TW201840403A - 堆疊體及有機系太陽電池之製造方法 - Google Patents

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Abstract

提供一種能有效率製造有機系太陽電池的堆疊體與使用該堆疊體之有機系太陽電池的製造方法，其在使用樹脂薄膜作為基板的情況下，減低樹脂薄膜或形成於樹脂薄膜上之有機系太陽電池之構成組件或有機系太陽電池之破損的危險性。堆疊體係依序包含作為有機系太陽電池基板之樹脂薄膜、包含樹脂系黏合劑之樹脂系黏合劑層及支撐體的堆疊體。前述支撐體具有貫通孔，其連接前述支撐體之與前述樹脂系黏合劑層接觸的面及前述支撐體之該面以外的面。

Description

堆疊體及有機系太陽電池之製造方法
本發明係關於堆疊體及有機系太陽電池之製造方法。
近年，作為將光能轉換為電力的光電轉換元件，染料敏化型太陽電池、鈣鈦礦型太陽電池等有機系太陽電池正受到注目。
染料敏化型太陽電池一般具有工作電極（光電極）、相對電極（對向電極）、由工作電極承載之敏化染料層及配置於工作電極與相對電極之間的電解質層。
鈣鈦礦型太陽電池一般具有工作電極（負極）、相對電極（正極）、鈣鈦礦結晶層、電子注入層及電洞注入層。
在可撓的有機系太陽電池中，使用樹脂薄膜作為構成電極的基板，但處理性差，並且難以進行定位，在圖案化或貼合時發生偏移等，而成為生產效率降低的主要原因。
對於此問題，有在支撐體上設置黏合劑層等以固定或維持樹脂薄膜的技術。舉例而言，專利文獻1中提案：透過離子液體在運送板上維持工作電極用基板。
『專利文獻』 《專利文獻1》：日本專利公開第2010-153294號公報。
然而，若如同專利文獻1透過離子液體在運送板上維持工作電極用基板，則有必須清洗基板背面的問題。並且，藉由黏合劑層將樹脂薄模固定於支撐體上的情況下，在有機系太陽電池之指定的製造工序完成後，使支撐體自樹脂薄膜剝離時，會對有機系太陽電池基板之樹脂薄膜施加彎曲等負荷，而亦有使有機系太陽電池破損的問題。
於此，本發明之目的在於，提供一種能有效率製造有機系太陽電池的堆疊體與使用該堆疊體之有機系太陽電池的製造方法，其在使用樹脂薄膜作為基板的情況下，減低樹脂薄膜或形成於樹脂薄膜上之有機系太陽電池之構成組件或有機系太陽電池之破損的危險性。
有關本發明的堆疊體，係依序包含作為有機系太陽電池基板之樹脂薄膜、包含樹脂系黏合劑之樹脂系黏合劑層及支撐體的堆疊體，且係前述支撐體具有貫通孔的堆疊體，所述貫通孔連接前述支撐體之與前述樹脂系黏合劑層接觸的面及前述支撐體之該面以外的面。藉此，在使用樹脂薄膜作為基板的情況下，減低樹脂薄膜或形成於樹脂薄膜上之有機系太陽電池之構成組件或有機系太陽電池之破損的危險性，而能有效率製造有機系太陽電池。
有關本發明的堆疊體，以「前述樹脂系黏合劑層具有貫通孔，其連接與前述支撐體接觸的面及與前述樹脂薄膜接觸的面，該樹脂系黏合劑層的貫通孔位於自堆疊方向觀看而與存在於前述支撐體之與前述樹脂系黏合劑層接觸之面的貫通孔重疊的位置」為佳。藉此，不會使樹脂系黏合劑層殘存於樹脂薄膜，可易於自樹脂薄膜剝離樹脂系黏合劑層。
有關本發明的堆疊體，以「存在於前述支撐體之與前述樹脂系黏合劑層接觸之面的貫通孔，自堆疊方向觀看，未與前述樹脂薄膜上之形成配線圖案的部分重疊」為佳。
有關本發明的堆疊體，以「存在於前述支撐體之與前述樹脂系黏合劑層接觸之面之貫通孔的面積為0.007 mm2 以上，且該貫通孔在該面之每200 cm2 存在1個以上」為佳。
有關本發明的有機系太陽電池之製造方法，係具有將流體注入於如上述任一者所述之堆疊體之前述支撐體之貫通孔之工序的有機系太陽電池之製造方法。藉此，在使用樹脂薄膜作為基板的情況下，減低樹脂薄膜或形成於樹脂薄膜上之有機系太陽電池之構成組件或有機系太陽電池之破損的危險性，而能有效率製造有機系太陽電池。
有關本發明的有機系太陽電池之製造方法，以「前述流體為空氣」為佳。
有關本發明的有機系太陽電池之製造方法，以「前述有機系太陽電池為染料敏化型太陽電池」為佳。
根據本發明，可提供能有效率製造有機系太陽電池的堆疊體與使用該堆疊體之有機系太陽電池的製造方法，其在使用樹脂薄膜作為基板的情況下，減低樹脂薄膜或形成於樹脂薄膜上之有機系太陽電池之構成組件或有機系太陽電池之破損的危險性。
以下說明本發明之實施型態。此些記載係以本發明之示例為目的者，而非對於本發明有任何限定者。
