TW201438899A - 透明導電膜積層用薄膜以及透明導電薄膜 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種層的構成簡單，可充分確保透明塑膠基材、高折射率層以及低折射率層的密合性，同時，透明導電膜的積層部分難以視認的透明導電薄膜以及用於其製造的透明導電膜積層用薄膜。為瞭解決上述課題，提供一種透明導電膜積層用薄膜1，其具備透明塑膠基材2、在透明塑膠基材2的至少一面直接積層的高折射率層3、和在高折射率層3上積層的低折射率層4，高折射率層3的折射率為1.56~1.90，高折射率層3的厚度為20nm~150nm，高折射率層3含有熱可塑性樹脂。

Description

透明導電膜積層用薄膜以及透明導電薄膜
本發明是關於一種透明導電膜積層用薄膜、以及利用其製造的透明導電薄膜。
通過直接觸碰圖像顯示單元，輸入信息的觸控面板，是將透光的輸入裝置配置於各種顯示特性，具有代表性的形式，可以列舉電阻式觸控面板以及電容式觸控面板。
這些觸控面板中，有使用由氧化铟錫(ITO)等構成的透明導電膜積層於透明塑料基材上的透明導電薄膜的情況。
在電容式觸控面板中，為了檢測手指觸碰的位置，在透明導電膜積層後，將兩片線形圖案化的透明導電薄膜與上述透明導電膜相互交叉配置，使之成為格子狀。如此得到的電容式觸控面板中，透明導電膜存在積層的地方和沒有積層的地方，由於透明導電膜的有無，反射率以及透過率不同，因此通過兩片透明導電薄膜形成的透明導電膜的格子狀圖案會被識別，其結果，有降低作為顯示器的視認性的問題。
為了使該格子狀圖案，即，透明導電膜積層部分的視認變得困難，有研究提出了在透明基材薄膜(透明塑料基材)上積層硬塗層，並按順序積層高折射率層、低折射率層以及透明導電膜所構成的透明導電薄膜(參照專利文獻1)。
【先前技術文獻】 【專利文獻】
【專利文獻1】日本特開2011-134482號公報
但是，一般在透明塑料基材上積層樹脂層的情況，為了提高透明塑料基材與樹脂層的密合性，在透明塑料基材的表面形成通過底漆加工形成的易粘接層(底漆層)。因此，專利文獻1所述的透明導電薄膜中，雖然沒有明示，但為了確保透明塑料基材與硬塗層的充分密合性，被認為形成有易粘接層。更進一步，為了使透明導電膜的積層部分難以視認，在上述硬塗層上需進一步積層高折射率層以及低折射率層，層的構成複雜，有生產費用高的問題。
本發明是鑒於這樣的現狀而進行的，目的在於提供一種層的構成簡單，能確保透明塑料基材、高折射率層以及低折射率層的密合性，同時，透明導電膜的積層部分難以視認的透明導電薄膜、以及在其製造中使用的透明導電膜積層用薄膜。
為了達成上述目的，第一，本發明提供一種透明導電膜積層用薄膜，其特徵在於：其具備透明塑料基材和在上述透明塑料基材的至少一面上直接積層的高折射率層，上述高折射率層的折射率為1.56~1.90，上述高折射率層的厚度為20nm~150nm，上述高折射率層含有熱可塑性樹脂(發明1)。
根據上述發明(發明1)，為了使高折射率層完全發揮跟易粘接層同樣的作用，不再需要原來的易粘接層。因此，得到層的構成變得簡單，同時，可充分確保透明塑料基材、高折射率層以及低折射率層密合性的透明導電膜積層用薄膜。
上述發明(發明1)中，上述熱可塑性樹脂優選為在23℃的甲基乙基酮中浸泡5分鍾後的殘留率為30%~90%(發明2)。
上述發明(發明1，發明2)中，上述熱可塑性樹脂的重均分子量優選為1000~10萬(發明3)。
上述發明(發明1~發明3)中，上述熱可塑性樹脂優選為在聚酯樹脂以及聚氨酯樹脂中選擇的至少一種(發明4)。
上述發明(發明1~發明4)中，上述高折射率層優選為含有氧化鈦以及/或者氧化鋯(發明5)。
上述發明(發明1~發明5)中，上述高折射率層中與上述透明塑膠基材相反側的面側，優選為積層有低折射率層(發明6)。
上述發明(發明6)中，上述低折射率層的折射率為1.30~1.50，上述低折射率層的厚度優選為15nm~150nm(發明7)。
第二，本發明提供一種透明導電薄膜，其特徵在於：其具備上述透明導電膜積層用薄膜(發明6，發明7)和上述低折射率層中，與在上述高折射率層相反側的面側積層的透明導電膜(發明8)。
上述發明(發明8)中，在上述透明導電薄膜上蝕刻上述透明導電膜時，上述蝕刻前後反射率(%)差的絕對值的最大值，優選在波長450nm~650nm時為5以下(發明9)。
本發明所述透明導電膜積層用薄膜，層的構成簡單，同時，充分確保透明塑料基材、高折射率層以及低折射率層的密合性。另外，本發明所述透明導電薄膜，充分確保透明塑料基材、高折射率層以及低折射率層的密合性，同時，透明導電膜的積層部分難以視認。
