TW202021789A - 覆金屬積層體之製造方法 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種有效地製造覆金屬積層體之方法。上述製造方法係：準備一對加壓輥(r1 ,r2 )、一對離型材捲出輥16,16、及捲出覆金屬積層體之構成材料的複數個捲出輥，以上述構成材料至少形成為金屬箔彼此相鄰之狀態(M)/(M)且一對離型材(C1 ,C2 )夾住上述構成材料整體之方式配置各捲出輥。一對離型材(C1 ,C2 )在預先加熱後夾住上述構成材料，同時，將整體用上述一對加壓輥(r1 ,r2 )進行熱壓接，然後通過剝離，而製造複數個覆金屬積層體。

Description

覆金屬積層體之製造方法
本發明係有關一種在包含可形成光學各向異性之熔融相的熱塑性聚合物(以下有時稱為熱塑性液晶聚合物)的膜(以下有時稱為熱塑性液晶聚合物膜)之至少一面積層金屬箔的覆金屬積層體(或在熱塑性液晶聚合物膜之至少一面具備金屬層的覆金屬積層體)之製造方法。
熱塑性液晶聚合物膜已知作為高耐熱性、低吸濕性、高頻特性等之優異材料，近年來作為高速傳輸用電子電路材料而受到矚目。在電子電路基板用途中使用時，係使用熱塑性液晶聚合物膜與以銅箔為代表之金屬箔的積層體，惟在製造如此由熱塑性液晶聚合物膜與金屬箔所構成的積層體之技術方面，可列舉如：使用熱壓裝置，在該上下熱板之間層壓裁成規定尺寸的熱塑性液晶聚合物膜與金屬箔，在真空狀態下進行加熱壓接之方法。然而，由於此方式為間歇式而有生產效率差的問題。
相對於此，以卷對卷式(以下稱為卷式)使熱塑性液晶聚合物膜與金屬箔重疊並連續地熱壓接之方法在生產效率方面較為有利。尤其，作為以卷式製造時以工業上高生產率製造金屬積層體之方法，在專利文獻1(國際公開第2011/093427號)中揭示一種單面覆金屬積層體之製造方法，其係以卷方式使用表裏兩面之表面粗糙度(Rz)均為2.0μm以下之隔離膜(C)，在一對加壓輥(r1 ,r2 )之間以成為(r1 )/(B)/(A)/(C)/(A)/(B)/(r2 )之順序之方式，將絕緣性膜(A)、金屬箔(B)以及隔離膜(C)重疊並熱壓接，從隔離膜(C)剝離，而得到2個單面覆金屬積層體。
又，在專利文獻2(日本特開2014-128913號公報)中揭示一種兩面覆金屬積層體之製造方法，其係在絕緣性膜(A)兩面使金屬箔(B、B')接著，使用熱容量在50至150 J/m2 之範圍內的隔離膜(C)，在一對加壓輥(r1 ,r2 )之間以成為(r1 )/(B)/(A)/(B')/(C)/(B')/(A)/(B)/(r2 )之順序之方式，將絕緣性膜(A)、金屬箔(B、B')以及隔離膜(C)重疊並熱壓接，然後將兩面覆金屬積層體從隔離膜(C)分離或剝離，而得到兩面覆金屬積層體。 [先前技術文獻] [專利文獻]
專利文獻1：國際公開第2011/093427號 專利文獻2：日本特開2014-128913號公報
[發明所欲解決之課題]
在該等專利文獻中，特徵均在於：以隔離膜為中心，將兩個覆金屬積層體配置成以上下對稱的方式與隔離膜接觸，且以卷式進行熱壓接。然而，在該等文獻中，配置於中心之隔離膜，在導入加熱輥之同時會與覆金屬積層體直接接觸。
一般熱塑性液晶聚合物膜之熱壓接溫度係在超過200℃的溫度範圍進行，因此當高吸水率之隔離膜直接在常溫下被導入加壓輥中，而被加壓輥快速加熱時，會立即從常溫被加熱至超過200℃的高溫，故隔離膜的水分會迅速揮發。
此時，隔離膜會在導入加熱輥之同時與覆金屬積層體之構成材料接觸，故從隔離膜迅速蒸發的水分會直接與覆金屬積層體之構成材料發生作用，結果，在覆金屬積層體會產生氣泡痕跡等的外觀不良及積層不良等的缺陷。而且，會因為在熱壓接時快速升溫引起的熱膨脹，而在覆金屬積層體上出現起因於隔離膜與其它材料熱膨脹係數差距的皺褶等外觀不良及積層不良等。更且，在隔離膜內部存在水分時，熱塑性聚合物會被經一口氣加熱的水蒸氣水解，結果，覆金屬積層體之低分子量的熱塑性液晶聚合物會附著在隔離膜表面，使隔離膜無法重複使用。
本發明之目的係為解決該等問題，提供一種以卷式有效地製造覆金屬積層體之方法。 [用以解決課題之手段]
本發明之發明者等為了達成上述目的，專心致志進行檢討之結果，發現下述事項，遂而完成本發明：即使是將2個以上覆金屬積層體同時熱壓接地進行多軸積層之情形，在覆金屬積層體之構成材料(以下有時僅稱為構成材料)與離型材接觸之前，加熱離型材，藉此而(i)除去離型材之水分，可抑制在覆金屬積層體中因水分所引起的缺陷發生；(ii)降低離型材與構成材料之間的熱膨脹係數之差距，可防止在覆金屬積層體中產生的皺褶等；(iii)更且，如此之製造方法，可防止離型材被污染，且可重複使用離型材，經濟性優異；而且，使用如此之離型材，在金屬箔彼此相鄰的狀態下將構成材料整體夾住而進行熱壓接時，可防止對於金屬箔的快速加熱，因此，結果為可在剝離步驟中有效地進行金屬箔間剝離來製造覆金屬積層體。
