TW202244171A - 液狀組合物、其製造方法及附有凸部之構件 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種液狀組合物、該液狀組合物之製造方法、以及具備由該液狀組合物形成之具有特定圖案之凸部的附有凸部之構件，該液狀組合物之分散穩定性及操作性優異，包含四氟乙烯系聚合物粉末，且較佳為抗蝕劑組合物。 本發明係一種液狀組合物，其含有：具有含羰基之基或含羥基之基之四氟乙烯系聚合物的粉末、選自由多官能(甲基)丙烯酸酯及具有羥基或氧伸烷基之單(甲基)丙烯酸酯所組成之群中之至少1種黏度未達10000 mPa・s的液狀(甲基)丙烯酸酯、以及經(甲基)丙烯酸改性之含羧基的芳香族樹脂。

Description

液狀組合物、其製造方法及附有凸部之構件
本發明係關於一種包含四氟乙烯系聚合物粉末之液狀組合物、其製造方法、及具有缺陷較少之凸部之附有凸部之基材。
聚四氟乙烯(PTFE)等四氟乙烯系聚合物之電特性、撥水撥油性、耐化學品性、耐熱性等物性優異，用於印刷基板等各種產業用途。作為用於對基材表面賦予上述物性之塗佈劑，已知有包含四氟乙烯系聚合物粉末之液狀組合物。 又，近年來，從提高印刷配線板等電子零件之絕緣部之電特性(低介電常數性、低介電損耗因數性)之觀點出發而於絕緣部之材料中調配四氟乙烯系聚合物粉末之研究正在盛行。 於專利文獻1中提出了如下方案：在用於形成電子零件之抗蝕劑組合物中調配四氟乙烯系聚合物粉末。 於專利文獻2中提出了如下方案：在用於形成印刷配線板之永久保護膜，例如阻焊劑層、層間絕緣層、軟性印刷配線板之覆蓋層之熱硬化性樹脂組合物中調配四氟乙烯系聚合物粉末。 先前技術文獻 專利文獻
專利文獻1：日本專利特開2019-090923號公報 專利文獻2：日本專利特開2019-167426號公報
[發明所欲解決之問題]
四氟乙烯系聚合物之表面張力較低，難以與其他成分相互作用，分散穩定性非常低。因此，製備分散有其粉末之液狀組合物時，就抑制黏度上升及粉末凝聚之觀點而言，多數情況下使用大量之溶劑(分散介質)。又，就賦予由液狀組合物形成之成形物之各種物性之觀點而言，多數情況下需要於液狀組合物中另外調配各種各樣之添加劑，本發明人等發現這樣會導致如下問題，即，其液體物性、及其成形品之成分分佈之均勻性或緻密性下降，難以發揮四氟乙烯系聚合物之物性。進而亦發現如下等問題變得突出，即，於由該液狀組合物形成附有凸部之基材等具有微細或複雜形狀之成形物的情形時，於1次塗佈中可形成之成形物之厚度有限制，塗佈對象基材之材質或形狀亦受到限制。
本發明人等專心研究，結果發現，藉由選擇要調配之四氟乙烯系聚合物及選擇基礎聚合物，即便不使用大量之分散介質，亦會獲得分散穩定性及操作性優異之液狀組合物。又，發現該液狀組合物不僅適用於形成低介電損耗因數及低線膨脹性等優異之成形物，還適用於形成具有微細或複雜形狀之成形物、及微尺度以下之成形物。 本發明之目的在於提供一種液狀組合物、該液狀組合物之製造方法、以及具備由該液狀組合物形成之具有特定圖案之凸部的附有凸部之構件，該液狀組合物之分散穩定性及操作性優異，包含四氟乙烯系聚合物粉末，較佳為抗蝕劑組合物。 [解決問題之技術手段]
本發明具有下述形態。 [1]一種液狀組合物，其含有：具有含羰基之基或含羥基之基之四氟乙烯系聚合物的粉末、選自由多官能(甲基)丙烯酸酯及具有羥基或氧伸烷基之單(甲基)丙烯酸酯所組成之群中之至少1種黏度未達10000 mPa・s的液狀(甲基)丙烯酸酯、以及經(甲基)丙烯酸改性之含羧基的芳香族樹脂。 [2]如[1]之液狀組合物，其不含有除上述液狀(甲基)丙烯酸酯以外之其他液狀成分，或者以30質量%以下之比率含有上述其他液狀成分。 [3]如[1]或[2]之液狀組合物，其中上述液狀(甲基)丙烯酸酯係選自由二醇(甲基)丙烯酸酯、伸烷二醇(甲基)丙烯酸酯、甘油(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷(甲基)丙烯酸酯、二-三羥甲基丙烷(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇(甲基)丙烯酸酯、丁四醇(甲基)丙烯酸酯、及二丁四醇(甲基)丙烯酸酯所組成之群中之至少1種多官能(甲基)丙烯酸酯。 [4]如[1]至[3]中任一項之液狀組合物，其中上述四氟乙烯系聚合物係氟原子含量為70質量%以上之四氟乙烯系聚合物。 [5]如[1]至[4]中任一項之液狀組合物，其中上述粉末之平均粒徑(體積基準累積50%直徑)為0.1～25 μm。 [6]如[1]至[5]中任一項之液狀組合物，其中上述粉末之比表面積為1～25 m 2/g。 [7]如[1]至[6]中任一項之液狀組合物，其進而包含無機填料。 [8]如[1]至[7]中任一項之液狀組合物，其進而包含環氧化合物。 [9]如[1]至[8]中任一項之液狀組合物，其進而包含硬化劑。 [10]如[1]至[9]中任一項之液狀組合物，其用於負型抗蝕劑組合物。 [11]一種液狀組合物之製造方法，其係將具有含羰基之基或含羥基之基之四氟乙烯系聚合物的粉末與選自由多官能(甲基)丙烯酸酯及具有羥基或氧伸烷基之單(甲基)丙烯酸酯所組成之群中之至少1種黏度未達10000 mPa・s的液狀(甲基)丙烯酸酯混合而獲得混合物，並將上述混合物與經(甲基)丙烯酸改性之含羧基的芳香族樹脂之清漆混合，而獲得包含上述四氟乙烯系聚合物、上述液狀(甲基)丙烯酸酯及上述經(甲基)丙烯酸改性之含羧基的芳香族樹脂之液狀組合物。 [12]一種液狀組合物之製造方法，其係將具有含羰基之基或含羥基之基之四氟乙烯系聚合物的粉末、選自由多官能(甲基)丙烯酸酯及具有羥基或氧伸烷基之單(甲基)丙烯酸酯所組成之群中之至少1種黏度未達10000 mPa・s的液狀(甲基)丙烯酸酯、以及經(甲基)丙烯酸改性之含羧基的芳香族樹脂混合而獲得混合物，並將上述混合物與經(甲基)丙烯酸改性之含羧基的芳香族樹脂之清漆混合，而獲得包含上述四氟乙烯系聚合物、上述液狀(甲基)丙烯酸酯及上述經(甲基)丙烯酸改性之含羧基的芳香族樹脂之液狀組合物。 [13]一種附有凸部之基材，其具有基材及凸部，該凸部設置於上述基材之表面，且由如[1]至[11]中任一項之液狀組合物形成，具有特定圖案。 [14]如[13]之附有凸部之基材，其中上述凸部之高度為500 μm以下。 [15]如[13]或[14]之附有凸部之基材，其中上述基材具備包含四氟乙烯系聚合物之聚合物層、及設置於上述聚合物層之表面之金屬層，且於上述金屬層之與上述聚合物層相反側之表面具有上述凸部。 [發明之效果]
根據本發明，能夠提供一種分散穩定性及操作性優異之包含四氟乙烯系聚合物粉末之液狀組合物。本發明之液狀組合物由於能夠形成電特性等物性優異且缺陷較少之成形物(凸部)，故而例如可用作阻焊劑組合物，又，可用作印刷基板之構成材料。