在本說明書中，除非另有註明，否則數值範圍意欲包含其範圍的下限值及上限值。舉例而言，2～80 nm意欲包含下限值2 nm與上限值80 nm，意謂2 nm以上且80 nm以下。
〈有機系太陽電池〉
在說明關於本發明的堆疊體及使用該堆疊體之有機系太陽電池的製造方法之前，說明作為典型有機系太陽電池之染料敏化型太陽電池之結構的一例。
染料敏化型太陽電池典型上具有光電極（工作電極）、對向電極（相對電極）及電解質層。舉例而言，參照日本專利公開第2014-120219號公報。此外，染料敏化型太陽電池亦可在光電極及對向電極之任一者或二者具有保護層、抗反射層、氣體阻障層等公知的功能層。並且，亦可具有用以防止短路之公知的隔離件。
光電極為藉由接收光線而得將電子釋放至外部電路的電極即可，可使用公知者作為染料敏化型太陽電池的光電極。光電極典型上由「光電極基板、形成於此光電極基板上之導電膜、形成於此導電膜上之多孔質半導體微粒子層，以及於此多孔質半導體微粒子層之表面吸附敏化染料而形成的敏化染料層」而成。
光電極基板擔任承載多孔質半導體微粒子層等的角色與作為集電器的角色。作為光電極基板，可列舉例如：在作為基板的後述樹脂薄膜上堆疊導電膜者。
作為基板，可使用公知的樹脂薄膜或玻璃等的基板。作為樹脂薄膜，可列舉將包含例如：聚對苯二甲酸乙二酯（PET）、聚萘二甲酸乙二酯（PEN）、對排聚苯乙烯（SPS）、聚苯硫醚（PPS）、聚碳酸酯（PC）、聚芳酯（PAr）、聚碸（PSF）、聚酯碸（PES）、聚醚醯亞胺（PEI）、透明聚醯亞胺（PI）、環烯烴聚合物（COP）等合成樹脂之樹脂組成物成形而可獲得者。
作為構成導電膜的材料，可列舉例如：鉑、金、銀、銅、鋁、銦、鈦等金屬；氧化錫、氧化鋅等導電性金屬氧化物；氧化銦錫（ITO）、氧化銦鋅（IZO）等複合金屬氧化物等。
多孔質半導體微粒子層為含有半導體微粒子的多孔質狀的層體。由於為多孔質狀的層體，故增加敏化染料的吸附量，而易於獲得轉換效率為高的染料敏化型太陽電池。
作為半導體微粒子，可列舉：氧化鈦、氧化鋅、氧化錫等金屬氧化物的粒子。半導體微粒子的粒徑（一次粒子的平均粒徑）以2～80 nm為佳，以2～60 nm為較佳。表面積大則敏化染料的承載量多，構成電解液層的電解液可擴散至多孔質半導體微粒子層的細微部分。就分散穩定性的觀點而言，半導體微粒子分散液所包含的固體成分濃度為0.1～60 wt%，以0.5～40 wt%為佳，以1.0～25 wt%為較佳。
多孔質半導體微粒子層的厚度並未特別受限，但通常為0.1～50 μm，以5～30 μm為佳，以15 μm以下為較佳。並且，多孔質半導體微粒子層亦可為單層或堆疊二層以上的層體。此些層體之半導體微粒子的粒徑或組成亦可相異。
敏化染料層為「藉由光激發而得使電子在多孔質半導體微粒子層傳輸的化合物（敏化染料）被吸附於多孔質半導體微粒子層之表面」而成的層體。
作為敏化染料，可列舉：花青（cyanine）染料、部花青（merocyanine）染料、氧喏（oxonol）染料、二苯并哌喃（xanthene）染料、方酸菁（squalirium）染料、聚甲炔染料、香豆素染料、核黃素染料、苝染料等有機染料；鐵、銅、釕等金屬酞青錯合物或卟啉錯合物等金屬錯合物染料；等。
亦可混合二種以上染料使用。使用於溶解敏化染料等的溶劑，若為「可溶解敏化染料，且不溶解多孔質半導體微粒子層，亦不與該半導體微粒子反應」的溶劑，則並未特別受限。作為溶劑，以具有醇類、腈類、鹵化烴類、醚類、醯胺類、酯類、碳酸酯類、酮類、烴類、芳香族類、硝基甲烷類等為佳。作為本申請發明中之用於溶解敏化染料的溶劑之較佳具體例，可列舉：甲醇、乙醇、異丙醇、1-甲氧基-2-丙醇、正丁醇、三級丁醇、丁氧基乙醇、N,N-二甲基甲醯胺、N-甲基吡咯酮、丙酮、甲乙酮、甲基異丁基酮、3-甲氧基丙腈、丁腈、丙內酯、γ-丁內酯、甲苯、DMSO等。此外，此些溶劑可單獨使用，但亦可為使用2種以上溶劑的混合溶劑。在染料溶液中的敏化染料濃度以0.01 mM～10mM為佳，以0.1 mM～10 mM為較佳。並且，染料的總吸附量以在導電性支撐體的每單位表面積（1 m2 ）為0.01 M～100 M為佳。並且，染料之相對於半導體微粒子的吸附量，以在半導體微粒子每1 g為0.001 M～1 M的範圍為佳。