亦即，本發明係以下述態樣構成。 [態樣1] 一種覆金屬積層體之製造方法，其至少具備下述步驟： 準備一對加壓輥(r1 ,r2 )、捲出離型材(C1 ,C2 )之一對離型材捲出輥、用以捲出以熱塑性液晶聚合物膜(F)及金屬箔(M)所構成之形成複數個覆金屬積層體用的構成材料之複數個捲出輥的步驟； 以上述構成材料至少形成為金屬箔彼此相鄰之狀態(M)/(M)之方式配置上述複數個捲出輥，並且以上述一對離型材(C1 ,C2 )夾住上述構成材料整體之方式配置離型材捲出輥的配置步驟； 使上述一對離型材(C1 ,C2 )自離型材捲出輥捲出再分別加熱之加熱步驟； 使經上述加熱步驟之一對離型材(C1 ,C2 )夾住上述構成材料，並將全體導入上述一對加壓輥(r1 ,r2 )之熱壓接步驟； 上述熱壓接步驟後，藉由至少1個剝離輥使上述離型材(C1 ,C2 )、和與該離型材(C1 ,C2 )相接之熱塑性液晶聚合物膜(F)及/或金屬箔(M)分別剝離，使上述相鄰之金屬箔(M)與金屬箔(M)剝離的剝離步驟。 [態樣2] 如態樣1之覆金屬積層體的製造方法，其中熱塑性液晶聚合物膜(F)與上述離型材(C1 ,C2 )之任一者或兩者接觸。 [態樣3] 如態樣1之覆金屬積層體的製造方法，其中金屬箔(M)與上述離型材(C1 ,C2 )之任一者或兩者接觸。 [態樣4] 如態樣1或2之覆金屬積層體的製造方法，其中上述熱壓接步驟中，上述一對加壓輥(r1 ,r2 )之間，依序堆疊(r1 )/(C1 )/(F)/ (M)/(M)/(F)/(C2 )/(r2 )進行熱壓接，在上述剝離步驟中，在(C1 )/(F)間、(F)/(C2 )間以及(M)/(M)間剝離，得到2個覆金屬積層體。 [態樣5] 如態樣1或2之覆金屬積層體的製造方法，其中上述熱壓接步驟中，在上述一對加壓輥(r1 ,r2 )間，依序堆疊(r1 )/(C1 )/(F)/ (M)/(M)/(F)/(M)/(M)/(F)/(C2 )/(r2 )進行熱壓接，在上述剝離步驟中，在(C1 )/(F)間、(F)/(C2 )間以及(M)/(M)間剝離，得到3個覆金屬積層體。 [態樣6] 如態樣1或3之覆金屬積層體的製造方法，其中上述熱壓接步驟中，在上述一對加壓輥(r1 ,r2 )間，依序堆疊(r1 )/(C1 )/ (M)/(F)/(M)/(M)/(F)/(M)/(C2 )/(r2 )進行熱壓接，在上述剝離步驟中，在(C1 )/(M)間、(M)/(C2 )間以及(M)/(M)間剝離，得到2個覆金屬積層體。 [態樣7] 如態樣1或3之覆金屬積層體的製造方法，其中上述熱壓接步驟中，在上述一對加壓輥(r1 ,r2 )間，依序堆疊(r1 )/(C1 )/(M)/ (F)/(M)/(M)/(F)/(M)/(M)/(F)/(M)/(C2 )/(r2 )進行熱壓接，在上述剝離步驟中，在(C1 )/(M)間、(M)/(C2 )間以及(M)/(M)間剝離，得到3個覆金屬積層體。 [態樣8] 如態樣1～7中任一態樣之覆金屬積層體的製造方法，其中離型材(C1 )及/或離型材(C2 )係選自由耐熱性樹脂膜、耐熱性複合膜以及耐熱性不織布所成組群中之離型材。 [態樣9] 如態樣1～8中任一態樣之覆金屬積層體的製造方法，上述加熱步驟中，使上述一對離型材(C1 ,C2 )從離型材捲出輥捲出，分別外接於上述一對加壓輥(r1 ,r2 )，藉此加熱各個離型材。 [態樣10] 如態樣9之覆金屬積層體的製造方法，上述加熱步驟中，藉由使上述一對離型材(C1 ,C2 )外接於上述一對加壓輥(r1 ,r2 )而進行接觸之時間為1.0秒以上。 [態樣11] 如態樣9或10之覆金屬積層體的製造方法，其中更具備用以使上述一對離型材(C1 ,C2 )外接於上述一對加壓輥(r1 ,r2 )的一對導輥(g1 ,g2 )。 [態樣12] 如態樣1～11中任一態樣之覆金屬積層體的製造方法，其中更具備用以冷卻通過上述一對加壓輥(r1 ,r2 )之積層體的冷卻輥。 [態樣13] 如態樣1～5及8～12中任一態樣之覆金屬積層體的製造方法，其中熱壓接後之熱塑性液晶聚合物膜(F)與離型材(C1 )或離型材(C2 )之剝離強度為0.6kN/m以下(更佳者係0.4kN/m以下、0.3kN/m以下)。 [態樣14] 如態樣1～3及6～13中任一態樣之覆金屬積層體的製造方法，其中熱壓接後之金屬箔(M)與離型材(C1 )或離型材(C2 )之剝離強度為0.3kN/m以下(更佳者係0.2kN/m以下、0.1kN/m以下)。 [態樣15] 如態樣1～14中任一態樣之覆金屬積層體的製造方法，其中熱壓接後之金屬箔(M)與金屬箔(M)之剝離強度為0.3kN/m以下(更佳者係0.2kN/m以下、0.1kN/m以下)。
此外，本發明亦包含申請專利範圍及/或說明書及/或圖式所揭示之至少2個構成要件的任意組合。尤其，本發明亦包含申請專利範圍所記載之請求項的2個以上的任意組合。 [發明之效果]
根據本發明，可使離型材在降低水分含量之狀態下與構成材料相接觸並熱壓接，因此可有效地製造不會引起氣泡痕跡或皺褶等外觀不良的覆金屬積層體。而且，在加熱步驟中對離型材進行預熱，故可減少積層時的離型材與構成材料之間的熱膨脹係數之差距，防止在覆金屬積層體中產生的皺褶等。因此，如此之製造方法，可防止離型材被污染且可重複使用離型材，經濟性優異。更且，藉由使用經加熱步驟之離型材(C1 ,C2 )，在金屬箔彼此相鄰的狀態下將構成材料整體夾住而進行熱壓接，從而防止一口氣地對金屬箔釋放熱量，在剝離步驟中，可快速地分離積層體，提高生產效率。
本發明之覆金屬積層體的製造方法，可多組連續地製造在熱塑性液晶聚合物膜的至少一面積層有金屬箔的覆金屬積層體。