1‧‧‧透明導電膜積層用薄膜
2‧‧‧透明塑膠基材
3‧‧‧高折射率層
4‧‧‧低折射率層
10‧‧‧透明導電薄膜
5‧‧‧透明導電膜
圖1為本發明一實施形態所有關的透明導電膜積層用薄膜的剖面圖。
圖2為本發明一實施形態所有關的透明導電薄膜的剖面圖。
以下，關於本發明的實施形態進行說明。
〔透明導電膜積層用薄膜〕
圖1為本發明一實施形態所有關的透明導電膜積層用薄膜的剖面圖。本實施形態所述透明導電膜積層用薄膜1，由透明塑膠基材2、在透明塑膠基材2的一面(圖1中為上側)上積層的高折射率層3、在高折射率層3的與透明塑膠基材2相反側的面(圖1中為上側)上積層的低折射率層4所構成。
<高折射率層>
本實施形態所述透明導電膜積層用薄膜1的高折射率層3，折射率為1.56~1.90，優選為1.58~1.80，特別優選為1.60~1.70。高折射率層3的折射率在上述範圍，則可充分確保與後述低折射率層4的折射率差，難以視認透明導電膜的積層部分，同時，本實施形態所述透明導電膜積層用薄膜1的透明性等其他的物性良好。另外，本說明書中所說的折射率，是基於JIS K7142：2008，使用阿貝折射儀測定的值。
本實施形態中的高折射率層3，含有熱可塑性樹脂，優選為將熱可塑性樹脂作為主成分而含有。含有熱可塑性樹脂的高折射率層3，與透明塑料基材2的密合性以及與低折射率層4的密合性優異，其本身可完全發揮與易粘接層相同的作用。
具體而言，高折射率層3所包含的的熱可塑性樹脂，與透明塑料基材2的表面具有近的極性(或者組成)，通過對透明塑料基材2表現出高的親和性，可將高折射率層3密合於透明塑料基材2。另一方面，如果將含有有機溶劑的低折射率層4的材料，在高折射率層3上進行塗布，則低折射率層4的材料中的有機溶劑可溶解高折射率層3中的熱可塑性樹脂，通過該溶解的熱可塑性樹脂，可將低折射率層4密合(溶合)於高折射率層3。通過這些反應，無需另外形成易粘接層，透明導電膜積層用薄膜1的層構成可以簡單化。
本實施形態中使用的熱可塑性樹脂，優選為在23℃的甲基乙基酮中浸泡5分鍾後的殘留率為30質量%~90質量%，特別優選為40質量%~80質量%，進一步優選為50質 量%~70質量%。將上述殘留率小於30質量%的熱可塑性樹脂作為高折射率層3的材料而使用的情況，在低折射率層4形成時的有機溶劑中，高折射率層3會過度溶解，有無法充分發揮作為高折射率層3的功能的情況。另一方面，上述殘留率如果超過90質量%，將熱可塑性樹脂作為高折射率層3的材料而使用的情況，低折射率層4與高折射率層3的溶合會變得不充分，該層之間的密合性有降低的情況。另外，上述殘留率是通過製作縱向100mm×橫向100mm×厚度15μm的熱可塑性樹脂的薄膜，測量該薄膜在甲基乙基酮中浸泡前後的質量而算出的。
另外，熱可塑性樹脂優選重均分子量為1000~10萬，特別優選為5000~7.5萬，進一步優選為1萬~5萬。熱可塑性樹脂的重均分子量在上述範圍，則通過有機溶劑對熱可塑性樹脂的溶解程度適度，由此，熱可塑性樹脂與低折射率層4的溶合性變高，高折射率層3與低折射率層4的密合性更加優異。另外，本說明書中的重均分子量，為根據凝膠滲透色譜法(GPC)法所測定的聚苯乙烯換算的值。
作為滿足上述條件的熱可塑性樹脂的例子，可以列舉出聚酯樹脂、聚氨酯樹脂、丙烯酸類樹脂、聚烯烴類樹脂、聚氯乙烯、聚苯乙烯、聚乙烯醇、聚偏二氯乙烯等。其中，從與透明塑料基材2的密合性以及與低折射率層4的溶合性觀點考慮，優選為從聚酯樹脂、聚氨酯樹脂、丙烯酸類樹脂選擇的至少一種，特別優選為從聚酯樹脂以及聚氨酯樹脂中選擇的至少一種，進一步優選為聚酯樹脂。
本實施形態的高折射率層3，除了上述熱可塑性樹 脂外，根據需要，還可含有為調整折射率的材料，例如含有金屬氧化物。高折射率層3中可以包含的的金屬氧化物，沒有特別的限制，例如，可以列舉出氧化钛、氧化锆、氧化坦、氧化鋅、氧化铟、氧化哈、氧化铈、氧化錫、氧化铌、氧化铟錫(ITO)、氧化錫銻(ATO)等。這些金屬氧化物，可以單獨使用一種，也可以組合兩種以上使用。其中，從折射率的觀點考慮，優選利率用氧化钛以及/或者氧化锆。
上述金屬氧化物，優選為以微粒子形態被高折射率層3所含有。此時，金屬氧化物微粒子的平均粒徑優選為0.005μm~1μm，特別優選為0.01μm~0.1μm。另外，本說明書中的金屬氧化物微粒子的平均粒徑，為通過利用Zeta電位測量法的測定法測定的值。
