド樹脂（Ａ１）の具体例としては、Ｎ，Ｎ’－エチレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－ヘキサメチレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－（１，３－フェニレン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－［１，３－（２－メチルフェニレン）］ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－［１，３－（４－メチルフェニレン）］ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－（１，４－フェニレン）ビスマレイミド、ビス（４－マレイミドフェニル）メタン、ビス（３－メチル－４－マレイミドフェニル）メタン、３，３’－ジメチル－５，５’－ジエチル－４，４’－ジフェニルメタンビスマレイミド、ビス（４－マレイミドフェニル）エーテル、ビス（４－マレイミドフェニル）スルホン、ビス（４－マレイミドフェニル）スルフィド、ビス（４－マレイミドフェニル）ケトン、ビス（４－マレイミドシクロヘキシル）メタン、１，４－ビス（４－マレイミドフェニル）シクロヘキサン、１，４－ビス（マレイミドメチル）シクロヘキサン、１，４－ビス（マレイミドメチル）ベンゼン、１，３－ビス（４－マレイミドフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（３－マレイミドフェノキシ）ベンゼン、ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］メタン、ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］メタン、１，１－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］エタン、１，１－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］エタン、１，２－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］エタン、１，２－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］エタン、２，２－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］ブタン、２，２－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］ブタン、２，２－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］－１，１，１，３，３，３－ヘキサフルオロプロパン、２，２－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］－１，１，１，３，３，３－ヘキサフルオロプロパン、４，４－ビス（３－マレイミドフェノキシ）ビフェニル、４，４－ビス（４－マレイミドフェノキシ）ビフェニル、ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］ケトン、ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］ケトン、ビス（４－マレイミドフェニル）ジスルフィド、ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］スルフィド、ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］スルフィド、ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］スルホキシド、ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］スルホキシド、ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］スルホン、ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］スルホン、ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］エーテル、ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］エーテル、１，４－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）－α，α－ジメチルベンジル］ベンゼン、１，３－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）－α，α－ジメチルベンジル］ベンゼン、１，４－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）－α，α－ジメチルベンジル］ベンゼン、１，３－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）－α，α－ジメチルベンジル］ベンゼン、１，４－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）－３，５－ジメチル－α，α－ジメチルベンジル］ベンゼン、１，３－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）－３，５－ジメチル－α，α－ジメチルベンジル］ベンゼン、１，４－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）－３，５－ジメチル－α，α－ジメチルベンジル］ベンゼン、１，３－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）－３，５－ジメチル－α，α－ジメチルベンジル］ベンゼン、ポリフェニルメタンマレイミド、ビフェニルアラルキル型マレイミド等が挙げられる。これらの中でも、２，２－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパンが好ましい。
－マレイミド樹脂誘導体（ＡＹ）－
　マレイミド樹脂誘導体（ＡＹ）としては、上記したマレイミド樹脂（ＡＸ）由来の構造とジアミン化合物由来の構造とを有する樹脂［以下、「アミノマレイミド樹脂（Ａ２）」又は「（Ａ２）成分」と称する場合がある。］が好ましい。
－アミノマレイミド樹脂（Ａ２）－
　アミノマレイミド樹脂（Ａ２）は、マレイミド樹脂（ＡＸ）由来の構造とジアミン化合物由来の構造とを有する。