以下用語具有以下含義。 「平均粒徑(D50)」係藉由雷射繞射散射法求出之對象物(粉末及填料)之體積基準累積50%直徑。即為藉由雷射繞射散射法測定粒度分佈，將對象物群體之總體積設為100%求出累積曲線，於該累積曲線上累積體積成為50%之點之粒徑。 對象物之D50係使對象物分散於水中，藉由使用雷射繞射散射式粒度分佈測定裝置(堀場製作所公司製造之LA-920測定器)之雷射繞射散射法進行分析而求出。 「比表面積」係藉由氣體吸附(定容法)BET(Brunauer-Emmett-Teller，布厄特)多點法對粉末進行測定而算出之值，且係使用NOVA4200e(Quantachrome Instruments公司製造)來求出。 「熔融溫度」係藉由示差掃描熱量測定(DSC)法測得之聚合物之熔解峰之最大值所對應的溫度。 「黏度」係使用B型黏度計於25℃在轉速為30 rpm之條件下測得之黏度。反覆測定3次，取3次測定值之平均值。 所謂聚合物中之「單元」，意指藉由單體之聚合而形成之基於上述單體之原子團。單元可為藉由聚合反應直接形成之單元，亦可為藉由對聚合物進行處理而將上述單元之一部分轉換成另一結構之單元。以下，亦將基於單體a之單元簡記為「單體a單元」。 「(甲基)丙烯酸酯」係丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯及此兩者之統稱用語。「(甲基)丙烯酸」係丙烯酸、甲基丙烯酸及此兩者之統稱用語。「(甲基)丙烯醯氧基」係丙烯醯氧基、甲基丙烯醯氧基及此兩者之統稱用語。
本發明之液狀組合物(以下，亦記為「本組合物」)含有：具有含羰基之基或含羥基之基之四氟乙烯系聚合物(以下，亦記為「F聚合物」)的粉末(以下，亦記為「F粉末」)、選自由多官能(甲基)丙烯酸酯及具有羥基或氧伸烷基之單(甲基)丙烯酸酯所組成之群中之至少1種黏度未達10000 mPa・s的液狀(甲基)丙烯酸酯(以下，亦記為「液狀(甲基)丙烯酸酯」)、以及經(甲基)丙烯酸改性之含羧基的芳香族樹脂(以下，亦記為「改性芳香族樹脂」)，且較佳為用於負型抗蝕劑組合物之液狀組合物。 又，本發明之製造方法(以下，亦記為「本法1」)係如下方法，即，將F粉末與液狀(甲基)丙烯酸酯混合而獲得混合物，並將上述混合物與改性芳香族樹脂之清漆混合，而獲得包含F聚合物、液狀(甲基)丙烯酸酯及改性芳香族樹脂之液狀組合物。 進而，本發明之另一製造方法(以下，亦記為「本法2」)係如下方法，即，將F粉末、液狀(甲基)丙烯酸酯及改性芳香族樹脂混合而獲得混合物，並將上述混合物與改性芳香族樹脂之清漆混合，而獲得包含F聚合物、液狀(甲基)丙烯酸酯及改性芳香族樹脂之液狀組合物。
本組合物雖然含有F粉末，但液體物性(黏度、觸變比等)優異，與各種各樣之其他添加劑之混合性、分散穩定性及操作性優異。又，由本組合物形成之成形物(例如凸部)之缺陷較少，具有所期望之複雜形狀，能夠高度展現F聚合物之物性。其原因及其作用機制未必清楚，但例如推定如下。 具有含羰基之基或含羥基之基之F聚合物與聚四氟乙烯等其他四氟乙烯系聚合物相比，表面能較高，與其他材料之親和性優異。因此，F粉末本身不僅分散性優異，而且亦容易與改性芳香族樹脂相互作用而變得穩定。進而亦認為，本組合物中所含之液狀(甲基)丙烯酸酯與F粉末及改性芳香族樹脂均容易高度親和，不僅作為分散介質發揮功能，而且藉由其界面活性作用促進了F粉末之分散穩定性、及改性芳香族樹脂之高度相容。因此推測出，F粉末不易凝聚，從而提高了本組合物之分散穩定性。
又，於本法中，採用了使用F粉末與液狀(甲基)丙烯酸酯之混合物之構成，液狀(甲基)丙烯酸酯預先有效覆蓋F粉末之表面，促使其本身亦作為以F粉末為分散質之分散介質而發揮作用。認為，由於將處於該分散穩定性提高之狀態之F粉末與改性芳香族樹脂之清漆混合，故而根據本法，獲得了分散穩定性及操作性優異之本組合物。 進而，由於在該狀態下使本組合物硬化，故而F粉末由改性芳香族樹脂及液狀(甲基)丙烯酸酯之基質牢固地保持，伴隨硬化產生之收縮得到抑制。因此認為，由本組合物形成之成形物中，F粉末不易脫落，缺陷發生減少，並且緻密且均質地包含F粉末，高度具備基於F聚合物之物性。
本發明中之F聚合物係包含基於四氟乙烯(TFE)之單元(TFE單元)之具有含羰基之基或含羥基之基的聚合物。F聚合物可為熱熔融性，亦可為非熱熔融性，但較佳為熱熔融性。再者，所謂熱熔融性，意指於負載49 N之條件下，在較聚合物之熔融溫度高20℃以上之溫度中存在使熔融流動速度為0.1～1000 g/10分鐘之溫度之熔融流動性聚合物。 於F聚合物為熱熔融性之情形時，熔融溫度較佳為200～320℃，更佳為260～320℃。該熱熔融性之F聚合物具有分子運動之限制在單分子等級上得到緩和之高自由度構形，容易高度展現本發明之效果。
F聚合物中之氟原子含量較佳為70質量%以上，更佳為70～76質量%。該氟含量較高之F聚合物與其他成分之親和性特別低，往往容易凝聚，但根據本發明，即便使用該F聚合物，亦獲得了分散穩定性及操作性優異之組合物。 F聚合物之玻璃轉移點較佳為75～125℃，更佳為80～100℃。
作為F聚合物，可例舉：包含TFE單元及基於乙烯之單元之聚合物(ETFE)、包含TFE單元及基於全氟(烷基乙烯基醚)(PAVE)之單元(PAVE單元)之聚合物(PFA)、包含TFE單元及基於六氟丙烯(HFP)之單元之聚合物(FEP)。ETFE、PFA及FEP各自亦可進而包含其他單元。作為PAVE，較佳為CF 2=CFOCF 3、CF 2=CFOCF 2CF 3及CF 2=CFOCF 2CF 2CF 3(PPVE)，更佳為PPVE。 F聚合物較佳為PFA或FEP，更佳為PFA。
又，F聚合物係具有含羰基之基或含羥基之基之聚合物。於此情形時，容易以分子集合體等級形成微小球晶，F粉末之潤濕性提高，容易高度展現上述本發明之效果。又，於此情形時，本組合物之分散穩定性容易變得優異，所獲得之附有凸部之構件與基材之接著性、電特性、表面平滑性等物性容易變得優異。 含羰基之基或含羥基之基可包含於F聚合物中之單元，亦可包含於F聚合物之主鏈之末端基。作為後者之形態，可例舉：具有含羰基之基或含羥基之基作為來源於聚合起始劑、鏈轉移劑等之末端基之F聚合物；對F聚合物進行電漿處理或電離輻射處理而獲得之具有含羰基之基或含羥基之基之F聚合物。
含羰基之基係指包含羰基(＞C(O))之基，較佳為羧基、烷氧羰基、醯胺基、異氰酸基、胺基甲酸酯基(-OC(O)NH 2)、酸酐殘基(-C(O)OC(O)-)、醯亞胺殘基(-C(O)NHC(O)-等)及碳酸酯基(-OC(O)O-)，更佳為酸酐殘基。 含羥基之基較佳為含有醇性羥基之基，更佳為-CF 2CH 2OH、-C(CF 3) 2OH及1,2-二醇基(-CH(OH)CH 2OH)。