在高折射率層3中金屬氧化物的搭配比率，為使高折射率層3的折射率在上述範圍而適當設定。具體而言，相對於熱可塑性樹脂100質量份，優選為50質量份~1000質量份左右，特別優選為80質量份~800質量份，進一步優選為100質量份~500質量份。
本實施形態的高折射率層3，在不妨礙本發明效果的範圍內，可含有所希望的各種添加劑。作為各種添加劑，例如可以舉出分散劑、染料、顏料、架橋劑、固化劑、抗氧化劑等。
高折射率層3的膜厚度為20nm~150nm，優選為30nm~130nm，特別優選為50nm~110nm。高折射率層3的膜厚度在上述範圍內，則透明導電膜的積層部分難以視認，另外 高折射率層3與透明塑料基材2以及低折射率層4的密合性優異。高折射率層3的膜厚度如果小於20nm，則透明導電膜的積層部分變得容易視認，另外高折射率層3與透明塑料基材2以及低折射率層4的密合性降低，高折射率層3表面的平滑性也會變得不充分。另一方面，高折射率層3的膜厚度如果超過150nm，則透明導電膜的積層部分變得容易視認。另外，本說明書中的高折射率層3的膜厚度，為通過橢偏儀所測定的值，具體的測定條件如後所述的實施例。
<低折射率層>
本實施形態所述透明導電膜積層用薄膜1的低折射率層4，為比上述高折射率層3的折射率低的層。低折射率層4的折射率優選為1.30~1.50，特別優選為1.32~1.48，進一步優選為1.34~1.46。低折射率層4的折射率在上述範圍內，則與高折射率層3的折射率差變得充分，因此，透明導電膜的積層部分有變得難以視認的可能。另外，低折射率層4的折射率如果在上述範圍內，可使用材料等不會被不必要的限定，因此透明性等的其他特性可變得良好。
構成本實施形態低折射率層4的材料，沒有特別的限制，優選為低折射率層4，由將含有活性能量線固化型化合物的組合物用活性能量線固化的固化物所構成。在此，活性能量線固化型化合物是指，通過照射電磁波或帶電粒子束中具有能量量子，即，紫外線或電子束等，架橋、固化的聚合性化合物。作為上述活性能量線固化型化合物，可以列舉光聚合性預聚物以及/或者光聚合性單體。
作為上述光聚合性預聚物，有自由基聚合型和陽離子聚合型，作為自由基聚合型的光聚合性預聚物，例如可以列舉出聚酯丙烯酸酯類、環氧丙烯酸酯類、聚氨酯丙烯酸酯類、多醇丙烯酸酯類等。在此，作為聚酯丙烯酸酯類預聚物，例如可以通過使用(甲基)丙烯酸，使由多元羧酸與多元醇的縮聚而得到的在兩末端具有羟基的聚酯低聚物的羟基，酯化而得到；或者，可以通過使用(甲基)丙烯酸，使在多元羧酸上附加環氧烷烴所得的低聚物末端的羟基，酯化而得到。
作為環氧丙烯酸酯類預聚物，例如，可以通過在分子量比較低的雙酚型環氧樹脂以及酚醛清漆型環氧樹脂的環氧乙烷環上，使(甲基)丙烯酸反應，且酯化而得到。聚氨酯丙烯酸酯類預聚物，例如，可以通過使用(甲基)丙烯酸，使由聚醚多元醇以及聚酯多元醇與聚異氰酸酯的反應所得到的聚氨酯低聚物，酯化而得到。另外，多醇丙烯酸酯類預聚物，可以通過使用(甲基)丙烯酸，使聚醚多元醇的羟基，酯化而得到。這些光聚合性預聚物可以使用一種，也可以組合兩種以上使用。
另一方面，陽離子聚合型的光聚合性預聚物，通常使用環氧類樹脂。作為該環氧類樹脂，例如，可以列舉出將雙酚樹脂以及酚醛樹脂等的多元酚類，用環氧氯丙烷等進行環氧化的化合物、將直鏈烯烴化合物以及環烯烴化合物，用過氧化物等進行氧化所得到的化合物等。
另外，作為光聚合性單體，例如，可以列舉出1，4-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、1，6-己二醇二(甲基)丙烯酸酯 、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇己二酸酯二(甲基)丙烯酸酯、羥基新戊酸新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、二環戊基二(甲基)丙烯酸酯、己內酯改性二環戊烯基二(甲基)丙烯酸酯、環氧乙烷改性磷酸二(甲基)丙烯酸酯、烯丙基化環己基二(甲基)丙烯酸酯、異氰酸酯二(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、丙酸改性二季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、環氧丙烯改性三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、三(丙烯醯氧基乙基)異氰酸酯、丙酸改性二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、己內酯改性二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯等的多官能丙烯酸酯。這些光聚合性單體可以使用一種，也可以組合兩種以上使用，另外，還可以與上述光聚合性預聚物並用。
