TW202306768A - 硬塗覆膜積層體、具黏著劑層的硬塗覆膜積層體及其製造方法 - Google Patents

硬塗覆膜積層體、具黏著劑層的硬塗覆膜積層體及其製造方法 Download PDF

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Abstract

議題：提供操作性優良的硬塗覆膜積層體。解決方式：一種硬塗覆膜積層體1，具有：具有基材膜12及形成於基材膜12的一面側的硬塗覆層13之硬塗覆膜14、層積於硬塗覆膜14的基材12側的面之製程膜11、及層積於硬塗覆膜14的硬塗覆層13側的面之保護膜15，其中，製程膜11對硬塗覆膜14的剝離強度A為500mN／50mm以下，保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B為500mN／50mm以下，保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B較製程膜11對硬塗覆膜14的剝離強度A大50mN／50mm以上。

Description

硬塗覆膜積層體、具黏著劑層的硬塗覆膜積層體及其製造方法
本發明關於硬塗覆膜積層體、具黏著劑層的硬塗覆膜積層體及其製造方法。
近年來，在各種電子機器，大量利用液晶顯示器（LCD）、有機EL顯示器（OELD）等的各種顯示器，也有利用作為觸控面板者。在這些各種顯示器的表面，為了防止刮傷，多設置硬塗覆膜。
硬塗覆膜通常具有基材、及層積於該基材的一面側的硬塗覆層。如此的硬塗覆膜的製造方法，通常是將事先製造的基材的一面塗佈硬塗覆層的材料，在該基材上形成硬塗覆層（例如專利文獻1）。
又，專利文獻2揭示，使用在轉印用基材上具有硬塗覆層的轉印型硬塗覆膜，只轉印硬塗覆層於對象物的技術。然而，以該技術不存在形成硬塗覆層的基材，有無法經由對象物形成其他機能性層等的問題，缺乏泛用性。 ［先行技術文獻］ ［專利文獻］
［專利文獻1］日本專利特開2016－112834號公報 ［專利文獻2］日本專利特開2020－157684號公報
［發明所欲解決的問題］
於是，近年來，具有如上述的顯示器的裝置發展薄膜化，伴隨該等也要求硬塗覆膜、特別是硬塗覆膜的基材薄膜化。但是，當硬塗覆膜發展薄膜化，在各製程的操作性變得困難。
本發明為鑑於如此實際狀況而完成者，以提供操作性優良的硬塗覆膜積層體、及具黏著劑層的硬塗覆膜積層體、以及硬塗覆膜積層體及具黏著劑層的硬塗覆膜積層體的製造方法為目的。 ［用以解決問題的手段］
為了達成上述目的，第一，本發明提供一種硬塗覆膜積層體，具有：具有基材膜及形成於前述基材膜的一面側的硬塗覆層之硬塗覆膜、層積於前述硬塗覆膜的前述基材膜側的面之製程膜、以及積層於前述硬塗覆膜的前述硬塗覆層側的面之保護膜，其特徵在於，前述製程膜對前述硬塗覆膜的剝離強度A為500mN／50mm以下，前述保護膜對前述硬塗覆膜的剝離強度B為500mN／50mm以下，前述保護膜對前述硬塗覆膜的剝離強度B較前述製程膜對前述硬塗覆膜的剝離強度A大50mN／50mm以上（發明1）。
在上述發明（發明1），透過在硬塗覆膜的一面側具有製程膜、在硬塗覆膜的另一面側具有保護膜，製程膜及保護膜發揮支持體的作用，即使硬塗覆膜為薄膜，操作性也優良。又，透過剝離強度A及B具有上述數值範圍及關係，不僅容易剝離製程膜及保護膜，且可在保護膜之前穩定地剝離製程膜。
在上述發明（發明1），前述製程膜對前述硬塗覆膜的剝離強度A為50mN／50mm以上為佳（發明2）。
在上述發明（發明1、2），前述保護膜對前述硬塗覆膜的剝離強度B為200mN／50mm以上為佳（發明3）。
在上述發明（發明1～3），在前述硬塗覆膜的前述基材膜的厚度為0.5μm以上、15μm以下為佳（發明4）。
在上述發明（發明1～4），在前述硬塗覆膜的前述基材膜具有光學等方性為佳（發明5）。
第二，本發明提供一種具黏著劑層的硬塗覆膜積層體，具有：具有基材膜及形成於前述基材膜的一面側的硬塗覆層之硬塗覆膜、層積於前述硬塗覆膜的前述基材膜側的面之黏著劑層、層積於與前述黏著劑層的前述硬塗覆膜側的面相反側的面之剝離片、以及積層於前述硬塗覆膜的前述硬塗覆層側的面之保護膜，其特徵在於，前述保護膜對前述硬塗覆膜的剝離強度B為500mN／50mm以下，前述剝離片對前述黏著劑層的剝離強度C為500mN／50mm以下，前述保護膜對前述硬塗覆膜的剝離強度B較前述剝離片對前述黏著劑層的剝離強度C大50mN／50mm以上（發明6）。
在上述發明（發明6），前述剝離片對前述黏著劑層的剝離強度C為50mN／50mm以上為佳（發明7）。
第三，本發明提供一種硬塗覆膜積層體的製造方法，具有：在製程膜上形成基材膜之步驟；在與前述基材膜的前述製程膜側的面相反的面側，形成硬塗覆層之步驟；以及，在與前述硬塗覆層的前述基材膜側的面相反的面側，層積保護膜之步驟；含有前述基材膜及前述硬塗覆層的積層體構成硬塗覆膜，其特徵在於，前述製程膜對前述硬塗覆膜的剝離強度A為500mN／50mm以下，前述保護膜對前述硬塗覆膜的剝離強度B為500mN／50mm以下，前述保護膜對前述硬塗覆膜的剝離強度B較前述製程膜對前述硬塗覆膜的剝離強度A大50mN／50mm以上（發明8）。
第四，本發明提供一種具黏著劑層的硬塗覆膜積層體的製造方法，具有：在製程膜上形成基材膜之步驟；在與前述基材膜的前述製程膜側的面相反的面側，形成硬塗覆層之步驟；在與前述硬塗覆層的前述基材膜側的面相反的面側，層積保護膜之步驟；從前述基材膜剝離前述製程膜，使前述基材膜露出之步驟；以及，對前述露出的基材膜，貼附具有黏著劑層及剝離片的黏著片的前述黏著劑層側之步驟；含有前述基材膜及前述硬塗覆層的積層體構成硬塗覆膜，其特徵在於，前述製程膜對前述硬塗覆膜的剝離強度A為500mN／50mm以下，前述保護膜對前述硬塗覆膜的剝離強度B為500mN／50mm以下，前述剝離片對前述黏著劑層的剝離強度C為500mN／50mm以下，前述保護膜對前述硬塗覆膜的剝離強度B較前述製程膜對前述硬塗覆膜的剝離強度A大50mN／50mm以上，前述保護膜對前述硬塗覆膜的剝離強度B較前述剝離片對前述黏著劑層的剝離強度C大50mN／50mm以上（發明9）。 ［發明功效］
本發明之硬塗覆膜積層體及具黏著劑層的硬塗覆膜積層體，操作性優良。又，根據本發明之方法，可在優良的操作性下、無瑕疵地製造硬塗覆膜積層體及具黏著劑層的硬塗覆膜積層體。
［用以實施發明的形態］
以下對於本發明之實施形態進行說明。 ［硬塗覆膜積層體］ 圖1為顯示本發明之一實施形態之硬塗覆膜積層體的剖面圖。如圖1所示，本實施形態之硬塗覆膜積層體1具有：具有基材膜12及形成於基材膜12的一面側的硬塗覆層13之硬塗覆膜14、層積於硬塗覆膜14的基材膜12側的面之製程膜11、以及積層於硬塗覆膜14的硬塗覆層13側的面之保護膜15。
在本實施形態之硬塗覆膜積層體1，由於存在製程膜11及保護膜15，即使硬塗覆膜14為薄膜，製程膜11及保護膜15也能發揮支持體的作用，成為具有某程度的剛性（彈性）者，結果成為操作性優良者。
又，在本實施形態之硬塗覆膜積層體1，製程膜11對硬塗覆膜14的剝離強度A為500mN／50mm以下，保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B為500mN／50mm以下，保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B較製程膜11對硬塗覆膜14的剝離強度A大50mN／50mm以上。又，在本說明書的剝離強度是指，基本上根據JIS Z0237：2009的180度拉開剝離法所測量的剝離強度，具體的試驗方法如後述的試驗例所示。
