TW201838030A - 半導體裝置之製造方法、基板處理裝置及記錄媒體 - Google Patents

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Abstract

本發明之課題在於抑制在基板上形成膜時之膜厚下降現象發生。
本發明係具有：藉由將非同時進行下述步驟(a)與步驟(b)之周期進行既定次數，於圖案上形成含有主元素、碳及氮之膜的步驟；(a)對在表面形成有圖案之基板，供給含有構成所欲形成之膜之主元素的原料，藉此形成含有主元素之第1層的步驟；(b)對基板供給含有碳及氮之第1反應體，而使第1反應體之一部分經分解之物質吸附於第1層上，形成含有主元素、碳及氮之第2層的步驟；上述(b)中，供給第1反應體，直到於圖案之至少上表面、側面及下表面所分別形成之物質之吸附層的密度分別成為同等為止。

Description

半導體裝置之製造方法、基板處理裝置及記錄媒體
本發明係關於半導體裝置之製造方法、基板處理裝置及記錄媒體。
作為半導體裝置之製造步驟的一步驟，有進行對基板非同時地供給原料與反應體，於基板上形成膜之處理(例如參照專利文獻1)。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2013-140944號公報
在於表面上形成有圖案之基板上形成膜的情況，相較於在表面上未形成圖案之基板上形成膜的情況，有發生所形成之膜之膜厚變薄之現象(以下，亦將此現象稱為膜厚下降現象)的情形。本發明目的在於提供可抑制在於表面上形成有圖案之基板上形成膜時之膜厚下降現象發生的技術。
根據本發明之一態樣，係提供一種技術，其具有：藉 由將非同時進行下述步驟(a)與步驟(b)之周期進行既定次數，於圖案上形成含有主元素、碳及氮之膜的步驟；(a)對在表面形成有圖案之基板，供給含有構成所欲形成之膜之主元素的原料，藉此形成含有上述主元素之第1層的步驟；(b)對上述基板供給含有碳及氮之第1反應體而使上述第1反應體之一部分經分解之物質吸附於上述第1層上，形成含有上述主元素、碳及氮之第2層的步驟；上述(b)中，供給上述第1反應體，直到於上述圖案之至少上表面、側面及下表面所分別形成之上述物質之吸附層的密度分別成為同等為止。
根據本發明，可抑制在基板上形成膜時之膜厚下降現象發生。
115‧‧‧晶舟升降器
121‧‧‧控制器
121a‧‧‧CPU
121b‧‧‧RAM
121c‧‧‧記憶裝置
121d‧‧‧I/O埠
121e‧‧‧內部匯流排
122‧‧‧輸出入裝置
123‧‧‧外部記憶裝置
200‧‧‧晶圓
200a‧‧‧上表面
200b‧‧‧側面
200c‧‧‧下表面
201‧‧‧處理室
202‧‧‧處理爐
203‧‧‧反應管
207‧‧‧加熱器
217‧‧‧晶舟
218‧‧‧隔熱板
219‧‧‧密封蓋
220‧‧‧O型環
231‧‧‧排氣管
232a、232b、232c、232d‧‧‧氣體供給管
241a、241b、241c、241d‧‧‧MFC
243a、243b、243c、243d‧‧‧閥
244‧‧‧APC閥
245‧‧‧壓力感應器
246‧‧‧真空泵
248‧‧‧積集型供給系統
249a、249b‧‧‧噴嘴
250a、250b‧‧‧氣體供給孔
255‧‧‧旋轉軸
263‧‧‧溫度感應器
267‧‧‧旋轉機構
圖1為本發明實施形態中適合使用之基板處理裝置之縱型處理爐的概略構成圖，以縱剖面圖顯示處理爐部分的圖。
圖2為本發明實施形態中適合使用之基板處理裝置之縱型處理爐之一部分的概略構成圖，以圖1之A-A線剖面圖顯示處理爐一部分的圖。
圖3為本發明實施形態中適合使用之基板處理裝置之控制器的概略構成圖，以方塊圖顯示控制器之控制系統的圖。
圖4(a)為表示本發明實施形態之成膜時序的圖；圖4(b)為表示本發明一實施形態之成膜時序之變形例的圖。
圖5(a)為於表面形成有圖案之基板的剖面放大圖；圖5(b)為表示對於表面形成有圖案之基板供給原料後之狀態的模式圖；圖5(c)、(d)分別表示對於表面形成有圖案之基板依序供給原料、反應體後之狀態的模式圖。
圖6(a)至(c)分別表示形成於基板上之膜之膜厚評價結果的圖。
<本發明之一實施形態>
以下參照圖1~圖5說明本發明之一實施形態。
(1)基板處理裝置之構成
如圖1所示，處理爐202係具有作為加熱手段(加熱機構)之加熱器207。加熱器207為圓筒形狀，由保持板所支撐而垂直豎立。加熱器207亦具有作為藉由熱使氣體活性化(激發)之活性化機構(激發部)的機能。
於加熱器207內側，與加熱器207呈同心圓狀地配設反應管203。反應管203由例如石英(SiO2)或碳化矽(SiC)等耐熱性材料所構成，形成為上端閉塞、下端開口的圓筒形狀。於反應管203之筒中空部形成處理室201。處理室201係構成為可收容作為基板之晶圓200。
於處理室201內，噴嘴249a、249b係設置成貫通反應管203之下部側壁。於噴嘴249a、249b分別連接氣體供給管232a、232b。
於氣體供給管232a、232b，係由上游側起依序分別設 置屬於流量控制器(流量控制部)之質量流量控制器(MFC)241a、241b及屬於開關閥之閥243a、243b。在氣體供給管232a、232b之較閥243a、243b更下游側，分別連接供給惰性氣體之氣體供給管232c、232d。於氣體供給管232c、232d，由上游側起依序分別設置MFC241c、241d及閥243c、243d。
噴嘴249a、249b係如圖2所示般，在反應管203之內壁與晶圓200之間於俯視時呈圓環狀之空間，分別設置成由反應管203之內壁下部起沿著上部、朝晶圓200之配列方向上方立起。亦即，噴嘴249a、249b係在晶圓200所配列之晶圓配列區域之側方中、水平包圍晶圓配列區域之區域，沿著晶圓配列區域而分別設置。於噴嘴249a、249b之側面，分別設置供給氣體之氣體供給孔250a、250b。
由氣體供給管232a，使含有作為構成所欲形成之膜之主元素的矽(Si)及鹵元素的鹵矽烷系氣體，經由MFC241a、閥243a、噴嘴249a供給至處理室201內作為原料(原料氣體)。原料氣體係指氣體狀態的原料，例如藉由將常溫常壓下呈液體狀態之原料氣化而得的氣體，或常溫常壓下呈氣體狀態之原料等。鹵元素包括氯(Cl)、氟(F)、溴(Br)、碘(I)等。作為鹵矽烷系氣體，可使用例如含Cl之氯矽烷系氣體。作為氯矽烷系氣體，可使用例如六氟二矽烷(Si2Cl6，簡稱：HCDS)氣體。
