TW201643044A - 積層體、袋體及鋰離子電池 - Google Patents

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Abstract

提供一種積層體、使用該積層體之袋體及鋰離子電池，該積層體具有熱封性、障壁性及機械強度，並可抑制從與藥液相接之面溶出不純物，且曝露在高溫下時不容易在袋體之密封部及積層體之各層界面產生剝離等。 一種積層體，係依序具有含氟樹脂之第1層、含障壁性材料之第2層、含氟樹脂之第3層及含聚醯胺之第4層，並且，第1層之氟樹脂與第3層之氟樹脂皆是熔點為160~230℃且具有接著性官能基之氟樹脂。

Description

積層體、袋體及鋰離子電池 發明領域
本發明係有關於積層體、袋體及鋰離子電池。
發明背景
針對鋰離子電池之外裝體、藥液袋等容置藥液(電解液、醫療用藥液、光刻用藥液等)之袋體所用的積層體，例如有下述特性之要求。
‧將積層體之周緣彼此熱封製成袋體時具有熱接著性(以下亦記為「熱封性」)。
‧具有特定物質(水蒸氣、氧氣等)不易穿透的障壁性。
‧具有能保護袋體本身(不易因穿刺等而破袋)的機械強度。
就具有該等特性之積層體而言，例如已有下述提案。
(1)一種鋰離子電池之外裝體用積層體，係由酸改質聚丙烯層(熱封性樹脂層)/化學轉化處理層(接著層)/氟樹脂層(障壁層)/化學轉化處理層(接著層)/鋁箔(障壁層)/化學轉化處理層(接著層)/胺甲酸乙酯系接著劑(接著層)/聚醯胺層(保護層)所構成(專利文獻1)。
(2)一種藥液袋用積層體，係由聚丙烯層(熱封性樹脂層)/胺甲酸乙酯系接著劑(接著層)/氧捕捉性樹脂層(障壁層)/胺甲酸乙酯系接著劑(接著層)/乙烯-乙烯醇共聚物層(障壁層)/胺甲酸乙酯系接著劑(接著層)/聚醯胺層(保護層)所構成(專利文獻2)。
先前技術文獻 專利文獻
專利文獻1：日本專利第4662429號公報
專利文獻2：日本專利特開2001-048246號公報
發明概要
容置藥液之袋體所用的積層體有時又會進一步要求下述特性。
‧抑制住從與藥液之相接面(熱封性樹脂層側)溶出不純物。
‧鋰離子電池可能因過度的充電放電或反應失控變高溫而引發破裂等。為了預防該等情況，鋰離子電池附有一利用鋰離子電池內之隔件熔融閉塞產生的熔斷(shut-down)機能。熔斷溫度係按積層體中之材料熔點決定，通常設在130~150℃附近。因此，袋體為鋰離子電池之外裝體用袋體時，會被要求當曝露在熔斷溫度下時，不容易在袋體之密封部及積層體之各層界面產生剝離等情況。
‧藥液袋常會以高溫加熱滅菌。因此，袋體為藥液袋 用袋體時，會被要求當曝露在通常使用之高壓蒸氣滅菌(126℃、15分)或乾熱滅菌(135℃~145℃、3~5小時)下時，不容易在袋體之密封部及積層體之各層界面產生剝離等情況。
但，前述(1)、(2)之積層體有下述問題。
‧容易從熱封性樹脂層本身或熱封性樹脂層與障壁層之間的接著層溶出不純物至藥液中。
‧熱封性樹脂層之耐熱性很低，所以曝露在高溫下時容易在袋體之密封部產生剝離。
‧胺甲酸乙酯系接著劑之耐熱性很低，因此曝露在高溫下時容易在胺甲酸乙酯系接著劑所構成之接著層產生剝離。
本發明目的在於提供一種積層體、使用該積層體之袋體及鋰離子電池，該積層體具有熱封性、障壁性及機械強度，並可抑制從與藥液相接之面溶出不純物，且曝露在高溫下時不容易在袋體之密封部及積層體之各層界面產生剝離等情況。
本發明提供具有下述[1]~[14]構成的積層體、袋體及鋰離子電池。
[1]一種積層體，其特徵在於具有含氟樹脂之第1層、含障壁性材料之第2層、含氟樹脂之第3層及含聚醯胺之第4層，且前述第1層、前述第2層、前述第3層及前述第4層係依此順序鄰接並積層； 並且，前述第1層之氟樹脂與第3層之氟樹脂皆是熔點為160~230℃且具有下述接著性官能基之氟樹脂；接著性官能基：選自於由羧基、酸酐基、羧酸鹵化物基、環氧基、羥基、胺基、巰基、碳酸酯鍵、醯胺鍵、胺甲酸乙酯鍵、脲鍵、酯鍵及醚鍵所構成群組中之至少1種官能基。
[2]如[1]之積層體，其中具有前述接著性官能基之氟樹脂為：具有源自乙烯之單元及源自四氟乙烯之單元的共聚物、具有源自四氟乙烯之單元及源自全氟(烷基乙烯基醚)之單元的共聚物、具有源自二氟亞乙烯之單元的聚合物、或具有源自氟乙烯之單元的聚合物。
[3]如[1]或[2]之積層體，其中具有前述接著性官能基之氟樹脂為下述共聚物：具有源自乙烯之單元、源自四氟乙烯之單元及源自具有前述接著性官能基之單體的單元的共聚物；具有源自四氟乙烯之單元、源自全氟(烷基乙烯基醚)之單元及源自具有前述接著性官能基之單體之單元的共聚物；具有源自二氟亞乙烯之單元及源自具有前述接著性官能基之單體之單元的共聚物；或者，具有源自氟乙烯之單元及源自具有前述接著性官能基之單體之單元的共聚物。
[4]如[3]之積層體，其中前述第1層之氟樹脂及第3層之氟樹脂皆由具有下述單元之共聚物所構成：源自乙烯之單元、源自四氟乙烯之單元及源自具有前述接著性官能基之單體之單元。
[5]如[1]或[2]之積層體，其中具有前述接著性官能基之 氟樹脂為下述共聚物：具有源自乙烯之單元、源自四氟乙烯之單元及具有前述接著性官能基之末端基的共聚物；具有源自四氟乙烯之單元、源自全氟(烷基乙烯基醚)之單元及具有前述接著性官能基之末端基的共聚物；具有源自二氟亞乙烯之單元及具有前述接著性官能基之末端基的共聚物；或者，具有源自氟乙烯之單元及具有前述接著性官能基之末端基的共聚物。
[6]如[5]之積層體，其中前述第1層之氟樹脂及第3層之氟樹脂皆由共聚物構成，且該共聚物具有源自乙烯之單元、源自四氟乙烯之單元及具有前述接著性官能基之末端基。