(熱塑性液晶聚合物膜) 本發明之製造方法中使用的熱塑性液晶聚合物膜係由可熔融成形之液晶性聚合物所形成。該熱塑性液晶聚合物膜係可形成光學各向異性的熔融相之聚合物，只要是可熔融成形的液晶性聚合物，則其化學構成並無特別限定，可列舉例如：熱塑性液晶聚酯、或於此導入醯胺鍵而成之熱塑性液晶聚酯醯胺等。
而且，熱塑性液晶聚合物也可為在芳香族聚酯或芳香族聚酯醯胺中進一步導入醯亞胺鍵、碳酸酯鍵、碳二亞胺鍵及三聚異氰酸酯鍵等源自異氰酸酯之鍵結等而成的聚合物。
本發明中使用之熱塑性液晶聚合物的具體例方面，可列舉：自以下所例示之分類為(1)至(4)之化合物以及該衍生物所衍生之習知的熱塑性液晶聚酯及熱塑性液晶聚酯醯胺。其中，為了形成可形成光學各向異性的熔融相的聚合物，各種原料化合物之組合當然有其適當的範圍。
(1)芳香族或脂肪族二羥基化合物(代表例係參照表1) [表1]
Figure 02_image001
(2)芳香族或脂肪族二羧酸(代表例係參照表2) [表2]
Figure 02_image003
(3)芳香族羥基羧酸(代表例係參照表3) [表3]
Figure 02_image005
(4)芳香族二胺、芳香族羥基胺或芳香族胺基羧酸(代表例係參照表4) [表4]
Figure 02_image007
(4)作為從該等原料化合物所得之熱塑性液晶聚合物之代表例係可列舉如具有表5及6所示之構造單元的共聚物。
[表5]
Figure 02_image009
[表6]
Figure 02_image011
該等共聚物之中，較佳係至少包含對羥基苯甲酸及/或6-羥基-2-萘甲酸來作為重複單元的聚合物，特佳係：(i)包含對羥基苯甲酸之重複單元與6-羥基-2-萘甲酸之重複單元的聚合物；或(ii)包含選自由對羥基苯甲酸及6-羥基-2-萘甲酸所組成組群中之至少一種芳香族羥基羧酸之重複單元、至少一種芳香族二醇之重複單元、與至少一種芳香族二羧酸之重複單元的共聚物。
例如：(i)之聚合物中，當熱塑性液晶聚合物至少包含對羥基苯甲酸之重複單元與6-羥基-2-萘甲酸之重複單元時，重複單元(A)之對羥基苯甲酸與重複單元(B)之6-羥基-2-萘甲酸在熱塑性液晶聚合物中的莫耳比(A)/(B)期望為(A)/(B)=10/90～90/10左右，較佳可為(A)/(B)=15/85～85/15左右，更佳可為(A)/(B)=20/80～80/20左右。
而且，(ii)之聚合物時，選自由對羥基苯甲酸及6-羥基-2-萘甲酸所組成組群中之至少一種芳香族羥基羧酸(C)與選自由4,4'-二羥基聯苯、氫醌、苯基氫醌以及4,4'-二羥基二苯基醚所組成組群中之至少一種芳香族二醇(D)與選自由對酞酸、異酞酸以及2,6-萘二羧酸所組成組群中之至少一種芳香族二羧酸(E)在熱塑性液晶聚合物中的各重複單元之莫耳比，可為芳香族羥基羧酸(C)：上述芳香族二醇(D)：上述芳香族二羧酸(E)=(30～80)：(35～10)：(35～10)左右，較佳可為(C)：(D)：(E)=(35～75)：(32.5～12.5)：(32.5～12.5)左右，更佳可為(C)：(D)：(E)=(40～70)：(30～15)：(30～15)左右。
而且，芳香族羥基羧酸(C)中，源自6-羥基-2-萘甲酸之重複單元的莫耳比率例如可為85莫耳%以上，較佳可為90莫耳%以上，更佳可為95莫耳%以上。芳香族二羧酸(E)中，源自2,6-萘二羧酸之重複單元的莫耳比率例如可為85莫耳%以上，較佳可為90莫耳%以上，更佳可為95莫耳%以上。
而且，芳香族二醇(D)可為選自由氫醌、4,4'-二羥基聯苯、苯基氫醌以及4,4'-二羥基二苯基醚所組成組群中之源自互為不同的二種芳香族二醇之重複單元(D1)與(D2)，此時，二種芳香族二醇之莫耳比可為(D1)/(D2)=23/77～77/23，較佳可為25/75～75/25，更佳可為30/70～70/30。
而且，源自芳香族二醇之重複單元與源自芳香族二羧酸之重複構造單元之莫耳比較佳係(D)/(E)=95/100～100/95。超出此範圍時，會有聚合度無法增加且機械強度降低之傾向。
另外，本發明中提到的可形成光學各向異性之熔融相，例如可將試料置於熱台上，在氮氣環境下升溫加熱並觀察試料之透射光而藉此認定。
作為熱塑性液晶聚合物之較佳者可為融點(以下稱為Tm0 )為200〜360℃之範圍者，較佳為240〜360℃之範圍，更佳為260〜360℃之範圍，再佳係Tm0 為270〜350℃者。另外，Tm0 係可藉由使用示差掃描熱析儀(島津製作所股份有限公司DSC)對於出現主吸熱峰的溫度進行測定來求取。亦即，將熱塑性液晶聚合物試樣以10℃/min之速度進行升溫使完全熔融後，將熔融物以10℃/min之速度冷卻至50℃，再以10℃/min之速度升溫後，將所出現的吸熱峰之位置作為熱塑性液晶聚合物試樣之融點而求取。
上述熱塑性液晶聚合物中，在無損及本發明之效果的範圍內，可添加聚對酞酸乙二酯、改質聚對酞酸乙二酯、聚烯烴、聚碳酸酯、聚芳酯、聚醯胺、聚伸苯硫醚、聚醚醚酮、氟樹脂等熱塑性聚合物、各種添加劑、填充劑等。
本發明之製造方法中使用之熱塑性液晶聚合物膜係例如將上述熱塑性液晶聚合物之熔融捏合物進行擠出成形而得。擠出成形法可使用任意方法，而習知的T模法、膨脹法等在工業上較為有利。尤其膨脹法，其不僅在熱塑性液晶聚合物膜之機械軸方向(以下簡稱為MD方向)可施加應力，在與此正交之方向(以下簡稱為TD方向)亦可施加應力，可在MD方向、TD方向均勻地拉伸，故可得到在MD方向與TD方向的分子定向性、介電特性等受到控制的熱塑性液晶聚合物膜。