本申請發明中，以除了敏化染料以外，亦合併使用其他併用材料（例如：陽離子系化合物（例如：三級銨化合物、四級銨化合物、吡啶化合物、銤銼（imidazolium）化合物）、酸化合物（例如：膽酸、去氧膽酸等羧酸化合物、磷酸化合物、膦酸化合物、磺酸化合物）等）為佳。在染料溶液中的此些濃度以0.1 mM～100 mM為佳。染料之對應於莫耳當量以1莫耳當量～1000莫耳當量為佳。
此外，在使敏化染料吸附於多孔質半導體微粒子層之後，為了去除多餘敏化染料溶液而以使用溶劑清洗為佳。在此情況下，推薦前述溶劑作為清洗溶劑。作為清洗方法，有將溶劑吹拂於染料敏化多孔質半導體微粒子層以沖洗的方法，或將形成染料敏化多孔質半導體微粒子層之基板浸漬於清洗溶劑槽的方法。如此獲得之形成染料敏化多孔質半導體微粒子層的基板可進一步藉由乾燥處理而獲得光電極。乾燥條件並未特別受限，但以在30℃～150℃歷時0.5分鐘～30分鐘為佳。
對向電極由對向電極基板與對向電極基板上的導電膜而成。此外，在導電膜上亦可具有觸媒層。
作為對向電極基板，係與上述在光電極已列舉的樹脂薄膜或玻璃相同。
作為構成導電膜的材料，可列舉例如：鉑、金、銀、銅、鋁、銦、鈦等金屬；氧化錫、氧化鋅等導電性金屬氧化物；氧化銦錫（ITO）、氧化銦鋅（IZO）等複合金屬氧化物；奈米碳管、富勒烯等碳材料等。
作為觸媒層，亦可使用鉑、聚噻吩（PEDOT）等導電性聚合物或碳黑、石墨烯、奈米碳管、富勒烯等碳材料等公知的觸媒層，可列舉例如：記載於日本專利公開第2014-120219號公報之含有奈米碳管（A）的觸媒層。
電解質層，係在分離光電極與對向電極的同時用以使電荷有效率進行移動的層體。
電解質層並未特別受限，但可列舉：電解液、膠狀電解質或固體電解質等。舉例而言，電解液含有輔助電解質、氧化還原對（氧化還原反應中得相互可逆轉換之氧化劑及還原劑之形式的一對化學物種）、溶劑等。
作為輔助電解質，可列舉包含鋰離子、銤銼離子、四級銨離子等陽離子的鹽類。
作為氧化還原對，若為得還原經氧化的敏化染料者，則可使用公知者。作為氧化還原對，可列舉：氯化合物－氯、碘化合物－碘、溴化合物－溴、鉈離子(III)－鉈離子(I)、釕離子(III)－釕離子(II)、銅離子(II)－銅離子(I)、鐵離子(III)－鐵離子(II)、鈷離子(III)－鈷離子(II)、釩離子(III)－釩離子(II)、錳酸根離子－過錳酸根離子、鐵氰化物－亞鐵氰化物、醌－氫醌、反丁烯二酸－丁二酸等。
作為溶劑，可使用公知者作為太陽電池之電解質層的形成用溶劑。作為溶劑，可列舉：乙腈、甲氧基乙腈、甲氧基丙腈、N,N-二甲基甲醯胺、乙基甲基銤銼雙(三氟甲磺醯基)醯亞胺、γ-丁內酯、碳酸丙烯酯等。
有機系太陽電池除了可為上述的染料敏化型太陽電池以外，亦可為鈣鈦礦型太陽電池。鈣鈦礦型太陽電池典型上於工作電極與相對電極之間具有鈣鈦礦結晶層。此外，亦可具有電洞傳輸層及電子注入層，其位於夾住鈣鈦礦結晶層的位置。作為鈣鈦礦型太陽電池之例，可列舉例如：記載於日本專利公開第2014-049631號公報、日本專利公開第2015-046583號公報、日本專利公開第2016-009737號公報等的鈣鈦礦型太陽電池。
（堆疊體）
有關本發明的堆疊體，係依序包含作為有機系太陽電池基板之樹脂薄膜、包含樹脂系黏合劑之樹脂系黏合劑層及支撐體的堆疊體，且係前述支撐體具有貫通孔的堆疊體，所述貫通孔連接前述支撐體之與前述樹脂系黏合劑層接觸的面及前述支撐體之該面以外的面。藉此，在使用樹脂薄膜作為基板的情況下，減低樹脂薄膜或形成於樹脂薄膜上之有機系太陽電池之構成組件或有機系太陽電池之破損的危險性，而能有效率製造有機系太陽電池。
圖1為有關本發明之堆疊體之一例的立體示意圖。在圖1所示的堆疊體1中，依序包含樹脂薄膜30、樹脂系黏合劑層20及支撐體10。支撐體10具有貫通孔40。
圖2A為有關本發明之堆疊體之另一例的俯視示意圖。在此堆疊體1中，多個貫通孔40以指定間隔排列於支撐體10。
圖2B為由圖2A之堆疊體之A-A線所致的剖視示意圖。在此堆疊體1中，貫通孔40存在於支撐體10，貫通孔40連接支撐體10之與樹脂系黏合劑層20接觸的面及支撐體10之與該面相反側的面。
圖3為有關本發明之堆疊體之另一例的剖視示意圖。在此堆疊體1中，貫通孔40存在於支撐體10及樹脂系黏合劑層20，樹脂系黏合劑層20的貫通孔40，自堆疊方向觀看，存在於與「存在於支撐體10之與樹脂系黏合劑層20接觸之面的貫通孔40」重疊的位置。
〈支撐體〉
