TW201303668A - 透明導電性積層膜及觸控面板 - Google Patents

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Abstract

本發明係在以透明材料形成之基材薄膜的至少一面積層硬塗層，且在該硬塗層表面的一部分區域形成透明導電層，其中該硬塗層係以含有奈米尺寸的無機粒子及乙烯系化合物之聚合性組成物的硬化物形成。前述乙烯系化合物係含有不含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯及含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯。所得到的透明導電性積層薄膜係能夠利用在投影型靜電容量方式觸控面板的透明電極基板等。前述無機粒子的平均一次粒徑係1至100nm左右。前述無機粒子係可以是金屬氧化物粒子。所得到的透明導電性積層薄膜係能夠提升靜電容量方式觸控面板等具有經圖案化的透明導電層(透明電極)之顯示裝置的視認性。

Description

透明導電性積層膜及觸控面板
本發明係有關於一種能夠利用在投影型靜電容量方式觸控面板的電極等之透明導電性積層薄膜、及具備該積層薄膜之靜電容量方式觸控面板。
近年來，伴隨著作為人機界面(man machine interface)的電子顯示器之進步，對話型的輸入系統係普及化，尤其是將觸控面板(座標輸入裝置)與顯示器整體化之裝置係廣泛地被使用在ATM(自動櫃員機)、商品管理、外勤工作者(外交、銷售)、引導顯示、娛樂機器等。因為液晶顯示器等的輕量．薄型顯示器係能夠無鍵盤，其特點產生了效果，在可移動式機器使用觸控面板的情況亦増加。觸控面板係依照位置檢出的方法，能夠分類成為光學方式、超音波方式、靜電容量方式、電阻膜方式等。該等方式之中，靜電容量方式係利用靜電容量的變化來進行位置的檢出之方式，近年來，從功能性優良方面來說，採用ITO格柵(grid)方式之投影型靜電容量方式觸控面板係被採用在智慧型手機和電子紙等可移動式機器而受到注目。ITO格柵方式係在透明基材上，形成經圖案化的ITO(氧化銦一氧化錫系複合氧化物)膜，但是ITO膜的折射率係比透明基材高。因此，形成有ITO膜的區域與未形成的區域係產生光透射性差異，但是因為ITO膜亦透明，先前之觸控面板的影像係對視認性沒有影響。但是，因為近年來的觸控面板之影像 係進行精密的影像顯示，故ITO膜引起的映入圖案會對視認性造成影響。因此，作為使ITO膜的蒸鍍圖案盡可能不被視認之方法，亦進行全面蒸鍍(無圖案蒸鍍)具有折射率與ITO接近之二氧化鈮等，隨後，對必要的部分藉由圖案蒸鍍(蝕刻法)來形成ITO膜。此時，為了維持ITO膜的密著強度，亦有在二氧化鈮蒸鍍層上進一步藉由蒸鍍而形成氧化矽膜之後，進行蒸鍍ITO膜之情形，其步驟頗為繁瑣。
另一方面，作為控制透明塑膠的折射率之方法，已知一種以奈米尺寸使含有折射率比塑膠高的金屬微粒子之方法，例如，日本特開昭61-291650號公報(專利文獻1)係揭示一種高折射率樹脂組成物，其係使含有粒徑為200毫微米以下且折射率為1.6以上的無機微粒子之1種以上的無機微粒子混合物分散在合成樹脂中而成。又，日本特開2000-327836號公報(專利文獻2)係揭示一種在分散介質之聚合物中，使粒徑為0.001至0.1μm的金屬超微粒子分散而成之高折射率金屬超微粒子分散聚合物。該等文獻係記載在眼鏡和光學機器的透鏡，在保持輕量性之同時，為了使折射率提升之目的，使聚甲基丙烯酸甲酯、苯乙烯系樹脂等的透明樹脂，含有奈米尺寸的二氧化鈦、銀等的金屬微粒子而使透明樹脂的折射率増加。
而且，日本特開2008-52088號公報(專利文獻3)係揭示一種顯示器用抗反射薄膜，其係在透明薄膜上，形成具有抗靜電性的易接著層、硬塗層及低折射率層。該文獻係記載為了使抗反射性能提升，硬塗層係含有氧化鋯、二氧 化鈦、氧化硒、氧化鋅等的氧化物微粒子，實施例係調配平均粒徑80nm的氧化鋯。
但是，該等文獻並未記載透明導電層，且未記載經圖案化的透明導電層與透明基材的積層體之光學特性的技術性意義。而且，將含有金屬微粒子的薄膜使用在光學用途時，即便是奈米尺寸的粒子，通常使金屬微粒子的比例増加時，在總光線透射率減少之同時，混濁度會提升。亦即，因為在含有金屬微粒子的透明薄膜中，透明性與折射率係具有取捨(trade off)關係，所以難以在使用金屬微粒子而提高折射率之同時，亦兼具有透明性等的光學特性。因此，透明電極經圖案化之靜電容量方式觸控面板，係充分滿足此種取捨關係，同時亦有必要抑制映入，所以特別難以提升視認性。