F聚合物較佳為包含TFE單元及PAVE單元之具有含羰基之基之聚合物，更佳為包含TFE單元、PAVE單元及基於具有含羰基之基之單體之單元的聚合物，進而較佳為相對於所有單元依次包含90～99莫耳%、0.5～9.97莫耳%、0.01～3莫耳%之該等單元之聚合物。若存在含羰基之基，則就進一步提高親和性及密接性之觀點而言較佳。 於F聚合物具有含羰基之基之情形時，F聚合物中之含羰基之基之數量較佳為主鏈每1×10 6個碳數為10～5000個，更佳為100～3000個，進而較佳為800～1500個。再者，F聚合物中之含羰基之基之數量可藉由國際公開第2020/145133號中記載之方法來測定。 又，具有含羰基之基之單體較佳為伊康酸酐、檸康酸酐或5-降𦯉烯-2,3-二甲酸酐(以下，亦記為「NAH」)。作為該聚合物之具體例，可例舉國際公開第2018/16644號中記載之聚合物。
本發明中之F粉末之D50較佳為0.1～25 μm。F粉末之D50較佳為20 μm以下，更佳為10 μm以下，進而較佳為8 μm以下。F粉末之D50較佳為0.01 μm以上，更佳為0.1 μm以上，進而較佳為0.3 μm以上。D50處於該範圍內時，F粉末之流動性及分散性容易變得良好。 就分散穩定性之觀點而言，F粉末之比表面積較佳為1～25 m 2/g，更佳為1～8 m 2/g，進而較佳為1～3 m 2/g。 F粉末可使用1種，亦可使用2種以上。
F粉末亦可包含除F聚合物以外之樹脂或無機填料，但較佳為以F聚合物為主成分。F粉末中之F聚合物之含量較佳為80質量%以上，更佳為100質量%。 作為上述樹脂，可例舉：芳香族聚酯、聚醯胺醯亞胺、(熱塑性)聚醯亞胺、聚苯醚、聚氧二甲苯(polyphenylene oxide)、馬來醯亞胺等耐熱性樹脂。作為無機填料，可例舉：氧化矽(矽石)、金屬氧化物(氧化鈹、氧化鈰、氧化鋁、鹼氧化鋁、氧化鎂、氧化鋅、氧化鈦等)、氮化硼、偏矽酸鎂(塊滑石)。無機填料之表面之至少一部分可經表面處理。 包含除F聚合物以外之樹脂或無機填料之F粉末亦可具有以F聚合物為核，且殼中具有除F聚合物以外之樹脂或無機填料之核-殼結構，或者以F聚合物為殼，核中具有除F聚合物以外之樹脂或無機填料之核-殼結構。該F粉末例如係使F聚合物之粉末與除F聚合物以外之樹脂之粉末或無機填料聚結(碰撞、凝聚等)而獲得。
本組合物中之液狀(甲基)丙烯酸酯係選自由多官能(甲基)丙烯酸酯及具有羥基或氧伸烷基之單(甲基)丙烯酸酯所組成之群中之至少1種於25℃為液狀之化合物。若液狀(甲基)丙烯酸酯為前者之(甲基)丙烯酸酯，則尤其是將本組合物用於抗蝕劑用組合物時，獲得了光硬化性提高，且具有耐酸性、耐熱性等之硬化物。 液狀(甲基)丙烯酸酯之黏度未達10000 mPa・s，較佳為1000 mPa・s以下，更佳為300 mPa・s以下。該黏度較佳為1 mPa・s以上，更佳為5 mPa・s以上。 又，液狀(甲基)丙烯酸酯之分子量並無特別限定，較佳為60～2000，更佳為100～1000。
液狀(甲基)丙烯酸酯之沸點較佳為100℃以上。上述沸點較佳為400℃以下，更佳為300℃以下。於此情形時，在由本組合物(本組合物較佳為抗蝕劑組合物)形成聚合物層時，液狀(甲基)丙烯酸酯更不易殘留於聚合物層，聚合物層之各種物性(電絕緣性等)容易提高。又，聚合物層之表面之平滑性容易進一步提高。
作為液狀(甲基)丙烯酸酯之具體例，可例舉以下化合物。 (甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基-3-苯氧基丙酯、二乙二醇單(甲基)丙烯酸酯、甘油單(甲基)丙烯酸酯等具有羥基或氧伸烷基之單(甲基)丙烯酸酯； 1,4-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,6-己二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、二(甲基)丙烯酸雙環戊酯、己內酯改性二(甲基)丙烯酸雙環戊酯、羥基新戊酸新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、烯丙基化二(甲基)丙烯酸環己酯等二醇(甲基)丙烯酸酯； 二乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇己二酸酯二(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇二(甲基)丙烯酸酯等伸烷二醇(甲基)丙烯酸酯； 甘油二(甲基)丙烯酸酯、甘油三(甲基)丙烯酸酯、乙氧化甘油三(甲基)丙烯酸酯、丙氧基化甘油(1PO/OH)三(甲基)丙烯酸酯等甘油(甲基)丙烯酸酯； 三羥甲基丙烷二(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、環氧丙烷改性三羥甲基丙烷二(甲基)丙烯酸酯、環氧丙烷改性三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯等三羥甲基丙烷(甲基)丙烯酸酯； 二-三羥甲基丙烷二(甲基)丙烯酸酯、二-三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、二-三羥甲基丙烷四(甲基)丙烯酸酯等二-三羥甲基丙烷(甲基)丙烯酸酯；
季戊四醇二(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯等季戊四醇(甲基)丙烯酸酯； 二季戊四醇二(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、丙酸改性二季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、丙酸改性二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、己內酯改性二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯等二季戊四醇(甲基)丙烯酸酯； 丁四醇二(甲基)丙烯酸酯、丁四醇三(甲基)丙烯酸酯、丁四醇四(甲基)丙烯酸酯等丁四醇(甲基)丙烯酸酯；二丁四醇二(甲基)丙烯酸酯、二丁四醇三(甲基)丙烯酸酯、二丁四醇四(甲基)丙烯酸酯等二丁四醇(甲基)丙烯酸酯；環氧乙烷改性磷酸二(甲基)丙烯酸酯、異氰尿酸三(丙烯醯氧基乙基)酯、異氰尿酸酯二(甲基)丙烯酸酯、胺基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯類。 液狀(甲基)丙烯酸酯可單獨使用1種，亦可併用2種以上。於2種以上之情形時，較佳為異種液狀(甲基)丙烯酸酯相容。