《マレイミド樹脂（ＡＸ）由来の構造》
　マレイミド樹脂（ＡＸ）由来の構造としては、例えば、マレイミド樹脂（ＡＸ）が有するＮ－置換マレイミド基のうち、少なくとも１つのＮ－置換マレイミド基が、ジアミン化合物が有するアミノ基とマイケル付加反応してなる構造が挙げられる。
　アミノマレイミド樹脂（Ａ２）中に含まれるマレイミド樹脂（ＡＸ）由来の構造は、１種単独であってもよく、２種以上であってもよい。
　アミノマレイミド樹脂（Ａ２）中におけるマレイミド樹脂（ＡＸ）由来の構造の含有量は、特に限定されないが、好ましくは５～９５質量％、より好ましくは３０～９３質量％、さらに好ましくは６０～９０質量％である。
　アミノマレイミド樹脂（Ａ２）中におけるマレイミド樹脂（ＡＸ）由来の構造の含有量が上記範囲内であると、誘電特性及び樹脂フィルムとした場合の取り扱い性がより良好になる傾向にある。
《ジアミン化合物由来の構造》
　ジアミン化合物由来の構造としては、例えば、ジアミン化合物が有する２個のアミノ基のうち、一方又は両方のアミノ基が、マレイミド樹脂（ＡＸ）が有するＮ－置換マレイミド基とマイケル付加反応してなる構造が挙げられる。
　アミノマレイミド樹脂（Ａ２）中に含まれるジアミン化合物由来の構造は、１種単独であってもよく、２種以上であってもよい。
　ジアミン化合物が有するアミノ基は第１級アミノ基であることが好ましい。
　第１級アミノ基を２個有するジアミン化合物由来の構造としては、例えば、下記一般式（Ａ２－１）で表される基、下記一般式（Ａ２－２）で表される基等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
（式中、ＸＡ２１は２価の有機基であり、＊は結合部位を表す。）
　上記一般式（Ａ２－１）及び上記一般式（Ａ２－２）中のＸＡ２１は２価の有機基であり、ジアミン化合物から２個の第１級アミノ基を除いた２価の基に相当する。
　上記一般式（Ａ２－１）及び上記一般式（Ａ２－２）中のＸＡ２１は、下記一般式（Ａ２－３）で表される２価の基であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
（式中、ＲＡ２１及びＲＡ２２は、各々独立に、炭素数１～５の脂肪族炭化水素基、炭素数１～５のアルコキシ基、水酸基又はハロゲン原子である。ＸＡ２２は、炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基、エーテル基、スルフィド基、スルホニル基、カルボニルオキシ基、ケト基、フルオレニレン基、単結合、又は下記一般式（Ａ２－３－１）若しくは下記一般式（Ａ２－３－２）で表される２価の基である。ｎＡ２１及びｎＡ２２は、各々独立に、０～４の整数である。＊は結合部位を表す。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
（式中、ＲＡ２３及びＲＡ２４は、各々独立に、炭素数１～５の脂肪族炭化水素基又はハロゲン原子である。ＸＡ２３は炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基、ｍ－フェニレンジイソプロピリデン基、ｐ－フェニレンジイソプロピリデン基、エーテル基、スルフィド基、スルホニル基、カルボニルオキシ基、ケト基又は単結合である。ｎＡ２３及びｎＡ２４は、各々独立に、０～４の整数である。＊は結合部位を表す。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000011
（式中、ＲＡ２５は、炭素数１～５の脂肪族炭化水素基又はハロゲン原子である。ＸＡ２４及びＸＡ２５は、各々独立に、炭素数１～５のアルキレン基、炭素数２～５のアルキリデン基、エーテル基、スルフィド基、スルホニル基、カルボニルオキシ基、ケト基又は単結合である。ｎＡ２５は０～４の整数である。＊は結合部位を表す。）
　上記一般式（Ａ２－３）、上記一般式（Ａ２－３－１）及び上記一般式（Ａ２－３－２）中のＲＡ２１、ＲＡ２２、ＲＡ２３、ＲＡ２４及びＲＡ２５が表す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基等の炭素数１～５のアルキル基；炭素数２～５のアルケニル基；炭素数２～５のアルキニル基などが挙げられる。炭素数１～５の脂肪族炭化水素基は、直鎖状又は分岐鎖状のいずれであってもよい。該炭素数１～５の脂肪族炭化水素基としては、炭素数１～３の脂肪族炭化水素基が好ましく、炭素数１～３のアルキル基がより好ましく、メチル基、エチル基がさらに好ましい。
　ハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子等が挙げられる。
　上記一般式（Ａ２－３）中のＸＡ２２、上記一般式（Ａ２－３－１）中のＸＡ２３並びに上記一般式（Ａ２－３－２）中のＸＡ２４及びＸＡ２５が表す炭素数１～５のアルキレン基としては、例えば、メチレン基、１，２－ジメチレン基、１，３－トリメチレン基、１，４－テトラメチレン基、１，５－ペンタメチレン基等が挙げられる。該炭素数１～５のアルキレン基としては、炭素数１～３のアルキレン基が好ましく、炭素数１又は２のアルキレン基がより好ましく、メチレン基がさらに好ましい。
　上記一般式（Ａ２－３）中のＸＡ２２、上記一般式（Ａ２－３－１）中のＸＡ２３、並びに上記一般式（Ａ２－３－２）中のＸＡ２４及びＸＡ２５が表す炭素数２～５のアルキリデン基としては、例えば、エチリデン基、プロピリデン基、イソプロピリデン基、ブチリデン基、イソブチリデン基、ペンチリデン基、イソペンチリデン基等が挙げられる。該炭素数２～５のアルキリデン基としては、炭素数２～４のアルキリデン基が好ましく、炭素数２又は３のアルキリデン基がより好ましく、イソプロピリデン基がさらに好ましい。
　上記一般式（Ａ２－３）中のｎＡ２１及びｎＡ２２は、各々独立に、０～４の整数であり、入手容易性の観点から、いずれも、好ましくは０～３の整数、より好ましくは０～２の整数、さらに好ましくは０又は２である。
　ｎＡ２１又はｎＡ２２が２以上の整数である場合、複数のＲＡ２１同士又は複数のＲＡ２２同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
　上記一般式（Ａ２－３－１）中のｎＡ２３及びｎＡ２４は、各々独立に、０～４の整数であり、入手容易性の観点から、いずれも、好ましくは０～２の整数、より好ましくは０又は１、さらに好ましくは０である。
　ｎＡ２３又はｎＡ２４が２以上の整数である場合、複数のＲＡ２３同士又は複数のＲＡ２４同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
　上記一般式（Ａ２－３－２）中のｎＡ２５は、０～４の整数であり、入手容易性の観点から、好ましくは０～２の整数、より好ましくは０又は１、さらに好ましくは０である。