經由製程膜11對硬塗覆膜14的剝離強度A在上述範圍，可使製程膜11容易從硬塗覆膜14剝離，防止在剝離時硬塗覆膜14的損傷，可無問題地進行後續步驟。又，經由保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B在上述範圍，可使保護膜15容易從硬塗覆膜14剝離，防止在剝離時硬塗覆膜14的損傷，可獲得良好的目的物（製品）。
又，經由保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B、與製程膜11對硬塗覆膜14的剝離強度A的關係如上所述，可在保護膜15之前穩定地剝離製程膜11。因此，後續的步驟，例如黏著片對剝離製程膜11而露出的硬塗覆膜14的貼附，可以層積保護膜15的狀態進行，防止硬塗覆膜14的損傷。
從剝離容易性的觀點，製程膜11對硬塗覆膜14的剝離強度A為500mN／50mm以下，以300mN／50mm以下為佳，特別以200mN／50mm以下為佳，更以150mN／50mm以下為佳。另一方面，製程膜11對硬塗覆膜14的剝離強度A為50mN／50mm以上為佳，特別以60mN／50mm以上為佳，更以70mN／50mm以上為佳。因此，可防止各步驟中製程膜11非預期的剝離。
從剝離容易性的觀點，保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B為500mN／50mm以下，以450mN／50mm以下為佳，特別以400mN／50mm以下為佳，更以350mN／50mm以下為佳。另一方面，保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B為200mN／50mm以上為佳，特別以230mN／50mm以上為佳，更以250mN／50mm以上為佳。因此，可防止各步驟中保護膜15非預期的剝離。
從上述剝離順序的觀點，保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B（mN／50mm）減去製程膜11對硬塗覆膜14的剝離強度A（mN／50mm）的差值（剝離強度差（B－A））為50mN／50mm以上，以80mN／50mm以上為佳，特別以100mN／50mm以上為佳，更以150mN／50mm以上為佳。另一方面，剝離強度差（B－A）越大越好，通常為400mN／50mm以下。因此，容易只剝離製程膜11。
1.各要件 1.1.製程膜 本實施形態之製程膜11為塗佈構成硬塗覆膜14的基材膜12的材料者。製程膜11只要是賦予硬塗覆膜積層體1剛性，可良好形成基材膜12者，沒有特別限定，但以對構成基材膜12的材料的塗佈液所含的溶劑有耐溶劑性者為佳。
製程膜11可為樹脂膜，或也可為玻璃板等的硬質體。然而，從可以捲對捲（roll－to－roll）進行製造本實施形態之硬塗覆膜14用的各步驟、達成優良的生產性的觀點，製程膜11為樹脂膜為佳。
上述樹脂膜，例如聚對苯二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚萘二甲酸乙二酯等的聚酯膜、聚乙烯膜、聚丙烯膜等的聚烯烴膜、賽璐玢、二乙醯纖維素膜、三乙醯纖維素膜、乙醯丁酸纖維素膜、聚氯乙烯膜、聚氯亞乙烯膜、聚乙烯醇膜、乙烯－乙酸乙烯酯共聚物膜、聚苯乙烯膜、聚碳酸酯膜、聚甲基戊烯膜、聚碸膜、聚醚醚酮膜、聚醚碸膜、聚醚醯亞胺膜、氟樹脂膜、聚醯胺膜、聚醯亞胺膜、丙烯酸樹脂膜、聚氨酯樹脂膜、降莰烯類聚合物膜、環狀烯烴類聚合物膜、環狀共軛二烯類聚合物膜、乙烯基脂環式烴聚合物膜等的樹脂膜或該等的積層膜。這些之中，從耐溶劑性優良的觀點，使用聚對苯二甲酸乙二酯膜為佳。
經由適宜調整上述樹脂膜的種類、與該樹脂膜的基材膜12的接觸面的狀態，可調整上述製程膜11對硬塗覆膜14的剝離強度A。又，也可在製程膜11的基材膜12側的面，經由剝離處理形成剝離劑層。
製程膜11的厚度以10μm以上為佳，特別以20μm以上為佳，更以25μm以上為佳。因此，可賦予硬塗覆膜積層體1良好的剛性，謀求操作性的提升。又，製程膜11的厚度以500μm以下為佳，特別以250μm以下為佳。因此，可以捲對捲良好地進行各步驟。
1.2.基材膜 基材膜12為形成硬塗覆層13用的基材，構成硬塗覆層13以及硬塗覆膜14。由於具有基材膜12，泛用性提高，也可在基材膜12與硬塗覆層13之間設置其他的機能層。
基材膜12以經由塗佈硬化性樹脂組合物（以下有稱為「基材膜形成用組合物」的情形）及使其硬化而形成者為佳。因此，可使基材膜12容易形成所欲厚度，特別是形成薄膜。
上述硬化性樹脂組合物可以是活性能量線硬化性，也可以是熱硬化性，但從不必在高溫環境硬化的點、短時間完成硬化的點，以活性能量線硬化性為佳。具體以含有活性能量線硬化性成分的硬化性樹脂組合物為佳，特別以含有主劑聚合物與活性能量線硬化性單體的硬化性樹脂組合物為佳，再者，以含有作為主劑聚合物的熱塑性樹脂、活性能量線硬化性單體、及聚合起始劑的硬化性樹脂組合物為佳。
（1）硬化性樹脂組合物 （1－1）熱塑性樹脂 熱塑性樹脂未特別限定，以硬化後對硬塗覆層13的加熱乾燥具有耐熱性的樹脂為佳，又以可形成薄膜的樹脂為佳。具體為，玻璃轉移溫度（Tg）為100℃以上的樹脂為佳，特別以130℃以上的樹脂為佳，更以150℃以上的樹脂為佳。又，玻璃轉移溫度（Tg）的上限沒有特別限制，通常為370℃以下。
如上述的樹脂，例如聚丙烯酸酯類樹脂、聚醚碸類樹脂、聚碸類樹脂、脂環式烴類樹脂、聚碳酸酯類樹脂、聚醯亞胺類樹脂、矽類高分子化合物、聚醯胺類樹脂、聚醯胺醯亞胺類樹脂、聚苯醚類樹脂、聚醚酮類樹脂、聚醚醚酮類樹脂、聚烯烴類樹脂、聚酯類樹脂、聚苯硫醚類樹脂、丙烯酸類樹脂、芳香族類聚合物等。
在基材膜形成用組合物中的熱塑性樹脂的含量，以20質量%以上為佳，特別以25質量%以上為佳，更以30質量%以上為佳。又，該含量以95質量%以下為佳，特別以90質量%以下為佳，更以85質量%以下為佳。經由熱塑性樹脂的含量在上述範圍，可獲得適合做為硬塗覆層12的支持體的膜。
（1－2）活性能量線硬化性單體 活性能量線硬化性單體以分子中具有（甲基）丙烯醯基的含（甲基）丙烯醯基單體為佳。又，在本說明書，（甲基）丙烯醯基表示丙烯醯基及甲基丙烯醯基兩者。其他類似用語亦同。
含（甲基）丙烯醯基單體由於經由聚合起始劑的裂解而使自由基聚合、硬化，故宜被使用。又，含（甲基）丙烯醯基單體由於分子量較小、黏度低，經由使用此等也有可減少溶劑的優點。
含（甲基）丙烯醯基單體可為單官能基的含（甲基）丙烯醯基單體，也可為多官能基的含（甲基）丙烯醯基單體。此處，單官能基的含（甲基）丙烯醯基單體是指分子中具有1個（甲基）丙烯醯基的單體，多官能基的含（甲基）丙烯醯基單體是指分子中具有2個以上的（甲基）丙烯醯基的單體。又，含（甲基）丙烯醯基單體可單獨1種使用，也可組合2種以上使用。
單官能基的含（甲基）丙烯醯基單體，例如可列舉烷基的碳數1～20的（甲基）丙烯酸烷基酯為佳。烷基的碳數1～20的（甲基）丙烯酸烷基酯，例如（甲基）丙烯酸甲酯、（甲基）丙烯酸乙酯、（甲基）丙烯酸丙酯、（甲基）丙烯酸丁酯、（甲基）丙烯酸戊酯、（甲基）丙烯酸己酯、（甲基）丙烯酸2－乙基己酯、（甲基）丙烯酸異辛酯、（甲基）丙烯酸癸酯、（甲基）丙烯酸十二酯、（甲基）丙烯酸十四酯、（甲基）丙烯酸十六酯、（甲基）丙烯酸十八酯、（甲基）丙烯酸月桂酯等。