由氣體供給管232b，使屬於含有碳(C)及氮(N)之氣體的胺系氣體，經由MFC241b、閥243b、噴嘴249b供給至處理室201內作為第1反應體(第1反應氣體)。胺系氣體係由N、C及H之3元素所構成的氣體。作為胺系氣體，例如可使用三乙基胺 ((C2H5)3N，簡稱：TEA)氣體。
由氣體供給管232b，使屬於含有氧(O)之氣體的氧化氣體(氧化劑)，經由MFC241b、閥243b、噴嘴249b供給至處理室201內作為第2反應體(第2反應氣體)。作為氧化氣體例如可使用氧(O2)氣。
由氣體供給管232c、232d，使惰性氣體分別經由MFC241c、241d、閥243c、243d、氣體供給管232a、232b、噴嘴249a、249b供給至處理室201內。作為惰性氣體，例如可使用氮(N2)氣。
主要由氣體供給管232a、MFC241a、閥243a構成原料供給系統。主要由氣體供給管232b、MFC241b、閥243b分別構成第1、第2反應體供給系統。主要由氣體供給管232c、232d、MFC241c、241d、閥243c、243d構成惰性氣體供給系統。
上述各種供給系統中，任一者或所有之供給系統亦可構成為使閥243a~243d或MFC241a~241d等積集而成的積集型供給系統248。積集型供給系統248係對氣體供給管232a~232d分別連接，對氣體供給管232a~232d內之各種氣體的供給動作、亦即閥243a~243d之開關動作或MFC241a~241d進行之流量調整動作等，係構成為後述控制器121所控制。積集型供給系統248係構成為一體型、或分割型之積集單元，可對氣體供給管232a~232d依積集單元單位進行裝卸，構成為可依積集單元單位進行積集型供給系統248之維修、交換、增設等。
於反應管203，連接對處理室201內之環境進行排氣的排氣管231。於排氣管231，經由檢測處理室201內壓力之作為 壓力檢測器(壓力檢測部)的壓力感應器245及作為壓力調整器(壓力調整部)之APC(Auto Pressure Controller，自動壓力控制器)閥244，連接作為真空排氣裝置的真空泵246。APC閥244係構成為藉由依使真空泵246作動之狀態開關閥，而可進行處理室201內之真空排氣或停止真空排氣，進而依使真空泵246作動之狀態，根據藉由壓力感應器245所檢測出之壓力資訊進行閥開度之調節，而可調整處理室201內之壓力。主要由排氣管231、APC閥244、壓力感應器245構成排氣系統。真空泵246亦可認為涵括於排氣系統中。
於反應管203下方，設有可將反應管203下端開口氣密地閉塞之作為爐口蓋體的密封蓋219。密封蓋219係例如由SUS等金屬材料所構成，形成為圓盤狀。於密封蓋219上表面，設有與反應管203下端抵接之作為密封構件的O型環220。於密封蓋219下方，設置使後述晶舟217旋轉的旋轉機構267。旋轉機構267之旋轉軸255係貫通密封蓋219而連接至晶舟217。旋轉機構267係構成為藉由使晶舟217旋轉而使晶圓200旋轉。密封蓋219係構成為藉由設置於反應管203外部之作為升降機構的晶舟升降器115而於垂直方向升降。晶舟升降器115係構成藉由使密封蓋219升降，而於處理室201內外將晶圓200搬入及搬出(搬送)的搬送裝置(搬送機構)。
作為基板支撐具之晶舟217係構成為使複數片、例如25至200片晶圓200以水平姿勢、且以彼此的中心對齊之狀態，於垂直方向上整齊排列而多段地支撐，亦即，隔著間隔而配列。晶舟217係由例如石英或SiC等耐熱性材料所構成。於晶舟217之下部係由例如以石英或SiC等耐熱性材料所構成之隔熱板218多段地支 撐。
於反應管203內，設置有作為溫度檢測器之溫度感測器263。根據藉由溫度感測器263檢測出之溫度資訊而調整對加熱器207之通電狀況，使處理室201內之溫度成為所需之溫度分布。溫度感測器263係沿著反應管203的內壁設置。
如圖3所示般，屬於控制部(控制手段)之控制器121係構成為具備CPU(Central Processing Unit)121a、RAM(Random Access Memory)121b、記憶裝置121c、I/O埠121d的電腦。RAM 121b、記憶裝置121c、I/O埠121d係構成為經由內部匯流排121e而可與CPU 121a進行資料交換。控制器121係連接有例如構成為觸控面板等之輸入輸出裝置122。
記憶裝置121c係由例如快閃記憶體、HDD(Hard Disk Drive)等所構成。於記憶裝置121c內可讀取地儲存有控制基板處理裝置之動作的控制程式，或記載有後述基板處理之手續或條件等的製程配方(recipe)等。製程配方係以將後述基板處理中各手續藉控制器121執行，而可獲得既定之結果之方式組合者，且作為程式而執行。以下，作為此製程配方或控制程式等的總稱，亦僅稱為程式。又，製程配方亦僅稱為配方。本說明書中於使用程式一詞的情況，係指僅含製程配方單體的情況、僅含控制程式單體的情況、或含有此二者之情況。RAM 121b係構成為使藉由CPU 121a讀出之程式或數據等暫時地保存之記憶區域(工作區域)。
I/O埠121d係連接於上述MFC 241a~241d、閥243a~243d、壓力感測器245、APC閥244、真空幫浦246、溫度感測器263、加熱器207、旋轉機構267、晶舟升降器115等。
CPU 121a係構成為自記憶裝置121c讀出控制程式並執行，且配合自輸入輸出裝置122之操作指令之輸入等由記憶裝置121c讀出配方。CPU 121a係構成為依照讀出之配方的內容，控制利用MFC 241a~241d之各種氣體之流量調整動作、閥243a~243d的開關動作、APC閥244之開關動作及基於壓力感測器245而利用APC閥244之壓力調整動作、真空幫浦246的啟動及停止、基於溫度感測器263之加熱器207的溫度調整動作、由旋轉機構267進行之晶舟217之旋轉及調節旋轉速度之動作、利用晶舟升降機115之晶舟217的升降動作等。