[7]如[1]~[6]中任一項之積層體，其中前述障壁性材料係由金屬或不透氣性樹脂構成。
[8]如[7]之積層體，其中前述障壁性材料係選自於由鋁、鋁合金、不鏽鋼、乙烯-乙烯醇共聚物、聚乙烯醇、丁烯二醇-乙烯醇共聚物、聚氯三氟乙烯、乙烯-氯三氟乙烯共聚物及聚二氟亞乙烯所構成群組中之至少1種構成。
[9]如[1]~[8]中任一項之積層體，其中前述第2層含有選自於由金屬層、不透氣性樹脂層及承載有金屬薄膜之樹脂層所構成群組中之至少1層。
[10]如[1]~[8]中任一項之積層體，其中前述第2層含有業經矽烷耦合劑處理過的金屬層。
[11]一種袋體，其特徵在於係在1片以上之如[1]~[10]中任一項之積層體周緣將前述第1層彼此熱封而成。
[12]如[11]之袋體，其係鋰離子電池之外裝體用袋體。
[13]如[11]之袋體，其係藥液袋用袋體。
[14]一種鋰離子電池，具備電池要素、電解液及容置有該電池要素及電解液的外裝體，該鋰離子電池之特徵在於：前述外裝體係在1片以上之如[1]~[10]中任一項之積層體周緣將前述第1層彼此熱封而成的袋體。
本發明之積層體及袋體具有熱封性、障壁性及機械強度，並可抑制從與藥液相接之面溶出不純物，且曝露在高溫下時不容易在袋體之密封部及積層體之各層界面產生剝離等。
就本發明之鋰離子電池而言，外裝體具有熱封性、障壁性及機械強度，並可抑制從與電解液相接之面溶出不純物，且曝露在高溫下時不容易在外裝體之密封部及外裝體之各層界面產生剝離等。
10‧‧‧積層體
12‧‧‧第1層
14‧‧‧第2層
16‧‧‧第3層
18‧‧‧第4層
20‧‧‧外裝體
22‧‧‧密封部
30‧‧‧鋰離子電池
32‧‧‧電池要素
34‧‧‧正極端子
36‧‧‧負極端子
40‧‧‧袋體
42‧‧‧密封部
50‧‧‧藥液袋
52‧‧‧注出口
圖1係顯示本發明之積層體一例的截面圖。
圖2係一立體圖，其顯示本發明袋體用途的鋰離子電池之外裝體及本發明之鋰離子電池一例。
圖3係顯示本發明袋體用途之藥液袋一例的前視圖。
用以實施發明之形態
本說明書之以下用語意義如同下述。
「熔點」係表示以示差掃描熱量測定(DSC)法測得之對應熔解峰最大值的溫度。
「障壁性材料」係表示具有比第1層、第3層及第4層中所含材料更難使特定物質(水蒸氣、氧氣等)穿透之性質的材料。
「單元」係表示源自存在於聚合物中用以構成聚合物之單體的部分。又，將某單元之結構於形成聚合物後予以化學轉換者亦稱為單元。
此外，以下將視情況，將源自各單體之單元以在其單體名上附加「單元」之名稱來稱呼。
以下，首先說明構成各層之材料。
[構成材料]
(氟樹脂)
本發明之積層體的第1層及第3層係含有特定氟樹脂(以下亦表記為「氟樹脂(A)」)之層。
氟樹脂(A)係熔點為160~230℃且具有下述接著性官能基之氟樹脂。
接著性官能基：選自於由羧基、酸酐基、羧酸鹵化物基、環氧基、羥基、胺基、巰基、碳酸酯鍵、醯胺鍵、胺甲酸乙酯鍵、脲鍵、酯鍵及醚鍵所構成群組中之至少1種官能基。
第1層及第3層中所含氟樹脂(A)可為相同種類之氟樹脂(A)，亦可為不同種類之氟樹脂(A)。由易於製造積層體的觀點來看，第1層及第3層中所含氟樹脂(A)以相同種類之氟樹脂(A)為佳。
氟樹脂(A)之熔點為160~230℃且以180~230℃ 尤佳。氟樹脂(A)之熔點若在前述範圍之下限值以上，曝露在高溫(例如150℃以上)時就不容易在袋體之密封部及與鄰接層之界面產生剝離等。氟樹脂(A)之熔點若在前述範圍之上限值以下，便可在較低的溫度下使第1層彼此熱封及與鄰接之層積層。例如，可在較低的溫度下製造積層體，因此可抑制含聚醯胺之第4層變形，進而可抑制積層體之皺痕及破損。
為了使含有氟樹脂(A)之層顯現熱封性，氟樹脂(A)具有接著性官能基。
接著性官能基可源自具接著性官能基之單體，可源自聚合引發劑或鏈轉移劑，或可源自與氟樹脂接枝聚合而成之化合物。聚合物中之接著性官能基宜存在於源自具接著性官能基之單體的單元或存在於源自聚合引發劑或鏈轉移劑的末端基，亦可存在於二者中。
接著性官能基可列舉選自於由羧基、酸酐基、羧酸鹵化物基、環氧基、羥基、胺基、巰基、碳酸酯鍵、醯胺鍵、胺甲酸乙酯鍵、脲鍵、酯鍵及醚鍵所構成群組中之至少1種。從第1層之熱封性優異的觀點來看，以羧基或酸酐基尤佳。
接著性官能基係存在於源自具接著性官能基之單體的單元時，相對於聚合物中之總單元，源自具接著性官能基之單體的單元比例在0.01~5莫耳%為佳，0.05~1莫耳%尤佳。
接著性官能基係存在於源自聚合引發劑或鏈轉移劑的 末端基時，相對於聚合物中之主鏈碳數1×106個，具接著性官能基之末端基含量在3~1,000個為佳，3~400個尤佳。
就氟樹脂(A)而言，從熱封性佳且對於薄膜等之成形性佳的觀點來看，以具有接著性官能基之下述聚合物為宜。即宜為：具有源自乙烯之單元及源自四氟乙烯(以下亦表記為「TFE」)之單元的共聚物(以下亦表記為「ETFE」)、具有源自TFE之單元及源自全氟(烷基乙烯基醚)之單元的共聚物(以下亦表記為「PFA」)、具有源自二氟亞乙烯之單元的聚合物(以下亦表記為「PVDF」)、或者具有源自氟乙烯之單元的聚合物(以下亦表記為「PVF」)。
具有接著性官能基之ETFE以具有源自具接著性官能基之單體之單元的ETFE及具有具接著性官能基之末端基的ETFE為宜(以下該等ETFE亦總稱表記為「接著性ETFE」)。同樣地，具有接著性官能基之PFA以具有源自具接著性官能基之單體之單元的PFA及具有具接著性官能基之末端基的PFA為佳，具有接著性官能基之PVDF以具有源自具接著性官能基之單體之單元的PVDF及具有具接著性官能基之末端基的PVDF為佳，具有接著性官能基之PVF以具有源自具接著性官能基之單體之單元的PVF及具有具接著性官能基之末端基的PVF為佳。