又，單官能基的含（甲基）丙烯醯基單體也可較佳列舉例如分子內具有脂環式結構的（甲基）丙烯酸酯（含脂環式結構（甲基）丙烯酸酯）、分子內具有芳環的（甲基）丙烯酸酯（含芳環（甲基）丙烯酸酯）。
含脂環式結構（甲基）丙烯酸酯，可列舉例如（甲基）丙烯酸環己酯、（甲基）丙烯酸二環戊酯、（甲基）丙烯酸金剛烷酯、（甲基）丙烯酸異莰酯、（甲基）丙烯酸二環戊烯酯、（甲基）丙烯酸二環戊烯氧基乙酯等。
上述含芳環（甲基）丙烯酸酯的芳環，可列舉例如苯環、萘環、蒽環、聯苯環、芴環等，其中以苯環為佳。
含芳環（甲基）丙烯酸酯，可列舉例如（甲基）丙烯酸苯酯、（甲基）丙烯酸2－苯基乙酯、（甲基）丙烯酸苄酯、（甲基）丙烯酸萘酯、（甲基）丙烯酸2－苯氧基乙酯、（甲基）丙烯酸苯氧基丁酯、乙氧化o－苯基酚丙烯酸酯、苯氧基二乙二醇（甲基）丙烯酸酯、苯氧基聚乙二醇（甲基）丙烯酸酯等。
單官能基的含（甲基）丙烯醯基單體，除上述以外也可使用例如（甲基）丙烯酸甲氧基乙酯、（甲基）丙烯酸乙氧基乙酯等的（甲基）丙烯酸烷氧基烷酯；聚氧化烯改質（甲基）丙烯酸酯；丙烯腈、甲基丙烯腈等的腈類單體；丙烯醯胺、甲基丙烯醯胺、N－甲基丙烯醯胺、N－甲基甲基丙烯醯胺、N－N—二甲基（甲基）丙烯醯胺、N－N－二乙基（甲基）丙烯醯胺等的醯胺類單體；（甲基）丙烯酸N－N－二乙基胺基乙酯、N－（甲基）丙烯醯基嗎啉等的含三級胺基單體等。
多官能基的含（甲基）丙烯醯基單體可較佳列舉例如一分子中具有2個以上（甲基）丙烯醯基的單體。如此的單體之例，可列舉如1,4－丁二醇二（甲基）丙烯酸酯、1,6－己二醇二（甲基）丙烯酸酯、新戊二醇二（甲基）丙烯酸酯、聚乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、新戊二醇己二酸二（甲基）丙烯酸酯、羥基三甲基乙酸新戊二醇二（甲基）丙烯酸酯、二環戊基二（甲基）丙烯酸酯、己內酯改質二環戊烯基二（甲基）丙烯酸酯、環氧乙烷改質磷酸二（甲基）丙烯酸酯、二（丙烯醯氧基乙基）異氰脲酸酯、烯丙化環己基二（甲基）丙烯酸酯、環氧化雙酚A二（甲基）丙烯酸酯、三環癸烷二甲醇二（甲基）丙烯酸酯、異氰脲酸環氧乙烷改質二丙烯酸酯、雙（丙烯醯氧基乙基）羥乙基異氰脲酸酯等的2官能基含（甲基）丙烯醯基單體、三甲氧基丙烷三（甲基）丙烯酸酯、二新戊四醇三（甲基）丙烯酸酯、丙酸改質二新戊四醇三（甲基）丙烯酸酯、新戊四醇三（甲基）丙烯酸酯、環氧丙烷改質三甲氧基丙烷三（甲基）丙烯酸酯、參（丙烯醯氧基乙基）異氰脲酸酯、異氰脲酸環氧乙烷改質三丙烯酸酯、ε－己內酯改質參（丙烯醯氧基乙基）異氰脲酸酯等的3官能基含（甲基）丙烯醯基單體、二甘油四（甲基）丙烯酸酯、新戊四醇四（甲基）丙烯酸酯等的4官能基含（甲基）丙烯醯基單體、丙酸改質二新戊四醇五（甲基）丙烯酸酯等的5官能基含（甲基）丙烯醯基單體、二新戊四醇六（甲基）丙烯酸酯、己內酯改質二新戊四醇六（甲基）丙烯酸酯等的6官能基含（甲基）丙烯醯基單體等。
在基材膜形成用組合物中的活性能量線硬化性單體的含量，以5質量%以上為佳，特別以10質量%以上為佳，更以15質量%以上為佳。又，該含量以80質量%以下為佳，特別以75質量%以下為佳，更以70質量%以下為佳。經由活性能量線硬化性單體的含量在上述範圍，可獲得良好的硬化性，同時獲得良好的柔軟性。
（1－3）聚合起始劑 聚合起始劑只要是可經由使用的活性能量線照射而裂解、使上述活性能量線硬化性單體聚合者，沒有特別限定。如此的聚合起始劑，可列舉例如醯膦氧化物（acylphosphine oxide）類化合物、安息香化合物、苯乙酮化合物、二茂鈦化合物、噻噸酮（thioxanthone）化合物、過氧化物化合物等。具體可例如2－羥基－1－｛4－［4－（2－羥基－2－甲基－丙醯基）－苄基］－苯基｝－2－甲基－丙－1－酮、1－羥基環己基苯基酮、2－羥基－2－甲基－1－苯基－丙－1－酮、2,2－二甲氧基－1,2－二苯基乙－1－酮、安息香、安息香甲基醚、安息香乙基醚、安息香異丙基醚、苄基二苯基硫醚、一硫化四甲基秋蘭姆、偶氮雙異丁腈、二芐基、二乙醯基、β－氯蒽醌等。這些之中，以使用1－羥基環己基苯基酮為佳。
在基材膜形成用組合物中的聚合起始劑的含量，以0.05質量%以上為佳，特別以0.1質量%以上為佳，更以0.3質量%以上為佳。又，該含量以15質量%以下為佳，特別以10質量%以下為佳，更以5質量%以下為佳。經由聚合起始劑的含量在上述範圍，獲得良好的硬化性。
基材膜12的厚度以0.5μm以上為佳，特別以1μm以上為佳，更以2μm以上為佳。因此，可形成硬塗覆層12或其他機能層，同時成為適合做為硬塗覆層12的支持體的膜。又，基材膜12的厚度以15μm以下為佳，特別以13μm以下為佳，更以10μm以下為佳，以8μm以下最佳。因此，可使硬塗覆膜11成為薄膜。
基材膜12的機能未特別限定，以具有所欲的光學特性者為佳。基材膜12的一例，以具有光學等方性的膜為佳。
1.3.硬塗覆層 在本實施形態之硬塗覆膜積層體1，以基材膜12及硬塗覆層13構成硬塗覆膜14。
硬塗覆層13可經由在基材膜12上塗佈硬塗覆層形成用組合物、使其硬化而形成。該塗佈液以含有活性能量線硬化性組合物及溶劑者為佳。活性能量線硬化性組合物以含有活性能量線硬化性成分、更含有無機填料、光聚合起始劑等為佳。
（1）硬塗覆層形成用組合物 （1－1）活性能量線硬化性成分 硬塗覆層形成用組合物以含有活性能量線硬化性成分者為佳。活性能量線硬化性成分只要是經由活性能量線的照射而硬化、發揮所欲硬度者，沒有特別限定。
具體的活性能量線硬化性成分，可列舉例如多官能基性（甲基）丙烯酸酯類單體、（甲基）丙烯酸酯類預聚物、活性能量線硬化性聚合物等，其中以多官能基性（甲基）丙烯酸酯類單體及／或（甲基）丙烯酸酯類預聚物為佳。多官能基性（甲基）丙烯酸酯類單體及（甲基）丙烯酸酯類預聚物可各別單獨使用，也可併用兩者。
多官能基性（甲基）丙烯酸酯類單體，例如三環癸烷二甲醇二（甲基）丙烯酸酯、1,4－丁二醇二（甲基）丙烯酸酯、1,6－己二醇二（甲基）丙烯酸酯、新戊二醇二（甲基）丙烯酸酯、聚乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、羥基三甲基乙酸新戊二醇二（甲基）丙烯酸酯、二環戊基二（甲基）丙烯酸酯、己內酯改質二環戊烯基二（甲基）丙烯酸酯、環氧乙烷改質磷酸二（甲基）丙烯酸酯、烯丙化環己基二（甲基）丙烯酸酯、異氰脲酸酯二（甲基）丙烯酸酯、三甲氧基丙烷三（甲基）丙烯酸酯、二新戊四醇三（甲基）丙烯酸酯、丙酸改質二新戊四醇三（甲基）丙烯酸酯、新戊四醇三（甲基）丙烯酸酯、環氧丙烷改質三甲氧基丙烷三（甲基）丙烯酸酯、參（丙烯醯氧基乙基）異氰脲酸酯、丙酸改質二新戊四醇五（甲基）丙烯酸酯、二新戊四醇六（甲基）丙烯酸酯、己內酯改質二新戊四醇六（甲基）丙烯酸酯等的多官能基性（甲基）丙烯酸酯。這些可單獨1種使用，也可組合2種以上使用。這些之中，以使用三環癸烷二甲醇二（甲基）丙烯酸酯或二新戊四醇六（甲基）丙烯酸酯為佳。
另一方面，（甲基）丙烯酸酯類預聚物，例如聚酯丙烯酸酯類、環氧丙烯酸酯類、胺基甲酸乙酯丙烯酸酯類、多元醇丙烯酸酯類等的預聚物。預聚物可單獨1種使用，也可組合2種以上使用。