國際公開W02010/114056號公報(專利文獻4)係揭示一種積層體，其係為了抑制靜電容量方式觸控面板的圖案映入(能夠看見骨架)，在透明有機高分子基板的至少一面上，順次積層硬化樹脂層、進而透明導電層而成透明導電性積層體，其中硬化樹脂層係含有樹脂成分及平均一次粒徑1nm以上的超微粒子。該文獻的實施例係製造一種積層體，其係在以PET或PC形成的透明基板上，形成硬化樹脂層，且進一步在硬化樹脂層上形成ITO膜而成，其中該硬化樹脂層係相對於胺甲酸酯丙烯酸酯100重量份，含有72或82重量份之平均粒徑30nm的氧化鈦。
但是，即便為該積層體，亦難以抑制光的散射，且亦 難以兼具圖案映入及高透明性等的光學性。而且，微粒子的比例亦少，而折射率的提升效果亦低。
先前技術文獻 專利文獻
[專利文獻1]日本特開昭61-291650號公報(申請專利範圍第1項、先前技術及發明的效果之欄、實施例)[專利文獻2]日本特開2000-327836號公報(申請專利範圍第1項、先前技術及發明的效果之欄、實施例)[專利文獻3]日本特開2008-52088號公報(申請專利範圍、段落[0026]至[0028]、實施例)[專利文獻4]國際公開WO2010/114056號公報(申請專利範圍、實施例)
因此，本發明之目的係提供一種透明導電性積層薄膜及具備該薄膜之靜電容量方式觸控面板，其中該透明導電性積層薄膜係在抑制光散射而保持高透明性之同時，能夠提升具有經圖案化的透明導電層(透明電極)之顯示裝置的視認性。
本發明之其他的目的係提供一種能夠抑制靜電容量方式觸控面板之經圖案化的透明導電層的映入之透明導電性積層薄膜及具備該薄膜之靜電容量方式觸控面板。
本發明之又其他的目的係提供一種能夠提升靜電容量方式觸控面板的視認性之透明導電性積層薄膜及具備該 薄膜之靜電容量方式觸控面板。
本發明之另外目的係簡便地製造經改良視認性之靜電容量方式觸控面板。
為了達成前述課題，本發明者專心研究的結果，發現藉由在以透明材料形成的基材薄膜之至少一面，積層使用含有奈米尺寸的無機粒子及乙烯系化合物之聚合性組成物的硬化物所形成之硬塗層，進而在該硬塗層的一部分形成透明導電層，能夠提升具有經圖案化的透明導電層(透明電極)之顯示裝置的視認性，而完成了本發明。
亦即，本發明之透明導電性積層薄膜，係含有基材薄膜、硬塗層及透明導電層之透明導電性積層薄膜，該基材薄膜係以透明材料形成；該硬塗層係積層於該基材薄膜的至少一面，且以含有奈米尺寸的無機粒子及乙烯系化合物之聚合性組成物的硬化物形成；而該透明導電層係形成於該硬塗層表面的一部分區域，其中前述乙烯系化合物係含有不含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯(不含Si原子的多官能(甲基)丙烯酸酯)、及含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯(含Si原子的多官能(甲基)丙烯酸酯)。前述不含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯係5至7官能(甲基)丙烯酸酯與2至4官能(甲基)丙烯酸酯的組合，且前述含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯亦可以是矽酮(甲基)丙烯酸酯。前述5至7官能(甲基)丙烯酸酯與前述2至4官能(甲基)丙烯酸酯的比例(重量比)係前者/後者=99/1至30/70左右，且前述含矽的多官能(甲 基)丙烯酸酯的比例係相對於不含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯100重量份，可以是0.1至30重量份左右。前述聚合性組成物係可以是進一步含有纖維素酯。前述乙烯系化合物與前述無機粒子的比例(重量比)係可以是前者/後者=50/50至10/90左右。前述無機粒子係可以是平均一次粒徑1至100nm的金屬氧化物粒子。前述無機粒子係可以是含有鈦及/或鋯。前述基材薄膜與前述透明導電層的折射率差(折射率差的絕對值)係可以是0.3以上。前述硬塗層的折射率係可以是比基材薄膜的折射率大、且比透明導電層的折射率小。在本發明的透明導電性積層薄膜，形成有前述透明導電層的區域與未形成有前述透明導電層的區域之總光線透射率的差(總光線透射率差的絕對值)係可以是2%。未形成有前述透明導電層的區域之總光線透射率係可以是80%以上，且未形成有前述透明導電層的區域之混濁度係可以是5%以下。在前述硬塗層的表面，形成有透明導電層的區域與未形成有透明導電層的區域之面積比係前者/後者=9/1至1/9左右。前述基材薄膜係可以是以聚酯系樹脂或纖維素酯形成。具有該透明導電層之透明導電性積層薄膜係透明導電層經圖案化而形成之觸控面板的透明電極基板，且該透明電極基板係可以是視認側的上部電極基板。