從可輕易地將氟樹脂(A)之熔點調整於前述範圍內的觀點來看，氟樹脂(A)尤以具有接著性官能基之ETFE為佳，其中又以接著性ETFE尤佳。
接著性ETFE具有源自具接著性官能基之單體的 單元時，具接著性官能基之單體以羧基、酸酐基或羧酸鹵化物基為佳，亦可為具有該等接著性官能基之2種以上的單體。具接著性官能基之單體以不飽和二羧酸酐尤佳。不飽和二羧酸酐可列舉伊康酸酐、檸康酸酐、5-降烯-2,3-二羧酸酐、馬來酸酐等。
接著性ETFE具有具接著性官能基之末端基時，接著性官能基以巰基、碳酸酯鍵或酯鍵為佳，碳酸酯鍵尤佳。末端基以源自聚合引發劑之末端基較佳，聚合引發劑則以過氧碳酸酯類或二醯基過氧化物類為宜。具體上可列舉二正丙基過氧二碳酸酯、二異丙基過氧二碳酸酯、雙(2-乙基己基)過氧二碳酸酯、雙(4-三級丁基環己基)過氧二碳酸酯、過氧化異丁醯基、過氧化月桂醯基、過氧化苯甲醯基等。
接著性ETFE可因應需求具有源自乙烯、TFE及具接著性官能基之單體以外之單體的單元。其它單體可列舉氟烯烴(惟，四氟乙烯除外)、氟(烷基乙烯基醚)等。
接著性ETFE之具體例可列舉國際公開第2006/134764號記載之「具有官能基之氟樹脂」、日本專利特開2012-106494號公報記載之「含接著性官能基之氟樹脂」及國際公開第2001/058686號記載之「具有羰基之含氟乙烯性聚合物」等。
含氟樹脂(A)之層可在不損及本發明效果之範圍內含有氟樹脂(A)以外之其它成分。
其它成分可列舉公知的樹脂用添加劑、不具接著性官能基之氟樹脂(ETFE、PFA、PVDF)、聚醯胺、含胺基聚合 物、含氟彈性體(具有VDF單元之氟橡膠、具有丙烯單元及TFE單元之氟橡膠等)及其交聯物、樹脂粒子(聚四氟乙烯粒子、聚醚醚酮粒子、聚伸苯硫粒子等)等。
第1層及第3層中之氟樹脂(A)比例在構成層之材料(100質量%)中佔5~100質量%為佳，20~100質量%較佳，50~100質量%尤佳。第1層中之氟樹脂(A)比例只要在前述範圍之下限值以上，便可充分抑制從第1層溶出不純物至藥液的情況。此外，第1層之熱封性及耐熱性更為優異。並且，第3層與鄰接之層的接著性及耐熱性更為優異。
(障壁性材料)
本發明之積層體的第2層係含有障壁性材料之層。
障壁性材料按照障壁對象之物質從公知的障壁性材料適宜選擇即可。障壁材料以金屬及不透氣性樹脂為宜。
基於障壁性及耐蝕性等觀點，金屬材料以鋁、鋁合金及不鏽鋼為宜。另外，為了形成層，金屬材料之形態以箔或薄膜為宜。金屬薄膜可列舉受樹脂薄膜等支持體承載的金屬蒸鍍膜或金屬鍍膜等。
由障壁性佳且對於薄膜之成形性優異的觀點來看，不透氣性樹脂以乙烯-乙烯醇共聚物(以下亦表記為「EVOH」)、聚乙烯醇(以下亦表記為「PVOH」)、丁烯二醇-乙烯醇共聚物(以下亦表記為「BVOH」)、聚氯三氟乙烯(以下亦表記為「PCTFE」)、乙烯-氯三氟乙烯共聚物(以下亦表記為「ECTFE」)及PVDF為宜。障壁性材料可為2種以上不透氣性樹脂的混合樹脂，亦可為不透氣性樹脂及其以外之樹 脂的混合樹脂。
袋體為鋰離子電池之外裝體用途時，要求要抑制水蒸氣從袋體外部侵入內部，因此障壁性材料以具有水蒸氣障壁性之材料為宜。具有水蒸氣障壁性之材料以鋁、不鏽鋼為佳，鋁尤佳。鋁可為高純度鋁，亦可為鋁合金。此外，鋁之形態可為鋁箔，或可為形成於聚酯薄膜等樹脂薄膜表面上的鋁蒸鍍膜。
第2層可在不損及本發明效果之範圍內含有障壁性材料以外的其它成分。
障壁性材料為樹脂時，其它成分可列舉公知的樹脂用添加劑、障壁性材料以外之其它樹脂及無機系充填劑(尤其是板狀填料)等。
含障壁性材料之層中的障壁性材料比例在含障壁性材料之層(100質量%)中佔50~100質量%為佳，70~100質量%較佳，80~100質量%尤佳。障壁性材料之比例只要在前述範圍之下限值以上，即可充分抑制特定物質從袋體外部侵入內部的情況。
(聚醯胺)
第4層中所含聚醯胺可列舉尼龍6、尼龍66、尼龍11、尼龍12、特殊尼龍及該等之混合物等。
第4層可在不損及本發明效果之範圍內含有聚醯胺以外的其它成分。
其它成分可列舉公知的樹脂用添加劑、聚醯胺以外之其它樹脂、例如、聚酯(聚對苯二甲酸乙二酯等)、聚烯烴(乙 烯系樹脂、丙烯系樹脂等)、丙烯酸系樹脂、直鏈狀熱可塑性聚胺甲酸乙酯等)等。
第4層中之聚醯胺比例在第4層(100質量%)中佔20~100質量%為佳，50~100質量%較佳，70~100質量%尤佳。第4層中之聚醯胺比例只要在前述範圍之下限值以上，積層體的機械強度便充分優異。
(矽烷耦合劑)
用來形成後述接著促進層的矽烷耦合劑以具有水解性矽基及可利用化學反應或氫鍵等與氟樹脂(A)形成鍵結之基的化合物為宜。水解性矽基以烷氧矽基為佳，基於水解速度快速的觀點則以甲氧矽烷及乙氧矽烷尤佳。
可利用化學反應或氫鍵等與氟樹脂(A)形成鍵結之基以胺基、環氧基、甲基丙烯醯基及巰基為佳，從與氟樹脂(A)之反應性優異的觀點來看則以胺基及環氧基尤佳。
塗佈矽烷耦合劑時，宜作成溶解於水、醇系溶劑(乙醇、異丙醇等)、以及水與醇系溶劑之混合溶劑中的溶液。該溶液中之矽烷耦合劑含量依塗佈方法及後述後處理方法而定，以0.1~15質量%為佳，0.1~3質量%尤佳。若在前述範圍之下限值以上，便可提升與鄰接層之接著力；在前述範圍之上限值以下則可溶解矽烷耦合劑。
[積層體]
本發明之積層體具有含氟樹脂(A)之第1層、含障壁性材料之第2層、含氟樹脂(A)之第3層及含聚醯胺之第4層。
第1層、第2層、第3層及第4層係依此順序鄰接並積層。 至於在進一步提升強度等目的下，可在第4層之非與第3層相接的一側另外積層其它層(第5層)。屆時，亦可在第4層及第5層之間配置一含氟樹脂(A)之層。