這些聚合性化合物，根據需要，可並用光聚合起始劑。作為該光聚合起始劑，對於自由基聚合型的光聚合性預聚物以及光聚合性單體，例如可以列舉出苯偶姻、苯偶姻甲基醚、苯偶姻乙基醚、苯偶姻異丙基醚、苯偶姻正丁基醚、苯偶姻異丁基醚、苯乙酮、二甲氨基苯乙酮、2,2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮、2,2-二乙氧基-2-苯基苯乙酮、2-羟基-2-甲基-1-苯基丙烷-1-酮、1-羟環己基苯基酮、2-甲基-1-〔4-(甲基硫代)苯基〕-2-嗎琳-丙烷-1-酮、4-(2-羟基乙氧基)苯基-2-(羟基-2-丙基)酮、二苯甲酮、P-苯基二苯甲酮、4，4’-二乙氨基二苯甲酮、二氯二苯甲酮、2-甲基蒽醌、2-乙基蒽醌、2-叔丁基蒽醌、2-氨基蒽醌、2-甲基塞噸酮、2-乙基塞噸酮、2-氯塞噸酮、2，4- 二甲基塞噸酮、2，4-二乙基塞噸酮、苄基二甲基縮酮、苯乙酮二甲基縮酮、P-二甲基氨基安息香酸酯等。另外，作為對於陽離子聚合型的光聚合性預聚物的光聚合起始劑，例如，可以列舉出芳香族锍離子、芳香族氧锍離子、芳香族碘鎓離子等的鎓、四氟硼酸鹽、六氟磷酸、六氟銻酸鹽、六氟砷酸等的由陰離子構成的化合物。這些可以使用一種，也可以組合兩種以上使用。另外，其搭配量相對於上述光聚合性預聚物以及/或者光聚合性單體100質量份，通常在0.2質量份~10質量份的範圍內適當選擇。
另外，構成低折射率層4的組合物中，還可以搭配結合了含有聚合性不飽和基團有機化合物的二氧化矽微粒子。結合了含有聚合性不飽和基團有機化合物的二氧化矽微粒子，可以使具有可與該矽烷醇基反應的官能基的含有聚合性不飽和基團有機化合物，與平均粒徑為0.005μm~1μm左右的二氧化矽微粒子表面的矽烷醇基進行反應得到。作為聚合性不飽和基團，例如，可以列舉自由基聚合性的丙烯酰基以及甲基丙烯酰基等。
本實施形態的低折射率層4，為了調整折射率，還可以含有二氧化矽溶膠、多孔二氧化矽微粒子、中空二氧化矽微粒子等。
作為二氧化矽溶膠，優選利用平均粒徑為0.005μm~1μm左右、優選為10nm~100nm的二氧化矽微粒子在醇類以及溶纖劑類有機溶劑中以膠質形態懸浮所構成的膠體二氧化矽。另外，平均粒徑可依據動態光散射法求得。
另外，中空二氧化矽微粒子以及多孔二氧化矽微粒子，具有在微粒子內有細微空隙的開口狀態或閉合狀態，氣體，例如折射率1有空氣填充，該微粒子具有本身折射率低的特徵。將該微粒子在塗膜中不形成集合體，均勻進行分散的情況時，降低塗膜折射率的效果高，同時，透明性優異。與不具有空隙的通常膠體二氧化矽粒子(折射率n=1.46左右)相比，具有空隙的中空二氧化矽微粒子以及多孔二氧化矽微粒子的折射率低，為1.20~1.45。
中空二氧化矽微粒子以及多孔二氧化矽微粒子，為平均粒徑5nm~300nm左右，優選為5nm~200nm，特別優選為10nm~100nm的微粒子，空隙的平均孔直徑為10nm~100nm左右，為具有含空氣的獨立氣泡以及/或者連續氣泡的的中空二氧化矽微粒子以及多孔二氧化矽微粒子。微粒子整體的折射率為1.20~1.45左右。本實施形態中，通過將所利用的中空二氧化矽微粒子以及多孔二氧化矽微粒子添加到活性能量線固化型化合物中，構成低折射率層4，活性能量線固化型化合物的固化物折射率即使在1.45以上，也能降低整體的折射率。另外，中空二氧化矽微粒子以及多孔二氧化矽微粒子，由於分散於低折射率層4中，因此低折射率層4的透明性優異。另外，平均粒徑可依據動態光散射法求得。
上述二氧化矽溶膠、中空二氧化矽微粒子以及多孔二氧化矽微粒子在活性能量線固化型化合物中的搭配比率，可使形成的低折射率層4的折射率在上述範圍而適當設定。例如，相對於活性能量線固化型化合物100質量份，優選為50 質量份~500質量份左右，特別優選為80質量份~300質量份，進一步優選為100質量份~250質量份。
本實施形態中低折射率層4的膜厚度優選為15nm~150nm，特別優選為25nm~120nm，進一步優選為35nm~90nm。低折射率層4的膜厚度在上述範圍內，則難以視認透明導電膜的積層部分，同時，也可充分確保低折射率層4表面的平滑性。另外，本說明書中的低折射率層4的膜厚度，為使用橢偏儀測定的值，具體的測定條件與後述的實施例相同。