支撐體的材質係選自由玻璃、塑膠及金屬而成之群組之任一者。亦可對於支撐體進行表面處理等。
作為支撐體之材質的玻璃，可列舉例如：硼矽酸玻璃、矽酸鹽玻璃、矽石玻璃、無鹼玻璃、石英玻璃等。
作為支撐體之材質的塑膠，可列舉例如：除了壓克力、聚對苯二甲酸乙二酯（PET）、聚對苯二甲酸丁二酯（PBT）、聚對苯二甲酸丙二酯（PTT）、聚萘二甲酸乙二酯（PEN）、液晶聚酯等聚酯，或聚乙烯（PE）、聚丙烯（PP）、聚丁烯、聚甲基戊烯（PMP）等聚烯烴，或環烯烴聚合物（COP、COC）等環狀的烯烴聚合物、苯乙烯系樹脂以外，還有聚甲醛（POM）、聚醯胺（PA）、聚碳酸酯（PC）、聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）、聚氯乙烯（PVC）、聚苯硫醚（PPS）、聚苯醚（PPE）、改質PPE、聚醯亞胺（PI）、聚醯胺醯亞胺（PAI）、聚醚醯亞胺（PEI）、聚碸（PSU）、聚醚碸、聚酮（PK）、聚醚酮（PEK）、聚醚醚酮（PEEK）、聚醚酮酮（PEKK）、聚芳酯（PAR）、聚醚腈、酚系樹脂、苯氧基樹脂、聚四氟乙烯等氟系樹脂等。作為支撐體，以耐熱性、透明性高者為佳。較佳為硼矽酸玻璃、石英玻璃。
作為支撐體之材質的金屬，可列舉例如：不鏽鋼、鐵、鋁、黃銅及銅等。
支撐體的厚度，舉例而言，定為0.5～10 mm即可，亦可依需求而在端面實施C面加工或R加工。
支撐體具有貫通孔，其連接支撐體之與樹脂系黏合劑層接觸的面（以下有時稱為支撐體之第一面）及支撐體之該面（支撐體之第一面）以外的面（以下有時稱為支撐體之第二面）。貫通孔可為1個，亦可為多個。
在支撐體具有多個貫通孔的情況下，貫通孔的排列並未特別受限，可適當設定。舉例而言，可以指定間隔規則排列，可不規則排列，亦可組合此些排列。所謂組合，係例如某列的多個貫通孔為規則排列且其他列的多個貫通孔為不規則排列的情況。
支撐體之第二面為支撐體之第一面以外的面即可。舉例而言，如圖2B所示，第二面亦可為與支撐體之第一面相反側的面。並且，在支撐體具有多個貫通孔的情況下，第二面可為1個，亦可為2個以上。
存在於支撐體之第一面之貫通孔的形狀、大小及數量，可分別與存在於支撐體之第二面之貫通孔的形狀、大小（孔徑）及數量相同，亦可相異。舉例而言，存在於支撐體之第一面之貫通孔的大小，亦可大於存在於支撐體之第二面之貫通孔的大小。並且，藉由在支撐體內之貫通孔之彼此的連接，依據連接存在於支撐體之第一面的1個貫通孔與存在於支撐體之第二面的2個貫通孔等，存在於支撐體之第一面之貫通孔的數量與存在於支撐體之第二面之貫通孔的數量得為相異。
有關本發明的堆疊體，以「存在於支撐體之與樹脂系黏合劑層接觸之面（第一面）的貫通孔，自堆疊方向觀看，未與樹脂薄膜上之形成配線圖案的部分重疊」為佳。藉此，更為減低樹脂薄膜或形成於樹脂薄膜上之有機系太陽電池之構成組件或有機系太陽電池之破損的危險性，而能有效率製造有機系太陽電池。
有關本發明的堆疊體，以「存在於支撐體之與樹脂系黏合劑層接觸之面（第一面）之貫通孔的面積為0.007 mm2 以上，且該貫通孔在該面（第一面）之每200 cm2 存在1個以上」為佳。貫通孔的面積以0.19 mm2 ～320 mm2 為較佳，形狀期望為圓形或四邊形等，但並未特別受限於此。貫通孔的面積若為0.007 mm2 以上，則在剝離工序時易於將流體注入於貫通孔，可減低在剝離時樹脂薄膜或形成於樹脂薄膜上之有機系太陽電池之構成組件或有機系太陽電池之破損之虞。貫通孔的大小若為320 mm2 以下，則可抑制貫通孔部分的強度降低，可減低在有機系太陽電池製造時貫通孔部分變形而破損之虞。再者，藉由貫通孔在第一面之每200 cm2 存在1個以上，可抑制在剝離工序時施加於樹脂薄膜之應力的集中情形，更為減低有機系太陽電池之構成組件或有機系太陽電池之破損的危險性，而能有效率製造有機系太陽電池。
〈樹脂系黏合劑層〉
樹脂系黏合劑層包含樹脂系黏合劑。作為樹脂系黏合劑，可使用公知的樹脂系黏合劑。樹脂系黏合劑層可具有基材，亦可不具有基材。樹脂系黏合劑層無關乎基材的有無，包含基材的樹脂系黏合劑層在波長400 nm的光線穿透率以40%以上為佳，以60%以上為較佳。並且，亦可為藉由發泡等而在表面形成凹凸以使吸附力顯現者。
作為樹脂系黏合劑層的基材，可列舉例如：聚對苯二甲酸乙二酯等聚酯、聚醯亞胺、環烯烴聚合物（COP、COC）、聚甲基戊烯、薄膜玻璃等基材。尤以耐熱性與透明性優異者為佳。