　ｎＡ２５が２以上の整数である場合、複数のＲＡ２５同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
　また、上記一般式（Ａ２－１）及び上記一般式（Ａ２－２）中のＸＡ２１は、下記一般式（Ａ２－４）で表される構造を含有する２価の基であってもよく、下記一般式（Ａ２－５）で表される２価の基であってもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000012
（式中、ＲＡ２６及びＲＡ２７は、各々独立に、炭素数１～５の脂肪族炭化水素基、フェニル基又は置換フェニル基である。＊は結合部位を表す。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000013
（式中、ＲＡ２６及びＲＡ２７は、上記一般式（Ａ２－４）中のものと同じであり、ＲＡ２８及びＲＡ２９は、各々独立に、炭素数１～５の脂肪族炭化水素基、フェニル基又は置換フェニル基である。ＸＡ２６及びＸＡ２７は、各々独立に、２価の有機基であり、ｎＡ２６は、２～１００の整数である。＊は結合部位を表す。）
　上記一般式（Ａ２－４）及び（Ａ２－５）中のＲＡ２６～ＲＡ２９が表す炭素数１～５の脂肪族炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基等の炭素数１～５のアルキル基；炭素数２～５のアルケニル基；炭素数２～５のアルキニル基などが挙げられる。炭素数１～５の脂肪族炭化水素基は、直鎖状又は分岐鎖状のいずれであってもよい。該炭素数１～５の脂肪族炭化水素基としては、炭素数１～３の脂肪族炭化水素基が好ましく、炭素数１～３のアルキル基がより好ましく、メチル基がさらに好ましい。
　ＲＡ２６～ＲＡ２９が表す置換フェニル基におけるフェニル基が有する置換基としては、上記した炭素数１～５の脂肪族炭化水素基が挙げられる。
　ＸＡ２６及びＸＡ２７が表す２価の有機基としては、例えば、アルキレン基、アルケニレン基、アルキニレン基、アリーレン基、－Ｏ－又はこれらが組み合わされた２価の連結基等が挙げられる。
　上記アルキレン基としては、例えば、メチレン基、エチレン基、プロピレン基等の炭素数１～１０のアルキレン基が挙げられる。
　上記アルケニレン基としては、例えば、炭素数２～１０のアルケニレン基が挙げられる。
　上記アルキニレン基としては、例えば、炭素数２～１０のアルキニレン基が挙げられる。
　上記アリーレン基としては、例えば、フェニレン基、ナフチレン基等の炭素数６～２０のアリーレン基が挙げられる。
　これらの中でも、ＸＡ２６及びＸＡ２７としては、アルキレン基、アリーレン基が好ましく、アルキレン基がより好ましい。
　ｎＡ２６は、２～１００の整数であり、好ましくは２～５０の整数、より好ましくは３～４０の整数、さらに好ましくは５～３０の整数である。ｎＡ２６が２以上の整数である場合、複数のＲＡ２６同士又は複数のＲＡ２７同士は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。
　アミノマレイミド樹脂（Ａ２）中におけるジアミン化合物由来の構造の含有量は、特に限定されないが、好ましくは５～９５質量％、より好ましくは７～７０質量％、さらに好ましくは１０～４０質量％である。
　アミノマレイミド樹脂（Ａ２）中におけるジアミン化合物由来の構造の含有量が上記範囲内であると、誘電特性、耐熱性、難燃性及びガラス転移温度がより良好になる傾向にある。
　ジアミン化合物としては、例えば、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、３，３’－ジメチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタン、３，３’－ジエチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、３，３’－ジアミノジフェニルスルホン、４，４’－ジアミノジフェニルケトン、４，４’－ジアミノビフェニル、３，３’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、２，２’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、３，３’－ジヒドロキシベンジジン、２，２－ビス（３－アミノ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、３，３’－ジメチル－５，５’－ジエチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタン、２，２－ビス（４－アミノフェニル）プロパン、２，２－ビス［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、１，３－ビス（３－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、４，４’－ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニル、１，３－ビス〔１－［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］－１－メチルエチル〕ベンゼン、１，４－ビス〔１－［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］－１－メチルエチル〕ベンゼン、４，４’－［１，３－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）］ビスアニリン、４，４’－［１，４－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）］ビスアニリン、３，３’－［１，３－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）］ビスアニリン、ビス［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］スルホン、ビス［４－（３－アミノフェノキシ）フェニル］スルホン、９，９－ビス（４－アミノフェニル）フルオレン等の芳香族ジアミン化合物；第１級アミノ基を２個有するシリコーン化合物などが挙げられる。
　なお、本明細書中、「芳香族ジアミン化合物」とは、芳香環に直接結合するアミノ基を２個有する化合物を意味する。