例如在藉由T模法進行擠出成形時，可將由T模擠出的熔融體片不僅對於熱塑性液晶聚合物膜的MD方向進行拉伸，而是對於其與TD方向同時進行拉伸而製造成膜；或可將由T模擠出的熔融體片先在MD方向進行拉伸後接續在TD方向進行拉伸而製造成膜。
又，在藉由膨脹法進行擠出成形時，可對於由環模熔融擠出的圓筒狀片以規定的拉伸比(相當於MD方向之拉伸倍率)及吹塑比(相當於TD方向之拉伸倍率)進行拉伸而製造成膜。
如此之擠出成形之拉伸倍率，MD方向之拉伸倍率(或拉伸比)方面例如可為1.0～10左右，較佳為1.2～7左右，更佳為1.3～7左右。又，TD方向之拉伸倍率(或拉伸比)方面例如可為1.5～20左右，較佳為2～15左右，更佳為2.5～14左右。
又，可依所需進行習知或常用的熱處理以調整熱塑性液晶聚合物膜之融點及/或熱膨脹係數。熱處理條件可因應目的而適當地設定，可藉由在例如熱塑性液晶聚合物之融點(Tm0 )-10℃以上(例如Tm0 -10℃～Tm0 +30℃左右，較佳為Tm0 ℃～Tm0 +20℃左右)進行加熱數小時，使熱塑性液晶聚合物膜之融點(Tm)上升。
熱塑性液晶聚合物膜之融點(Tm)可為例如270～380℃，以280～370℃之範圍者為佳。 另外，熱塑性液晶聚合物膜之融點(Tm)係可藉由使用示差掃描熱析儀觀察熱塑性液晶聚合物膜試樣之熱狀態而得。亦即，可將熱塑性液晶聚合物膜試樣以10℃/分鐘之速度進行升溫時所出現之吸熱峰的位置作為熱塑性液晶聚合物膜之融點(Tm)而求得。
(金屬箔) 本發明之製造方法中使用的金屬箔方面，並無特別限制，可為例如：金、銀、銅、鐵、鎳、鋁或該等合金金屬等，從導電性、操作性及成本等的觀點來看，以銅箔及不鏽鋼箔為佳。又，銅箔方面，可使用由軋延法或電解法所製造成者。
金屬箔之厚度可因應所需而適當地設定，可為例如5～50μm左右，以8～35μm之範圍為佳。又，可對金屬箔進行一般施行的糙化處理等表面處理。
(離型材) 本發明之製造方法中使用的金屬箔，只要是在熱壓接後可容易地從相鄰的被黏物剝離且具耐熱性即無特別限定，可列舉如：非熱塑性之聚醯亞胺膜及聚芳醯胺膜、鐵氟龍(註冊商標)膜等耐熱性樹脂膜；耐熱性複合膜(例如：由複數之耐熱性樹脂膜所構成的複合膜、由金屬箔與耐熱性樹脂膜所構成的複合膜)；鋁箔及不鏽鋼箔等金屬箔；以及耐熱性纖維(例如：耐熱性樹脂纖維、金屬纖維)所構成之耐熱性不織布等。該等離型材可單獨使用或組合2者以上使用。 該等離型材中，從耐熱性及反彈性優異之觀點上，以耐熱性樹脂膜、耐熱性複合膜以及耐熱性不織布為佳。
離型材之厚度可因應所需而適當地設定，可為例如10～300μm左右，較佳可為15～150μm之範圍，更佳可為15～45μm之範圍。而且，對於離型材，能以提高熱壓接後與被黏物之剝離性為目的，而在單面或兩面進行離型處理。離型處理之方法，可列舉例如：在離型材之至少一面裝設聚矽氧樹脂、氟樹脂等耐熱性離型樹脂覆膜之方法等。
(覆金屬積層體之製造方法) 本發明之覆金屬積層體之製造方法至少具備以下步驟： 準備一對加壓輥(r1 ,r2 )、捲出離型材(C1 ,C2 )之一對離型材捲出輥、用以捲出以熱塑性液晶聚合物膜(F)及金屬箔(M)所構成之形成複數個覆金屬積層體用的構成材料之複數個捲出輥的步驟； 以上述構成材料至少形成為金屬箔彼此相鄰之狀態(M)/(M)之方式配置上述複數個捲出輥，並且以上述一對離型材(C1 ,C2 )夾住上述構成材料整體之方式配置離型材捲出輥的配置步驟； 使上述一對離型材(C1 ,C2 )自離型材捲出輥捲出再分別加熱離型材之加熱步驟； 使經上述加熱步驟之一對離型材(C1 ,C2 )夾住上述構成材料，並將全體導入上述一對加壓輥(r1 ,r2 )之熱壓接步驟； 上述熱壓接步驟後，藉由至少1個剝離輥使上述離型材(C1 ,C2 )、和與該離型材(C1 ,C2 )相接之熱塑性液晶聚合物膜(F)及/或金屬箔(M)分別剝離，使上述相鄰之金屬箔(M)與金屬箔(M)剝離的剝離步驟。
此處，用以將1個覆金屬積層體形成之構成材料中的熱塑性液晶聚合物膜(F)可為單數或複數。而且，金屬箔亦可為單數或複數。此外，當包含複數個時，可各為相同或不同。
更且，從捲出輥捲出之覆金屬積層體的構成材料可為熱塑性液晶聚合物膜(F)之單體及金屬箔(M)之單體，亦可為熱塑性液晶聚合物膜(F)及金屬箔(M)之單面覆金屬積層體(M)/(F)。因此，用以捲出以熱塑性液晶聚合物膜(F)及金屬箔(M)所構成之形成複數個覆金屬積層體用的構成材料之複數個捲出輥係可包含：(i)用以捲出熱塑性液晶聚合物膜(F)之捲出輥、(ii)用以捲出金屬箔(M)之捲出輥及/或(iii)用以捲出單面覆金屬積層體(M)/(F)之捲出輥。
甚至，所得覆金屬積層體亦可為相同或不同。
各捲出輥係可配置成滿足例如以下條件。 (i)由複數個覆金屬積層體之構成材料形成複數個覆金屬積層體(單面覆金屬積層體及/或兩面覆金屬積層體)，同時相鄰之覆金屬積層體彼此隔著金屬箔相鄰。 (ii)一對自離型材捲出輥捲出之離型材(C1 ,C2 )夾住構成材料整體，亦即，離型材(C1 )與離型材(C2 )各自形成最外層。