本發明係亦包含前述透明導電性積層薄膜之製造方法，其係在基材薄膜的至少一面藉由塗布而形成硬塗層之後，在所得到的硬塗層使用物理或化學氣相法形成透明導 電層。本發明係亦包含投影型靜電容量方式觸控面板，其係具備前述透明導電性積層薄膜作為電極基板。
而且，在本說明書，所謂多官能(甲基)丙烯酸酯係意味著在分子內具有複數(2個以上)的(甲基)丙烯醯基之(甲基)丙烯酸酯，2至4官能(甲基)丙烯酸酯及5至7官能(甲基)丙烯酸酯係各自意味著在分子內具有2至4個(甲基)丙烯醯基之(甲基)丙烯酸酯及在分子內具有5至7個(甲基)丙烯醯基之(甲基)丙烯酸酯。
因為本發明係在以透明材料形成之基材薄膜的至少一面，積層以含有奈米尺寸的無機粒子及特定的乙烯系化合物之聚合性組成物的硬化物形成之硬塗層，進而在該硬塗層表面的一部分區域形成透明導電層，在抑制光散射而保持高透明性之同時，能夠提升具有經圖案化的透明導電層(透明電極)之顯示裝置的視認性。特別是能夠抑制投影型靜電容量方式觸控面板等之經圖案化的透明導電層的映入。而且，本發明係能夠簡便地製造此種視認性經改良之靜電容量方式觸控面板。
用以實施發明之形態 [透明導電性積層薄膜]
本發明之透明導電性積層薄膜係含有基材薄膜、硬塗層及透明導電層，該基材薄膜係以透明材料形成；該硬塗層係積層於該基材薄膜的至少一面，且以含有奈米尺寸的 無機粒子及乙烯系化合物之聚合性組成物的硬化物形成；而該透明導電層係形成於該硬塗層表面的一部分區域。
(基材薄膜)
基材薄膜係能夠藉由蒸鍍形成以透明材質形成之ITO等的透明導電層之聚合物薄膜即可，例如可以是纖維素衍生物、聚酯系樹脂、聚醯胺系樹脂、聚碳酸酯系樹脂、甲基丙烯酸系樹脂等。該等之中，纖維素酯、聚酯系樹脂等係被泛用。
作為纖維素酯，可舉出三乙酸纖維素(TAC)等的乙酸纖維素、乙酸丙酸纖維素、乙酸丁酸纖維素等經C3-4醯化之乙酸纖維素等。作為聚酯系樹脂，可舉出PET、PEN等的聚伸烷基芳香酯系樹脂等。
該等之中，以PET等的聚C2-4伸烷基芳香酯為特佳。而且，基材薄膜係可以是將PET、PEN等的聚伸烷基芳香酯系樹脂雙軸延伸而成之薄膜。
基材薄膜係亦可以按照必要而含有安定化劑(抗氧化劑、紫外線吸收劑、耐光安定劑、熱安定化劑等)、成核劑、塑化劑、抗靜電劑等的添加劑。該等添加劑係能夠單獨或組合二種以上而使用。
基材薄膜的厚度係按照用途而為10至300μm左右。
(硬塗層)
硬塗層係以含有奈米尺寸的無機粒子及乙烯系化合物之聚合性組成物的硬化物形成。本發明係藉由使其含有奈米尺寸的無機粒子，只有使單層的硬塗層介於之間而能 夠提升視認性。
(A)無機粒子
無機粒子的粒徑係奈米尺寸即可，詳細地係能夠從平均一次粒徑為1至100nm左右的範圍選擇，例如2至50nm、較佳是3至40nm、更佳是5至30nm(特別是8至20nm)左右。無機粒子的粒徑太大時，光散射變大之同時，透明性亦低落。
無機粒子的形狀係沒有特別限定，可舉出球狀、橢圓體狀、多角體形(多角錘狀、正方體狀、長方體狀等)、板狀、棒狀、不定形等，就等方向地將光線散射而能夠提升視認性而言，以大略球狀等的等方向形狀為佳。
無機粒子係具有比基材薄膜的折射率大的折射率即可，例如1.7至2.0左右。折射率太低時，使硬塗層的折射率上升之效果低，太高時，光散射變大之同時，透明性低落。
作為構成無機粒子之無機化合物，例如能夠例示金屬單體、金屬氧化物等，就能夠使折射率上升之效果而言，以金屬氧化物為佳。
作為金屬氧化物，例如可舉出周期表第4A族金屬氧化物(例如氧化鈦、氧化鋯等)、第5A族金屬氧化物(氧化釩等)、第6A族金屬氧化物(氧化鉬、氧化鎢等)、第7A族金屬氧化物(氧化錳等)、第8族金屬氧化物(氧化鎳、氧化鐵等)、第1B族金屬氧化物(氧化銅等)、第2B族金屬氧化物(氧化鋅等)、第3B族金屬氧化物(氧化鋁、氧化銦 等)、第4B族金屬氧化物(氧化矽、氧化錫等)、第5B族金屬氧化物(氧化銻等)等。該等金屬氧化物係能夠單獨或組合二種以上而使用。
該等金屬氧化物之中，就能夠以較少的比例而提升硬塗層的折射率，且即便增加添加量亦能夠抑制混濁度的上升而言，以氧化鈦、氧化鋯等周期表第4A族金屬氧化物為佳，以氧化鈦為特佳。