　これらの中でも、ジアミン化合物は、有機溶媒への溶解性、反応性、耐熱性、誘電特性及び低吸水性に優れるという観点から、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、３，３’－ジメチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタン、３，３’－ジエチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタン、２，２－ビス［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、４，４’－［１，３－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）］ビスアニリン、及び４，４’－［１，４－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）］ビスアニリンが好ましく、３，３’－ジエチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタンがより好ましい。また、低熱膨張性の観点からは、第１級アミノ基を２個有するシリコーン化合物が好ましい。
　第１級アミノ基を２個有するシリコーン化合物としては、第１級アミノ基を両末端に有するシリコーン化合物が好ましい。
　第１級アミノ基を２個有するシリコーン化合物の第１級アミノ基当量は、特に限定されないが、好ましくは３００～２，０００ｇ／ｍｏｌ、より好ましくは４００～１，５００ｇ／ｍｏｌ、さらに好ましくは５００～１，０００ｇ／ｍｏｌである。
　アミノマレイミド樹脂（Ａ２）中における、ジアミン化合物の－ＮＨ２基由来の基の合計当量（Ｔａ２）と、マレイミド樹脂（ＡＸ）のＮ－置換マレイミド基由来の基の合計当量（Ｔａ１）との当量比（Ｔａ２／Ｔａ１）は、特に限定されないが、誘電特性、耐熱性、難燃性及びガラス転移温度の観点から、好ましくは０．０５～１０、より好ましくは１～８、さらに好ましくは３～７である。なお、上記ジアミン化合物の－ＮＨ２基由来の基とは、－ＮＨ２自体も含めるものとする。また、上記マレイミド樹脂（ＡＸ）のＮ－置換マレイミド基由来の基とは、Ｎ－置換マレイミド基自体も含めるものとする。
　アミノマレイミド樹脂（Ａ２）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、特に限定されないが、取り扱い性及び成形性の観点から、好ましくは４００～１０，０００、より好ましくは１，０００～５，０００、さらに好ましくは１，５００～４，０００、特に好ましくは２，０００～３，０００である。
　アミノマレイミド樹脂（Ａ２）は、例えば、マレイミド樹脂（ＡＸ）とジアミン化合物とを有機溶媒中で反応させることによって製造することができる。
　マレイミド樹脂（ＡＸ）とジアミン化合物とを反応させることによって、マレイミド樹脂（ＡＸ）とジアミン化合物とがマイケル付加反応してなるアミノマレイミド樹脂（Ａ２）が得られる。
　マレイミド樹脂（ＡＸ）とジアミン化合物とを反応させる際には、必要に応じて反応触媒を使用してもよい。
　マイケル付加反応の反応温度は、反応速度等の作業性、反応中における生成物のゲル化抑制などの観点から、好ましくは５０～１６０℃、より好ましくは６０～１５０℃、さらに好ましくは７０～１４０℃である。
　マイケル付加反応の反応時間は、生産性及び十分に反応を進行させるという観点から、好ましくは０．５～１０時間、より好ましくは１～８時間、さらに好ましくは２～６時間である。
　但し、これらの反応条件は、使用する原料の種類等に応じて適宜調整することができ、特に限定されない。
（エポキシ樹脂）
　エポキシ樹脂としては、２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂であることが好ましい。
　エポキシ樹脂は、例えば、グリシジルエーテルタイプのエポキシ樹脂、グリシジルアミンタイプのエポキシ樹脂、グリシジルエステルタイプのエポキシ樹脂等に分類される。これらの中でも、グリシジルエーテルタイプのエポキシ樹脂が好ましい。
　エポキシ樹脂は、主骨格の違いによっても種々のエポキシ樹脂に分類される。
　具体的には、エポキシ樹脂は、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニルノボラック型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂等のアラルキル型エポキシ樹脂；スチルベン型エポキシ樹脂；ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂；ビフェニル型エポキシ樹脂；ジヒドロアントラセン型エポキシ樹脂；飽和ジシクロペンタジエン骨格を含むエポキシ樹脂；シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂；スピロ環含有エポキシ樹脂；複素環式エポキシ樹脂；脂環式エポキシ樹脂；脂肪族鎖状エポキシ樹脂；ゴム変性エポキシ樹脂；などに分類される。これらの中でも、ビフェニル構造を含有するエポキシ樹脂が好ましく、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂がより好ましい。
　本実施形態の樹脂組成物は、（Ａ）熱硬化性樹脂として、Ｎ－置換マレイミド基を１個以上有するマレイミド樹脂及び該マレイミド樹脂の誘導体からなる群から選択される１種以上を含有することが好ましく、さらに、エポキシ樹脂を含有することが好ましい。
　（Ａ）熱硬化性樹脂中におけるＮ－置換マレイミド基を１個以上有するマレイミド樹脂及び該マレイミド樹脂の誘導体からなる群から選択される１種以上の含有量は、特に限定されないが、好ましくは５０～９５質量％、より好ましくは６０～９０質量％、さらに好ましくは７０～８５質量％である。
　（Ａ）熱硬化性樹脂中におけるエポキシ樹脂の含有量は、特に限定されないが、好ましくは５～５０質量％、より好ましくは１０～４０質量％、さらに好ましくは１５～３０質量％である。
　本実施形態の樹脂組成物において、（Ａ）熱硬化性樹脂の含有量は、特に限定されないが、本実施形態の樹脂組成物中の樹脂成分の総量（１００質量％）に対して、好ましくは３０～１００質量％、より好ましくは５０～１００質量％、さらに好ましくは８０～１００質量％である。
　（Ａ）熱硬化性樹脂の含有量が上記範囲であると、耐熱性、成形性、加工性及び銅箔接着性がより良好になり易い傾向にある。
　ここで、本明細書において、「樹脂成分」とは、樹脂及び硬化反応によって樹脂を形成する化合物を意味する。但し、（Ｄ）硬化促進剤は、樹脂成分に含めないものとする。
　本実施形態の樹脂組成物中における樹脂成分の含有量は、特に限定されないが、本実施形態の樹脂組成物の固形分総量（１００質量％）に対して、好ましくは１０～９０質量％、より好ましくは２０～７０質量％、さらに好ましくは３０～５０質量％である。