離型材(C1 ,C2 )之加熱步驟中，只要可加熱離型材(C1 ,C2 )者即可，並無特別限定，可經由加熱器等外部的加熱手段將離型材(C1 ,C2 )加熱，亦可裝設與加壓輥(r1 ,r2 )不同的加熱輥將離型材(C1 ,C2 )加熱。或者，離型材(C1 ,C2 )亦可外接加壓輥(r1 ,r2 )將離型材(C1 ,C2 )加熱。
加熱步驟中，藉由預先將離型材(C1 ,C2 )加熱，除了可去除離型材之水分，同時可降低離型材與構成材料之熱膨脹係數的差距。更且，使用經加熱步驟之離型材(C1 ,C2 )，在金屬箔彼此相鄰的狀態下夾住構成材料整體進行熱壓接，藉此可防止一口氣地對金屬箔釋放熱量，變得容易進行金屬箔間的剝離。
加熱步驟係可將熱壓接溫度作為基準來判斷，例如在熱壓接溫度為T℃時，加熱步驟的溫度例如可為T-10℃以上，亦可為T-5℃以上，而且以低於熱壓接溫度者為佳，且上限可低於T℃。
加熱步驟中，可因應加熱手段適當地設定加熱時間，較佳為在例如離型材之水含量成為規定範圍(例如：1100ppm以下、900 ppm以下、700 ppm以下、或400 ppm以下)之範圍進行加熱。
以下，將一邊參照圖式一邊說明具體實施型態。圖1係用以說明根據第1實施型態的覆金屬積層體之製造方法的側面示意圖。 本發明之製造方法中，在一對加壓輥(r1 ,r2 )之上游側，準備：捲出離型材(C1 ,C2 )之一對離型材捲出輥11,11；捲出熱塑性液晶聚合物膜(F)之複數個熱塑性液晶聚合物膜捲出輥12,12；以及捲出金屬箔(M)之複數個金屬箔捲出輥13,13。
在此，如圖1所示，第1實施型態中，使熱塑性液晶聚合物膜(F)、金屬箔(M)、離型材(C1 )以及離型材(C2 )在一對加壓輥(r1 ,r2 )之間成為(r1 )/(C1 )/(F)/(M)/(M)/(F)/ (C2 )/(r1 )之順序地配置各捲出輥。
具體而言，在一對加壓輥(r1 ,r2 )之上游側，以捲出離型材(C1 ,C2 )之一對離型材捲出輥11,11分別成為最外層之方式進行配置，在該內側配置捲出熱塑性液晶聚合物膜(F)之複數個熱塑性液晶聚合物膜捲出輥12,12，更且，在該內側配置捲出金屬箔(M)之複數個金屬箔捲出輥13,13。
如圖1所示，對一對加壓輥(r1 ,r2 )配置各捲出輥後，從各捲出輥如箭頭方向所示地捲出熱塑性液晶聚合物膜(F)、金屬箔(M)以及離型材(C1 ,C2 )，並對一對加壓輥(r1 ,r2 )沿箭頭所示的MD方向(或積層方向)導入。
此處，從離型材捲出輥11、11捲出之一對離型材(C1 ,C2 )，在一對加壓輥中與構成材料接觸並導入之前，分別對上述一對加壓輥(r1 ,r2 )進行規定時間的外接之外接步驟。
外接步驟中，離型材(C1 ,C2 )藉由與加壓輥(r1 ,r2 )之外周接觸，可自離型材(C1 ,C2 )去除水分。而且，藉由在與熱塑性液晶聚合物膜(F)及金屬箔(M)接觸之前，減低離型材(C1 ,C2 )之水含量，可抑制在積層體表面產生氣泡後或不良積層等缺陷。在外接步驟中，與加壓輥之外周接觸的起點可根據加壓輥的尺寸以及加壓輥之旋轉速度來適當地設定，從規定之起點使離型材(C1 ,C2 )沿著加壓輥進行外接步驟。另外，本發明之外接係指離型材從規定之起點沿著加壓輥之外周進行接觸而被運送。
離型材捲出輥之位置係只要一對離型材(C1 ,C2 )可與一對加壓輥(r1 ,r2 )接觸而無特別限定，自離型材捲出輥捲出之離型材可直接導入加壓輥中，自離型材捲出輥捲出之離型材也可在經過一個或複數個導輥之後導入加壓輥中。因此，較佳為具備用以將一對離型材外接於一對加壓輥之一對導輥(g1 ,g2 )。
例如可為：如圖1所示，使一對離型材(C1 ,C2 )從離型材捲出輥11、11捲出後，不直接導入加壓輥(r1 ，r2 )中而是通過配置在加壓輥(r1 ,r2 )附近之導輥14,14，接著，將其從導輥14,14導入一對加壓輥(r1 ,r2 )中。可藉由導輥14,14使一對離型材(C1 ,C2 )對一對加壓輥(r1 ,r2 )所期望之位置進行外接。
導輥之設置處係只要可使一對離型材(C1 ,C2 )外接於一對加壓輥(r1 ,r2 )者即無特別限定，圖1中，導輥配置在加壓輥附近而可與加壓輥接觸。
例如：如圖1所示，在熱壓接之前，使離型材(C1 )外接於加壓輥(r1 )，且使離型材(C2 )外接於加壓輥(r2 )。如此，藉由離型材外接(或握持)加壓輥，除了可去除離型材中所含的水分，同時還可將離型材事先預熱至接近熱壓接溫度。離型材外接加壓輥之距離係可適當地設定，可為例如：加壓輥之1/8周以上、1/4周以上、或1/2周以上。
離型材與加壓輥進行外接之時間係可根據離型材之種類、離型材之狀態、加壓輥之加熱溫度等各種條件來適當地設定，從離型材去除水分之觀點來看，使離型材外接於加壓輥之時間例如以1.0秒以上為佳，例如可為1.0～200秒，亦可為3.0～125秒。
而且，上述外接之時間係可考量離型材之水分含量成為規定範圍(例如：1100ppm以下、900ppm以下、700ppm以下或400ppm以下)之時點而適當地設定。
離型材(C1 ,C2 )較佳為在以加壓輥加壓之前，以相對於加壓輥之加熱溫度T℃而言成為T-15℃以上之溫度之方式外接於加壓輥而升溫。另外，以加壓輥加壓之前的離型材之溫度可為T-10℃以上，也可為T-5℃以上，而且，可為未達加熱溫度。