液狀(甲基)丙烯酸酯較佳為選自由二醇(甲基)丙烯酸酯、伸烷二醇(甲基)丙烯酸酯、甘油(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷(甲基)丙烯酸酯、二-三羥甲基丙烷(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇(甲基)丙烯酸酯、丁四醇(甲基)丙烯酸酯、及二丁四醇(甲基)丙烯酸酯所組成之群中之至少1種多官能(甲基)丙烯酸酯。
液狀(甲基)丙烯酸酯亦可作為市售品而獲得，例如可例舉新中村工業股份有限公司製造之「A-DPH」(二季戊四醇聚丙烯酸酯，7500 mPa・s(25℃))、「A-9550」(二季戊四醇聚丙烯酸酯，6500 mPa・s(25℃))等＜NK Ester＞系列。
本組合物就由其形成成形物時控制成形物之形狀，尤其是收縮之觀點而言，較佳為不含有除液狀(甲基)丙烯酸酯以外之其他液狀成分，或者於含有該其他液狀成分之情形時，其比率亦為30質量%以下。本組合物中之其他液狀成分之比率較佳為25質量%以下，更佳為10質量%以下，進而較佳為5質量%以下。又，本組合物中之其他液狀成分之比率(含量)之下限為0%。 再者，所謂其他液狀成分，係於25℃為液體，且與本組合物之任何其他構成成分皆不發生反應之黏度為10000 mPa・s以下之液狀成分，具體而言，係除液狀(甲基)丙烯酸酯以外之液狀聚合物、或者具有使各成分溶解或分散之作用之液狀分散介質。作為液狀分散介質之具體例，可例舉：水、溶纖劑系溶劑、酯系溶劑、丙二醇系溶劑、酮系溶劑、醇系溶劑、醯胺系溶劑、芳香族烴系溶劑。
本組合物中之改性芳香族樹脂具有羧基，且於分子中具有來源於(甲基)丙烯醯氧基之乙烯性不飽和雙鍵。該改性芳香族樹脂係光硬化性及顯影性良好之感光性樹脂，又，係鹼溶性之樹脂，因此，可較佳地用於負型抗蝕劑組合物。 作為改性芳香族樹脂，較佳為含羧基之酚系樹脂，更佳為使表氯醇與酚性羥基進行反應使其環氧化而獲得多官能酚系樹脂(例如，多官能酚醛清漆型環氧樹脂)，並使(甲基)丙烯酸與該多官能酚系樹脂進行反應之後，使有機多元酸酐與存在於側鏈上之羥基加成而得的含羧基之酚系樹脂。作為有機多元酸酐，可例舉：鄰苯二甲酸酐、馬來酸酐、琥珀酸酐、伊康酸酐、四氫鄰苯二甲酸酐、六氫鄰苯二甲酸酐。 該含羧基之酚系樹脂由於容易與F聚合物(尤其是具有極性官能基之F聚合物)相互作用，故而較佳。
改性芳香族樹脂之酸值較佳為150 mgKOH/g以下。酸值更佳為120 mgKOH/g以下，進而較佳為90 mgKOH/g以下。酸值較佳為40 mgKOH/g以上，更佳為45 mgKOH/g以上。具有該酸值之改性芳香族樹脂與F聚合物高度相互作用，本組合物中之F粉末之分散穩定性提高。 又，該改性芳香族樹脂之鹼性顯影性良好，容易獲得具有所期望之複雜形狀之成形物(凸部)。
本組合物中之F聚合物之含量較佳為1～30質量%，更佳為5～20質量%。 本組合物中之改性芳香族樹脂之含量較佳為10～60質量%，更佳為25～50質量%。 於本組合物中，較佳為改性芳香族樹脂之含量(比率)較F聚合物之含量(比率)多。於此情形時，本組合物之操作性、光硬化性及顯影性進一步提高。具體而言，改性芳香族樹脂之含量相對於F聚合物之含量以質量計之比較佳為1～10，更佳為1～5。 本組合物中之F粉末及改性芳香族樹脂之總含量較佳為50質量%以上，更佳為60質量%以上。總含量較佳為90質量%以下。 本組合物中之液狀(甲基)丙烯酸酯之質量相對於F粉末之質量之比較佳為0.1～100，更佳為0.5～50。
本組合物亦可進而包含無機填料。 作為無機填料，可例舉：氧化物、氮化物、金屬單質、合金及包含碳之填料，較佳為矽酸鹽(氧化矽(矽石)、矽灰石、滑石、雲母)、金屬氧化物(氧化鈹、氧化鈰、氧化鋁、鹼氧化鋁、氧化鎂、氧化鋅、氧化鈦等)、氮化硼及偏矽酸鎂(塊滑石)填料，更佳為含有選自鋁、鎂、矽、鈦、鋅中之至少1種元素之無機氧化物填料，進而較佳為矽石、氧化鈦、氧化鋅、塊滑石及氮化硼填料，尤佳為矽石填料。又，無機填料可為陶瓷。無機填料可使用1種，亦可將2種以上混合使用。於將2種以上無機填料混合使用之情形時，可將2種矽石填料混合使用，亦可將矽石填料與金屬氧化物填料混合使用。 若使用矽石填料，則能夠充分降低由本組合物獲得之成形物(硬化物)之線膨脹係數。 於無機填料為矽石填料之情形時，無機填料中之矽石之含量較佳為50質量%以上，更佳為75質量%以上。矽石之含量較佳為100質量%以下。
無機填料之表面之至少一部分經表面處理為佳。作為用於該表面處理之表面處理劑，較佳為矽烷偶合劑，更佳為3-胺基丙基三乙氧基矽烷、乙烯基三甲氧基矽烷、3-巰丙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷、3-異氰酸基丙基三乙氧基矽烷。
無機填料之D50較佳為25 μm以下，更佳為15 μm以下。無機填料之D50較佳為0.1 μm以上。 無機填料之形狀可為粒狀、針狀(纖維狀)、板狀中之任一種。作為無機填料之具體形狀，可例舉：球狀、鱗片狀、層狀、葉片狀、杏仁狀、柱狀、雞冠狀、等軸狀、葉狀、雲母狀、塊狀、平板狀、楔狀、玫瑰花狀、網狀、角柱狀。無機填料可為中空狀，亦可包含中空狀之填料及非中空狀之填料。
作為無機填料之較佳之具體例，可例舉：矽石填料(Admatechs公司製造之「Admafine(註冊商標)」系列等)、經二癸酸丙二醇酯等酯表面處理之氧化鋅(堺化學工業股份有限公司製造之「FINEX(註冊商標)」系列等)、球狀熔融矽石(DENKA公司製造之「SFP(註冊商標)」系列等)、經多元醇及無機物被覆處理之氧化鈦(石原產業公司製造之「Tipaque(註冊商標)」系列等)、經烷基矽烷表面處理之金紅石型氧化鈦(Tayca公司製造之「JMT(註冊商標)」系列等)、中空狀矽石填料(太平洋水泥公司製造之「E-SPHERES」系列、日鐵礦業公司製造之「SiliNax」系列、Emerson & Cuming公司製造之「Ecco sphere」系列等)、滑石填料(NIPPON TALC公司製造之「SG」系列等)、塊滑石填料(NIPPON TALC公司製造之「BST」系列等)、氮化硼填料(昭和電工公司製造之「UHP」系列、DENKA公司製造之「DENKA Boron Nitride」系列(「GP」、「HGP」等級)等)。
於本組合物包含無機填料之情形時，其含量較佳為0.1～75質量%，更佳為1～60質量%。若以該範圍包含無機填料，則能夠降低所獲得之成形物(硬化物)之線膨脹係數。因此，即便對成形物進行熱處理，亦能防止其變形。