控制器121係可藉由將由外部記憶裝置(例如硬式磁碟等磁碟、CD等光碟、MO等磁光碟、USB記憶體等半導體記憶體)123所儲存之上述程式安裝到電腦中而構成。記憶裝置121c或外部記憶裝置123係由可被電腦讀取之記錄媒體所構成。以下，作為此等之總稱，僅稱為記錄媒體。本說明書中於使用記錄媒體一詞的情況，係指僅含記憶裝置121c單體的情況、僅含外部記憶裝置123單體的情況、或含有此二者之情況。尚且，對電腦之程式提供，亦可不使用外部記憶裝置123，而使用網路或專用線路等通訊手段來進行。
(2)成膜處理
作為使用上述基板處理裝置、半導體裝置的製造步驟之一步驟，針對於晶圓200上形成氧碳氮化矽膜(SiOCN膜)的流程例，使用圖4(a)進行說明。於此，作為晶圓200，係針對使用於表面形成有圖案(凹凸構造)之圖案晶圓的例子進行說明。圖5(a)為於表面形 成有具備上表面200a、側面200b及下表面(底面)200c之圖案的晶圓200，截取其凹凸構造一部份的剖面放大圖。相較於在表面未形成圖案的裸晶圓，圖案晶圓係具有較大之表面積。以下的說明中，構成基板處理裝置之各部的動作係藉由控制器121所控制。
圖4(a)所示之成膜時序，係藉由將非同時進行下述步驟之周期進行既定次數，於圖案上形成SiOCN膜；藉由對於表面形成有圖案之晶圓200供給HCDS氣體(原料)，而形成含有Si之第1層的步驟A；藉由對晶圓200供給TEA氣體(第1反應體)，使TEA氣體之一部分經分解之物質吸附於第1層上，形成含有Si、C及N之第2層的步驟B；與藉由對晶圓200供給O2氣體(第2反應體)，使第2層氧化，形成含有Si、O、C及N之第3層的步驟C。
尚且，於步驟B中，供給TEA氣體，直到於圖案之至少上表面200a、側面200b及下表面200c所分別形成之TEA氣體之一部分經分解之物質之吸附層的密度分別成為同等為止。
本說明書中為方便起見，有時亦如以下般表示圖4(a)所示成膜時序。於以下之變形例等之說明中亦使用相同的記載。
(HCDS→TEA→O2)×n=>SiOCN
本說明書中於使用「晶圓」一詞的情況，係有意指「晶圓本身」的情況、或意指「晶圓與其表面所形成之既定之層或膜等之積層體」的情況。本說明書中於使用「晶圓表面」一詞的情況，係有意指「晶圓本身之表面」的情況、或指「晶圓上所形成之既定之層等之表面」的情況。本說明書中於記載了「於晶圓上形成既定 之層」的情況，係代表「於晶圓本身之表面上直接形成既定之層」的情況、或代表「對晶圓上所形成之層等之上形成既定之層」的情況。本說明書中使用「基板」一詞的情況，亦與使用「晶圓」一詞的情況具有相同意義。
(晶圓充填及晶舟裝載)
將複數片之晶圓200裝填(晶圓充填)於晶舟217。其後，如圖1所示般，支持著複數片之晶圓200的晶舟217，係藉由晶舟升降機115被上舉並搬入至處理室201內(晶舟裝載)。於此狀態下，密封蓋219係經由O型環220使反應管203之下端成為密封之狀態。
(壓力調整及溫度調整)
以使處理室201內、亦即晶圓200存在之空間成為所需壓力(真空度)之方式，藉由真空幫浦246對處理室201進行真空排氣(減壓排氣)。此時，處理室201內之壓力係由壓力感測器245測定，根據被測定出之壓力資訊對APC閥244進行回饋控制。又，以使處理室201內之晶圓200成為所需溫度之方式，藉由加熱器207加熱。此時，以使處理室201內成為所需之溫度分布之方式，根據由溫度感測器263檢測出之溫度資訊對加熱器207之通電狀態進行回饋控制。又，藉由旋轉機構267開始晶圓200之旋轉。處理室201內之排氣、晶圓200之加熱及旋轉之任一者，係至少在對晶圓200之處理結束前之期間持續進行。
(成膜步驟)
其後，依序執行步驟A~C。
[步驟A]
此步驟係對處理室201內之晶圓200供給HCDS氣體。
具體而言，打開閥243a，使HCDS氣體流入氣體供給管232a內。HCDS氣體係藉由MFC 241a調整流量，經由噴嘴249a供給至處理室201內，並由排氣管231排氣。此時，對晶圓200供給HCDS氣體。此時，亦可開啟閥243c、243d，使N2氣體流入至氣體供給管232c、232d內。
作為本步驟中之處理條件，可例示：HCDS氣體供給流量：1~2000sccm、較佳為10~1000sccm
HCDS氣體供給時間TA：1~120秒，較佳為1~60秒
N2氣體供給流量0~10000sccm
處理溫度：250~800℃、較佳400~750℃，更佳550~700℃
處理壓力：1~2666Pa，較佳為67~1333Pa。
若晶圓200之溫度未滿250℃，則HCDS難以化學吸附於晶圓200上，有無法獲得實用的成膜速度之情況。藉由使處理溫度成為250℃以上，則可消除此情況。藉由使處理溫度成為400℃以上，進而550℃以上，則HCDS可更充分地吸附於晶圓200上，獲得更充分之成膜速度。
若處理溫度超過800℃，則產生過剩之氣相反應，膜厚均一性容易惡化，其控制變得困難。若處理溫度在800℃以下，則可產生適當之氣相反應，可抑制膜厚均一性的惡化，可進行其控制。特別在處理溫度為750℃以下時、進而700℃以下時，相較於 氣相反應，使表面反應更具優勢，容易確保膜厚均一性，其控制變得容易。
藉由在上述之條件下對晶圓200供給HCDS氣體，於晶圓200之表面上、亦即於在晶圓200表面所形成之圖案的表面200a、側面200b及下表面200c分別形成有例如未滿1原子層(1分子層)至數原子層(數分子層)程度之厚度的含有Cl之含Si層作為第1層(初期層)。第1層係於晶圓200之表面，藉由使HCDS物理吸附、或HCDS之一部分經分解之物質物理吸附、或HCDS進行熱分解等而形成。本說明書中，為了方便亦將構成含有Cl之含Si層的物質稱為SixCly(1≦x≦2、0≦y≦6)。又，為了方便亦將含有Cl之含Si層簡稱為含Si層。
相較於僅由N、C及H所構成之TEA氣體，含有Cl之HCDS氣體較具活性(容易分解)，為對晶圓200表面之吸附效率高的氣體。因此，藉由將HCDS氣體之供給時間TA設為上述範圍內之時間，亦即即使不設為如後述TB般之較長時間，仍可使在圖案之表面200a、側面200b及下表面200c所分別形成之第1層之密度分別同等。圖5(b)係表示藉由實施步驟A，第1層分別於圖案之表面200a、側面200b及下表面200c依高密度(同等密度)連續地形成之狀態的模式圖。圖5(b)中，○表示SixCly。此點係於圖5(c)、圖5(d)中亦相同。