一對離型材(C1 ,C2 )係在外接步驟後，作為最外層，將熱塑性液晶聚合物膜(F)及金屬箔(M)所構成之覆金屬積層體的構成材料夾住，同時全部導入一對加壓輥(r1 ,r2 )中。 例如，圖1中，一對離型材(C1 ,C2 )係將(F)/(M)/(M)/(F)夾住，同時全部導入一對加壓輥(r1 ,r2 )中。
一對加壓輥中，對包含一對離型材(C1 ,C2 )作為最外層之以熱塑性液晶聚合物膜(F)及金屬箔(M)所構成之積層體，亦即(C1 )/(F)/(M)/(M)/(F)/(C2 )，在規定之加熱溫度下施加壓力。
加壓輥方面，可使用習知的加熱加壓裝置。而且，熱壓接溫度及加壓輥之壓力條件並無特別限制，但為了使熱塑性液晶聚合物薄膜與金屬箔良好地接著，例如相對於熱塑性液晶聚合物膜之融點(Tm )，熱壓接溫度可為例如(Tm -20)～(Tm +20)℃之範圍，較佳可為(Tm -15)～(Tm +5)℃。 而且，加壓壓力可在10t/m(98kN/m)～1.5t/m (14.7kN/m)之範圍，較佳可為5t/m(49kN/m)～1.0t/m (9.8kN/m)之範圍。此外，加壓壓力係將施加於加壓輥之力(壓接負載)除以加壓輥之有效寬度而得的值。
本發明之覆金屬積層體之製造方法中，藉由至少1個剝離輥分別使上述離型材(C1 ,C2 )及與該離型材(C1 ,C2 )相接之熱塑性液晶聚合物膜(F)及/或金屬箔(M)剝離，使上述相鄰之金屬箔(M)與金屬箔(M)剝離。
剝離步驟中，可同時進行離型材及與該離型材相接之熱塑性液晶聚合物膜及/或金屬箔之間的剝離、以及相鄰之金屬箔(M)與金屬箔(M)之間的剝離，亦可階段性地進行剝離。
剝離步驟係可藉由習知或常用方法進行，例如：剝離步驟中，藉由至少1個剝離輥進行下述(i)～(iii)中之至少1種剝離：(i)離型材(C1 ,C2 之任一者)及與該離型材相接之熱塑性液晶聚合物膜(F)之剝離、(ii)離型材(C1 ,C2 之任一者)及與該離型材相接之金屬箔(M)之間的剝離、(iii)相鄰之金屬箔(M)與金屬箔(M)間之剝離。上述(i)、(ii)及(iii)之順序並無特別限定，該等中之複數者可同時進行或階段性地進行。
而且，至少1個剝離輥，可為一對剝離輥，亦可為單獨裝配的複數個剝離輥，亦可為該等之組合。而且，剝離輥之順序可適當地設定，任一者在上游側皆可。
例如：可使通過一對剝離輥之間，一次進行上述(i)、(ii)及(iii)。 或者，可使通過一對剝離輥之間，一次進行(i)、(ii)及(iii)中之任二者，剩餘的剝離可通過單個剝離輥階段性地進行；或者可通過單個剝離輥階段性地剝離，然後使通過一對剝離輥之間進行剩餘的剝離。
例如：進行階段性地剝離時，可進行金屬箔的(M)/(M)間之剝離作為最初剝離步驟，接著或同時進行選自(C1 )/(F)間、(F)/(C2 )間、(C1 )/(M)間以及(M)/(C2 )間之至少1種剝離步驟。在最初進行金屬箔間之剝離步驟時，熱量可從金屬箔被迅速釋放出來，結果，可加速剝離步驟中之積層體的冷卻速度。
而且，進行階段性地剝離時，可分別使離型材(C1 ,C2 )及與該離型材(C1 ,C2 )相接之熱塑性液晶聚合物膜(F)及/或金屬箔(M)剝離之步驟，亦即，將選自(C1 )/(F)間、(F)/(C2 )間、(C1 )/(M)間以及(M)/(C2 )間之至少1種剝離作為最初剝離步驟。亦可接著或同時因應必要進行剩餘的剝離步驟。
本發明中，由於離型材配置在最外層，因此離型材極可容易剝離。其結果，亦可抑制在難以剝離時容易引起的皺褶的發生，可良好地製造高品質的覆金屬積層體。
例如：在圖1所示之第1實施型態中，積層體(C1 )/(F)/(M)/(M)/(F)/(C2 )係藉由通過剝離輥15,15在(C1 )/(F)間、(F)/(C2 )間以及(M)/(M)間進行剝離，而製造2個單面覆金屬積層體(MF)。經剝離之離型材(C1 ,C2 )係各自經由離型材捲繞輥16,16所捲繞。經剝離之離型材(C1 ,C2 )由於可抑制低分子量之熱塑性液晶聚合物所造成之汙染，因此可依需要而重複使用。而且，所得之覆金屬積層體係各自經由覆金屬積層體捲繞輥17,17所捲繞。
而且，如圖2所示，在第2實施型態中，使熱塑性液晶聚合物膜(F)、金屬箔(M)、離型材(C1 )及離型材(C2 )在一對加壓輥(r1 ,r2 )之間成為(r1 )/(C1 )/(F)/(M)/(M)/(F)/ (M)/(M)/(F)/(C2 )/(r2 )之順序地配置各捲出輥。此處，對於具有與圖1相同功用之構件係附上相同符號並省略說明。
圖2所示之第2實施型態中，在一對加壓輥(r1 ,r2 )間，以成為(C1 )/(F)/(M)/(M)/(F)/(M)/(M)/(F)/(C2 )之方式重疊之積層體，係在(C1 )/(F)間、(F)/(C2 )間以及(M)/(M)間進行剝離，而製造2個單面覆金屬積層體(M)/(F)(以下有時會省略MF或FM)以及1個兩面覆金屬積層體(M)/(F)/(M)(以下有時會省略MFM)。
而且，如圖3所示，在第3實施型態中，使熱塑性液晶聚合物膜(F)、金屬箔(M)、離型材(C1 )及離型材(C2 )在一對加壓輥(r1 ,r2 )之間成為(r1 )/(C1 )/(M)/(F)/(M)/(M)/ (F)/(M)/(C2 )/(r2 )之順序地配置各捲出輥。此處，對於具有與圖1相同功用之構件係附上相同符號並省略說明。