　樹脂成分の含有量が上記下限値以上であると、耐熱性、成形性、加工性及び銅箔接着性がより良好になり易い傾向にある。また、樹脂成分の含有量が上記上限値以下であると、低熱膨張性がより良好になり易い傾向にある。
＜（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛＞
　本実施形態のプリプレグは、樹脂組成物が（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛を含有することによって、ドリル加工性のみならず、銅箔接着性にも優れるものになる。本実施形態のプリプレグが銅箔接着性に優れる理由は定かでは無いが、（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛は、プリプレグの表面を均質にする作用を有しており、これによって、プリプレグと銅箔との密着性が向上することが一因であると推測される。
　なお、本実施形態におけるモリブデン酸亜鉛とは、モリブデン酸と亜鉛との塩であり、その組成式は、例えば、ＺｎＸＭｏＹＯ４（０．５＜Ｘ＜２．５、０．５＜Ｙ＜２．５）、ＺｎＸＭｏＹＯ４（ＯＨ）Ｚ（０．５＜Ｘ＜２．５、０．５＜Ｙ＜２．５、０．５＜Ｚ＜２．５）等で表されるものである。
　また、本実施形態において、「球状」とは、対象である粒子の写真から計測される面積と周囲長を用いて、下記式によって算出される円形度が、９０以上であることを意味する。
　円形度＝｛４π×（面積）÷（周囲長）２｝×１００
　円形度は、１００に近づくほど真球に近く、本実施形態の（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛の円形度は、銅箔接着性の観点から、好ましくは９０～１００、より好ましくは９３～１００、さらに好ましくは９５～１００である。
　円形度のより具体的な測定方法は、実施例に記載の通りである。
　（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛の平均粒子径（Ｄ５０）は、特に限定されないが、銅箔接着性の観点から、好ましくは０．０１～２０μｍ、より好ましくは０．１～１０μｍ、さらに好ましくは０．２～５μｍ、特に好ましくは０．５～１．５μｍである。
　なお、本明細書において、粒子の平均粒子径（Ｄ５０）は、粒子の全体積を１００％として粒子径による累積度数分布曲線を求めたとき、体積５０％に相当する点の粒子径のことである。平均粒子径（Ｄ５０）は、例えば、レーザー回折散乱法を用いた粒度分布測定装置等で測定することができる。
　本実施形態の樹脂組成物において、（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛の含有量は、特に限定されないが、樹脂組成物の固形分総量（１００質量％）に対して、好ましくは０．１～１０質量％、より好ましくは０．２～７質量％、さらに好ましくは０．５～５質量％である。
　（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛の含有量が上記範囲であると、ドリル加工性及び銅箔接着性がより良好になり易い傾向にある。
＜（Ｃ）無機充填材＞
　本実施形態の樹脂組成物は、さらに、（Ｃ）無機充填材を含有することが好ましい。
　本実施形態の樹脂組成物は、（Ｃ）無機充填材を含有することによって、より優れた低熱膨張性及び耐熱性が得られ易い傾向にある。
　なお、本実施形態において、（Ｃ）無機充填材の概念に（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛は含めないものとする。
　（Ｃ）無機充填材は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　（Ｃ）無機充填材としては、例えば、シリカ、アルミナ、酸化チタン、マイカ、ベリリア、チタン酸バリウム、チタン酸カリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、炭酸アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、ケイ酸アルミニウム、炭酸カルシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素、クレー、タルク、ホウ酸アルミニウム、炭化ケイ素等が挙げられる。これらの中でも、低熱膨張性、耐熱性及び難燃性の観点から、シリカ、アルミナ、マイカ、タルクが好ましく、シリカ、アルミナがより好ましく、シリカがさらに好ましい。
　シリカとしては、例えば、湿式法で製造された含水率が高い沈降シリカと、乾式法で製造された結合水等をほとんど含まない乾式法シリカ等が挙げられる。乾式法シリカとしては、さらに、製造法の違いによって、例えば、破砕シリカ、フュームドシリカ、溶融シリカ等が挙げられる。これらの中でも、分散性及び成形性の観点から、溶融シリカが好ましい。
　（Ｃ）無機充填材の平均粒子径（Ｄ５０）は、特に限定されないが、（Ｃ）無機充填材の分散性及び微細配線性の観点から、好ましくは０．０１～２０μｍ、より好ましくは０．１～１０μｍ、さらに好ましくは０．２～５μｍ、特に好ましくは０．３～２μｍである。
　（Ｃ）無機充填材の形状としては、例えば、球状、破砕状等が挙げられ、球状が好ましい。
　本実施形態の樹脂組成物には、（Ｃ）無機充填材の分散性及び（Ｃ）無機充填材と有機成分との密着性を向上させる目的で、カップリング剤を用いてもよい。カップリング剤としては、例えば、シランカップリング剤、チタネートカップリング剤等が挙げられる。これらの中でも、シランカップリング剤が好ましい。
　本実施形態の樹脂組成物が（Ｃ）無機充填材を含有する場合、（Ｃ）無機充填材の含有量は、特に限定されないが、樹脂組成物の固形分総量（１００質量％）に対して、好ましくは１０～８０質量％、より好ましくは３０～７５質量％、さらに好ましくは４０～７０質量％、よりさらに好ましくは５０～６７質量％、特に好ましくは５５～６５質量％である。
　（Ｃ）無機充填材の含有量が上記下限値以上であると、低熱膨張性及び耐熱性がより良好になり易い傾向にある。また、（Ｃ）無機充填材の含有量が上記上限値以下であると、成形性及び銅箔接着性がより良好になり易い傾向にある。
＜（Ｄ）硬化促進剤＞
　本実施形態の樹脂組成物は、さらに、（Ｄ）硬化促進剤を含有することが好ましい。
　本実施形態の樹脂組成物は、（Ｄ）硬化促進剤を含有することによって硬化性が向上し、より優れた銅箔接着性が得られ易い傾向にある。