形成第1層後，關閉閥243a，停止HCDS氣體對晶圓200的供給。然後，對處理室201內進行真空排氣，自處理室201內排除殘留於處理室201內之氣體等。此時，將閥243c、243d開啟，將N2氣體供給至處理室201內。N2氣體係作為沖洗氣體而作 用，藉此，可沖洗處理室201內。
作為原料，除了HCDS之外，可使用例如單氯矽烷(SiH3Cl，簡稱：MCS)氣體、二氯矽烷(SiH2Cl2，簡稱：DCS)氣體、三氯矽烷(SiHCl3，簡稱：TCS)氣體、四氯矽烷(SiCl4，簡稱：STC)氣體、八氯三矽烷(Si3Cl8，簡稱：OCTS)氣體等鹵矽烷原料氣體。又，作為原料氣體，可使用例如四氟矽烷(SiF4)氣體、四溴矽烷(SiBr4)氣體、四碘矽烷(SiI4)氣體等。亦即，作為原料氣體，可使用氟矽烷系氣體、溴矽烷系氣體、碘矽烷系氣體等之氯矽烷系氣體以外的鹵矽烷系氣體。
又，作為原料，可使用1,2-雙(三氯矽基)乙烷((SiCl3)2C2H4，簡稱：BTCSE)氣體、雙(三氯矽基)甲烷((SiCl3)2CH2，簡稱：BTCSM)氣體等之伸烷基鹵矽烷原料氣體，或1,1,2,2-四氯基-1,2,-二甲基二矽烷((CH3)2Si2Cl4，簡稱：TCDMDS)氣體、1,2-二氯基-1,1,2,2-四甲基二矽烷((CH3)4Si2Cl2，簡稱：DCTMDS)氣體、1-單氯基-1,1,2,2,2-五甲基二矽烷((CH3)5Si2Cl，簡稱：MCPMDS)氣體等之烷基鹵矽烷系氣體。此等氣體係均含有Si-C鍵結，故可提高最終形成之SiOCN膜之C濃度。
又，作為原料，可使用單矽烷(SiH4，簡稱：MS)氣體、二矽烷(Si2H6，簡稱：DS)氣體、三矽烷(Si3H8，簡稱：TS)氣體等之氫化矽氣體。
又，作為原料，可使用肆(二甲基胺基)矽烷(Si[N(CH3)2]4，簡稱：4DMAS)氣體、參(二甲基胺基)矽烷(Si[N(CH3)2]3H，簡稱：3DMAS)氣體、雙(二乙基胺基)矽烷(Si[N(C2H5)2]2H2，簡稱：BDEAS)氣體、雙(第三丁基胺基)矽烷 (SiH2[NH(C4H9)]2，簡稱：BTBAS)氣體、雙(異丙基胺基)矽烷(SiH3N[CH(CH3)2]2，簡稱：DIPAS)氣體等之胺基矽烷原料氣體。此等由於均含有Si-N鍵結，故可提高最終形成之SiOCN膜的N濃度。
作為惰性氣體，除了N2氣體之外，可使用例如Ar氣體、He氣體、Ne氣體、Xe氣體等稀有氣體。此點係於步驟B、C中亦相同。
[步驟B]
步驟A結束後，對處理室201內之晶圓200、亦即晶圓200上所形成之第1層供給TEA氣體。
此步驟中，閥243b~243d之開關控制，係以與步驟A中閥243a、243c、243d之開關控制相同之手續進行。TEA氣體係藉由MFC241b調整流量，經由噴嘴249b供給至處理室201內，並自排氣管231排氣。此時，對晶圓200供給TEA氣體。
作為本步驟中之處理條件，可例示：TEA氣體供給流量：1~2000sccm、較佳為10~1000sccm
TEA氣體供給時間TB：較上述TA長之時間，較佳為TA之2倍以上、更佳為TA之4倍以上、再更佳為TA之10倍以上、又更佳為TA之15倍以上的時間
處理壓力：1~4000Pa，較佳為1~3000Pa。其他處理條件係設為與步驟A之處理條件相同。
藉由於上述條件下對晶圓200供給TEA氣體，可使於步驟A形成於晶圓200上之第1層與TEA氣體反應。亦即，可使第1層所含之Cl與TEA氣體所含之乙基反應。藉此，第1層所 含之Cl中，至少一部分之Cl由第1層抽離(分離)，同時可使TEA氣體所含之複數乙基中之至少一部分乙基由TEA氣體分離。然後，使至少一部分之乙基經分離之TEA氣體的N與第1層所含之Si鍵結，可形成Si-N鍵結。又此時，使由TEA氣體所分離之乙基(-CH2CH3)中所含的C與第1層所含之Si鍵結，而亦可形成Si-C鍵結。此等之結果，與由第1層中Cl脫離之同時，於第1層上形成TEA之一部分經分解之物質的吸附層。本說明書中，為了方便，亦將TEA之一部分經分解之物質稱為N(CxHy)z(0≦x≦2、0≦y≦5、0≦z≦3)。於晶圓200上形成作為第2層之、含有第1層與形成於第1層上之N(CxHy)z吸附層，亦即屬於含Si、C及N之層的碳氮化矽層(SiCN層)。
相較於含有Cl之HCDS氣體，TEA氣體之活性程度較小(不易分解)，屬於對晶圓200表面之吸附效率低的氣體。因此，若將TEA氣體之供給時間TB設為HCDS氣體之供給時間TA以下的時間(TB≦TA)，則有於圖案之表面200a、側面200b及下表面200c分別形成之N(CxHy)z吸附層的密度彼此不同的情形。圖5(c)係表示在設為TB≦TA時，於晶圓200表面上(第1層之表面上)所形成之N(CxHy)z吸附層之密度的模式圖。圖5(c)中，◎記號表示N(CxHy)z。此點係於圖5(d)中亦相同。
如圖5(c)所示般，在設為TB≦TA時，於圖案之表面200a中，亦有N(CxHy)z吸附層依某程度之高密度形成的情形。然而，於圖案之側面200b，有N(CxHy)z吸附量大幅減少、N(CxHy)z吸附層成為不連續之層的情形。又，於圖案之下表面200c，亦有N(CxHy)z幾乎不吸附、未形成N(CxHy)z吸附層的情形。若N(CxHy)z 吸附層之密度如圖5(c)所示般變得不均等，則最終形成之SiOCN膜之膜厚將於圖案之表面200a、側面200b及下表面200c分別大幅相異。結果，有形成於晶圓200上之SiOCN膜之膜厚(平均膜厚)變得較藉由依與本情況相同之處理手續、處理條件於裸晶圓上所形成之SiOCN膜之膜厚(平均膜厚)薄的現象，亦即容易發生膜厚下降現象。又，若N(CxHy)z吸附層之密度如圖5(c)所示般變得不均等，則於圖案之表面200a、側面200b及下表面200c所分別形成之N(CxHy)z吸附層之N濃度及C濃度中，至少任一者彼此相異。結果，最終形成之SiOCN膜之組成將於圖案之表面200a、側面200b及下表面200c分別大幅相異。