作為氧化鈦，係能夠利用常用的氧化鈦[組成式TixOy]，且能夠利用二氧化鈦、Ti2O5、Ti2O3等，通常能夠利用以二氧化鈦作為主成分之氧化鈦。而且，氧化鈦係可以是銳鈦礦(anatase)型、金紅石(rutile)型、板鈦礦(brookite)型等的結晶形，以金紅石型的二氧化鈦為佳。
從抑制凝集而言，無機粒子(特別是氧化鈦)係以未經表面處理的粒子為佳。無機粒子的分散狀態係能夠藉由硬塗層的總光線透射率及混濁度而評價，硬塗層的總光線透射率係可以是75%以上，較佳是80%以上，更佳是85%以上，混濁度係可以是5%以下，較佳是3%以下(例如0.01至3%)，更佳是2%以下(例如0.1至2%)。
(B)乙烯系化合物
乙烯系化合物係含有不含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯及含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯。
(B1)不含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯
作為不含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯，係能夠使用在分子內具有2個以上(例如2至8個左右)的(甲基)丙烯醯 基之(甲基)丙烯酸酯。
作為2官能(甲基)丙烯酸酯，例如能夠例示(甲基)丙烯酸烯丙酯；乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,4-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯等的烷二醇二(甲基)丙烯酸酯；甘油二(甲基)丙烯酸酯等的烷多元醇二(甲基)丙烯酸酯；二乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇二(甲基)丙烯酸酯等的聚烷二醇二(甲基)丙烯酸酯；2,2-雙(4-(甲基)丙烯醯氧基乙氧基苯基)丙烷等的雙酚類(雙酚A、雙酚S等)的C2-4環氧烷加成物的二(甲基)丙烯酸酯；三環癸烷二甲醇二(甲基)丙烯酸酯、金剛烷二(甲基)丙烯酸酯等的交聯環式二(甲基)丙烯酸酯等。而且，作為2官能乙烯系化合物，係亦能夠例示例如二(甲基)丙烯酸環氧酯、聚酯二(甲基)丙烯酸酯、(聚)胺甲酸酯二(甲基)丙烯酸酯等的寡聚物或樹脂。
作為3官能以上(3至8官能左右)的(甲基)丙烯酸酯，係例如多元醇與(甲基)丙烯酸的酯化物，例如甘油三(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基乙烷三(甲基)丙烯酸酯、新戊四醇三(甲基)丙烯酸酯；二-三羥甲基丙烷四(甲基)丙烯酸酯、新戊四醇四(甲基)丙烯酸酯；二新戊四醇五(甲基)丙烯酸酯；二新戊四醇六(甲基)丙烯酸酯等。而且，在該等多官能(甲基)丙烯酸酯，多元醇亦可以是環氧烷(例如環氧乙烯、環氧丙烷等的C2-4環氧烷)的加成物。環氧烷的平均付加莫耳數，例如能夠從0至30莫耳(特別是1至10莫耳)左右的範圍選擇。該等多 官能(甲基)丙烯酸酯係能夠單獨或組合二種以上而使用。
該等多官能(甲基)丙烯酸酯之中，就硬塗性等而言，以至少含有3官能以上的(甲基)丙烯酸酯(特別是二新戊四醇六(甲基)丙烯酸酯等4至8官能(甲基)丙烯酸酯)之多官能(甲基)丙烯酸酯為佳。特別是亦可組合5至7官能(甲基)丙烯酸酯與2至4官能(甲基)丙烯酸酯[特別是新戊四醇三(甲基)丙烯酸酯等的3至4官能(甲基)丙烯酸酯]，兩者的比例(重量比)係例如前者/後者=100/0至10/90，較佳是99/1至30/70，更佳是90/10至50/50(特別是80/20至40/60)左右。本發明係藉由將官能基數不同的多官能(甲基)丙烯酸酯，以此種比例組合，能夠提升硬塗層的機械特性且能夠調配大量的無機粒子，而能夠提升硬塗層的折射率。
(B2)含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯
作為含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯，矽酮(甲基)丙烯酸酯係被泛用。本發明係除了前述不含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯以外，藉由調配含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯，儘管使含有多量的無機粒子，亦能夠抑制混濁度且能夠提升透明性等的光學特性，同時能夠調整折射率且能夠提升視認性。