本組合物亦可進而包含環氧化合物。若本組合物含有環氧化合物，則使本組合物硬化而成之硬化物之交聯密度趨於增加，機械強度、耐熱性、耐濕性、耐化學品性、密接性、可撓性、硬度等特性趨於提高。 作為環氧化合物，可例舉：乙二醇二縮水甘油醚、丙二醇二縮水甘油醚、聚乙二醇二縮水甘油醚、聚丙二醇二縮水甘油醚、聚四亞甲基二醇二縮水甘油醚、甘油聚縮水甘油醚、三羥甲基丙烷聚縮水甘油醚、間苯二酚二縮水甘油醚、1,6-己二醇二縮水甘油醚、山梨醇聚縮水甘油醚、山梨醇酐聚縮水甘油醚、季戊四醇聚縮水甘油醚、鄰苯二甲酸二縮水甘油酯、四氫鄰苯二甲酸二縮水甘油酯、六氫鄰苯二甲酸二縮水甘油酯、二縮水甘油基對羥基苯甲酸、二聚酸縮水甘油酯、四縮水甘油基二胺基二苯甲烷、三縮水甘油基對胺基苯酚、異氰尿酸三(2,3-環氧丙基)酯、異氰尿酸三縮水甘油基三(2-羥基乙基)酯這種具有三𠯤環之異氰尿酸三縮水甘油酯等在1分子中具有2個以上環氧基之環氧化合物；
酚醛清漆型環氧樹脂(聯苯酚醛清漆型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、鄰甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、對第三丁基苯酚酚醛清漆型等)、雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚AF型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、三苯酚型環氧樹脂、第三丁基兒茶酚型環氧樹脂、胺基苯酚型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、聯苯芳烷基型環氧樹脂、苯基芳烷基型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、金剛烷型環氧樹脂、具有環氧環己烷基、環氧三環癸烷基、環氧環戊烷基等之脂環式環氧樹脂等環氧樹脂。該等環氧樹脂可為固體狀(於40℃為固體狀)、半固體狀(於20℃為固體狀且於40℃為液狀)、液狀(於20℃為液狀)中之任一種。
該等環氧化合物可單獨使用1種，亦可併用2種以上。 於本組合物包含環氧化合物之情形時，就確實地獲得機械強度充分之硬化物之方面而言，其含量相對於改性芳香族樹脂(固形物成分)100質量份較佳為1～40質量份。 於本組合物包含半固體狀環氧樹脂作為環氧化合物之情形時，存在如下傾向，即，使本組合物(較佳為負型抗蝕劑組合物)硬化而成之硬化物之玻璃轉移溫度(Tg)較高，線膨脹係數變低，抗龜裂性優異。另一方面，於包含固體狀環氧樹脂之情形時，存在硬化物之玻璃轉移溫度升高，耐熱性優異之傾向，於包含液狀環氧樹脂之情形時，存在乾膜之可撓性優異之傾向。
本組合物亦可進而包含硬化劑。作為硬化劑，可例舉：光聚合起始劑(增感劑)、及可與改性芳香族樹脂進行熱硬化反應之硬化劑。再者，於F聚合物具有含羰基之基(羧基、酸酐殘基等)之情形時，硬化劑亦可與F聚合物進行熱硬化反應。若本組合物包含硬化劑，則會進一步提高由本組合物形成之成形物之硬度。 作為光聚合起始劑，可例舉：苯烷酮系光聚合起始劑、醯基氧化膦系光聚合起始劑、安息香系光聚合起始劑、二苯甲酮系光聚合起始劑、2,2'-偶氮二異丁腈、過氧化苯甲醯。 作為可與改性芳香族樹脂進行熱硬化反應之硬化劑，較佳為選自由胺、咪唑、酚、酸酐、具有酚性羥基之化合物、具有氰酸酯基之化合物、具有馬來醯亞胺基之化合物所組成之群中之至少1種，就提高本組合物之穩定性、以及由本組合物形成之成形物(硬化物)之接著性及電特性之觀點而言，更佳為胺或咪唑。硬化劑可單獨使用1種，亦可併用2種以上。再者，併用2種以上時，可使其中之任一種化合物作為硬化劑發揮作用，另一種化合物作為硬化促進劑發揮作用。
作為胺，較佳為脂肪族多胺(伸烷基二胺、聚伸烷基多胺、具有芳香環之脂肪族多胺等)、其加成化合物(與苯基縮水甘油醚、甲苯基縮水甘油醚或烷基縮水甘油醚之反應物等)、脂環式多胺(異佛爾酮二胺、1,3-雙(胺基甲基)環己烷、雙(4-胺基環己基)甲烷、降𦯉烯二胺、1,2-環己二胺、拉羅明(Laromin)等)、或其加成化合物(與正丁基縮水甘油醚或雙酚A二縮水甘油醚之反應物等)。
作為咪唑，較佳為2-甲基咪唑、4-甲基-2-乙基咪唑、2-苯基咪唑、4-甲基-2-苯基咪唑、1-苄基-2-甲基咪唑、2-乙基咪唑、2-異丙基咪唑、1-氰乙基-2-甲基咪唑、1-氰乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰乙基-2-十一烷基咪唑、咪唑之吖𠯤化合物、咪唑之異三聚氰酸鹽、咪唑羥基甲基體、或其等之加成化合物(環氧樹脂與咪唑之反應物等)。
作為酚，較佳為對苯二酚、間苯二酚、或雙酚A。作為酸酐，較佳為鄰苯二甲酸酐、六氫鄰苯二甲酸酐、甲基耐地酸酐、或二苯甲酮四羧酸。
作為具有酚性羥基之化合物，可例舉：苯酚酚醛清漆樹脂、烷基酚酚醛清漆樹脂、雙酚A酚醛清漆樹脂、二環戊二烯型酚樹脂、Xylok型酚樹脂、萜烯改性酚樹脂、甲酚/萘酚樹脂、聚乙烯酚類、苯酚/萘酚樹脂、含α-萘酚骨架之酚樹脂、含三𠯤骨架之甲酚酚醛清漆樹脂、聯苯芳烷基型酚樹脂、ZYLOCK型苯酚酚醛清漆樹脂等。
作為具有氰酸酯基之化合物，例如可例舉：苯酚酚醛清漆型氰酸酯樹脂、烷基酚酚醛清漆型氰酸酯樹脂、二環戊二烯型氰酸酯樹脂、雙酚A型氰酸酯樹脂、雙酚F型氰酸酯樹脂、雙酚S型氰酸酯樹脂。又，亦可為使一部分三𠯤化而成之預聚物。
作為具有馬來醯亞胺基之化合物，例如可例舉：4,4'-二苯甲烷雙馬來醯亞胺、苯甲烷雙馬來醯亞胺、間伸苯基雙馬來醯亞胺、3,3'-二甲基-5,5'-二甲基-4,4'-二苯甲烷雙馬來醯亞胺、4-甲基-1,3-伸苯基雙馬來醯亞胺、(1,6-雙馬來醯亞胺-2,2,4-三甲基)己烷、及其等之低聚物、以及具有馬來醯亞胺骨架之二胺縮合物。
於本組合物含有硬化劑之情形時，其含量較佳為0.01～15質量%，更佳為0.1～10質量%。 以本組合物之硬化起始溫度成為120～200℃之方式選擇硬化劑為佳。再者，所謂「硬化起始溫度」，係表示藉由示差掃描熱量測定(DSC)確認之將所獲得之組合物加熱時之最初之變化點的溫度。
本組合物就提高分散性及操作性之觀點而言，亦可進而包含界面活性劑作為分散劑。 界面活性劑較佳為非離子性。 界面活性劑之親水部位較佳為具有氧伸烷基或醇性羥基，疏水部位較佳為具有乙炔基、聚矽氧烷基、全氟烷基或全氟烯基。換言之，界面活性劑較佳為乙炔系界面活性劑、聚矽氧系界面活性劑或氟系界面活性劑。