如圖3所示之第3實施型態中，在一對加壓輥(r1 ,r2 )間，以成為(C1 )/(M)/(F)/(M)/(M)/(F)/(M)/(C2 )之方式重疊之積層體，係在(C1 )/(M)間、(M)/(C2 )間以及(M)/(M)間進行剝離，而製造2個兩面覆金屬積層體(MFM)。
更且，如圖4所示，在第4實施型態中，使熱塑性液晶聚合物膜(F)、金屬箔(M)、離型材(C1 )及離型材(C2 )在一對加壓輥(r1 ,r2 )之間成為(r1 )/(C1 )/(M)/(F)/(M)/(M)/(F)/ (M)/(M)/(F)/(M)/(C2 )/(r2 )之順序地配置各捲出輥。此處，對於具有與圖1相同功用之構件係附上相同符號並省略說明。
如圖4所示之第4實施型態中，在一對加壓輥(r1 ,r2 )間，以成為(C1 )/(M)/(F)/(M)/(M)/(F)/(M)/(M)/(F)/ (M)/(C2 )之方式重疊之積層體，係在(C1 )/(M)間、(M)/(C2 )間以及(M)/(M)間進行剝離，而製造3個兩面覆金屬積層體(MFM)。
更且，如圖5所示，在第5實施型態中，使金屬箔(M)與熱塑性液晶聚合物膜(F)之單面覆金屬積層體(MF)(FM)、金屬箔(M)、離型材(C1 )及離型材(C2 )在熱壓接下，在一對加壓輥(r1 ,r2 )之間成為(r1 )/(C1 )/(M)/(F)/(M)/ (M)/(F)/(M)/(C2 )/(r2 )之順序地配置各捲出輥。此處，單面覆金屬積層體(MF)係自捲出輥18捲出。而且，對於具有與圖1相同功用之構件係附上相同符號並省略說明。
如圖5所示之第5實施型態中，在一對加壓輥(r1 ,r2 )間，以成為(C1 )/(M)/(F)/(M)/(M)/(F)/(M)/(C2 )之方式重疊之積層體，係在(C1 )/(M)間、(F)/(C2 )間以及(M)/(M)間進行剝離，而製造2個兩面覆金屬積層體(MFM)。
而且，可因應所需，將用以冷卻通過一對加壓輥(r1 ,r2 )之積層體的冷卻輥設在加壓輥之下游側。例如：在運送高溫積層體時，會因張力而產生皺摺而產生起伏，因此，將積層後的積層體以冷卻輥在30℃下逐漸冷卻，從而可使熱塑性液晶聚合物膜冷卻至Tg以下(80℃以下)。冷卻輥係以設在加壓輥與剝離輥之間者為佳。冷卻輥可由一對輥所構成，亦可由1個單輥所構成。
作為一個例示，例如在圖6中呈示用於說明第1實施型態中使剝離步驟變化之變形例的側面示意圖。如圖6所示，冷卻輥19,19係設置在一對加壓輥(r1 ,r2 )之下游側，在層積進行方向上的不同位置處設置有複數個剝離輥25,25'。經一對加壓輥(r1 ,r2 )熱壓接之積層體接著通過冷卻輥19、19逐漸冷卻。然後，經由剝離輥25'在(F)/(C2 )間及(M)/(M)間進行剝離，製造單面覆金屬積層體(MF)，接著，藉由剝離輥25在(C1 )/(M)間進行剝離，可製造單面覆金屬積層體(MF)。
作為其它例示，例如在圖7中呈示用於說明第1實施型態中使剝離步驟變化之變形例的側面示意圖。如圖7所示，經一對加壓輥(r1 ,r2 )熱壓接之積層體係首先藉由通過剝離輥15,15'，在(M)/(M)間進行剝離，分成積層體(MFC1 )及(MFC2 )，接著各積層體各自通過第2剝離輥25及25'，在(F)/(C1 )間及(F)/(C2 )間進行剝離，最後製造2個單面覆金屬積層體(MF)。
只要可進行剝離步驟，即可適當地設定：熱壓接後之離型材與熱塑性液晶聚合物膜之間的剝離強度、離型材與金屬箔之間的剝離強度、金屬箔與金屬箔之間的剝離強度。此處，剝離強度係根據JIS C5016-1994(90°方向拉撕)測定的剝離強度(拉撕強度)。
例如：熱壓接後之離型材與熱塑性液晶聚合物膜之間的剝離強度係以0.6kN/m以下為佳，以0.4kN/m以下更佳，以0.3kN/m以下又更佳。
例如：熱壓接後之離型材與金屬箔之間的剝離強度係以0.3kN/m以下為佳，以0.2kN/m以下更佳，以0.1kN/m以下又更佳。
例如：熱壓接後之金屬箔與金屬箔之間的剝離強度係以0.3kN/m以下為佳，以0.2kN/m以下更佳，以0.1kN/m以下又更佳。 [產業上利用之可能性]
依據本發明之製造方法，可有效地製造覆金屬積層體，所得之覆金屬積層體可有效地用在電氣/電子領域、事務機器/精密機器領域、功率半導體領域等中使用的零件，例如電路板(特別是毫米波雷達用基板)。
如上所述，一面參照圖式同時對本發明之較佳實施型態進行說明，惟具有本發明之一般知識的技術人員參照本說明書，即可容易地在明顯的範圍內進行各種變更及修正。因此，如此變更及修正被解釋為本案申請專利範圍所限定之本發明的範圍內。
11:離型材捲出輥 12:熱塑性液晶聚合物膜捲出輥 13:金屬箔捲出輥 14:導輥 15,25,25':剝離輥 16:剝離材捲繞輥 17:覆金屬積層體捲繞輥 18:覆金屬積層體捲出輥 19:冷卻輥 r1,r2:加壓輥 C1,C2:離型材 F:熱塑性液晶聚合物膜 M:金屬箔 MF:單面覆金屬積層體