樹脂系黏合劑層的樹脂系黏合劑並未特別受限，適當選擇即可。舉例而言，樹脂系黏合劑以「選自由矽氧樹脂系黏合劑、丙烯酸樹脂系接合劑、尿素樹脂系接合劑、三聚氰胺樹脂系接合劑、酚樹脂系接合劑、乙酸乙烯酯樹脂系溶劑型接合劑、天然橡膠系溶劑型接合劑、乙酸乙烯酯樹脂系乳液型接合劑、乙酸乙烯酯共聚樹脂系乳液型接合劑、EVA（乙烯．乙酸乙烯酯共聚）樹脂系乳液型接合劑、異氰酸酯系接合劑、合成橡膠系乳膠型接合劑、環氧樹脂系接合劑、丙烯酸氰酯系接合劑及聚胺酯系接合劑而成之群組之至少1種」為佳。
在一實施型態中，樹脂系黏合劑係選自由矽氧樹脂系黏合劑、丙烯酸樹脂系黏合劑及橡膠系黏合劑而成之群組之1種以上。
樹脂系黏合劑以「在使用有關本發明之堆疊體之後或在藉由後述之有關本發明之製造方法製作有機系太陽電池之後的剝離工序（剝離支撐體的工序）中，因加熱、冷卻等溫度變化或因照射紫外線、電子束及放射線等電磁波致使剝離強度降低的樹脂系黏合劑」為佳。此些可為單獨一種或亦可組合二種以上。藉此，在該剝離工序中，藉由將樹脂系黏合劑加熱、冷卻或照射紫外線、電子束或放射線等電磁波而使其剝離強度降低，可易於自支撐體剝離有機系太陽電池或形成有電極的樹脂薄膜。作為此種樹脂系黏合劑，可列舉例如：NITTA公司製之溫敏性黏合片（INTELIMER TAPE）、SOMAR公司製之SOMATAC（註冊商標）UV等。剝離時，亦可依黏合劑而適時施予刺激，例如在溫敏性片的情況，亦可施予−20℃～200℃的溫度0.01～10小時，在電磁波剝離性片的情況，亦可施予包含適時必要之波長的電磁波0.01～10小時。
有關本發明的堆疊體，上述支撐體具有貫通孔即可，但亦可樹脂系黏合劑層亦具有貫通孔，其連接與支撐體接觸的面（以下有時稱為「樹脂系黏合劑層之第一面」）及與樹脂薄膜接觸的面（以下有時稱為「樹脂系黏合劑層之第二面」）。樹脂系黏合劑層之貫通孔可為1個，亦可為多個。
在樹脂系黏合劑層具有多個貫通孔的情況下，貫通孔的排列並未特別受限，可適當設定。舉例而言，可以指定間隔規則排列，可不規則排列，亦可組合此些排列。所謂組合，係例如某列的多個貫通孔為規則排列且其他列的多個貫通孔為不規則排列的情況。
存在於樹脂系黏合劑層之第一面之貫通孔的形狀、大小及數量，可分別與存在於樹脂系黏合劑層之第二面之貫通孔的形狀、大小（孔徑）及數量相同，亦可相異。
有關本發明的堆疊體，以「存在於樹脂系黏合劑層之第一面及／或第二面的貫通孔，自堆疊方向觀看，未與樹脂薄膜上之形成配線圖案的部分重疊」為佳。藉此，更為減低樹脂薄膜或形成於樹脂薄膜上之有機系太陽電池之構成組件或有機系太陽電池之破損的危險性，而能有效率製造有機系太陽電池。
有關本發明的堆疊體，以「樹脂系黏合劑層具有貫通孔，其連接與支撐體接觸的面（樹脂系黏合劑層之第一面）及與樹脂薄膜接觸的面（樹脂系黏合劑層之第二面），樹脂系黏合劑層的貫通孔存在於『自堆疊方向觀看，與存在於支撐體之與樹脂系黏合劑層接觸之面（支撐體之第一面）的貫通孔重疊』的位置」為佳。藉此，可輕易自樹脂薄膜剝離樹脂系黏合劑層，而無使樹脂系黏合劑層殘留於樹脂薄膜。
在樹脂系黏合劑層具有貫通孔的情況下，樹脂系黏合劑層之貫通孔的大小（孔徑）可與存在於支撐體之第一面之貫通孔的大小（孔徑）相同，亦可相異。在一實施型態中，樹脂系黏合劑層之貫通孔的大小大於存在於支撐體之第一面之貫通孔的大小。
由樹脂系黏合劑所形成的樹脂系黏合劑層可為1層，亦可為2層以上。在2層以上的情況下，各層可相同，亦可彼此相異。
樹脂系黏合劑層的厚度並未特別受限，但舉例而言，以1～150 μm為佳，以1～100 μm為較佳，以1～50 μm為更佳。
〈樹脂薄膜〉
樹脂薄膜係成為有機系太陽電池之工作電極、相對電極等之基板的組件。若為上述染料敏化型太陽電池，則以「光電極基板及對向電極基板之其中一者或二者為樹脂薄膜」為佳。
作為樹脂薄膜，可使用公知的樹脂薄膜。可列舉將包含「例如：聚對苯二甲酸乙二酯（PET）、聚萘二甲酸乙二酯（PEN）、對排聚苯乙烯（SPS）、聚苯硫醚（PPS）、聚碳酸酯（PC）、聚芳酯（PAr）、聚碸（PSF）、聚酯碸（PES）、聚醚醯亞胺（PEI）、透明聚醯亞胺（PI）、環烯烴聚合物（COP）、聚甲基戊烯（PMP）等合成樹脂」之樹脂組成物成形而可獲得者。
樹脂薄膜在波長400 nm的光線穿透率以40%以上為佳，以70%以上為較佳。