活性能量線硬化性聚合物，可使用例如側鏈有活性能量線硬化性基的（甲基）丙烯酸酯聚合物（以下稱為「活性能量線硬化性（甲基）丙烯酸酯聚合物（A）」）。活性能量線硬化性（甲基）丙烯酸酯聚合物（A）以使具有含官能基單體單元的丙烯酸類聚合物（a1）、與具有鍵結於該官能基的取代基的含不飽和基化合物（a2）反應所獲得者為佳。上述不飽和基可較佳列舉例如（甲基）丙烯醯基。
又，在使用2種以上的活性能量線硬化性成分的情形，以該等的活性能量線硬化性成分彼此的相溶性優良者為佳。
（1－2）無機填料 硬塗覆層形成用組合物宜含有無機填料。經由硬塗覆層形成用組合物含有無機填料，所形成的硬塗覆層容易達成所欲的硬度。
無機填料可列舉例如二氧化矽、氧化鋁、水鋁礦、滑石、碳酸鈣、氧化鈦、氧化鐵、碳化矽、氮化硼、氧化鋯等的粉末、此等球型化的珠、單結晶纖維及玻璃纖維等，可單獨或混合2種以上使用這些。這些之中，以使用二氧化矽為佳。
又，無機填料也可被表面修飾。表面修飾的無機填料的較佳例，如反應性二氧化矽。
在本說明書，「反應性二氧化矽」是指以具有活性能量線硬化性不飽和基的有機化合物進行表面修飾的二氧化矽微粒。以具有活性能量線硬化性不飽和基的有機化合物進行表面修飾的二氧化矽微粒（反應性二氧化矽），可經由例如通常在平均粒徑約0.5～500nm左右、較佳為平均粒徑1～200nm的二氧化矽微粒表面的矽烷醇基，與具有可與該矽烷醇基反應的官能基（例如異氰酸酯基、環氧基、羧基等）的含活性能量線硬化性不飽和基的有機化合物反應而獲得。又，上述活性能量線硬化性不飽和基可較佳列舉例如（甲基）丙烯醯基、乙烯基等。
具有可與矽烷醇基反應的官能基的含活性能量線硬化性不飽和基的有機化合物，較佳使用如一般式（I）所表的化合物等。 [化1]
Figure 02_image001
（式中，R 1為氫原子或甲基，R 2為鹵素原子、 [化2]
Figure 02_image003
所示之基。）
如此的化合物可使用例如（甲基）丙烯酸、（甲基）丙烯酸氯、（甲基）丙烯醯氧基乙基異氰酸酯、（甲基）丙烯酸環氧丙酯、（甲基）丙烯酸2,3－醯亞胺基丙酯、（甲基）丙烯酸2－羥乙酯、丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷等的（甲基）丙烯酸衍生物。這些（甲基）丙烯酸衍生物可單獨1種使用，也可組合2種以上使用。
含有如此的反應性二氧化矽、與前述多官能基性（甲基）丙烯酸酯類單體及／或（甲基）丙烯酸酯類預聚物的有機無機雜化材料（有機矽溶膠），可使用例如製品名「OPSTAR Z7530」、「OPSTAR Z7524」、「OPSTAR TU4086」、「OPSTAR Z7537」（以上JSR社製）等。
較佳的無機填料的其他例，可列舉如氧化鋁陶瓷奈米粒子、二氧化矽表面的矽烷醇基裸露的二氧化矽微粒在分散溶劑中以膠體狀態懸浮的二氧化矽溶膠、二氧化矽表面的矽烷醇基以矽烷耦合劑等進行表面處理的有機二氧化矽溶膠等。
硬塗覆層形成用組合物中的無機填料的含量，相對於活性能量線硬化性成分100質量份，為20質量份以上為佳，特別以40質量份以上為佳。又，無機填料的含量，相對於活性能量線硬化性成分100質量份，以200質量份以下為佳，特別以160質量份以下為佳。透過無機填料的含量在上述範圍，所形成的硬塗覆層容易達成所欲的硬度。
（1－3）光聚合起始劑 在使用紫外線作為活性能量線的情形，硬塗覆層形成用組合物含有光聚合起始劑為佳。光聚合起始劑只要是做為所使用的活性能量線硬化性成分的光聚合起始劑發揮功能者，沒有特別限定，可使用在基材膜形成用組合物的聚合起始劑所舉例者。
在硬塗覆層形成用組合物的光聚合起始劑的含量，相對於活性能量線硬化性成分100質量份，以0.1質量份以上為佳，特別以1質量份以上為佳。又，光聚合起始劑的含量，相對於活性能量線硬化性成分100質量份，以20質量份以下為佳，特別以5質量份以下為佳。
（1－4）其他成分 硬塗覆層形成用組合物除上述成分外，也可含有各種添加劑。各種添加劑例如抗氧化劑、抗靜電劑、矽烷耦合劑、老化防止劑、熱聚合禁止劑、著色劑、界面活性劑、保存安定劑、可塑劑、潤滑劑、消泡劑、有機類填充劑等。
（1－5）溶劑 溶劑只要是可溶解硬塗覆層形成用組合物的成分、或可均勻混合該組合物者，沒有特別限定，可列舉例如丙酮、甲乙酮、甲基異丁基酮等的酮類溶劑；苯、甲苯等的芳香族烴類溶劑；乙酸乙酯、乙酸丁酯等的酯類溶劑；n－戊烷、n－己烷、n－庚烷等的脂肪族烴類溶劑；環戊烷、環己烷等的脂環式烴類溶劑等。這些溶劑可單獨1種或組合2種以上使用。
（2）硬塗覆層的厚度 硬塗覆層13的厚度以0.5μm以上為佳，特別以1μm以上為佳，更以1.5μm以上為佳。因此，硬塗覆膜11容易達成所欲硬度。又，硬塗覆層的厚度以20μm以下為佳，特別以15μm以下為佳，更以10μm以下為佳，4μm以下為最佳。因此，可以謀求硬塗覆膜14的薄膜化，同時可抑制裂痕等容易產生。
1.4.保護膜 在本實施形態之硬塗覆膜積層體1的保護膜15，層積於硬塗覆膜14的硬塗覆層13側的面。硬塗覆膜積層體1經由具有此保護膜15，剛性增加，即使硬塗覆膜14薄膜化，操作性也優良。於是，保護硬塗覆膜14（硬塗覆層13）不被汙損或刮傷，且可在硬塗覆膜14的基材膜12側的面加工。例如，具有良好的操作性，在硬塗覆膜14的基材膜12側的面貼附黏著片，可層積其他層。保護膜15在硬塗覆膜14不需要保護的時點被剝離。
保護膜15可貼附於硬塗覆層13，且由可從硬塗覆層13剝離的材料所構成。保護膜15可使用公知物（也稱為「protect film」），例如較佳使用本身具有黏著性的樹脂膜、具有樹脂膜與微黏著性的黏著劑層者等。從賦予硬塗覆膜積層體1剛性的觀點，以具有樹脂膜與微黏著性的黏著劑層者為佳。
樹脂膜可使用例如製程膜11所舉例者。又，微黏著性的黏著劑層可以例如國際公開公報WO2020／067488所揭示之材料、厚度等形成。經由適宜調整構成此黏著劑層的黏著劑的種類、組成，可調整前述保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B。
從操作性及硬塗覆膜14的保護的觀點，保護膜15的厚度（樹脂膜及黏著劑層的總合厚度）以10μm以上為佳，特別以15μm以上為佳，更以20μm以上為佳。又，從操作性及經濟性的觀點，該厚度以500μm以下為佳，特別以300μm以下為佳，更以200μm以下為佳。
［具黏著劑層的硬塗覆膜積層體］ 如圖2所示，本實施形態之具黏著劑層的硬塗覆膜積層體2，具有：具有基材膜12及形成於基材膜12的一面側的硬塗覆層13之硬塗覆膜14、層積於硬塗覆膜14的基材膜側12的面之黏著劑層17、層積於與黏著劑層17的硬塗覆膜14側的面相反側的面之剝離片16、以及層積於硬塗覆膜14的硬塗覆13層側的面之保護膜15。黏著劑層17與剝離片16的積層體構成黏著片18。此具黏著劑層的硬塗覆膜積層體2為在前述的硬塗覆膜積層體1層積黏著片18、替代製程膜11者，黏著片18以外的構成、物性與前述的硬塗覆膜積層體1相同。
在本實施形態之具黏著劑層的硬塗覆膜積層體2，剝離片16對黏著劑層17的剝離強度C為500mN／50mm以下，保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B較剝離片16對黏著劑層17的剝離強度C大50mN／50mm以上。
經由剝離片16對黏著劑層17的剝離強度C在上述範圍，在剝離片16從黏著劑層17剝離時，不會造成黏著劑層17損傷，可容易剝離剝離片17，可無問題地進行後續的貼附步驟。