本組合物亦可進而包含其他樹脂。其他樹脂可為熱硬化性樹脂，亦可為熱塑性樹脂。 作為其他樹脂，可例舉不具有芳香族性之馬來醯亞胺樹脂、聚胺酯樹脂、聚醯亞胺、聚醯胺酸、聚醯胺醯亞胺、聚乙烯醇縮醛樹脂。 作為其他樹脂，較佳為馬來醯亞胺樹脂、聚醯亞胺及聚醯胺酸。於此情形時，由本組合物形成之成形物之柔軟性及接著性容易變得優異。
本組合物除了該等成分以外，亦可包含矽烷偶合劑、脫水劑、消泡劑、塑化劑、耐候劑、抗氧化劑、熱穩定劑、潤滑劑、防靜電劑、增白劑、著色劑、導電劑、離型劑、表面處理劑、阻燃劑等添加劑。
作為本法1或本法2中之構成改性芳香族樹脂之清漆之溶劑，可例舉：N-甲基-2-吡咯啶酮、環己酮、甲苯。改性芳香族樹脂之清漆中之改性芳香族樹脂之含量較佳為20～90質量%之範圍。
於本法1中，將F粉末與液狀(甲基)丙烯酸酯混合而獲得混合物，並將上述混合物與改性芳香族樹脂之清漆混合，而獲得包含F聚合物、液狀(甲基)丙烯酸酯及改性芳香族樹脂之液狀組合物。於本法1中，可將上述混合物與改性芳香族樹脂之清漆一次性混合，亦可將上述混合物逐次混合至上述清漆中，還可將上述清漆逐次混合至上述混合物中。 於本法2中，將F粉末、液狀(甲基)丙烯酸酯及改性芳香族樹脂混合而獲得混合物，並將上述混合物與改性芳香族樹脂之清漆混合，而獲得包含F聚合物、液狀(甲基)丙烯酸酯及改性芳香族樹脂之液狀組合物。關於本法2中之預先獲得之混合物與改性芳香族樹脂之清漆之混合，可將上述混合物與改性芳香族樹脂之清漆一次性混合，亦可將上述混合物逐次混合至改性芳香族樹脂之清漆中，還可將上述混合物逐次混合至改性芳香族樹脂之清漆中。 再者，本法2中預先混合之改性芳香族樹脂與構成改性芳香族樹脂之清漆之改性芳香族樹脂可不同，亦可使用同種樹脂，較佳為使用同種樹脂。 本組合物較佳為藉由本法1或本法2進行製造。
作為混合方法，可為批次式、連續式中之任一種，可例舉：利用單軸或多軸上具備槳葉、輪機葉片、輪葉、殼狀葉片等葉片(攪拌葉)之攪拌裝置、或者亨舍爾混合機、加壓捏合機、班布里混合機或行星式混合機進行攪拌；利用球磨機、磨碎機、籃式研磨機、碾砂機(sand mill)、砂磨機(sand grinder)、DYNO-MILL(使用玻璃珠或氧化鋯珠等粉碎介質之珠磨機)、DISPERMAT、SC研磨機、釘碎機或攪拌磨機等使用介質之分散機進行混合；利用微噴均質機、NANOMIZER、ULTIMAIZER等高壓均質機、超音波均質機、溶解器、分散機(disper)、高速轉子分散機等不使用介質之分散機進行混合；較佳為亨舍爾混合機、加壓捏合機、班布里混合機或行星式混合機，更佳為行星式混合機。行星式混合機具有相互進行自轉及公轉之雙軸攪拌葉片，具有對攪拌槽中之被混合物進行攪拌混合而混練之構造。因此，攪拌槽中攪拌葉片無法到達之無效空間較少，能夠減輕葉片之負載，將內容物高度混合。
又，混合亦可使用雙軸型擠出混練機或石磨型混練機來進行。所謂雙軸型擠出混練機，係指例如藉由平行鄰近配置之兩根螺桿間之剪力將被混合物混合之雙軸螺桿式連續混練裝置。所謂石磨型混練機，係指例如具有筒狀固定部及旋轉部之混練機，其中上述筒狀固定部具備可供被混合物通過之內部空間，上述旋轉部配置於固定部之內部空間，且藉由旋轉將通過內部空間之被混合物連續混合，同時將其向旋轉軸方向搬送。 又，混合亦可以如下方式進行：使用具備圓筒形攪拌槽及旋轉部位之攪拌機，藉由旋轉部位之旋轉所產生之離心力，一面將本組合物以薄膜圓筒狀於攪拌槽之內壁面鋪開，一面進行攪拌混合，上述旋轉部位在攪拌槽之內壁面之內側旋轉且具有形成有複數個孔之圓筒部。
又，混合亦可使用三輥研磨機來進行。所謂三輥研磨機，係指具備低速輥(入料輥)、中速輥(中間輥)及高速輥(精軋輥)這3根旋轉輥，且具有如下機制之輥磨機，即，使被混合物通過低速輥與中速輥之間隙進行壓縮及剪切並混合，將通過低速輥與中速輥之間之被混合物轉印至高速輥，並藉由刮刀進行刮取。3根旋轉輥之旋轉速度較佳為以低速輥之速度為基準，中速輥之速度設為低速輥之速度之3倍，高速輥之速度設為低速輥之速度之9倍。 進而，本法中之混合方法亦可為複數種上述混合方法之組合。
於本法1或本法2中，在進一步混合無機填料、環氧化合物、硬化劑、分散劑、其他液狀成分等任意添加成分之情形時，可於任意階段進行混合。 作為混合方法，可例舉與上述混合方法相同之方法。
本法1或本法2中所獲得之液狀組合物中之F聚合物、液狀(甲基)丙烯酸酯、及改性芳香族樹脂之較佳含量範圍與本組合物中之F聚合物的含量相同。再者，於本法2中，改性芳香族樹脂之含量係預先混合之改性芳香族樹脂與構成改性芳香族樹脂之清漆之改性芳香族樹脂之合計量。
本組合物可較佳地用作負型抗蝕劑組合物。 抗蝕劑組合物可藉由網版印刷法、棒式塗佈法、刮刀塗佈法等塗佈方法塗佈於基材之表面。 塗佈後，為了獲得指觸乾燥性，較佳為使塗膜乾燥。該乾燥之條件設為於75～95℃進行40～70分鐘為佳。 對於乾燥，可使用熱風循環式乾燥爐或遠紅外線乾燥爐。 乾燥後之塗膜(乾燥覆膜)之厚度就乾燥覆膜之顯影性變得良好之觀點而言，較佳為10～150 μm，更佳為20～60 μm。
接下來，使用具有特定曝光圖案(開口)之曝光遮罩對乾燥覆膜照射曝光之光。 曝光之光源可使用鹵素燈、高壓水銀燈、雷射光、金屬鹵素燈、黑光燈、無電極燈等。再者，亦可不使用曝光遮罩，藉由雷射直接成像裝置於乾燥覆膜形成圖案。
接下來，藉由顯影液使曝光後之乾燥覆膜顯影。藉此，去除乾燥覆膜之不需要之部分，獲得具有特定圖案之乾燥覆膜。 顯影液可藉由噴霧法、浸漬法等賦予至曝光後之乾燥覆膜。 顯影液使用氫氧化鈉、氫氧化鉀、碳酸鈉、碳酸鉀、矽酸鈉等包含鹼之鹼性水溶液為佳。 根據本組合物，由於可使用稀鹼性水溶液作為顯影液，故而獲得了損傷較少，解像性亦優異之乾燥覆膜。再者，顯影後之乾燥覆膜較佳為進行水洗或酸中和以去除不需要之顯影液。
接下來，藉由紫外線等活性能量線之照射使所獲得之顯影後之乾燥覆膜硬化(後硬化)。再者，於本組合物含有上述硬化劑之情形時，亦可藉由加熱使顯影後之乾燥覆膜硬化。藉此，獲得了密接性及抗龜裂性優異之硬化覆膜(凸部等成形物)。
本組合物亦可較佳地用作用於填補多層印刷配線板之貫通孔或凹部之填充材料。 多層印刷配線板具有介隔絕緣層而積層之複數個電路圖案。絕緣層包含聚苯醚、聚氧二甲苯、氰酸酯、聚醯亞胺、含氟聚合物等。又，電路圖案包含藉由鍍覆等形成之金屬膜。 該多層印刷配線板具有於其厚度方向上貫通之貫通孔或凹入之凹部。貫通孔或凹部係藉由鑽孔加工、雷射加工而形成。於貫通孔或凹部之內表面形成有導電膜，特定之電路圖案彼此電性連接。 若將本組合物填充於該貫通孔或凹部，並使其硬化，則能夠填補貫通孔或凹部。