<透明塑料基材>
本實施形態中所使用的透明塑料基材2，沒有特別的限制，作為原來的光學用基材，可在已知的塑料薄膜中適當選擇具有透明性的基材而使用。作為上述塑料薄膜，例如，可以舉出聚對苯二甲酸乙二酯(PET)、聚對苯二甲酸丁二酯、聚萘二甲酸乙二酯(PEN)等的聚酯薄膜、聚乙烯薄膜、聚丙烯薄膜、玻璃紙、二乙酰纖維素薄膜、三醋酸纖維素薄膜、纖維素乙酰丁酸薄膜、聚氯乙烯薄膜、聚偏二氯乙烯薄膜、聚乙烯醇薄膜、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物薄膜、聚苯乙烯薄膜、聚碳酸酯薄膜、聚甲基戊烯薄膜、聚砜薄膜、聚醚酮薄膜、聚醚砜薄膜、聚醚酰亞胺薄膜、聚酰亞胺薄膜、氟樹脂薄膜、聚酰胺薄膜、丙烯酸樹脂薄膜、降冰片烯樹脂薄膜、環烯烴樹脂薄膜等的塑料薄膜、或者這些的積層薄膜。
其中，具有適宜於觸控面板等的強度，優選聚酯薄膜、聚碳酸酯薄膜、聚醯亞胺薄膜、降冰片烯樹脂薄膜、環烯烴樹脂薄膜等。其中，從透明性以及厚度精密度等的觀 點考慮，特別優選為聚酯薄膜，其中，進一步優選為與高折射率層3中的熱可塑性樹脂密合性優異的聚對苯二甲酸乙二酯(PET)。
透明塑料基材2的厚度，沒有特別的限制，可根據用途適當選定，但通常為15μm~300μm，優選為30μm~250μm的範圍。另外，該透明塑料基材2，以提高與其表面設置的層的密合性的目的，可在一面或者兩面根據氧化法以及凹凸化法等進行表面處理。作為上述氧化法，例如可以利用電暈放電處理、鉻酸鹽處理(濕式)、火焰處理、熱空氣處理、臭氧‧紫外線照射處理等，作為凹凸化法，例如可以利用噴砂法、溶劑處理法等。這些表面處理法，可根據透明塑料基材2的種類適當選擇，一般利用在效果和操作性等方面優秀的電暈放電處理法。
<透明導電膜積層用薄膜的製造>
以上說明的透明導電膜積層用薄膜1，例如可根據以下所示的方法進行製造。首先，調製構成高折射率層3的材料和含有有機溶劑的高折射率層3用的塗布劑，同時，調製構成低折射率層4的材料和含有有機溶劑的低折射率層4用的塗布劑。
在此，製造高折射率層3用的塗布劑以及/或者低折射率層4用的塗布劑時使用的有機溶劑，優選為具有與熱可塑性樹脂的SP值相近的SP值。通過利用與熱可塑性樹脂SP值相近的有機溶劑，存在於高折射率層3中的熱可塑性樹脂的分散性提高，由此，與透明塑料基材2的密合性提高。另一方面，在形成低折射率層4時，通過使用與熱可塑性樹脂的SP 值相近的有機溶劑，低折射率層4與高折射率層3的溶合性提高。由此，得到透明塑料基材2、高折射率層3以及低折射率層4的密合性優異的透明導電膜積層用薄膜1。
具體而言，作為與熱可塑性樹脂SP值相近的有機溶劑，可以列舉環己酮、甲基乙基酮、甲基異丁基酮、甲苯、乙酸乙酯等，其中，優選為環己酮以及甲基乙基酮。
調製高折射率層3用以及低折射率層4用的塗布劑後，首先，在透明塑料基材2的一個面上，將高折射率層3用的塗布劑直接塗布、幹燥，形成高折射率層3。接著，在高折射率層3上，將低折射率層4用的塗布劑塗布並幹燥後，照射活性能量線，將塗膜固化，形成低折射率層4，得到透明導電膜積層用薄膜1。作為塗布劑的塗布方法，例如可以舉出棒塗布法、刮刀塗布法、輥塗布法、板塗布法、模具塗布法、凹板塗布法等。如上所述，高折射率層3通過含有熱可塑性樹脂，在上述步驟中，透明塑料基材2、高折射率層3以及低折射率層4分別牢固地密合。
如上所述得到的透明導電膜積層用薄膜1，優選作為接下來說明的透明導電薄膜的製造材料而使用。
〔透明導電薄膜〕
圖2為本發明一實施形態所有關的透明導電薄膜的剖面圖。本實施形態所述透明導電薄膜10，是在上述透明導電膜積層用薄膜1的低折射率層4上，與高折射率層3相反側的面上(圖2中為低折射率層4的上側)，進一步積層了透明導電膜5。該透明導電薄膜10，由於高折射率層3以及低折射率層4 的存在，透明導電膜5的積層部分難以視認。
<透明導電膜>
作為本實施形態所述透明導電薄膜10中透明導電膜5的材料，只要為同時具有透明性於導電性的材料即可，沒有特別的限制，都可使用。例如，氧化銦錫(ITO)、氧化銥(IrO2)、氧化銦(In2O3)、氧化錫(SnO2)、摻氟二氧化錫(FTO)、氧化銦鋅(IZO)、氧化鋅(ZnO)、氧化鎵鋅(GZO)、氧化鋁鋅(AZO)、氧化鉬(MOO3)、氧化鈦(TIO2)等的透明導電性金屬氧化物。這些金屬氧化物的薄膜，通過採用適當的合適的成膜條件，可成為透明性與導電性兼備的透明導電膜。