又，經由保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B、與剝離片16對黏著劑層17的剝離強度C的關係如上所述，可在保護膜15之前穩定剝離剝離片16。因此，後續的步驟，例如藉由剝離剝離片16而露出的黏著劑層17，貼附於所欲的被黏著體之步驟，可在層積保護膜15的狀態進行，防止硬塗覆膜14的損傷。
從剝離容易性的觀點，剝離片16對黏著劑層17的剝離強度C為500mN／50mm以下，以300mN／50mm以下為佳，特別以250mN／50mm以下為佳，更以200mN／50mm以下為佳。另一方面，剝離片16對黏著劑層17的剝離強度C以50mN／50mm以上為佳，特別以80mN／50mm以上為佳，更以100mN／50mm以上為佳。因此，可防止在各步驟中剝離片16非預期的剝離。
從上述剝離順序的觀點，保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B（mN／50mm）減去剝離片16對黏著劑層17的剝離強度C（mN／50mm）的差值（剝離強度差（B－C））為50mN／50mm以上，以80mN／50mm以上為佳，特別以100mN／50mm以上為佳，更以150mN／50mm以上為佳。另一方面，剝離強度差（B－C）越大越好，但通常為400mN／50mm以下。因此，可容易從具黏著劑層的硬塗覆膜積層體2只剝離剝離片16。
以下對於與前述硬塗覆膜積層體1相同的要件省略說明，只對於不同的要件進行說明。
1.各要件 1.1.黏著劑層 本實施形態之黏著劑層17只要是可將具黏著劑層的硬塗覆膜積層體2（硬塗覆膜積層體1）貼附於所欲的被黏著體者，沒有特別限定。構成黏著劑層17的黏著劑，可使用例如丙烯酸類黏著劑、橡膠類黏著劑、聚矽氧類黏著劑等的公知黏著劑。其中，從黏著力及光學特性的觀點，以使用丙烯酸類黏著劑為佳。
丙烯酸類黏著劑宜為以（甲基）丙烯酸酯聚合物為主成分，以交聯劑使該（甲基）丙烯酸酯聚合物交聯者為佳。又，在本說明書之「聚合物」也包含「共聚物」的概念。（甲基）丙烯酸酯聚合物以含有表現良好黏著性用的（甲基）丙烯酸烷基酯，及具有成為交聯點的反應性官能基的單體（含反應性官能基單體） ，作為構成該聚合物的單體單元者為佳。
（甲基）丙烯酸烷基酯以烷基的碳數1～20者為佳，可列舉例如（甲基）丙烯酸甲酯、（甲基）丙烯酸乙酯、（甲基）丙烯酸丙酯、（甲基）丙烯酸n－丁酯、（甲基）丙烯酸n－戊酯、（甲基）丙烯酸n－己酯、（甲基）丙烯酸2－乙基己酯等。
含反應性官能基單體，可較佳列舉例如分子內具有羥基的單體（含羥基單體）、分子內具有羧基的單體（含羧基單體）、分子內具有胺基的單體（含胺基單體）等。
交聯劑只要是與（甲基）丙烯酸酯聚合物（A）所具有的反應性官能基反應者即可，可列舉例如異氰酸酯類交聯劑、環氧類交聯劑、胺類交聯劑等。
黏著劑層17的厚度以0.5μm以上為佳，特別以1μm以上為佳，更以2μm以上為佳。因此，可發揮良好的黏著力。又，黏著劑層17的厚度以50μm以下為佳，特別以25μm以下為佳，更以20μm以下為佳。因此，可抑制貼附具黏著劑層的硬塗覆膜積層體2（硬塗覆膜積層體1）所得的目的物（製品）過度變厚。
1.2.剝離片 剝離片16可利用習知者。例如可較佳使用在剝離片用基材上具有經剝離劑剝離處理所形成的剝離劑層者。
剝離片用基材較佳使用塑膠膜。如此的塑膠膜，可列舉例如聚乙烯膜、聚丙烯膜、聚丁烯膜、聚丁二烯膜、聚甲基戊烯膜、聚氯乙烯膜、氯乙烯共聚物膜、聚對苯二甲酸乙二酯膜、聚萘二甲酸乙二酯膜、聚對苯二甲酸丁二酯膜、聚氨酯膜、乙烯－乙酸乙烯酯膜、離子聚合物樹脂膜、乙烯·（甲基）丙烯酸共聚物膜、乙烯·（甲基）丙烯酸酯共聚物膜、聚苯乙烯膜、聚碳酸酯膜、聚醯亞胺膜、氟樹脂膜等。又，也可以是這些的交聯膜，也可以是這些的積層膜。
剝離劑可列舉例如聚矽氧類、氟類、醇酸類、不飽和聚酯類、聚烯烴類、蠟類的剝離劑。經由適宜調整這些剝離劑的種類、組成，可調整前述的剝離片16對黏著劑層17的剝離強度C。
作為一例，聚矽氧類剝離劑可較佳使用，含有從1分子中具有至少2個烯基（例如乙烯基）的第1有機聚矽氧烷及在1分子中具有至少2個氫矽烷基的第2有機聚矽氧烷（相當於交聯劑）所獲得的加成反應型聚矽氧樹脂、與矽氧樹脂者。矽氧樹脂例如可使用由一官能基矽氧烷單元［（CH 3） 3SiO 1 ／ 2］的M單元、與四官能基矽氧烷單元［SiO 4 ／ 2］的Q單元所構成的MQ樹脂。在如上述之聚矽氧類剝離劑，經由加成反應型聚矽氧樹脂的骨架調節剝離劑層的硬度，經由矽氧樹脂的調配量調節表面極性，可獲得所欲的剝離力。
對於剝離片16的厚度未特別限制，通常為約20～150μm。
又，在本實施形態之黏著片18也可為從由輕剝離型剝離片、黏著劑層及重剝離型剝離片所構成的黏著片剝離輕剝離型剝離片者。在此情形，本實施形態之剝離片16相當於重剝離型剝離片。
［硬塗覆膜積層體的製造方法］ 本發明之一實施形態之硬塗覆膜積層體1的製造方法，具有：在製程膜11上形成基材膜12之步驟（以下有記載為「基材膜形成用步驟」的情形）、在與基材膜12的製程膜11側的面相反的面側形成硬塗覆層13之步驟（以下有記載為「硬塗覆形成用步驟」的情形）、以及在與硬塗覆層13的基材膜12側的面相反的面側層積保護膜15之步驟（以下有記載為「保護膜層積步驟」的情形）。
1.各步驟 1.1.基材膜形成步驟 本實施形態之硬塗覆膜積層體1的製造方法，一開始，如圖3（a）～（b）所示，在製程膜11上形成基材膜12。此基材膜形成用步驟以塗佈前述的基材膜形成用組合物，形成塗膜，之後使塗膜加熱乾燥、硬化，形成基材膜12為佳。塗佈可經由常法進行，例如可經由棒塗佈法、刀塗佈法、繞線棒塗佈法、輥塗佈法、刮刀塗佈法、噴嘴塗佈法、凹版印刷塗佈法進行。
上述加熱乾燥可經由常法進行，也可階段進行。例如，在30～80℃的較低溫度加熱0.5～3分鐘後，在80～150℃的較高溫度加熱0.5～3分鐘為佳。
在基材膜形成用組合物為活性能量線硬化性的情形，透過照射活性能量線，使塗膜硬化，形成基材膜12。對塗膜的活性能量線的照射，可從塗膜側進行，也可從製程膜11側進行。
活性能量線可使用例如在電磁波或帶電粒子線之中具有能量子者，具體可使用紫外線或電子線等。特別以容易處理的紫外線為佳。紫外線的照射可經由高壓水銀燈、氙弧燈等進行。紫外線的照射量以照度約50～1000mW／cm 2為佳。又，紫外線的積算光量為100～2000mJ／cm 2為佳，特別以500～1500mJ／cm 2為佳。另一方面，電子線的照射可經由電子線加速器等進行，電子線的照射量為10～1000krad為佳。
1.2.硬塗覆層形成步驟 本實施形態之硬塗覆膜積層體1的製造方法，接著，如圖3（c）所示，在上述步驟所形成的基材膜12上，塗佈前述的硬塗覆層形成用組合物，形成塗膜，之後使塗膜加熱乾燥、硬化，形成硬塗覆層13者為佳。
硬塗覆層形成用組合物的塗膜的加熱乾燥可經由常法進行，例如在40～120℃加熱約30秒～5分鐘為佳。
在硬塗覆層形成用組合物為活性能量線硬化性的情形，透過照射活性能量線，使塗膜硬化，形成硬塗覆層13，獲得由基材12及硬塗覆層13所構成的硬塗覆膜14。對塗膜的活性能量線的照射，可從塗膜側進行，也可從製程膜11側進行。活性能量線的照射條件與基材膜形成用組合物的情形相同。
又，在基材膜12上形成硬塗覆層13之前，也可在基材膜12上形成所欲的機能層，例如阻氣層、抗反射層等。在此情形，可在這些機能層上形成硬塗覆層13。