本組合物於貫通孔或凹部中之填充可藉由網版印刷法、輥式塗佈法、模嘴塗佈法、真空印刷法來實施。此時，較佳為填充本組合物至自貫通孔或凹部溢出之程度。 於本組合物含有硬化劑之情形時，較佳為藉由加熱使填充於貫通孔或凹部中之本組合物硬化。 本組合物之加熱條件較佳為於80～160℃進行30～180分鐘。再者，就抑制本組合物之硬化過程中之釋氣之觀點而言，較佳為以暫時硬化階段及正式硬化階段這兩個階段使本組合物硬化。作為暫時硬化之條件，較佳為於80～110℃進行30～90分鐘。作為正式硬化之條件，較佳為於130～160℃進行30～180分鐘。本組合物由於硬化時之體積變化率較小，故而能夠防止多層印刷配線板之形狀穩定性下降。 再者，亦可於本組合物之暫時硬化階段或硬化階段，去除成形物自貫通孔或凹部突出之不需要之部分而使其平坦。其後，亦可藉由鍍覆等在多層印刷配線板之表面形成金屬膜，並圖案化成特定圖案，而形成電路圖案。此處，針對多層印刷配線板之表面，亦可於形成金屬膜之前，視需要利用過錳酸鉀水溶液等進行粗化處理。
又，本組合物亦可較佳地用於製作乾膜。 該乾膜可藉由在承載膜上塗佈本組合物並使其乾燥而形成作為乾燥覆膜之樹脂膜來製作。針對乾膜，可視需要積層保護膜於其上。 承載膜係具有支持乾膜之功能之膜。作為該承載膜，例如可例舉：聚烯烴膜、聚酯膜、聚醯亞胺膜、聚醯胺醯亞胺膜、聚四氟乙烯膜、聚苯乙烯膜、經表面處理之紙基材。其中，就耐熱性、機械強度、操作性等觀點而言，較佳為聚酯膜。 針對承載膜之表面，可施以離型處理。
保護膜係貼合於乾膜之與承載膜相反側之面以防止灰塵等附著於乾膜之表面，並提高其操作性的膜。 保護膜例如使用與上述承載膜之示例相同之膜或紙基材，較佳為聚烯烴膜或聚酯膜。針對保護膜之表面，可施以離型處理。
作為由具有乾膜、承載膜及保護膜之積層膜製造印刷配線板之方法，可例舉以下方法。 首先，將承載膜及保護膜中之任一者自乾膜剝離。於本組合物含有硬化劑或硬化促進劑之情形時，然後將其壓接於形成有電路圖案之電路基板之後，使其熱硬化。熱硬化可使用烘箱、熱壓機等。其後，於電路基板之特定位置，藉由雷射加工或鑽孔加工形成貫通孔(導孔)，使電路圖案露出。藉此獲得印刷配線板。再者，於不需要之成分(膠渣)未完全去除而殘留於電路圖案上之情形時，較佳為進行除膠渣處理。 承載膜及保護膜中之另一者於特定階段中自乾膜剝離。再者，對於電路圖案彼此之電性連接，可使用形成於貫通孔內表面之導電膜、收容於貫通孔內之柱(pillar或post)。
本發明之附有凸部之基材(以下，亦記為「本附有凸部之基材」)具有基材及凸部，該凸部設置於基材之表面，且由本組合物形成，具有特定圖案。凸部可藉由上述使用本組合物作為負型抗蝕劑組合物之方法進行製造。 本附有凸部之基材中之凸部即便其高度較低，亦不易變形，能夠形成缺陷較少之高精度圖案。凸部之高度較佳為500 μm以下，更佳為未達100 μm。凸部之高度較佳為1 μm以上，更佳為10 μm以上。 基材可使用基材I：於基板上形成有像素電極、開關元件及配線之主動矩陣基板；基材II：積層有聚合物膜與金屬層之積層板等。 於基材I之情形時，凸部例如以露出像素電極之方式作為殼體設置於主動矩陣基板之表面。於此情形時，只要在由凸部劃分之空間內配置有機EL(Electroluminescence，電致發光)層(電子傳輸層、發光層、電洞傳輸層等)、含有電泳粒子之電泳分散液，並將具備共通電極等之對向基板與主動矩陣基板對向配置，便能製作顯示裝置(電子裝置)。
於該構成中，能夠對凸部賦予作為限定2個基板之相隔距離之間隔件、防止單位像素彼此之間的串擾之黑矩陣的功能。 又，本附有凸部之基材中之凸部由於撥水撥油性優異，且缺陷較少，故而形成有機EL層之墨水或電泳分散液不易附著於凸部，能夠獲得顯示性能優異之顯示裝置。又，凸部由於電特性(低介電常數性)亦優異，故而於顯示裝置中不易產生寄生電容，亦能防止開關特性下降。
於基材II之情形時，聚合物膜可為僅由聚合物層構成之單層膜，亦可為具有作為表面層之聚合物層及支持表面層(聚合物層)之支持層的積層膜。 支持層可包含耐熱性樹脂膜、纖維強化樹脂板之前驅物即預浸體、具有耐熱性樹脂層之膜、具有預浸體層之膜。 再者，預浸體係使強化纖維(玻璃纖維、碳纖維等)之纖維基材(絲束、織布等)含浸熱硬化性樹脂或熱塑性樹脂而得之片狀基板。
耐熱性樹脂膜係包含1種以上耐熱性樹脂之膜。作為耐熱性樹脂，可例舉：聚醯亞胺、聚芳酯、聚碸、聚芳碸、芳香族聚醯胺、芳香族聚醚醯胺、聚苯硫醚、聚芳醚酮、聚醯胺醯亞胺、液晶性聚酯、液晶性聚酯醯胺，較佳為聚醯亞胺(尤其是芳香性聚醯亞胺)、F聚合物、除F聚合物以外之氟樹脂。 聚合物層較佳為包含上述耐熱性樹脂，更佳為包含F聚合物。於此情形時，基材之低介電損耗因數性容易變得優異，本凸部與基材容易牢固地接著。
包含F聚合物之聚合物層可藉由對F聚合物進行熔融混練，並進行擠出成形而獲得。於此情形時，積層膜係將包含F聚合物之膜與支持層熱壓接合而獲得。 包含F聚合物之聚合物層亦可藉由將包含F粉末及液狀分散介質之分散液塗佈於基材，並進行加熱而獲得。於此情形時，若將基材剝離，則能夠獲得包含F聚合物之單層膜，若使用構成上述支持層之膜作為基材，不將基材剝離，則能夠獲得積層膜。 作為基材II之積層板可藉由將聚合物膜與金屬箔熱壓接合來製作。 作為金屬箔之材質，可例舉：銅、銅合金、不鏽鋼、鎳、鎳合金(亦包括42合金)、鋁、鋁合金、鈦、鈦合金等。 金屬箔較佳為銅箔，更佳為壓延銅箔或電解銅箔。
作為基材II之積層板之較佳之形態，可例舉預浸體層/包含F聚合物之聚合物層/金屬層之形態。金屬層可具有特定圖案。又，亦可於無圖案之金屬層上形成本凸部，將該凸部用作遮罩，對金屬層進行蝕刻而加工成電路，從而獲得印刷配線板。
以上，對本組合物、本組合物之製造方法、及附有凸部之基材進行了說明，但本發明不限定於上述實施方式之構成。 例如，本組合物於上述實施方式之構成中，可追加其他任意構成，亦可替換成發揮相同功能之任意構成。又，本組合物之製造方法於上述實施方式之構成中，可追加包括其他任意步驟，亦可替換成產生相同作用之任意步驟。 [實施例]
以下，例舉實施例對本發明具體進行說明，但本發明並不限定於該等實施例。 1.各成分之詳情 [F粉末] F粉末1：包含F聚合物1(熔融溫度：300℃)之粉末(D50：2.1 μm，比表面積：2.5 m 2/g)，該F聚合物1依次包含97.9莫耳%、0.1莫耳%、2.0莫耳%之TFE單元、NAH單元及PPVE單元，且主鏈每1×10 6個碳數具有1000個含羰基之基 [改性芳香族樹脂之清漆] 清漆1：使丙烯酸與經環氧化之多官能酚系樹脂進行反應，進而使鄰苯二甲酸酐與羥基加成而獲得之經丙烯酸改性之含羧基之酚系樹脂(改性芳香族樹脂1，酸值：80 mgKOH/g)之清漆(溶劑：甲苯) [液狀(甲基)丙烯酸酯] 丙烯酸酯1：三乙二醇二丙烯酸酯(黏度：9 mPa・s) [無機填料] 無機填料1：氫氧化鋁填料 [環氧化合物] 環氧化合物1：聯苯型環氧樹脂 [硬化劑] 硬化劑1：三聚氰胺