透明導電膜5的膜厚度，優選為4nm~800nm，特別優選為5nm~500nm，進一步優選為10nm~100nm。透明導電膜5的膜厚度在上述範圍內，則成為連續的薄膜，可獲得穩定的導電性，同時，沒有透明性降低的可能。
<物性>
透明導電薄膜10，在將透明導電膜5進行蝕刻時，蝕刻前後的反射率(%)差的絕對值的最大值，波長在450nm~650nm時優選為5以下，特別優選為4以下，進一步優選為3以下。在此，蝕刻前後的反射率差，指在透明導電膜5上進行蝕刻處理的前後，分別基於JIS K7105，測定波長為450nm~650nm時的反射率(單位：%)時，在各波長時蝕刻前後的差分的值。
將透明導電膜5蝕刻時蝕刻前後的反射率差的絕對值的最大值，在波長為450nm~650nm時為5以下，則本實施形態所述透明導電薄膜10，具有優異的透明性，同時在反射 光下，透明導電膜5的積層部分難以視認。
<透明導電薄膜的製造>
本實施形態所述透明導電薄膜10，例如，可按照以下所示的方法製造。首先，如上所述製造透明導電膜積層用薄膜1後，對這種透明導電膜積層用薄膜1的低折射率層4形成的面側，利用真空蒸鍍法、濺射法、CVD法、離子電鍍法，噴塗法、溶膠凝膠法等的已知方法，根據上述材料的種類以及需要的膜厚度適當選擇，通過將透明導電膜5積層，製造透明導電薄膜10。
另外，上述透明導電膜5，如上所述製膜後，根據光刻法，形成所定圖案的抗蝕劑掩模，用已知的方法進行蝕刻處理，例如，可形成線狀圖形等。
本實施形態所述透明導電薄膜10，如上所述，沒有易粘接層，層的構成簡單，同時，透明塑料基材2、高折射率層3以及低折射率層4的密合性優異，另外，透明導電膜5的積層部分難以視認。
以上說明的實施形態，是為了易於對本發明的理解而記述的，並不是對本發明進行限定而進行的記述。因此，上述實施形態中所公開的各要素，也包括屬於本發明的技術範圍的所有設計變更以及均等物。
【實施例】
以下，通過實施例等進一步對本發明進行具體說明，但是本發明的範圍並不受這些實施例等的限定。
另外，以下所述的實施例或者比較例中的高折射 率層以及低折射率層的折射率以及膜厚度，在形成這些層的階段測定。折射率為使用阿貝折射儀(愛宕公司製，商品名：4T)，基於JIS K7142：2008測定。另外，膜厚度為使用橢偏儀(J.A.Woollam Japan公司製，商品名：光譜橢偏儀2000U)測定。
〔調製例1〕(高折射率層用塗布劑H-1)
將作為熱可塑性樹脂的聚酯樹脂(東洋紡公司製，商品名：VYLON200，重均分子量：1.7×104玻璃轉移點：67℃，固體成分濃度100質量%)10質量份；作為高折射率材料，將氧化钛懸浮液(Tayca公司製，商品名：ND176，固體成分濃度34.7質量%)12.24質量份；作為稀釋溶劑，將甲基乙基酮930質量份以及環己酮840質量份，均勻混合，製造固體成分約0.80質量%的高折射率層用塗布劑H-1。
〔調製例2〕(高折射率層用塗布劑H-2)
將作為熱可塑性樹脂的聚酯樹脂(東洋紡公司製，商品名：VYLON200，重均分子量：1.7×104玻璃轉移點：67℃，固體成分濃度100質量%)10質量份；作為高折射率材料，將氧化钛懸浮液(Tayca公司製，商品名：ND176，固體成分濃度34.7質量%)42.86質量份；作為稀釋溶劑，將甲基乙基酮1690質量份及環己酮1600質量份，均勻混合，製造固體成分約0.75質量%的高折射率層用塗布劑H-2。
〔調製例3〕(高折射率層用塗布劑H-3)
將作為熱可塑性樹脂的聚酯樹脂(東洋紡公司製，商品名：VYLON200，重均分子量：1.7×104玻璃轉移點：67℃，固體成分濃度100質量%)10質量份；作為稀釋溶劑的甲基乙 基酮630質量份以及環己酮540質量份，均勻混合，製造固體成分約0.85質量%的高折射率層用塗布劑H-3。
〔調製例4〕(低折射率層用塗布劑L-1)
將作為活性能量固化型樹脂的季戊四醇六丙烯酸酯(新中村化學公司製，商品名：A-DPH，固體成分濃度100質量%)10質量份；作為低折射率層材料的中空二氧化矽溶膠(日揮C & C公司，商品名：SLARIA4320，平均粒徑60nm的中空二氧化矽微粒子20質量%，甲基異丁基酮80質量%)100質量份；光聚合起始劑(巴斯夫公司製，商品名：IRGACURE907，固體成分濃度100質量%)0.3質量份；作為稀釋溶劑的甲基乙基酮9100質量份以及環己酮9000質量份，均勻混合，製造固體成分約1.7質量%的低折射率層用塗布劑L-1。
〔調製例5〕(低折射率層用塗布劑L-2)