圖1係顯示本發明之積層體一例的截面圖。積層體10係由含氟樹脂(A)之第1層12、與第1層12鄰接之含障壁性材料之第2層14、與第2層14鄰接之含氟樹脂(A)之第3層16及與第3層16鄰接之含聚醯胺之第4層18構成。
(第1層)
含氟樹脂(A)之第1層係一具有與鄰接層(第2層等)相接之接著性及使第1層彼此熱封之熱封性的熱封性樹脂層。
<第1層的厚度>
第1層的厚度以1~200μm為佳，1~100μm較佳，1~30μm尤佳。第1層的厚度若在前述範圍之下限值以上，便可抑制藥液在第1層浸透。第1層的厚度若在前述範圍之上限值以下，積層體的可撓性即佳。
(第2層)
第2層係一可抑制特定物質(水蒸氣、氧氣等)從袋體外部侵入內部的障壁層。
第2層含有障壁性材料。第2層可由含障壁性材料之單層構成，亦可由具有含障壁性材料之層的多重層構成。
由多重層構成的其它層可列舉：障壁性材料為金屬時的支持層，或是用以提升金屬層與第1層或與第3層之接著力的接著促進層等。藉由具有接著促進層，熱封性可獲改善，即使低溫也可輕易地熔接進而得以密封，因而可 改良生產性。具有支持層之第2層可舉如鋁蒸鍍樹脂薄膜(鋁蒸鍍聚對苯二甲酸乙二酯薄膜(聚對苯二甲酸乙二酯薄膜相當於支持層)等)。接著促進層可列舉：與第1層或第3層具有親和性之樹脂層、或於表面導入了可與第1層或第3層中之接著性官能基反應之官能基等之層等。
接著促進層之形成方法並無特別限定，例如可列舉下述方法。
‧於金屬層表面塗佈含有下述樹脂之塗佈劑並乾燥的方法：與第1層或第3層具親和性的樹脂、或具有可與第1層或第3層中之接著性官能基反應之官能基的樹脂。
‧對金屬層表面施行水鋁石處理等化學處理之方法。
‧於金屬層表面塗佈矽烷耦合劑之方法。
‧在反應性氣體存在下對金屬層表面施加電磁能等之方法。
由與第1層或第3層之相溶性優異且亦可縮短熱熔接所需時間的觀點來看，接著促進層之形成方法以對金屬層表面施行化學處理之方法或塗佈矽烷耦合劑之方法為宜。
將矽烷耦合劑塗佈於金屬層表面之方法可適宜使用噴塗、浸漬塗佈等通常採用的塗佈方法。
將矽烷耦合劑當作前述溶液予以塗佈時，塗佈後令溶劑乾燥並同時固化。亦可在乾燥前進行水洗，洗去過剩量的矽烷耦合劑(日本專利特開2009-19266號公報)。
矽烷耦合劑之塗佈量在可提升與第1層或第3層之接著力的觀點下以0.001~0.02mg/cm2為宜。
袋體為藥液袋用途時，要求要抑制氧氣從袋體外部侵入內部，因此障壁性材料以具氧障壁性之材料為宜。具氧障壁性之材料以不透氣性樹脂為佳，且以選自於由EVOH、PVOH、BVOH、PCTFE、ECTFE及PVDF所構成群組中之不透氣性樹脂尤佳。
<第2層的厚度>
障壁性材料為金屬時，第2層的厚度以6~100μm為佳，6~30μm尤佳。
障壁性材料為樹脂時，第2層的厚度以1~200μm為佳，10~100μm較佳，25~100μm尤佳。
第2層的厚度若在前述範圍之下限值以上，便可充分抑制特定物質從袋體外部侵入內部。第2層的厚度若在前述範圍之上限值以下，積層體之可撓性即佳。
(第3層)
含氟樹脂(A)之第3層係一與鄰接層(第2層、第4層等)具有接著性以將該等之間予以接著的接著層。
<第3層的厚度>
第3層的厚度以1~100μm為佳，1~50μm較佳，1~25μm尤佳。第3層的厚度若在前述範圍之下限值以上，與鄰接層之接著性便更為優異。第3層的厚度若在前述範圍之上限值以下，積層體之可撓性即佳。
(第4層)
含聚醯胺之第4層係一用以保護第2層並同時提高積層體之機械強度的保護層。
<第4層的厚度>
第4層的厚度以10~100μm為佳，在25~100μm尤佳。第4層的厚度若在前述範圍之下限值以上，積層體之機械強度便夠優良。第4層的厚度只要在前述範圍之上限值以下，積層體之可撓性即佳。
(積層體之製造方法)
製造本發明之積層體的方法可列舉：將成形為薄膜狀之各層予以熱壓的方法(熱層合法)、使用多層模將各層材料熔融擠壓的方法(共擠壓法)、於成形為薄膜狀之層上熔融擠壓另一層之材料的方法(擠壓層合法)等。可將該等方法之2種以上加以組合。
此外，亦可製造鄰接之2~3層的預備積層體並於該預備積層體之單面或兩面形成其它層來製造本發明之積層體。再者，亦可製造2種預備積層體並將該等積層來製造本發明之積層體。預備積層體可以與上述同樣的方法製得。
本發明之積層體之製造方法的具體例例如可列舉下述方法。
<方法(I)>
‧將氟樹脂(A)薄膜與鋁箔熱層合而獲得由第1層及第2層構成之預備積層體。
‧將氟樹脂(A)與聚醯胺共擠壓而獲得由第3層及第4層構成之預備積層體。
‧將上述2個預備積層體以第2層及第3層相接的方式予以熱層合而獲得本發明之積層體。
<方法(II)>
‧將氟樹脂(A)薄膜與鋁箔熱層合而獲得由第1層及第2層構成之預備積層體。
‧將氟樹脂(A)薄膜與聚醯胺薄膜熱層合而獲得由第3層及第4層構成之預備積層體。
‧將上述2個預備積層體以第2層及第3層相接的方式予以熱層合而獲得本發明之積層體。
<方法(III)>
‧將氟樹脂(A)、障壁性材料(障壁性樹脂)及氟樹脂(A)予以共擠壓而獲得由第1層、第2層及第3層構成之預備積層體。
‧將上述預備積層體及聚醯胺薄膜以第3層與聚醯胺薄膜相接的方式予以熱層合而獲得本發明之積層體。
<方法(IV)>
‧於第2層上擠壓層合氟樹脂(A)而獲得由第1層及第2層構成之預備積層體。
‧將氟樹脂(A)薄膜與聚醯胺薄膜熱層合而獲得由第3層及第4層構成之預備積層體。
‧將上述2個預備積層體以第2層及第3層相接的方式予以熱層合而獲得本發明之積層體。
<方法(V)>
‧於第2層上擠壓層合氟樹脂(A)而獲得由第1層及第2層構成之預備積層體。
‧將氟樹脂(A)與聚醯胺共擠壓而獲得由第3層及第4層 構成之積層體。