矽酮(甲基)丙烯酸酯係通常具有有機矽氧烷單元[-Si(-R)2-O-](基R係表示取代基)，Si原子(或是有機矽氧烷單元)的數目係可以是在1分子中為1以上(例如1至30，較佳是1至20，更佳是1至15左右)。作為基R的取 代基，係可舉出烷基(甲基等)、芳基(苯基等)、環烷基等。又，(甲基)丙烯醯基的數目係可以是在1分子中為2以上(例如2至20，較佳是2至15，更佳是2至10左右)。
矽酮(甲基)丙烯酸酯係可以是單體，亦可以是寡聚物(或是預聚物)，且亦可以是單體及寡聚物的組合。又，寡聚物(預聚物)係可以是具有複數的(Si-O)鍵之聚矽氧烷系聚合物，亦可以是藉由具有水解縮合性基(例如甲氧基、乙氧基等的C1-4烷氧基、氯原子等的鹵素原子等)之矽酮(甲基)丙烯酸酯單體的水解縮合之2聚物、3聚物等的多聚物。
作為代表性矽酮(甲基)丙烯酸酯，能夠例示在1分子中具有1個Si原子之矽酮一至四(甲基)丙烯酸酯、在1分子中具有2個Si原子之矽酮四至六(甲基)丙烯酸酯等。
該等矽酮(甲基)丙烯酸酯之中，係以在1分子中具有複數個(例如2至10個，較佳是3至8個，更佳是4至7個左右)的(甲基)丙烯醯基、及1或複數個(例如1至20個，較佳是1至10個，更佳是1至6個左右)的Si原子之矽酮(甲基)丙烯酸酯成分[例如矽酮二至六(甲基)丙烯酸酯、較佳是矽酮三至六(甲基)丙烯酸酯]為佳。又，矽酮二(甲基)丙烯酸酯係能夠以商品名「EBECRYL350」(DAICEL-CYTEC(股)製)等的方式取得，矽酮六(甲基)丙烯酸酯係能夠以商品名「EBECRYL 1360」(DAICEL-CYTEC(股)製)等的方式取得。
含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯的比例係相對於不含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯100重量份，例如為0.1至30重量份，較佳是0.2至20重量份，更佳是0.5至10重量 份(特別是1至5重量份)左右。
作為乙烯系化合物，係除了多官能(甲基)丙烯酸酯以外，亦可以含有單官能乙烯系化合物、例如(甲基)丙烯酸酯[例如(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸酯丁酯等的C1-4(甲基)丙烯酸烷酯、(甲基)丙烯酸環己酯等的(甲基)丙烯酸環烷酯、(甲基)丙烯酸異莰酯、(甲基)丙烯酸金剛烷酯等具有交聯環狀烴基之(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸苯酯等的(甲基)丙烯酸芳酯等]；乙烯基吡咯啶酮等的乙烯系單體等。
乙烯系化合物與無機粒子的比例(重量比)係能夠按照基材薄膜與透明導電層的折射率差等而適宜地選擇，例如能夠從99/1至1/99左右的範圍選擇，例如前者/後者=80/20至5/95，較佳是50/50至10/90，更佳是40/60至15/85(特別是30/70至20/80)左右。因為本發明係組合特定的乙烯系化合物，即便調配大量的無機粒子，機械特性亦優良且能夠提升硬塗層的折射率。無機粒子的比例太少時，無法提升折射率，太多時，硬塗層的機械特性低落。
(C)聚合性組成物
為了使硬塗層的塗布性及機械特性提升，聚合性組成物(硬化性樹脂前驅物)係亦可以含有纖維素酯。作為纖維素酯，例如能夠使用乙酸纖維素(二乙酸纖維素或三乙酸纖維素)、丙酸纖維素、丁酸纖維素、乙酸丙酸纖維素、乙酸丁酸纖維素等的C2-6醯化纖維素等。該等纖維素酯係可以是單獨或組合二種以上組而使用。
該等纖維素酯之中，就對溶劑的溶解性高、容易調製塗布液，且藉由少量的添加而能夠容易地調整塗布液的黏度，同時能夠抑制微粒子在塗布液中凝集而提高保存安定性而言，以二乙酸纖維素、乙酸丙酸纖維素、乙酸丁酸纖維素等的C2-4醯化纖維素(特別是乙酸丙酸纖維素等的經C3-4醯化之乙酸纖維素)為佳。
纖維素酯的比例係相對於乙烯系化合物100重量份，例如為0.01至30重量份，較佳是0.05至10重量份，更佳是0.1至5重量份(特別是0.2至1重量份)左右。
聚合性組成物係可以含有聚合起始劑。聚合起始劑係可以是熱聚合起始劑(過氧化苯甲醯等的過氧化物等的熱自由基產生劑)，亦可以是光聚合起始劑(光自由基產生劑)。較佳之聚合起始劑，係光聚合起始劑。作為光聚合起始劑，例如能夠例示苯乙酮類或苯丙酮類、苯偶醯類、苯偶姻類、二苯基酮類、9-氧硫(thioxanthone)類、醯膦氧化物類等。光聚合起始劑係亦可以含有常用的光敏劑、光聚合促進劑(例如三級胺類等)。光聚合起始劑的比例係相對於乙烯系化合物100重量份為0.1至20重量份，較佳是0.5至10重量份，更佳是1至8重量份(特別是1至5重量份)左右。在不損害透明性之範圍，聚合性組成物係亦可以進一步含有常用的添加劑。從塗布性等的觀點，聚合性組成物係以進一步含有溶劑為佳。