1.3.保護膜積層步驟 本實施形態之硬塗覆膜積層體1的製造方法，接著，如圖3（d）所示，在上述步驟所形成的硬塗覆層13上層積保護膜15。保護膜15的層積可使用公知的積層機等進行。
本實施形態之硬塗覆膜積層體1的製造方法，由於製程膜11被層積在硬塗覆膜14，即使硬塗覆膜14為薄膜的情形，該積層體也具有某程度的剛性。因此，可以良好的操作性進行上述保護膜積層步驟。再者，經由層積保護膜15，所得的硬塗覆膜積層體1剛性更加提升，因此成為操作性優良者。
2.物性 在經由本實施形態之硬塗覆膜積層體的製造方法所製造的硬塗覆膜積層體1，製程膜11對硬塗覆膜14的剝離強度A為500mN／50mm以下，保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B為500mN／50mm以下，保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B較製程膜11對硬塗覆膜14的剝離強度A大50mN／50mm以上。該物性的詳細說明，如前述之硬塗覆膜積層體1所說明。
［具黏著劑層的硬塗覆膜積層體的製造方法］ 本實施形態之具黏著劑層的硬塗覆膜積層體2的製造方法，具有：在製程膜11上形成基材膜12之步驟（基材膜形成步驟），在與基材膜12的製程膜11側的面相反的面側，形成硬塗覆層13之步驟（硬塗覆形成步驟），在與硬塗覆層13的基材膜12側的面相反的面側，層積保護膜15之步驟（保護膜層積步驟），從基材膜12剝離該製程膜11，使基材膜12露出之步驟（以下有記載為「製程膜剝離步驟」的情形），以及，對露出的基材膜12，貼附具有黏著劑層17及剝離片16的黏著片18的黏著劑層17側之步驟（以下有記載為「黏著片貼附步驟」的情形）。
本實施形態之具黏著劑層的硬塗覆膜積層體2的製造方法，與上述硬塗覆膜積層體1的製造方法中至保護膜層積步驟是相同的。以下，對於後續的步驟進行說明。
1.各步驟 1.4.製程膜剝離步驟 本實施形態之具黏著劑層的硬塗覆膜積層體2的製造方法，如圖4（d）～（e）所示，從經過前述步驟所製造的硬塗覆膜積層體1的硬塗覆膜14的基材膜12，剝離製程膜11，使基材膜12露出。因此，可對硬塗覆膜14的基材膜12加工。製程膜11的剝離可使用公知的積層機等進行。本實施形態如後述，在硬塗覆膜14貼附黏著片18，製造具黏著劑層的硬塗覆膜積層體。
1.5.黏著片貼附步驟 本實施形態之具黏著劑層的硬塗覆膜積層體2的製造方法，接著，如圖4（f）所示，對露出的基材膜12，貼附具有黏著劑層17及剝離片16的黏著片18的黏著劑層17側，獲得具黏著劑層的硬塗覆膜積層體2。黏著片18的貼附可使用公知的積層機等進行。
硬塗覆膜積層體1由於保護膜15被層積在硬塗覆膜14，即使硬塗覆膜14為薄膜的情形，該積層體也具有某程度的剛性。因此，可以良好的操作性進行上述製程膜剝離步驟及黏著片貼附步驟。
所得的具黏著劑層的硬塗覆膜積層體2，可經由剝離黏著片18的剝離片16，藉由黏著劑層17，貼合於所欲的被黏著體。保護膜15在之後不需要的時點被剝離。剝離片16的剝離及保護膜15的剝離，可使用公知的剝離裝置或具有剝離功能的積層機等進行。
2.物性 在經由本實施形態之具黏著劑層的硬塗覆膜積層體的製造方法所製造的具黏著劑層的硬塗覆膜積層體2，製程膜11對硬塗覆膜14的剝離強度A為500mN／50mm以下，保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B為500mN／50mm以下，剝離片16對黏著劑層17的剝離強度C為500mN／50mm以下，保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B較製程膜11對硬塗覆膜14的剝離強度A大50mN／50mm以上，保護膜15對硬塗覆膜14的剝離強度B較剝離片16對黏著劑層17的剝離強度C大50mN／50mm以上。該物性的詳細說明，如前述之硬塗覆膜積層體1及具黏著劑層的硬塗覆膜積層體2所說明。
3.用途 本實施形態之具黏著劑層的硬塗覆膜積層體2（及硬塗覆膜積層體1）可使用於多種用途。硬塗覆膜14較佳作為光學用膜使用，特佳作為具有光學等方性的光學用膜使用。光學用膜的具體例，如保護膜、防爆膜、防眩膜等。這些光學用膜可使用貼附於例如液晶顯示器（LCD）、電漿顯示器（PDP）、有機EL顯示器（OELD），更可使用貼附於觸控面板等的各種顯示器、有機EL照明、有機太陽能電池（OPV）等的所欲的光學元件。
以上說明之實施形態是為了容易理解本發明所記載，非用於限定本發明所記載。因此，上述實施例所揭示之各要件的旨趣也包含屬於本發明之技術範圍的所有設計變更或均等物。
例如，在硬塗覆膜14的基材膜12與硬塗覆層13之間，也可設有阻氣層、抗反射層等的機能層。 ［實施例］
以下藉由實施例等進一步具體說明本發明，但本發明之範圍不限定於這些實施例等。
［製造例1］（基材膜形成用組合物的調製） 將下列的熱塑性樹脂（A）之（A1）～（A6），分別溶解於溶劑（s）的（s1）～（s6）。之後，依表1所示的調配量（固形分換算值），混合此溶液與活性能量線硬化性單體（B）及聚合起始劑（C），調製基材膜形成用組合物f1～f6。
（A）熱塑性樹脂 （A1）聚芳酯類樹脂：Unitika社製，製品名「U Polymer P－1001A」，Tg=195℃ （A2）聚醚碸類樹脂：BASF社製，製品名「ULTRASON E 2010」，Tg=225℃ （A3）聚碸類樹脂（PSF）：BASF社製，製品名「ULTRASON S 3010」，Tg=180℃ （A4）脂環式烴類樹脂：Polyplastics社製，製品名「TOPAS 6017」，Tg=180℃ （A5）聚碳酸酯類樹脂：出光興產社製，製品名「TARFLON LS1700」，Tg=145℃ （A6）聚醯亞胺類樹脂：河村產業社製，製品名「KPI－MX300F」，Tg=354℃
（s）溶劑 （s1）二氯甲烷 （s2）二氯甲烷 （s3）1,3－二氧戊環 （s4）甲苯 （s5）甲苯 （s6）甲乙酮
（B）活性能量線硬化性單體 （B1）丙烯醯基嗎啉：興人社製，製品名「ACMO」 （B2）苯氧基聚乙二醇丙烯酸酯：大阪有機化學工業社製，製品名「V#192」 （B3）丙烯酸苄酯：大阪有機化學工業社製，製品名「V#160」 （B4）丙烯酸環己酯：大阪有機化學工業社製，製品名「V#155」 （B5） 環氧化o－苯基酚丙烯酸酯：新中村化學工業社製，製品名「A－LEN－10」 （B6） 環氧化雙酚A二丙烯酸酯：新中村化學工業社製，製品名「ABE －300」 （B7）三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯：新中村化學工業社製，製品名「ADCP」
（C）聚合起始劑 （C1） 1－羥基環己基苯基酮：BASF社製，製品名「Irgacure 184」
［表1］
　 基材膜形成用組合物(質量份）
f1 f2 f3 f4 f5 f6
熱塑性樹脂（A） （A1）聚芳酯類樹脂 50 － － － － －
（A2）聚醚碸類樹脂 － 70 － － － －
（A3）聚碸類樹脂（PSF） － － 35 － － －
（A4）脂環式烴類樹脂 － － － 50 － －
（A5）聚碳酸酯類樹脂 － － － － 80 －
（A6）聚醯亞胺類樹脂 － － － － － 60
活性能量線 硬化性單體（B） （B1）丙烯醯基嗎啉 47 － － － － －