‧將上述2個預備積層體以第2層及第3層相接的方式予以熱層合而獲得本發明之積層體。
(作用機制)
本發明之積層體因為在最表層具備含有具接著性官能基之氟樹脂(A)的第1層，所以具有熱封性。
又因為具有含障壁性材料之第2層，所以具障壁性。
又因為具有含聚醯胺之第4層，所以機械強度佳。
又因為製成袋體時，與藥液相接之第1層含有氟樹脂(A)，所以可抑制從與藥液相接之面溶出不純物。因為第1層及第2層相鄰接，所以可進一步抑制從與藥液相接之面溶出不純物。
又因為第1層含有熔點160℃以上的氟樹脂(A)，所以即使曝露在高溫下也不容易在袋體之密封部產生剝離等。
又因為第1層及第3層含有熔點160℃以上的氟樹脂(A)，所以即使曝露在高溫下也不容易在積層體之各層界面產生剝離等。
又因為氟樹脂(A)之熔點在230℃以下，所以可在較低的溫度下製造積層體。因此，不會損傷各層之形狀及特性。
[袋體]
本發明之袋體係在1片以上之本發明之積層體周緣將第1層彼此熱封而成。第1層係配置在最內側(與藥液相接之側)，第4層則配置在比第1層、第2層及第3層更外側。
本發明之袋體可列舉：將1片積層體在中間反摺 重疊並將重疊之三邊周緣的第1層彼此予以熱封而成的三側密封袋體；及將2片積層體重疊並將重疊之四邊周緣的第1層彼此予以熱封而成的四側密封袋體等。
本發明之袋體可因應需求具備袋體以外的其它構件。
其它構件可列舉藥液袋之注出口、用以分成複數空間之隔壁、標籤等以便顯示之易印刷性薄膜或經印刷的顯示封印、用以顯示藥液量的刻度、橡膠栓類等。
本發明之袋體可作為鋰離子電池之外裝體用途、醫療用藥液袋用途、醫療用瓶用途、光刻用藥液袋用途等使用。
藥液袋可列舉輸液袋(點滴用輸液、營養輸液(維他命輸液、胺基酸輸液、林格氏輸液、脂肪輸液、偏流動性的營養食品、電解質製劑)、血液等)、透析袋(腹膜透析袋、人工透析袋等)等。
醫療用瓶可列舉人工血管、血液回路、注射器、血液透析器、血液成分分離器、人工肺等的容器；及體液或藥液等之注入、排出、保存用等的容器等。
(鋰離子電池的外裝體)
圖2係一立體圖，其顯示本發明袋體用途之一的鋰離子電池之外裝體一例。外裝體20係一將1片積層體10在中間反摺重疊並將重疊之三邊周緣之第1層彼此予以熱封而形成三邊密封部22的三側密封袋體。
(藥液袋)
圖3係顯示本發明袋體用途之藥液袋一例的前視圖。藥液袋50具備四側密封的袋體40及注出口52，該袋體40係使2片積層體10重疊並將重疊之四邊周緣的第1層彼此熱封而形成四邊密封部42，該注出口52係在一邊之密封部42以被2片積層體10包夾的狀態接著於第1層。
(作用機制)
本發明之袋體因為係由本發明之積層體所構成之袋體，因此具有熱封性、障壁性及機械強度，並可抑制從與藥液相接之面溶出不純物，且曝露在高溫下時也不容易在袋體之密封部及積層體之各層界面產生剝離等。
(其它態樣)
本發明之袋體只要是在1片以上之本發明之積層體周緣將第1層彼此熱封而成者即可，不限於圖示例的袋體用途。
例如，鋰離子電池之外裝體亦可係使2片積層體重疊並將重疊之四邊周緣的第1層彼此熱封而形成四邊密封部的四側密封袋體。
[鋰離子電池]
本發明之鋰離子電池具備電池要素、電解液以及容置有該電池要素及電解液且由本發明之袋體構成的外裝體。
圖2係顯示本發明之鋰離子電池一例的立體圖。鋰離子電池30具備電池要素32、電解液(圖示省略)以及容置有電池要素32及電解液的外裝體20。
電池要素32具有由正極活物質層及正極集電體構成之 正極(圖示省略)、由負極活物質層及負極集電體構成之負極(圖示省略)、配置在正極與負極之間的隔件(圖示省略)、與正極連接且突出在外裝體20外部的正極端子34以及與負極連接且突出在外裝體20外部的負極端子36。正極端子34及負極端子36係在外裝體20之一邊密封部22以被2片積層體10包夾之狀態接著於第1層。
外裝體20係一將1片積層體10在中間反摺重疊並將重疊之三邊周緣的第1層彼此熱封而形成三邊密封部22的三側密封袋體。
(作用機制)
本發明之鋰離子電池因為具有由本發明之積層體構成之外裝體，因此外裝體具有熱封性、障壁性及機械強度，並可抑制從與電解液相接之面溶出不純物，且曝露在高溫下時不容易在外裝體之密封部及外裝體之各層界面產生剝離等。
(其它態樣)
本發明之鋰離子電池只要外裝體係在本發明之積層體周緣將第1層彼此熱封而成之袋體即可，不限於圖示例之鋰離子電池。
實施例
以下以實施例詳細說明本發明，惟本發明不受該等限定。
例1~13及22~29為實施例，例14~21為比較例。
[評估方法]
(積層體之製造狀況)
針對製造積層體時的狀況以下述基準進行評估。
○(良好)：沒問題地製造出積層體。
×(不良)：第4層熔融且觀察到收縮。
(試驗用袋體之製造)
在例1~21及例24~29中，將2片積層體(50mm×50mm)重疊，並使用熱封機(東洋精機製作所公司製、製品名：Mini Press)在溫度：200℃、時間：1分鐘、壓力：2Mpa之條件下將重疊之三邊周緣(寬：10mm)的第1層彼此熱封而獲得一邊開口的試驗用袋體。
在例22及23係使用FUJI IMPULSE CO.,LTD.製腳踏式瞬間封口機(Fik-200單側加熱方式)作為熱封機並在表4所示條件下施行。將薄膜狀熱電偶夾於瞬間封口機進行熱封時，熱電偶的溫度最大顯示220℃。例23係將例22之周邊密封條件重複3次。
(耐藥液性)
於一邊開口之試驗用袋體內放入2mL之電解液(LiPF6溶液、濃度：1莫耳/L、溶劑：碳酸伸乙酯(沸點：260.7℃)/碳酸二乙酯(沸點：126℃)/碳酸二甲酯(沸點：90℃)=1/1/1(質量比))後，使用熱封機在溫度：200℃、時間：1分鐘、壓力：2Mpa之條件下將袋體開口熱封而獲得容置有電解液之四側密封袋體。