聚合性組成物(硬化性樹脂前驅物)係可以是熱硬化性組成物，亦可以是能夠在短時間硬化之光硬化性化合物、 例如紫外線硬化性化合物、EB硬化性化合物。特是在實用上有利的樹脂前驅物係紫外線硬化性樹脂。
硬塗層的折射率係可以比基材薄膜的折射率大，且比透明導電層的折射率小，例如能夠從1.5至2.2左右的範圍選擇，例如1.55至2.0，較佳是1.6至1.95，更佳是1.65至1.9(特別是1.7至1.85)左右。
硬塗層的厚度係例如0.01至30μm，較佳是0.015至20μm，更佳是0.02至10μm(特別是0.03至10μm)左右。
(透明導電層)
透明導電層係能夠利用被利用作為透明電極之常用的透明導電層，且可以是以導電性無機化合物形成的透明導電層。作為導電性無機化合物，能夠泛用ITO膜等的金屬氧化物。
在本發明，透明導電層係形成於硬塗層表面的一部分區域(部分地)，且通常係被圖案化形成格子狀等。本發明係能夠有效地防止因透明導電層的有無而對積層薄膜產生不同的光透射性所引起的圖案映入。
基材薄膜與透明導電層的折射率差(折射率差的絕對值)係可以是0.3以上，例如0.3至0.9，較佳是0.35至0.8，更佳是0.4至0.75(特別是0.5至0.75)左右。
透明導電層的厚度係例如1至1000nm，較佳是5至500 nm，更佳是10至400nm(特別是20至300nm)左右。
(透明導電性積層薄膜的特性)
本發明的透明導電性積層薄膜係透明性優良，在形成 有透明導電層的區域之總光線透射率係例如75%以上，較佳是80至99%，更佳是85至95%左右。另一方面，在未形成有透明導電層的區域之總光線透射率係例如80%以上，較佳是85至99%，更佳是90至95%左右。
形成有透明導電層之區域與未形成有透明導電層的區域之總光線透射率的差(總光線透射率差的絕對值)係例如可以是2%以下，較佳是0.1至2%，更佳是0.2至1.5%左右。
如此，雖然本發明的透明導電性積層薄膜係透明性優良，但是在形成有透明導電層的區域與未形成有透明導電層的區域係具有折射率差。因此，此種薄膜係由於在區域間之反射率的差引起圖案映入等，致使視認性低落。但是，本發明係儘管具有折射率差，藉由使含有奈米尺寸的硬塗層介於之間，能夠抑制起因於折射率差之圖案映入，而能夠提升視認性。
本發明的透明導電性積層薄膜係混濁度亦低，在形成有透明導電層的區域之混濁度係例如，5%以下，較佳是0.1至3%，更佳是0.3至1.5%左右。另一方面，在未形成有透明導電層的區域之混濁度係例如5%以下，較佳是0.1至3%，更佳是0.3至2%左右。
本發明的透明導電性積層薄膜係在至少一面形成硬塗層即可，亦可以在兩面形成。硬塗層在兩面形成時，係亦可以在兩面均形成透明導電層。
本發明的透明導電性積層薄膜係亦可與常用的功能 層、例如抗牛頓環層、光散射層、抗反射層、低折射率層等組合。
[透明導電性積層薄膜的製造方法]
本發明的透明導電性積層薄膜係能夠在基材薄膜的至少一面藉由塗布形成硬塗層之後，在所得到的硬塗層藉由物理或化學氣相法形成透明導電層之方法來得到。
(硬塗層的形成步驟)
詳細地，在硬塗層的形成步驟，係能夠藉由塗布含有聚合性組成物的塗布液之後，進行硬化來得到。
作為聚合性組成物的塗布方法，係可舉出常用的方法，例如輥塗布器、氣刀塗布器、刮板塗布器、桿塗布器、逆輥塗布器、棒塗布器、缺角輪塗布器(comma coater)、浸漬．擠壓塗布器、模塗布器(die coater)、凹版塗布器、微型凹版塗布器、絲網塗布器、浸漬法、噴霧法、旋轉法等。又，該等塗布法之中，棒塗布法、凹版塗布法等係被泛用。又，必要時塗布液係亦可以繼續塗布複數次。
聚合性組成物在含有有機溶劑時等，塗布後亦可依所需而進行乾燥。乾燥係可以在例如50至150℃、較佳是60至140℃、更佳是70至130℃左右的溫度下進行。
在硬化步驟中，聚合性組成物係亦可以按照聚合起始劑的種類而加熱使其硬化，通常能夠藉由照射活性能量線而硬化。作為活性能量線，例如能夠利用放射線(γ射線、X射線等)、紫外線、可見光、電子射線(EB)等，通常，多半的情況係紫外線、電子束。