相對於此，藉由如本實施形態般，將TEA氣體之供給時間TB設為較HCDS氣體之供給時間TA長(TB>TA)，則可使在圖案之表面200a、側面200b及下表面200c分別形成之N(CxHy)z吸附層之密度分別同等。圖5(d)係表示藉由設為TB>TA，而N(CxHy)z吸附層於圖案之表面200a、側面200b及下表面200c分別依高密度(同等密度)連續地形成之狀態的模式圖。藉由使N(CxHy)z吸附層之密度分佈如圖5(d)般於面內一致，可使最終形成之SiOCN膜之膜厚於圖案之表面200a、側面200b及下表面200c分別同等。結果，根據本實施形態，即使在使用圖案晶圓作為晶圓200的情況，仍可避免SiOCN膜之膜厚(平均膜厚)降低、亦即可抑制膜厚下降現象發生。
又，藉由使N(CxHy)z吸附層之密度分佈如圖5(d)般於面內一致，可使在圖案之表面200a、側面200b及下表面200c分別形成之N(CxHy)z吸附層中之N濃度及C濃度中至少任一者同等。結果，亦 可使最終形成之SiOCN膜之組成於圖案之表面200a、側面200b及下表面200c分別同等。又，藉由將TB設為TA之2倍以上的時間(TB≧2TA)，則可充分獲得上述效果，而藉由將TB設為TA之4倍以上的時間(TB≧4TA)，則可更充分獲得上述效果。又，藉由將TB設為TA之10倍以上的時間(TB≧10TA)，則可確實獲得上述效果；藉由將TB設為TA之15倍以上的時間(TB≧15TA)，則可更確實獲得上述效果。例如在將TA設為10~13秒範圍內的時間時，藉由將TB設為100~130秒以上，可確實獲得上述效果；藉由將TB設為150~195秒以上，可更確實獲得上述效果。其中，若考慮生產性，較佳係將TB設為TA之20倍以下的時間(TB≦20TA)。
尚且，為了獲得上述效果，不僅止於增長TEA氣體供給時間TB，加大TEA氣體之供給流量亦屬有效。然而，TEA氣體係藉由將常溫常壓下呈液體狀態之液體原料氣化而得的氣體，大多情況下難以使其流量大流量化。從而，在將TEA氣體般之液體原料氣化而得之氣體使用作為第1反應體時，係如本實施形態般，以調整TEA氣體之供給時間TB的手法、亦即設為TB>TA、較佳TB≧2TA、更佳TB≧4TA、再更佳TB≧10TA、又更佳TB≧15TA的手法特別有效。
於形成第2層後，關閉閥243b，停止TEA氣體對晶圓200的供給。然後，藉由與步驟A相同的處理手續，將殘留於處理室201內之氣體等由處理室201內排除。
作為第1反應體之胺系氣體，除了TEA氣體之外，可使用二乙基胺((C2H5)2NH，簡稱DEA)氣體、單乙胺(C2H5NH2，簡稱：MEA)氣體等之乙基胺系氣體，或三甲胺((CH3)3N，簡稱： TMA)氣體、二甲胺((CH3)2NH，簡稱：DMA)氣體、單甲胺(CH3NH2，簡稱：MMA)氣體等之甲基胺系氣體，或三丙基胺((C3H7)3N，簡稱：TPA)氣體、二丙基胺((C3H7)2NH，簡稱：DPA)氣體、單丙基胺(C3H7NH2，簡稱：MPA)氣體等之丙基胺系氣體，或三異丙基胺([(CH3)2CH]3N，簡稱：TIPA)氣體、二異丙基胺([(CH3)2CH]2NH，簡稱：DIPA)氣體、單異丙基胺((CH3)2CHNH2，簡稱：MIPA)氣體等之異丙基胺系氣體，或三丁基胺((C4H9)3N，簡稱：TBA)氣體、二丁基胺((C4H9)2NH，簡稱：DBA)氣體、單丁基胺(C4H9NH2，簡稱：MBA)氣體等之丁基胺系氣體，或三異丁基胺([(CH3)2CHCH2]3N，簡稱：TIBA)氣體、二異丁基胺([(CH3)2CHCH2]2NH，簡稱：DIBA)氣體、單異丁基胺((CH3)2CHCH2NH2，簡稱：MIBA)氣體等之異丁基胺系氣體。
又，作為第1反應體，除了胺系氣體之外，亦可使用有機肼系氣體。作為有機肼系氣體，可使用單甲基肼((CH3)NH2H2，簡稱：MMH)氣體、二甲基肼((CH3)2N2H2，簡稱：DMH)氣體、三甲基肼((CH3)2N2(CH3)H，簡稱：TMH)氣體等之甲基肼系氣體，或乙基肼((C2H5)NH2H2，簡稱：EH)氣體等之乙基肼系氣體。
[步驟C]
步驟B結束後，對處理室201內之晶圓200、亦即形成於晶圓200上之第2層供給O2氣體。
於此步驟，依與步驟A中之閥243a、243c、243d之開關控制相同的手續進行閥243b~243d之開關控制。O2氣體係藉由MFC241b調整流量，經由噴嘴249b供給至處理室201內，並藉排 氣管231排氣。此時，對晶圓200供給O2氣體。
作為本步驟之處理條件，可例示：O2氣體供給流量：100~10000sccm
O2氣體供給時間TC：1~120秒、較佳1~60秒
處理壓力：1~4000Pa，較佳為1~3000Pa。
其他處理條件係設為與步驟A之處理條件相同。
藉由於上述之條件下對晶圓200供給O2氣體，可使藉由實施步驟B而形成於晶圓200上之第2層之至少一部分改質(氧化)。亦即，O2氣體所含有之O成分至少一部分添加至第2層中，可於第2層中形成Si-O鍵結。藉由第2層被改質，在晶圓200上形成作為第3層之含Si、O、C及N之層、亦即氧碳氮化矽層(SiOCN層)。於形成第3層時，第2層中所含有之C成分或N成分之至少一部分未由第2層脫離而維持(保持)於第2層中。於形成第3層時，第2層所含有之Cl在藉由O2氣體之改質反應的過程中，構成至少含Cl之氣體狀物質，由處理室201內排出。亦即，第2層中所含有之Cl等雜質自第2層抽離、或脫離，藉此由第2層分離。如此，第3層成為Cl等雜質較第2層少的量。
於第3層形成後，關閉閥243b，停止對晶圓200之O2氣體供給。然後，藉由與步驟A相同的處理手續，將殘留於處理室201內之氣體等自處理室201內排除。
作為第2反應體之氧化氣體，除了O2氣體之外，可使用水蒸氣(H2O氣體)、一氧化氮(NO)氣體、氧化亞氮(N2O)氣體、二氧化氮(NO2)氣體、一氧化碳(CO)氣體、二氧化碳(CO2)氣體、臭氧(O3)氣體、H2氣體+O2氣體、H2氣體+O3氣體等含O氣體。
[實施既定次數]