（B2）苯氧基聚乙二醇丙烯酸酯 － 27 － － － －
（B3）丙烯酸苄酯 － － 40 － － －
（B4）丙烯酸環己酯 － － － 47 － －
（B5） 環氧化o－苯基酚丙烯酸酯 － － － － 17 －
（B6） 環氧化雙酚A二丙烯酸酯 － － 22 － － －
（B7）三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯 － － － － － 37
聚合起始劑（C） （C1） 1－羥基環己基苯基酮 3 3 3 3 3 3
［製造例2］（黏著片的製作） 將作為單體成分的丙烯酸丁酯90質量份及丙烯酸10質量份、及作為聚合起始劑的偶氮雙異丁腈0.2質量份加入反應器混合。接著，以氮氣進行脫氣4小時，緩緩升溫至60℃後，攪拌24小時同時進行聚合反應，獲得（甲基）丙烯酸酯聚合物（Mw：65萬）。
對所得的（甲基）丙烯酸酯聚合物100質量份（固形份換算值；以下皆同），添加作為異氰酸酯類交聯劑的三甲氧基丙烷改質甲苯二異氰酸酯（ Nippon Polyurethane社製，製品名「Coronate L」）1.5質量份，使此等溶解於甲苯，調製固形份濃度20質量%的黏著劑的塗佈液。
在為重剝離型剝離片之一面以聚矽氧剝離劑剝離處理的PET膜（Lintec社製，製品名「SP－PET38T103－1」，厚度：38μm）的剝離處理面上，塗佈上述黏著劑的塗佈液，形成塗膜。將該塗膜在120℃加熱乾燥2分鐘，形成厚度5μm的黏著劑層。
之後，在上述黏著劑層，貼附為輕剝離型剝離片之一面以聚矽氧剝離劑剝離處理的PET膜（Lintec社製，製品名「SP－PET381103」，厚度：38μm）的剝離處理面，製作黏著劑層被夾於2片剝離片的黏著片。
［實施例1］ 經由下列順序，製造硬塗覆膜積層體及具黏著劑層的硬塗覆膜積層體。之後，將所得的具黏著劑層的硬塗覆膜積層體貼附於玻璃板（偽裝置），製造測試樣本。
＜硬塗覆膜積層體＞ 準備一面被易接著加工的聚對苯二甲酸乙二酯（PET）膜（東洋紡社製，製品名「Cosmoshine PET50A－4100」，厚度：50μm）作為製程膜。
在上述的PET膜的未被易接著加工的面，以器具塗佈製造例1所調製的基材膜形成用組合物f1。將該塗膜在50℃加熱2分鐘、接著在130℃加熱2分鐘，使其乾燥。
之後，使用皮帶輸送式紫外線照射裝置（Eyegraphics社製，製品名「ECS－401GX」），在氮氛圍氣下，經高壓水銀燈（Eyegraphics社製，製品名「H04－L41」），以照度200mW／cm 2、積算光量1400mJ／cm 2，對上述塗膜照射光線波長365nm的紫外線，使其硬化。如此，在製程膜上形成厚度5μm的基材膜。
在如上述所形成的基材膜上，以凹版印刷塗佈機，塗佈作為硬塗覆層形成用組合物的含有紫外線硬化性成分、無機填料、及光聚合起始劑的組合物（荒川化学工業社製，製品名「OPSTAR Z7530」，紫外線硬化性成分：二季戊四醇六丙烯酸酯，無機填料：反應性二氧化矽，無機填料的含量：49體積%，光聚合起始劑的含量：3質量%，固形分濃度：73質量%，溶劑：甲乙酮）。將該塗膜在100℃加熱90秒，使其乾燥。
之後，使用皮帶輸送式紫外線照射裝置（Eyegraphics社製，製品名「ECS－401GX」），在氮氛圍氣下，經高壓水銀燈（Eyegraphics社製，製品名「H04－L41」），以照度200mW／cm 2、積算光量1400mJ／cm 2，對上述塗膜照射光線波長365nm的紫外線，使其硬化。如此，在基材膜上形成厚度2μm的硬塗覆層。
之後，使用具有滾輪的積層機裝置（Japan Office Laminator社製，製品名「輥式多積層機」），在上述硬塗覆層上，貼合保護膜（Lintec社製，製品名「SRL－1254」）。積層條件為，溫度23℃、壓力0.2MPa、速度2.0m／min。又，上述保護膜為，在厚度125μm的PET膜的一面層積微黏著性的丙烯酸類黏著劑層者。
如上述，製造由上依序層積保護膜、硬塗覆膜（硬塗覆層+基材膜）及製程膜而成的硬塗覆膜積層體。
＜具黏著劑層的硬塗覆膜積層體＞ 使用積層機裝置（Japan Office Laminator社製，製品名「輥式多積層機」），從所得的硬塗覆膜積層體的硬塗覆膜（基材膜），剝離製程膜。
之後，從製造例2所製作的黏著片，剝離輕剝離型剝離片，將露出的黏著劑層，貼附於硬塗覆膜積層體的硬塗覆膜（基材膜）。此黏著片的貼附使用與上述相同的積層機裝置。
如上述，製造由上依序層積保護膜、硬塗覆膜（硬塗覆層+基材膜）及黏著片（黏著劑層+重剝離型剝離片）而成的具黏著劑層的硬塗覆膜積層體。
＜測試樣本＞ 使用積層機裝置（Japan Office Laminator社製，製品名「輥式多積層機」），從所得的具黏著劑層的硬塗覆膜積層體的黏著劑層，剝離重剝離型剝離片。之後，使用與上述相同的積層機裝置，將露出的黏著劑層貼合於偽裝置的玻璃板（Corning社製，製品名「Eagle XG」）。
最後，使用積層機裝置（Japan Office Laminator社製，製品名「輥式多積層機」），從硬塗覆膜（硬塗覆層）剝離保護膜，獲得具黏著劑層的硬塗覆膜積層體貼附於玻璃板（偽裝置）的測試樣本。
［實施例2］ 除了將基材膜形成用組合物f1變更為基材膜形成用組合物f2以外，其餘同實施例1，製造硬塗覆膜積層體、具黏著劑層的硬塗覆膜積層體及測試樣本。
［實施例3］ 除了將基材膜形成用組合物f1變更為基材膜形成用組合物f3以外，其餘同實施例1，製造硬塗覆膜積層體、具黏著劑層的硬塗覆膜積層體及測試樣本。
［實施例4］ 除了將基材膜形成用組合物f1變更為基材膜形成用組合物f4以外，其餘同實施例1，製造硬塗覆膜積層體、具黏著劑層的硬塗覆膜積層體及測試樣本。
［實施例5］ 除了將基材膜形成用組合物f1變更為基材膜形成用組合物f5以外，其餘同實施例1，製造硬塗覆膜積層體、具黏著劑層的硬塗覆膜積層體及測試樣本。
［實施例6］ 除了將基材膜形成用組合物f1變更為基材膜形成用組合物f6以外，其餘同實施例1，製造硬塗覆膜積層體、具黏著劑層的硬塗覆膜積層體及測試樣本。
［比較例1］ 同實施例1，準備一面被易接著加工的PET膜（東洋紡社製，製品名「Cosmoshine PET50A－4100」，厚度：50μm）作為製程膜。
除了在上述PET膜的被易接著加工的面形成基材膜以外，其餘同實施例1，製造硬塗覆膜積層體、具黏著劑層的硬塗覆膜積層體及測試樣本。
［比較例2］ 除了將保護膜（Lintec社製，製品名「SRL－1254」）變更為保護膜（Lintec社製，製品名「SRL－1258」）以外，其餘同實施例1，製造硬塗覆膜積層體、具黏著劑層的硬塗覆膜積層體及測試樣本。
［比較例3］ 除了將保護膜（Lintec社製，製品名「SRL－1254」）變更為保護膜（Sun A. Kaken社製，製品名「Sunytech PAC3－60T」）以外，其餘同實施例1，製造硬塗覆膜積層體、具黏著劑層的硬塗覆膜積層體及測試樣本。
［試驗例1］（剝離強度的測量） （1）剝離強度A的測量 將上述實施例及比較例所得的硬塗覆膜積層體，裁切成寬50mm、長150mm，以雙面黏著膠帶，將保護膜側的面固定在不銹鋼板。之後，使用拉伸試驗機（Orientech社製，製品名「TENSILON」），以剝離速度10m／min、剝離角度180度的條件，測量在從硬塗覆膜的基材膜剝離製程膜時的剝離強度（剝離強度A；mN／50mm）。此處記載以外的條件根據JIS Z0237：2009，進行測量。結果顯示於表2。