將容置有電解液之袋體浸漬於85℃之熱水浴中2,200小時。確認袋體周緣的密封部有無剝離，並以下述基準進行 評估。
○(良好)：在袋體周緣之密封部無剝離。
×(不良)：在袋體周緣之密封部有剝離。
(溶劑殘存率)
於一邊開口之試驗用袋體內放入5mL之溶劑(碳酸伸乙酯/碳酸二乙酯/碳酸二甲酯=1/1/1(質量比))後，使用熱封機在溫度：200℃、時間：1分鐘、壓力：2Mpa之條件下將袋體開口熱封而獲得容置有溶劑之四側密封袋體。
將容置有溶劑之袋體浸漬於60℃之熱水浴中98小時。從浸漬前後之容置有溶劑的袋體質量變化求算溶劑殘存率。
(不純物溶出)
於溶劑殘存率之試驗後從袋體採集溶劑，以氣相層析儀分析不純物並以下述基準評估。
○(良好)：沒有100ppm以上之不純物峰。
×(不良)：有100ppm以上之不純物峰。
(剝離強度)
將2片積層體(50mm×50mm)重疊，並使用平板加壓裝置(東洋精機製作所公司製、製品名：Mini Press)在溫度：200℃、時間：3分鐘、壓力：2Mpa之條件下將積層體整面的第1層彼此熱層合。
固定其中一積層體，並以拉伸試驗機之夾具夾住另一積層體的端部，在試樣寬：10mm、剝離速度：100mm/分、溫度：25℃之條件下測定90度剝離強度。
惟，在例22及例23係直接使用試驗用袋體，將其中一積層體固定並以拉伸試驗機之夾具夾住另一積層體之端部，在試樣寬：10mm、剝離速度：100mm/分、溫度：25℃之條件下測定90度剝離強度。
(高溫剝離強度)
將2片積層體(50mm×50mm)重疊，並使用平板加壓裝置(東洋精機製作所公司製、製品名：Mini Press)在溫度：200℃、時間：3分鐘、壓力：2Mpa之條件下將積層體整面的第1層彼此熱層合。
將其中一積層體固定並以拉伸試驗機之夾具夾住另一積層體之端部，在試樣寬：10mm、剝離速度：100mm/分、溫度：150℃之條件下測定90度剝離強度。
惟，在例22及例23係直接使用試驗用袋體，將其中一積層體固定並以拉伸試驗機之夾具夾住另一積層體之端部，在試樣寬：10mm、剝離速度：100mm/分、溫度：150℃之條件下測定90度剝離強度。
(高溫漏液)
於一邊開口之試驗用袋體內放入5mL溶劑(碳酸伸乙酯)後，使用熱封機在溫度：200℃、時間：1分鐘、壓力：2Mpa之條件下將袋體開口熱封而獲得容置有溶劑之四側密封袋體。
將容置有溶劑之袋體在150℃下保持24小時。確認袋體周緣之密封部有無漏液並以下述基準評估。
○(良好)：袋體周緣之密封部無漏液。
×(不良)：袋體周緣之密封部有漏液。
(高溫保持後之剝離強度維持率)
於2片鋁箔(150mm×150mm、UACJ公司製、1085、厚度：20μm)之間夾入由使用於第3層之樹脂所構成的薄膜(150mm×150mm、厚度：50μm)後，使用平板加壓裝置(東洋精機製作所公司製、製品名：Mini Press)在溫度：200℃、時間：5分鐘、壓力：2Mpa之條件下予以熱層合而獲得試驗用積層體。準備2個試驗用積層體。
第1個試驗用積層體係固定其中一鋁箔並以拉伸試驗機之夾具夾住另一鋁箔之端部，在試樣寬：10mm、剝離速度：100mm/分、溫度：25℃之條件下測定90度剝離強度。
將第2個試驗用積層體在120℃下保持100小時後以相同方式測定90度剝離強度。從120℃下保持100小時前後的剝離強度變化求出剝離強度維持率。
[材料]
(具接著性官能基之氟樹脂)
氟樹脂(A-1)：係依照國際公開第2006/134764號之合成例1中記載之方法，獲得TFE單元/乙烯單元/3,3,4,4,5,5,6,6,6-九氟-1-己烯單元/六氟丙烯單元/伊康酸酐單元=44/48/0.8/8.0/0.2(莫耳比)、熔點：190℃之共聚物。
氟樹脂(A-2)：係依照國際公開第2001/058686號之合成例7中記載之方法，獲得TFE單元/乙烯單元/六氟丙烯單元/全氟(1,1,5-三氫-1-戊烯)單元=40.8/44.8/13.9/0.5(莫耳比)、熔點：160℃之共聚物。該共聚物具有源自聚合引發劑(二 正丙基過氧二碳酸酯)的含碳酸酯鍵之末端基。相對於主鏈碳數1×106個，接著性官能基數為303個。
氟樹脂(A-3)：係依照國際公開第2001/058686號之合成例8中記載之方法，獲得TFE單元/乙烯單元/六氟丙烯單元/全氟(1,1,5-三氫-1-戊烯)單元=46.2/43.8/9.5/0.5(莫耳比)、熔點：190℃之共聚物。該共聚物與氟樹脂(A-2)同樣具有含碳酸酯鍵之末端基。相對於主鏈碳數1×106個，接著性官能基數為260個。
氟樹脂(A-4)：係按日本專利第4120527號公報之實施例3中記載之方法，在質量比20/80的條件下將TFE單元/乙烯單元/3,3,4,4,4-五氫-1-丁烯單元/伊康酸酐單元=58.2/38.4/3.1/0.3(莫耳比)之共聚物與TFE單元/乙烯單元/3,3,4,4,4-五氫-1-丁烯單元=53.7/45.6/0.7(莫耳比)之共聚物熔融混合，而獲得熔點：225℃之共聚物混合物。
氟樹脂(X-1)：接著性ETFE(旭硝子公司製、Fluon(註冊商標)AH-2000、熔點：240℃)。關於氟樹脂(X-1)之接著性官能基數，在將源自酸酐之1,801cm-1的紅外線吸收面積以薄膜厚度予以規格化，並將其大小與氟樹脂(A-4)作比較，結果為同量。
(不具接著性官能基之氟樹脂)
氟樹脂(Y-1)：ETFE(旭硝子公司製、Fluon(註冊商標)C-88AXP、熔點：260℃)。
氟樹脂(Y-2)：ETFE(旭硝子公司製、Fluon(註冊商標)LM-730、熔點：225℃)。
氟樹脂(Y-3)：PFA(旭硝子公司製、Fluon(註冊商標)P-62XP、熔點：305℃)。