　（Ｄ）硬化促進剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　（Ｄ）硬化促進剤としては、例えば、ｐ－トルエンスルホン酸等の酸性触媒；トリエチルアミン、トリブチルアミン、ピリジン、ジシアンジアミド等のアミン化合物；メチルイミダゾール、フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾリウムトリメリテート等のイミダゾール化合物；ヘキサメチレンジイソシアネート樹脂と２－エチル－４－メチルイミダゾールの付加反応物等のイソシアネートマスクイミダゾール化合物；第４級アンモニウム化合物；トリフェニルホスフィン等のリン系化合物；ジクミルパーオキサイド、２，５－ジメチル－２，５－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキシン－３、２，５－ジメチル－２，５－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、α，α’－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン等の有機過酸化物；マンガン、コバルト、亜鉛等のカルボン酸塩などが挙げられる。
　これらの中でも、硬化促進効果及び保存安定性の観点から、イソシアネートマスクイミダゾール化合物が好ましい。
　本実施形態の樹脂組成物が（Ｄ）硬化促進剤を含有する場合、（Ｄ）硬化促進剤の含有量は、特に限定されないが、（Ａ）熱硬化性樹脂１００質量部に対して、好ましくは０．０１～１０質量部、より好ましくは０．０５～５質量部、さらに好ましくは０．１～１質量部である。
　（Ｄ）硬化促進剤の含有量が上記下限値以上であると、十分な硬化促進効果が得られ易い傾向にある。また、（Ｄ）硬化促進剤の含有量が上記上限値以下であると、保存安定性がより良好になり易い傾向にある。
＜その他の任意成分＞
　本実施形態の樹脂組成物は、さらに、必要に応じて、上記各成分以外の樹脂材料、難燃剤、酸化防止剤、熱安定剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、顔料、着色剤、滑剤、有機溶媒及びこれら以外の添加剤からなる群から選択される１種以上のその他の任意成分を含有していてもよい。
　上記の任意成分は、各々について、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　本実施形態の樹脂組成物中における上記の任意成分の含有量は特に限定されず、必要に応じて、本実施形態の効果を阻害しない範囲で使用すればよい。
　また、本実施形態の樹脂組成物は、所望する性能に応じて、上記の任意成分を含有しないものであってもよい。
（有機溶媒）
　本実施形態の樹脂組成物は、取り扱いを容易にするという観点及びプリプレグを製造し易くするという観点から、有機溶媒を含有していてもよい。
　有機溶媒は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　なお、本明細書中、有機溶媒を含有する樹脂組成物を、樹脂ワニスと称することがある。
　有機溶媒としては、例えば、エタノール、プロパノール、ブタノール、メチルセロソルブ、ブチルセロソルブ、プロピレングリコールモノメチルエーテル等のアルコール系溶媒；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン系溶媒；テトラヒドロフラン等のエーテル系溶媒；トルエン、キシレン、メシチレン等の芳香族炭化水素系溶媒；ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン等の窒素原子含有溶媒；ジメチルスルホキシド等の硫黄原子含有溶媒；γ－ブチロラクトン等のエステル系溶媒などが挙げられる。
　これらの中でも、溶解性の観点から、アルコール系溶媒、ケトン系溶媒、窒素原子含有溶媒、芳香族炭化水素系溶媒が好ましく、芳香族炭化水素系溶媒がより好ましく、トルエンがさらに好ましい。
＜樹脂組成物の製造方法＞
　本実施形態の樹脂組成物は、各成分を混合することによって製造することができる。この際、各成分は撹拌しながら溶解又は分散させてもよい。混合順序、温度、時間等の条件は、特に限定されず、原料の種類等に応じて任意に設定すればよい。
〔繊維基材〕
　本実施形態のプリプレグが含有する繊維基材の目付量は、５０ｇ／ｍ２以上である。
　繊維基材の目付量が、５０ｇ／ｍ２以上であることによって、本実施形態のプリプレグは、機械強度に優れるものになる。
　繊維基材の目付量は、プリプレグの機械強度の観点から、好ましくは６０ｇ／ｍ２以上、より好ましくは７０ｇ／ｍ２以上、さらに好ましくは８０ｇ／ｍ２以上であり、また、高密度配線化の観点から、好ましくは１５０ｇ／ｍ２以下、より好ましくは１４０ｇ／ｍ２以下、さらに好ましくは１３０ｇ／ｍ２以下、特に好ましくは１２０ｇ／ｍ２以下である。
　繊維基材の目付量は、プリプレグの機械強度及び高密度配線化の観点から、好ましくは５０～１５０ｇ／ｍ２、より好ましくは６０～１４０ｇ／ｍ２、さらに好ましくは７０～１３０ｇ／ｍ２、特に好ましくは８０～１２０ｇ／ｍ２である。
　繊維基材の厚さは、プリプレグの機械強度の観点から、好ましくは５０μｍ以上、より好ましくは６０μｍ以上、さらに好ましくは７０μｍ以上、特に好ましくは８０μｍ以上であり、また、高密度配線化の観点から、好ましくは１５０μｍ以下、より好ましくは１４０μｍ以下、さらに好ましくは１３０μｍ以下、特に好ましくは１２０μｍ以下である。
　繊維基材の厚さは、特に限定されないが、プリプレグの機械強度及び高密度配線化の観点から、好ましくは５０～１５０μｍ、より好ましくは６０～１４０μｍ、さらに好ましくは７０～１３０μｍ、特に好ましくは８０～１２０μｍである。
　繊維基材は、例えば、織布、不織布、ロービンク、チョップドストランドマット、サーフェシングマット等の形状を有する。
　繊維基材は、樹脂組成物の含浸性等の観点から、カップリング剤で表面処理したものであってもよく、機械的に開繊処理を施したものであってもよい。
　繊維基材を構成する繊維としては、例えば、ガラス繊維等の無機物繊維；ポリイミド、ポリエステル、テトラフルオロエチレン等の有機繊維；これらの混合物などが挙げられる。これらの中でも、低熱膨張性の観点から、無機物繊維が好ましく、ガラス繊維がより好ましい。同様の観点から、繊維基材は、ガラスクロスであることが好ましい。
　ガラス繊維としては、例えば、Ｅガラス、Ｄガラス、Ｔガラス、Ｓガラス等が挙げられる。これらの中でも、低熱膨張性の観点から、Ｄガラス、Ｔガラス及びＳガラスからなる群から選択される１種以上が好ましい。
　なお、Ｅガラス、Ｄガラス、Ｔガラス、Ｓガラスの代表的な組成は次の通りである。
・Ｅガラス：ＳｉＯ２（５２～５６質量％）、Ａｌ２Ｏ３（１２～１６質量％）、Ｆｅ２Ｏ３（０～０．８質量％）、Ｂ２Ｏ３（５～１０質量％）、ＣａＯ（１６～２５質量％）、ＭｇＯ（０～６質量％）、Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ（０～２質量％）、ＴｉＯ２（０～１．５質量％）、Ｆ２（０～１質量％）