藉由將非同時、亦即不同期地進行步驟A~C之周期進行既定次數進行1次以上(n次)，可於晶圓200上形成所需組成、所需膜厚之SiOCN膜。上述周期較佳為重複複數次。亦即，較佳為使每1周期中形成之第3層的厚度較所需之膜厚小，且重複上述周期複數次，直到藉積層第3層而形成之SiOCN膜之膜厚成為所需膜厚為止。
(後沖洗步驟、大氣壓恢復)
於晶圓200上形成所需組成、所需膜厚之SiOCN膜後，分別自噴嘴249a、249b將N2氣體供給至處理室201內，並由排氣管231排氣。藉此，沖洗處理室201內，將殘留於處理室201內之氣體或反應副產物由處理室201去除(後沖洗)。其後，將處理室201內之環境置換為惰性氣體(惰性氣體置換)，處理室201內之壓力恢復為常壓(大氣壓恢復)。
(晶舟卸載及晶圓卸除)
藉由晶舟升降機115使密封蓋219下降，使反應管203之下端開口。然後，將處理完畢之晶圓200依被晶舟217支持之狀態從反應管203之下端搬出至反應管203的外部(晶舟卸載)。處理完畢之晶圓200係在搬出至反應管203之外部後，由晶舟217取出(晶圓卸除)。
(3)本實施形態之效果
根據本實施形態，可得到以下所示之1種或複數種效果。
(a)於步驟B中，藉由設為TB>TA，可使在圖案之表面200a、側面200b及下表面200c分別形成之N(CxHy)z吸附層之密度分別同等。如此，可使最終形成之SiOCN膜之膜厚於圖案之表面200a、側面200b及下表面200c分別同等，結果可抑制膜厚下降現象發生。
(b)於步驟B中，藉由設為TB>TA，可使在圖案之表面200a、側面200b及下表面200c分別形成之N(CxHy)z吸附層中之N濃度及C濃度中至少任一者同等。如此，亦可使最終形成之SiOCN膜之組成於圖案之表面200a、側面200b及下表面200c分別同等。
(c)於步驟B中，藉由設為TB>TA、或TB>TC，可使每1周期所形成之SiOCN層之厚度加厚，亦即可提高周期效率。
(d)於步驟B中，藉由設為TB>TA、或TB>TC，可對最終形成之SiOCN膜之組成進行微調整。具體而言，TB越增長，則分別控制為SiOCN膜之C濃度越增加的方向、或控制為使N濃度越降低之方向。
(e)由於不使TA增長、而僅增長TB，故可分別迴避最終形成之SiOCN膜之晶圓面內膜厚均勻性、段差被覆性之降低，並抑制膜厚下降現象之發生。相對於此，在不僅止於TB、而將TA亦與TB同樣地增長的情況下，即使可抑制膜厚下降現象發生，但晶圓200上之HCDS分解變得過剩，最終形成之SiOCN膜之晶圓面內膜厚均勻性、段差被覆性係分別容易降低。
(f)上述效果係於使用HCDS氣體以外之上述原料的情況、使用TEA氣體以外之上述第1反應體的情況、使用O2氣體以外之上述第2反應體的情況、使用N2氣體以外之上述惰性氣體的情況，亦可同樣獲得。
(4)變形例
本實施形態可如下述變形例般變更。又，此等變形例可任意組合。
(變形例1)
於上述成膜時序，主要說明了設為TB>TA之手法，但即使在設為TB>TC的情況，仍可獲得與圖4(a)所示成膜時序相同的效果。又，藉由將TB設為TC之1.5倍以上的時間(TB≧1.5TC)，可充分獲得上述效果，藉由將TB設為TC之3倍以上的時間(TB≧3TC)，可更充分獲得上述效果。又，藉由將TB設為TC之5倍以上的時間(TB≧5TC)，可確實獲得上述效果，藉由將TB設為TC之10倍以上的時間(TB≧10TC)，可更確實獲得上述效果。其中，若考慮到生產性，較佳係將TB設為TC之20倍以下的時間(TB≦20TC)。其他之處理手續、處理條件可設為與上述成膜時序之處理手續、處理條件相同。
(變形例2)
如圖4(b)或以下所示成膜時序般，於1周期中之步驟B中亦可將TEA氣體分割(脈衝、間歇)供給。亦即，於1周期之步驟B中，亦可將對晶圓200之TEA氣體供給、與處理室201內之沖洗交替 重複複數次(m次)。
(HCDS→TEA×m→O2)×n=>SiOCN
本變形例中，亦於步驟B中持續TEA氣體之分割供給，直到至少於圖案之表面200a、側面200b及下表面200c分別形成之N(CxHy)z吸附層之密度分別同等為止。例如，藉由將每1周期之步驟B之TEA氣體的合計供給時間(各脈衝之合計供給時間)設為較每1周期之步驟A之HCDS氣體的供給時間TA長，或較每1周期之步驟C之O2氣體的供給時間TC長，則可實現此情形。
尚且，於本變形例中，較佳係將1周期之步驟B中每1脈衝之TEA氣體的供給時間，設為較每1周期之步驟A之HCDS氣體的供給時間TA短，而複數次進行TEA氣體的分割供給。又，較佳係將1周期之步驟B中每1脈衝之TEA氣體的供給時間，設為較每1周期之步驟C之O2氣體的供給時間短，而複數次進行TEA氣體的分割供給。其他之處理手續、處理條件可設為與圖4(a)所示成膜時序之處理手續、處理條件相同。
本變形例中，亦可獲得與圖4(a)所示成膜時序相同的效果。
又，根據本變形例，藉由於步驟B中將TEA氣體分割供給，可提高N(CxHy)z對晶圓200表面的吸附效率。然而，對晶圓200所供給之TEA氣體中，一部分之TEA氣體係未與第1層產生反應而停留於第1層表面，有阻礙N(CxHy)z於第1層上之吸附層形成的情形。又，亦有形成N(CxHy)z吸附層時所產生之反應副產物停留於第1層表面，而阻礙N(CxHy)z於第1層上之吸附層形成的情況。相對於此，如本變形例般，藉由於步驟B，將對晶圓200之TEA 氣體供給、與處理室201內之沖洗交替進行複數次，可將阻礙N(CxHy)z吸附層於第1層上之形成的要因(未進行吸附反應之TEA氣體或反應副產物)，由第1層表面迅速去除。結果，可提高N(CxHy)z對晶圓200表面的吸附效率，進而可抑制最終形成之SiOCN膜之膜厚下降現象發生。又，可進一步使每1周期所形成之SiOCN層之厚度增厚、亦即可進一步提高周期效率。
(變形例3)
亦可如以下所示之成膜時序，設為不實施步驟C，而於晶圓200上形成含有Si、C及N之碳氮化矽膜(SiCN膜)。本變形例之步驟A、B之處理手續、處理條件可設為與圖4(a)所示之成膜時序之步驟A、B之處理手續、處理條件相同。
(HCDS→TEA)×n=>SiCN
(HCDS→TEA×m)×n=>SiCN
本變形例中，可獲得與圖4(a)所示成膜時序相同效果。
<其他實施形態>
以上具體說明了本發明之實施形態。但本發明並不限定於上述實施形態，在不脫離其要旨之範圍內可進行各種變更。