從參考附圖之以下的較佳實施型態的說明可更清楚地了解本發明。然而，實施型態及圖式係僅用於圖示及說明者，而不應用於限定本發明之範圍。本發明之範圍係依照所附的請求項決定。在所附的圖式中，複數個圖式中之相同零件編號係表示相同部分。所附的圖式未必按比例繪製，而是被放大以顯示出本發明的原理者。 圖1係用以說明本發明之第1實施型態的覆金屬積層體之製造方法的側面示意圖。 圖2係用以說明本發明之第2實施型態的覆金屬積層體之製造方法的側面示意圖。 圖3係用以說明本發明之第3實施型態的覆金屬積層體之製造方法的側面示意圖。 圖4係用以說明本發明之第4實施型態的覆金屬積層體之製造方法的側面示意圖。 圖5係用以說明本發明之第5實施型態的覆金屬積層體之製造方法的側面示意圖。 圖6係用以說明本發明之第1實施型態的覆金屬積層體之製造方法的變形例的側面示意圖。 圖7係用以說明本發明之第1實施型態的覆金屬積層體之製造方法的其它變形例的側面示意圖。
11:離型材捲出輥
12:熱塑性液晶聚合物膜捲出輥
13:金屬箔捲出輥
14:導輥
15,25,25':剝離輥
16:剝離材捲繞輥
17:覆金屬積層體捲繞輥
r1,r2:加壓輥
C1,C2:離型材
F:熱塑性液晶聚合物膜
M:金屬箔
MF:單面覆金屬積層體

Claims (15)

  1. 一種覆金屬積層體之製造方法，其至少具備下述步驟： 準備一對加壓輥(r1 ,r2 )、捲出離型材(C1 ,C2 )之一對離型材捲出輥、用以捲出以熱塑性液晶聚合物膜(F)及金屬箔(M)所構成之形成複數個覆金屬積層體用的構成材料之複數個捲出輥的步驟； 以該構成材料至少形成為金屬箔彼此相鄰之狀態(M)/(M)之方式配置該複數個捲出輥，並且以該一對離型材(C1 ,C2 )夾住該構成材料整體之方式配置離型材捲出輥的配置步驟； 使該一對離型材(C1 ,C2 )自離型材捲出輥捲出再分別加熱之加熱步驟； 使經該加熱步驟之一對離型材(C1 ,C2 )夾住該構成材料，並將全體導入該一對加壓輥(r1 ,r2 )之熱壓接步驟； 該熱壓接步驟後，藉由至少1個剝離輥使該離型材(C1 ,C2 )、和與該離型材(C1 ,C2 )相接之熱塑性液晶聚合物膜(F)及/或金屬箔(M)分別剝離，使該相鄰之金屬箔(M)與金屬箔(M)剝離的剝離步驟。
  2. 如請求項1之覆金屬積層體的製造方法，其中熱塑性液晶聚合物膜(F)與該離型材(C1 ,C2 )之任一者或兩者接觸。
  3. 如請求項1之覆金屬積層體的製造方法，其中金屬箔(M)與該離型材(C1 ,C2 )之任一者或兩者接觸。
  4. 如請求項1或2之覆金屬積層體的製造方法，其中該熱壓接步驟中，該一對加壓輥(r1 ,r2 )之間，依序堆疊(r1 )/(C1 )/(F)/(M)/(M)/(F)/(C2 )/(r2 )進行熱壓接，在該剝離步驟中，在(C1 )/(F)間、(F)/(C2 )間以及(M)/(M)間剝離，得到2個覆金屬積層體。
  5. 如請求項1或2之覆金屬積層體的製造方法，該熱壓接步驟中，在該一對加壓輥(r1 ,r2 )間，依序堆疊(r1 )/(C1 )/(F)/(M)/(M)/(F)/(M)/(M)/(F)/(C2 )/(r2 )進行熱壓接，在該剝離步驟中，在(C1 )/(F)間、(F)/(C2 )間以及(M)/(M)間剝離，得到3個覆金屬積層體。
  6. 如請求項1或3之覆金屬積層體的製造方法，該熱壓接步驟中，在該一對加壓輥(r1 ,r2 )間，依序堆疊(r1 )/(C1 )/(M)/(F)/(M)/(M)/(F)/(M)/(C2 )/(r2 )進行熱壓接，在該剝離步驟中，在(C1 )/(M)間、(M)/(C2 )間以及(M)/(M)間剝離，得到2個覆金屬積層體。
  7. 如請求項1或3之覆金屬積層體的製造方法，該熱壓接步驟中，在該一對加壓輥(r1 ,r2 )間，依序堆疊(r1 )/(C1 )/(M)/(F)/(M)/(M)/(F)/(M)/(M)/(F)/(M)/(C2 )/(r2 )進行熱壓接，在該剝離步驟中，在(C1 )/(M)間、(M)/(C2 )間以及(M)/(M)間剝離，得到3個覆金屬積層體。
  8. 如請求項1～7中任一項之覆金屬積層體的製造方法，其中離型材(C1 )及/或離型材(C2 )係選自由耐熱性樹脂膜、耐熱性複合膜以及耐熱性不織布所成組群中之離型材。
  9. 如請求項1～8中任一項之覆金屬積層體的製造方法，該加熱步驟中，使該離型材(C1 ,C2 )從離型材捲出輥捲出，分別外接於該一對加壓輥(r1 ,r2 )，藉此加熱各個離型材。
  10. 如請求項9之覆金屬積層體的製造方法，該加熱步驟中，藉由使該一對離型材(C1 ,C2 )外接於該一對加壓輥(r1 ,r2 )而進行接觸之時間為1.0秒以上。
  11. 如請求項9或10之覆金屬積層體的製造方法，其中更具備用以使該一對離型材(C1 ,C2 )外接於該一對加壓輥(r1 ,r2 )的一對導輥(g1 ,g2 )。
  12. 如請求項1～11中任一項之覆金屬積層體的製造方法，其中更具備用以冷卻通過該一對加壓輥(r1 ,r2 )之積層體的冷卻輥。
  13. 如請求項1～5及8～12中任一項之覆金屬積層體的製造方法，其中熱壓接後之熱塑性液晶聚合物膜(F)與離型材(C1 )或離型材(C2 )之剝離強度為0.6kN/m以下。
  14. 如請求項1～3及6～13中任一項之覆金屬積層體的製造方法，其中熱壓接後之金屬箔(M)與離型材(C1 )或離型材(C2 )之剝離強度為0.3kN/m以下。
  15. 如請求項1～14中任一項之覆金屬積層體的製造方法，其中熱壓接後之金屬箔(M)與金屬箔(M)之剝離強度為0.3kN/m以下。
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