・Ｄガラス：ＳｉＯ２（７４質量％）、Ａｌ２Ｏ３（０．５質量％）、Ｂ２Ｏ３（２２質量％）、ＣａＯ（０．５質量％）、Ｎａ２Ｏ（１質量％）、Ｋ２Ｏ（１．５質量％）、Ｌｉ２Ｏ（０．５質量％）、
・Ｔガラス：ＳｉＯ２（６４～６６質量％）、Ａｌ２Ｏ３（２４～２６質量％）、ＭｇＯ（９～１１質量％）
・Ｓガラス：ＳｉＯ２（６２～６５質量％）、Ａｌ２Ｏ３（２０～２５質量％）、ＣａＯ（０～０．０１質量％）、ＭｇＯ（１０～１５質量％）、Ｂ２Ｏ３（０～０．０１質量％）、Ｎａ２Ｏ及びＫ２Ｏ（０～１質量％）
　ガラス繊維中におけるＳｉＯ２の含有量は、特に限定されないが、好ましくは３０～９５質量％、より好ましくは４０～９０質量％、さらに好ましくは５０～８０質量％、特に好ましくは６０～７５質量％である。
　ガラス繊維中におけるＳｉＯ２の含有量が上記下限値以上であると、プリプレグは低熱膨張性及び低反り性に優れる傾向にある。また、ガラス繊維中におけるＳｉＯ２の含有量が上記上限値以下であると、プリプレグのドリル加工性がより良好になり易い傾向にある。
［プリプレグの製造方法］
　本実施形態のプリプレグは、例えば、樹脂組成物を繊維基材に含浸した後、樹脂組成物をＢ－ステージ化することによって製造することができる。
　樹脂組成物を繊維基材に含浸する方法としては、例えば、ホットメルト法、ソルベント法等を採用できる。
　ホットメルト法は、有機溶媒を含有しない樹脂組成物を、繊維基材に含浸する方法である。
　ホットメルト法の一態様としては、有機溶媒を含有しない本実施形態の樹脂組成物を、剥離性の良い塗工紙に一旦コーティングしてから、該コーティングした樹脂組成物を繊維基材にラミネートすることによって含浸する方法が挙げられる。
　ホットメルト法の別の態様としては、有機溶媒を含有しない本実施形態の樹脂組成物をダイコーター等によって繊維基材に直接塗布して含浸する方法が挙げられる。
　ソルベント法は、有機溶媒を含有する樹脂組成物を、繊維基材に含浸する方法である。具体的には、例えば、有機溶媒を含有する本実施形態の樹脂組成物に繊維基材を浸漬した後、乾燥して有機溶媒を除去すると共に、樹脂組成物をＢ－ステージ化させる方法が挙げられる。
　乾燥温度は、特に限定されないが、生産性及び樹脂組成物を適度にＢ－ステージ化する観点から、好ましくは５０～２００℃、より好ましくは１００～１９０℃、さらに好ましくは１５０～１８０℃である。
　乾燥時間は、特に限定されないが、生産性及び樹脂組成物を適度にＢ－ステージ化する観点から、好ましくは１～３０分間、より好ましくは２～１５分間、さらに好ましくは３～１０分間である。
　本実施形態のプリプレグ中における、樹脂組成物の含有量は、特に限定されないが、成形性の観点から、好ましくは３０～８０質量％、より好ましくは３５～７０質量％、さらに好ましくは４０～６０質量％である。
［積層板］
　本実施形態の積層板は、本実施形態のプリプレグの硬化物と、金属箔と、を有する積層板である。
　なお、金属箔を有する積層板は、金属張積層板と称されることもある。
　金属箔の金属としては、特に限定されず、例えば、銅、金、銀、ニッケル、白金、モリブデン、ルテニウム、アルミニウム、タングステン、鉄、チタン、クロム、これらの金属元素を１種以上含有する合金等が挙げられる。
　本実施形態の積層板は、例えば、本実施形態のプリプレグの片面又は両面に金属箔を配置してから、加熱加圧成形することによって製造することができる。
　通常、この加熱加圧成形によって、Ｂ－ステージ化されたプリプレグを硬化させて本実施形態の積層板が得られる。
　加熱加圧成形する際、プリプレグは１枚のみを用いてもよいし、２枚以上のプリプレグを積層させて用いてもよい。
　加熱加圧成形は、例えば、多段プレス、多段真空プレス、連続成形、オートクレーブ成形機等を使用することができる。
　加熱加圧成形の条件は、特に限定されないが、例えば、温度１００～３００℃、時間１０～３００分間、圧力１．５～５ＭＰａとすることができる。
［プリント配線板］
　本実施形態のプリント配線板は、本実施形態のプリプレグの硬化物を有するプリント配線板である。
　本実施形態のプリント配線板は、例えば、本実施形態のプリプレグの硬化物に対して、公知の方法によって、導体回路形成を行うことによって製造することができる。また、さらに必要に応じて多層化接着加工を施すことによって、多層プリント配線板を製造することもできる。導体回路は、例えば、穴開け加工、金属めっき加工、金属箔のエッチング等を適宜施すことによって形成することができる。
［半導体パッケージ］
　本実施形態の半導体パッケージは、本実施形態のプリント配線板と、半導体素子と、を有する半導体パッケージである。
　本実施形態の半導体パッケージは、例えば、本実施形態のプリント配線板に、公知の方法によって、半導体チップ、メモリ等を搭載することによって製造することができる。
　以下、実施例を挙げて、本実施形態を具体的に説明する。ただし、本実施形態は以下の実施例に限定されるものではない。
　なお、各例において、重量平均分子量（Ｍｗ）は以下の方法によって測定した。
　ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により、標準ポリスチレンを用いた検量線から換算した。検量線は、標準ポリスチレン：ＴＳＫｓｔａｎｄａｒｄ　ＰＯＬＹＳＴＹＲＥＮＥ（Ｔｙｐｅ；Ａ－２５００、Ａ－５０００、Ｆ－１、Ｆ－２、Ｆ－４、Ｆ－１０、Ｆ－２０、Ｆ－４０）［東ソー株式会社製、商品名］を用いて３次式で近似した。ＧＰＣの測定条件を、以下に示す。
　装置：
　ポンプ：Ｌ－６２００型［株式会社日立ハイテクノロジーズ製］
　検出器：Ｌ－３３００型ＲＩ［株式会社日立ハイテクノロジーズ製］
　カラムオーブン：Ｌ－６５５Ａ－５２［株式会社日立ハイテクノロジーズ製］
　カラム：ガードカラム；ＴＳＫ　Ｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎ　ＨＨＲ－Ｌ＋カラム；ＴＳＫｇｅｌ　Ｇ４０００ＨＨＲ＋ＴＳＫｇｅｌ　Ｇ２０００ＨＨＲ（すべて東ソー株式会社製、商品名）
　カラムサイズ：６．０×４０ｍｍ（ガードカラム）、７．８×３００ｍｍ（カラム）
溶離液：テトラヒドロフラン
　試料濃度：３０ｍｇ／５ｍＬ
　注入量：２０μＬ
　流量：１．００ｍＬ／分
　測定温度：４０℃
製造例１：アミノマレイミド樹脂の製造