作為光源，例如紫外線的情況係能夠使用Deep UV燈、低壓水銀燈、高壓水銀燈、超高壓水銀燈、鹵素燈、雷射光源(氦-鎘雷射、準分子雷射等的光源)等。照射光量(照射能量)係依照塗膜的厚度而不同，例如50至10000mJ/cm2，較佳是70至7000mJ/cm2，更佳是100至5000 mJ/cm2左右。
電子束的情況，係能夠利用藉由電子束照射裝置等的曝光源而照射電子射線之方法。照射量(射線量)係依照塗膜的厚度而不同，例如1至200kGy(灰度：gray)，較佳是5至150kGy，更佳是10至100kGy(特別是20至80kGy)左右。加速電壓係例如10至1000kV，較佳是50至500kV，更佳是100至300kV左右。
又，活性能量線的照射，係必要時亦可以在不活性氣體(例如氮氣、氬氣、氦氣等)環境中進行。
為了使透明導電層對硬塗層之密著性提升，亦可在硬塗層進行表面處理。作為表面處理，可舉出常用的表面處理、例如電暈放電處理、火焰處理、電漿處理、臭氧及紫外線照射處理等。
(透明導電層的形成步驟)
以導電性無機化合物形成之透明導電層，係只要是能夠形成含有金屬或金屬化合物的薄膜之方法，係沒有特別限定，能夠利用常用的成膜方法而形成。作為成膜方法，係例如能夠例示物理氣相法(PVD)[例如真空蒸鍍法、快閃蒸鍍(flash deposition)法、電子束蒸鍍法、離子束蒸鍍法、離子噴鍍法(例如HCD法、電子束RF法、電弧放電法 等)、濺鍍法(例如直流放電法、高頻(RF)放電法、磁控管法等)、分子束磊晶法、雷射剝蝕法等]、化學氣相法(CVD)[例如熱CVD法、電漿CVD法、MOCVD法(有機金屬氣相成長法)、光CVD法等]、離子束混合法、離子植入法等。該等成膜方法之中，真空蒸鍍法、離子噴鍍法、濺鍍法等的物理性氣相法、化學性氣相法等係被泛用，以濺鍍法、電漿CVD法(特別是濺鍍法)為佳。
另一方面，以導電性聚合物構成之透明導電層，係能夠藉由將含有導電性聚合物的液狀組成物使用前述的塗布等進行塗布且乾燥來製造。
透明導電層係按照觸控面板等的種類而被圖案化成為格子狀或條紋狀等的形狀。投影型靜電容量方式觸控面板，係例如可舉出在硬塗層的全面形成透明導電層之後，藉由使用酸、鹼等之蝕刻而圖案化成為格子狀之方法；及利用遮罩等進行圖案化而形成格子狀的圖案之方法等。
實施例
以下，基於實施例而更詳細地說明本發明，但是本發明係不被該等實施例限定。在實施例及比較例所得到的透明導電性積層薄膜，係藉由以下項目進行評價。
[混濁度(HZ)及總光線透射率(TT)]
使用混濁度計量器(日本電色(股)製、商品名「NDH-5000W」)，依據JIS K7136而進行測定。
[折射率]
在三乙酸纖維素薄膜上，使用與後述之比較例1至2 及實施例1至3同樣的方法，製作厚度5μm以上的高折射率層塗膜(硬塗層)且使其乾燥硬化之後，採用使用稜鏡耦合(prism coupling)法之折射率測定裝置(METRICON公司製「2010稜鏡耦合儀」)，在波長633nm、溫度25℃進行測定。
[視認性]
將在黑紙上形成有透明導電層的區域與未形成的區域並列而放置，以目視觀察且使用以下的基準進行判定。
◎：無法辨別差異○：難以辨別差異△：有少許差異×：差異明顯。
[硬塗層的調配成分]
6官能丙烯酸酯：6官能丙烯酸系UV硬化單體、DAICEL-CYTEC(股)製「DPHA」3官能丙烯酸酯：3官能丙烯酸系UV硬化單體：DAICEL-CYTEC(股)製「PETIA」矽酮丙烯酸酯：6官能矽酮丙烯酸系UV硬化單體、DAICEL-CYTEC(股)製「EBECRYL1360」CAP：乙酸丙酸纖維素、EASTMAN公司製「CAP-482-20」、乙醯化度=2.5%、丙醯化度=46%、換算聚苯乙烯之數量平均分子量75,000氧化鈦分散液：CI化成(股)製「RTTDNB15WT%-N 39」BuOH：1-丁醇、沸點113℃ MMPG：1-甲氧基-2-丙醇、沸點119℃ MEK：甲基乙基酮IPA：2-丙醇起始劑1：光聚合起始劑、CIBA Japan(股)製「Irgacure184」起始劑2：光聚合起始劑、CIBA Japan(股)製「Irgacure907」
比較例1至2及實施例1至3
將在表1所表示的丙烯酸酯、纖維素酯及氧化鈦分散液，溶解於在表1所表示的混合溶劑中。將該溶液使用金屬絲棒#5流鑄在三乙酸纖維素薄膜上。在60℃的烘箱內放置1分鐘後，將該塗布薄膜通過紫外線照射裝置(USHIO電機(股)製、高壓水銀燈、紫外線照射量：800mJ/cm2)而進行紫外線硬化處理，來使塗布膜硬化而形成硬塗層。而且，將InO2及SnO2的複合氧化物(ITO)進行濺鍍處理而形成透明導電層之後，藉由將預定的區域遮罩且浸漬在1N的鹽酸來除去ITO膜而形成未形成有透明導電層之區域。測定所得到的積層薄膜之未形成有透明導電層的區域之混濁度及總光線透射率、硬塗層的折射率，且將評價視認性的結果顯示在表1。