樹脂薄膜的厚度可依用途等而適當調整。舉例而言，為10～10,000 μm。
在堆疊體之樹脂薄膜的表面上，亦可有上述導電膜。
堆疊體的形成方法係可獲得依序包含樹脂薄膜、樹脂系黏合劑層及支撐體之至少3層之結構之堆疊體的方法，若支撐體具有上述貫通孔則並未特別受限，可適當選擇塗布、貼合等。在塗布樹脂系黏合劑而形成樹脂系黏合劑層的情況下，其方法並未特別受限，可使用公知的印刷方法。可列舉例如：旋塗法、浸塗法、氣刀塗法、簾塗法、輥塗法、線棒塗法、凹版塗法、使用料斗的擠製塗法、多層同時塗布法等。在藉由貼合樹脂系黏合劑層以形成的情況下，舉例而言，可使用貼合裝置將樹脂系黏合劑層貼合於支撐體或樹脂薄膜。於支撐體開設貫通孔的時間點，可在將支撐體與樹脂系黏合劑層堆疊之前、堆疊之後，或者在將支撐體、樹脂系黏合劑層與樹脂薄膜堆疊之前、堆疊之後之任一者。
（有機系太陽電池之製造方法）
有關本發明的有機系太陽電池之製造方法，係具有將流體注入於如上述任一者所述之堆疊體之前述支撐體之貫通孔之工序的有機系太陽電池之製造方法。藉此，在使用樹脂薄膜作為基板的情況下，減低樹脂薄膜或形成於樹脂薄膜上之有機系太陽電池之構成組件或有機系太陽電池之破損的危險性，而能有效率製造有機系太陽電池。
有關本發明的有機系太陽電池之製造方法，除了使用上述堆疊體且自支撐體之第二面將流體注入於貫通孔以外，並未特別受限，可採用公知的有機系太陽電池之製造方法。亦即，在以往的有機系太陽電池之製造方法中，在使用樹脂薄膜作為基板的工序中，可使用上述有關本發明的堆疊體取代單層樹脂薄膜，而進行薄膜形成、固定、印刷、貼合等各工序。而且，在使用上述堆疊體之後或在製作有機系太陽電池之後的剝離工序（剝離支撐體的工序）中，可將流體注入於支撐體的貫通孔，而使支撐體與樹脂系黏合劑層自樹脂薄膜剝離。
作為注入於支撐體之貫通孔的流體，可列舉例如：空氣、乾燥空氣之外，還有氮氣、氬氣等惰性氣體（inert gas）、水、乙醇、乙腈、甲苯、四氫呋喃（THF）等一般有機溶劑等。流體的溫度並未特別受限，但以−80℃～200℃等為佳。
有關本發明的有機系太陽電池之製造方法，以「前述流體為空氣、乾燥空氣」為佳。
自第二面側注入的前述流體可注入於整面，或者亦可部分注入於支撐體的中央部分、特定的部分等。再者，根據注入的部分，亦可偏移注入前述流體的時間點。注入前述流體時亦可施加壓力，以施加0.001～1 Mpa的壓力為佳。
剝離時亦可在冷卻或加熱堆疊體或支撐體的情況下，可在使剝離時的環境為乾燥大氣環境下實施，亦可在惰性氣體中實施。
有關本發明的有機系太陽電池之製造方法，以「前述有機系太陽電池為染料敏化型太陽電池」為佳。
以下將具有光電極（工作電極）、對向電極（相對電極）及電解質層之染料敏化型太陽電池作為一例，說明有機系太陽電池之製造方法。
作為有機系太陽電池之製造方法的工序，可列舉例如：在光電極基板上形成導電膜的工序、在光電極基板上的導電膜上形成多孔質半導體微粒子層的工序及在多孔質半導體微粒子層上形成敏化染料層的工序等光電極製造工序；在對向電極基板上形成導電膜的工序、在對向電極基板上的導電膜上形成觸媒層的工序等對向電極製造工序；在光電極及／或對向電極上塗布密封劑組成物且照射能量射線使其固化而形成密封劑的工序；在光電極與對向電極之間配置電解質層的工序；等公知之有機系太陽電池之製造方法的一般工序。舉例而言，參照日本專利公開第2014-120219號公報。
導電膜可利用「藉由濺射法、塗覆法、氣相沉積法、噴霧熱分解法、化學氣相沉積（CVD）法等公知方法在光電極基板或對向電極基板上形成薄膜」而形成。亦可於此些導電膜使用CO2 或YAG等的雷射等加工以形成導電圖案。
多孔質半導體微粒子層可藉由例如：加壓法、水熱分解法、電泳電沉積法、無黏合劑塗覆法、氣溶膠沉積（AD）法等公知方法而形成。舉例而言，使用絲網印刷機和貝克式塗布器塗布氧化鈦糊劑，在常溫下使此塗膜乾燥，隨後藉由在150℃的恆溫層中加熱乾燥，可形成多孔質半導體微粒子層。
敏化染料層可藉由例如：將多孔質半導體微粒子層浸漬於敏化染料之溶液中的方法，或將敏化染料之溶液塗布於多孔質半導體微粒子層上的方法等而形成。在浸漬的方法中，舉例而言，可將多孔質半導體微粒子層浸漬於含有染料的乙醇溶液中，藉此形成敏化染料層。
觸媒層可藉由公知的方法形成。舉例而言，在如日本專利公開第2014-120219號公報所記載之包含奈米碳管（A）的觸媒層中，可利用「製備含有奈米碳管（A）的分散液，將此分散液塗布於對向基板上的導電膜上，使所獲得的塗膜乾燥」而形成。