　温度計、撹拌装置、還流冷却管付き水分定量器の付いた加熱及び冷却可能な容積５リットルの反応容器に、２，２－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン１００質量部と、両末端に第１級アミノ基を有するシリコーン化合物（第１級アミノ基当量７５０ｇ／ｍｏｌ）５．６質量部と、３，３’－ジエチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタン７．９質量部と、プロピレングリコールモノメチルエーテル１７１質量部と、を投入し、還流させながら２時間反応させた。これを還流温度にて３時間かけて濃縮し、固形分濃度が６５質量％のアミノマレイミド樹脂の溶液を製造した。得られたアミノマレイミド樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、約２，７００であった。
［円形度の測定方法］
　走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（日本電子株式会社製、製品名「ＪＳＭ－６０１０ＰＬＵＳ／ＬＡ」）を用いて、モリブデン酸亜鉛を５，０００倍で観察し、得られたＳＥＭ写真において、任意の粒子１０個の面積及び周囲長を計測した。次いで、得られた面積及び周囲長を用いて、下記式に基づいて、各々の粒子の円形度を算出し、これらを平均した値を各例で使用したモリブデン酸亜鉛の円形度とした。
　円形度＝｛４π×（面積）÷（周囲長）２｝×１００
実施例１～２、比較例１～２
（樹脂組成物の製造）
　表１に記載の各成分を、メチルエチルケトンと共に撹拌及び混合して、固形分濃度が６０質量％であるワニス状の樹脂組成物を調製した。なお、表１中、各成分の配合量の単位は質量部であり、溶液の場合は、固形分換算の質量部を意味する。
（プリプレグの製造）
　上記で得たワニス状の樹脂組成物を、ガラスクロス（目付量：１１４ｇ／ｍ２、ガラスの種類：Ｔガラス、ガラスクロスの厚さ：９８μｍ）に含浸し、１２０℃で３分間加熱乾燥することによってプリプレグを得た。なお、プリプレグ中における樹脂組成物の含有量は、５０質量％である。
（銅張積層板の製造）
　上記で得たプリプレグを７枚重ね、その上下に、厚さ１２μｍの銅箔（三井金属株式会社製、商品名「３ＥＣ－Ｍ３－ＶＬＰ－１２」、Ｍ面（粗化面）のＲｚ：３．０μｍ）を、Ｍ面（粗化面）がプリプレグに接するように配置した。この積層体を、温度２４０℃、圧力３．０ＭＰａの条件で９０分間加熱加圧成形して、銅張積層板を得た。
［評価方法］
　下記方法に従って各評価を行った。結果を表１に示す。
（ドリル穴位置ずれ量の測定方法）
　銅張積層板を３枚重ねたものの上に厚さ０．１５ｍｍのアルミニウム箔、下に厚さ１．５ｍｍの紙フェノール板を配置した。次いで、φ０．１５ｍｍのドリルによりドリル穴あけ機（ビアメカニクス株式会社製、商品名「ＮＤ－１Ｖ２１２」）を用いて回転数２００ｋｒｐｍ、送り速度２ｍ／ｍｉｎ、チップロード１０μｍ／ｒｅｖの条件で１００００穴の穴あけを行った。３枚重ねの銅張積層板のうち、３枚目下側（ドリル出口側）の穴の位置ずれ量を穴位置精度測定機（ビアメカニクス株式会社製、商品名「ＨＴ－１ＡＭ」）を用いて測定し、１００００穴の位置ずれ量の平均＋３σ（σ：標準偏差）を計算し、ドリル穴位置精度の指標とした。
（銅箔ピール強度の測定方法）
　上記で作製した銅張積層板の銅箔をエッチングによって５ｍｍ幅の直線ライン状に加工したものを試験片とした。形成した直線ライン状の銅箔を小型卓上試験機（株式会社島津製作所製、商品名「ＥＺ－ＴＥＳＴ」）に取り付け、室温（２５℃）にて、９０°方向に引き剥がすことによって銅箔ピール強度を測定した。なお、銅箔を引き剥がす際の引っ張り速度は５０ｍｍ／ｍｉｎとした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000014
　なお、表１に示す各成分の詳細は、以下のとおりである。
［（Ａ）成分］
・熱硬化性樹脂１：製造例１で調製したアミノマレイミド樹脂
・熱硬化性樹脂２：ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、日本化薬株式会社製「ＮＣ－３０００」、エポキシ当量２７５ｇ／ｅｑ
［（Ｂ）成分］
・球状モリブデン酸亜鉛：平均粒子径（Ｄ５０）０．９μｍ、円形度９９
［比較成分］
・モリブデン酸亜鉛担持タルク：鱗片状、円形度９０未満、モリブデン酸亜鉛の担持量が２０質量％
［（Ｃ）成分］
・溶融シリカ：平均粒子径（Ｄ５０）０．５μｍ、球状溶融シリカ
［（Ｄ）成分］
・硬化促進剤：イソシアネートマスクイミダゾール、第一工業製薬株式会社製、商品名「Ｇ－８００９Ｌ」
　表１から、本実施形態の実施例１及び２のプリプレグは、（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛を添加していない比較例１のプリプレグと比べると、銅箔ピール強度を維持したまま、ドリル穴位置ずれ量を低減できていることが分かる。一方、（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛ではないモリブデン酸亜鉛担持タルクを添加した比較例２のプリプレグは、ドリル穴位置ずれ量を低減できているものの、銅箔ピール強度が大幅に低下していた。

Claims (11)

  1. 　（Ａ）熱硬化性樹脂及び（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛を含有する樹脂組成物と、繊維基材と、を含有し、
    　前記繊維基材の目付量が、５０ｇ／ｍ２以上である、プリプレグ。
  2. 　前記繊維基材の厚さが、５０μｍ以上である、請求項１に記載のプリプレグ。
  3. 　前記繊維基材がガラスクロスである、請求項１又は２に記載のプリプレグ。
  4. 　前記ガラスクロスを構成するガラス繊維が、Ｄガラス、Ｔガラス及びＳガラスからなる群から選択される１種以上である、請求項３に記載のプリプレグ。
  5. 　前記（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛の平均粒子径（Ｄ５０）が、０．０１～２０μｍである、請求項１又は２に記載のプリプレグ。
  6. 　前記樹脂組成物中における前記（Ｂ）球状モリブデン酸亜鉛の含有量が、前記樹脂組成物の固形分総量（１００質量％）に対して、０．１～１０質量％である、請求項１又は２に記載のプリプレグ。
  7. 　前記（Ａ）熱硬化性樹脂が、Ｎ－置換マレイミド基を１個以上有するマレイミド樹脂及び該マレイミド樹脂の誘導体からなる群から選択される１種以上を含有する、請求項１又は２に記載のプリプレグ。
  8. 　前記（Ａ）熱硬化性樹脂が、さらに、エポキシ樹脂を含有する、請求項７に記載のプリプレグ。
  9. 　請求項１又は２に記載のプリプレグの硬化物と、金属箔と、を有する積層板。
  10. 　請求項１又は２に記載のプリプレグの硬化物を有するプリント配線板。
  11. 　請求項１０に記載のプリント配線板と、半導体素子と、を有する半導体パッケージ。
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