將作為活性能量固化型樹脂的季戊四醇六丙烯酸酯(新中村化學公司製，商品名：A-DPH，固體成分濃度100質量%)10質量份；作為低折射率層材料的中空二氧化矽溶膠(日揮C & C公司，商品名：SLARIA4320，平均粒徑60nm的中空二氧化矽微粒子20質量%，甲基異丁基酮80質量%)49質量份；光聚合起始劑(巴斯夫公司製，商品名：IRGACURE907，固體成分濃度100質量%)0.3質量份；作為稀釋溶劑的甲基乙基酮2500質量份以及環己酮2500質量份，均勻混合，製造低折射率層用塗布劑L-2。
〔實施例1〕
在透明塑料基材的一個面，與具有易粘接層的聚對苯二甲 酸乙二酯(PET)薄膜(東洋紡公司製，商品名：COSMO SHINEA4100，厚度125μm)的易粘接層相反側的面上，將從調製例1中得到的高折射率層用塗布劑H-1用邁耶棒進行塗工，使形成後的膜厚度為62nm。將其在90℃的烘箱中幹燥1分鍾，形成高折射率層。另外，將從調製例4中得到的低折射率層用塗布劑L-1在高折射率層上用邁耶棒進行塗工，使形成後的膜厚度為45nm。將其在50℃的烘箱中幹燥1分鍾後，通過在氮氣氣氛下用高壓水銀燈照射200mJ/cm2的紫外線，形成低折射率層，得到透明導電膜積層用薄膜。在得到的透明導電膜積層用薄膜的低折射率層上，利用ITO目標(氧化錫10質量%)，實施濺射，形成厚度為30nm的透明導電膜，製作透明導電薄膜。另外，考慮到後述視認性試驗，使透明導電膜沒有積層的部分殘留而形成透明導電膜(以下同)。
〔實施例2〕
除了使用作為高折射率層用塗布劑，從調製例2中得到的高折射率層用塗布劑H-2以外，與實施例1進行同樣的操作，製作透明導電薄膜。
〔實施例3〕
除了將高折射率層用塗布劑H-2進行塗工，使高折射率層形成後的膜厚度為105nm以外，與實施例2進行同樣的操作，製作透明導電薄膜。
〔實施例4〕
除了使用作為低折射率層用塗布劑，從調製例5中得到的低折射率層用塗布劑L-2以外，與實施例1進行同樣的操作 ，製作透明導電薄膜。
〔實施例5〕
除了將低折射率層用塗布劑L-1進行塗工，使低折射率層形成後的膜厚度為81nm以外，與實施例2進行同樣的操作，製作透明導電薄膜。
〔比較例1〕
在一個面上，與具有易粘接層的厚度為125μm的聚對苯二甲酸乙二酯(PET)薄膜(東洋紡公司製，商品名：COSMO SHINEA4100)的易粘接層相反側的面上，將從調製例4中得到的低折射率層用塗布劑L-1用邁耶棒進行塗工，使形成後的膜厚度為45nm。將其在50℃的烘箱中幹燥1分鍾後，在氮氣氣氛下用高壓水銀燈照射200mJ/cm2的紫外線，形成低折射率層，得到透明導電膜積層用薄膜。在得到的透明導電膜積層用薄膜的低折射率層上，利用ITO目標(氧化錫10質量%)，實施濺射，形成厚度為30nm的透明導電膜，製作透明導電薄膜。
〔比較例2〕
除了使用作為高折射率層用塗布劑，從調製例3中得到的高折射率層用塗布劑H-3以外，與實施例2進行同樣的操作，製作透明導電薄膜。
〔比較例3〕
除了將高折射率層用塗布劑H-2進行塗工，使高折射率層形成後的膜厚度為18nm以外，與實施例2進行同樣的操作，製作透明導電薄膜。
〔參考例〕
在一個面上，與具有易粘接層的厚度為125μm的聚對苯二甲酸乙二酯(PET)薄膜(東洋紡公司製，商品名：COSMO SHINE A4100)的易粘接層相反側的面上，將從調製例2中得到的高折射率層用塗布劑H-2用邁耶棒進行塗工，使形成後的膜厚度為60nm。將其在90℃的烘箱中幹燥1分鍾，形成高折射率層，得到透明導電膜積層用薄膜。在得到的透明導電膜積層用薄膜的高折射率層上，利用ITO目標(氧化錫10質量%)，實施濺射，形成厚度為30nm的透明導電膜，製作透明導電薄膜。
〔試驗例1〕(甲基乙基酮浸泡後的殘留率的測定)
將實施例以及比較例(調製例1~3)中使用的熱可塑性樹脂，在甲基乙基酮和環己酮的混合溶劑(質量比52：48)中溶解，製造固體成分濃度為30質量%的試驗液。
將得到的試驗液，在剝離薄膜(琳得科株式公司製，SP-PET752150，厚度：38μm)的剝離劑層形成的面上塗工，用100℃幹燥1分鍾，形成塗膜。該塗膜的膜厚度(使用Teclock公司製J型數字指示器測定)為15μm。將其以100mm×100mm的尺寸裁斷，將剝離薄膜剝離所得到的塗膜作為樣品。將該樣品用聚酯製網(網尺寸200)包裹，僅將樣品的質量用精密天平進行稱量。將此時的質量作為M1。