電解質層可利用「將含有此構成成分的溶液（電解液）塗布於光電極上，或者製作具有光電極與對向電極之單元（cell）且將電解液注入於其間隙」而形成。
使密封劑固化的能量射線亦可使用紫外線、可見光、紅外線、電子束等能量射線。此些之中，以紫外線、電子束為佳。
作為紫外線照射裝置，可使用具有通常包含200～500 nm之範圍之光線的光源者，所述光源例如：高壓水銀燈、超高壓水銀燈、金屬鹵化物燈、鎵燈、氙燈、碳弧燈等。另一方面，在藉由電子束使其固化的情況下，可使用通常具有100～500 eV之能量的電子束加速裝置。
固化條件等，在通常實施的公知條件下進行即可。能量射線的積分照射量通常為100～5000 mJ/cm2 ，以200～4000 mJ/cm2 為佳。
密封劑組成物的塗布方法並未特別受限，可使用柔版印刷（flexography printing）、凹版印刷、絲網印刷、噴墨印刷、平版印刷（offset printing）或棒塗法、浸塗法、流塗法、噴塗法、旋塗法、輥塗法、逆向塗布法、氣刀、分配（dispense）等方法。
作為有機系太陽電池模組的構造，並未特別受限，有Z型、W型、並列型、集電陣列型、單片型等。此些模組可為一個，或者亦可組合二個以上串聯或並聯而連接多個。並且，亦可用集電電極或取出電極等公知手法製作模組。聯接方法使用公知手法即可，適當選擇焊料、金屬板、電纜、扁平電纜、可撓性基材等即可。
模組的組裝法並未特別受限，可利用真空貼合法（One Drop Fill法：ODF法）或端部密封法等公知方法而製造。作為ODF法，可列舉例如國際專利公開第2007/046499號所記載的方法。作為端部密封法，可列舉例如日本專利公開第2006-004827號公報所記載的方法。
在其他模組之周圍或外封裝面亦可適時配置紫外線阻斷層、氧氣或水分阻障層、抗反射層、防汙層、硬塗層或補強組件等。此些使用蒸鍍或塗布、設置片狀者等公知方法即可。
『實施例』
以下列舉實施例進一步詳細說明本發明，但此些實施例係以作為本發明之示例為目的，而非為對於本發明有任何限定者。除非另有註明，摻合量意謂質量份。
在實施例使用的支撐體、樹脂系黏合劑、樹脂薄膜、UV固化樹脂如同以下所述。 （支撐體） 硼矽酸玻璃：SCHOTT公司製之製品名TEMPAX GLASS（厚度3 mm、長度300 mm、寬度210 mm）， （樹脂係黏合劑） 矽氧樹脂系黏合劑：寺岡製作所公司製之矽氧橡膠雙面黏合膠帶9030 W， （樹脂薄膜） 在長度300 mm、寬度210 mm、厚度125 μm之PEN薄膜的表面上形成厚度300 nm的ITO膜者， （UV固化樹脂） UV固化樹脂：液體聚異丁烯系密封材料。
『實施例1』
在其中一面及與其相反側之面具有間隔50 mm、直徑1 mm（面積0.79 mm2 ）之貫通孔的支撐體上，塗布矽氧樹脂系黏合劑30 μm，形成樹脂系黏合劑層，以ITO膜側的面成為與樹脂系黏合劑層相反側的方式將樹脂薄膜配置於其樹脂系黏合劑層上，形成堆疊體。支撐體的貫通孔以避開樹脂薄膜之印刷圖案的方式形成。
『實施例2』
在實施例1中，在形成樹脂系黏合劑層之後，在自堆疊方向觀看，與存在於支撐體之第一面的貫通孔重疊的位置上，開設直徑與此貫通孔相同且貫通至樹脂系黏合劑層之第二面的貫通孔於樹脂系黏合劑層。之後比照實施例1配置樹脂薄膜而形成堆疊體。
『實施例3』
在實施例1中，使用NITTA（股份有限公司）製之INTELIMER TAPE CS2325NA2取代矽氧樹脂系黏合劑作為樹脂系黏合劑，之後比照實施例1配置樹脂薄膜而形成堆疊體。
『實施例4』
在實施例2中，使用NITTA（股份有限公司）製之INTELIMER TAPE CS2325NA2取代矽氧樹脂系黏合劑而作為樹脂系黏合劑，之後比照實施例2，在自堆疊方向觀看，與存在於支撐體之第一面的貫通孔重疊的位置上，開設直徑與此貫通孔相同且貫通至樹脂系黏合劑層之第二面的貫通孔於樹脂系黏合劑層後，配置樹脂薄膜而形成堆疊體。
『實施例5』
在實施例1中，開設間隔100 mm、直徑2 mm（面積3.19 mm2 ）之貫通孔，之後，比照實施例1配置樹脂薄膜而形成堆疊體。
『比較例1』
在實施例1中，除了使用無貫通孔的支撐體以外，其餘比照實施例1形成比較堆疊體。
使用在實施例1～5所獲得的堆疊體或比較堆疊體，透過有機系太陽電池製造之以下各工序進行有機系太陽電池的製造。