例如，本發明亦適合應用於形成氧碳氮化鈦膜(TiOCN膜)、碳氮化鈦膜(TiCN膜)等金屬系薄膜。此等膜係例如使用四氯化鈦(TiCl4)氣體等原料、或上述胺系氣體、氧系氣體等反應體，藉由以下所示成膜時序而形成。於進行此等成膜時序的情況亦 可依與上述實施形態相同之處理手續、處理條件進行成膜，可獲得與上述實施形態相同之效果。
(TiCl4→TEA→O2)×n=>TiOCN
(TiCl4→TEA×m→O2)×n=>TiOCN
(TiCl4→TEA)×n=>TiCN
(TiCl4→TEA×m)×n=>TiCN
基板處理所使用之配方，較佳係配合處理內容而個別準備，經由電信通路或外部記憶裝置123事先儲存於記憶裝置121c內。然後，較佳係於開始處理時，CPU121a由儲存於記憶裝置121c內之複數配方中，配合基板處理內容，適當選擇適合的配方。藉此，可藉由1台基板處理裝置而再現性佳地形成各種膜種類、組成比、膜質、膜厚的膜。又，可減低操作員的負擔、避免操作錯誤，並可迅速地開始處理。
上述配方並不限定於新穎作成的情況，例如亦可藉由將已安裝於基板處理裝置之既存配方變更而準備。於變更配方的情況，可將變更後之配方經由電信通路或記錄有該配方之記錄媒體，安裝至基板處理裝置。又，亦可操作既存基板處理裝置所具備之輸出入裝置122，對基板處理裝置中已安裝之既存配方進行直接變更。
上述實施形態中，係針對一次處理複數片基板之批次式基板處理裝置形成膜的例子進行了說明。本發明並不限定於上述實施形態，例如亦可適合應用於使用一次處理1片或數片基板之單片式基板處理裝置而形成膜的情況。又，上述實施形態中，針對使用具有熱壁型處理爐之基板處理裝置形成膜的例子進行了說明。本發明並不限定於上述實施形態，亦適合應用於使用具有冷壁型處理 爐之基板處理裝置形成膜的情況。
於使用此等基板處理裝置之情況，亦可依與上述實施形態或變形例相同之時序、處理條件進行成膜，可獲得與此等相同之效果。
又，上述實施形態或變形例等可適當組合使用。此等之處理手續、處理條件可設為例如與上述實施形態之處理手續、處理條件相同。
藉由上述實施形態或變形例等手法所形成之各種膜，可廣泛使用作為絕緣膜、間隔膜、遮罩膜、電荷累積膜、壓力控制膜等。近年來，隨著半導體裝置之細微化，而對形成於晶圓上之膜要求更正確的膜厚控制。可正確地控制在於表面形成了高密度圖案之圖案晶圓上所形成的膜之膜厚的本發明，非常有益於作為可應對此要求的技術。
[實施例]
以下說明實施例。
作為實施例1，使用圖1所示之基板處理裝置，藉由圖4(a)所示之成膜時序，實施2次於複數片之晶圓上形成SiOCN膜之處理。於第1次成膜處理中，將填裝於晶舟之100片晶圓全設為裸晶圓。於第2次成膜處理中，填裝於晶舟之晶圓中，將上部側之25片設為相對於裸晶圓而具有10倍表面積的圖案晶圓，其他75片設為裸晶圓。於任一成膜處理中，將每1周期之步驟B中之TEA氣體供給時間TB，設為每1周期之步驟A中之HCDS氣體供給時間TA的2~4倍左右，又，設為每1周期之O2氣體供給時間TC的1~5倍左右。其他處理條件設為上述實施形態記載之處理條件範圍 內的既定條件。
作為實施例2，使用圖1所示之基板處理裝置，藉由圖4(a)所示之成膜時序，實施2次於複數片晶圓上形成SiOCN膜之處理。於第1次成膜處理中，將填裝於晶舟之100片晶圓全設為裸晶圓。於第2次成膜處理中，填裝於晶舟之晶圓中，將上部側之25片設為相對於裸晶圓而具有10倍表面積的圖案晶圓，其他75片設為裸晶圓。於任一成膜處理中，將每1周期之步驟B中之TEA氣體供給時間TB，設為每1周期之步驟A中之HCDS氣體供給時間TA的10~15倍左右，又，設為每1周期之O2氣體供給時間TC的10~20倍左右。
其他處理條件設為與實施例1之處理條件相同。
作為實施例3，使用圖1所示之基板處理裝置，藉由圖4(b)所示之成膜時序，實施2次於複數片晶圓上形成SiOCN膜之處理。於第1次成膜處理中，將填裝於晶舟之100片晶圓全設為裸晶圓。於第2次成膜處理中，填裝於晶舟之晶圓中，將上部側之25片設為相對於裸晶圓而具有10倍表面積的圖案晶圓，其他75片設為裸晶圓。於任一成膜處理中，將每1周期之步驟B中之TEA氣體之合計供給時間(各脈衝之合計供給時間)，設為與實施例1中每1周期之步驟B中之TEA氣體供給時間TB同等。其他處理條件設為與實施例1之處理條件相同。
作為比較例，使用圖1所示之基板處理裝置，實施下述處理2次：藉由將非同時地進行對晶圓之HCDS氣體供給、對晶圓之TEA氣體供給、對晶圓之O2氣體供給之周期進行複數次的成膜時序，於複數片之晶圓上形成SiOCN膜。於第1次成膜處理中， 將填裝於晶舟之100片晶圓全設為裸晶圓。於第2次成膜處理中，填裝於晶舟之晶圓中，將上部側之25片設為相對於裸晶圓而具有10倍表面積的圖案晶圓，其他75片設為裸晶圓。於任一成膜處理中，將每1周期之TEA氣體供給時間，設為與每1周期之HCDS氣體供給時間同等。其他處理條件設為與實施例1之處理條件相同。
然後，分別於實施例1~3、比較例，分別測定藉第1次成膜處理於裸晶圓上形成之SiOCN膜之面內平均膜厚(AV1)、及藉第2次成膜處理於圖案晶圓上形成之SiOCN膜之面內平均膜厚(AV2)，評價膜厚下降現象之發生程度。圖6(a)~圖6(c)係分別表示比較例、實施例1、實施例3之SiOCN膜之膜厚測定結果的圖。各圖之橫軸表示面內平均膜厚(Å)，縱軸表示填裝於晶舟之晶圓位置(120為TOP側，0為BOTTOM側)。圖中，◆表示藉第1次成膜處理於裸晶圓上形成之SiOCN膜之面內平均膜厚(AV1)，◇表示藉第2次成膜處理於圖案晶圓上形成之SiOCN膜之面內平均膜厚(AV2)。
如圖6(a)所示，可知比較例中，發生了形成於圖案晶圓上之SiOCN膜之面內平均膜厚(AV2)、較於裸晶圓上形成之SiOCN膜之面內平均膜厚(AV1)薄的膜厚下降現象，由[(AV1-AV2)/AV1]×100所示的膜厚下降率達14.9%。
又，如圖6(b)所示，可知實施例1之膜厚下降率較比較例小，為9.2%左右。亦即，可知得藉由將每1周期之步驟B中之TEA氣體供給時間TB設為較每1周期之步驟A中之HCDS氣體供給時間TA長、或較每1周期之步驟C中之O2氣體供給時間TC長，可抑制膜厚下降現象發生。