接著，將上述聚酯製網包裹的樣品，在23℃的甲基乙基酮中進行5分鍾浸泡。之後將樣品取出，在溫度23℃、相對濕度50%的環境下，進行24小時風幹，進一步在80℃的烘箱中進行12小時幹燥。僅將幹燥後的樣品的質量用精密天平進行稱量。將此時的質量作為M2。在得到的測定值中，根 據以下算式，算出在甲基乙基酮中進行5分鍾浸泡後的熱可塑性樹脂的殘留率(%)。
殘留率(%)=(M2/M1)×100
其結果，該熱可塑性樹脂的上述殘留率為60%。
〔試驗例2〕(蝕刻前後的反射率差的測定)
對實施例以及比較例中得到的各透明導電薄膜，用分光光度計(島津公司製，商品名：UV-3600)測定波長為450nm~650nm時的反射率，作為蝕刻處理前的反射率(單位：%)。接著，將各透明導電薄膜在蝕刻處理液(關東化學公司製，商品名：混酸ITO-02)中含浸1分鍾後，將其水洗，在70℃的烘箱中進行1分鍾幹燥。對此，如上所述測定波長為450nm~650nm時的反射率，作為蝕刻處理後的反射率(單位：%)。在得到的測定值中算出蝕刻處理前後的反射率差，對其絕對值，求得在波長為450nm~650nm的範圍內的最大值。將結果示於表1。
〔試驗例3〕(密合性評價)
對實施例以及比較例中得到的各透明導電薄膜，根據基於JIS K5400的棋盤法，測定透明導電膜、低折射率層以及高折射率層在透明塑料基材上沒有被剝離的剩余眼數(100個中)，按照以下所示的基准對密合性進行評價。將結果示於表1。
=密合性評價=
◎：100/100
○：99/100~95/100
×：<95/100
〔試驗例4〕(視認性評價)
將實施例以及比較例中得到的各透明導電薄膜，設置於距離白色熒光燈(27W；3波長)1m的位置，使透明導電膜成為白色熒光燈側。以白色熒光燈照射在透明導電薄膜的狀態，在距離與設置有白色熒光燈的同一側的透明導電薄膜30cm的位置，用肉眼觀察透明導電薄膜的透明導電膜積層的端部附近。然後，在透明導電膜積層處和沒有積層處的界限(透明導電膜有無的界限)，對有無色調變化，按照以下所示基准進行評價。將結果示於表1。
=視認性評價=
◎：透明導電膜有無的界限上完全看不到色調的變化。
○：透明導電膜有無的界限上略微能看到色調的變化。
×：透明導電膜有無的界限上能看到色調的變化。
由表1可知，實施例中製成的透明導電薄膜，透明塑料基材與高折射率層以及低折射率層的密合性充分，另外 ，無法用肉眼視認在透明導電膜有無的界限。
對此，沒有積層高折射率層的比較例1，密合性不足，另一方面，沒有積層低折射率層的參考例或積層不含有氧化鈦的高折射率層的比較例2，透明導電膜有無的界限可視認。另外，雖然積層了高折射率層，但其膜厚度較薄的比較例3，密合性以及視認性均較差。
【產業上可利用性】
本發明在以低費用生產難以視認透明導電膜圖案的透明導電薄膜上非常有用。
1‧‧‧透明導電膜積層用薄膜
2‧‧‧透明塑膠基材
3‧‧‧高折射率層
4‧‧‧低折射率層

Claims (9)

  1. 一種透明導電膜積層用薄膜，作為在透明塑膠基材和上述透明塑膠基材的至少一面，具備直接積層的高折射率層的透明導電膜積層用薄膜，其特徵在於：上述高折射率層的折射率為1.56~1.90，上述高折射率層的厚度為20nm~150nm，上述高折射率層含有熱可塑性樹脂。
  2. 根據申請專利範圍第1項所述的透明導電膜積層用薄膜，其中上述熱可塑性樹脂，在23℃的甲基乙基酮中浸泡5分鍾後的殘留率為30%~90%。
  3. 根據申請專利範圍第1項所述的透明導電膜積層用薄膜，其中上述熱可塑性樹脂的重均分子量為1000~10萬。
  4. 根據申請專利範圍第1項所述的透明導電膜積層用薄膜，其中上述熱可塑性樹脂為從聚酯樹脂以及聚氨酯樹脂中選擇的至少一種。
  5. 根據申請專利範圍第1項所述的透明導電膜積層用薄膜，其中上述高折射率層含有氧化鈦以及/或者氧化鋯。
  6. 根據申請專利範圍第1項所述的透明導電膜積層用薄膜，其中上述高折射率層中與上述透明塑膠基材相反側的面側，積層有低折射率層。
  7. 根據申請專利範圍第6項所述的透明導電膜積層用薄膜，其中上述低折射率層的折射率為1.30~1.50，上述低折射率層的厚度為15nm~150nm。
  8. 一種透明導電薄膜，其特徵在於：其具備申請專利範圍第6 或7項所述透明導電膜積層用薄膜、和在上述低折射率層中與上述高折射率層相反側的面側積層的透明導電膜。
  9. 根據申請專利範圍第8項所述的透明導電薄膜，其中上述透明導電薄膜中，將上述透明導電膜蝕刻時，上述蝕刻前後反射率(%)差的絕對值的最大值在波長為450nm~650nm時為5以下。
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