（1）光電極之製作
〈形成多孔質半導體微粒子層的工序（加熱工序）〉
使用貝克式塗布器，將無黏合劑之氧化鈦糊劑（PECC-C01-06，PECCELL TECHNOLOGIES公司製）塗布於堆疊體的ITO面上。使所獲得的塗膜在常溫下乾燥10分鐘之後，在150℃的恆溫層中進一步加熱乾燥5分鐘，形成7 μm的多孔質半導體微粒子層。
〈形成敏化染料層的工序（浸漬工序）〉
在40℃下將形成多孔質半導體微粒子層的堆疊體浸漬於將敏化染料以成為濃度3×10−1 莫耳/公升的方式溶解而獲得的染料溶液（敏化染料：釕錯合物（N719，SOLARONICS公司製），溶劑：乙醇）120分鐘，形成敏化染料層，獲得光電極。
（2）對向電極之製作
藉由棒塗法將鉑奈米膠體溶液（田中貴金屬製）塗布在有別於使用於光電極之製作的堆疊體之其他堆疊體的ITO面上，且予以乾燥。之後藉由利用加熱水蒸氣（100℃，5分鐘）之處理，使鉑觸媒固定附著以形成觸媒層，獲得對向電極。
（3）電解液之製備
以各成分的濃度成為碘0.05莫耳/公升、碘化鋰0.1莫耳/公升、三級丁基吡啶0.5莫耳/公升及1,2-二甲基-3-丙基銤銼碘化物0.6莫耳/公升的方式，將上述各成分溶解於甲氧基乙腈，獲得電解液。
〈形成密封劑的工序（UV固化工序）〉
在多孔質半導體微粒子層上形成敏化染料層的堆疊體上，藉由分配法將作為密封劑組成物的UV固化性樹脂以圍繞多孔質半導體微粒子層之周圍的方式描繪之後，在多孔質半導體微粒子層上塗布電解液，在真空下使用自動貼合裝置貼合所製作的光電極與對向電極，自光電極側照射100 mW之金屬鹵化物光線60秒鐘以使UV固化性樹脂固化，形成密封劑。
〈剝離支撐體的工序〉
藉由對於以密封劑貼合的堆疊體剝離光電極側與對向電極側之各自的支撐體，獲得有機系太陽電池。
在使用實施例1、5之堆疊體的情況下，藉由自端部緩慢剝離而獲得有機系太陽電池。在使用實施例2之堆疊體且未將空氣注入於貫通孔而剝離支撐體的情況下，藉由自端部剝離支撐體而獲得有機系太陽電池。並且，亦藉由使用實施例2之堆疊體且在將空氣注入於貫通孔的同時剝離支撐體，獲得有機系太陽電池。在實施例3、4中，藉由將堆疊體冷卻至5℃之後進行剝離，而獲得有機系太陽電池。在使用比較例1之比較堆疊體的情況下，密封劑部分遭受破壞，而無法剝離支撐體。
根據本發明，提供能有效率製造有機系太陽電池的堆疊體與使用該堆疊體之有機系太陽電池的製造方法，其在使用樹脂薄膜作為基板的情況下，減低樹脂薄膜或形成於樹脂薄膜上之有機系太陽電池之構成組件或有機系太陽電池之破損的危險性。
1‧‧‧堆疊體
10‧‧‧支撐體
20‧‧‧樹脂系黏合劑層
30‧‧‧樹脂薄膜
40‧‧‧貫通孔
圖1為有關本發明之堆疊體之一例的立體示意圖。 圖2A為有關本發明之堆疊體之另一例的俯視示意圖。 圖2B為由圖2A之堆疊體之A-A線所致的剖視示意圖。 圖3為有關本發明之堆疊體之另一例的剖視示意圖。

Claims (7)

  1. 一種堆疊體，其係依序包含作為有機系太陽電池基板之樹脂薄膜、包含樹脂系黏合劑之樹脂系黏合劑層及支撐體的堆疊體，前述支撐體具有貫通孔，其連接前述支撐體之與前述樹脂系黏合劑層接觸的面及前述支撐體之該面以外的面。
  2. 如請求項1所述之堆疊體，其中前述樹脂系黏合劑層具有貫通孔，其連接與前述支撐體接觸的面及與前述樹脂薄膜接觸的面，該樹脂系黏合劑層的貫通孔位於自堆疊方向觀看而與存在於前述支撐體之與前述樹脂系黏合劑層接觸之面的貫通孔重疊的位置。
  3. 如請求項1或2所述之堆疊體，其中存在於前述支撐體之與前述樹脂系黏合劑層接觸之面的貫通孔，自堆疊方向觀看，未與前述樹脂薄膜上之形成配線圖案的部分重疊。
  4. 如請求項1所述之堆疊體，其中存在於前述支撐體之與前述樹脂系黏合劑層接觸之面之貫通孔的面積為0.007 mm2 以上，且該貫通孔在該面之每200 cm2 存在1個以上。
  5. 一種有機系太陽電池之製造方法，其具有將流體注入於如請求項1所述之堆疊體之前述支撐體之貫通孔的工序。
  6. 如請求項5所述之有機系太陽電池之製造方法，其中前述流體為空氣。
  7. 如請求項5或6所述之有機系太陽電池之製造方法，其中前述有機系太陽電池為染料敏化型太陽電池。
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