2.液狀組合物之製造例 [例1-1] 向行星式混合機中投入F粉末1及丙烯酸酯1進行混練，獲得包含F粉末1(40質量份)及丙烯酸酯1(20質量份)之混合物1。 繼而，向混合物1中分複數次添加清漆1，同時利用行星式混合機進行混練，獲得包含F粉末1(40質量份)、改性芳香族樹脂1(20質量份)、丙烯酸酯1(20質量份)、甲苯之液狀組合物1A。再者，液狀組合物1A中之甲苯之比率調整為未達10質量%。 進而，將液狀組合物1A、清漆1、無機填料1、環氧化合物1及硬化劑1投入至行星式混合機中進行混合，獲得包含F粉末1(40質量份)、改性芳香族樹脂1(80質量份)、丙烯酸酯1(20質量份)、無機填料1(5質量份)、環氧化合物1(15質量份)及硬化劑1(2質量份)之液狀組合物1B。再者，液狀組合物1B中之甲苯之比率調整為未達10質量%。液狀組合物1B於25℃存放30天後，亦未視認出凝聚物，分散性優異。
[例1-2] 除了將丙烯酸酯1變更為甲基丙烯酸甲酯以外，以與製備例1-1之液狀組合物1A相同之方式，獲得包含F粉末1(40質量份)、改性芳香族樹脂1(20質量份)、甲基丙烯酸甲酯(20質量份)、甲苯之液狀組合物2A。 進而，將液狀組合物2A、清漆1、無機填料1、環氧化合物1及硬化劑1投入至行星式混合機中進行混合，獲得包含F粉末1(40質量份)、改性芳香族樹脂1(80質量份)、甲基丙烯酸甲酯(20質量份)、無機填料1(5質量份)、環氧化合物1(15質量份)及硬化劑1(2質量份)之液狀組合物2B。再者，液狀組合物2B中之甲苯之比率調整為未達10質量%。液狀組合物2B於25℃存放30天後分離成2層，亦難以再分散。
3.附有凸部之基材之製造例 [例2-1] 於F聚合物1之膜與電解銅箔(福田金屬箔粉工業公司製造之「CF-T49A-DS-HD2」)之積層體中，在電解銅箔之與膜相反側之表面塗佈液狀組合物1B，而於積層體上形成塗膜。以80℃使該塗膜乾燥10分鐘，獲得由液狀組合物1B形成之層(厚度：50 μm)。 接下來，使用於開口部處具有特定圖案之曝光遮罩，向該層側照射紫外線(累計光量：150 mJ/cm 2)。接下來，利用1.0質量%之碳酸鈉水溶液使紫外線照射後之層顯影，而形成凸部。 利用光學顯微鏡確認該凸部，結果未確認出粒子或填料自凸部脫落。又，凸部之鉛筆硬度為4 H，等同於僅由清漆1形成之凸部之鉛筆硬度。 再者，針對單獨回收紫外線照射後之層而獲得之膜，使用SPDR(分離柱電介質諧振器)及網路分析儀測定10 MHz下之電特性，結果為，膜之介電常數為3以下，介電損耗因數為0.05以下，展現出優異之電特性。
[例2-2] 除了將液狀組合物1B變更為液狀組合物2B以外，以與例1-3相同之方式，於F聚合物1之膜與電解銅箔之積層體之表面塗佈液狀組合物2B，在積層體上形成由液狀組合物2B形成之層。以與例1-3相同之方式對該層進行曝光處理來嘗試形成凸部，但確認出粒子或填料自凸部脫落，無法形成形狀良好之凸部。 [產業上之可利用性]
本發明之液狀組合物之分散穩定性及操作性優異。由於由該液狀組合物能夠形成電特性等物性優異之成形物，故而該液狀組合物例如可用作阻焊劑組合物，又，可用作膜、纖維強化膜、預浸體、金屬積層板(附有樹脂之金屬箔)之材料。

Claims (15)

  1. 一種液狀組合物，其含有：具有含羰基之基或含羥基之基之四氟乙烯系聚合物的粉末、選自由多官能(甲基)丙烯酸酯及具有羥基或氧伸烷基之單(甲基)丙烯酸酯所組成之群中之至少1種黏度未達10000 mPa・s的液狀(甲基)丙烯酸酯、以及經(甲基)丙烯酸改性之含羧基的芳香族樹脂。
  2. 如請求項1之液狀組合物，其不含有除上述液狀(甲基)丙烯酸酯以外之其他液狀成分，或者以30質量%以下之比率含有上述其他液狀成分。
  3. 如請求項1或2之液狀組合物，其中上述液狀(甲基)丙烯酸酯係選自由二醇(甲基)丙烯酸酯、伸烷二醇(甲基)丙烯酸酯、甘油(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷(甲基)丙烯酸酯、二-三羥甲基丙烷(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇(甲基)丙烯酸酯、丁四醇(甲基)丙烯酸酯、及二丁四醇(甲基)丙烯酸酯所組成之群中之至少1種多官能(甲基)丙烯酸酯。
  4. 如請求項1至3中任一項之液狀組合物，其中上述四氟乙烯系聚合物係氟原子含量為70質量%以上之四氟乙烯系聚合物。
  5. 如請求項1至4中任一項之液狀組合物，其中上述粉末之平均粒徑(體積基準累積50%直徑)為0.1～25 μm。
  6. 如請求項1至5中任一項之液狀組合物，其中上述粉末之比表面積為1～25 m 2/g。
  7. 如請求項1至6中任一項之液狀組合物，其進而包含無機填料。
  8. 如請求項1至7中任一項之液狀組合物，其進而包含環氧化合物。
  9. 如請求項1至8中任一項之液狀組合物，其進而包含硬化劑。
  10. 如請求項1至9中任一項之液狀組合物，其用於負型抗蝕劑組合物。
  11. 一種液狀組合物之製造方法，其係將具有含羰基之基或含羥基之基之四氟乙烯系聚合物的粉末與選自由多官能(甲基)丙烯酸酯及具有羥基或氧伸烷基之單(甲基)丙烯酸酯所組成之群中之至少1種黏度未達10000 mPa・s的液狀(甲基)丙烯酸酯混合而獲得混合物，並將上述混合物與經(甲基)丙烯酸改性之含羧基的芳香族樹脂之清漆混合，而獲得包含上述四氟乙烯系聚合物、上述液狀(甲基)丙烯酸酯及上述經(甲基)丙烯酸改性之含羧基的芳香族樹脂之液狀組合物。
  12. 一種液狀組合物之製造方法，其係將具有含羰基之基或含羥基之基之四氟乙烯系聚合物的粉末、選自由多官能(甲基)丙烯酸酯及具有羥基或氧伸烷基之單(甲基)丙烯酸酯所組成之群中之至少1種黏度未達10000 mPa・s的液狀(甲基)丙烯酸酯、以及經(甲基)丙烯酸改性之含羧基的芳香族樹脂混合而獲得混合物，並將上述混合物與經(甲基)丙烯酸改性之含羧基的芳香族樹脂之清漆混合，而獲得包含上述四氟乙烯系聚合物、上述液狀(甲基)丙烯酸酯及上述經(甲基)丙烯酸改性之含羧基的芳香族樹脂之液狀組合物。
  13. 一種附有凸部之基材，其具有基材及凸部，該凸部設置於上述基材之表面，且由如請求項1至11中任一項之液狀組合物形成，具有特定圖案。
  14. 如請求項13之附有凸部之基材，其中上述凸部之高度為500 μm以下。
  15. 如請求項13或14之附有凸部之基材，其中上述基材具備包含四氟乙烯系聚合物之聚合物層、及設置於上述聚合物層之表面之金屬層，且於上述金屬層之與上述聚合物層相反側之表面具有上述凸部。
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