（2）剝離強度B的測量 將上述實施例及比較例所得的硬塗覆膜積層體，裁切成寬50mm、長150mm，剝離製程膜。於是，將露出的硬塗覆膜的基材膜側的面，以雙面黏著膠帶固定在不銹鋼板。之後，與上述相同，進行試驗，測量在從硬塗覆膜的硬塗覆層剝離保護膜時的剝離強度（剝離強度B；mN／50mm）。結果顯示於表2。
（3）剝離強度C的測量 將上述實施例及比較例所得的具黏著劑層的硬塗覆膜積層體，裁切成寬50mm、長150mm，以雙面黏著膠帶，將保護膜側的面固定在不銹鋼板。之後，與上述相同，進行試驗，測量在從黏著劑層剝離剝離片時的剝離強度（剝離強度C；mN／50mm）。結果顯示於表2。又，比較例1在剝離製程膜的階段產生瑕疵，所以未進行剝離強度C的測量。
（4）剝離強度差的計算 基於上述（1）～（3）所測量的剝離強度A～C，計算剝離強度B減去剝離強度A的剝離強度差（B－A），及剝離強度B減去剝離強度C的剝離強度差（B－C）。結果顯示於表2。
［試驗例2］（過程評估） 從實施例及比較例所製造的測試樣本，剝離保護膜，目視露出的硬塗覆膜，確認 （1）在硬塗覆膜（硬塗覆層－基材膜）未產生裂痕，或 （2） 在硬塗覆膜（硬塗覆層－基材膜）未產生變形。 無法確認裂痕／變形的情形，記為「無」，可確認裂痕／變形的情形，記為「有」，結果顯示於表2。
又，在實施例及比較例製造測試樣本的過程，確認 （3）沒有過程的瑕疵，特別是各層間沒有非預期的剝離。 在沒有過程的瑕疵的情形，記為「無」，在有非預期的剝離等的瑕疵的情形，記為「有」，結果顯示於表2。
又，表2中的比較例1（※1）及比較例3的（※2）的詳細說明如下。 ※1：在剝離製程膜的步驟，在保護膜與硬塗覆層的交界面發生剝離。 ※2：在剝離製程膜的步驟及剝離剝離片的步驟，在保護膜與硬塗覆層的交界面發生剝離。
［表2］
　 基材膜 形成用組合物 剝離強度 [mN/50mm] 過程評估
Ａ (製程膜) Ｂ (保護膜) Ｃ (剝離片) 剝離強度差 （Ｂ－Ａ） 剝離強度差 （Ｂ－Ｃ） 硬塗覆膜 的裂痕 硬塗覆膜 的變形 過程中的 瑕疵
實施例１ ｆ1 85 311 158 226 153 無 無 無
實施例２ ｆ2 95 298 180 203 118 無 無 無
實施例３ ｆ3 88 324 165 236 159 無 無 無
實施例４ ｆ4 103 310 176 207 134 無 無 無
實施例５ ｆ5 89 275 188 186 87 無 無 無
實施例６ ｆ6 112 331 176 219 155 無 無 無
比較例１ ｆ1 1421 333 － -1088 － 有 有 有（※１）
比較例２ ｆ1 91 868 188 777 680 有 有 無
比較例３ ｆ1 90 109 168 19 -59 無 無 有（※２）
由表2可知，在實施例的硬塗覆膜積層體、具黏著劑層的硬塗覆膜積層體、及硬塗覆膜貼附於偽裝置者，在一連串的製造過程，硬塗覆膜未產生裂痕、變形，又，在各層間沒有非預期的剝離等的瑕疵。亦即，實施例製造的硬塗覆膜積層體及具黏著劑層的硬塗覆膜積層體，操作性優良。 ［產業可利用性］
本發明之硬塗覆膜積層體及具黏著劑層的硬塗覆膜積層體，可適用於必須要硬塗覆膜的光學用途。
1:硬塗覆膜積層體 2:具有黏著劑層的硬塗覆膜積層體 11:製程膜 12:基材膜 13:硬塗覆層 14:硬塗覆膜 15:保護膜 16:剝離片 17:黏著劑層 18:黏著片
圖1為顯示本發明之一實施形態之硬塗覆膜積層體的剖面圖。 圖2為顯示本發明之一實施形態之具黏著劑層的硬塗覆膜積層體的剖面圖。 圖3為顯示本發明之一實施形態之硬塗覆膜積層體的製造方法的剖面圖。 圖4為顯示本發明之一實施形態之具黏著劑層的硬塗覆膜積層體的製造方法的剖面圖。
1:硬塗覆膜積層體
11:製程膜
12:基材膜
13:硬塗覆層
14:硬塗覆膜
15:保護膜

Claims (9)

  1. 一種硬塗覆膜積層體，其為具有： 具有基材膜及形成於該基材膜的一面側的硬塗覆層之硬塗覆膜、 層積於該硬塗覆膜的該基材膜側的面之製程膜、以及 積層於該硬塗覆膜的該硬塗覆層側的面之保護膜之硬塗覆膜積層體， 其特徵在於， 該製程膜對該硬塗覆膜的剝離強度A為500mN／50mm以下， 該保護膜對該硬塗覆膜的剝離強度B為500mN／50mm以下， 該保護膜對該硬塗覆膜的剝離強度B較該製程膜對該硬塗覆膜的剝離強度A大50mN／50mm以上。
  2. 如請求項1所述之硬塗覆膜積層體，其中，該製程膜對該硬塗覆膜的剝離強度A為50mN／50mm以上。
  3. 如請求項1所述之硬塗覆膜積層體，其中，該保護膜對該硬塗覆膜的剝離強度B為200mN／50mm以上。
  4. 如請求項1所述之硬塗覆膜積層體，其中，在該硬塗覆膜的該基材膜的厚度為0.5μm以上、15μm以下。
  5. 如請求項1~4任一項所述之硬塗覆膜積層體，其中，在該硬塗覆膜的該基材膜具有光學等方性。
  6. 一種具黏著劑層的硬塗覆膜積層體，其為具有： 具有基材膜及形成於該基材膜的一面側的硬塗覆層之硬塗覆膜、 層積於該硬塗覆膜的該基材膜側的面之黏著劑層、 層積於與該黏著劑層的該硬塗覆膜側的面相反側的面之剝離片、以及 積層於該硬塗覆膜的該硬塗覆層側的面之保護膜之具黏著劑層的硬塗覆膜積層體， 其特徵在於， 該保護膜對該硬塗覆膜的剝離強度B為500mN／50mm以下， 該剝離片對該黏著劑層的剝離強度C為500mN／50mm以下， 該保護膜對該硬塗覆膜的剝離強度B較該剝離片對該黏著劑層的剝離強度C大50mN／50mm以上。
  7. 如請求項6所述之具黏著劑層的硬塗覆膜積層體，其中，該剝離片對該黏著劑層的剝離強度C為50mN／50mm以上。
  8. 一種硬塗覆膜積層體的製造方法，其為具有： 在製程膜上形成基材膜之步驟； 在與該基材膜的該製程膜側的面相反的面側，形成硬塗覆層之步驟；以及 在與該硬塗覆層的該基材膜側的面相反的面側，層積保護膜之步驟； 其中含有該基材膜及該硬塗覆層的積層體構成硬塗覆膜之硬塗覆膜積層體的製造方法， 其特徵在於， 該製程膜對該硬塗覆膜的剝離強度A為500mN／50mm以下， 該保護膜對該硬塗覆膜的剝離強度B為500mN／50mm以下， 該保護膜對該硬塗覆膜的剝離強度B較該製程膜對該硬塗覆膜的剝離強度A大50mN／50mm以上。
  9. 一種具黏著劑層的硬塗覆膜積層體的製造方法，具有： 在製程膜上形成基材膜之步驟； 在與該基材膜的該製程膜側的面相反的面側，形成硬塗覆層之步驟； 在與該硬塗覆層的該基材膜側的面相反的面側，層積保護膜之步驟； 從該基材膜剝離該該製程膜，使該基材膜露出之步驟；以及 對該露出的基材膜，貼附具有黏著劑層及剝離片的黏著片的該黏著劑層側之步驟； 其中含有該基材膜及該硬塗覆層的積層體構成硬塗覆膜之具黏著劑層的硬塗覆膜積層體的製造方法， 其特徵在於， 該製程膜對該硬塗覆膜的剝離強度A為500mN／50mm以下， 該保護膜對該硬塗覆膜的剝離強度B為500mN／50mm以下， 該剝離片對該黏著劑層的剝離強度C為500mN／50mm以下， 該保護膜對該硬塗覆膜的剝離強度B較該製程膜對該硬塗覆膜的剝離強度A大50mN／50mm以上， 該保護膜對該硬塗覆膜的剝離強度B較該剝離片對該黏著劑層的剝離強度C大50mN／50mm以上。
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