從表1的結果可以清楚明白，比較例1的積層薄膜係折射率低且視認性低。
又，比較例2的積層薄膜係混濁度高。另一方面，實施例的積層薄膜係折射率高，特別是實施例4的積層薄膜係視認性優良，同時折射率高。
產業上之可利用性
本發明之透明導電性積層薄膜係能夠利用在將透明導電層圖案化而利用之各種的光學顯示裝置，例如在個人電腦、電視、行動電話(智慧型手機)、電子紙、遊戲機器、可移動式機器、鐘錶、電子式桌上計算機等的電氣．電子或 精密機器的顯示部，能夠利用在與顯示裝置(液晶顯示裝置、電漿顯示器裝置、有機或無機EL顯示裝置等)組合而使用之觸控面板(電阻膜方式觸控面板、靜電容量方式觸控面板等)。特是從優良的視認性，在採用1TO格柵方式之投影型靜電容量方式觸控面板的視認側的上部電極板係有用的。

Claims (15)

  1. 一種透明導電性積層薄膜，其係含有基材薄膜、硬塗層及透明導電層之透明導電性積層薄膜，該基材薄膜係以透明材料形成；該硬塗層係積層於該基材薄膜的至少一面，且以含有奈米尺寸的無機粒子及乙烯系化合物之聚合性組成物的硬化物形成；而該透明導電層係形成於該硬塗層表面的一部分區域，其中前述乙烯系化合物係含有不含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯、及含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之透明導電性積層薄膜，其中不含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯係5至7官能(甲基)丙烯酸酯與2至4官能(甲基)丙烯酸酯的組合，且前述含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯係矽酮(甲基)丙烯酸酯。
  3. 如申請專利範圍第2項所述之透明導電性積層薄膜，其中5至7官能(甲基)丙烯酸酯與2至4官能(甲基)丙烯酸酯的比例(重量比)係前者/後者=99/1至30/70，且前述含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯的比例相對於不含矽的多官能(甲基)丙烯酸酯100重量份，為0.1至30重量份。
  4. 如申請專利範圍第1至3項中任一項所述之透明導電性積層薄膜，其中聚合性組成物係進一步含有纖維素酯。
  5. 如申請專利範圍第1至4項中任一項所述之透明導電性積層薄膜，其中乙烯系化合物與前述無機粒子的比例(重量比)係前者/後者=50/50至10/90。
  6. 如申請專利範圍第1至4項中任一項所述之透明導電性積層薄膜，其中形成有前述透明導電層的區域與未形成有前述透明導電層的區域之總光線透射率的差為2%以下。
  7. 如申請專利範圍第1至6項中任一項所述之透明導電性積層薄膜，其中無機粒子係平均一次粒徑1至100nm的金屬氧化物粒子。
  8. 如申請專利範圍第1至7項中任一項所述之透明導電性積層薄膜，其中無機粒子係含有鈦及/或鋯。
  9. 如申請專利範圍第1至8項中任一項所述之透明導電性積層薄膜，其中基材薄膜與前述透明導電層的折射率差係0.3以上。
  10. 如申請專利範圍第1至9項中任一項所述之透明導電性積層薄膜，其中硬塗層的折射率係比基材薄膜的折射率大、且比透明導電層的折射率小。
  11. 如申請專利範圍第1至10項中任一項所述之透明導電性積層薄膜，其中未形成有前述透明導電層的區域之總光線透射率係80%以上，且未形成有前述透明導電層的區域之混濁度係5%以下。
  12. 如申請專利範圍第1至11項中任一項所述之透明導電性積層薄膜，其中基材薄膜係以聚酯系樹脂或纖維素酯形成。
  13. 如申請專利範圍第1至12項中任一項所述之透明導電性薄膜，其係透明導電層經圖案化而形成之觸控面板的 透明電極基板。
  14. 一種如申請專利範圍第1至13項中任一項所述之透明導電性積層薄膜之製造方法，其係在基材薄膜的至少一面藉由塗布而形成硬塗層之後，在所得到的硬塗層使用物理或化學氣相法形成透明導電層者。
  15. 一種投影型靜電容量方式觸控面板，其係具備如申請專利範圍第1至13項中任一項所述之透明導電性積層薄膜作為電極基板。
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