(具有接著性的其它樹脂)
接著性樹脂(Z-1)：含環氧基之乙烯系共聚物(住友化學公司製、Bondfast(註冊商標)7M、熔點：52℃)。
接著性樹脂(Z-2)：聚醯胺彈性體(宇部興產公司製、XPA 9068F1、熔點：176℃)。
接著性樹脂(Z-3)：接著性聚烯烴(三菱化學公司製、Modic(註冊商標)P502、熔點：168℃)。
接著性樹脂(Z-4)：聚醯胺接著劑(Henkel公司製、Macromelt(註冊商標)6827、軟化點：153~163℃)。
(障壁性材料)
鋁箔：UACJ公司製、1085、厚度：20μm。
障壁性樹脂(B-1)：BVOH(日本合成化學公司製、G-Polymer(註冊商標)OKS-8049)。
障壁性樹脂(B-2)：PVOH(日本合成化學公司製、Gohsenol(註冊商標)N-300)。
障壁性樹脂(B-3)：EVOH(日本合成化學公司製、Soarnol(註冊商標)DC3203)。
障壁性樹脂(B-4)：PCTFE(DAIKIN INDUSTRIES,LTD.製、Neoflon(註冊商標)M-300PL)。
障壁性樹脂(B-5)：ECTFE(Solvay公司製、Halar(註冊商標)558)。
(聚醯胺)
聚醯胺(C-1)：尼龍6(宇部興產公司製、1030B)。
聚醯胺(C-2)：尼龍11(ARKEMA公司製、BESN P20 TL)。
聚醯胺(C-3)：尼龍12(宇部興產公司製、UBESTA XPA 3020GX6)。
<樹脂薄膜>
用以構成各層而採用的單層樹脂薄膜係藉由公知成形方法製造成表1~3中所示之厚度。
[例1~21]
以下述方法(I)~(V)中之表1~3所示方法及表1~3所示條件製造出例1~21之積層體。
<方法(I)>
使用平板加壓裝置，在表1~3記載之條件(溫度、時間、壓力)下將用以構成第1層之樹脂薄膜與用以構成第2層之鋁箔熱層合而獲得預備積層體(1)。
使用2台擠壓機(TANABE PLASTICS MACHINERY CO.,LTD.製、直徑30mm)及2層共擠壓模(TANABE PLASTICS MACHINERY CO.,LTD.製)，在表1~3中記載之條件(模溫度)下將用以構成第3層之樹脂與用以構成第4層之樹脂共擠壓而獲得預備積層體(2)。
使用平板加壓裝置在表1~3中記載之條件(溫度、時間、壓力)下將預備積層體(1)與預備積層體(2)以使第2層及第3層相接的方式進行熱層合而製得積層體。
<方法(II)>
以與方法(I)同樣的方式製得預備積層體(1)。
使用平板加壓裝置在表1~3中記載之條件(溫度、時間、壓力)下將用以構成第3層之樹脂薄膜與用以構成第4層之樹脂薄膜熱層合而製得預備積層體(2)。
使用平板加壓裝置在表1~3中記載之條件(溫度、時間、壓力)下將預備積層體(1)與預備積層體(2)以使第2層及第3層相接的方式進行熱層合而獲得積層體。
<方法(III)>
使用3台擠壓機(TANABE PLASTICS MACHINERY CO.,LTD.製、直徑30mm)與3層共擠壓模(TANABE PLASTICS MACHINERY CO.,LTD.製)在表1~3中記載之條件(模溫度)下將用以構成第1層之樹脂、用以構成第2層之樹脂與用以構成第3層之樹脂共擠壓而製得預備積層體(3)。
使用平板加壓裝置在表1~3中記載之條件(溫度、時間、壓力)下將預備積層體(3)與用以構成第4層之樹脂薄膜以使第3層及第4層相接的方式進行熱層合而製得積層體。
<方法(IV)>
在表1~3中記載之條件(溫度)下於用以構成第2層之鋁箔或樹脂薄膜上擠壓層合用以構成第1層之樹脂而製得預備積層體(1)。
以與方法(II)同樣的方式製得預備積層體(2)。
使用平板加壓裝置在表1~3中記載之條件(溫度、時間、壓力)下將預備積層體(1)與預備積層體(2)以使第2層及第3層相接的方式進行熱層合而製得積層體。
<方法(V)>
以與方法(IV)同樣的方式製得預備積層體(1)。
以與方法(I)同樣的方式製得預備積層體(2)。
使用平板加壓裝置在表1~3中記載之條件(溫度、時間、壓力)下將預備積層體(1)與預備積層體(2)以使第2層及第3層相接的方式進行熱層合而獲得積層體。
例1中，剛製造出預備積層體(1)後的第1層及第2層之間之90度剝離強度在室溫下為10N/cm(試樣寬：10mm、剝離速度：100mm/分)。
例8中，剛製造出預備積層體(1)後的第1層及第2層之間之90度剝離強度在室溫下為10N/cm(試樣寬：10mm、剝離速度：100mm/分)。
針對例1~21之積層體進行上述評估。評估結果顯示於表1~3。
[表1]
[表2]
[表3]
例1~13係第1層含有氟樹脂(A)，所以密封部不會因藥液而剝離，可抑制從與藥液相接之面溶出不純物，且密封部之剝離強度亦高。此外，曝露在高溫下時未發生因剝離等造成袋體之密封部的漏液。又，第3層含有氟樹脂(A)，所以經過在高溫下保持後，第3層之剝離強度沒有降低情況。
例14~16係第1層由不具接著性官能基之氟樹脂所構成，因此密封部因藥液而剝離，且密封部之剝離強度也很低。此外，曝露在高溫下時有發生因剝離等造成袋體之密 封部的漏液。
例17係第1層由非氟系接著性樹脂構成，因此密封部因藥液而剝離，此外從與藥液相接之面溶出許多不純物。此外，曝露在高溫下時有發生因剝離等造成袋體之密封部的漏液。
例18係第3層由高熔點之接著性氟樹脂構成，因此製造積層體時的熱層合會使由聚醯胺構成之第4層所受曝露溫度提高，令第4層熔融而顯見有收縮。
例19~21的第1層機能相當充分。但，第3層係由非氟系接著性樹脂構成，因此保持在高溫下會在短期間內劣化，並且保持在高溫下以後於第2層及第3層之間產生了剝離。其結果可知，鋁箔的長期耐熱性不足。