又，雖未圖示，但可知實施例2之膜厚下降率較比較 例、實施例1小，為6.0%左右。亦即，可知得藉由將每1周期之步驟B中之TEA氣體供給時間TB設為每1周期之步驟A中之HCDS氣體供給時間TA之10~15倍左右、或設為每1周期之步驟C中之O2氣體供給時間TC之10~20倍左右，可大幅抑制膜厚下降現象發生。
又，如圖6(c)所示，可知實施例3之膜厚下降率較比較例、實施例1小，為6.0%左右。亦即，可知得藉由分割供給TEA氣體，並將每1周期之步驟B中之TEA氣體合計供給時間設為較每1周期之步驟A中之HCDS氣體供給時間TA長，可大幅抑制膜厚下降現象發生。

Claims (20)

  1. 一種半導體裝置之製造方法，其具有：藉由將非同時進行下述步驟(a)與步驟(b)之周期進行既定次數，於圖案上形成含有主元素、碳及氮之膜的步驟；(a)對在表面形成有上述圖案之基板，供給含有構成所欲形成之膜之上述主元素的原料，藉此形成含有上述主元素之第1層的步驟；(b)對上述基板供給含有碳及氮之第1反應體，藉此使上述第1反應體之一部分經分解之物質吸附於上述第1層上，形成含有上述主元素、碳及氮之第2層的步驟；上述(b)中，供給上述第1反應體，直到於上述圖案之至少上表面、側面及下表面之各者所形成之上述物質之吸附層的密度分別成為同等為止。
  2. 如請求項1之半導體裝置之製造方法，其中，上述(b)中，供給上述第1反應體，直到於上述圖案之至少上表面、側面及下表面之各者所形成之上述物質之吸附層的氮濃度及碳濃度中至少任一者分別成為同等為止。
  3. 如請求項1之半導體裝置之製造方法，其中，上述周期係進一步包括與各個步驟(a)、(b)非同時地進行步驟(c)：(c)藉由對上述基板供給含氧之第2反應體，使上述第2層氧化，形成含有上述主元素、氧、碳及氮之第3層的步驟。
  4. 如請求項1之半導體裝置之製造方法，其中，將每1周期之(b)中之上述第1反應體之供給時間設為較每1周期之(a)中之上述原料之供給時間長。
  5. 如請求項1之半導體裝置之製造方法，其中，將每1周期之(b) 中之上述第1反應體之供給時間設為每1周期之(a)中之上述原料之供給時間之2倍以上。
  6. 如請求項1之半導體裝置之製造方法，其中，將每1周期之(b)中之上述第1反應體之供給時間設為每1周期之(a)中之上述原料之供給時間之4倍以上。
  7. 如請求項1之半導體裝置之製造方法，其中，將每1周期之(b)中之上述第1反應體之供給時間設為每1周期之(a)中之上述原料之供給時間之10倍以上。
  8. 如請求項3之半導體裝置之製造方法，其中，將每1周期之(b)中之上述第1反應體之供給時間設為較每1周期之(c)中之上述第2反應體之供給時間長。
  9. 如請求項3之半導體裝置之製造方法，其中，將每1周期之(b)中之上述第1反應體之供給時間設為每1周期之(c)中之上述第2反應體之供給時間之1.5倍以上。
  10. 如請求項3之半導體裝置之製造方法，其中，將每1周期之(b)中之上述第1反應體之供給時間設為每1周期之(c)中之上述第2反應體之供給時間之3倍以上。
  11. 如請求項3之半導體裝置之製造方法，其中，將每1周期之(b)中之上述第1反應體之供給時間設為每1周期之(c)中之上述第2反應體之供給時間之5倍以上。
  12. 如請求項1之半導體裝置之製造方法，其中，將每1周期之(b)中之上述第1反應體之供給時間設為每1周期之(a)中之上述原料之供給時間之20倍以下。
  13. 如請求項3之半導體裝置之製造方法，其中，將每1周期之 (b)中之上述第1反應體之供給時間設為每1周期之(c)中之上述第2反應體之供給時間之20倍以下。
  14. 如請求項1之半導體裝置之製造方法，其中，於1周期之(b)中，分割供給上述第1反應體。
  15. 如請求項1之半導體裝置之製造方法，其中，於1周期之上述(b)中，將上述第1反應體之供給、與上述基板所存在之空間之沖洗交替重複進行複數次。
  16. 如請求項14之半導體裝置之製造方法，其中，將1周期之(b)中之每1脈衝之上述第1反應體之供給時間設為較每1周期之(a)中之上述原料之供給時間短。
  17. 如請求項14之半導體裝置之製造方法，其中，將1周期之(b)中之每1脈衝之上述第1反應體之供給時間設為較每1周期之(c)中之上述第2反應體之供給時間短。
  18. 如請求項1之半導體裝置之製造方法，其中，上述第1反應體為胺系氣體或有機肼系氣體。
  19. 一種基板處理裝置，其具有：處理室，係對基板進行處理；原料供給系統，係對上述處理室內之基板，供給含有構成所欲形成膜之主元素的原料；第1反應體供給系統，係對上述處理室內之基板，供給含有碳及氮之第1反應體；與控制部，係構成為控制上述原料供給系統及上述第1反應體供給系統，使其進行藉由將非同時進行下述處理(a)與處理(b)之周期進行既定次數，而於圖案上形成含有上述主元素、碳及氮之膜的處理； (a)對在表面形成有上述圖案之基板，供給上述原料，藉此形成含有上述主元素之第1層的處理；(b)對上述基板供給上述第1反應體，藉此使上述第1反應體之一部分經分解之物質吸附於上述第1層上，形成含有上述主元素、碳及氮之第2層的處理；上述(b)中，供給上述第1反應體，直到於上述圖案之至少上表面、側面及下表面之各者所形成之上述物質之吸附層的密度分別成為同等為止。
  20. 一種記錄媒體，係電腦可讀取者，其記錄了藉由電腦使基板處理裝置執行下述手續的程式：於基板處理裝置之處理室內，藉由將非同時進行下述手續(a)與手續(b)之周期進行既定次數，於圖案上形成含有主元素、碳及氮之膜的手續；(a)對在表面形成有上述圖案之基板，供給含有構成所欲形成之膜之上述主元素的原料，藉此形成含有上述主元素之第1層的手續；(b)對上述基板供給含有碳及氮之第1反應體，藉此使上述第1反應體之一部分經分解之物質吸附於上述第1層上，形成含有上述主元素、碳及氮之第2層的手續；上述(b)中，供給上述第1反應體，直到於上述圖案之至少上表面、側面及下表面之各者所形成之上述物質之吸附層的密度分別成為同等為止。
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