[例22及23]
以與例2同樣的方式製造出積層體後，在表4所示條件下將周邊部熱封而製得試驗用袋體。
評估結果顯示於表4。
例22及23在熱封時使用瞬間封口機，故剝離強度及高溫剝離強度皆比例2更為提高。此認為係因充分的溫度及該封口機之壓接面微細變形產生之定錨效果所致。
[例24~26]
將作為第2層使用之鋁箔的兩表面預先以矽烷耦合劑進行表面處理。
於鋁箔單面上滴下預定量之胺基丙基三甲氧矽烷(信越化學工業公司製、KBM903)之3質量%溶液(溶劑為水：乙醇=1：1(質量比)之混合溶劑)並使用棒塗機進行塗佈。接著在120℃下加熱乾燥5分鐘。再來，以同樣手法將另一面也予以處理。從塗佈之溶液量與試樣面積以及溶液之耦合劑濃度算出矽烷耦合劑之塗佈量為0.0028mg/cm2。
進行鋁箔之表面處理並且於製造積層體(1)時在表5所示條件下使用NPC公司製LM-50X50S進行真空層合，除此以外以與例2同樣的方式製造出積層體。在表5所示條件下將周邊部熱封而製得試驗用袋體。
評估結果顯示於表5。
例24~26係鋁箔之兩表面皆業經矽烷耦合劑表面處理過，所以剝離強度及高溫剝離強度皆比例2更為提升。業經矽烷耦合劑表面處理時，製造積層體(1)時宜進行真空層合，當下的時間以1~5分鐘左右為宜。
[例27~29]
進行鋁箔之表面處理的溶液如表6所示，除此以外以與例24同樣的方式製造積層體，然後製造出試驗用袋體。
評估結果顯示於表6。
例27~29中所得積層體已以矽烷耦合劑將鋁箔之兩表面進行表面處理，所以剝離強度及高溫剝離強度皆佳。
產業上之可利用性
本發明之積層體可有效作為鋰離子電池之外裝體、藥液袋等用以容置藥液(電解液、醫療用藥液、光刻用藥液等)之袋體材料、及真空隔熱材之外裝材。
另外，在此係援引已於2015年3月18日提申之日本專利申請案2015-055091號及已於2015年8月19日提申之日本專利申請案2015-162054號之說明書、申請專利範圍、摘要及圖式之全部內容，並納入作為本發明說明書之揭示。
10‧‧‧積層體
12‧‧‧第1層
14‧‧‧第2層
16‧‧‧第3層
18‧‧‧第4層

Claims (14)

  1. 一種積層體，其特徵在於具有含氟樹脂之第1層、含障壁性材料之第2層、含氟樹脂之第3層及含聚醯胺之第4層，且前述第1層、前述第2層、前述第3層及前述第4層係依此順序鄰接並積層；並且，前述第1層之氟樹脂與第3層之氟樹脂皆是熔點為160~230℃且具有下述接著性官能基之氟樹脂；接著性官能基：選自於由羧基、酸酐基、羧酸鹵化物基、環氧基、羥基、胺基、巰基、碳酸酯鍵、醯胺鍵、胺甲酸乙酯鍵、脲鍵、酯鍵及醚鍵所構成群組中之至少1種官能基。
  2. 如請求項1之積層體，其中具有前述接著性官能基之氟樹脂為下述聚合物：具有源自乙烯之單元及源自四氟乙烯之單元的共聚物、具有源自四氟乙烯之單元及源自全氟(烷基乙烯基醚)之單元的共聚物、具有源自二氟亞乙烯之單元的聚合物、或具有源自氟乙烯之單元的聚合物。
  3. 如請求項1或2之積層體，其中具有前述接著性官能基之氟樹脂為下述共聚物：具有源自乙烯之單元、源自四氟乙烯之單元及源自具有前述接著性官能基之單體之單元的共聚物；具有源自四氟乙烯之單元、源自全氟(烷基乙烯基醚)之單元及源自具有前述接著性官能基之單體之單元的共聚物；具有源自二氟亞乙烯之單元及源自 具有前述接著性官能基之單體之單元的共聚物；或者，具有源自氟乙烯之單元及源自具有前述接著性官能基之單體之單元的共聚物。
  4. 如請求項3之積層體，其中前述第1層之氟樹脂及第3層之氟樹脂皆由具有下述單元之共聚物所構成：源自乙烯之單元、源自四氟乙烯之單元及源自具有前述接著性官能基之單體之單元。
  5. 如請求項1或2之積層體，其中具有前述接著性官能基之氟樹脂為下述共聚物：具有源自乙烯之單元、源自四氟乙烯之單元及具有前述接著性官能基之末端基的共聚物；具有源自四氟乙烯之單元、源自全氟(烷基乙烯基醚)之單元及具有前述接著性官能基之末端基的共聚物；具有源自二氟亞乙烯之單元及具有前述接著性官能基之末端基的共聚物；或者，具有源自氟乙烯之單元及具有前述接著性官能基之末端基的共聚物。
  6. 如請求項5之積層體，其中前述第1層之氟樹脂及第3層之氟樹脂皆由共聚物構成，且該共聚物具有源自乙烯之單元、源自四氟乙烯之單元及具有前述接著性官能基之末端基。
  7. 如請求項1至6中任一項之積層體，其中前述障壁性材料係由金屬或不透氣性樹脂構成。
  8. 如請求項7之積層體，其中前述障壁性材料係由選自於由鋁、鋁合金、不鏽鋼、乙烯-乙烯醇共聚物、聚乙烯醇、丁烯二醇-乙烯醇共聚物、聚氯三氟乙烯、乙烯-氯 三氟乙烯共聚物及聚二氟亞乙烯所構成群組中之至少1種構成。
  9. 如請求項1至8中任一項之積層體，其中前述第2層含有選自於由金屬層、不透氣性樹脂層及承載金屬薄膜之樹脂層所構成群組中之至少1層。
  10. 如請求項1至8中任一項之積層體，其中前述第2層含有業經矽烷耦合劑處理過的金屬層。
  11. 一種袋體，其特徵在於係在1片以上之如請求項1至10中任一項之積層體周緣將前述第1層彼此熱封而成。
  12. 如請求項11之袋體，其係鋰離子電池之外裝體用袋體。
  13. 如請求項11之袋體，其係藥液袋用袋體。
  14. 一種鋰離子電池，具備電池要素、電解液以及容置有該電池要素及電解液的外裝體，該鋰離子電池之特徵在於：前述外裝體係在1片以上之如請求項1至10中任一項之積層體周緣將前述第1層彼此熱封而成的袋體。
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